JPH10284131A - リチウムイオン二次電池およびその製造方法 - Google Patents

リチウムイオン二次電池およびその製造方法

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JPH10284131A JP9335660A JP33566097A JPH10284131A JP H10284131 A JPH10284131 A JP H10284131A JP 9335660 A JP9335660 A JP 9335660A JP 33566097 A JP33566097 A JP 33566097A JP H10284131 A JPH10284131 A JP H10284131A
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育弘 吉田
Koji Hamano
浩司 浜野
Takayuki Inuzuka
隆之 犬塚
Michio Murai
道雄 村井
Hisashi Shioda
久 塩田
Shigeru Aihara
茂 相原
Akira Shiragami
昭 白神
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 流動性の低い、あるいはゲル化した電解液を
有する、安全で、充放電効率に優れたリチウムイオン電
池が簡単に得られる製造方法を提供する。 【解決手段】 活物質粉末と非水系電解液に溶解するポ
リマーからなる微粉末とを混合して調製したペースト状
の活物質混合物を、例えば集電体１ｃ、２ｃに均一な厚
さに塗布して乾燥させ活物質粉末とポリマー微粉末を含
む正極１，負極２を形成する。この両電極を用いて電池
構造を組立てた後、この電池構造に上記電解液を注入す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は非水系電解液を用い
るリチウムイオン二次電池に関するもので、詳しくは、
流動性の低い、あるいはゲル化した電解液を有する安全
で、充放電効率の高いリチウムイオン電池の製造方法及
びその構造に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】携帯用電子機器の小型・軽量化への要望
は非常に大きく、その実現は電池の性能向上に大きく依
存する。これに対応すべく多様な電池の開発、改良が進
められている。中でもリチウムイオン電池は、現有する
電池の中でも最も高電圧、高エネルギー密度、耐高負荷
が実現できる二次電池であり、現在でもその改良が盛ん
に進められている。
【０００３】図１は現在実用化されている一般的なリチ
ウムイオン二次電池の構造を示す断面模式図で、その主
要な構成要素として、正極１、負極２および両電極１，
２間に挟まれるイオン伝導層３を有する。このリチウム
イオン二次電池においては、正極１にはリチウム−コバ
ルト複合酸化物などの正極活物質粉末１ａを導電性粉末
１ｂとバインダ樹脂とで混合してアルミニウム製の正極
集電体１ｃに塗布して板状としたもの、負極２には同様
に炭素系の負極活物質粉末２ａをバインダ樹脂と混合し
銅製の負極集電体２ｃに塗布して板状としたものが用い
られている。またイオン伝導層３にはポリエチレンやポ
リプロピレンなどの多孔質フィルムからなるセパレータ
にリチウムイオンを含む非水系の電解液で満たしたもの
が使用されている。なお、この例では、セパレータに電
極を貼り合わせた電極積層体４が単層の電池構造を示し
ている。
【０００４】この非水系電解質が用いられているリチウ
ムイオン電池においては、電池容量の増加によって、内
部あるいは外部での短絡によるスパーク、発熱等の危険
性が増大する。電池容量の増加を図るにあたり、発火に
対する危険性が非常に大きな懸念材料となっている。こ
の危険性を減少させるために、電解液の流動性を低下さ
せることは効果があるが、リチウムイオン二次電池にお
いては、電極が活物質の粒子を固めた多孔質のものにな
っており、流動性の低い電解液を電極内の微細な空孔内
に含浸させ、この電解液で完全に空孔を満たすのは非常
に困難であった。一方、電池性能の向上のためには、電
極内の微細空孔内が電解液で満たされている必要があ
る。また、電池の薄型化等の観点から、ゲル状電解質も
興味が持たれ実用化に向け盛んに研究されているが、こ
のゲル状電解質も電極に注入するのが容易でなく、ゲル
状電解質で完全に空孔を満たすのは非常に困難であっ
た。なお、ゲル状電解質を用いる電池については、例え
ば米国特許５，４６０，９０４、日経マイクロデバイス
（日経ＢＰ社発行）１９９６年８月号ｐ１３６等に開示
されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記のように、いずれ
の電解液を用いる電池の場合にも、電極内の微細な空孔
内に電解液を含浸させるのが容易でなく、完全に空孔を
満たすのは困難であるという電池作成上の大きな問題点
があった。そのため、安全で充放電効率の高いリチウム
イオン二次電池が得られないという問題点があった。
【０００６】本発明は、かかる課題を解決するために、
本発明者らが電解質の充填に関し鋭意検討した結果なさ
れたもので、流動性の低い、あるいはゲル化した電解液
を有する安全で、充放電効率に優れたリチウムイオン電
池が簡単に得られる製造方法を提供するとともに、より
充放電効率を向上できる構造のリチウムイオン二次電池
を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明のリチウムイオン
二次電池の第１の製造方法は、活物質粉末と非水系電解
液に溶解するポリマーからなる微粉末とを混合して調製
した活物質混合物を用いて上記活物質粉末と微粉末を含
む電極を形成し、この電極を用いて電池構造を組み立て
た後、この電池構造に上記電解液を注入するようにした
ものである。
【０００８】本発明のリチウムイオン二次電池の第２の
製造方法は、第１の方法において、電池構造に組み立て
る前に、電極内の空隙に外部より非水系電解液に溶解す
るポリマーからなる微粉末を導入するようにしたもので
ある。
【０００９】本発明のリチウムイオン二次電池の第３の
製造方法は、第１の方法において、電池構造に組み立て
る前に、電極に非水系電解液に溶解するポリマーの溶液
を塗布、または上記電極を上記ポリマーの溶液に浸漬し
た後乾燥するようにしたものである。
【００１０】本発明のリチウムイオン二次電池の第４の
製造方法は、活物質粉末を成形してなる電極内の空隙に
外部より非水系電解液に溶解するポリマーからなる微粉
末を導入し、空隙に上記微粉末を含ませた電極を形成
し、この電極を用いて電池構造を組み立てた後、この電
池構造に上記電解液を注入するようにしたものである。
【００１１】本発明のリチウムイオン二次電池の第５の
製造方法は、活物質粉末を成形してなる電極に非水系電
解液に溶解するポリマーの溶液を塗布、または上記電極
を上記ポリマーの溶液に浸漬し、乾燥させ、乾燥後の電
極を用いて電池構造を組み立てた後、この電池構造に上
記電解液を注入するようにしたものである。
【００１２】本発明のリチウムイオン二次電池の第１の
構成は、対向する電極と、この両電極間に配置されるセ
パレータとからなる電極積層体、および上記電極とセパ
レータの空隙内に保持される非水系電解液を備え、上記
電極内部にゲル化物質を含有し、非水系電解液の粘度ま
たはゲル化度が上記電極のセパレータ側の方が高くなる
ようにしたものである。
【００１３】本発明のリチウムイオン二次電池の第２の
構成は、第１の構成において、電極積層体の複数層を備
えるものである。
【００１４】本発明のリチウムイオン二次電池の第３の
構成は、第２の構成において、電極積層体の複数層が、
正極と負極を切り離された複数のセパレータ間に交互に
配置することにより形成されたものである。
【００１５】本発明のリチウムイオン二次電池の第４の
構成は、第２の構成において、電極積層体の複数層が、
正極と負極を巻き上げられたセパレータ間に交互に配置
することにより形成されたものである。
【００１６】本発明のリチウムイオン二次電池の第５の
構成は、電極積層体の複数層が、正極と負極を折り畳ん
だセパレータ間に交互に配置することにより形成された
ものである。
【００１７】
【発明の実施の形態】本発明のリチウムイオン二次電池
の第１の製造方法は、まず活物質粉末と非水系電解液に
溶解するポリマーからなる微粉末とを混合して調製した
ペースト状の活物質混合物を、例えば集電体に均一な厚
さに塗布して乾燥させ上記活物質粉末と微粉末を含む電
極を形成する。そして、この電極を用いて図１に示され
るような正，負の両電極間にセパレータを挟んだ電極積
層体４を備えた電池構造を組み立てた後、この電池構造
に上記電解液を注入するものである。この第１の製造方
法の場合、予め電極内に非水系電解液に溶解するポリマ
ー微粉末を含ませているので、注入が容易な低粘度の電
解液を注入して簡単に空孔を満たすことができ、注入後
に電解液にポリマーが溶解することにより、電解液を高
粘度化、あるいはゲル化することができる。このよう
に、簡単に電極内の微細な空孔内を高粘度、あるいはゲ
ル状の電解液で満たすことが可能となり、電解液の流動
性を低下させ、危険性を低減できる。また、このポリマ
ーが接着剤的な作用をし、強度を向上できる。また、ポ
リマー微粉末は電極形成時に活物質とともに混入される
ので、電極の全領域にわたり所望の量だけ含ませること
ができ、電解液の粘度、ゲル化度の調整が容易に行え
る。流動性の低い、あるいはゲル化した電解液を有する
安全で、充放電効率に優れたリチウムイオン電池が簡単
に得られる。なお、この場合の活物質混合物には、活物
質粉末と電解液に溶解するポリマーからなる微粉末の他
に、バインダ樹脂、有機溶剤、導電性粒子等を適宜混合
することも望ましい。集電体に塗布して電極板状に形成
する場合について示したが、必ずしも集電体を用いる必
要はない。
【００１８】本発明のリチウムイオン二次電池の第２の
製造方法は、上記第１の製造方法により得られたポリマ
ー微粉末が均一に混入された電極を非水系電解液に溶解
するポリマーからなる微粉末中に入れて振動を与えるな
どして、この電極内の空隙に外部よりこのポリマー微粉
末を導入し、次いで空隙内にもポリマー微粉末を含ませ
た電極を用いて電池構造に組み立て、その後この電池構
造に非水系電解液を注入するものである。上記第１の製
造方法と同様の効果に加え、ポリマー微粉末を全領域に
わたり均一に含む電極に外部からポリマー微粉末をさら
に導入することにより、電極内でのポリマー微粉末の分
布にばらつきが生じ、このばらつきに起因して、電解液
の高粘度化、あるいは、ゲル化の程度を電極内の位置に
よって変化させることができる。電極空孔内における電
解液の粘度、あるいはゲル化の程度を電極内の位置によ
って変化させることにより、電池として機能させる場合
の充放電特性に影響を与えることができる。即ち、電池
の充放電効率を決める重要な要因に、活物質の充放電に
ともなうリチウムイオンのドープ、脱ドープの効率があ
るが、通常の構造の電池においては、リチウムイオンの
移動のしやすさは電解液中で等しいため、リチウムイオ
ンのドープ、脱ドープがセパレータに近接する電極表面
近傍で偏って起こり、電極内部の活物質が有効に利用さ
れず、望ましい充放電特性が得られない。しかし、本発
明に係るリチウムイオン二次電池のように、電極のセパ
レータ側の方の非水系電解液の粘度またはゲル化度を高
くすることにより、正極および負極活物質層のセパレー
タ側と内部の活物質でのリチウムイオンのドープ、脱ド
ープの速度の違いが緩和され、電極内部の活物質が有効
に利用されるため、充放電特性を向上できると考えられ
る。従って、電極のセパレータ側の方の非水系電解液の
粘度またはゲル化度を高くすることにより、充放電特性
をより向上できる。この方法によれば、本発明に係る構
成の、電極のセパレータ側の方の非水系電解液の粘度ま
たはゲル化度が高い、充放電特性のより優れた安全な電
池が容易に得られる。
【００１９】本発明のリチウムイオン二次電池の第３の
製造方法は、上記第１の製造方法により得られたポリマ
ー微粉末が均一に混入された電極に非水系電解液に溶解
するポリマーの溶液を塗布、または上記電極を上記ポリ
マーの溶液に浸漬し、乾燥させ、乾燥後の電極を用いて
電池構造を組み立てた後、この電池構造に上記電解液を
注入するものである。この製造方法においては、ポリマ
ーの溶液を塗布、あるいはポリマーの溶液に浸漬するこ
とにより、ポリマー微粉末を均一に含む電極の空隙にさ
らにポリマーを導入することができ、上記第２の製造方
法と同様の効果を奏する。
【００２０】本発明のリチウムイオン二次電池の第４の
製造方法は、活物質粉末を成形して電極を形成し、この
電極を非水系電解液に溶解するポリマーからなる微粉末
中に入れて振動を与えるなどして、電極内の空隙に外部
よりこのポリマー微粉末を導入し、次いで空隙にポリマ
ー微粉末を含ませた電極を用いて電池構造に組み立て、
その後この電池構造に非水系電解液を注入するものであ
る。電解液を高粘度化、あるいはゲル化でき、しかも電
極内でのポリマー微粉末の分布にばらつきを生じさせる
ことができるので、電解液の高粘度化、あるいは、ゲル
化の程度を電極内の位置によって変化させることがで
き、本発明に係る構成の、流動性の低い、あるいはゲル
化した電解液を有する安全で、充放電効率に優れたリチ
ウムイオン電池が簡単に得られる。なお、活物質混粉末
から形成される電極には、活物質粉末に、必要に応じ、
バインダ樹脂、有機溶剤、導電性粒子等を混合するよう
にしても良く、電極板状にまとめる場合に集電体上に塗
着して形成するようにしてもよい。
【００２１】本発明のリチウムイオン二次電池の第５の
製造方法は、活物質粉末を成形してなる電極に非水系電
解液に溶解するポリマーの溶液を塗布、または上記電極
を上記ポリマーの溶液に浸漬し、乾燥させ、乾燥後の電
極を用いて電池構造を組み立てた後、この電池構造に上
記電解液を注入するものである。ポリマーの溶液を塗
布、あるいはポリマーの溶液に浸漬することにより、電
極内の空隙に外部よりポリマーを導入することができ、
上記第４の製造方法と同様の効果を奏する。
【００２２】本発明に用いられる電解液に溶解するポリ
マーとしては、メタクリル酸系ポリマー、アクリル酸系
ポリマー、ポリエチレングリコールやポリプロピレング
リコール等のポリエーテル系ポリマー、ポリアクリロニ
トリル、あるいはこれらのポリマーに他成分モノマーを
共重合したもの、さらには、必要に応じて架橋剤等の各
種の添加物を添加したものが用いられる。
【００２３】また、これらのポリマーからなる微粉末
は、活物質粉末と混合して電極形状にまとめる場合に
は、粒径２０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下が望まし
い。粒径が大きすぎる場合には、後に電解液を含浸した
とき溶解が不均一になり好ましくない。活物質粉末を成
形してなる電極内の空隙に外部から導入する場合には、
粒径が１μｍ以下、好ましくは０．２μｍ以下が望まし
い。
【００２４】本発明に用いられる活物質としては、正極
においては例えば、リチウムと、コバルト，ニッケル，
マンガン等の遷移金属との複合酸化物、リチウムを含む
カルコゲン化合物、あるいはこれらの複合化合物、さら
に上記複合酸化物、リチウムを含むカルコゲン化合物、
あるいはこれらの複合化合物に各種の添加元素を有する
ものが用いられ、負極においては易黒鉛化炭素、難黒鉛
化炭素、ポリアセン、ポリアセチレンなどの炭素系化合
物、ピレン、ペリレンなどのアセン構造を含む芳香族炭
化水素化合物が好ましく用いられるが、電池動作の主体
となるリチウムイオンを吸蔵、放出できる物質ならば使
用可能である。また、これらの活物質は粒子状のものが
用いられ、粒径としては、０.３〜２０μｍ のものが使
用可能であり、特に好ましくは１〜５μｍのものであ
る。粒径が小さすぎる場合には、形成した電極内の空隙
が少なくなりすぎたり、電極形成時の接着剤（バインダ
樹脂）による活物質表面の被覆面積が大きくなりすぎ、
充放電時のリチウムイオンのドープ、脱ドープが効率よ
く行われず、電池特性が低下してしまう。粒径が大きす
ぎる場合には、薄膜化が容易でなく、また、充填密度が
低下するため好ましくない。
【００２５】また、電解液としては、従来の電池に使用
されている非水系の溶剤およびリチウムを含有する電解
質塩が使用可能である。具体的にはジメトキシエタン，
ジエトキシエタン，ジエチルエーテル，ジメチルエーテ
ルなどのエーテル系溶剤、エチレンカーボネート，プロ
ピレンカーボネート，ジエチルカーボネート，ジメチル
カーボネートなどのエステル系溶剤の単独液、および前
述の同一溶剤同士あるいは溶剤からなる２種の混合液が
使用可能である。また電解液に供する電解質塩として
は、ＬｉＰＦ6，ＬｉＡｓＦ6，ＬｉＣｌＯ4，ＬｉＢ
Ｆ4，ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2 ，Ｌｉ
Ｃ（ＣＦ3ＳＯ2）3 などが使用可能である。
【００２６】また、集電体は電池内で安定な金属であれ
ば使用可能であるが、正極ではアルミニウム、負極では
銅が好ましく用いられる。集電体の形状としては、箔，
網状，エクスパンドメタル等いずれのものでも使用可能
であるが、網状，エクスパンドメタル等空隙面積の大き
いものが接着後の電解液含浸を容易にする点から好まし
い。
【００２７】電池の構造としては、図１で示されるよう
なセパレータに電極を貼り合わせた電極積層体の単層構
造の他に、図２で示されるような電極積層体を複数層積
層することにより得られる平板状積層構造、もしくは図
３、図４で示されるような電極とセパレータを長円状に
巻き込み形成した電極積層体を複数層有する平板状巻型
構造等の多層構造が考えられる。安全性を確保でき、充
放電効率を向上できるので、多層構造の電池としても、
安全で充放電効率が高く、かつコンパクトで電池容量が
大きな多層構造電池が得られる。
【００２８】
【実施例】以下、実施例を示し本発明を具体的に説明す
るが、勿論これらにより本発明が限定されるものではな
い。 実施例１〜４．正極活物質粉末としてＬｉＣｏＯ2 ８８
ｗｔ％、非水系電解液に溶解するポリマーからなる微粉
末として表１のポリマー微粉末を４ｗｔ％、導電性粒子
として黒鉛粉（ロンザ製ＫＳ−６）８ｗｔ％を混合し、
この混合物にさらにバインダ樹脂としてポリフッ化ビニ
リデンを混合して正極活物質混合物を調製した。この活
物質混合物を集電体となる厚さ２０μｍのアルミ箔上に
ドクターブレード法で厚さ約１００μｍに調整しつつ塗
布し、正極を形成した。
【００２９】負極活物質粉末としてメソフェーズマイク
ロビーズカーボン（商品名：大阪ガス製）を９６ｗｔ
％、電解液に溶解するポリマーとして表１のポリマー微
粉末を４ｗｔ％を混合し、この混合物にさらにバインダ
樹脂としてポリフッ化ビニリデンを混合して負極活物質
混合物を調製した。この活物質混合物を集電体となる厚
さ１２μｍの銅箔上にドクターブレード法で厚さ約１０
０μｍに調整しつつ塗布し、負極を形成した。
【００３０】セパレータ（ヘキストセラニーズ製セルガ
ード＃２４００）を両電極にはさみ電極積層体を形成
し、分離しないよう固定しながらエチレンカーボネート
と１、２−ジメトキシエタンとを溶媒として六フッ化リ
ン酸リチウムを電解質とする電解液を注入後、余分な液
を拭き取りアルミラミネートフィルムでパックし、封口
処理して電池を完成させた。
【００３１】形成した電池は温度や時間経過によって、
電解液が電極から遊離することなく安定したゲルを形成
した。なお、実施例１，２のポリメチルメタクリレート
は粒径が小さく、融点も低く、常温でも溶解し、電解液
がゲル化されるが、実施例３，４のポリエチレングリコ
ール，ポリアクリロニトリルの場合は粒径も大きく常温
では溶解が困難なため、電解液含浸後に、ポリマーは溶
解するが、バインダ樹脂は溶解しない温度、この場合は
８０℃に加熱して溶解させた。この電池特性を評価した
ところ、表１に示すようにいずれも電気伝導度、重量エ
ネルギー密度とも高い値が得られ、電極内に泡等が入る
ことなく良好に電解液ゲルが充填されていることがわか
った。
【００３２】
【表１】
【００３３】実施例５．ＬｉＣｏＯ2 を８７ｗｔ％、黒
鉛粉（ロンザ製ＫＳ−６）を８ｗｔ％、バインダ樹脂と
してポリスチレン粉末を５ｗｔ％混合し、この混合物に
トルエンおよび２−プロパノールを適量添加してペース
ト状の混合物を調製し、これを集電体となる厚さ２０μ
ｍのアルミ箔上にドクターブレード法で厚さ約１００μ
ｍに調整しつつ塗布し、正極を形成した。
【００３４】メソフェーズマイクロビーズカーボン（商
品名：大阪ガス製）を９５ｗｔ％、ポリスチレン粉末を
５ｗｔ％混合し、この混合物にトルエンおよび２−プロ
パノールを適量添加してペースト状の混合物を調製し、
これを集電体となる厚さ１２μｍの銅箔上にドクターブ
レード法で厚さ約１００μｍに調整しつつ塗布し、負極
を形成した。
【００３５】上記のようにして作成した正極，負極を非
水系電解液に溶解するポリマーからなる微粉末である粒
径０．２５μｍのポリメチルメタクリレート微粉末（綜
研化学製）中に入れ振動を与えた。これにより正極，負
極の空隙内にポリマー微粉末が導入された。このポリマ
ー微粉末が導入された正極，負極を用いて上記実施例と
同様に電池を形成した。電気伝導度は２×１０-5Ｓ／ｃ
ｍ、重量エネルギー密度は１２０Ｗｈ／ｋｇが得られ、
電極内に泡等が入ることなく良好に電解液ゲルが充填さ
れていることがわかった。この実施例の場合は、集電体
側にはポリマー微粉末のポリメチルメタクリレート微粉
末は殆ど存在せず、電極表面側に沢山含まれていた。電
極内でポリマー微粉末の分布は集電体側が少なく電極表
面側が多いという勾配を有し、これに起因して電極内の
電解液のゲル化度、濃度勾配も電極表面側の方が高かっ
た。これにより、電極内における電解液のゲル化度が均
一な電池に比べ、充放電特性をより向上できる。
【００３６】実施例６〜８．実施例５と同様にして形成
した正極，負極を、表２の非水系電解液に溶解するポリ
マー溶液に浸漬し、引き上げた後乾燥した。粘度の高い
溶液の場合には引き上げ後に余分な液を拭き取った。こ
れにより、正極，負極内の空隙にポリマーを導入するこ
とができた。このポリマーが導入された正極，負極を用
いて上記実施例と同様に電池を形成した。表２に示すよ
うに、いずれも電気伝導度、重量エネルギー密度とも高
い値が得られ、電極内に泡等が入ることなく良好に電解
液ゲルが充填されていることがわかった。なお、実施例
７のポリメチルメタクリレートの場合は濃度が高く常温
では溶解が困難なため、電解液含浸後に８０℃に加熱し
て溶解させた。上記実施例５と同様に電極内でのポリマ
ーの分布に勾配を持たせることができ、電極内における
電解液のゲル化度、濃度勾配を集電体側より電極表面側
の方を高くすることができた。
【００３７】
【表２】
【００３８】なお、上記実施例１〜４の活物質粉末とポ
リマー微粉末とを均一に混合して形成した電極に、上記
実施例５〜８の手法によりポリマーを外部から導入する
ことにより、集電体側にもポリマーを含ませ、かつ上記
実施例５〜８と同様に電極内でのポリマーの分布に勾配
を持たせることができる。
【００３９】実施例９．上記実施例５と同様に作製した
負極および正極と、セパレータ（ヘキストセラニーズ製
セルガード＃２４００）を所定の大きさに打ち抜き、こ
れらを、セパレータ、負極、セパレータ、正極と順に繰
り返し積み重ね、図２に示すような平板状積層構造電池
体を作製した。この平板状積層構造電池体の正極及び負
極それぞれの端部に接続した集電タブを、正極同士、負
極同士スポット溶接することによって、上記平板状積層
構造電池体を電気的に並列に接続した。これにエチレン
カーボネートと１、２−ジメトキシエタンとを溶媒とし
て六フッ化リン酸リチウムを電解質とする電解液を注入
後、余分な液を拭き取りアルミラミネートフィルムでパ
ックし、電極間に空気層が入らないように減圧しながら
封口処理して多層構造の電池を得た。上記実施例５の単
層電池と同様、温度や時間経過によって、電解液が電極
から遊離することなく安定したゲルが形成できた。また
電気伝導度、重量エネルギー密度とも高い値が得られ、
電極内に泡等が入ることなく良好に電解液ゲルが充填さ
れた。さらに多層化により電池容量を大きくでき、しか
もコンパクトなリチウムイオン二次電池が得られた。
【００４０】実施例１０．上記実施例５と同様に形成し
た帯状の負極を、２枚の帯状のセパレータ（ヘキストセ
ラニーズ製セルガード＃２４００）間に挟み、この負極
を挟んだセパレータの一端を所定量折り曲げ、折り目に
上記実施例１と同様に形成した所定の大きさの正極を挟
み、重ね合わせてラミネータに通した。引き続いて、先
に折り目に挟んだ正極と対向する位置に所定の大きさの
別の正極を配置し、これを挟むように上記帯状のセパレ
ータを長円状に半周分巻き上げ、さらに別の正極を間に
挟みつつ上記セパレータを巻き上げる工程を繰り返し、
複数層の電極積層体を有する図３に示すような平板状巻
型積層構造電池体を作製した。この平板状巻型積層構造
電池体の正極それぞれの端部に接続した集電タブをスポ
ット溶接することによって電気的に並列に接続した。こ
れにエチレンカーボネートと１、２−ジメトキシエタン
とを溶媒として六フッ化リン酸リチウムを電解質とする
電解液を注入後、アルミラミネートフィルムでパック
し、電極間に空気層が入らないように減圧しながら封口
処理して多層構造の電池を得た。上記実施例９と同様、
エネルギー密度が高く、充放電特性に優れ、電池容量が
大きく、かつコンパクトで、安全性の高いリチウムイオ
ン二次電池が得られた。
【００４１】本実施例では、帯状のセパレータ間に帯状
の負極を接合したものを巻き上げつつ、間に所定の大き
さの複数の正極を挟んでいく例を示したが、逆に、帯状
のセパレータ間に帯状の正極を接合したものを巻き上げ
つつ、間に所定の大きさの複数の負極を挟む方法でも良
い。
【００４２】また、本実施例においてはセパレータを巻
き上げる方法を示したが、帯状のセパレータ間に帯状の
負極または正極を接合したものを折り畳みつつ、所定の
大きさの正極または負極を間に挟み貼り合わせる方法で
も良い。
【００４３】実施例１１．上記実施例５と同様に形成し
た帯状の負極を帯状の２枚のセパレータ（ヘキストセラ
ニーズ製セルガード＃２４００）間に配置し、上記実施
例１と同様に形成した帯状の正極を一方のセパレータの
外側に一定量突出させて配置する。正極の一端を一定量
先行してラミネータに通し、次いで正極、セパレータ、
負極、セパレータとを重ね合わせながらラミネータに通
し帯状の積層物を形成した。その後、突出させた正極を
折り曲げて、この折り曲げた正極を内側に包み込むよう
にラミネートした積層物を長円状に巻き上げ、図４に示
すような複数層の電極積層体を有する平板状巻型積層構
造電池体を作製した。これにエチレンカーボネートと
１、２−ジメトキシエタンとを溶媒として六フッ化リン
酸リチウムを電解質とする電解液を注入後、アルミラミ
ネートフィルムでパックし、電極間に空気層が入らない
ように減圧しながら封口処理して多層構造の電池を得
た。上記実施例９，１０と同様、エネルギー密度が高
く、充放電特性に優れ、電池容量が大きく、かつコンパ
クトで安全性の高いリチウムイオン二次電池が得られ
た。
【００４４】本実施例では、帯状のセパレータ間に帯状
の負極を配置し、一方のセパレータの外側に正極を配置
して巻き上げる例を示したが、逆に、帯状のセパレータ
間に帯状の正極を配置し、一方のセパレータの外側に負
極を配置して巻き上げる方法でも良い。
【００４５】上記実施例９〜１１において、積層数を種
々変化させたところ、積層数に比例して電池容量が増加
した。また、上記実施例６〜８と同様に形成した電極を
用いることにより、上記実施例９〜１１と同様の、充放
電特性に優れ、電池容量が大きく安全な電池が得られ
た。さらに、上記実施例１〜４と同様に電極内でのポリ
マーの分布に勾配を持たせた電極を用いることにより、
充放電特性をより向上できた。
【００４６】
【発明の効果】本発明のリチウムイオン二次電池の第１
の製造方法においては、活物質粉末と非水系電解液に溶
解するポリマーからなる微粉末とを混合して調製した活
物質混合物を用いて上記活物質粉末と微粉末を含む電極
を形成し、この電極を用いて電池構造を組み立てた後、
この電池構造に上記電解液を注入することにより、流動
性の低い、あるいはゲル化した電解液を有する安全で、
充放電効率に優れたリチウムイオン電池が簡単に得られ
る。
【００４７】本発明のリチウムイオン二次電池の第２の
製造方法は、第１の製造方法において、電池構造に組み
立てる前に、電極内の空隙に外部より非水系電解液に溶
解するポリマーからなる微粉末を導入することにより、
上記効果に加え、電解液の粘度、またはゲル化度を電極
内の位置によって変化させることができ、電極のセパレ
ータ側の方の非水系電解液の粘度またはゲル化度を高く
することができるので、充放電特性をより向上できる。
【００４８】本発明のリチウムイオン二次電池の第３の
製造方法は、第１の製造方法において、電池構造に組み
立てる前に、電極に非水系電解液に溶解するポリマーの
溶液を塗布、または上記電極を上記ポリマーの溶液に浸
漬した後乾燥することにより、上記第２の製造方法と同
様の効果を奏する。
【００４９】本発明のリチウムイオン二次電池の第４の
製造方法においては、活物質粉末を成形してなる電極内
の空隙に外部より非水系電解液に溶解するポリマーから
なる微粉末を導入し、空隙に上記微粉末を含ませた電極
を形成し、この電極を用いて電池構造を組み立てた後、
この電池構造に上記電解液を注入することにより、電解
液の粘度またはゲル化度を高くすることができ、しかも
電極のセパレータ側の方の電解液の粘度またはゲル化度
を高くすることができるので、安全で、充放電効率に優
れたリチウムイオン電池が簡単に得られる。
【００５０】本発明のリチウムイオン二次電池の第５の
製造方法においては、活物質粉末を成形してなる電極に
非水系電解液に溶解するポリマーの溶液を塗布、または
上記電極を上記ポリマーの溶液に浸漬し、乾燥させ、乾
燥後の電極を用いて電池構造を組み立てた後、この電池
構造に上記電解液を注入することにより、上記第４の製
造方法と同様の効果を奏する。
【００５１】本発明のリチウムイオン二次電池の第１の
構成においては、対向する電極と、この両電極間に配置
されるセパレータとからなる電極積層体、および上記電
極とセパレータの空隙内に保持される非水系電解液を備
え、上記電極内部にゲル化物質を含有し、非水系電解液
の粘度またはゲル化度が上記電極のセパレータ側の方が
高くなるようにしたことにより、電極のセパレータ側と
内部の活物質でのリチウムイオンのドープ、脱ドープの
速度の違いが緩和されるので、電極内部の活物質が有効
に利用され、充放電の効率が良くなる。
【００５２】本発明のリチウムイオン二次電池の第２な
いし５の構成は、第１の構成において、電極積層体の複
数層を備えることにより、多層構造の電池としても、高
い充放電効率を有し、コンパクトで電池容量が大きなリ
チウムイオン二次電池が得られる効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明に係る一般的なリチウムイオン二次電
池の電池構造、電極積層体を示す断面模式図である。
【図２】 本発明に係るリチウムイオン二次電池の他の
実施形態の多層の電池構造を示す断面模式図である。
【図３】 本発明に係るリチウムイオン二次電池の他の
実施形態の多層の電池構造を示す断面模式図である。
【図４】 本発明に係るリチウムイオン二次電池の他の
実施形態の多層の電池構造を示す断面模式図である。
【符号の説明】
１ 正極、１ａ 正極活物質、１ｃ 正極集電体、２
負極、２ａ 負極活物質、２ｃ 負極集電体、３ イオ
ン伝導層（セパレータ）、４ 電極積層体。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 村井 道雄 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 塩田 久 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 相原 茂 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内 (72)発明者 白神 昭 東京都千代田区丸の内二丁目２番３号 三 菱電機株式会社内

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 活物質粉末と非水系電解液に溶解するポ
    リマーからなる微粉末とを混合して調製した活物質混合
    物を用いて上記活物質粉末と微粉末を含む電極を形成
    し、この電極を用いて電池構造を組み立てた後、この電
    池構造に上記電解液を注入するようにしたリチウムイオ
    ン二次電池の製造方法。
  2. 【請求項２】 電池構造に組み立てる前に、電極内の空
    隙に外部より非水系電解液に溶解するポリマーからなる
    微粉末を導入するようにした請求項１記載のリチウムイ
    オン二次電池の製造方法。
  3. 【請求項３】 電池構造に組み立てる前に、電極に非水
    系電解液に溶解するポリマーの溶液を塗布、または上記
    電極を上記ポリマーの溶液に浸漬した後乾燥するように
    した請求項１記載のリチウムイオン二次電池の製造方
    法。
  4. 【請求項４】 活物質粉末を成形してなる電極内の空隙
    に外部より非水系電解液に溶解するポリマーからなる微
    粉末を導入し、空隙に上記微粉末を含ませた電極を形成
    し、この電極を用いて電池構造を組み立てた後、この電
    池構造に上記電解液を注入するようにしたリチウムイオ
    ン二次電池の製造方法。
  5. 【請求項５】 活物質粉末を成形してなる電極に非水系
    電解液に溶解するポリマーの溶液を塗布、または上記電
    極を上記ポリマーの溶液に浸漬し、乾燥させ、乾燥後の
    電極を用いて電池構造を組み立てた後、この電池構造に
    上記電解液を注入するようにしたリチウムイオン二次電
    池の製造方法。
  6. 【請求項６】 対向する電極と、この両電極間に配置さ
    れるセパレータとからなる電極積層体、および上記電極
    とセパレータの空隙内に保持される非水系電解液を備
    え、上記電極内部にゲル化物質を含有し、非水系電解液
    の粘度またはゲル化度が上記電極のセパレータ側の方が
    高くなるようにしたリチウムイオン二次電池。
  7. 【請求項７】 電極積層体の複数層を備えることを特徴
    とする請求項６記載のリチウムイオン二次電池。
  8. 【請求項８】 電極積層体の複数層が、正極と負極を切
    り離された複数のセパレータ間に交互に配置することに
    より形成されたことを特徴とする請求項７記載のリチウ
    ムイオン二次電池。
  9. 【請求項９】 電極積層体の複数層が、正極と負極を巻
    き上げられたセパレータ間に交互に配置することにより
    形成されたことを特徴とする請求項７記載のリチウムイ
    オン二次電池。
  10. 【請求項１０】 電極積層体の複数層が、正極と負極を
    折り畳んだセパレータ間に交互に配置することにより形
    成されたことを特徴とする請求項７記載のリチウムイオ
    ン二次電池。
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