JPH085254B2 - 感熱転写記録用色素及び感熱転写シート - Google Patents
感熱転写記録用色素及び感熱転写シートInfo
- Publication number
- JPH085254B2 JPH085254B2 JP62013646A JP1364687A JPH085254B2 JP H085254 B2 JPH085254 B2 JP H085254B2 JP 62013646 A JP62013646 A JP 62013646A JP 1364687 A JP1364687 A JP 1364687A JP H085254 B2 JPH085254 B2 JP H085254B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- group
- optionally substituted
- dye
- thermal transfer
- recording
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B41—PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
- B41M—PRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
- B41M5/00—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein
- B41M5/26—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used
- B41M5/382—Contact thermal transfer or sublimation processes
- B41M5/385—Contact thermal transfer or sublimation processes characterised by the transferable dyes or pigments
- B41M5/388—Azo dyes
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Optics & Photonics (AREA)
- Thermal Transfer Or Thermal Recording In General (AREA)
- Coloring (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、新規な感熱転写記録用色素及び感熱転写シ
ートに関する。
ートに関する。
（従来の技術） 従来、フアクシミリプリンター、複写機あるいは、テ
レビ画像等をカラー記録する技術が要望され、電子写
真、インクジエツト、感熱転写等によるカラー記録技術
が検討されている。
レビ画像等をカラー記録する技術が要望され、電子写
真、インクジエツト、感熱転写等によるカラー記録技術
が検討されている。
感熱転写記録方式は、装置の保守や操作が容易で、装
置や消耗品が安価であるため、他の方法に比べ有利と考
えられる。
置や消耗品が安価であるため、他の方法に比べ有利と考
えられる。
感熱転写方式には、ベースフイルム上に熱溶融性イン
ク層を形成させた転写シートを、感熱ヘツドにより加熱
して、該インクを溶融し、被記録体上に転写記録する溶
融方式と、ベースフイルム上に昇華性色素を含有するイ
ンク層を形成させた転写シートを、感熱ヘツドにより加
熱して色素を昇華させ、被記録体上に転写記録する昇華
方式とがあるが、昇華方式は感熱ヘツドに与えるエネル
ギーを変えることにより色素の昇華転写量を制御するこ
とができるので、階調記録が容易となり、フルカラー記
録には特に有利と考えられる。
ク層を形成させた転写シートを、感熱ヘツドにより加熱
して、該インクを溶融し、被記録体上に転写記録する溶
融方式と、ベースフイルム上に昇華性色素を含有するイ
ンク層を形成させた転写シートを、感熱ヘツドにより加
熱して色素を昇華させ、被記録体上に転写記録する昇華
方式とがあるが、昇華方式は感熱ヘツドに与えるエネル
ギーを変えることにより色素の昇華転写量を制御するこ
とができるので、階調記録が容易となり、フルカラー記
録には特に有利と考えられる。
昇華方式の感熱転写記録においては、転写シートに用
いられる昇華性色素は転写記録のスピード、記録物の画
質、保存安定性などに大きな影響を与えるので非常に重
要であり、以下のような条件を充たすことが必要であ
る。
いられる昇華性色素は転写記録のスピード、記録物の画
質、保存安定性などに大きな影響を与えるので非常に重
要であり、以下のような条件を充たすことが必要であ
る。
感熱記録ヘツドの作動条件で容易に昇華すること。
感熱記録ヘツドの作動条件で熱分解しないこと。
色再現上、好ましい色相を有すること。
分子吸光係数が大きいこと。
熱、光、湿気、薬品などに対して安定なこと。
合成が容易なこと。
インク化適性が優れていること。
安全衛生上問題がないこと。
上記の条件を全て満足する色素はこれ迄見い出されて
おらず、特にイエロー色素においては種々の欠点を有し
未だ満足なものが見い出されていない。
おらず、特にイエロー色素においては種々の欠点を有し
未だ満足なものが見い出されていない。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明は上記の条件を全て満足する新規なイエロー色
のピラゾロンアゾ系感熱転写記録用色素及び該色素を用
いることを特徴とする感熱転写シートを提供することを
目的とする。
のピラゾロンアゾ系感熱転写記録用色素及び該色素を用
いることを特徴とする感熱転写シートを提供することを
目的とする。
（問題点を解決するための手段） 本発明は下記一般式〔Ｉ〕 （式中、Ｒは置換されていてもよいアルコキシアルキル
基、置換されていてもよいアルキルオキシアルキル基、
テトラヒドロフルフリル基、フルフリル基、置換されて
いてもよいアリルオキシアルキル基、または置換されて
いてもよいアリールオキシアルキル基を表わす）で示さ
れるピラゾロンアゾ系感熱転写記録用色素及び該色素を
含む色材層をベースフイルム上に有することを特徴とす
る感熱転写シートをその要旨とするものである。
基、置換されていてもよいアルキルオキシアルキル基、
テトラヒドロフルフリル基、フルフリル基、置換されて
いてもよいアリルオキシアルキル基、または置換されて
いてもよいアリールオキシアルキル基を表わす）で示さ
れるピラゾロンアゾ系感熱転写記録用色素及び該色素を
含む色材層をベースフイルム上に有することを特徴とす
る感熱転写シートをその要旨とするものである。
本発明の前記一般式〔Ｉ〕で示されるピラゾロンアゾ
系色素について説明する。
系色素について説明する。
上記一般式〔Ｉ〕において、Ｒで表わされる置換され
ていてもよいアルコキシアルキル基としては、２−メト
キシエチル基、２−エトキシエチル基、２−（ｎ）プロ
ポキシエチル基、２−（iso）プロポキシエチル基、２
−（ｎ）ブトキシエチル基、２−（iso）ブトキシエチ
ル基、２−（sec）ブトキシエチル基、２−（ｎ）ペン
チルオキシエチル基、２−（ｎ）ヘキシルオキシエチル
基、２−（ｎ）オクチルオキシエチル基、２−（２−エ
チルヘキシルオキシ）エチル基、１−メチル−２−メト
キシエチル基、１−メチル−２−エトキシエチル基、１
−メチル−２−（ｎ）プロポキシエチル基、１−メチル
−２−（iso）プロポキシエチル基、１−メチル−２−
（ｎ）ブトキシエチル基、１−メチル−２−（iso）ブ
トキシエチル基、１−メチル−２−（ｎ）ヘキシルオキ
シエチル基、１−メチル−２−（２−エチルヘキシルオ
キシ）エチル基、３−メトキシブチル基、３−エトキシ
ブチル基、１−エチル−２−メトキシエチル基、１−エ
チル−２エトキシエチル基などが挙げられ、置換されて
いてもよいアラルキルオキシアルキル基としては２−ベ
ンジルオキシエチル基、１−メチル−２−ベンジルオキ
シエチル基、１−エチル−２−ベンジルオキシエチル
基、２−（β−フエニルエチル）オキシエチル基などが
挙げられ、置換されていてもよいアリルオキシアルキル
基としては２−アリルオキシエチル基、１−メチル−２
−アリルオキシエチル基、１−エチル−２−アリルオキ
シエチル基などが挙げられ、置換されていてもよいアリ
ールオキシアルキル基としては、２−フエノキシエチル
基、１−メチル−２−フエノキシエチル基、１−エチル
−２−フエノキシエチル基などが挙げられる。
ていてもよいアルコキシアルキル基としては、２−メト
キシエチル基、２−エトキシエチル基、２−（ｎ）プロ
ポキシエチル基、２−（iso）プロポキシエチル基、２
−（ｎ）ブトキシエチル基、２−（iso）ブトキシエチ
ル基、２−（sec）ブトキシエチル基、２−（ｎ）ペン
チルオキシエチル基、２−（ｎ）ヘキシルオキシエチル
基、２−（ｎ）オクチルオキシエチル基、２−（２−エ
チルヘキシルオキシ）エチル基、１−メチル−２−メト
キシエチル基、１−メチル−２−エトキシエチル基、１
−メチル−２−（ｎ）プロポキシエチル基、１−メチル
−２−（iso）プロポキシエチル基、１−メチル−２−
（ｎ）ブトキシエチル基、１−メチル−２−（iso）ブ
トキシエチル基、１−メチル−２−（ｎ）ヘキシルオキ
シエチル基、１−メチル−２−（２−エチルヘキシルオ
キシ）エチル基、３−メトキシブチル基、３−エトキシ
ブチル基、１−エチル−２−メトキシエチル基、１−エ
チル−２エトキシエチル基などが挙げられ、置換されて
いてもよいアラルキルオキシアルキル基としては２−ベ
ンジルオキシエチル基、１−メチル−２−ベンジルオキ
シエチル基、１−エチル−２−ベンジルオキシエチル
基、２−（β−フエニルエチル）オキシエチル基などが
挙げられ、置換されていてもよいアリルオキシアルキル
基としては２−アリルオキシエチル基、１−メチル−２
−アリルオキシエチル基、１−エチル−２−アリルオキ
シエチル基などが挙げられ、置換されていてもよいアリ
ールオキシアルキル基としては、２−フエノキシエチル
基、１−メチル−２−フエノキシエチル基、１−エチル
−２−フエノキシエチル基などが挙げられる。
上記の色素の製造方法としては、たとえばｏ−トリフ
ルオロメチルアニリンを通常の方法でジアゾ化し、１−
フエニル−３−エトキシカルボニル−５−ヒドロキシピ
ラゾールにカツプリングして得られるアゾ色素を下記一
般式〔II〕 Ｒ−OH 〔II〕 （式中、Ｒは前記の定義に同じ） で示されるアルコール中でソジウムメトキサイドのよう
な塩基性触媒を用いてエステル交換反応を行なうことに
より実施することができる。
ルオロメチルアニリンを通常の方法でジアゾ化し、１−
フエニル−３−エトキシカルボニル−５−ヒドロキシピ
ラゾールにカツプリングして得られるアゾ色素を下記一
般式〔II〕 Ｒ−OH 〔II〕 （式中、Ｒは前記の定義に同じ） で示されるアルコール中でソジウムメトキサイドのよう
な塩基性触媒を用いてエステル交換反応を行なうことに
より実施することができる。
本発明の上記色素を用い本発明の感熱転写シートを製
造する方法としては、該色素を結着剤とともに、媒体中
に溶解あるいは微粒子状に分散させることによりインク
を調製し、該インクをベースフイルム上に塗布、乾燥す
ることによりベースフイルム上に色材層を形成する。
造する方法としては、該色素を結着剤とともに、媒体中
に溶解あるいは微粒子状に分散させることによりインク
を調製し、該インクをベースフイルム上に塗布、乾燥す
ることによりベースフイルム上に色材層を形成する。
インク調製のための結着剤としては、アクリル樹脂、
メタクリル樹脂、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポ
リスルホン、ポリエステル、ポリエーテルスルホン、ポ
リビニルブチラール、エチルセルロース、アセチルセル
ロースなどの有機溶剤に可溶性の樹脂などを挙げること
ができる。
メタクリル樹脂、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポ
リスルホン、ポリエステル、ポリエーテルスルホン、ポ
リビニルブチラール、エチルセルロース、アセチルセル
ロースなどの有機溶剤に可溶性の樹脂などを挙げること
ができる。
インク調製のための媒体としては、メチルアルコー
ル、イソプロピルアルコール、イソブチルアルコールな
どのアルコール類、メチルセロソルブ、エチルセロソル
ブなどのセロソルブ類、トルエン、キシレン、クロロベ
ンゼンなどの芳香族類、酢酸エチル、酢酸ブチルなどの
エステル類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイ
ソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類、塩
化メチレン、クロロホルム、トリクロロエチレンなどの
塩素系溶剤、テトラヒドロフラン、ジオキサンなどのエ
ーテル類、N,N−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピ
ロリドンなどの有機溶剤を挙げることができる。
ル、イソプロピルアルコール、イソブチルアルコールな
どのアルコール類、メチルセロソルブ、エチルセロソル
ブなどのセロソルブ類、トルエン、キシレン、クロロベ
ンゼンなどの芳香族類、酢酸エチル、酢酸ブチルなどの
エステル類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイ
ソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類、塩
化メチレン、クロロホルム、トリクロロエチレンなどの
塩素系溶剤、テトラヒドロフラン、ジオキサンなどのエ
ーテル類、N,N−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピ
ロリドンなどの有機溶剤を挙げることができる。
上記のインキ中には上記の成分の他に必要に応じて有
機、無機の非昇華性微粒子、分散剤、帯電防止剤、ブロ
ツキング防止剤、消泡剤、酸化防止剤、粘度調整剤など
を添加することができる。
機、無機の非昇華性微粒子、分散剤、帯電防止剤、ブロ
ツキング防止剤、消泡剤、酸化防止剤、粘度調整剤など
を添加することができる。
転写シート作製のためのインクを塗布するベースフイ
ルムとしては、コンデンサー紙、グラシン紙のような薄
葉紙、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、
ポリイミド、ポリアラミドのような耐熱性の良好なプラ
スチツクのフイルムが適しているが、それらの厚さとし
ては３〜50μｍの範囲を挙げることができる。
ルムとしては、コンデンサー紙、グラシン紙のような薄
葉紙、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、
ポリイミド、ポリアラミドのような耐熱性の良好なプラ
スチツクのフイルムが適しているが、それらの厚さとし
ては３〜50μｍの範囲を挙げることができる。
上記のベースフイルムのうちポリエチレンテレフタレ
ートフイルムが機械的強度、耐溶剤性、経済性などを考
慮すると特に有利であるが、該フイルムの場合必ずしも
耐熱性が充分でなく、サーマルヘツドの走行性が不充分
であるため色材層の反対面に界面活性剤、滑剤の高い耐
熱性粒子などを含む耐熱性樹脂の層を設けることによ
り、サーマルヘツドの走行性を改良することができる。
ートフイルムが機械的強度、耐溶剤性、経済性などを考
慮すると特に有利であるが、該フイルムの場合必ずしも
耐熱性が充分でなく、サーマルヘツドの走行性が不充分
であるため色材層の反対面に界面活性剤、滑剤の高い耐
熱性粒子などを含む耐熱性樹脂の層を設けることによ
り、サーマルヘツドの走行性を改良することができる。
インクをベースフイルムに塗布する方法としては、リ
バースロールコーター、グラビアコーター、ロツドコー
ター、エアドクタコーターなどを使用して実施すること
ができ、インキの塗布層の厚さは乾燥後0.1〜５μｍの
範囲となるよう塗布すれば良く（原崎勇次著、槙書店19
79年発行「コーテイング方式」）。
バースロールコーター、グラビアコーター、ロツドコー
ター、エアドクタコーターなどを使用して実施すること
ができ、インキの塗布層の厚さは乾燥後0.1〜５μｍの
範囲となるよう塗布すれば良く（原崎勇次著、槙書店19
79年発行「コーテイング方式」）。
（実 施 例） 以下実施例により本発明を具体的に説明するが、かか
る実施例は本発明を限定するものではない。
る実施例は本発明を限定するものではない。
実施例１ ａ） インクの調製 上記組成の混合物をペイントコンデイシヨナーで10分
間処理し、インクの調製を行なつた。
間処理し、インクの調製を行なつた。
ｂ） 転写シートの作製 上記のインクをワイヤーバーを用いて背面が耐熱滑性
処理されたポリエチレンテレフタレートフイルム（６μ
ｍ厚）上に塗布、乾燥し（乾燥膜約１μｍ）、転写シー
トを得た。なお、ポリエチレンテレフタレートフイルム
の耐熱滑性処理は、ポリエチレンテレフタレートフイル
ムに下記式 で示される繰り返し構造単位を有するポリカーボネート
樹脂８重量部、リン酸エステル系界面活性剤１重量部
（商品名：プライサーフＡ−208B:第１工業製薬株式会
社製品）、トルエン91重量部からなる液を塗布、乾燥
（乾燥膜厚約0.5μｍ）することにより行なつた。
処理されたポリエチレンテレフタレートフイルム（６μ
ｍ厚）上に塗布、乾燥し（乾燥膜約１μｍ）、転写シー
トを得た。なお、ポリエチレンテレフタレートフイルム
の耐熱滑性処理は、ポリエチレンテレフタレートフイル
ムに下記式 で示される繰り返し構造単位を有するポリカーボネート
樹脂８重量部、リン酸エステル系界面活性剤１重量部
（商品名：プライサーフＡ−208B:第１工業製薬株式会
社製品）、トルエン91重量部からなる液を塗布、乾燥
（乾燥膜厚約0.5μｍ）することにより行なつた。
ｃ） 受像体の作成 飽和ポリエステル樹脂（製品名:TP−220、日本合成株
式会社製品）10部、アミノ変性シリコーン（製品名:KF3
93、信越科学工業株式会社製品）0.5部、メチルエチル
ケトン15部、キシレン15部からなる液を合成紙（製品
名：ユポFPG150、王子油化株式会社製品）にワイヤバー
で塗布、乾燥し（乾燥膜厚約５μｍ）、さらにオーブン
中で100℃で30分間熱処理することにより受像体を作製
した。
式会社製品）10部、アミノ変性シリコーン（製品名:KF3
93、信越科学工業株式会社製品）0.5部、メチルエチル
ケトン15部、キシレン15部からなる液を合成紙（製品
名：ユポFPG150、王子油化株式会社製品）にワイヤバー
で塗布、乾燥し（乾燥膜厚約５μｍ）、さらにオーブン
中で100℃で30分間熱処理することにより受像体を作製
した。
ｄ） 転写記録 上記転写シートのインク塗布面を被記録体と重ね感熱
ヘツドを用い下記条件で記録し、鮮明なイエロー色で1.
22の均一な色濃度の記録を得ることができた。
ヘツドを用い下記条件で記録し、鮮明なイエロー色で1.
22の均一な色濃度の記録を得ることができた。
記録条件 主走査、副走査の線密度:8ドツト/mm 記録電力:0.25W/ドツト ヘツドの加熱時間:10msec 色濃度は、米国マクベス社製造、デンシトメーターTR
−927型を用いて測定した。
−927型を用いて測定した。
得られた記録の耐光性試験をカーボンアークフエード
メータ（スガ試験機株式会社製造）を用いて実施（ブラ
ツクパネル温度63±２℃）したが、40時間の照射後ほと
んど変退色しなかつた。また、転写シートおよび記録は
熱・湿気に対して安定であり、暗所保存性にすぐれてい
た。
メータ（スガ試験機株式会社製造）を用いて実施（ブラ
ツクパネル温度63±２℃）したが、40時間の照射後ほと
んど変退色しなかつた。また、転写シートおよび記録は
熱・湿気に対して安定であり、暗所保存性にすぐれてい
た。
実施例２ 実施例１で用いた色素のかわりに第１表に示す色素を
用い実施例１と同様の方法でインクの調製、転写シート
の作製、転写記録を実施した結果、各々第１表に示す色
濃度の鮮明なイエロー色の記録を得ることができた。
用い実施例１と同様の方法でインクの調製、転写シート
の作製、転写記録を実施した結果、各々第１表に示す色
濃度の鮮明なイエロー色の記録を得ることができた。
得られた記録の耐光性試験および転写シート・記録の
暗所保存性試験の結果は良好であつた。
暗所保存性試験の結果は良好であつた。
（発明の効果） 本発明のピラゾロンアゾ系感熱転写記録用色素は鮮明
なイエロー色を有するため、適当なマゼンダ色およびシ
アン色と組み合せることにより色再現性の良好なフルカ
ラー記録を得るのに適しており、又、昇華し易く、分子
吸光係数が大きいため感熱ヘツドに大きな負担をかける
ことなく、高速で色濃度の高い記録を得ることができ
る。更に熱、光、湿気、薬品などに対して安定であるた
め、転写記録中に熱分解することなく、得られた記録の
保存性も優れており特に耐光性において優れている。
又、該色素は有機溶剤に対する溶解性が良好であるた
め、均一に溶解した高濃度のインクを調製することが容
易であり、それらのインクを用いることにより、色素が
均一に高濃度で塗布された感熱転写シートを得ることが
できる。また安全衛生上にも問題がない。したがつて、
それらの感熱転写シートを用いることにより均一性及び
色濃度の良好な記録を得ることができる。
なイエロー色を有するため、適当なマゼンダ色およびシ
アン色と組み合せることにより色再現性の良好なフルカ
ラー記録を得るのに適しており、又、昇華し易く、分子
吸光係数が大きいため感熱ヘツドに大きな負担をかける
ことなく、高速で色濃度の高い記録を得ることができ
る。更に熱、光、湿気、薬品などに対して安定であるた
め、転写記録中に熱分解することなく、得られた記録の
保存性も優れており特に耐光性において優れている。
又、該色素は有機溶剤に対する溶解性が良好であるた
め、均一に溶解した高濃度のインクを調製することが容
易であり、それらのインクを用いることにより、色素が
均一に高濃度で塗布された感熱転写シートを得ることが
できる。また安全衛生上にも問題がない。したがつて、
それらの感熱転写シートを用いることにより均一性及び
色濃度の良好な記録を得ることができる。
更に、本発明の感熱転写シートは加熱手段として感熱
ヘツドのみならず赤外線、レーザー光なども利用するこ
とができる。
ヘツドのみならず赤外線、レーザー光なども利用するこ
とができる。
Claims (2)
- 【請求項１】下記一般式〔Ｉ〕 （式中、Ｒは置換されていてもよいアルコキシアルキル
基、置換されていてもよいアラルキルオキシアルキル
基、テトラヒドロフルフリル基、フルフリル基、置換さ
れていてもよいアリルオキシアルキル基、または置換さ
れていてもよいアリールオキシアルキル基を表わす）で
示されるピラゾロンアゾ系感熱転写記録用色素。 - 【請求項２】ベースフイルム上に下記一般式〔Ｉ〕 （式中、Ｒは置換されていてもよいアルコキシアルキル
基、置換されていてもよいアラルキルオキシアルキル
基、テトラヒドロフルフリル基、フルフリル基、置換さ
れていてもよいアリルオキシアルキル基、または置換さ
れていてもよいアリールオキシアルキル基を表わす）で
示されるピラゾロンアゾ系色素を含む色材層を有するこ
とを特徴とする感熱転写シート。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62013646A JPH085254B2 (ja) | 1987-01-23 | 1987-01-23 | 感熱転写記録用色素及び感熱転写シート |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62013646A JPH085254B2 (ja) | 1987-01-23 | 1987-01-23 | 感熱転写記録用色素及び感熱転写シート |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63182190A JPS63182190A (ja) | 1988-07-27 |
| JPH085254B2 true JPH085254B2 (ja) | 1996-01-24 |
Family
ID=11838993
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62013646A Expired - Lifetime JPH085254B2 (ja) | 1987-01-23 | 1987-01-23 | 感熱転写記録用色素及び感熱転写シート |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH085254B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4866025A (en) * | 1988-09-30 | 1989-09-12 | Eastman Kodak Company | Thermally-transferable fluorescent diphenylpyrazolines |
| US5674661A (en) | 1995-10-31 | 1997-10-07 | Eastman Kodak Company | Image dye for laser dye removal recording element |
-
1987
- 1987-01-23 JP JP62013646A patent/JPH085254B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63182190A (ja) | 1988-07-27 |
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