JPH11116215A - Purifying method of inactive gas and device therefor - Google Patents

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a purifying method of an inactive gas capable of efficiently removing an active gas in the inactive gas by allowing the inactive gas containing the active gas to react with a catalyst in a gas phase and the device therefor. SOLUTION: The inactive gas containing the active gas is forcibly sent into a mixing chamber 3 while being heated with a high temp. plasma ion gas A through the lower side opening 6, the catalyst grains 24 are supplied to the upper part of the lower side opening and are vaporized by being heated while being floated with a mixed flow of the inactive gas with the plasma ion gas and after the vaporized catalyst gas is molecularly bonded with the active gas, the reacted gas is transferred to a dew point temp. atmosphere, and the active gas is separated and the high purity inactive gas separated from the inactive gas is passed through the upper side opening of the mixing chamber and recovered.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明はアルゴン及びヘリウ
ム等の不活性ガスから微量の活性ガスを濾過して高純度
の不活性ガスを取り出す方法及び装置に関するものであ
る。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method and an apparatus for extracting a high-purity inert gas by filtering a small amount of an active gas from an inert gas such as argon and helium.

【０００２】[0002]

【従来の技術】半導体デバイスの製造プロセスにおいて
はアルゴンやヘリウム等の極めて高純度の不活性ガスが
要求されている。しかしながら、工業用の不活性ガス
は、窒素、酸素、二酸化炭素などの活性ガスが微量に含
まれており、この活性ガスを除去する精製方法並びに装
置が求められている。2. Description of the Related Art In a semiconductor device manufacturing process, an extremely high-purity inert gas such as argon or helium is required. However, industrial inert gases contain trace amounts of active gases such as nitrogen, oxygen and carbon dioxide, and there is a need for a purification method and apparatus for removing the active gases.

【０００３】従来のこの種の方法及び装置では、例えば
特開平６−１３５７０７号公報或いは特開平６−１５１
３２号公報に示すように、触媒となる物質に何らかの促
進条件を与えたゲッター剤を反応塔内に充填し、高温に
加熱した反応筒内の一方から微量な活性ガスを含有する
不活性ガスを供給し、この反応塔内で活性ガスをゲッタ
ー剤との触媒反応により吸着除去し、反応筒の他方から
高純度の不活性ガスを回収するようにしている。A conventional method and apparatus of this type are disclosed, for example, in JP-A-6-135707 or JP-A-6-151.
As shown in Japanese Patent Publication No. 32, a getter agent which gives some promotion conditions to a substance serving as a catalyst is filled in a reaction tower, and an inert gas containing a trace amount of an active gas is discharged from one of the reaction tubes heated to a high temperature. The active gas is supplied to the reaction column, and the active gas is adsorbed and removed by a catalytic reaction with a getter agent, thereby recovering a high-purity inert gas from the other end of the reaction tube.

【０００４】[0004]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
精製方法及び装置では、固体であるゲッター剤の表面近
くで触媒反応を起こさせ、活性ガスを触媒に吸着させて
除去するようにしていたため、比較的多量のゲッター剤
を必要とし、また高純度の不活性ガスを精製することが
極めて困難であった。However, in the conventional purification method and apparatus, a catalytic reaction occurs near the surface of the solid getter agent, and the active gas is adsorbed by the catalyst and removed. A very large amount of a getter agent is required, and it is extremely difficult to purify a high-purity inert gas.

【０００５】本発明者は固体の触媒を高温に加熱するこ
とにより固相から液相を経て気相に変化させると、その
態様は気相の活性ガスと同等の分子レベルになり、所定
の分子間結合に好適な温度雰囲気中では触媒分子は気相
の活性分子と結合し、その後、この気体を温度が低い露
点温度雰囲気内に移行させることによって微粉体として
析出させて分離することによって高純度の精製が可能で
あることに思い至ったのである。The inventor of the present invention has proposed that when a solid catalyst is heated to a high temperature to change from a solid phase to a liquid phase to a gaseous phase, the mode becomes a molecular level equivalent to that of a gaseous active gas. In an atmosphere at a temperature suitable for inter-bonding, the catalyst molecules bind to the active molecules in the gas phase, and then the gas is transferred to an atmosphere with a low dew point temperature, thereby precipitating and separating as fine powder, thereby achieving high purity. I thought that it was possible to purify it.

【０００６】しかしながら、この条件を従来の方法で得
るには、固体触媒を容器の中で加熱し、この固体触媒が
気化するための条件温度に達するまで加熱することので
きる耐熱容器が必要であり、現実には不可能に近い。し
かしながら、加熱源を所定の圧力値を有する気束流とす
れば、触媒粒子を下方から高温の気束流で加熱しながら
気束流中に閉じこめることが可能であり、従って高温の
耐熱容器を必要とせず固体触媒を気体にすることができ
ることを知得するに至ったのである。[0006] However, in order to obtain this condition by a conventional method, a heat-resistant container which can heat the solid catalyst in a container and heat the solid catalyst to a condition temperature for vaporizing the solid catalyst is required. Nearly impossible in reality. However, if the heating source is an airflow having a predetermined pressure value, it is possible to close the catalyst particles in the airflow while heating the catalyst particles from below with the high-temperature airflow. They have learned that they can turn a solid catalyst into a gas without the need.

【０００７】本発明は、上記のような知得に基づいてな
されたもので、その目的は触媒と活性ガスとを気相中で
反応させることによって、不活性ガス中から活性ガスを
効率よく除去することのできる不活性ガスの精製方法並
びに装置を提供するにある。The present invention has been made on the basis of the above-mentioned knowledge, and an object of the present invention is to efficiently remove an active gas from an inert gas by reacting a catalyst with an active gas in a gas phase. And a method and apparatus for purifying an inert gas.

【０００８】[0008]

【課題を解決するための手段】上記のような目的を達成
するため、本発明の不活性ガスの精製方法では、活性ガ
スを含有する不活性ガスをミキシングチャンバー内にそ
の下方開口から高温のプラズマイオンガスで加熱しなが
ら圧送し、この下方開口の上部に触媒粒を供給して該触
媒粒を該不活性ガスと該プラズマイオンガスの混合流で
浮揚させながら加熱して該触媒を気化させ、気化した触
媒ガスを該活性ガスと分子結合させた後に露点温度雰囲
気中に移行して分離するとともに、該活性ガスが分離さ
れた高純度の不活性ガスを該ミキシングチャンバーの上
方開口を通過させて回収してなるのである。In order to achieve the above object, in the method of purifying an inert gas according to the present invention, an inert gas containing an active gas is introduced into a mixing chamber through a lower opening of a high-temperature plasma. Pumping while heating with ion gas, supplying catalyst particles to the upper part of the lower opening, heating the catalyst particles while floating with a mixed flow of the inert gas and the plasma ion gas to vaporize the catalyst, After the vaporized catalyst gas is molecularly bonded to the active gas, the gas is transferred to a dew point temperature atmosphere and separated, and the high-purity inert gas from which the active gas is separated is passed through the upper opening of the mixing chamber. It will be collected.

【０００９】また、本発明の不活性ガスの精製装置で
は、上下に開口部を有するミキシングチャンバーと、該
ミキシングチャンバーの下方開口に臨んでプラズマイオ
ンガスを発生させるプラズマイオンガス発生手段と、活
性ガスを含有する不活性ガスを該プラズマイオンガスと
ともに該下方開口から該チャンバー内に圧送する手段
と、該チャンバー内の該下方開口の上部に触媒粒を供給
する手段とからなり、該プラズマイオンガスと該不活性
ガスの混合流を、該触媒粒を浮揚させてその混合流中に
止めさせる圧力と該触媒粒を気化させるに充分な温度に
設定し、該活性ガスが分離された高純度の不活性ガスを
該ミキシングチャンバーの上方の該開口部を通して回収
するようにしてなるのである。Further, in the apparatus for purifying an inert gas according to the present invention, a mixing chamber having upper and lower openings, a plasma ion gas generating means for generating a plasma ion gas facing a lower opening of the mixing chamber, and an active gas And a means for feeding catalyst particles into the chamber through the lower opening together with the plasma ion gas through the lower opening together with the plasma ion gas, and a means for supplying catalyst particles to an upper portion of the lower opening in the chamber. The mixture of the inert gas is set at a pressure that causes the catalyst particles to levitate and stop in the mixture, and at a temperature sufficient to vaporize the catalyst particles. Active gas is recovered through the opening above the mixing chamber.

【００１０】これにより、個体の触媒粒が気化されて気
相中で活性化ガスと容易に分子間結合して不活性ガスか
ら分離されるので、極めて高純度の不活性ガスを取り出
すことができる。As a result, the individual catalyst particles are vaporized and easily intermolecularly bonded to the activation gas in the gas phase and separated from the inert gas, so that an extremely high-purity inert gas can be taken out. .

【００１１】[0011]

【発明の実施の形態】以下、本発明の好ましい実施の形
態につき、添付図面を参照して詳細に説明する。Preferred embodiments of the present invention will be described below in detail with reference to the accompanying drawings.

【００１２】図は本発明に係る装置の説明図で、本発明
の装置はメインチャンバー１がフランジ部２で上下に２
分割可能に機密結合されてなり、このメインチャンバー
１の内部にはミキシングチャンバー３と加熱チャンバー
４とが上下に連通して設けられている。FIG. 1 is an explanatory view of an apparatus according to the present invention. In the apparatus of the present invention, a main chamber 1 is formed by a flange portion 2 and two vertically.
The main chamber 1 is provided with a mixing chamber 3 and a heating chamber 4 which communicate vertically with each other.

【００１３】ミキシングチャンバー３は耐熱性もしくは
伝熱性の高い物質からほぼ球形に形成され、その頂部と
底部にはそれぞれ筒状となって径方向外方に突出する上
方開口部５と下方開口部６とが設けられている。この下
方開口部６を取り囲みかつその下面を外周側から一部塞
ぐように、中央底部７ａが開口した肉厚カップ状の電極
体７が配設されている。この電極体７は銅または熱伝導
性に優れた導電性の金属から形成され、その内部に冷却
水循環路８が形成され、この冷却水循環路８は外部の冷
却水源とパイプ９を介して連結されている。即ち、この
パイプ９はメインチャンバー１の内部にシール材１０を
介して気密に嵌挿されている。そして、このカップ状の
電極体７には、図示を省略したが、外部の電源から高電
圧が印加されるようになっている。The mixing chamber 3 is formed in a substantially spherical shape from a substance having high heat resistance or heat conductivity, and has an upper opening 5 and a lower opening 6 which are cylindrical at the top and bottom and project radially outward. Are provided. A thick cup-shaped electrode body 7 having a central bottom portion 7a opened is arranged so as to surround the lower opening portion 6 and partially close the lower surface from the outer peripheral side. The electrode body 7 is made of copper or a conductive metal having excellent heat conductivity, and has a cooling water circulation path 8 formed therein. The cooling water circulation path 8 is connected to an external cooling water source via a pipe 9. ing. That is, the pipe 9 is hermetically inserted into the main chamber 1 via the sealing member 10. Although not shown, a high voltage is applied to the cup-shaped electrode body 7 from an external power supply.

【００１４】上記の加熱チャンバー４はその上端内周面
がシール材１１を介してカップ状の電極体７の外周に密
着され、その底部に開口部１２が形成されている。この
底部開口部１２にはプラズマトーチ１３が第１の絶縁部
材１４を介して嵌挿され、プラズマトーチ１３の上端部
は電極体７の中央底部７ａに対向する加熱チャンバー４
のほぼ中央位置まで延出している。また、プラズマトー
チ１３の下端部は第２の絶縁部材１５を介してメインチ
ャンバー１の下端部を貫通して外部に延出している。The above-mentioned heating chamber 4 has an upper inner peripheral surface in close contact with the outer periphery of the cup-shaped electrode body 7 via a sealing material 11, and an opening 12 is formed at the bottom thereof. A plasma torch 13 is inserted into the bottom opening 12 via a first insulating member 14, and the upper end of the plasma torch 13 has a heating chamber 4 opposed to a central bottom 7 a of the electrode body 7.
Extends almost to the center. The lower end of the plasma torch 13 extends to the outside through the lower end of the main chamber 1 via the second insulating member 15.

【００１５】プラズマトーチ１３の上端中央部には比較
的小径の開口部１６が形成され、その下方の軸心に沿っ
た中央部１７は比較的大径の中空に形成され、この中央
中空部１７に上端を尖頭状としたタングステン電極１８
が配設されている。このタングステン電極１８にはメイ
ンチャンバー１の外部から図示を省略した電源により高
電圧が印加されるようになっている。そしてまた、この
タングステン電極１８の外周の中空部１７には、メイン
チャンバー１の外部から高純度不活性ガスが、パイロッ
トガスとして所定の流速でプラズマトーチ１３の上端開
口部１６に向けて流通するように供給される。An opening 16 having a relatively small diameter is formed in the center of the upper end of the plasma torch 13, and a central portion 17 along the axis below the opening is formed as a hollow having a relatively large diameter. Electrode 18 with a pointed top
Are arranged. A high voltage is applied to the tungsten electrode 18 from the outside of the main chamber 1 by a power supply (not shown). Further, a high-purity inert gas is supplied from outside the main chamber 1 to the upper end opening 16 of the plasma torch 13 as a pilot gas at a predetermined flow rate in the hollow portion 17 on the outer periphery of the tungsten electrode 18. Supplied to

【００１６】また、加熱チャンバー４の一側部は開口し
て、ここに不純ガス取り入れパイプ１９の内端が取り付
けられ、このパイプ１９はメインチャンバー１を貫通し
て外部に延出し、このパイプ１９の外端から未処理の不
活性ガスが加熱チャンバー４内に供給されるようになっ
ている。Further, one side of the heating chamber 4 is open, and an inner end of an impure gas intake pipe 19 is attached thereto. The pipe 19 extends through the main chamber 1 to the outside, and this pipe 19 Untreated inert gas is supplied into the heating chamber 4 from the outer end of the heating chamber 4.

【００１７】また、前記のミキシングチャンバー３の一
側部には接線方向に配設された触媒供給パイプ２０の内
端が開口し、このパイプ２０の外端は触媒貯留容器２１
の内部に延出し、その外端は容器２１内に設置されたス
クリューコンベア２２の上端に連通している。このスク
リューコンベア２２は所定の信号を受けたモーター２３
によって回転駆動され、容器２１内に貯留された触媒粒
２４をその上端に搬送し、そこから前記パイプ２０を通
して触媒粒２４を重力によりミキシングチャンバー３内
に供給するようになっている。An inner end of a tangentially arranged catalyst supply pipe 20 is opened at one side of the mixing chamber 3, and an outer end of the pipe 20 is connected to a catalyst storage vessel 21.
And an outer end thereof communicates with an upper end of a screw conveyor 22 installed in the container 21. The screw conveyor 22 receives a predetermined signal from a motor 23.
Then, the catalyst particles 24 stored in the container 21 are transported to the upper end thereof, and the catalyst particles 24 are supplied to the mixing chamber 3 by gravity through the pipe 20 therefrom.

【００１８】また、メインチャンバー１はその頂部に精
製ガス排出口２５が、底部にはプラズマトーチ１３の外
側に微細粒子排出口２６が設けられている。The main chamber 1 is provided with a purified gas outlet 25 at the top and a fine particle outlet 26 outside the plasma torch 13 at the bottom.

【００１９】上記の構成の装置において、プラズマトー
チ１３のタングステン電極１８の周囲にメインチャンバ
ー１の外部からパイロットガスとして高純度不活性ガス
を所定の流速で供給しながら、カップ状の電極体７とタ
ングステン電極１８に異極の所定の高電圧を印加する
と、パイロットガスはプラズマイオンガスとなり符号Ａ
で示す部分で摂氏３万度程度の高温ガスを発生する。こ
の状態で、不純ガス取り入れパイプ１９の外端から未処
理の不活性ガスを所定の加圧下で加熱チャンバー４内に
供給すると、プラズマイオンガスは符号Ｂで示すように
ミキシングチャンバー３の下方開口部６において立ち上
がり、未処理の不活性ガスはこのプラズマイオンガスで
加熱されてミキシングチャンバー３内に所定の圧力で流
入する。In the apparatus having the above-described structure, while supplying a high-purity inert gas as a pilot gas from the outside of the main chamber 1 around the tungsten electrode 18 of the plasma torch 13 at a predetermined flow rate, the cup-shaped electrode body 7 When a predetermined high voltage of a different polarity is applied to the tungsten electrode 18, the pilot gas becomes a plasma ion gas,
A high temperature gas of about 30,000 degrees Celsius is generated in a portion indicated by. In this state, when an unprocessed inert gas is supplied from the outer end of the impure gas intake pipe 19 into the heating chamber 4 under a predetermined pressure, the plasma ion gas is supplied to the lower opening of the mixing chamber 3 as indicated by the symbol B. 6, the untreated inert gas is heated by the plasma ion gas and flows into the mixing chamber 3 at a predetermined pressure.

【００２０】次いで、触媒粒貯留容器２１内のスクリュ
ーコンベア２２が所定の信号を受けた駆動されると、触
媒粒２４がパイプ２０を通ってミキシングチャンバー３
内に供給される。このようにして、ミキシングチャンバ
ー３内に供給された触媒粒２４は上記の高温に熱せられ
た気流の気束により揚力を受けて、重力均衡を保ちなが
らプラズマイオンガスの上方で浮遊し、その後、触媒粒
は気化温度まで上昇して気化する。Next, when the screw conveyor 22 in the catalyst particle storage container 21 is driven upon receiving a predetermined signal, the catalyst particles 24 pass through the pipe 20 and are mixed.
Supplied within. In this way, the catalyst particles 24 supplied into the mixing chamber 3 are lifted by the airflow heated to the high temperature and float above the plasma ion gas while maintaining the gravitational balance. The catalyst particles rise to the vaporization temperature and vaporize.

【００２１】尚、この時のミキシングチャンバー３の温
度分布は、摂氏で、Ｂ部が２万度、Ｃ部が１万度、Ｄ部
が５千度、Ｅ部が千度、Ｆ部が五百度、Ｇ部が１５０度
程度と想定される。At this time, the temperature distribution of the mixing chamber 3 is in degrees Celsius. The temperature at the part B is 20,000 degrees, the temperature at the part C is 10,000 degrees, the temperature at the part D is 5,000 degrees, the temperature at the part E is 1,000 degrees, and the temperature at the part F is 5,000 degrees. One hundred degrees and the part G are assumed to be about 150 degrees.

【００２２】触媒粒２４をチタンとした場合、沸点は１
７３０℃で、Ｄ、Ｅ部周辺で不活性ガス中に含まれてい
る活性ガスとの分子間結合が活性化され、Ｅ、Ｆ部周辺
で複合結晶流として析出し、同チャンバー３内を細矢線
で示す気流を描きながらミキシングチャンバー３の上方
開口部５からメインチャンバー１内へとヒューム状の微
細粒子として遊出し、時間とともに大部分はメインチャ
ンバー１下部の微細粒子排出口２６で捕捉されて外部に
排出される。一方、活性ガスが除去された純粋な不活性
ガスはメインチャンバー１の頂部の精製ガス排出口２５
から取り出されるが、この時に上記のヒューム状の触媒
粒子も一部排出されるので、この触媒粒子についてはミ
クロンフィルターで分離し、極めて高純度の不活性ガス
のみを精製して取り出すことができる。When the catalyst particles 24 are made of titanium, the boiling point is 1
At 730 ° C., the intermolecular bond with the active gas contained in the inert gas is activated around the portions D and E, and precipitated as a composite crystal flow around the portions E and F. While drawing the airflow indicated by the line, it fumes out as fume-like fine particles from the upper opening 5 of the mixing chamber 3 into the main chamber 1, and is mostly captured by the fine particle outlet 26 at the lower portion of the main chamber 1 with time. It is discharged outside. On the other hand, the pure inert gas from which the active gas has been removed is supplied to the purified gas outlet 25 at the top of the main chamber 1.
However, at this time, a part of the fume-like catalyst particles is also discharged. Therefore, the catalyst particles can be separated by a micron filter, and only an extremely high-purity inert gas can be purified and taken out.

【００２３】[0023]

【発明の効果】以上の説明により明らかなように、本発
明に係る不活性ガスの精製方法並びに装置によれば、個
体の触媒粒が気化されて気相中で活性化ガスと容易に分
子間結合して不活性ガスから分離されるので、極めて高
純度の不活性ガスを取り出すことができる。。As is apparent from the above description, according to the method and apparatus for purifying an inert gas according to the present invention, individual catalyst particles are vaporized and easily exchanged with the activated gas in the gas phase. Since it is combined and separated from the inert gas, an extremely high purity inert gas can be taken out. .

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図１】本発明の好適な実施形態に係る装置を示す説明
図である。FIG. 1 is an explanatory view showing an apparatus according to a preferred embodiment of the present invention.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

１ メインチャンバー ３ ミキシングチャンバー ４ 加熱チャンバー ７ 電極体 １３ プラズマトーチ １８ タングステン電極 １９ 不純ガス取り入れパイプ ２０ 触媒供給パイプ ２４ 触媒粒 ２５ 精製ガス排出口 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Main chamber 3 Mixing chamber 4 Heating chamber 7 Electrode body 13 Plasma torch 18 Tungsten electrode 19 Impure gas intake pipe 20 Catalyst supply pipe 24 Catalyst particle 25 Purified gas outlet

Claims (2)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】 活性ガスを含有する不活性ガスをミキシ
ングチャンバー内にその下方開口から高温のプラズマイ
オンガスで加熱しながら圧送し、この下方開口の上部に
触媒粒を供給して該触媒粒を該不活性ガスと該プラズマ
イオンガスの混合流で浮揚させながら加熱して該触媒を
気化させ、気化した触媒ガスを該活性ガスと分子結合さ
せた後に露点温度雰囲気中に移行して分離するととも
に、該活性ガスが分離された高純度の不活性ガスを該ミ
キシングチャンバーの上方開口を通過させて回収してな
ることを特徴とする不活性ガスの精製方法。1. An inert gas containing an active gas is pressure-fed into a mixing chamber while being heated by a high-temperature plasma ion gas from a lower opening of the mixing chamber. The catalyst is vaporized by heating while being floated in a mixed flow of the inert gas and the plasma ion gas, and after the vaporized catalyst gas is molecularly bonded to the active gas, the gas is transferred to a dew point temperature atmosphere and separated. And purifying the inert gas from which the active gas has been separated by passing it through an upper opening of the mixing chamber. 【請求項２】 上下に開口部を有するミキシングチャン
バーと、該ミキシングチャンバーの下方開口に臨んでプ
ラズマイオンガスを発生させるプラズマイオンガス発生
手段と、活性ガスを含有する不活性ガスを該プラズマイ
オンガスとともに該下方開口から該チャンバー内に圧送
する手段と、該チャンバー内の該下方開口の上部に触媒
粒を供給する手段とからなり、該プラズマイオンガスと
該不活性ガスの混合流を、該触媒粒を浮揚させてその混
合流中に止めさせる圧力と該触媒粒を気化させるに充分
な温度に設定し、該活性ガスが分離された高純度の不活
性ガスを該ミキシングチャンバーの上方の該開口部を通
して回収するようにしてなることを特徴とする不活性ガ
スの精製装置。2. A mixing chamber having upper and lower openings, plasma ion gas generating means for generating a plasma ion gas facing a lower opening of the mixing chamber, and an inert gas containing an active gas being supplied to the plasma ion gas. And means for supplying catalyst particles to the upper portion of the lower opening in the chamber from the lower opening, and means for supplying a mixed flow of the plasma ion gas and the inert gas to the catalyst. The pressure above which the particles are levitated and stopped in the mixed flow and the temperature sufficient to vaporize the catalyst particles are set, and the high purity inert gas from which the active gas has been separated is passed through the opening above the mixing chamber. An inert gas purifying apparatus characterized by being recovered through a section.