JPH07252377A - Highly heat-conductive resin composition - Google Patents
Highly heat-conductive resin compositionInfo
- Publication number
- JPH07252377A JPH07252377A JP6044514A JP4451494A JPH07252377A JP H07252377 A JPH07252377 A JP H07252377A JP 6044514 A JP6044514 A JP 6044514A JP 4451494 A JP4451494 A JP 4451494A JP H07252377 A JPH07252377 A JP H07252377A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aluminum nitride
- nitride powder
- resin composition
- powder
- resin
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K1/00—Printed circuits
- H05K1/02—Details
- H05K1/03—Use of materials for the substrate
- H05K1/0313—Organic insulating material
- H05K1/0353—Organic insulating material consisting of two or more materials, e.g. two or more polymers, polymer + filler, + reinforcement
- H05K1/0373—Organic insulating material consisting of two or more materials, e.g. two or more polymers, polymer + filler, + reinforcement containing additives, e.g. fillers
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
Abstract
Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、高熱伝導性樹脂組成物
に係り、詳しくは、放熱を目的とする用途に好適な特に
半導体用樹脂封止材料として好適な樹脂組成物に関す
る。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a resin composition having a high thermal conductivity, and more particularly to a resin composition suitable for heat radiation purposes, particularly as a resin sealing material for semiconductors.
【０００２】[0002]
【従来の技術】現在、半導体デバイス、ＩＣなどの半導
体素子はパッケージによって外部より保護される。半導
体素子の高集積化が進むに従って、本素子を使用した回
路からの発熱量も増大しており、発生する熱の外部への
放散乃至除去を如何にして効率良く行うかが重要な技術
的課題となっている。半導体素子のパッケージには放熱
特性に優れるセラミックスが使用されてきたが、高価な
ことから、高分子材料が広く使用されるようになってき
た。2. Description of the Related Art Currently, semiconductor devices such as semiconductor devices and ICs are protected from the outside by a package. As the degree of integration of semiconductor devices increases, the amount of heat generated from circuits that use this device also increases, and it is an important technical issue how to efficiently dissipate or remove the generated heat to the outside. Has become. Ceramics having excellent heat dissipation characteristics have been used for semiconductor device packages, but polymer materials have come to be widely used because they are expensive.
【０００３】しかしながら、高分子材料は、それ自体の
熱伝導率が極めて低いので、実際には、熱伝導性を改善
するために高熱伝導性の無機材料を放熱用の充填材料と
して添加して複合化を行った樹脂封止材料として使用さ
れている。例えば、最も広く使用されている樹脂封止材
料は、ベースとなる高分子材料、例えば、エポキシ樹
脂、シリコーン樹脂に、無機物質、例えば、シリカ、ア
ルミナなどが添加され、その他少量の硬化材、硬化促進
材、着色材などにより構成されている。However, since the polymer material itself has a very low thermal conductivity, in practice, in order to improve the thermal conductivity, an inorganic material having a high thermal conductivity is added as a filling material for heat dissipation to form a composite. It is used as a resin encapsulating material. For example, the most widely used resin encapsulation material is a polymeric material as a base, such as an epoxy resin or a silicone resin, to which an inorganic substance such as silica or alumina is added, and a small amount of a curing material or a curing material. It is composed of an accelerator and a coloring material.
【０００４】封止材料の放熱性は、材料の熱伝導率によ
って規定される。そして樹脂組成物の熱伝導率は添加さ
れる無機物質の種類、その添加量によって決定される。
特に無機物質の種類が大きく影響する。添加する無機物
質はあらゆる種類のものから選択できるが、封止される
電子部品あるいは電子機器に与える影響から大部分の場
合にシリカが使用されている。なかでも熱伝導率が高い
結晶シリカが広く使用されている。その他、アルミナ、
ＢＮの使用がみられるが、アルミナはその成形時に金型
を摩耗することから、ＢＮは高価なことからその使用が
かぎられている。The heat dissipation of the sealing material is defined by the thermal conductivity of the material. The thermal conductivity of the resin composition is determined by the type of inorganic substance added and the amount added.
In particular, the type of inorganic substance has a great influence. The inorganic substance to be added can be selected from all kinds, but in most cases silica is used because of the influence on the electronic parts or electronic devices to be sealed. Among them, crystalline silica having a high thermal conductivity is widely used. Others, alumina,
Although BN is used, its use is limited because alumina wears the mold during its molding and BN is expensive.
【０００５】一方、高熱伝導性を持つ無機物質として、
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）がある。本発明者らの知見
によると、樹脂組成物の充填材料として使用する無機物
質の粉末は、化学的安定性、充填性、流動性および放熱
性などの観点から、無凝集で丸みをおびた大粒径（３μ
ｍ以上）の単粒子であることが要求される。しかしなが
ら、現在、市販されている窒化アルミニウム粉末は、そ
の殆どが焼結用であり、その平均粒径は３μｍ以下であ
る。また、これら市販の窒化アルミニウム粉末から分級
して平均粒径が３μｍ以上の粉末を得ることができる
が、得られた粉末は殆んどが凝集粉からなり充填材料に
は適さない。On the other hand, as an inorganic substance having high thermal conductivity,
There is aluminum nitride (AlN). According to the knowledge of the present inventors, the powder of the inorganic substance used as the filling material of the resin composition is non-aggregated and rounded from the viewpoint of chemical stability, filling property, fluidity and heat dissipation property. Particle size (3μ
m or more) is required. However, most of the aluminum nitride powders currently on the market are for sintering, and the average particle size is 3 μm or less. Although powders having an average particle size of 3 μm or more can be obtained by classifying these commercially available aluminum nitride powders, most of the obtained powders are agglomerated powders and are not suitable as a filling material.
【０００６】[0006]
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、熱伝
導性が良好な樹脂組成物を提供することにある。An object of the present invention is to provide a resin composition having good thermal conductivity.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決するべく種々研究した。その結果、基本と成る
樹脂に、熱伝導率が高い窒化アルミニウム粉末を選択
し、添加するとき、窒化アルミニウム粉末の粒径及び形
状が、樹脂組成物の熱伝導率に大きく影響することが判
明した。即ち、本発明は、下記の高熱伝導性樹脂組成物
を提供する。Means for Solving the Problems The present inventors have conducted various studies to solve the above problems. As a result, it was found that when aluminum nitride powder having high thermal conductivity was selected and added to the basic resin, the particle size and shape of the aluminum nitride powder had a great influence on the thermal conductivity of the resin composition. . That is, the present invention provides the following high thermal conductive resin composition.
【０００８】窒化アルミニウム粉末を含む樹脂組成物で
あって、窒化アルミニウム粉末が実質的に単粒子形状で
あり、且つ窒化アルミニウム粉末の含有量が５０〜９５
ｗｔ％であり、好ましくは窒化アルミニウム粉末のレー
ザー回折法により測定した平均粒径（Ｄ50）が４μｍ以
上であることを特徴とする高熱伝導性樹脂組成物。A resin composition containing aluminum nitride powder, wherein the aluminum nitride powder is substantially in the form of single particles, and the content of aluminum nitride powder is 50 to 95.
%, preferably an average particle size (D 50 ) of aluminum nitride powder measured by a laser diffraction method of 4 μm or more.
【０００９】窒化アルミニウム粉末を含む樹脂組成物で
あって、窒化アルミニウム粉末のレーザー回折法により
測定した平均粒径（Ｄ50）が４μｍ以上であり、窒化ア
ルミニウム粉末のＤ50から算出した比表面積（Ｓ1）と
ＢＥＴ法により測定した比表面積（Ｓ2）との比Ｓ1／Ｓ
2が０．３以上であり、且つ窒化アルミニウム粉末の含
有量が５０〜９５ｗｔ％であることを特徴とする高熱伝
導性樹脂組成物。A resin composition containing aluminum nitride powder, wherein the average particle diameter (D 50 ) of the aluminum nitride powder measured by a laser diffraction method is 4 μm or more, and the specific surface area (D 50 ) calculated from the D 50 of the aluminum nitride powder ( the ratio S 1 / S of the S 1) and the measured specific surface area by the BET method (S 2)
2 is 0.3 or more, and the content of aluminum nitride powder is 50 to 95 wt%, a high thermal conductive resin composition.
【００１０】[0010]
【作用】本発明の特徴は、樹脂組成物の充填材料として
窒化アルミニウム粉末を選択し、実質的に単粒子からな
り、好ましくは平均粒径が大きい窒化アルミニウム粉末
を用いることにより樹脂組成物の熱伝導率を向上させた
点にある。The feature of the present invention is that the aluminum nitride powder is selected as the filling material of the resin composition, and the aluminum nitride powder consisting essentially of single particles, preferably having a large average particle size, is used to heat the resin composition. The point is that the conductivity is improved.
【００１１】本発明において、実質的に単粒子形状の窒
化アルミニウム粉末を使用するのは、小粒子が凝集した
粒子を使用すると、樹脂成分が凝集粒子内の空洞に入り
込めず、樹脂組成物の密度、強度、熱伝導性などが悪影
響を受けるからである。すなわち、添加する窒化アルミ
ニウム粉末の粒径が大きくても、粒径が小さい粒子が凝
集した粒子からなる時、樹脂組成物の熱伝導率は低く、
シリカ粉末、アルミナ粉末を添加した従来の樹脂組成物
と大差がない。In the present invention, the substantially single particle-shaped aluminum nitride powder is used because when the particles in which the small particles are agglomerated are used, the resin component cannot enter the cavities in the agglomerated particles. This is because the density, strength, thermal conductivity, etc. are adversely affected. That is, even if the particle size of the added aluminum nitride powder is large, when the particles having a small particle size are agglomerated particles, the thermal conductivity of the resin composition is low,
It is not much different from the conventional resin composition containing silica powder and alumina powder.
【００１２】また、本発明の他の側面として、窒化アル
ミニウム粉末が単粒子形状であるか否かを、即ち、高熱
伝導性樹脂組成物の充填材料として有用か否かを、レー
ザー回折法で測定した平均粒径（Ｄ50）から算出した比
表面積（Ｓ1）とＢＥＴ法で測定した比表面積（Ｓ2）と
の比Ｓ1／Ｓ2の値によって判定する。具体的には、比Ｓ
1／Ｓ2の値が０．３以上である窒化アルミニウム粉末
は、実質的に単粒子形状の窒化アルミニウム粉末に該当
する。Further, as another aspect of the present invention, it is measured by a laser diffraction method whether or not the aluminum nitride powder is in a single particle form, that is, whether or not the aluminum nitride powder is useful as a filling material of the high thermal conductive resin composition. It is judged by the value of the ratio S 1 / S 2 of the specific surface area (S 1 ) calculated from the average particle diameter (D 50 ) and the specific surface area (S 2 ) measured by the BET method. Specifically, the ratio S
The aluminum nitride powder having a 1 / S 2 value of 0.3 or more substantially corresponds to a single particle-shaped aluminum nitride powder.
【００１３】樹脂組成物の充填材料に用いられる無機物
質を規定する方法としては、その粉末の粒度を測定する
ことが重要である。粉末の粒度は沈降法かレーザー回折
法で測定することができる。しかし、粒度の測定結果だ
けから、粉末の状態、例えば、粒子の形状、単粒子か凝
集粉か（単粒子状態）等を知ること、即ち、その粉末が
樹脂組成物の充填材料として好適か否かを判定すること
はできない。As a method of defining the inorganic substance used as the filling material of the resin composition, it is important to measure the particle size of the powder. The particle size of the powder can be measured by a sedimentation method or a laser diffraction method. However, it is necessary to know the state of the powder, for example, the shape of the particle, whether it is a single particle or an agglomerated powder (single particle state) from only the measurement result of the particle size, that is, whether the powder is suitable as a filling material for the resin composition. It is not possible to judge whether.
【００１４】しかるに、本発明者の研究によれば、球形
度、即ち粒径から換算した比表面積と実際の比表面積と
の比（本発明ではＳ1／Ｓ2を用いる）により、窒化アル
ミニウム粉末の粒子の大きさに関係なく、粉末粒子の形
状、即ち単粒子状態を評価することが可能であることが
見出された。即ち、比Ｓ1／Ｓ2の値が大きいほど、粒子
の形状が、球形状の単粒子状態に、より近いことを意味
する。However, according to the research conducted by the present inventor, the aluminum nitride powder is determined by the sphericity, that is, the ratio between the specific surface area converted from the particle size and the actual specific surface area (S 1 / S 2 is used in the present invention). It has been found that it is possible to evaluate the shape of the powder particles, that is, the single particle state, regardless of the particle size. That is, the larger the ratio S 1 / S 2 , the closer the particle shape is to the spherical single particle state.
【００１５】粒径と同様に、粉末粒子の球形度、即ち比
Ｓ1／Ｓ2の値も、粉末の樹脂への充填性に関与する。す
なわち、充填性を高くするためには、粒径が大きいこと
とともに、比Ｓ1／Ｓ2の値が大きいことも要求される。
その他、比Ｓ1／Ｓ2の値の大きい粉末は、樹脂組成物の
充填材料として使用した場合に、樹脂組成物の流動性の
改善にも役立つ。以下、本発明について詳細に説明す
る。As with the particle size, the sphericity of the powder particles, ie the value of the ratio S 1 / S 2 , also contributes to the filling properties of the powder into the resin. That is, in order to improve the filling property, it is required that the particle size is large and the value of the ratio S 1 / S 2 is large.
In addition, the powder having a large value of the ratio S 1 / S 2 is also useful for improving the fluidity of the resin composition when used as a filling material for the resin composition. Hereinafter, the present invention will be described in detail.
【００１６】[0016]
【発明の構成】本発明の樹脂組成物は、単粒子形状の窒
化アルミニウム粉末を含有する。すなわち、本発明にお
いて使用する窒化アルミニウム粉末は、実質的に凝集し
た粒子を含まないことが要求される。また、本発明にお
いては、樹脂への充填性の点から、窒化アルミニウム粉
末として球形の粉末を使用することが効果的である。窒
化アルミニウム粉末の単粒子形状及び／又は球形度に関
する特性は、レーザー回折法で測定した平均粒径
（Ｄ50）から算出した比表面積（Ｓ1）とＢＥＴ法で測
定した比表面積（Ｓ2）との比Ｓ1／Ｓ2で規定すること
ができる。ここで、比Ｓ1／Ｓ2の値は、完全に球形であ
り且つ単粒子の場合に１．０となり、凝集している粉末
の場合には、凝集の程度に応じて小さくなる。従来より
公知の窒化アルミニウム粉末の比Ｓ1／Ｓ2の値は０．３
以下であり、殆どの場合には０．１〜０．２である。The resin composition of the present invention contains aluminum nitride powder in the form of single particles. That is, the aluminum nitride powder used in the present invention is required to contain substantially no aggregated particles. Further, in the present invention, it is effective to use a spherical powder as the aluminum nitride powder from the viewpoint of filling the resin. The characteristics relating to the single particle shape and / or sphericity of the aluminum nitride powder are as follows: specific surface area (S 1 ) calculated from average particle diameter (D 50 ) measured by laser diffraction method and specific surface area (S 2 ) measured by BET method. Can be defined by the ratio S 1 / S 2 . Here, the value of the ratio S 1 / S 2 is 1.0 in the case of completely spherical and single particles, and in the case of agglomerated powder, it becomes smaller according to the degree of agglomeration. The value of the ratio S 1 / S 2 of the conventionally known aluminum nitride powder is 0.3.
Below, 0.1 to 0.2 in most cases.
【００１７】本発明者の知見によると比Ｓ1／Ｓ2の値が
小さい粉末を含む樹脂組成物の熱伝導率は向上しない。
また、一般に、樹脂に充填材料として凝集粉を添加する
と樹脂組成物の粘度が上昇し、大量に添加することが困
難である。従って、熱伝導率を向上させ、多くの量を添
加するためには、上記の比Ｓ1／Ｓ2の値が大きい粉末を
使用することが好ましい。本発明においては、比Ｓ1／
Ｓ2の値が０．３以上、好ましくは０．４〜１、更に好
ましくは０．４５〜０．５５である窒化アルミニウム粉
末を使用する。理論的には、比Ｓ1／Ｓ2の値が１である
か又は限りなく１に近い粉末が最適であるが、このよう
な粉末を工業的に生産することは極めて困難であるた
め、工業的な実施を考えた場合、比Ｓ1／Ｓ2の値が０．
３〜０．５２である窒化アルミニウム粉末が好ましい。According to the knowledge of the present inventor, the thermal conductivity of the resin composition containing the powder having a small value of the ratio S 1 / S 2 is not improved.
In addition, generally, when agglomerated powder is added to a resin as a filling material, the viscosity of the resin composition increases, and it is difficult to add a large amount of it. Therefore, in order to improve the thermal conductivity and add a large amount, it is preferable to use a powder having a large value of the ratio S 1 / S 2 . In the present invention, the ratio S 1 /
An aluminum nitride powder having an S 2 value of 0.3 or more, preferably 0.4 to 1, and more preferably 0.45 to 0.55 is used. Theoretically, a powder having a ratio S 1 / S 2 of 1 or infinitely close to 1 is optimal, but it is extremely difficult to industrially produce such a powder, and therefore, it is very difficult to produce the powder. In consideration of practical implementation, the value of the ratio S 1 / S 2 is 0.
Aluminum nitride powder of 3 to 0.52 is preferred.
【００１８】本発明の樹脂組成物においては、含まれる
窒化アルミニウム粉末の粒径が大きくなる程、熱伝導率
が向上する。従って、本発明において使用する窒化アル
ミニウム粉末としては、大粒径のものが好ましく、具体
的には、レーザー回折法で測定した平均粒径（Ｄ50）が
４μｍ以上、好ましくは７〜３０μｍ、更に好ましくは
１０〜２５μｍである窒化アルミニウム粉末が好適であ
る。さらに、樹脂組成物の用途にもよるが、特に半導体
用封止材料として使用する場合には、使用する窒化アル
ミニウム粉末中に粒径が１００μｍ以上の粒子が存在す
ることは、得られる樹脂組成物の流動性の点から好まし
くない。従って、本発明において使用する窒化アルミニ
ウム粉末については、その粒度の上限を粒径１００μｍ
以下、好ましくは３０μｍ以下とするのがよい。In the resin composition of the present invention, the larger the particle size of the aluminum nitride powder contained, the higher the thermal conductivity. Therefore, the aluminum nitride powder used in the present invention preferably has a large particle diameter, specifically, the average particle diameter (D 50 ) measured by a laser diffraction method is 4 μm or more, preferably 7 to 30 μm, Aluminum nitride powder having a thickness of preferably 10 to 25 μm is suitable. Further, depending on the use of the resin composition, especially when used as a sealing material for semiconductors, the presence of particles having a particle size of 100 μm or more in the aluminum nitride powder used means that the obtained resin composition Is not preferable from the viewpoint of fluidity. Therefore, regarding the aluminum nitride powder used in the present invention, the upper limit of the particle size is 100 μm.
Hereafter, it is preferably 30 μm or less.
【００１９】本発明において使用する窒化アルミニウム
粉末は、例えば、特願平６−２４７１７号の明細書に記
載された方法によって製造することができる。具体的に
は、例えば、金属アルミニウム粉末３０〜８０重量部と
窒化アルミニウム粉末７０〜２０重量部との合計１００
重量部からなる混合粉末をプレス造粒した混合造粒体を
窒素を含む非酸化性雰囲気中８００〜１２００℃で焼成
した後、解砕および分級することによって製造すること
ができる。The aluminum nitride powder used in the present invention can be produced, for example, by the method described in the specification of Japanese Patent Application No. 6-24717. Specifically, for example, 30 to 80 parts by weight of metallic aluminum powder and 70 to 20 parts by weight of aluminum nitride powder are added to a total of 100.
It can be produced by crushing and classifying a mixed granulated product obtained by press granulating a mixed powder consisting of parts by weight at 800 to 1200 ° C. in a non-oxidizing atmosphere containing nitrogen, and then crushing and classifying.
【００２０】本発明において使用する窒化アルミニウム
粉末は、使用にあたり、必要ならば、表面の酸化、酸化
アルミニウム皮膜の形成、燐酸系皮膜の形成あるいは有
機系カップリング剤、例えばシリコン系有機カップリン
グ剤の塗布などによる表面処理に供することができる。
この様な表面処理により、窒化アルミニウム粉末の耐水
性を高温高湿条件下においても、安定に維持することが
できるという効果が達成され、更に、その様な窒化アル
ミニウム粉末を含む樹脂組成物の特性を改善することが
できる。In use, the aluminum nitride powder used in the present invention is, if necessary, surface oxidized, aluminum oxide film formed, phosphoric acid film formed or an organic coupling agent such as a silicon organic coupling agent. It can be subjected to surface treatment such as coating.
By such a surface treatment, the effect that the water resistance of the aluminum nitride powder can be stably maintained even under high temperature and high humidity conditions is achieved, and further, the characteristics of the resin composition containing such an aluminum nitride powder are achieved. Can be improved.
【００２１】本発明において樹脂成分として使用する樹
脂は、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、イミド樹脂など
の熱硬化性樹脂、あるいは、ポリエチレンテレフタレー
ト、ＡＢＳ、ポリスチレンなどの熱可塑性樹脂であって
も良い。The resin used as the resin component in the present invention may be a thermosetting resin such as an epoxy resin, a silicone resin or an imide resin, or a thermoplastic resin such as polyethylene terephthalate, ABS or polystyrene.
【００２２】窒化アルミニウム粉末を充填した樹脂組成
物の熱伝導率は、充填する窒化アルミニウム粉末が多い
程、高い。反面、窒化アルミニウム粉末の充填量が多く
なると樹脂組成物の粘度が上昇し、その成形が困難にな
る。そこで、本発明においては、窒化アルミニウム粉末
の含有量を、樹脂成分の融点に左右されるが、樹脂組成
物の５０〜９５ｗｔ％、好ましくは５０〜８５ｗｔ％、
更に好ましくは６０〜７５ｗｔ％とする。The thermal conductivity of the resin composition filled with aluminum nitride powder increases as the amount of aluminum nitride powder filled increases. On the other hand, when the filling amount of the aluminum nitride powder increases, the viscosity of the resin composition increases, which makes its molding difficult. Therefore, in the present invention, the content of the aluminum nitride powder depends on the melting point of the resin component, but is 50 to 95 wt% of the resin composition, preferably 50 to 85 wt%.
More preferably, it is 60 to 75 wt%.
【００２３】本発明の樹脂組成物においては、上記樹脂
成分及び窒化アルミニウム粉末の他に、充填材料とし
て、更に他の無機質充填材料、例えばシリカ粉末、アル
ミナ粉末、カーボン、カーボン繊維、ガラス繊維等を組
み合わせて使用することも可能であり、また、有機質充
填材料を組み合わせて使用することもできる。この場
合、本発明の樹脂組成物における窒化アルミニウム粉末
以外の充填材料の含有量については、特に限定はない
が、一般に、３０ｗｔ％以下、好ましくは２０ｗｔ％以
下、更に好ましくは１０ｗｔ％以下とするのがよい。In the resin composition of the present invention, in addition to the above resin component and aluminum nitride powder, other inorganic filler materials such as silica powder, alumina powder, carbon, carbon fiber, glass fiber and the like are used as filler material. It is possible to use it in combination, and it is also possible to use it in combination with the organic filling material. In this case, the content of the filler material other than the aluminum nitride powder in the resin composition of the present invention is not particularly limited, but is generally 30 wt% or less, preferably 20 wt% or less, more preferably 10 wt% or less. Is good.
【００２４】本発明の樹脂組成物の製造方法に関し、各
原料成分の配合方法については、特に限定はなく、各種
の公知の方法を採用できる。例えば、樹脂成分として熱
硬化性樹脂を使用する場合には、熱硬化性樹脂の原料成
分と窒化アルミニウム粉末及び必要に応じてその他の原
料成分とを配合した後、ミキシングロールを使用して、
加熱混練する方法、前記の配合した原料をポットプレス
成形機で加熱成型する方法を挙げることができ、また、
樹脂成分として熱可塑性樹脂を使用する場合には、各原
料成分を配合して混練した後、溶融押出する方法を挙げ
ることができる。Regarding the method for producing the resin composition of the present invention, the method of blending each raw material component is not particularly limited, and various known methods can be adopted. For example, when using a thermosetting resin as the resin component, after blending the raw material component of the thermosetting resin and the aluminum nitride powder and other raw material components as necessary, using a mixing roll,
A method of heating and kneading, a method of heating and molding the blended raw material with a pot press molding machine, and
When a thermoplastic resin is used as the resin component, there may be mentioned a method in which the raw material components are blended, kneaded, and then melt-extruded.
【００２５】[0025]
【発明の効果】本発明による樹脂組成物は、熱伝導率が
高いので、放熱が要求される電子部品の封止材料、電子
部品の接着材等として有用であり、また、本発明の樹脂
組成物の組成を基本とした積層基板の形成材料としても
有用である。Since the resin composition according to the present invention has a high thermal conductivity, it is useful as a sealing material for electronic parts that require heat dissipation, an adhesive for electronic parts, and the like. It is also useful as a material for forming a laminated substrate based on the composition of the product.
【００２６】[0026]
【実施例】以下に実施例及び比較例を示し、本発明の特
徴とするところをより一層明確にする。本発明がこの様
な実施例及び比較例により、限定されるものではないこ
とはいうまでもない。なお、以下の実施例及び比較例に
おける物性値の測定は下記のような方法により行った。EXAMPLES Examples and comparative examples will be shown below to further clarify the features of the present invention. It goes without saying that the present invention is not limited to such Examples and Comparative Examples. The physical properties in the following examples and comparative examples were measured by the following methods.
【００２７】（１）平均粒径（Ｄ50；μｍ）は、常法に
従って超音波分散した後、レーザー回折装置（堀場製作
所製「ＬＡ−５００型」）を使用して、レーザー回折法
により求めた。即ち、粒度分布曲線の全粒子数の５０％
目に該当する粒子の粒子径をＤ50とした。(1) The average particle size (D 50 ; μm) is determined by a laser diffraction method using a laser diffractometer (“LA-500 type” manufactured by Horiba Ltd.) after ultrasonic dispersion according to a conventional method. It was That is, 50% of the total number of particles in the particle size distribution curve
The particle size of the particles corresponding to the eyes was defined as D 50 .
【００２８】（２）比表面積（Ｓ1；ｍ2 ／ｇ）は、下
記の式から求めた： Ｓ1＝６／（Ｄ50×３．２６） 但し、上記の式中、６は定数で、３．２６（ｇ／ｃ
ｍ3 ）は窒化アルミニウムの真密度である。(2) The specific surface area (S 1 ; m 2 / g) was obtained from the following equation: S 1 = 6 / (D 50 × 3.26) However, in the above equation, 6 is a constant. 3.26 (g / c
m 3 ) is the true density of aluminum nitride.
【００２９】（３）比表面積（Ｓ2；ｍ2 ／ｇ）は、Ｂ
ＥＴ比表面積測定装置（湯浅アイオニクス（株）製）を
使用して、一点法、窒素排気流量７００ｍｌ／分の条件
で測定した。(3) The specific surface area (S 2 ; m 2 / g) is B
Using an ET specific surface area measuring device (manufactured by Yuasa Ionics Co., Ltd.), measurement was carried out under the conditions of one-point method and nitrogen exhaust flow rate of 700 ml / min.
【００３０】（４）成形体密度（ｇ／ｃｍ3 ）は、密度
計（長計量器製作所製「ＪＬ−１８０型」）を使用し
て、アルキメデス法により求めた。(4) The density (g / cm 3 ) of the molded body was determined by the Archimedes method using a densitometer (“JL-180 type” manufactured by Nagaki Keiki Seisakusho).
【００３１】（５）成形体の熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）は、
熱伝導率測定装置（リガク（株）製「ＰＣＭ−ＦＡ８５
１０Ｂ形」）を使用して、レーザーフラッシュ法により
求めた。(5) The thermal conductivity (W / mK) of the molded body is
Thermal conductivity measuring device (manufactured by Rigaku Corporation "PCM-FA85"
10B type ”) was used to obtain the value by the laser flash method.
【００３２】窒化アルミニウム粉末の製造 アトマイズドアルミニウム粉末に窒化アルミニウム粉末
を加えて混合した後、厚さ約１ｍｍのペレット状に造粒
した。次いで、造粒体を黒鉛るつぼに充填し、窒素雰囲
気下に１０００℃で１時間焼成した。得られた反応生成
物を振動ミルにより２０分間解砕した後、ターボ分級し
た。原料として使用するアトマイズドアルミニウム粉末
の粒径及び窒化アルミニウム粉末の粒径並びにそれらの
使用割合を変化させることにより、得られる窒化アルミ
ニウム粉末の粒径及び形状（比Ｓ1／Ｓ2の値）を制御し
た。 Production of Aluminum Nitride Powder Aluminum nitride powder was added to and mixed with atomized aluminum powder, and then granulated into pellets having a thickness of about 1 mm. Next, the granulated body was filled in a graphite crucible and fired at 1000 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere. The obtained reaction product was crushed by a vibration mill for 20 minutes and then turbo classified. By changing the particle size of the atomized aluminum powder used as a raw material, the particle size of the aluminum nitride powder, and their ratio of use, the particle size and shape (value of ratio S 1 / S 2 ) of the obtained aluminum nitride powder can be determined. Controlled.
【００３３】実施例１ 製造した種々の窒化アルミニウム粉末を用いて表１に示
す通り配合してエポキシ樹脂組成物を得た。その成形体
の製造は以下の手順により行った。 Example 1 An epoxy resin composition was obtained by using the various manufactured aluminum nitride powders and compounding as shown in Table 1. The molded body was manufactured by the following procedure.
【００３４】エポキシ樹脂としてクレゾールノボラック
型樹脂（商標“ＥＯＣＮ １０２０”、日本化薬製
（株）製）を、硬化剤としてフェノールノボラック樹脂
（商標“ＨＦ−１”、明和化成製（株））を、硬化促進
剤としてトリフェニルホスフィン（北興化学（株）製）
を用い、これらを混合して調製した原料組成物に難燃剤
及び離型剤を加え、さらに窒化アルミニウム粉末を配合
した配合物を混合し、加熱されたミキシングロールで１
０分間混練りしてエポキシ樹脂組成物を調製した。得ら
れたシート状の組成物を粉砕して成形材料とした。この
成形材料を用いて、成形温度１７５℃でトランスファー
成形した。更に１７５℃で４時間アフターキュアーして
成形体を得た。得られた成形体の密度と熱伝導率とを表
２に示す。Cresol novolac type resin (trademark "EOCN 1020", manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) is used as an epoxy resin, and phenol novolac resin (trademark "HF-1", manufactured by Meiwa Kasei Co., Ltd.) is used as a curing agent. , Triphenylphosphine as a curing accelerator (manufactured by Kitakogaku Co., Ltd.)
A flame retardant and a release agent were added to a raw material composition prepared by mixing these, and a mixture containing aluminum nitride powder was mixed, and the mixture was mixed with a heated mixing roll.
The mixture was kneaded for 0 minutes to prepare an epoxy resin composition. The obtained sheet-shaped composition was crushed to obtain a molding material. Transfer molding was performed at a molding temperature of 175 ° C. using this molding material. Further, after-curing was performed at 175 ° C. for 4 hours to obtain a molded body. Table 2 shows the density and thermal conductivity of the obtained molded body.
【００３５】[0035]
【表１】 [Table 1]
【００３６】[0036]
【表２】 [Table 2]
【００３７】実施例２ 製造した種々の窒化アルミニウム粉末８０重量％とイミ
ド変性エポキシ樹脂粉末（商標“Ｂｅｓｔｌｅｘ Ｌ
Ｓ”、住友化学（株）製）２０重量％とをボールミルで
十分に混合した。得られた混合試料０．３ｇを取り、加
熱したプレス成形機により、１８０℃で２５分間加熱
し、直径１０ｍｍΦ×高さ２ｍｍの成形体を得た後、さ
らに２００℃で２時間加熱処理して、硬化させた。得ら
れた成形硬化体の密度と熱伝導率とを表３に示す。 Example 2 80% by weight of various aluminum nitride powders produced and an imide-modified epoxy resin powder (trade name "Bestlex L
S "and 20% by weight of Sumitomo Chemical Co., Ltd. were thoroughly mixed by a ball mill. 0.3 g of the obtained mixed sample was taken and heated at 180 ° C. for 25 minutes by a heated press molding machine to obtain a diameter of 10 mmΦ. C. After obtaining a molded product having a height of 2 mm, the molded product was further heat-treated at 200 ° C. for 2 hours to be cured, and the density and thermal conductivity of the obtained molded cured product are shown in Table 3.
【００３８】また、比較例として球状シリカ、球状アル
ミナを充填材料として用いて、同様に成形硬化体を作製
し密度と熱伝導率とを測定した。結果を表３に併せて示
す。なお、使用したイミド変性エポキシ樹脂の密度は
１．２３ｇ／ｃｍ3 であり、熱伝導率は０．２３Ｗ／ｍ
Ｋであった。As a comparative example, a molded and hardened body was similarly prepared using spherical silica and spherical alumina as filling materials, and the density and thermal conductivity were measured. The results are also shown in Table 3. The density of the imide-modified epoxy resin used was 1.23 g / cm 3 , and the thermal conductivity was 0.23 W / m.
It was K.
【００３９】[0039]
【表３】 [Table 3]
Claims (3)
であって、窒化アルミニウム粉末が実質的に単粒子形状
であり、且つ窒化アルミニウム粉末の含有量が５０〜９
５ｗｔ％であることを特徴とする高熱伝導性樹脂組成
物。1. A resin composition containing aluminum nitride powder, wherein the aluminum nitride powder is substantially in the form of single particles, and the content of aluminum nitride powder is 50-9.
A high thermal conductive resin composition, which is 5 wt%.
により測定した平均粒径（Ｄ50）が４μｍ以上である請
求項１に記載の高熱伝導性樹脂組成物。2. The high thermal conductive resin composition according to claim 1, wherein the average particle diameter (D 50 ) of the aluminum nitride powder measured by a laser diffraction method is 4 μm or more.
であって、窒化アルミニウム粉末のレーザー回折法によ
り測定した平均粒径（Ｄ50）が４μｍ以上であり、窒化
アルミニウム粉末のＤ50から算出した比表面積（Ｓ1）
とＢＥＴ法により測定した比表面積（Ｓ2）との比Ｓ1／
Ｓ2が０．３以上であり、且つ窒化アルミニウム粉末の
含有量が５０〜９５ｗｔ％であることを特徴とする高熱
伝導性樹脂組成物。3. A resin composition containing aluminum nitride powder, wherein the average particle diameter (D 50 ) of the aluminum nitride powder measured by a laser diffraction method is 4 μm or more, and the ratio calculated from D 50 of the aluminum nitride powder. Surface area (S 1 )
And the specific surface area (S 2 ) measured by the BET method, S 1 /
A high thermal conductive resin composition, wherein S 2 is 0.3 or more and the content of aluminum nitride powder is 50 to 95 wt%.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04451494A JP3458196B2 (en) | 1994-03-16 | 1994-03-16 | High thermal conductive resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04451494A JP3458196B2 (en) | 1994-03-16 | 1994-03-16 | High thermal conductive resin composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07252377A true JPH07252377A (en) | 1995-10-03 |
| JP3458196B2 JP3458196B2 (en) | 2003-10-20 |
Family
ID=12693663
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04451494A Expired - Lifetime JP3458196B2 (en) | 1994-03-16 | 1994-03-16 | High thermal conductive resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3458196B2 (en) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000109373A (en) * | 1998-10-02 | 2000-04-18 | Shin Etsu Chem Co Ltd | Silicone grease composition for heat dissipation, and semiconductor device using the same |
| JP2005320390A (en) * | 2004-05-07 | 2005-11-17 | Denki Kagaku Kogyo Kk | Curable composition, molded product and heat-releasing member |
| JP2006273948A (en) * | 2005-03-28 | 2006-10-12 | Mitsui Chemicals Inc | Thermally-conductive resin composition and use of the same |
| JP2006273969A (en) * | 2005-03-29 | 2006-10-12 | Mitsui Chemicals Inc | Curable resin composition and its use |
| JP2009230092A (en) * | 2008-02-27 | 2009-10-08 | Kyocera Corp | Optical isolator module and optical element module using the same |
| JP2018159012A (en) * | 2017-03-23 | 2018-10-11 | 東洋アルミニウム株式会社 | Heat-radiating filler and heat-radiating resin composition containing the same |
| JP2019034864A (en) * | 2017-08-11 | 2019-03-07 | 東洋アルミニウム株式会社 | Aluminum nitride-based filler |
| US11124646B2 (en) | 2016-08-05 | 2021-09-21 | 3M Innovative Properties Company | Heat-dissipating resin composition, cured product thereof, and method of using same |
-
1994
- 1994-03-16 JP JP04451494A patent/JP3458196B2/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000109373A (en) * | 1998-10-02 | 2000-04-18 | Shin Etsu Chem Co Ltd | Silicone grease composition for heat dissipation, and semiconductor device using the same |
| JP2005320390A (en) * | 2004-05-07 | 2005-11-17 | Denki Kagaku Kogyo Kk | Curable composition, molded product and heat-releasing member |
| JP2006273948A (en) * | 2005-03-28 | 2006-10-12 | Mitsui Chemicals Inc | Thermally-conductive resin composition and use of the same |
| JP2006273969A (en) * | 2005-03-29 | 2006-10-12 | Mitsui Chemicals Inc | Curable resin composition and its use |
| JP2009230092A (en) * | 2008-02-27 | 2009-10-08 | Kyocera Corp | Optical isolator module and optical element module using the same |
| US11124646B2 (en) | 2016-08-05 | 2021-09-21 | 3M Innovative Properties Company | Heat-dissipating resin composition, cured product thereof, and method of using same |
| JP2018159012A (en) * | 2017-03-23 | 2018-10-11 | 東洋アルミニウム株式会社 | Heat-radiating filler and heat-radiating resin composition containing the same |
| JP2019034864A (en) * | 2017-08-11 | 2019-03-07 | 東洋アルミニウム株式会社 | Aluminum nitride-based filler |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3458196B2 (en) | 2003-10-20 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP6678999B2 (en) | Hexagonal boron nitride powder, method for producing the same, resin composition and resin sheet | |
| JP6822836B2 (en) | Hexagonal boron nitride powder, its manufacturing method, resin composition and resin sheet | |
| TWI718560B (en) | Hexagonal boron nitride powder and its manufacturing method, its composition and heat dissipation material | |
| JP7069485B2 (en) | Hexagonal boron nitride powder and its manufacturing method, as well as compositions and radiating materials using it. | |
| JP6357247B2 (en) | Hexagonal boron nitride powder, production method thereof, resin composition and resin sheet | |
| JP6794613B2 (en) | Boron Nitride Agglomerated Particles, Method for Producing Boron Nitride Aggregated Particles, Boron Nitride Agglomerated Particle-Containing Resin Composition, and Mold | |
| WO2016092952A1 (en) | Hexagonal boron nitride powder, method for producing same, resin composition, and resin sheet | |
| TW201733907A (en) | Hexagonal boron nitride powder, production method therefor, resin composition and resin sheet | |
| JP6826544B2 (en) | Thermally conductive filler composition, its use and manufacturing method | |
| JP2016522299A (en) | Components produced by thermoplastic processing of polymers / boron nitride compounds, polymers / boron nitride compounds to produce such components, and uses thereof | |
| TW201834963A (en) | Hexagonal boron nitride powder and method for producing same | |
| JP3458196B2 (en) | High thermal conductive resin composition | |
| JPH10237311A (en) | Alumina-charged resin or rubber composition | |
| WO2019235234A1 (en) | Method for producing glass-coated aluminum nitride particles, and method for producing heat-dissipating resin composition containing said glass-coated aluminum nitride particles | |
| JP3533532B2 (en) | Large particle size aluminum nitride powder and method for producing the same | |
| JPWO2008078706A1 (en) | Amorphous siliceous powder, method for producing the same, and semiconductor sealing material | |
| TWI679252B (en) | Glass-coated aluminum nitride particles, method for producing the same, and exothermic resin composition containing the same | |
| JP2583261B2 (en) | filler | |
| JP2001122615A (en) | Boron nitride coated spherical borate particle,, mixed powder containing the same and method for manufacture thereof | |
| JP2016124908A (en) | Resin molded body | |
| JP2001158609A (en) | Aluminum nitride powder for filling resin and use thereof | |
| JP3764083B2 (en) | Method for producing aluminum nitride powder | |
| JP2649054B2 (en) | Particulate inorganic composite and method for producing the same | |
| JP3572692B2 (en) | α-Alumina powder-containing resin composition and rubber composition | |
| JP2002362910A (en) | Spheroidal metal oxide fine powder and its use |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080808 Year of fee payment: 5 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080808 Year of fee payment: 5 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090808 Year of fee payment: 6 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090808 Year of fee payment: 6 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100808 Year of fee payment: 7 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110808 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110808 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120808 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120808 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130808 Year of fee payment: 10 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |