JPH11113588A - 含酸素化合物の製造方法 - Google Patents
含酸素化合物の製造方法Info
- Publication number
- JPH11113588A JPH11113588A JP27694497A JP27694497A JPH11113588A JP H11113588 A JPH11113588 A JP H11113588A JP 27694497 A JP27694497 A JP 27694497A JP 27694497 A JP27694497 A JP 27694497A JP H11113588 A JPH11113588 A JP H11113588A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- acid
- oxygen
- carbonate
- ions
- reaction
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 培養法又は酵素法により効率よく且つ高収率
で乳酸、酢酸、コハク酸、リンゴ酸等の含酸素化合物を
製造する方法の提供。 【解決手段】 好気性コリネ型細菌又はその処理物を、
炭酸イオン若しくは重炭酸イオン又は炭酸ガスを含有す
る反応液中で嫌気的に有機原料に作用させる。
で乳酸、酢酸、コハク酸、リンゴ酸等の含酸素化合物を
製造する方法の提供。 【解決手段】 好気性コリネ型細菌又はその処理物を、
炭酸イオン若しくは重炭酸イオン又は炭酸ガスを含有す
る反応液中で嫌気的に有機原料に作用させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、含酸素化合物の製
造方法に関する。詳しくは、好気性コリネ型細菌又はそ
の処理物を用いて含酸素化合物を製造する方法に関す
る。
造方法に関する。詳しくは、好気性コリネ型細菌又はそ
の処理物を用いて含酸素化合物を製造する方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】従来より、好気性コリネ型細菌は、アミ
ノ酸、有機酸等の有用物質の製造に広く用いられてい
る。これらの有用物質の製造においては、微生物を増殖
させる発酵法や、培養後に菌体を回収し、反応させる菌
体反応方法、或いは菌体を破砕して得られた酵素を用い
る酵素反応方法等いろいろな方法が用いられている。好
気性コリネ型細菌を利用して有用物質を製造する場合、
例えば発酵法によるグルタミン酸の生産等のように、発
酵槽内に、空気又は酸素を供給しながら、即ち、いわゆ
る好気的条件下で反応が行われている。
ノ酸、有機酸等の有用物質の製造に広く用いられてい
る。これらの有用物質の製造においては、微生物を増殖
させる発酵法や、培養後に菌体を回収し、反応させる菌
体反応方法、或いは菌体を破砕して得られた酵素を用い
る酵素反応方法等いろいろな方法が用いられている。好
気性コリネ型細菌を利用して有用物質を製造する場合、
例えば発酵法によるグルタミン酸の生産等のように、発
酵槽内に、空気又は酸素を供給しながら、即ち、いわゆ
る好気的条件下で反応が行われている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】好気性コリネ型細菌を
好気的条件下で用いる従来の方法は、多くのアミノ酸、
有機酸等の生産には有効であるが、乳酸、酢酸、ピルビ
ン酸、コハク酸等の或る種の含酸素化合物の製造におい
ては必ずしも有効ではなく、好気性コリネ型細菌を用い
てこれらの化合物を効率よく製造する方法は今まで知ら
れていない。本発明は、好気性コリネ型細菌を用いて前
記のような含酸素化合物を効率よく且つ高収率で製造す
る方法を提供することを目的とする。
好気的条件下で用いる従来の方法は、多くのアミノ酸、
有機酸等の生産には有効であるが、乳酸、酢酸、ピルビ
ン酸、コハク酸等の或る種の含酸素化合物の製造におい
ては必ずしも有効ではなく、好気性コリネ型細菌を用い
てこれらの化合物を効率よく製造する方法は今まで知ら
れていない。本発明は、好気性コリネ型細菌を用いて前
記のような含酸素化合物を効率よく且つ高収率で製造す
る方法を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために鋭意検討した結果、好気性コリネ型細
菌又はその処理物を嫌気的に有機原料に作用させること
により、含酸素化合物を迅速に効率よく生産することが
できることを見い出し、本発明を完成するに至った。
を解決するために鋭意検討した結果、好気性コリネ型細
菌又はその処理物を嫌気的に有機原料に作用させること
により、含酸素化合物を迅速に効率よく生産することが
できることを見い出し、本発明を完成するに至った。
【０００５】即ち、本発明の要旨は、好気性コリネ型細
菌又はその処理物を、炭酸イオン若しくは重炭酸イオン
又は炭酸ガスを含有する反応液中で嫌気的に有機原料に
作用させることを特徴とする含酸素化合物の製造方法、
にある。以下、本発明を詳細に説明する。
菌又はその処理物を、炭酸イオン若しくは重炭酸イオン
又は炭酸ガスを含有する反応液中で嫌気的に有機原料に
作用させることを特徴とする含酸素化合物の製造方法、
にある。以下、本発明を詳細に説明する。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明に用いられる好気性コリネ
型細菌又はその処理物については、通常の好気的条件で
増殖可能なコリネ型細菌又はその処理物であれば特に限
定はされない。その具体例としては、例えば、ブレビバ
クテリウム属、コリネバクテリウム属、アースロバクタ
ー属等のコリネ型細菌又はその処理物が挙げられる。こ
れらの中、特にブレビバクテリウム フラバム（Ｂｒｅ
ｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｆｌａｖｕｍ）ＭＪ−２３３
（ＦＥＲＭ ＢＰ−１４９７）、同ＭＪ−２３３ＡＢ−
４１（ＦＥＲＭ ＢＰ−１４９８）、ブレビバクテリウ
ム アンモニアゲネス（Ｂｒｅｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ
ａｍｍｏｎｉａｇｅｎｅｓ）ＡＴＣＣ６８７２、コリ
ネバクテリウム グリタミカム（Ｃｏｒｙｎｅｂａｃｔ
ｅｒｉｕｍ ｇｌｕｔａｍｉｃｕｍ）ＡＴＣＣ３１８３
１、ブレビバクテリウム ラクトファーメンタム（Ｂｒ
ｅｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｌａｃｔｏｆｅｒｍｅｎｔ
ｕｍ）ＡＴＣＣ１３８６９等のコリネ型細菌又はその処
理物が好適に用いられる。
型細菌又はその処理物については、通常の好気的条件で
増殖可能なコリネ型細菌又はその処理物であれば特に限
定はされない。その具体例としては、例えば、ブレビバ
クテリウム属、コリネバクテリウム属、アースロバクタ
ー属等のコリネ型細菌又はその処理物が挙げられる。こ
れらの中、特にブレビバクテリウム フラバム（Ｂｒｅ
ｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｆｌａｖｕｍ）ＭＪ−２３３
（ＦＥＲＭ ＢＰ−１４９７）、同ＭＪ−２３３ＡＢ−
４１（ＦＥＲＭ ＢＰ−１４９８）、ブレビバクテリウ
ム アンモニアゲネス（Ｂｒｅｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ
ａｍｍｏｎｉａｇｅｎｅｓ）ＡＴＣＣ６８７２、コリ
ネバクテリウム グリタミカム（Ｃｏｒｙｎｅｂａｃｔ
ｅｒｉｕｍ ｇｌｕｔａｍｉｃｕｍ）ＡＴＣＣ３１８３
１、ブレビバクテリウム ラクトファーメンタム（Ｂｒ
ｅｖｉｂａｃｔｅｒｉｕｍ ｌａｃｔｏｆｅｒｍｅｎｔ
ｕｍ）ＡＴＣＣ１３８６９等のコリネ型細菌又はその処
理物が好適に用いられる。
【０００７】また、その処理物とは、例えば、菌体をア
クリルアミド、カラギーナン等で固定化した固定化菌
体、菌体を破砕した破砕物、その遠心分離上清、又その
上清を硫安処理等で部分精製した画分等を指す。なお、
好気性コリネ型細菌を本発明の方法に用いるためには、
先ず菌体を通常の好気的な条件で培養した後用いること
が好ましい。培養に用いる培地は、通常微生物の培養に
用いられる培地を用いることができる。例えば、硫酸ア
ンモニウム、リン酸カリウム、硫酸マグネシウム等の無
機塩からなる組成に、肉エキス、酵母エキス、ペプトン
等の天然栄養源を添加した一般的な培地を用いることが
できる。培養後の菌体は、遠心分離、膜分離等によって
回収し、次に示す反応に用いられる。
クリルアミド、カラギーナン等で固定化した固定化菌
体、菌体を破砕した破砕物、その遠心分離上清、又その
上清を硫安処理等で部分精製した画分等を指す。なお、
好気性コリネ型細菌を本発明の方法に用いるためには、
先ず菌体を通常の好気的な条件で培養した後用いること
が好ましい。培養に用いる培地は、通常微生物の培養に
用いられる培地を用いることができる。例えば、硫酸ア
ンモニウム、リン酸カリウム、硫酸マグネシウム等の無
機塩からなる組成に、肉エキス、酵母エキス、ペプトン
等の天然栄養源を添加した一般的な培地を用いることが
できる。培養後の菌体は、遠心分離、膜分離等によって
回収し、次に示す反応に用いられる。
【０００８】反応液としては、水、緩衝液、培地等が用
いられるが、適当な無機塩を含有した培地が最も好まし
い。培地には、例えばグルコース、エタノール等の有機
原料と炭酸イオン、重炭酸イオン又は炭酸ガスを含有さ
せ、嫌気的条件で反応させることが特徴である。本発明
に用いられる有機原料としては、特に限定されることな
く、目的とする酸素含有化合物に応じて一般的な有機原
料から選択することができる。具体的には、安価であ
り、目的の含酸素化合物の生成速度の速いグルコースや
エタノールが好適に用いられる。この場合、グルコース
の添加濃度は、０．５〜５００ｇ／ｌが好ましく、エタ
ノールの添加濃度は、０．５〜３０ｇ／ｌが好ましい。
いられるが、適当な無機塩を含有した培地が最も好まし
い。培地には、例えばグルコース、エタノール等の有機
原料と炭酸イオン、重炭酸イオン又は炭酸ガスを含有さ
せ、嫌気的条件で反応させることが特徴である。本発明
に用いられる有機原料としては、特に限定されることな
く、目的とする酸素含有化合物に応じて一般的な有機原
料から選択することができる。具体的には、安価であ
り、目的の含酸素化合物の生成速度の速いグルコースや
エタノールが好適に用いられる。この場合、グルコース
の添加濃度は、０．５〜５００ｇ／ｌが好ましく、エタ
ノールの添加濃度は、０．５〜３０ｇ／ｌが好ましい。
【０００９】炭酸イオン又は重炭酸イオンは、炭酸若し
くは重炭酸又はこれらの塩或いは炭酸ガスから供給され
る。炭酸又は重炭酸の塩の具体例としては、例えば炭酸
アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、重炭酸
アンモニウム、重炭酸ナトリウム、重炭酸カリウム等が
挙げられる。そして、炭酸イオン、重炭酸イオンは、１
〜５００ｍＭ、好ましくは２〜３００ｍＭ、さらに好ま
しくは３〜２００ｍＭの濃度で添加する。炭酸ガスを含
有させる場合は、溶液１Ｌ当たり５０ｍｇ〜２５ｇ、好
ましくは１００ｍｇ〜１５ｇ、さらに好ましくは１５０
ｍｇ〜１０ｇの炭酸ガスを含有させる。
くは重炭酸又はこれらの塩或いは炭酸ガスから供給され
る。炭酸又は重炭酸の塩の具体例としては、例えば炭酸
アンモニウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、重炭酸
アンモニウム、重炭酸ナトリウム、重炭酸カリウム等が
挙げられる。そして、炭酸イオン、重炭酸イオンは、１
〜５００ｍＭ、好ましくは２〜３００ｍＭ、さらに好ま
しくは３〜２００ｍＭの濃度で添加する。炭酸ガスを含
有させる場合は、溶液１Ｌ当たり５０ｍｇ〜２５ｇ、好
ましくは１００ｍｇ〜１５ｇ、さらに好ましくは１５０
ｍｇ〜１０ｇの炭酸ガスを含有させる。
【００１０】また、本発明にいう嫌気的条件とは、溶液
中の溶存酸素濃度を低く抑えて反応させることを指す。
この場合、溶存酸素濃度として０〜２ｐｐｍ、好ましく
は０〜１ｐｐｍ、さらに好ましくは０〜０．５ｐｐｍで
反応させることが望ましい。そのための方法としては、
例えば容器を密閉して無通気で反応させる、窒素ガス等
の不活性ガスを供給して反応させる、炭酸ガス含有の不
活性ガスを通気する等が用いうる。反応の温度は、通常
１５〜４５℃、好ましくは２５〜３７℃で行う。ｐＨ
は、５〜９、好ましくは６〜８の範囲で行う。反応は、
通常５時間から１２０時間行う。反応に用いる菌体の量
は、特に規定されないが、１〜７００ｇ／ｌ、好ましく
は１０〜５００ｇ／ｌ、さらに好ましくは２０〜４００
ｇ／ｌが用いられる。
中の溶存酸素濃度を低く抑えて反応させることを指す。
この場合、溶存酸素濃度として０〜２ｐｐｍ、好ましく
は０〜１ｐｐｍ、さらに好ましくは０〜０．５ｐｐｍで
反応させることが望ましい。そのための方法としては、
例えば容器を密閉して無通気で反応させる、窒素ガス等
の不活性ガスを供給して反応させる、炭酸ガス含有の不
活性ガスを通気する等が用いうる。反応の温度は、通常
１５〜４５℃、好ましくは２５〜３７℃で行う。ｐＨ
は、５〜９、好ましくは６〜８の範囲で行う。反応は、
通常５時間から１２０時間行う。反応に用いる菌体の量
は、特に規定されないが、１〜７００ｇ／ｌ、好ましく
は１０〜５００ｇ／ｌ、さらに好ましくは２０〜４００
ｇ／ｌが用いられる。
【００１１】以上の様な方法で製造した含酸素化合物
は、必要に応じて、反応液から通常の分離、精製方法で
分離、精製することができる。具体的には、限外ろ過膜
分離、遠心分離等により菌体及びその処理物と分離した
後、カラム法、晶析法等の公知の方法で精製し、乾燥さ
せることにより、結晶として採取する方法等が挙げられ
る。本発明で、製造の対象となる含酸素化合物として
は、分子内に酸素原子を有する化合物であれば特に限定
されるものではないが、本発明の効果からは、酸素含有
雰囲気で、好気性コリネ細菌又はその処理物で効率的に
製造できない化合物が特に好ましい。具体的には、有機
カルボン酸が挙げられ、より具体的には乳酸、酢酸、ピ
ルビン酸、コハク酸、リンゴ酸、フマル酸等が挙げられ
る。
は、必要に応じて、反応液から通常の分離、精製方法で
分離、精製することができる。具体的には、限外ろ過膜
分離、遠心分離等により菌体及びその処理物と分離した
後、カラム法、晶析法等の公知の方法で精製し、乾燥さ
せることにより、結晶として採取する方法等が挙げられ
る。本発明で、製造の対象となる含酸素化合物として
は、分子内に酸素原子を有する化合物であれば特に限定
されるものではないが、本発明の効果からは、酸素含有
雰囲気で、好気性コリネ細菌又はその処理物で効率的に
製造できない化合物が特に好ましい。具体的には、有機
カルボン酸が挙げられ、より具体的には乳酸、酢酸、ピ
ルビン酸、コハク酸、リンゴ酸、フマル酸等が挙げられ
る。
【００１２】
【実施例】以下、実施例を挙げて本発明の方法を具体的
に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限りこれ
らの実施例に限定されるものではない。
に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限りこれ
らの実施例に限定されるものではない。
【００１３】実施例１ 尿素：４ｇ、（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：１４ｇ、ＫＨ2 ＰＯ
4 ：０．５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・
７Ｈ2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍ
ｇ、ＭｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：
２００μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、酵母エキス１
ｇ、カザミノ酸１ｇ及び蒸留水：１０００ｍｌ（ｐＨ
６．６）の培地を１００ｍｌずつ５００ｍｌ容の三角フ
ラスコに分注し、１２０℃、１５分間滅菌処理したもの
に滅菌済み５０％グルコース水溶液４ｍｌを加え、ブレ
ビバクテリウム フラバム ＡＢ−４１菌株を植菌し、
３３℃にて２４時間振盪培養した（好気的培養）。培養
終了後、遠心分離（８０００ｇ、２０分）により菌体を
回収した。得られた菌体全量を以下の反応に供試した。
（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 ＰＯ4 ：０．５
ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：
０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍｇ、ＭｎＳＯ
4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：２００μｇ、
塩酸チアミン：１００μｇ、炭酸ナトリウム２０ｇ／
ｌ、蒸留水：１０００ｍｌの培地を２Ｌ容のジャーファ
ーメンターに入れ、上記菌体とグルコース５０％液１２
０ｍｌを添加し、密閉した状態で（溶存酸素濃度０．１
ｐｐｍ）、これを３０℃にて２４時間ゆるく（２００ｒ
ｐｍ）攪拌し、反応させた。得られた培養液を遠心分離
（８０００ｒｐｍ、１５分、４℃）して得られた上清液
を分析したところ、乳酸が３３．５ｇ／ｌと酢酸が５ｇ
／ｌ、コハク酸が１０ｇ／ｌ、リンゴ酸が０．５ｇ／ｌ
生成していた。
4 ：０．５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・
７Ｈ2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍ
ｇ、ＭｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：
２００μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、酵母エキス１
ｇ、カザミノ酸１ｇ及び蒸留水：１０００ｍｌ（ｐＨ
６．６）の培地を１００ｍｌずつ５００ｍｌ容の三角フ
ラスコに分注し、１２０℃、１５分間滅菌処理したもの
に滅菌済み５０％グルコース水溶液４ｍｌを加え、ブレ
ビバクテリウム フラバム ＡＢ−４１菌株を植菌し、
３３℃にて２４時間振盪培養した（好気的培養）。培養
終了後、遠心分離（８０００ｇ、２０分）により菌体を
回収した。得られた菌体全量を以下の反応に供試した。
（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 ＰＯ4 ：０．５
ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：
０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍｇ、ＭｎＳＯ
4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：２００μｇ、
塩酸チアミン：１００μｇ、炭酸ナトリウム２０ｇ／
ｌ、蒸留水：１０００ｍｌの培地を２Ｌ容のジャーファ
ーメンターに入れ、上記菌体とグルコース５０％液１２
０ｍｌを添加し、密閉した状態で（溶存酸素濃度０．１
ｐｐｍ）、これを３０℃にて２４時間ゆるく（２００ｒ
ｐｍ）攪拌し、反応させた。得られた培養液を遠心分離
（８０００ｒｐｍ、１５分、４℃）して得られた上清液
を分析したところ、乳酸が３３．５ｇ／ｌと酢酸が５ｇ
／ｌ、コハク酸が１０ｇ／ｌ、リンゴ酸が０．５ｇ／ｌ
生成していた。
【００１４】実施例２ 実施例１と同様に培養した菌体を、以下の反応に供試し
た。（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 ＰＯ4 ：０．
５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・７Ｈ
2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｍ
ｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：２００
μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、蒸留水：１０００ｍ
ｌの培地を２Ｌ容のジャーファーメンターに入れ、上記
菌体とグルコース５０％液１２０ｍｌを添加し、ここに
１０％ＣＯ2 ガス（９０％窒素ガス）を０．１ｖｖｍの
速度で供給しながら（溶存酸素濃度０．１ｐｐｍ）３０
℃にて２４時間ゆるく（２００ｒｐｍ）攪拌し、反応さ
せた。得られた培養液を遠心分離（８０００ｒｐｍ、１
５分、４℃）して得られた上清液を分析したところ、乳
酸が３２ｇ／ｌと酢酸が４ｇ／ｌ、コハク酸が１１ｇ／
ｌ、リンゴ酸が０．６ｇ／ｌ生成していた。
た。（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 ＰＯ4 ：０．
５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・７Ｈ
2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｍ
ｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：２００
μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、蒸留水：１０００ｍ
ｌの培地を２Ｌ容のジャーファーメンターに入れ、上記
菌体とグルコース５０％液１２０ｍｌを添加し、ここに
１０％ＣＯ2 ガス（９０％窒素ガス）を０．１ｖｖｍの
速度で供給しながら（溶存酸素濃度０．１ｐｐｍ）３０
℃にて２４時間ゆるく（２００ｒｐｍ）攪拌し、反応さ
せた。得られた培養液を遠心分離（８０００ｒｐｍ、１
５分、４℃）して得られた上清液を分析したところ、乳
酸が３２ｇ／ｌと酢酸が４ｇ／ｌ、コハク酸が１１ｇ／
ｌ、リンゴ酸が０．６ｇ／ｌ生成していた。
【００１５】比較例１ 炭酸イオン無添加以外は実施例１と同様に反応を行っ
た。即ち、実施例１と同様に培養した菌体を、以下の反
応に供試した。（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 Ｐ
Ｏ4 ：０．５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4
・７Ｈ2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍ
ｇ、ＭｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：
２００μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、蒸留水：１０
００ｍｌの培地を２Ｌ容のジャーファーメンターに入
れ、上記菌体とグルコース５０％液１２０ｍｌを添加
し、密閉した状態で（溶存酸素濃度０．１ｐｐｍ）、３
０℃で２４時間ゆるく（２００ｒｐｍ）攪拌し、反応さ
せた。得られた培養液を遠心分離（８０００ｒｐｍ、１
５分、４℃）して得られた上清液を分析したところ、乳
酸が１５ｇ／ｌと酢酸が３ｇ／ｌ、コハク酸が２ｇ／ｌ
生成していた。
た。即ち、実施例１と同様に培養した菌体を、以下の反
応に供試した。（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 Ｐ
Ｏ4 ：０．５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4
・７Ｈ2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍ
ｇ、ＭｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：
２００μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、蒸留水：１０
００ｍｌの培地を２Ｌ容のジャーファーメンターに入
れ、上記菌体とグルコース５０％液１２０ｍｌを添加
し、密閉した状態で（溶存酸素濃度０．１ｐｐｍ）、３
０℃で２４時間ゆるく（２００ｒｐｍ）攪拌し、反応さ
せた。得られた培養液を遠心分離（８０００ｒｐｍ、１
５分、４℃）して得られた上清液を分析したところ、乳
酸が１５ｇ／ｌと酢酸が３ｇ／ｌ、コハク酸が２ｇ／ｌ
生成していた。
【００１６】比較例２ 好気的条件以外は実施例１と同様に反応を行った。即
ち、実施例１と同様に培養した菌体を、以下の反応に供
試した。（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 ＰＯ4 ：
０．５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・７Ｈ
2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｍ
ｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：２００
μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、炭酸ナトリウム２０
ｇ／ｌ、蒸留水：１０００ｍｌの培地を２Ｌ容のジャー
ファーメンターに入れ、上記菌体とグルコース５０％液
１２０ｍｌを添加し、３０℃で２４時間ゆるく（１００
０ｒｐｍ）攪拌し、空気を０．１ｖｖｍの速度で供給し
ながら（溶存酸素濃度３．０ｐｐｍ）反応させた。得ら
れた培養液を遠心分離（８０００ｒｐｍ、１５分、４
℃）して得られた上清液を分析したところ、乳酸が５ｇ
／ｌと酢酸が１ｇ／ｌ、コハク酸が０．５ｇ／ｌ生成し
ていた。
ち、実施例１と同様に培養した菌体を、以下の反応に供
試した。（ＮＨ4 ）2 ＳＯ4 ：２３ｇ、ＫＨ2 ＰＯ4 ：
０．５ｇ、Ｋ2 ＨＰＯ4 ：０．５ｇ、ＭｇＳＯ4 ・７Ｈ
2 Ｏ：０．５ｇ、ＦｅＳＯ4 ・７Ｈ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｍ
ｎＳＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ：２０ｍｇ、Ｄ−ビオチン：２００
μｇ、塩酸チアミン：１００μｇ、炭酸ナトリウム２０
ｇ／ｌ、蒸留水：１０００ｍｌの培地を２Ｌ容のジャー
ファーメンターに入れ、上記菌体とグルコース５０％液
１２０ｍｌを添加し、３０℃で２４時間ゆるく（１００
０ｒｐｍ）攪拌し、空気を０．１ｖｖｍの速度で供給し
ながら（溶存酸素濃度３．０ｐｐｍ）反応させた。得ら
れた培養液を遠心分離（８０００ｒｐｍ、１５分、４
℃）して得られた上清液を分析したところ、乳酸が５ｇ
／ｌと酢酸が１ｇ／ｌ、コハク酸が０．５ｇ／ｌ生成し
ていた。
【００１７】
【発明の効果】本発明の方法によれば、培養法或いは酵
素法により、効率よく、且つ高収率で乳酸、酢酸等の含
酸素化合物を製造することができる。
素法により、効率よく、且つ高収率で乳酸、酢酸等の含
酸素化合物を製造することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ１２Ｒ 1:13） (Ｃ１２Ｐ 7/46 Ｃ１２Ｒ 1:13） (Ｃ１２Ｐ 7/54 Ｃ１２Ｒ 1:13） (Ｃ１２Ｐ 7/56 Ｃ１２Ｒ 1:13） (72)発明者 湯川 英明 茨城県稲敷郡阿見町中央八丁目３番１号 三菱化学株式会社筑波研究所内
Claims (3)
- 【請求項１】 好気性コリネ型細菌又はその処理物を、
炭酸イオン若しくは重炭酸イオン又は炭酸ガスを含有す
る反応液中で嫌気的に有機原料に作用させることを特徴
とする含酸素化合物の製造方法。 - 【請求項２】 炭酸イオン又は重炭酸イオンが炭酸若し
くは重炭酸又はこれらの塩から供給されることを特徴と
する請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】 炭酸又は重炭酸イオンが炭酸ガスから供
給されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27694497A JP4197754B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 乳酸又はコハク酸の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27694497A JP4197754B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 乳酸又はコハク酸の製造方法 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2005272397A Division JP4198147B2 (ja) | 2005-09-20 | 2005-09-20 | 有機酸の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11113588A true JPH11113588A (ja) | 1999-04-27 |
| JP4197754B2 JP4197754B2 (ja) | 2008-12-17 |
Family
ID=17576598
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP27694497A Expired - Fee Related JP4197754B2 (ja) | 1997-10-09 | 1997-10-09 | 乳酸又はコハク酸の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4197754B2 (ja) |
Cited By (22)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2005005649A1 (ja) * | 2003-07-09 | 2005-01-20 | Mitsubishi Chemical Corporation | 有機酸の製造方法 |
| WO2005021770A1 (ja) | 2003-08-28 | 2005-03-10 | Mitsubishi Chemical Corporation | コハク酸の製造方法 |
| JP2005065641A (ja) * | 2003-08-27 | 2005-03-17 | Mitsubishi Chemicals Corp | 非アミノ有機酸の製造方法 |
| WO2005113745A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2005-12-01 | Ajinomoto Co., Inc. | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| WO2005113744A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2005-12-01 | Ajinomoto Co., Inc. | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| JP2005333886A (ja) * | 2004-05-27 | 2005-12-08 | Showa Denko Kk | 微生物によるコハク酸の製造方法 |
| WO2007046389A1 (ja) | 2005-10-18 | 2007-04-26 | Ajinomoto Co., Inc. | コハク酸の製造方法 |
| WO2007099867A1 (ja) | 2006-02-24 | 2007-09-07 | Mitsubishi Chemical Corporation | 有機酸生産菌及び有機酸の製造法 |
| WO2007132937A1 (ja) * | 2006-05-16 | 2007-11-22 | Nimura Genetic Solutions Co., Ltd. | 新規な抗生物質、ビスポライドＡ１、Ａ２およびＡ３ならびにビスポライドＢ１、Ｂ２ａ、Ｂ２ｂおよびＢ３と、それら抗生物質の製造方法 |
| JP2008509661A (ja) * | 2004-08-10 | 2008-04-03 | 味の素株式会社 | 有用な代謝産物を製造するためのホスホケトラーゼの使用 |
| WO2008126896A1 (ja) | 2007-04-10 | 2008-10-23 | Ajinomoto Co., Inc. | 有機酸の製造方法 |
| WO2008133161A1 (ja) | 2007-04-17 | 2008-11-06 | Ajinomoto Co., Inc. | カルボキシル基を有する酸性物質の製造法 |
| WO2008133131A1 (ja) | 2007-04-16 | 2008-11-06 | Ajinomoto Co., Inc. | 有機酸の製造方法 |
| WO2009072562A1 (ja) | 2007-12-06 | 2009-06-11 | Ajinomoto Co., Inc. | 有機酸の製造方法 |
| WO2009075303A1 (ja) | 2007-12-12 | 2009-06-18 | Mitsubishi Chemical Corporation | 脂肪族ポリエステル樹脂及びその製造方法 |
| US7563606B2 (en) | 2003-09-17 | 2009-07-21 | Mitsubishi Chemical Corporation | Method for producing non-amino organic acid |
| EP2204396A1 (en) | 2005-04-22 | 2010-07-07 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource derived polyester and production process thereof |
| WO2012128231A1 (ja) | 2011-03-18 | 2012-09-27 | 三菱化学株式会社 | ポリマーの製造方法、有機酸の製造方法及び有機酸生産菌 |
| US8404474B2 (en) | 2004-08-10 | 2013-03-26 | Ajinomoto Co., Inc. | Use of phosphoketolase for producing useful metabolites |
| US8497104B2 (en) | 2009-05-27 | 2013-07-30 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing an organic acid |
| US8628941B2 (en) | 2004-11-25 | 2014-01-14 | Ajinomoto Co., Inc. | L-amino acid-producing bacterium and a method for producing L-amino acid |
| WO2016104814A2 (en) | 2014-12-26 | 2016-06-30 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing dicarboxylic acid |
-
1997
- 1997-10-09 JP JP27694497A patent/JP4197754B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (49)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7833763B2 (en) | 2003-07-09 | 2010-11-16 | Mitsubishi Chemical Corporation | Method for producing organic acid |
| WO2005005649A1 (ja) * | 2003-07-09 | 2005-01-20 | Mitsubishi Chemical Corporation | 有機酸の製造方法 |
| JP2005065641A (ja) * | 2003-08-27 | 2005-03-17 | Mitsubishi Chemicals Corp | 非アミノ有機酸の製造方法 |
| WO2005021770A1 (ja) | 2003-08-28 | 2005-03-10 | Mitsubishi Chemical Corporation | コハク酸の製造方法 |
| US7763447B2 (en) | 2003-08-28 | 2010-07-27 | Ajinomoto Co., Inc. | Method of producing succinic acid with bacterium comprising a modified fumarate reductase gene or a modified succinate dehydrogenase gene |
| US7563606B2 (en) | 2003-09-17 | 2009-07-21 | Mitsubishi Chemical Corporation | Method for producing non-amino organic acid |
| JP5023701B2 (ja) * | 2004-05-20 | 2012-09-12 | 味の素株式会社 | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| US7972823B2 (en) | 2004-05-20 | 2011-07-05 | Ajinomoto Co., Inc. | Succinic acid-producing bacterium and process for producing succinic acid |
| JPWO2005113744A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2008-03-27 | 味の素株式会社 | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| JPWO2005113745A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2008-03-27 | 味の素株式会社 | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| WO2005113744A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2005-12-01 | Ajinomoto Co., Inc. | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| WO2005113745A1 (ja) * | 2004-05-20 | 2005-12-01 | Ajinomoto Co., Inc. | コハク酸生産菌及びコハク酸の製造方法 |
| JP2005333886A (ja) * | 2004-05-27 | 2005-12-08 | Showa Denko Kk | 微生物によるコハク酸の製造方法 |
| US8969048B2 (en) | 2004-08-10 | 2015-03-03 | Ajinomoto Co., Inc. | Use of phosphoketolase for producing useful metabolites |
| JP2008509661A (ja) * | 2004-08-10 | 2008-04-03 | 味の素株式会社 | 有用な代謝産物を製造するためのホスホケトラーゼの使用 |
| US8404474B2 (en) | 2004-08-10 | 2013-03-26 | Ajinomoto Co., Inc. | Use of phosphoketolase for producing useful metabolites |
| US8753849B2 (en) | 2004-08-10 | 2014-06-17 | Ajinomoto Co., Inc. | Use of phosphoketolase for producing useful metabolites |
| US8628941B2 (en) | 2004-11-25 | 2014-01-14 | Ajinomoto Co., Inc. | L-amino acid-producing bacterium and a method for producing L-amino acid |
| EP3925997A2 (en) | 2005-04-22 | 2021-12-22 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP2365017A2 (en) | 2005-04-22 | 2011-09-14 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP3909998A2 (en) | 2005-04-22 | 2021-11-17 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP2204396A1 (en) | 2005-04-22 | 2010-07-07 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource derived polyester and production process thereof |
| EP3919543A2 (en) | 2005-04-22 | 2021-12-08 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP2402383A2 (en) | 2005-04-22 | 2012-01-04 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP3925998A2 (en) | 2005-04-22 | 2021-12-22 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP3925996A2 (en) | 2005-04-22 | 2021-12-22 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP2366727A2 (en) | 2005-04-22 | 2011-09-21 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| EP2366726A2 (en) | 2005-04-22 | 2011-09-21 | Mitsubishi Chemical Corporation | Biomass-resource-derived polyester and production process thereof |
| US7829316B2 (en) | 2005-10-18 | 2010-11-09 | Ajinomoto Co., Inc. | Process for production of succinic acid |
| WO2007046389A1 (ja) | 2005-10-18 | 2007-04-26 | Ajinomoto Co., Inc. | コハク酸の製造方法 |
| WO2007099867A1 (ja) | 2006-02-24 | 2007-09-07 | Mitsubishi Chemical Corporation | 有機酸生産菌及び有機酸の製造法 |
| US7993888B2 (en) | 2006-02-24 | 2011-08-09 | Mitsubishi Chemical Corporation | Bacterium having enhanced 2-oxoglutarate dehydrogenase activity |
| JP4755248B2 (ja) * | 2006-05-16 | 2011-08-24 | 株式会社ニムラ・ジェネティック・ソリューションズ | 新規な抗生物質、ビスポライドＡ１、Ａ２およびＡ３ならびにビスポライドＢ１、Ｂ２ａ、Ｂ２ｂおよびＢ３と、それら抗生物質の製造方法 |
| WO2007132937A1 (ja) * | 2006-05-16 | 2007-11-22 | Nimura Genetic Solutions Co., Ltd. | 新規な抗生物質、ビスポライドＡ１、Ａ２およびＡ３ならびにビスポライドＢ１、Ｂ２ａ、Ｂ２ｂおよびＢ３と、それら抗生物質の製造方法 |
| US8318684B2 (en) | 2006-05-16 | 2012-11-27 | Nimura Genetic Solutions Co., Ltd. | Antibiotics, bispolides A1, A2, and A3 as well as bispolides B1, B2a, B2b and B3 and processes for producing said antibiotics |
| US9080189B2 (en) | 2007-04-10 | 2015-07-14 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing an organic acid |
| WO2008126896A1 (ja) | 2007-04-10 | 2008-10-23 | Ajinomoto Co., Inc. | 有機酸の製造方法 |
| WO2008133131A1 (ja) | 2007-04-16 | 2008-11-06 | Ajinomoto Co., Inc. | 有機酸の製造方法 |
| US8076111B2 (en) | 2007-04-16 | 2011-12-13 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing an organic acid |
| US9822385B2 (en) | 2007-04-17 | 2017-11-21 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing an L-glutamic acid and L-aspartic acid using a recombinant microorganism having enhanced expression of a ybjL protein |
| WO2008133161A1 (ja) | 2007-04-17 | 2008-11-06 | Ajinomoto Co., Inc. | カルボキシル基を有する酸性物質の製造法 |
| WO2009072562A1 (ja) | 2007-12-06 | 2009-06-11 | Ajinomoto Co., Inc. | 有機酸の製造方法 |
| US8247201B2 (en) | 2007-12-06 | 2012-08-21 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing an organic acid |
| WO2009075303A1 (ja) | 2007-12-12 | 2009-06-18 | Mitsubishi Chemical Corporation | 脂肪族ポリエステル樹脂及びその製造方法 |
| US8497104B2 (en) | 2009-05-27 | 2013-07-30 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing an organic acid |
| US9388433B2 (en) | 2011-03-18 | 2016-07-12 | Mitsubishi Chemical Corporation | Method for producing polymer, method for producing organic acid, and organic acid-producing microorganism |
| US10077456B2 (en) | 2011-03-18 | 2018-09-18 | Mitsubishi Chemical Corporation | Method for producing polymer, method for producing organic acid, and organic acid-producing microorganism |
| WO2012128231A1 (ja) | 2011-03-18 | 2012-09-27 | 三菱化学株式会社 | ポリマーの製造方法、有機酸の製造方法及び有機酸生産菌 |
| WO2016104814A2 (en) | 2014-12-26 | 2016-06-30 | Ajinomoto Co., Inc. | Method for producing dicarboxylic acid |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP4197754B2 (ja) | 2008-12-17 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP4197754B2 (ja) | 乳酸又はコハク酸の製造方法 | |
| US7833763B2 (en) | Method for producing organic acid | |
| JPS6236673B2 (ja) | ||
| JP3704737B2 (ja) | Ｌ−ロイシンの製造方法 | |
| JP2003235592A (ja) | 有機酸の製造方法 | |
| JP2003235593A (ja) | 有機酸の製造方法 | |
| US4584273A (en) | Method for the production of phenylalanine ammonia-lyase by fermentation | |
| JP4198147B2 (ja) | 有機酸の製造方法 | |
| JPH05123178A (ja) | Ｌ−フエニルアラニンの製造法 | |
| EP0295622B1 (en) | Process for producing l-tryptophan | |
| US3138540A (en) | Manufacture of glutamic acid by fermentation | |
| JPH0346115B2 (ja) | ||
| JPH06102027B2 (ja) | Ｌ−２−アミノ−４−フェニル酪酸の製造方法 | |
| JP3750339B2 (ja) | スレイトールの製造方法 | |
| JP2716473B2 (ja) | Ｌ‐イソロイシンの製造方法 | |
| JP2582806B2 (ja) | Ｌ−イソロイシンの製造法 | |
| JP2582805B2 (ja) | Ｌ−スレオニンの製造法 | |
| JP2872178B2 (ja) | Ｌ−アスパラギン酸の製造方法 | |
| JP3004826B2 (ja) | Ｌ−アスパラギン酸の連続製造方法 | |
| JPS6342692A (ja) | Ｌ−イソロイシンの製造法 | |
| JPH08332092A (ja) | フマル酸の製造法 | |
| JPH1052288A (ja) | フマル酸またはｌ−アスパラギン酸の製造法 | |
| JPS6128398A (ja) | Ｌ−バリンの製造法 | |
| JPH10174595A (ja) | Ｌ−アスパラギン酸の製造法 | |
| JPH0378999B2 (ja) |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20050419 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20050617 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20050726 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20050920 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20051206 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20060201 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20060201 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20060323 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821 Effective date: 20060323 |
|
| A911 | Transfer of reconsideration by examiner before appeal (zenchi) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911 Effective date: 20060424 |
|
| A912 | Removal of reconsideration by examiner before appeal (zenchi) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A912 Effective date: 20060602 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20080829 |
|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 |
|
| A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20080930 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20111010 Year of fee payment: 3 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20111010 Year of fee payment: 3 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20111010 Year of fee payment: 3 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121010 Year of fee payment: 4 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121010 Year of fee payment: 4 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (prs date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20131010 Year of fee payment: 5 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |