JPH09150164A - セレン含有廃水の処理方法 - Google Patents
セレン含有廃水の処理方法Info
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Abstract
ンは勿論、さらにSeO4 2-の形態で溶存するセレンの回収
を実現すること、および還元剤の有効利用を図る。 【解決手段】セレンを含有する廃水中に還元剤および中
和剤を添加してセレンを還元除去する方法において、上
記廃水を大気雰囲気下で40〜80℃の温度域に加熱すると
ともに、この廃水元液中に硫酸第一鉄を添加混合し、さ
らに、この混合液中に中和剤を添加することにより、セ
レンを還元し除去する。そして、シックナー沈殿物に硫
酸を加えて還元剤として再利用する。
Description
処理方法に関して、特に廃水中のセレンの除去効率を向
上しようとするものであり、併せて、この処理時に発生
する鉄含有沈殿物の有効利用をはかろうとするものであ
る。
等で発生する廃水の中には、セレンが比較的高濃度で溶
存するため、この廃水中のセレンを除去することが必要
である。 この廃水中のセレンを除去する方法として
は、例えば、特公昭48−30558 号公報の場合、セレンを
含有する廃水にFe2+を添加し、次いでpH:3〜5の範囲
においてCu2+を添加することにより、Fe2+の酸化および
加水分解を促進し、さらにpH:5〜6の範囲においてFe
3+の水酸化物とともにセレンを共沈回収する方法が開示
されている。その他、Ag+ ,Cu2+,Fe3+等の水溶性イオ
ンまたはFe粉のうち1種または2種をセレン含有廃水に
添加し、不溶性のセレン化物として固定する方法も知ら
れている。
常、SeO3 2-(4価セレン)の形態で溶存している。しか
し、酸化剤が存在すると、このSeO3 2-はSeO4 2-(6価セ
レン)へと変化することが知られている。その結果、廃
水中には、SeO3 2-とともにSeO4 2-が溶存した状態にあ
る。ところで、上記の従来技術は、SeO3 2-の除去には有
効であるが、SeO4 2-の除去は困難である。従って、従来
技術では、SeO4 2-の除去が十分に行われないため、セレ
ン除去効率の向上は望めなかった。さらに、従来の廃水
処理は、鉄を添加するため多量の水酸化鉄が生成し、そ
の減量化も強く望まれていた。本発明の第1の目的は、
セレン含有廃水中にSeO3 2-の形態で溶存するセレンは勿
論、SeO4 2-の形態で溶存するセレンの回収をも可能な廃
水処理方法について提案することにある。本発明の第2
の目的は、この廃水処理に伴う沈殿物中の鉄分を回収
し、その有効利用を図ることにある。
するために、本発明は、セレンを含有する廃水中に還元
剤および中和剤を添加してセレンを還元除去する方法に
おいて、この廃水元液中に硫酸第1鉄と中和剤を添加混
合し、その混合溶液を大気雰囲気下で40〜80℃の温度に
加熱することによりセレンを還元し、シックナー沈殿物
として除去することを特徴とするセレン含有廃水の処理
方法を提案する。
するために、上記還元除去されたシックナー沈殿物に硫
酸を添加し未溶解残渣を濾過器にて濾過することにより
セレンを分離除去すると同時に濾液を回収し、この濾液
を上記廃水の元液の還元剤として再利用することを特徴
とするセレン含有廃水の処理方法を提案する。また、本
発明は、この第2の目的のために、別の方法として、セ
レンを含有する廃水中に還元剤および中和剤を添加して
セレンを還元除去する方法において、該廃水を大気雰囲
気下で40〜80℃の温度に加熱するともに、この廃水中に
硫酸第1鉄および中和剤を添加混合してセレンを還元
し、その後沈降剤を加えたのちシックニングし、セレン
ならびに第一鉄含有のシックナー沈殿物を、セレン含有
廃水の予備処理槽中に添加して該廃水中のセレン濃度を
低減する予備処理に再利用し、この予備処理液を上記加
熱工程に供することを特徴とするセレン含有廃水の処理
方法を提案する。なお、上記の予備処理は、まずセレン
含有廃水を予備処理槽において大気雰囲気下で40〜80℃
の温度に加熱するとともに、この廃水中にはセレン廃水
処理時に発生する第一鉄含有シックナー沈殿物と中和剤
とを添加することによりセレンを予備還元し、さらに沈
降剤を加えてシックニング処理してから濾過し、その濾
過残渣を分離除去する一方、このとき発生する濾液をシ
ックナー上澄み液とともに本処理槽内に供給する方法で
ある。
について、詳しく説明する。まず、セレン含有廃水、す
なわちSeO3 2-に加えてSeO4 2-が溶存した廃水を、大気雰
囲気下においてヒーターにて40〜80℃の温度域に加熱す
る。このとき該廃水元液中には、還元剤として硫酸第1
鉄を、Fe2+イオン量で 0.5〜3.0 g/l に相当する量を添
加すると共に、苛性ソーダ, 消石灰等の中和剤を添加し
て混合することにより、 pHを8〜10の範囲に調整す
る。その後、 pH調整後の混合液は10〜30分間攪拌す
る。この段階の処理では、混合液中のFe2+がFe3+に酸化
され、SeO3 2-およびSeO4 2-の還元が促進されてセレンが
生成し、このセレンがFe(OH)2 に吸着して固定されるの
で、沈降剤を加えたあと沈殿処理すると、セレンはFe(O
H)2 とともに共沈して沈殿物となる。この段階の処理に
おいて重要なことは、大気雰囲気下において廃水温度を
ヒーターにて常に40〜80℃に加熱することである。
去効率に与える影響を示すものであって、Se(mg/l)とFe
添加量(g/l) との関係を示すグラフである。この図に示
すとおり、廃水元液の温度が低いと、窒素雰囲気の方が
Se除去効率が良い。しかし、60℃の温度では雰囲気の差
がなくなる。そして、大気雰囲気下では、この廃水元液
の温度を50℃以上にした方がSeの除去効率はよくなる。
このことから、Se除去効率を上げるためには、廃水の処
理を大気雰囲気下で行い、かつその廃水の温度は55〜65
℃に保持することが有効であることがわかる。さらに、
前記廃水の温度は55〜80℃とすることによって、SeO3 2-
はもちろんのこと、難還元性であるSeO4 2-の還元が容易
になることも新たに判明した。この理由は、温度を上げ
ることによりFe(OH)2 や green rust 粒子表面に生成す
る〔FeOH〕+ 層が厚くなり、SeO4 2-の還元反応が促進さ
れるためである。
和剤を添加して攪拌し、セレンを水酸化鉄とともに共沈
させる処理において、雰囲気および廃水元液の温度が、
セレンおよび水酸化鉄の沈降速度に与える影響を示すグ
ラフである。この図に示すように、雰囲気の影響はあま
り見当たらないのに対して、大気中で廃水元液の温度を
60℃にした場合、沈降距離が格段に大きくなることがわ
かる。即ち、廃水元液の温度を大気雰囲気下で60〜80℃
に保持すると、沈降速度の改善が著しい。この廃水元液
の好ましい温度は55〜65℃の範囲である。なお、この図
2において、沈降速度の上昇は、シックナーから懸濁物
として逃げる微粒子の量が減り、SSとして排出される重
金属量が低減できることを意味するものである。
量として 0.5〜3.0 g/l に相当する量を添加する理由
は、Fe2+イオン量が少ないとSeの除去が悪くなり、Fe2+
イオンの添加量を増すと薬品代がかかるとともに、残渣
発生量も増加するからである。また、混合液の pHを中
和剤の添加によって、8.0 〜10.0の範囲に調整する理由
は、 pH8以下でも pH10以上でも、Seの除去効率が悪
くなるためである。好ましい pHレベルは 8.5〜9.5 で
ある。次に、上記の処理を経た混合液には、例えば高分
子凝集剤などの沈降剤を添加し、混合液中で生成したセ
レン含有物の凝集、濃縮そして沈降をはかり、一方、そ
の上澄み液は分離排出する。一方、濃縮後のシックナー
沈殿物には、 pH:5程度となるように硫酸を添加し、
その後、この溶液を濾過してセレンを分離除去し、その
濾液を回収する。この濾液には、必要に応じて硫酸第一
鉄を適宜に加え、Fe2+濃度を調整してから、上記廃水の
元液中に還流添加して再利用する。
て、図3を参照して具体的に説明する。セレン含有廃水
1を加熱混合槽2に供給する。この加熱混合槽2内の廃
水元液3は55〜65℃に加熱保持するとともに、還元剤で
ある硫酸第一鉄4を添加する。次に、この廃水元液3
は、脱セレン反応槽5に移し、NaOH等の中和剤6を添加
し、30分間程度攪拌混合してpHを 8.5〜9.5 に調整す
ることにより、セレンを還元する。
降剤添加槽7に移し、ここで沈降剤8を添加したのちシ
ックナー9に移す。このシックナー9におけるシックニ
ング処理によってセレンとFe(OH)2 とを共沈させてシッ
クナー沈殿物12として回収する。一方、上澄み液10は貯
液槽11に排出する。なお、上記廃水の元液の加熱は、電
熱ヒーターや蒸気の吹込みなどによって行うことが好ま
しい。また、上記脱セレン反応槽5は、必要に応じて複
数個使用することができる。
13に移し、ここで硫酸14を添加し、その溶液を濾過器15
にて濾過することにより、セレンを残渣中に残して除去
し、一方Fe2+溶液は回収する。即ち、得られた濾液16を
ひとまず調整槽17に溜め、この調整槽内に移した濾液
に、必要に応じて硫酸第一鉄を加え、Fe2+濃度を調整す
る。調整後の硫酸第一鉄溶液は、上記した加熱混合槽2
に添加する硫酸第一鉄4として再利用する。
用の形態としては、これをセレン含有廃水中に添加して
該廃水中のセレン濃度を予め低減させる予備処理のため
に再利用する方法もある。すなわち、シックナー9にお
ける上記シックナー沈殿物12は、セレンと鉄 (Fe(OH)2)
が共沈したものであるから、このシックナー沈殿物12中
にはセレンと共に第一鉄が存在する。従って、このシッ
クナー沈殿物12を前記セレン含有廃水中に供給すると、
このシックナー沈殿物を還元剤として作用させることが
できる。というのは、下記の反応式が示すように、該シ
ックナー沈殿物中の第一鉄(Fe2+ ) により、セレン含有
廃水中のSeO3 2-およびSeO4 2-が還元されてセレンを生成
し、脱セレンが行われるからである。 H2SeO4 +9Fe(OH)2 → Se +3Fe3O4 + 10H2O
したシックナー上澄み液を、セレンの本来の廃水処理
(セレン還元除去処理) 工程 (A) の本処理槽 (脱セレ
ン反応槽) 5に供給する。このような予備処理Bを行う
と、廃水中のセレンの濃度はこの処理Bにおいて予め低
下しているので、その後の本来の廃水処理工程Aでの処
理が効率的になり、しかも硫酸第一鉄使用量の低減を図
る上でも好ましいものとなる。
なるセレン含有廃水の処理方法について、図4に基づき
説明する。予備処理工程Bは、セレン含有廃水1を予備
処理槽2Bに導入し、この予備処理槽2Bに本処理工程
Aで生成した第一鉄含有シックナー沈澱物12を添加する
と共にNaOH等の中和剤6も添加し、pHを約9に調整
し、30分間程度加熱攪拌して混合する。次に、その混合
液は、沈降剤添加槽7Bに移し、ここで沈降剤8を添加
したのちシックナー9Bに移し、このシックナー9Bに
おいて、液相と固相とを分離して濃厚化処理する。
9Bでの上澄み液10Bは本処理槽である脱セレン反応槽
5に移送する。一方、このシックナー9Bで発生する沈
殿物12Bは、濾過器15Bに入れて濾過し、その濾液16B
は、前記上澄み液10Bと混合したのち脱セレン反応槽5
に装入するが、濾過残渣(Se)は廃棄処分とする。そし
て、該脱セレン反応槽5では、液温を60℃に加熱保持す
るとともに、還元剤として硫酸第一鉄4を添加する。さ
らに、中和剤6を添加し、 pHを約9に調整し、30分間
程度の撹拌によって混合する。その混合液は沈降剤添加
槽7に移し、ここで沈降剤8を添加したのち、シックナ
ー9においてシックニング処理して固液分離する。この
シックニング処理時に発生する上澄み液10は、貯液槽11
に排出し、一方、シックナー沈澱物12は予備処理槽2B
に送る。以上の工程を繰り返すことによって、沈殿物の
再利用を図りながら、セレン濃度は極めて低い水準にま
で除去される。
った。すなわち、セレン含有廃水を、大気雰囲気下で15
〜60℃の温度域に加熱して得られる廃水元液に、硫酸第
一鉄を、Fe2+イオン量として溶存セレン量に対して 0.5
〜2.0 g/lの割合で添加し、さらに中和剤としてNaOH
を添加してその混合液のpHを9に調整した。その後、混
合液を30分間撹拌し、さらに沈降剤としてクリフロック
(商標)を添加したのちシックナーにて、セレンをFe(O
H)2 と共沈させてシックナー沈殿物を得た。一方、この
シックナーでの上澄み液の成分について測定した。その
結果を、廃水元液の成分分析結果とともに、表1に示
す。
シックナー沈殿物を還元剤として再利用する操業を行っ
た。すなわち、シックナーから得られた沈殿物に硫酸を
添加してpHを5に調整し、その後、この溶液を濾過して
セレンを分離除去する一方、その濾液にはさらに硫酸第
一鉄を適宜加えて、Fe2+濃度を12.5g/lに調整した。
そして、その調整後の溶液を加熱混合槽2に導いて前記
廃水元液中に添加して再利用を試みた。以上の操業を繰
り返し行った際の、再利用による鉄の回収率について調
査した。その結果を、処理前後の液組成と併せて表2に
示す。
液の加熱と pH調整のみにて、従来は困難であったSeO4
2-の回収が可能になるため、セレン含有廃水のセレン除
去率を向上させることができる。また、本発明では、セ
レンの除去処理に付随して生じる沈殿物を廃棄すること
なく有効に再利用するため、廃棄物の減量および省資源
を図ることができる。
水の2段階処理を行った。この方法は、セレン含有廃水
を、大気雰囲気下で60℃の温度域に加熱した廃水元液
に、硫酸第一鉄を添加し、さらにNaOHを添加して pHを
9に調整し、その後、混合液の攪拌を30分間行って、シ
ックナーにて、セレンをFe(OH)2 と共沈させてシックナ
ー沈殿物とした。そして、この本処理にて得られるシッ
クナー沈殿物を、図4に示したように、予備処理槽に導
入してセレン含有廃水のセレン濃度を低減する予備処理
を行ってから、本処理槽に導いて、上記の諸工程を繰り
返した。この方法の下で得られた処理後液の成分および
廃水元液の成分について測定した結果を、表3に示す。
表3に示すように、従来は困難であったSeO4 2-の回収が
可能になると同時に、セレン含有廃水のセレン除去率を
向上することができた。しかも、セレンの除去処理に付
随して生じる沈殿物を廃棄することなく有効に再利用で
きるため、廃棄物の減量および省資源をはかることがで
きた。
来は困難であったSeO4 2-の効果的な回収が可能になると
共に、セレン含有廃水のセレン除去率の向上を図ること
ができる。しかも、セレンの除去処理に付随して生じる
沈殿物を廃棄することなく有効に再利用できるため、廃
棄物の減量および省資源の実現につながる。
レン除去に与える影響を示すグラフである。
水酸化鉄の沈降速度に与える影響を示すグラフである。
る。
Claims (8)
- 【請求項1】 セレンを含有する廃水中に還元剤および
中和剤を添加してセレンを還元除去する方法において、
上記廃水の元液中に硫酸第一鉄ならびに中和剤を添加混
合するとともに、大気雰囲気中で40〜80℃の温度に加熱
することにより、セレンを還元し、シックナー沈殿物と
して除去することを特徴とするセレン含有廃水の処理方
法。 - 【請求項2】 セレンを含有する廃水中に還元剤および
中和剤を添加してセレンを還元除去する方法において、
上記廃水の元液中に硫酸第一鉄ならびに中和剤を添加混
合するとともに、大気雰囲気中で40〜80℃の温度に加熱
することによりセレンを還元し、シックナー沈殿物と
し、このシックナー沈殿物に硫酸を添加し未溶解残渣を
濾過器で濾過することによりセレンを分離除去すると同
時に濾液を回収し、この濾液を上記廃水の元液の還元剤
として再利用することを特徴とするセレン含有廃水の処
理方法。 - 【請求項3】 廃水元液中への硫酸第一鉄の添加量は、
Fe2+イオン量として0.5〜3.0 g/lの範囲内とするこ
とを特徴とする請求項1または2に記載の処理方法。 - 【請求項4】 廃水元液中への中和剤の添加に当たって
は、この液の pHを8〜10の範囲に調整することを特徴
とする請求項1または2に記載の処理方法。 - 【請求項5】 セレンを含有する廃水中に還元剤および
中和剤を添加してセレンを還元除去する方法において、
該廃水を大気雰囲気下で40〜80℃の温度に加熱するとも
に、この廃水中に硫酸第1鉄および中和剤を添加混合し
てセレンを還元し、その後沈降剤を加えたのちシックニ
ングし、このシックニングによって発生したセレンなら
びに第一鉄含有シックナー沈殿物を、セレン含有廃水の
予備処理槽中に添加して該廃水中のセレン濃度を低減す
る予備処理に再利用し、この予備処理液を上記加熱工程
に供することを特徴とするセレン含有廃水の処理方法。 - 【請求項6】 上記予備処理は、まずセレン含有廃水を
予備処理槽において大気雰囲気下で40〜80℃の温度に加
熱するとともに、この廃水中にはセレン廃水処理時に発
生する第一鉄含有シックナー沈殿物と中和剤とを添加す
ることによりセレンを予備還元し、さらに沈降剤を加え
てシックニング処理してから濾過し、その濾過残渣を分
離除去する一方、このとき発生する濾液をシックナー上
澄み液とともに本処理槽内に供給する方法であることを
特徴とする請求項5に記載の処理方法。 - 【請求項7】 予備処理槽および本処理槽中への中和剤
の添加に当たっては、被処理液の pHを8〜10の範囲に
調整することを特徴とする請求項5または6に記載の処
理方法。 - 【請求項8】 本処理槽中への硫酸第一鉄の添加量は、
Fe2+イオン量として0.5〜3.0 g/lの範囲内とするこ
とを特徴とする請求項5または6に記載の処理方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP25619896A JP3249749B2 (ja) | 1995-09-27 | 1996-09-27 | セレン含有廃水の処理方法 |
Applications Claiming Priority (5)
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JP24909095 | 1995-09-27 | ||
JP7-249090 | 1995-09-27 | ||
JP24909195 | 1995-09-27 | ||
JP7-249091 | 1995-09-27 | ||
JP25619896A JP3249749B2 (ja) | 1995-09-27 | 1996-09-27 | セレン含有廃水の処理方法 |
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Publication Number | Publication Date |
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JPH09150164A true JPH09150164A (ja) | 1997-06-10 |
JP3249749B2 JP3249749B2 (ja) | 2002-01-21 |
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Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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ITMI20130676A1 (it) * | 2013-04-24 | 2014-10-25 | Tecnoimpianti Water Treat S R L | Processo per rimuovere contaminanti recalcitranti da soluzioni acquose. |
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CN115417484A (zh) * | 2022-08-24 | 2022-12-02 | 贵州大学 | 一种去除废水中的硒并同步回收高纯杆状晶体硒的方法 |
-
1996
- 1996-09-27 JP JP25619896A patent/JP3249749B2/ja not_active Expired - Fee Related
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