JPH0831444A - 電気化学セル及びその作動方法 - Google Patents
電気化学セル及びその作動方法Info
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- JPH0831444A JPH0831444A JP6194502A JP19450294A JPH0831444A JP H0831444 A JPH0831444 A JP H0831444A JP 6194502 A JP6194502 A JP 6194502A JP 19450294 A JP19450294 A JP 19450294A JP H0831444 A JPH0831444 A JP H0831444A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 長寿命でしかも高性能な電気化学セル及びそ
の作動方法を提供する。 【構成】 電気化学セルの水素吸蔵合金電極の代わり
に、電気化学セルの水素吸蔵合金電極の代わりに、水素
の解離吸着に有効に作用する金属触媒を担持したフラー
レンを含む電極、もしくは前記触媒を担持したフラーレ
ンと前記触媒を担持しない炭素を含む電極、もしくは前
記触媒を担持したフラーレンと前記触媒を担持した炭素
を含む電極、もしくは前記触媒を担持しないフラーレン
と前記触媒を担持した炭索を含む電極を接合し、前記カ
チオン交換膜の他面に、フラーレンを含まない電極を接
合する。
の作動方法を提供する。 【構成】 電気化学セルの水素吸蔵合金電極の代わり
に、電気化学セルの水素吸蔵合金電極の代わりに、水素
の解離吸着に有効に作用する金属触媒を担持したフラー
レンを含む電極、もしくは前記触媒を担持したフラーレ
ンと前記触媒を担持しない炭素を含む電極、もしくは前
記触媒を担持したフラーレンと前記触媒を担持した炭素
を含む電極、もしくは前記触媒を担持しないフラーレン
と前記触媒を担持した炭索を含む電極を接合し、前記カ
チオン交換膜の他面に、フラーレンを含まない電極を接
合する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、電解質にカチオン交換
膜を使用した電気化学セルに関するものである。
膜を使用した電気化学セルに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】カチオン交換膜、さらに詳細には水素イ
オン導電性のカチオン交換膜を用いる電気化学セルに
は、燃料電池、水電解セル、電気化学的酸素移動セル、
電気化学的水素移動セル等がある。
オン導電性のカチオン交換膜を用いる電気化学セルに
は、燃料電池、水電解セル、電気化学的酸素移動セル、
電気化学的水素移動セル等がある。
【０００３】燃料電池においては、カチオン交換膜の片
面に正極としての多孔性電極、他面に負極としての多孔
性電極が、それぞれ一体に接合され、純酸素もしくは空
気が電池外部から正極に供給され、水素が電池外部から
負極に供給されて、次の反応により発電される。
面に正極としての多孔性電極、他面に負極としての多孔
性電極が、それぞれ一体に接合され、純酸素もしくは空
気が電池外部から正極に供給され、水素が電池外部から
負極に供給されて、次の反応により発電される。
【０００４】 正極：Ｏ２＋４Ｈ＋＋４ｅ− → ２Ｈ２Ｏ （１） 負極：２Ｈ２ → ４Ｈ＋＋４ｅ− （２） 水電解セルにおいては、カチオン交換膜の両面に、主と
して白金電極が一体に接合され、その片方の電極が陰極
となり、他方の電極が陽極となり、次の反応により、水
の電解が起こる。
して白金電極が一体に接合され、その片方の電極が陰極
となり、他方の電極が陽極となり、次の反応により、水
の電解が起こる。
【０００５】 陽極：２Ｈ２Ｏ → Ｏ２＋４Ｈ＋＋４ｅ− （３） 陰極：４Ｈ＋＋４ｅ− → ２Ｈ２ （４） 水素移動セルの場合には、上述の燃料電池における負極
と同様の電極が陽極となり、水電解セルの場合と同様の
陰極が用いられる。この場合の電極反応は次のようにな
る。
と同様の電極が陽極となり、水電解セルの場合と同様の
陰極が用いられる。この場合の電極反応は次のようにな
る。
【０００６】 陽極：Ｈ２ → ２Ｈ＋＋２ｅ− （５） 陰極：２Ｈ＋＋２ｅ− → Ｈ２ （６） すなわち、陽極に供給された水素が、陽極から陰極にあ
たかも移動するような形となる。
たかも移動するような形となる。
【０００７】燃料電池は、水素の供給及び循環系が必須
であるため、電池系が一般に複雑かつ大がかりになる。
この点を解決するためのひとつの手段は、負極材料に水
素貯蔵合金を用いることである。水電解セルは、その反
応によって水素及び酸素が発生するが、その用途によっ
ては、酸素のみが利用され、水素が不要なことがある。
この場合にも、上述の水電解セルの陰極を、水素貯蔵合
金を主体にした電極で構成すれば、陽極では（１）式の
反応が起こり、陰極では次の反応により水素が発生しな
いことになる。 陰極：ｘＨ＋＋Ｍ＋ｘｅ− → ＭＨｘ （７） （Ｍ：水素貯蔵合金） 同様に、上述の水素移動セルにおいて、陽極に水素貯蔵
合金を用いれば、（８）式の反応が起こり、セル外部か
らの水素の供給が不要となるという意味で、系は簡素と
なる。
であるため、電池系が一般に複雑かつ大がかりになる。
この点を解決するためのひとつの手段は、負極材料に水
素貯蔵合金を用いることである。水電解セルは、その反
応によって水素及び酸素が発生するが、その用途によっ
ては、酸素のみが利用され、水素が不要なことがある。
この場合にも、上述の水電解セルの陰極を、水素貯蔵合
金を主体にした電極で構成すれば、陽極では（１）式の
反応が起こり、陰極では次の反応により水素が発生しな
いことになる。 陰極：ｘＨ＋＋Ｍ＋ｘｅ− → ＭＨｘ （７） （Ｍ：水素貯蔵合金） 同様に、上述の水素移動セルにおいて、陽極に水素貯蔵
合金を用いれば、（８）式の反応が起こり、セル外部か
らの水素の供給が不要となるという意味で、系は簡素と
なる。
【０００８】 陽極：ＭＨｘ → ｘＨ＋＋Ｍ＋ｘｅ− （８）
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】水素吸蔵合金として
は、ＬａＮｉ５、ＭｍＮｉｘＡｌｙＭｎｚ（Ｍｍ：ミッ
シュメタル）、ＴｉＮｉ系等が知られているが、これら
の水素貯蔵合金を上述の目的に使用した場合、すなわち
強酸性を示すカチオン交換膜に一体に接合した際、一般
にその腐食がおこり、現実には使用不能である。
は、ＬａＮｉ５、ＭｍＮｉｘＡｌｙＭｎｚ（Ｍｍ：ミッ
シュメタル）、ＴｉＮｉ系等が知られているが、これら
の水素貯蔵合金を上述の目的に使用した場合、すなわち
強酸性を示すカチオン交換膜に一体に接合した際、一般
にその腐食がおこり、現実には使用不能である。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、電解質にカチ
オン交換膜を使用した電気化学セルにおける上記のよう
な課題を解決するためになされたものであり、その目的
とするところは、寿命のきわめて長い電気化学セルを提
供することにある。
オン交換膜を使用した電気化学セルにおける上記のよう
な課題を解決するためになされたものであり、その目的
とするところは、寿命のきわめて長い電気化学セルを提
供することにある。
【００１１】本発明においては、電気化学セルの水素吸
蔵合金電極の代わりに、水素の解離吸着に有効に作用す
る金属触媒を担持したフラーレンを含む電極、もしくは
前記触媒を担持したフラーレンと前記触媒を担持しない
炭素を含む電極、もしくは前記触媒を担持したフラーレ
ンと前記触媒を担持した炭素を含む電極、もしくは前記
触媒を担持しないフラーレンと前記触媒を担持した炭素
を含む電極を接合し、前記カチオン交換膜の他面に、フ
ラーレンを含まない電極を接合したものである。
蔵合金電極の代わりに、水素の解離吸着に有効に作用す
る金属触媒を担持したフラーレンを含む電極、もしくは
前記触媒を担持したフラーレンと前記触媒を担持しない
炭素を含む電極、もしくは前記触媒を担持したフラーレ
ンと前記触媒を担持した炭素を含む電極、もしくは前記
触媒を担持しないフラーレンと前記触媒を担持した炭素
を含む電極を接合し、前記カチオン交換膜の他面に、フ
ラーレンを含まない電極を接合したものである。
【００１２】
【作用】最近注目を集めているフラーレン（Ｆｕｌｌｅ
ｒｅｎｅｓ）は、分子式としてはＣ６０、Ｃ７０、Ｃ
１２０などで表わされる、炭素のみからなる分子の総称
である。これらの分子は、炭素で形成される正五角形お
よび正六角形が多数集まった多面体であり、これらの化
合物のうち最も有名なＣ６０は、正五角形１２個と正六
角形３２個からなり、バックミンスターフラーレン（Ｂ
ｕｃｋｍｉｎｓｔｅｒｆｕｌｌｅｒｅｎｅ）あるいはバ
ッキーボール（Ｂｕｃｋｙｂａｌｌ）と呼ばれている。
フラーレン族の化学的性質としては、アルカリ金属
（Ｍ）が格子間にドーピングしてＭ３Ｃ６０（Ｍ＝Ｋ、
Ｒｂなど）が形成されることや、フラーレンの球中にＬ
ａやＣａを内包してＬａＣ８２、Ｌａ２Ｃ８２、ＣａＣ
６０を形成することが明らかになている。
ｒｅｎｅｓ）は、分子式としてはＣ６０、Ｃ７０、Ｃ
１２０などで表わされる、炭素のみからなる分子の総称
である。これらの分子は、炭素で形成される正五角形お
よび正六角形が多数集まった多面体であり、これらの化
合物のうち最も有名なＣ６０は、正五角形１２個と正六
角形３２個からなり、バックミンスターフラーレン（Ｂ
ｕｃｋｍｉｎｓｔｅｒｆｕｌｌｅｒｅｎｅ）あるいはバ
ッキーボール（Ｂｕｃｋｙｂａｌｌ）と呼ばれている。
フラーレン族の化学的性質としては、アルカリ金属
（Ｍ）が格子間にドーピングしてＭ３Ｃ６０（Ｍ＝Ｋ、
Ｒｂなど）が形成されることや、フラーレンの球中にＬ
ａやＣａを内包してＬａＣ８２、Ｌａ２Ｃ８２、ＣａＣ
６０を形成することが明らかになている。
【００１３】一方、本願発明者等は、フラーレン単独で
は水素を物理的にも電気化学的にも吸蔵しないが、白金
族金属のように、一般に水素の解離吸着作用を示すよう
な触媒を添加するか、これらの触媒を担持したフラーレ
ン以外のカーボンと混合すると、水素を吸蔵すること、
及びこれらの材料によって電極を構成すると、電気化学
的に水素を吸蔵したり、脱離することを発見した。しか
も、フラーレンは、カチオン交換膜に対して強い耐食性
を示すことを見い出した。本発明はこのような発見に基
づいてなされたものである。
は水素を物理的にも電気化学的にも吸蔵しないが、白金
族金属のように、一般に水素の解離吸着作用を示すよう
な触媒を添加するか、これらの触媒を担持したフラーレ
ン以外のカーボンと混合すると、水素を吸蔵すること、
及びこれらの材料によって電極を構成すると、電気化学
的に水素を吸蔵したり、脱離することを発見した。しか
も、フラーレンは、カチオン交換膜に対して強い耐食性
を示すことを見い出した。本発明はこのような発見に基
づいてなされたものである。
【００１４】本発明は、上述のさまざまな電気化学セル
に適用できるが、フラーレンを含む電極は、フラーレン
に白金のごとき触媒を通例の方法で担持したもの、ある
いは、通常の燃料電池に使用されるような活性炭に白金
のごとき触媒を担持したものとフラーレンとの混合物を
ポリ４フッ化エチレンの如き結着剤との混合物で構成さ
れ、従来公知の方法でプロトン導電性の電解質であるカ
チオン交換膜に一体に接合される。また、このフラーレ
ンを含む電極をカチオン交換膜に接合する際、電極の中
にあるいは電極と膜との接合面に、カチオン交換樹脂の
有機溶媒と水との混合溶液をそれぞれ混入したり、介在
させることが有効である。
に適用できるが、フラーレンを含む電極は、フラーレン
に白金のごとき触媒を通例の方法で担持したもの、ある
いは、通常の燃料電池に使用されるような活性炭に白金
のごとき触媒を担持したものとフラーレンとの混合物を
ポリ４フッ化エチレンの如き結着剤との混合物で構成さ
れ、従来公知の方法でプロトン導電性の電解質であるカ
チオン交換膜に一体に接合される。また、このフラーレ
ンを含む電極をカチオン交換膜に接合する際、電極の中
にあるいは電極と膜との接合面に、カチオン交換樹脂の
有機溶媒と水との混合溶液をそれぞれ混入したり、介在
させることが有効である。
【００１５】カチオン交換膜としては、パーフルオロカ
ーボンもしくはスチレン−ジビニルベンゼン共重合体を
骨格とし、イオン交換基としてスルフォン酸基あるいは
カルボン酸基を有するものが有効である。
ーボンもしくはスチレン−ジビニルベンゼン共重合体を
骨格とし、イオン交換基としてスルフォン酸基あるいは
カルボン酸基を有するものが有効である。
【００１６】燃料電池の場合には、正極に従来公知の酸
素電極もしくは空気電極を用い、負極にフラーレン電極
を用いると、酸素（空気）−フラーレン電池が構成され
る。フラーレン電極への水素の吸蔵は、電極を構成する
前でも後でもよい。電池系は密閉系にし、放電によって
フラーレン中の水素が消費されたら廃棄するような一次
電池タイプにすることも、電池に水素供給口を設け、水
素を電池外部から間欠的に供給して、繰り返し放電する
こともできる。このようにすれば、複雑で大ががりな循
環系を常時電池に付設しておかなくてもすむという点
で、実用上、極めて便利である。また、フラーレン電極
への水素の補給は、酸素電極（正極）として、例えば、
白金触媒を担持したカーボンを主体とする材料で構成
し、いわゆる水素電極としても機能するような電極を用
い、この正極に酸素もしくは空気を供給する代わりに、
電池外部から水素を供給し、この正極とフラーレン電極
（負極）との間に通電すれば、次の反応により、フラー
レン電極に水素が電気化学的に吸蔵される。
素電極もしくは空気電極を用い、負極にフラーレン電極
を用いると、酸素（空気）−フラーレン電池が構成され
る。フラーレン電極への水素の吸蔵は、電極を構成する
前でも後でもよい。電池系は密閉系にし、放電によって
フラーレン中の水素が消費されたら廃棄するような一次
電池タイプにすることも、電池に水素供給口を設け、水
素を電池外部から間欠的に供給して、繰り返し放電する
こともできる。このようにすれば、複雑で大ががりな循
環系を常時電池に付設しておかなくてもすむという点
で、実用上、極めて便利である。また、フラーレン電極
への水素の補給は、酸素電極（正極）として、例えば、
白金触媒を担持したカーボンを主体とする材料で構成
し、いわゆる水素電極としても機能するような電極を用
い、この正極に酸素もしくは空気を供給する代わりに、
電池外部から水素を供給し、この正極とフラーレン電極
（負極）との間に通電すれば、次の反応により、フラー
レン電極に水素が電気化学的に吸蔵される。
【００１７】正極（実際には陽極として作動）： ｘ／
２・Ｈ２→ ｘＨ＋＋ｘｅ− 負極（実際には陰極として作動）：ＣＦ１＋ｘＨ＋＋ｘ
ｅ− →ＣＦ１・ＨＸ （ＣＦ１：フラーレン） この反応は、変則的ではあるが、一種の充電ということ
ができる。（９）式及び（１０）式による充電時のセル
電圧は、極めて低い、という点で有利である。
２・Ｈ２→ ｘＨ＋＋ｘｅ− 負極（実際には陰極として作動）：ＣＦ１＋ｘＨ＋＋ｘ
ｅ− →ＣＦ１・ＨＸ （ＣＦ１：フラーレン） この反応は、変則的ではあるが、一種の充電ということ
ができる。（９）式及び（１０）式による充電時のセル
電圧は、極めて低い、という点で有利である。
【００１８】水電解セルの陰極に、水素発生電極の代わ
りに、フラーレン電極を用いると、陰極からの水素発生
を阻止し、陽極からの酸素発生だけが起こる。このよう
なセルは、従来、全く存在しなかった。これは、カチオ
ン交換膜に対して耐食性を有するフラーレン電極の適用
によってはじめて可能になった。このような電気化学セ
ルは、陽極で水の電解反応が起こるという意味では、水
電解セルということができるが、従来のように、酸素と
水素が発生する、いわゆる水電解セルと若干趣を異にし
て、むしろ電気化学的酸素発生セルというべきものであ
る。この酸素発生セルは、酸素ボンベの代わりに、オン
サイトで高濃度の酸素が必要とされるような用途、例え
ば、医療用にたいへん有用である。
りに、フラーレン電極を用いると、陰極からの水素発生
を阻止し、陽極からの酸素発生だけが起こる。このよう
なセルは、従来、全く存在しなかった。これは、カチオ
ン交換膜に対して耐食性を有するフラーレン電極の適用
によってはじめて可能になった。このような電気化学セ
ルは、陽極で水の電解反応が起こるという意味では、水
電解セルということができるが、従来のように、酸素と
水素が発生する、いわゆる水電解セルと若干趣を異にし
て、むしろ電気化学的酸素発生セルというべきものであ
る。この酸素発生セルは、酸素ボンベの代わりに、オン
サイトで高濃度の酸素が必要とされるような用途、例え
ば、医療用にたいへん有用である。
【００１９】陽極にフラーレン電極を配し、陰極に水素
発生電極を配した水素移動セルは、あらかじめフラーレ
ン電極に水素を吸蔵しておけば、この電気化学セルへの
通電によつて、いつでもどこでも、水素を得ることがで
きる。また、この場合の水素発生電極に、いわゆる無電
解メッキ法によつて、カチオン交換膜の表面に析出する
白金から構成されるが、前述の燃料電池の場合と同様
に、水素ガスのイオン化が可能なガス拡散電極にし、こ
のガス拡散電極を陽極とし、上述のフラーレン電極を陰
極とするとともに、ガス拡散電極に水素を供給しつつ、
両電極間に直流電流を通電すれば、、前述の（９）式及
び（１０）式と同じ反応が起こり、フラーレン電極に水
素が吸蔵され、繰り返し水素発生セルとして使用するこ
とができる。このような機能をもった電気化学セルもま
た従来なかったものであり、本発明者等の発明にかかる
ものである。
発生電極を配した水素移動セルは、あらかじめフラーレ
ン電極に水素を吸蔵しておけば、この電気化学セルへの
通電によつて、いつでもどこでも、水素を得ることがで
きる。また、この場合の水素発生電極に、いわゆる無電
解メッキ法によつて、カチオン交換膜の表面に析出する
白金から構成されるが、前述の燃料電池の場合と同様
に、水素ガスのイオン化が可能なガス拡散電極にし、こ
のガス拡散電極を陽極とし、上述のフラーレン電極を陰
極とするとともに、ガス拡散電極に水素を供給しつつ、
両電極間に直流電流を通電すれば、、前述の（９）式及
び（１０）式と同じ反応が起こり、フラーレン電極に水
素が吸蔵され、繰り返し水素発生セルとして使用するこ
とができる。このような機能をもった電気化学セルもま
た従来なかったものであり、本発明者等の発明にかかる
ものである。
【００２０】
【実施例】以下、本発明の実施例について説明する。
【００２１】［実施例１］カチオン交換膜の片面に、正
極としての白金を担持した多孔性カーボン電極を接合
し、他面に負極としての白金触媒を担持したフラーレン
を含む電極を接合して構成した、燃料電池を作製した。
図１はその断面構造を示したもので、図において、１は
電解質としてはたらくカチオン交換膜で、ここでは直径
５０ｍｍ、厚み約０．２ｍｍのパーフルオロカーボンス
ルフオン酸（商品名：ナフィオン１１７）を使用した。
２は正極であり、金属触媒としての白金を２％担持した
活性炭に、ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、
ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液を加え
て結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極、３は
負極であり、１０％の白金触媒を担持したフラーレンＣ
６０と、ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、ナ
フィオン１１７のアルコールと水との混合溶液を加えて
結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極である。
なお、電極の大きさは、正極・負極ともに直径４０ｍｍ
とした。４は正極集電体としてのチタン網、５は正極端
子、６は負極端子、７はガス入口、８はガス出口、９は
水素供給口、１０は活栓、１１は電池ケースである。な
お、電池を組み立てる場合には、フラーレンＣ６０中に
水素はほとんど存在しない。この燃料電池を使用するに
あたっては、まず負極のフラーレン中に水素を吸蔵させ
る必要がある。そのひとつの方法は、フラーレンに直接
水素を接触させて吸蔵させる方法であり、活栓１０を開
いて、水素供給口９から水素を導入して、必要量の水素
をフラーレンに吸蔵させた後、活栓１０を閉じて、電池
として使用する。もう一つの方法は、電気化学的方法で
あり、正極のガス入口６に水素を供給し、同時に電子が
外部回路を通って正極から負極に移動する方向に、１０
０ｍＡの直流電流を通電した場合、正極では（９）式の
反応が、また、負極では（１０）式の反応が起こり、負
極のフラーレンＣ６０中に水素が電気化学的に吸蔵され
る。この過程は一種の充電であり、電池の構造として
は、図１の水素供給口９と活栓１０は不必要である。
極としての白金を担持した多孔性カーボン電極を接合
し、他面に負極としての白金触媒を担持したフラーレン
を含む電極を接合して構成した、燃料電池を作製した。
図１はその断面構造を示したもので、図において、１は
電解質としてはたらくカチオン交換膜で、ここでは直径
５０ｍｍ、厚み約０．２ｍｍのパーフルオロカーボンス
ルフオン酸（商品名：ナフィオン１１７）を使用した。
２は正極であり、金属触媒としての白金を２％担持した
活性炭に、ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、
ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液を加え
て結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極、３は
負極であり、１０％の白金触媒を担持したフラーレンＣ
６０と、ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、ナ
フィオン１１７のアルコールと水との混合溶液を加えて
結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極である。
なお、電極の大きさは、正極・負極ともに直径４０ｍｍ
とした。４は正極集電体としてのチタン網、５は正極端
子、６は負極端子、７はガス入口、８はガス出口、９は
水素供給口、１０は活栓、１１は電池ケースである。な
お、電池を組み立てる場合には、フラーレンＣ６０中に
水素はほとんど存在しない。この燃料電池を使用するに
あたっては、まず負極のフラーレン中に水素を吸蔵させ
る必要がある。そのひとつの方法は、フラーレンに直接
水素を接触させて吸蔵させる方法であり、活栓１０を開
いて、水素供給口９から水素を導入して、必要量の水素
をフラーレンに吸蔵させた後、活栓１０を閉じて、電池
として使用する。もう一つの方法は、電気化学的方法で
あり、正極のガス入口６に水素を供給し、同時に電子が
外部回路を通って正極から負極に移動する方向に、１０
０ｍＡの直流電流を通電した場合、正極では（９）式の
反応が、また、負極では（１０）式の反応が起こり、負
極のフラーレンＣ６０中に水素が電気化学的に吸蔵され
る。この過程は一種の充電であり、電池の構造として
は、図１の水素供給口９と活栓１０は不必要である。
【００２２】次に、正極のガス入口６に酸素を供給し、
正極と負極間に負荷をつなぐと、正極では（１）式の反
応が起こり、負極では次の反応（１１）が起こって、電
圧０．８Ｖで５０ｍＡの電流を取り出すことができる。
正極と負極間に負荷をつなぐと、正極では（１）式の反
応が起こり、負極では次の反応（１１）が起こって、電
圧０．８Ｖで５０ｍＡの電流を取り出すことができる。
【００２３】 負極：ＣＦ１・ＨＸ → ＣＦ１＋ｘＨ＋＋ｘｅ− （１１） （ＣＦ１フラーレン） この燃料電池の容量は、負極のフラーレン中に吸蔵され
ている水素の量で決定される。もちろん、正極のガス入
口６に、酸素の代わりに空気を供給した場合も同様の特
性が得られる ［実施例２］ 負極以外の使用材料および構造は実施例
１とまったく同じである燃料電池を作製した。負極とし
ては、白金触媒を担持したフラーレンの代わりに、白金
触媒をあらかじめ表面積のきわめて大きい炭素に２％担
持しておき、白金触媒を担持した炭索とフラーレンＣ
６０とを混合し、ディスパージョンポリ４フッ化エチレ
ンと、ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液
を加えて結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極
を使用した。この燃料電池の特性は、実施例１とほとん
ど同じであった。
ている水素の量で決定される。もちろん、正極のガス入
口６に、酸素の代わりに空気を供給した場合も同様の特
性が得られる ［実施例２］ 負極以外の使用材料および構造は実施例
１とまったく同じである燃料電池を作製した。負極とし
ては、白金触媒を担持したフラーレンの代わりに、白金
触媒をあらかじめ表面積のきわめて大きい炭素に２％担
持しておき、白金触媒を担持した炭索とフラーレンＣ
６０とを混合し、ディスパージョンポリ４フッ化エチレ
ンと、ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液
を加えて結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極
を使用した。この燃料電池の特性は、実施例１とほとん
ど同じであった。
【００２４】［実施例３］ カチオン交換膜の片面に、
陽極としての白金電極を接合し、他面に陰極としての１
０％の白金触媒を担持したフラーレンを含む電極を接合
して構成した、水電解セルを作製した。図２はその断面
構造を示したもので、図において、１は電解質としては
たらくカチオン交換膜で、ここでは直径５０ｍｍ、厚み
約０．２ｍｍのパーフルオロカーボンスルフオン酸（商
品名：ナフィオン１１７）を使用した。２は陽極であ
り、無電解メッキ法で接合した白金電極、３は陰極であ
り、１０％の白金触媒を担持したフラーレンＣ６０と、
ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、ナフィオン
１１７のアルコールと水との混合溶液を加えて結着し
て、ナフィオン１１７膜に接合した電極である。なお、
電極の大きさは、陽極・陰極ともに直径４０ｍｍとし
た。４は陽極端子、５は陰極端子、６は電解される水、
７はガス出口、８はセルケースである。なお、セルを組
み立てる場合には、フラーレンＣ６０中に水素はほとん
ど存在しない。
陽極としての白金電極を接合し、他面に陰極としての１
０％の白金触媒を担持したフラーレンを含む電極を接合
して構成した、水電解セルを作製した。図２はその断面
構造を示したもので、図において、１は電解質としては
たらくカチオン交換膜で、ここでは直径５０ｍｍ、厚み
約０．２ｍｍのパーフルオロカーボンスルフオン酸（商
品名：ナフィオン１１７）を使用した。２は陽極であ
り、無電解メッキ法で接合した白金電極、３は陰極であ
り、１０％の白金触媒を担持したフラーレンＣ６０と、
ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、ナフィオン
１１７のアルコールと水との混合溶液を加えて結着し
て、ナフィオン１１７膜に接合した電極である。なお、
電極の大きさは、陽極・陰極ともに直径４０ｍｍとし
た。４は陽極端子、５は陰極端子、６は電解される水、
７はガス出口、８はセルケースである。なお、セルを組
み立てる場合には、フラーレンＣ６０中に水素はほとん
ど存在しない。
【００２５】この水電解セルに外部回路から、セル当り
１００ｍＡの直流電流を通電した場合、陽極では（３）
式の反応が起こり、水が分解して１時間当り２５℃、１
気圧の酸素約２３ｍｌがガス出口９から発生し、いっぽ
う同時にできた水素イオンは、ナフィオン１１７膜を通
って陰極側に達し、陰極では（１０）式の反応が起こっ
て、フラーレンＣ６０中に吸蔵され、陰極からはガスは
発生しない。この水電解セルは、電気化学的酸素発生セ
ルということができる。 ［実施例４］ 陰極以外の使用材料および構造は実施例
３とまったく同じである水電解セルを作製した。陰極と
しては、白金触媒を担持したフラーレンの代わりに、白
金触媒をあらかじめ表面積のきわめて大きい炭素に２％
担持しておき、白金触媒を担持した炭素とフラーレンＣ
６０とを混合し、ディスパージョンポリ４フッ化エチレ
ンと、ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液
を加えて結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極
を使用した。この水電解セルの特性は、実施例３とほと
んど同じであった。
１００ｍＡの直流電流を通電した場合、陽極では（３）
式の反応が起こり、水が分解して１時間当り２５℃、１
気圧の酸素約２３ｍｌがガス出口９から発生し、いっぽ
う同時にできた水素イオンは、ナフィオン１１７膜を通
って陰極側に達し、陰極では（１０）式の反応が起こっ
て、フラーレンＣ６０中に吸蔵され、陰極からはガスは
発生しない。この水電解セルは、電気化学的酸素発生セ
ルということができる。 ［実施例４］ 陰極以外の使用材料および構造は実施例
３とまったく同じである水電解セルを作製した。陰極と
しては、白金触媒を担持したフラーレンの代わりに、白
金触媒をあらかじめ表面積のきわめて大きい炭素に２％
担持しておき、白金触媒を担持した炭素とフラーレンＣ
６０とを混合し、ディスパージョンポリ４フッ化エチレ
ンと、ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液
を加えて結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極
を使用した。この水電解セルの特性は、実施例３とほと
んど同じであった。
【００２６】［実施例５］ 実施例１で述べた燃料電池
と類似の構造の、水素移動セルを作製した、図３はその
断面構造を示したもので、図において、１は電解質とし
てはたらくカチオン交換膜で、ここでは直径５０ｍｍ、
厚み約０．２ｍｍのパーフルオロカーボンスルフオン酸
（商品名：ナフィオン１１７）を使用した。２は陰極で
あり、金属触媒としての白金を２％担持した活性炭に、
ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、ナフィオン
１１７のアルコールと水との混合溶液を加えて結着し
て、ナフィオン１１７膜に接合した電極、３は陽極であ
り、１０％の白金触媒を担持したフラーレンＣ６０とＣ
７０の混合物と、ディスパージョンポリ４フッ化エチレ
ンと、ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液
を加えて結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極
である。なお、電極の大きさは、陰極・陽極ともに直径
４０ｍｍとした。４は陰極端子、５は陽極端子、６は水
素ガス出口、７は水素供給口、８は活栓、９はセルケー
スである。なお、セルを組み立てる場合には、フラーレ
ン中に水素はほとんど存在しない。
と類似の構造の、水素移動セルを作製した、図３はその
断面構造を示したもので、図において、１は電解質とし
てはたらくカチオン交換膜で、ここでは直径５０ｍｍ、
厚み約０．２ｍｍのパーフルオロカーボンスルフオン酸
（商品名：ナフィオン１１７）を使用した。２は陰極で
あり、金属触媒としての白金を２％担持した活性炭に、
ディスパージョンポリ４フッ化エチレンと、ナフィオン
１１７のアルコールと水との混合溶液を加えて結着し
て、ナフィオン１１７膜に接合した電極、３は陽極であ
り、１０％の白金触媒を担持したフラーレンＣ６０とＣ
７０の混合物と、ディスパージョンポリ４フッ化エチレ
ンと、ナフィオン１１７のアルコールと水との混合溶液
を加えて結着して、ナフィオン１１７膜に接合した電極
である。なお、電極の大きさは、陰極・陽極ともに直径
４０ｍｍとした。４は陰極端子、５は陽極端子、６は水
素ガス出口、７は水素供給口、８は活栓、９はセルケー
スである。なお、セルを組み立てる場合には、フラーレ
ン中に水素はほとんど存在しない。
【００２７】この水素移動セルを使用するにあたって
は、まず陽極のフラーレン中に水素を吸蔵させる必要が
ある。そのひとつの方法は、フラーレンに直接水素を接
触させて吸蔵させる方法であり、活栓８を開いて、水素
供給口７から水素を導入して、必要量の水素をフラーレ
ンに吸蔵させた後、活栓８を閉じて、水素移動セルとし
て使用する。もう一つの方法は、電気化学的方法であ
り、陰極２（この場合には陽極として作動する）のガス
入口６に水素を供給し、同時に電子が外部回路を通って
陰極２から陽極３（この場合には陰極として作動する）
に移動する方向に、１００ｍＡの直流電流を通電した場
合、陰極２では（９）式の反応が、また、陽極３では
（１０）式の反応が起こり、陽極のフラーレン（Ｃ６０
とＣ７０の混合物）中に水素が電気化学的に吸蔵され
る。セルの構造としては、図３の水素供給口７と活栓８
は不必要である。
は、まず陽極のフラーレン中に水素を吸蔵させる必要が
ある。そのひとつの方法は、フラーレンに直接水素を接
触させて吸蔵させる方法であり、活栓８を開いて、水素
供給口７から水素を導入して、必要量の水素をフラーレ
ンに吸蔵させた後、活栓８を閉じて、水素移動セルとし
て使用する。もう一つの方法は、電気化学的方法であ
り、陰極２（この場合には陽極として作動する）のガス
入口６に水素を供給し、同時に電子が外部回路を通って
陰極２から陽極３（この場合には陰極として作動する）
に移動する方向に、１００ｍＡの直流電流を通電した場
合、陰極２では（９）式の反応が、また、陽極３では
（１０）式の反応が起こり、陽極のフラーレン（Ｃ６０
とＣ７０の混合物）中に水素が電気化学的に吸蔵され
る。セルの構造としては、図３の水素供給口７と活栓８
は不必要である。
【００２８】次に、外部回路からセル当り５０ｍＡの直
流電流を通電した場合、陽極３では（１１）式の反応が
起こり、フラーレン中の水素が水素イオンと電子に解離
し、水素イオンはナフィオン１１７膜を通って陰極２側
に達し、陰極２では（６）式の反応が起こって、水素ガ
スが発生する。この水素移動セルは、電気化学的水素発
生セルということができる。
流電流を通電した場合、陽極３では（１１）式の反応が
起こり、フラーレン中の水素が水素イオンと電子に解離
し、水素イオンはナフィオン１１７膜を通って陰極２側
に達し、陰極２では（６）式の反応が起こって、水素ガ
スが発生する。この水素移動セルは、電気化学的水素発
生セルということができる。
【００２９】なお、陰極２としては、無電解メッキ法に
よって接合した多孔性白金電極を使用することも可能で
あるが、この場合は、フラーレンに水素を吸蔵させる方
法としては、フラーレンに直接水素を接触させる方法に
限られ、電気化学的方法は使用できない。
よって接合した多孔性白金電極を使用することも可能で
あるが、この場合は、フラーレンに水素を吸蔵させる方
法としては、フラーレンに直接水素を接触させる方法に
限られ、電気化学的方法は使用できない。
【００３０】［実施例６］ 陽極以外の使用材料および
構造は実施例５とまったく同じである水素移動セルを作
製した。陽極としては、白金触媒を担持したフラーレン
の代わりに、白金触媒をあらかじめ表面積のきわめて大
きい炭素に２％担持しておき、白金触媒を担持した炭素
とフラーレンＣ６０とを混合し、ディスパージョンポリ
４フッ化エチレンと、ナフィオン１１７のアルコールと
水との混合溶液を加えて結着して、ナフィオン１１７膜
に接合した電極を使用した。この水素移動セルの特性
は、実施例５とほとんど同じであった。
構造は実施例５とまったく同じである水素移動セルを作
製した。陽極としては、白金触媒を担持したフラーレン
の代わりに、白金触媒をあらかじめ表面積のきわめて大
きい炭素に２％担持しておき、白金触媒を担持した炭素
とフラーレンＣ６０とを混合し、ディスパージョンポリ
４フッ化エチレンと、ナフィオン１１７のアルコールと
水との混合溶液を加えて結着して、ナフィオン１１７膜
に接合した電極を使用した。この水素移動セルの特性
は、実施例５とほとんど同じであった。
【００３１】
【発明の効果】本発明になる電気化学セルは、一方の電
極の活物質にフラーレンを使用し、フラーレンに水素の
解離吸着に有効に作用する金属触媒を混合して使用する
ものである。すなわち、フラーレンはただ単に水素と接
触させただけでは、水素をまったく吸蔵しないが、フラ
ーレンに白金のような触媒を混合することによって、電
気化学的に水素を吸蔵する能力を示すようになる。その
機構は明らかになっていないが、水素がいったん触媒に
吸着し、水素分子が水素原子に解離し、そのあと水素原
子を吸蔵するような機構が推定される。
極の活物質にフラーレンを使用し、フラーレンに水素の
解離吸着に有効に作用する金属触媒を混合して使用する
ものである。すなわち、フラーレンはただ単に水素と接
触させただけでは、水素をまったく吸蔵しないが、フラ
ーレンに白金のような触媒を混合することによって、電
気化学的に水素を吸蔵する能力を示すようになる。その
機構は明らかになっていないが、水素がいったん触媒に
吸着し、水素分子が水素原子に解離し、そのあと水素原
子を吸蔵するような機構が推定される。
【００３２】このように、本発明になる電気化学セルの
フラーレンを含む電極においては、フラーレンは炭素の
みから構成されており、ナフィオン１１７のような強酸
性の固体高分子イオン導電体によって腐食を受けないの
で、サイクル寿命のきわめて長い電気化学セルが得られ
るものである。
フラーレンを含む電極においては、フラーレンは炭素の
みから構成されており、ナフィオン１１７のような強酸
性の固体高分子イオン導電体によって腐食を受けないの
で、サイクル寿命のきわめて長い電気化学セルが得られ
るものである。
【００３３】したがって、本発明になる電気化学セル
を、燃料電池に利用すれば、正極に酸素あるいは空気を
供給するだけで、負極側へのガスの供給が不用となり、
構造が簡単になるし、また、水電解セルに利用すれば、
酸素のみを発生して、水素がまったく外部に出ない酸素
発生器となるし、さらに、水素移動セルに利用すれば、
水素ガス貯蔵容器が不必要な、密閉容器中の脱水素装置
もしくは水素発生装置となる。
を、燃料電池に利用すれば、正極に酸素あるいは空気を
供給するだけで、負極側へのガスの供給が不用となり、
構造が簡単になるし、また、水電解セルに利用すれば、
酸素のみを発生して、水素がまったく外部に出ない酸素
発生器となるし、さらに、水素移動セルに利用すれば、
水素ガス貯蔵容器が不必要な、密閉容器中の脱水素装置
もしくは水素発生装置となる。
【００３４】また、フラーレンは現時点ではその合成方
法が困難であり、高価な物質ではあるが、炭素のみから
なる物質であるために、大量に生産されるようになれば
安価になる可能性は大きいし、もちろん資源的な心配は
まったく不必要である。
法が困難であり、高価な物質ではあるが、炭素のみから
なる物質であるために、大量に生産されるようになれば
安価になる可能性は大きいし、もちろん資源的な心配は
まったく不必要である。
【００３５】なお、フラーレンとしては、実施例で述べ
たＣ６０以外にも、Ｃ７０などの分子量の異なるフラー
レンを使用することも可能であるし、もちろん２種類以
上のフラーレンの混合物の使用も可能である。また、水
素の解離吸着に有効に作用する金属触媒としては、実施
例で述べた白金以外にも、パラジウムやニッケルなどの
多くの金属の使用も可能である。また、触媒を担持する
炭素の種類も、表面積の大きい活性炭などの、いろいろ
な種類の炭素の使用が可能である。さらに、多孔性電極
の材質としては、実施例で述べた白金以外にも、固体高
分子イオン導電体と反応しない各種金属や炭素粉末等、
種々の材料の使用が可能である。
たＣ６０以外にも、Ｃ７０などの分子量の異なるフラー
レンを使用することも可能であるし、もちろん２種類以
上のフラーレンの混合物の使用も可能である。また、水
素の解離吸着に有効に作用する金属触媒としては、実施
例で述べた白金以外にも、パラジウムやニッケルなどの
多くの金属の使用も可能である。また、触媒を担持する
炭素の種類も、表面積の大きい活性炭などの、いろいろ
な種類の炭素の使用が可能である。さらに、多孔性電極
の材質としては、実施例で述べた白金以外にも、固体高
分子イオン導電体と反応しない各種金属や炭素粉末等、
種々の材料の使用が可能である。
【００３６】以上のように、本発明になる電気化学セル
は、寿命のきわめて長い、しかも資源としは極めて豊富
な炭素を使用するもので、従来の電気化学セルの問題点
を取り除くことができるものであり、その工業的価値は
きわめて大きい。
は、寿命のきわめて長い、しかも資源としは極めて豊富
な炭素を使用するもので、従来の電気化学セルの問題点
を取り除くことができるものであり、その工業的価値は
きわめて大きい。
【図１】本発明になる実施例１にかかる燃料電池の、断
面構造を示した図である。
面構造を示した図である。
【図２】本発明になる実施例３にかかる水電解セルの、
断面構造を示した図である。
断面構造を示した図である。
【図３】本発明になる実施例５にかかる水素移動セル
の、断面構造を示した図である。
の、断面構造を示した図である。
１ カチオン交換膜 ２ 正極 ３ 負極
Claims (8)
- 【請求項１】 カチオン交換膜の片面に、水素の解離吸
着に有効に作用する金属触媒を担持したフラーレンを含
む電極、もしくは前記触媒を担持したフラーレンと前記
触媒を担持しない炭素を含む電極、もしくは前記触媒を
担持したフラーレンと前記触媒を担持した炭素を含む電
極、もしくは前記触媒を担持しないフラーレンと前記触
媒を担持した炭素を含む電極を接合し、前記カチオン交
換膜の他面に、フラーレンを含まない電極を接合したこ
とを特徴とする、電気化学セル。 - 【請求項２】 フラーレンが、Ｃｘ（ｘ＝６０〜１２
０）の群から選ばれた一つもしくは混合物であることを
特徴とする、請求項１記載の電気化学セル。 - 【請求項３】 水素の解離吸着に有効に作用する金属触
媒が、白金族金属であることを特徴とする、請求項１も
しくは２記載の電気化学セル。 - 【請求項４】 電気化学セルが燃料電池であることを特
徴とする、請求項１、２もしくは３記載の電気化学セ
ル。 - 【請求項５】 電気化学セルが水電解セルであることを
特徴とする、請求項１、２もしくは３記載の電気化学セ
ル。 - 【請求項６】 電気化学セルが水素移動セルであること
を特徴とする、請求項１、２もしくは３記載の電気化学
セル。 - 【請求項７】 フラーレンを含む電極に直接水素ガスを
接触させることによって、該フラーレンを含む電極に水
素を吸蔵させることを特徴とする、請求項１、２、３、
４、５もしくは６記載の電気化学セルの作動方法。 - 【請求項８】 フラーレンを含まない電極に水素ガスを
供給し、電気化学的にフラーレンを含む電極に水素を吸
蔵させることを特徴とする、請求項１、２、３、４、５
もしくは６記載の電気化学セルの作動方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19450294A JP3576603B2 (ja) | 1994-07-14 | 1994-07-14 | 電気化学セル及びその作動方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19450294A JP3576603B2 (ja) | 1994-07-14 | 1994-07-14 | 電気化学セル及びその作動方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0831444A true JPH0831444A (ja) | 1996-02-02 |
| JP3576603B2 JP3576603B2 (ja) | 2004-10-13 |
Family
ID=16325590
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19450294A Expired - Fee Related JP3576603B2 (ja) | 1994-07-14 | 1994-07-14 | 電気化学セル及びその作動方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3576603B2 (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5961776A (en) * | 1997-02-19 | 1999-10-05 | Anelva Corporation | Surface processing apparatus |
| WO2001017900A1 (fr) * | 1999-09-09 | 2001-03-15 | Sony Corporation | Materiau carbone destine au stockage d'hydrogene et procede de preparation, element de pile et pile a combustible |
| WO2002013295A1 (fr) * | 2000-08-08 | 2002-02-14 | Sony Corporation | Electrode conductrice de protons, son procede de production et dispositif electronique |
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-
1994
- 1994-07-14 JP JP19450294A patent/JP3576603B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| WO2002056405A1 (fr) * | 2001-01-15 | 2002-07-18 | Sony Corporation | Dispositif de production de puissance |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
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