JPH06263936A - Polymer composition for laminate - Google Patents

Abstract

PURPOSE:To obtain a soft olefinic polymer composition composed mainly of propylene.1-butene random copolymer having improved lowtemperature impact strength. CONSTITUTION:This soft olefinic polymer composition contains (A) 95-50 pts.wt. of a propylene.1-butene random copolymer having a propylene content of 60-85mol%, a heat of fusion of 2-80 Joule/g and an intrinsic viscosity of 0.02-0.7dL/g and (B) 5-50 pts.wt. of an ethylene polymer having an ethylene content of >=50mol% and a crystallinity of <=60%.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【０００１】[0001]

【産業上の利用分野】本発明はラミネート用重合体組成
物に関し、特に、優れた低温ヒートシール性を備えるに
もかかわらず、粘着性、ブロッキング性を示さないとい
う優れた特性を保持するとともに、優れたラミネート成
形性を有するため、複合フィルムのラミネート層として
好適なラミネート用重合体組成物、ならびに該組成物を
ラミネート層として有する複合フィルムに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a polymer composition for laminating, and in particular, it has excellent properties that it does not show tackiness or blocking property even though it has excellent low temperature heat sealability. The present invention relates to a polymer composition for laminating suitable as a laminate layer of a composite film, which has excellent laminate moldability, and a composite film having the composition as a laminate layer.

【０００２】[0002]

【従来の技術】プロピレン・１−ブテンランダム共重合
体は、低密度ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重
合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、軟質塩化ビニル
樹脂等の他の軟質プラスチックに比して、耐熱性、耐ス
クラッチ性、耐磨耗性、およびポリプロピレンフィルム
への粘着性等の特性が優れており、かつ柔軟性、弾性回
復性、透明性、低温ヒートシール性および耐衝撃性等が
良好であるため、加硫ゴムの代替品、一般包装用フィル
ム、収縮包装用フィルム、ポリプロピレンフィルムのヒ
ートシール層、柔軟容器等の用途への使用が考えられて
いる。2. Description of the Related Art Propylene / 1-butene random copolymers are low density polyethylene, ethylene / propylene copolymers, ethylene / vinyl acetate copolymers, soft vinyl chloride resins and other soft plastics. It has excellent properties such as heat resistance, scratch resistance, abrasion resistance, and adhesion to polypropylene film, as well as good flexibility, elastic recovery, transparency, low temperature heat sealability and impact resistance. Therefore, it is considered to be used as a substitute for vulcanized rubber, a film for general packaging, a film for shrinkable packaging, a heat-sealing layer of polypropylene film, and a flexible container.

【０００３】ところで、ポリプロピレンフィルムは、単
独では、ヒートシール可能な温度が高く、かつ適正温度
範囲が狭いためヒートシール部が溶着不良を起こした
り、著しい場合は溶断する等の問題があった。そのた
め、ポリプロピレンフィルムには、従来から多くの樹脂
を積層してヒートシール性を改良することが行われてい
る。このポリプロピレンフィルムのヒートシール性を改
良するために用いられる樹脂には、 （１）基材ポリプロピレンフィルムよりかなり低温でヒ
ートシールできること （２）ヒートシール強度が大きいこと は、もちろんのこと、さらに （３）基材との接着性が良好であること （４）基材と同等ないしはそれ以上の透明性を有するこ
と （５）貯蔵時にブロッキングを生じないこと （６）製袋、充填包装用の治具に粘着しないこと （７）耐スクラッチ性が良好であること （８）ヒートシール強度の経時変化が少ないこと などの性能が要求される。By the way, since the polypropylene film alone has a high heat-sealable temperature and a narrow proper temperature range, there is a problem that the heat-sealing portion causes defective welding or, in a remarkable case, is melted. Therefore, a polypropylene film has been conventionally laminated with many resins to improve the heat-sealing property. The resin used to improve the heat-sealing property of this polypropylene film is (1) capable of being heat-sealed at a temperature considerably lower than that of the base polypropylene film, (2) having a high heat-sealing strength, and further (3) ) Adhesiveness to the substrate is good (4) Transparency equal to or higher than that of the substrate (5) No blocking occurs during storage (6) Jig for bag making and filling / packing (7) Scratch resistance is good. (8) Performance such as little change in heat seal strength over time is required.

【０００４】そこで、本発明者らは、前記のプロピレン
・１−ブテンランダム共重合体が、低温ヒートシール性
に優れるとともに、粘着性およびブロッキング性を有し
ないため、複合フィルムのラミネート層として好適であ
ることを見出し、先に出願した。（特開平５４−６６９
９０号公報）Therefore, the present inventors have found that the above-mentioned propylene / 1-butene random copolymer is excellent as a low-temperature heat-sealing property and does not have tackiness and blocking property, and is therefore suitable as a laminate layer of a composite film. I found out that there was something and applied for it first. (Japanese Patent Laid-Open No. 54-669
No. 90 bulletin)

【０００５】[0005]

【発明が解決しようとする課題】しかし、各種の基材フ
ィルムに前記のプロピレン・１−ブテンランダム共重合
体層をラミネートする場合、ラミネート速度を上げると
息つきを生じる、ネックラインが大きい等の成形上の難
点があるため、実施上の障害となっていた。However, when laminating the above-mentioned propylene / 1-butene random copolymer layer on various base films, breathing occurs when the laminating speed is increased, and a large neckline is generated. Due to molding difficulties, it was an obstacle to implementation.

【０００６】そこで本発明の目的は、優れた低温ヒート
シール性を備えるにもかかわらず、粘着性、ブロッキン
グ性を示さないという優れた特性を保持するとともに、
優れたラミネート成形性を有するラミネート用重合体組
成物および該組成物をラミネート層として用いる複合フ
ィルムを提供することにある。Therefore, an object of the present invention is to maintain excellent properties such as not exhibiting tackiness and blocking property, in spite of having excellent low temperature heat sealability,
It is an object of the present invention to provide a polymer composition for laminate having excellent laminate moldability and a composite film using the composition as a laminate layer.

【０００７】[0007]

【課題を解決するための手段】本発明は、前記課題を解
決するために、プロピレン含有量５５〜８５モル％、融
解熱量１０〜８０Ｊoule／ｇおよび極限粘度０．０２〜
０．７ｄｌ／ｇであるプロピレン・１−ブテンランダム
共重合体（Ａ）５０〜９７重量部に対して、メルトイン
デックス１〜３０ｇ／１０分および密度０．９４ｇ／ｃ
ｍ³ 以下である低密度ポリエチレン（Ｂ）５０〜３重量
部を含むラミネート用重合体組成物。In order to solve the above-mentioned problems, the present invention has a propylene content of 55 to 85 mol%, a heat of fusion of 10 to 80 Joule / g and an intrinsic viscosity of 0.02.
With respect to 50 to 97 parts by weight of the propylene / 1-butene random copolymer (A) having 0.7 dl / g, the melt index is 1 to 30 g / 10 minutes and the density is 0.94 g / c.
A polymer composition for laminating comprising 50 to 3 parts by weight of a low density polyethylene (B) having a m ³ or less.

【０００８】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、プロピレン含有量６５〜８３モル％のも
のであると、好ましい。It is preferable that the propylene / 1-butene random copolymer (A) has a propylene content of 65 to 83 mol%.

【０００９】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、結晶融解熱量２０〜７０Ｊoule／ｇのも
のであると、好ましい。It is preferable that the propylene / 1-butene random copolymer (A) has a heat of crystal fusion of 20 to 70 Joule / g.

【００１０】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、メルト
インデックス３〜２０ｇ／１０分のものであると、好ま
しい。It is preferable that the low density polyethylene (B) has a melt index of 3 to 20 g / 10 minutes.

【００１１】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、密度
０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ³ のものであると、好ま
しい。It is preferable that the low density polyethylene (B) has a density of 0.915 to 0.93 g / cm ³ .

【００１２】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）６５〜９５重量部に対して、前記低密度ポリ
エチレン（Ｂ）３５〜５重量部を含むものであると、好
ましい。It is preferable that the low density polyethylene (B) is contained in an amount of 35 to 5 parts by weight based on 65 to 95 parts by weight of the propylene / 1-butene random copolymer (A).

【００１３】また、本発明は、基材フィルムの少なくと
も片面上に、前記ラミネート用重合体組成物からなるラ
ミネート層を有する複合フィルムをも提供するものであ
る。The present invention also provides a composite film having a laminate layer comprising the above-mentioned polymer composition for laminating on at least one side of a substrate film.

【００１４】前記複合フィルムにおいて、基材フィルム
が、結晶性ポリプロピレンフィルムであると、好まし
い。In the above composite film, the base film is preferably a crystalline polypropylene film.

【００１５】以下、本発明のラミネート用重合体組成物
およびそれを用いた複合フィルムについて、詳細に説明
する。The polymer composition for lamination of the present invention and the composite film using the same will be described in detail below.

【００１６】本発明のラミネート用重合体組成物（以
下、「組成物」と略す）の主成分であるプロピレン・１
−ブテンランダム共重合体（Ａ）は、プロピレンに由来
する繰り返し構造単位と、１−ブテンに由来する繰り返
し構造単位とが、分子鎖中にランダムに分布する共重合
体である。Propylene.1, which is the main component of the polymer composition for lamination of the present invention (hereinafter abbreviated as "composition")
The butene random copolymer (A) is a copolymer in which repeating structural units derived from propylene and repeating structural units derived from 1-butene are randomly distributed in the molecular chain.

【００１７】このプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）のプロピレン含有量は、適当な範囲の融点を
有し、耐熱性に優れ、かつ柔軟性が良好である組成物が
得られる点で、５５〜８５モル％であり、好ましくは６
５〜８３モル％である。The propylene content of the propylene / 1-butene random copolymer (A) has a melting point within an appropriate range, is excellent in heat resistance, and is excellent in flexibility. 55 to 85 mol%, preferably 6
It is 5 to 83 mol%.

【００１８】また、このプロピレン・１−ブテンランダ
ム共重合体の結晶融解熱量は、耐熱性、耐磨耗性、耐ス
クラッチ性に優れ、かつ柔軟性、弾性回復性および低温
ヒートシール性に優れた組成物が得られる点で、１０〜
８０Ｊoule／ｇであり、好ましくは２０〜７０Ｊoule／
ｇである。この結晶融解熱量は、重合体の結晶化度と関
連する量であり、示差走査型熱量計により共重合体の完
全溶融状態における比熱曲線（好ましくは１６０℃以上
２４０℃以下で示される比熱曲線）を低温側に直接外挿
して得られる直線をベースラインとして求められる値で
ある。また、この融解熱量は、試料を２００℃で５分間
放置後、１０℃／ｍｉｎの降温速度で−４０℃まで冷却
し、−４０℃で５分間放置する。その後、２０℃／ｍｉ
ｎの昇温速度で−４０℃から２００℃まで昇温する測定
条件で行うものである。The heat of crystal fusion of this propylene / 1-butene random copolymer is excellent in heat resistance, abrasion resistance and scratch resistance, and also in flexibility, elastic recovery and low temperature heat sealability. 10 in that the composition is obtained.
80 Joule / g, preferably 20 to 70 Joule / g
It is g. This heat of fusion of crystal is an amount related to the crystallinity of the polymer, and the specific heat curve in the completely melted state of the copolymer by the differential scanning calorimeter (preferably the specific heat curve shown at 160 ° C. or higher and 240 ° C. or lower). Is a value obtained by using as a baseline a straight line obtained by extrapolating directly to the low temperature side. With respect to this heat of fusion, the sample is left at 200 ° C. for 5 minutes, cooled to −40 ° C. at a temperature decrease rate of 10 ° C./min, and left at −40 ° C. for 5 minutes. After that, 20 ℃ / mi
It is carried out under the measurement conditions in which the temperature is raised from −40 ° C. to 200 ° C. at a heating rate of n.

【００１９】さらに、このプロピレン・１−ブテンラン
ダム共重合体（Ａ）の極限粘度〔η〕は、低温での耐衝
撃性およびヒートシール強度が良好である点で、０．０
２〜０．７ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．１〜０．７
ｄｌ／ｇである。この極限粘度〔η〕は、１３５℃、デ
カリン中で測定された値である。Furthermore, the intrinsic viscosity [η] of the propylene / 1-butene random copolymer (A) is 0.0 in that it has good impact resistance at low temperature and good heat seal strength.
2 to 0.7 dl / g, preferably 0.1 to 0.7
dl / g. This intrinsic viscosity [η] is a value measured in decalin at 135 ° C.

【００２０】このプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）の製造は、例えば、（ａ）少なくともマグネ
シウム、チタンおよびハロゲンを含有する複合体、
（ｂ）周期律表第１族〜第３族の金属元素の有機金属化
合物および（ｃ）電子供与体から構成される触媒を用
い、プロピレンと１−ブテンをランダム共重合させる方
法によって行うことができる。上記電子供与体（ｃ）の
一部または全部は、複合体（ａ）の一部または全部に固
定されていてもよく、あるいは、使用に先立って有機金
属化合物（ｂ）と予備接触されていてもよい。特に好ま
しいのは、電子供与体（ｃ）の一部が複合体（ａ）に固
定されており、残部をそのまま重合系に加えるかあるい
は有機金属化合物（ｂ）と予備接触させて使用する形態
の触媒である。このような触媒系を用いると、酢酸メチ
ル可溶分のより少ない共重合体が得られる。この場合、
複合体（ａ）に固定される電子供与体と、重合系にその
まま加えて使用するかまたは有機金属化合物（ｂ）と予
備接触させて使用する電子供与体とは同一のものでも異
なるものであってもよい。The propylene / 1-butene random copolymer (A) can be produced, for example, by (a) a composite containing at least magnesium, titanium and halogen,
It can be carried out by a method of randomly copolymerizing propylene and 1-butene using a catalyst composed of (b) an organometallic compound of a metal element of Groups 1 to 3 of the periodic table and (c) an electron donor. it can. Part or all of the electron donor (c) may be fixed to part or all of the composite (a), or may be pre-contacted with the organometallic compound (b) prior to use. Good. Particularly preferred is a mode in which a part of the electron donor (c) is fixed to the composite (a), and the rest is added to the polymerization system as it is, or pre-contacted with the organometallic compound (b). It is a catalyst. With such a catalyst system, a copolymer with less methyl acetate solubles is obtained. in this case,
The electron donor fixed to the composite (a) may be the same or different from the electron donor used as it is in the polymerization system as it is or in pre-contact with the organometallic compound (b). May be.

【００２１】上記の重合反応において、重合温度、触媒
成分の使用割合等の重合条件を適宜選択することによ
り、所望の分子量のプロピレン・１−ブテンランダム共
重合体を得ることができるが、このとき、重合系中に水
素を添加すると分子量の調節に有効である。特に、極限
粘度〔η〕が０．０２〜０．７ｄｌ／ｇのプロピレン・
１−ブテンランダム共重合体を得るためには、多量の水
素を添加すると、有効である。In the above polymerization reaction, a propylene / 1-butene random copolymer having a desired molecular weight can be obtained by appropriately selecting the polymerization conditions such as the polymerization temperature and the use ratio of the catalyst component. Adding hydrogen to the polymerization system is effective in controlling the molecular weight. Particularly, propylene having an intrinsic viscosity [η] of 0.02 to 0.7 dl / g.
In order to obtain a 1-butene random copolymer, it is effective to add a large amount of hydrogen.

【００２２】また、本発明に用いられるプロピレン・１
−ブテンランダム共重合体（Ａ）は、上記重合反応によ
り直接製造してもよいが、上記重合反応により、まず、
所望の範囲より高い極限粘度、例えば極限粘度〔η〕が
１〜６のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体を製
造した後、このプロピレン・１−ブテンランダム共重合
体を加熱分解して、極限粘度〔η〕が０．０２〜０．７
ｄｌ／ｇのプロピレン・１−ブテンランダム共重合体
（Ａ）を製造することもできる。この加熱分解による方
法によれば、重合反応により直接製造する方法に比べ、
高収率かつ高効率で、所望のプロピレン・１−ブテン共
重合体を得ることができる利点がある。この加熱分解
は、窒素等の不活性雰囲気下に、所望の範囲より高い極
限粘度、例えば極限粘度〔η〕が１〜６のプロピレン・
１−ブテンランダム共重合体を加熱分解する方法によっ
て行うことができる。加熱分解の温度は、３６０〜４３
０℃、好ましくは３８０〜４１０℃である。また、加熱
分解の方法は、極限粘度〔η〕が１〜６のプロピレン・
１−ブテンランダム共重合体を押出機に供給し、加熱、
混練して押出しながら、加熱分解する方法；極限粘度
〔η〕が１〜６のプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体を熱分解反応器に仕込み、バッチ式で攪拌しながら
加熱分解する方法などが挙げられる。Further, propylene-1 used in the present invention
-The butene random copolymer (A) may be directly produced by the above-mentioned polymerization reaction, but by the above-mentioned polymerization reaction, first,
After producing a propylene / 1-butene random copolymer having an intrinsic viscosity higher than a desired range, for example, an intrinsic viscosity [η] of 1 to 6, the propylene / 1-butene random copolymer is thermally decomposed to obtain an ultimate viscosity. Viscosity [η] is 0.02 to 0.7
A dl / g propylene / 1-butene random copolymer (A) can also be produced. According to this method by thermal decomposition, compared with the method of directly producing by polymerization reaction,
There is an advantage that a desired propylene / 1-butene copolymer can be obtained with high yield and high efficiency. This thermal decomposition is carried out in an inert atmosphere such as nitrogen in a propylene having an intrinsic viscosity higher than a desired range, for example, an intrinsic viscosity [η] of 1 to 6
It can be carried out by a method of thermally decomposing the 1-butene random copolymer. The temperature of thermal decomposition is 360 to 43.
The temperature is 0 ° C, preferably 380 to 410 ° C. Further, the method of thermal decomposition is propylene having an intrinsic viscosity [η] of 1 to 6
1-butene random copolymer is fed to the extruder, heated,
A method of thermally decomposing while kneading and extruding; a method of charging a propylene / 1-butene random copolymer having an intrinsic viscosity [η] of 1 to 6 into a thermal decomposition reactor, and thermally decomposing it with stirring in a batch method. Can be mentioned.

【００２３】本発明の組成物の（Ｂ）成分である低密度
ポリエチレン（Ｂ）は、エチレンの単独重合体、あるい
はエチレンと該エチレンと共重合可能な単量体との共重
合体などが挙げられる。エチレンと共重合可能な単量体
としては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペン
テン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−
ペンテン等のα−オレフィン；エチリデンノルボルネ
ン、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン等の
共役ジエン；酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸メチル、
（メタ）アクリル酸エチル等の飽和または不飽和のカル
ボン酸エステル；無水マレイン酸およびその誘導体など
が挙げられ、これらは１種単独でも２種以上の組み合わ
せが含まれていてもよい。Examples of the low density polyethylene (B) which is the component (B) of the composition of the present invention include homopolymers of ethylene and copolymers of ethylene and a monomer copolymerizable with the ethylene. To be Examples of the monomer copolymerizable with ethylene include propylene, 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene, and 4-methyl-1-.
Α-Olefin such as pentene; conjugated diene such as ethylidene norbornene, dicyclopentadiene and 1,4-hexadiene; vinyl acetate, methyl (meth) acrylate,
Examples thereof include saturated or unsaturated carboxylic acid esters such as ethyl (meth) acrylate; maleic anhydride and derivatives thereof, and these may be used alone or in combination of two or more.

【００２４】この低密度ポリエチレンは、高圧法、中低
圧法等のいずれの方法によって得られたものでもよい。The low-density polyethylene may be obtained by any method such as a high pressure method and a medium and low pressure method.

【００２５】また、この低密度ポリエチレン（Ｂ）の密
度は、０．９４ｇ／ｃｍ³ 以下であり、好ましくは０．
９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ³ である。The density of this low-density polyethylene (B) is 0.94 g / cm ³ or less, preferably 0.
It is 915 to 0.93 g / cm ³ .

【００２６】さらに、この低密度ポリエチレン（Ｂ）の
メルトインデックスは、１〜３０ｇ／１０分であり、好
ましくは３〜２０ｇ／１０分である。The low-density polyethylene (B) has a melt index of 1 to 30 g / 10 minutes, preferably 3 to 20 g / 10 minutes.

【００２７】本発明の組成物におけるプロピレン・１−
ブテンランダム共重合体（Ａ）と低密度ポリエチレン
（Ｂ）の配合割合は、プロピレン・１−ブテンランダム
共重合体の優れた性能である耐熱性、耐磨耗性および耐
スクラック性を有するとともに、ラミネート時の加工性
が改善された組成物が得られる点で、プロピレン・１−
ブテンランダム共重合体（Ａ）５０〜９７重量部に対し
て、低密度ポリエチレン（Ｂ）５０〜３重量部の割合で
あり、好ましくはプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体６５〜９５重量部に対して低密度ポリエチレン
（Ｂ）３５〜５重量部の割合である。Propylene / 1- in the composition of the present invention
The blending ratio of the butene random copolymer (A) and the low density polyethylene (B) has heat resistance, abrasion resistance and scratch resistance which are excellent performances of the propylene / 1-butene random copolymer. In terms of obtaining a composition having improved processability during lamination, propylene.
The ratio is 50 to 3 parts by weight of low-density polyethylene (B) with respect to 50 to 97 parts by weight of butene random copolymer (A), preferably 65 to 95 parts by weight of propylene / 1-butene random copolymer. On the other hand, the ratio is 35 to 5 parts by weight of low density polyethylene (B).

【００２８】また、本発明の組成物には、前記プロピレ
ン・１−ブテンランダム共重合体（Ａ）と低密度ポリエ
チレン（Ｂ）以外に、その他の樹脂を適宜配合してもよ
い。例えば、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン
・１−ブテン共重合体、エチレン・１−ペンテン共重合
体、エチレン・１−ヘキセン共重合体、エチレン・４−
メチル−１−ペンテン共重合体等のエチレン・α−オレ
フィン共重合体；エチレン・プロピレン・エチリデンノ
ルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・シクロペ
ンタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・１，４−
ヘキサジエン共重合体等のエチレン・プロピレン・非共
役ジエン共重合体；エチレン・酢酸ビニル共重合体、エ
チレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリ
ル酸エチル共重合体、ポリブテン、さらにこれらの重合
体の酸変性物、例えば、無水マレイン酸グラフト変性物
などを必要に応じて配合してもよい。本発明の組成物
が、これらの他の重合体を配合する場合、その配合量
は、通常、配合後の組成物全体において、３〜３０重量
％程度、特に好ましくは５〜１５重量％程度となる量で
ある。In addition to the propylene / 1-butene random copolymer (A) and the low density polyethylene (B), the composition of the present invention may appropriately contain other resins. For example, ethylene / propylene copolymer, ethylene / 1-butene copolymer, ethylene / 1-pentene copolymer, ethylene / 1-hexene copolymer, ethylene-4-
Ethylene / α-olefin copolymer such as methyl-1-pentene copolymer; ethylene / propylene / ethylidene norbornene copolymer, ethylene / propylene / cyclopentadiene copolymer, ethylene / propylene / 1,4-
Ethylene / propylene / non-conjugated diene copolymers such as hexadiene copolymers; ethylene / vinyl acetate copolymers, ethylene / methyl acrylate copolymers, ethylene / ethyl acrylate copolymers, polybutene, and polymers thereof. If desired, an acid-modified product of, for example, a maleic anhydride graft-modified product or the like may be added. When the composition of the present invention is blended with these other polymers, the blending amount thereof is usually about 3 to 30% by weight, and particularly preferably about 5 to 15% by weight in the entire composition after blending. It is an amount.

【００２９】さらにまた、本発明の組成物には、必要に
応じて、公知の耐熱安定剤、紫外線吸収剤、抗ブロッキ
ング剤、核剤、スリップ剤、帯電防止剤、防曇剤、顔
料、染料等の各種添加剤を、本発明の目的を損なわない
範囲で配合してもよい。これらの添加剤の具体例とし
て、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、
テトラキス〔メチレン−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−
ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メ
タン、４，４′−ブチリデンビス（６−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−ｍ−クレゾール）、スチレン化クレゾール、トコフ
ェロール等の６−ヒドロキシクロマン誘導体；Ｎ，Ｎ′
−ジ−ｓｅｃ−ブチル−ｐ−フェニレンジアミン、６−
エトキシ−２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロ
キノリン、フェノチアジン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−ｐ
−フェニレンジアミン、ジラウリルチオジプロピオネー
ト、ジミリスチルチオジプロピオネート等のチオジアル
カン酸エステル；トリオルタデシルホスファイト、トリ
フェニルホスファイト等のホスファイト類；アスコルビ
ン酸、脂肪酸モノグリセライド、ステアリン酸カルシウ
ム、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブチルフェニル）−５−クロルベンゾトリアゾー
ル、ワックスなどが挙げられる。Furthermore, in the composition of the present invention, known heat-resistant stabilizers, ultraviolet absorbers, anti-blocking agents, nucleating agents, slip agents, antistatic agents, antifogging agents, pigments, dyes may be added, if desired. You may mix | blend various additives, such as these, in the range which does not impair the objective of this invention. Specific examples of these additives include 2,6-di-tert-butyl-p-cresol,
Tetrakis [methylene-3- (3,5-di-tert-
Butyl-4-hydroxyphenyl) propionate] methane, 4,4′-butylidenebis (6-tert-butyl-m-cresol), styrenated cresol, 6-hydroxychroman derivative such as tocopherol; N, N ′
-Di-sec-butyl-p-phenylenediamine, 6-
Ethoxy-2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline, phenothiazine, N, N'-diphenyl-p
Thiodialkanoic acid esters such as phenylenediamine, dilauryl thiodipropionate and dimyristyl thiodipropionate; phosphites such as triortadecyl phosphite and triphenyl phosphite; ascorbic acid, fatty acid monoglyceride, calcium stearate, 2- (2'-hydroxy-3 ', 5'-di-ter
Examples thereof include t-butylphenyl) -5-chlorobenzotriazole and wax.

【００３０】本発明の組成物の製造は、常用の方法にし
たがって行うことができ、特に制限されない。例えば、
前記プロピレン・１−ブテンランダム共重合体（Ａ）お
よびエチレン系重合体（Ｂ）、ならびに必要に応じて上
記の重合体、添加剤等を、Ｖ型ブレンダー、タンブラー
ミキサー、ヘンシェルミキサー等の混合機を用いて混合
した後、押出機、ニーダー、ミキシングロール、バンバ
リーミキサー等に供給して混練することによって製造す
ることができる。The composition of the present invention can be produced according to a conventional method and is not particularly limited. For example,
The propylene / 1-butene random copolymer (A) and the ethylene-based polymer (B) and, if necessary, the above-mentioned polymers, additives and the like are mixed in a V-blender, a tumbler mixer, a Henschel mixer or the like. It can be produced by mixing the ingredients using an extruder, feeding them to an extruder, a kneader, a mixing roll, a Banbury mixer, etc. and kneading.

【００３１】本発明の組成物は、複合フィルムのラミネ
ート層として好適であり、各種の基材フィルムの少なく
とも片面に積層して好適に用いることができる。本発明
の組成物が適用される基材フィルムとしては、例えば、
ポリプロピレン、セロハン、ポリエチレンテレフタレー
ト等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６１０等の
ポリアミドなどの未延伸フィルム、１軸延伸または２軸
延伸フィルムなどが挙げられる。The composition of the present invention is suitable as a laminate layer of a composite film, and can be suitably used by laminating it on at least one side of various base material films. The base film to which the composition of the present invention is applied, for example,
Examples include polyesters such as polypropylene, cellophane, and polyethylene terephthalate; unstretched films such as polyamides such as nylon 6 and nylon 610, and uniaxially stretched or biaxially stretched films.

【００３２】上記の基材フィルムに本発明の組成物を積
層して複合フィルムを製造する方法は、常用の方法でよ
く、特に制限されない。例えば、基材フィルムと本発明
の組成物を共押出しする方法、予め基材フィルムを成形
した後、本発明の組成物を該基材フィルムの少なくとも
片面に押出して積層する方法などがある。また、基材と
本発明の組成物をフィルムに成形してから、得られた両
者のフィルムを積層する方法でもよく、このとき基材フ
ィルムにコロナ放電等によってアンカー処理を施しても
よい。The method for producing the composite film by laminating the composition of the present invention on the above-mentioned substrate film may be a conventional method and is not particularly limited. For example, there are a method of co-extruding the base film and the composition of the present invention, a method of forming the base film in advance, and then extruding the composition of the present invention on at least one side of the base film to laminate it. Alternatively, a method may be used in which the base material and the composition of the present invention are formed into a film, and then the two films obtained are laminated. At this time, the base material film may be subjected to anchor treatment by corona discharge or the like.

【００３３】基材フィルムに本発明の組成物が積層され
て形成されるラミネート層は、通常、２〜２００μｍ程
度、特に好ましくは３〜４０μｍの厚さに形成される。The laminate layer formed by laminating the composition of the present invention on the substrate film is usually formed to a thickness of about 2 to 200 μm, particularly preferably 3 to 40 μm.

【００３４】本発明の組成物からなるラミネート層を有
する複合フィルムの好ましい実施態様として、結晶性ポ
リプロピレンフィルムからなる基材フィルムの片面もし
くは両面に、本発明の組成物からなるラミネート層を積
層してなる複合フィルムが挙げられる。この複合フィル
ムにおいて、結晶性ポリプロピレンフィルムからなる基
材フィルムの厚さは、通常、５〜２００μｍ程度、好ま
しくは１０〜６０μｍの範囲である。また、結晶性ポリ
プロピレンからなる基材フィルムは、１軸もしくは２軸
の方向に延伸されているものであると、好ましい。As a preferred embodiment of a composite film having a laminate layer made of the composition of the present invention, a laminate layer made of the composition of the present invention is laminated on one side or both sides of a base film made of a crystalline polypropylene film. The composite film of In this composite film, the thickness of the substrate film made of a crystalline polypropylene film is usually about 5 to 200 μm, preferably 10 to 60 μm. Further, it is preferable that the base film made of crystalline polypropylene is stretched uniaxially or biaxially.

【００３５】２軸延伸複合フィルムの製造は、例えば、
下記の方法にしたがって行うことができる。 （１）基材樹脂と本発明の組成物とを共押出しによりフ
ィルム上に積層した後、縦軸延伸および横軸延伸を別々
にあるいは同時に施す方法 （２）基材樹脂を押出し成形して基材フィルムを形成し
た後、縦軸あるいは横軸のいずれかの方向に１軸延伸す
る。次に、本発明の組成物を溶融状態で押出すか、ある
いは固化したフィルム状態で積層した後、前記の延伸方
向に対して直角方向の延伸を施す方法 （３）基材樹脂を溶融状態で押出し、縦軸延伸および横
軸延伸を別々にあるいは同時に施して、２軸延伸フィル
ムを製造する。次に、この２軸延伸フィルムの上に本発
明の組成物を溶融状態で押出すか、あるいは固化したフ
ィルム状態で積層する方法The biaxially stretched composite film can be produced, for example, by
It can be performed according to the following method. (1) A method of laminating a base resin and a composition of the present invention on a film by coextrusion, and then performing vertical axis stretching and horizontal axis stretching separately or simultaneously (2) Extruding and molding the base resin After forming the material film, it is uniaxially stretched in either the vertical axis or the horizontal axis. Next, the composition of the present invention is extruded in a molten state, or laminated in a solidified film state, and then stretched in a direction perpendicular to the stretching direction. (3) Extruding a base resin in a molten state The vertical axis stretching and the horizontal axis stretching are performed separately or simultaneously to produce a biaxially stretched film. Next, a method of extruding the composition of the present invention in a molten state on the biaxially stretched film or laminating in a solidified film state

【００３６】上記の３種の方法の中では、成形操作が容
易であること、品質の安定した２軸延伸複合フィルムが
得られる点で、（２）の方法を採用するのが好ましい。
また、（１）および（２）の方法においては、直角方向
の延伸は、本発明の組成物の融点以上かつ基材フィルム
の融点以下の温度で行うか、延伸後、本発明の組成物の
融点以上かつ基材フィルムの融点以下の温度で熱処理し
て、本発明の組成物からなるラミネート層を無延伸状態
にしておく方が、得られるフィルムの透明性およびヒー
トシール性が向上するため、好ましい。Among the above three methods, it is preferable to adopt the method (2) because the molding operation is easy and a biaxially stretched composite film having stable quality can be obtained.
Further, in the methods (1) and (2), the stretching in the perpendicular direction is performed at a temperature not lower than the melting point of the composition of the present invention and not higher than the melting point of the substrate film, or after stretching, the composition of the present invention is drawn. Heat treatment at a temperature of not less than the melting point and not more than the melting point of the base film to leave the laminate layer made of the composition of the present invention in an unstretched state improves the transparency and heat sealability of the obtained film, preferable.

【００３７】本発明の組成物を結晶性ポリプロピレンか
らなる基材フィルムに積層して複合フィルムを製造する
場合、結晶性ポリプロピレンフィルムからなる基材フィ
ルムは、縦方向に３〜７倍、好ましくは４〜６倍、横方
向には３〜１２倍、好ましくは６〜１０倍に延伸されて
いるのが好ましい。また、このとき、本発明の組成物か
らなるラミネート層の厚さは、２〜１００μｍ、好まし
くは３〜４０μｍの範囲にあるのが望ましい。When a composite film is produced by laminating the composition of the present invention on a substrate film made of crystalline polypropylene, the substrate film made of crystalline polypropylene film is 3 to 7 times, preferably 4 times in the machine direction. It is preferably stretched by 6 to 6 times, 3 to 12 times in the transverse direction, and preferably 6 to 10 times. At this time, it is desirable that the thickness of the laminate layer made of the composition of the present invention is in the range of 2 to 100 μm, preferably 3 to 40 μm.

【００３８】[0038]

【実施例】以下、本発明の実施例および比較例を挙げ、
本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例
により何ら限定されるものではない。また、以下におい
て、得られた組成物の評価は下記の方法にしたがって行
った。EXAMPLES Examples and comparative examples of the present invention will be given below.
The present invention will be specifically described, but the present invention is not limited to these examples. Moreover, in the following, evaluation of the obtained composition was performed according to the following method.

【００３９】（１）メルトインデックス ＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８−６５Ｔに準拠して測定した。(1) Melt Index The melt index was measured according to ASTM-D-1238-65T.

【００４０】（２）密度 ＡＳＴＭ−Ｄ−１５０５−６７の方法に準拠して、タイ
プＡとタイプＤのデュロメーターを用いて測定した。(2) Density According to the method of ASTM-D-1505-67, the density was measured using a durometer of type A and type D.

【００４１】（３）ヒートシール接着強度 ２枚のポリプロピレン２軸延伸複合フィルムを、本発明
の組成物からなるラミネート層同士を重ね合わせ、圧力
２ｋｇ／ｃｍ² で１秒間、所定の温度でシールバーの幅
５ｍｍでヒートシールした後、放冷して試料を作製し
た。この試料から幅１５ｍｍの試験片を切り取り、クロ
スヘッドスピード２００ｍｍ／ｍｉｎでヒートシール部
を剥離したときの強度を測定して、ヒートシール接着強
度の指標とした。(3) Heat-seal adhesive strength Two polypropylene biaxially stretched composite films are laminated on each other by laminating layers made of the composition of the present invention, and a seal bar is applied at a predetermined temperature for 1 second at a pressure of 2 kg / cm ^2. After heat-sealing with a width of 5 mm, it was allowed to cool to prepare a sample. A test piece having a width of 15 mm was cut out from this sample, and the strength when the heat-sealed portion was peeled off was measured at a crosshead speed of 200 mm / min and used as an index of the heat-sealed adhesive strength.

【００４２】（４）耐擦傷性 本発明の組成物を積層してなるポリプロピレン２軸延伸
複合フィルムの試験片２枚を、メタノール中で１０分間
超音波洗浄した。次に、この２枚の試験片をそれぞれ真
鍮ブロック上に鹿皮を介して固定し、互いに擦り合わせ
た後、倍率２２５倍の光学顕微鏡を用いて、落射照明法
で観察して目視により観察し、下記の基準で評価した。 ◎─ほとんど傷が付いていない。 ○─少し傷が認められる。 △─フィルムにかなりの傷が認められる。(4) Scratch resistance Two test pieces of polypropylene biaxially stretched composite film obtained by laminating the composition of the present invention were ultrasonically cleaned in methanol for 10 minutes. Next, these two test pieces were fixed on brass blocks via deer bark, rubbed against each other, and then observed by epi-illumination using an optical microscope with a magnification of 225 times and visually observed. The following criteria were evaluated. ◎ ─It has almost no scratches. ○ -Slight scratches are observed. B: Significant scratches are found on the film.

【００４３】（５）表面平滑性 複合フィルムを介して遠景を透視したときの景色の歪み
を目視により観察して下記の基準で評価した。 ◎─フィルムを介して目視したときと同様に景色が明瞭
に見える。 ○─景色の細かい部分は明瞭に見えないが、全体の景色
は判別できる。 △─大まかな景色が判別できる。 ×─ほとんど景色が判別できない。(5) Surface smoothness The distortion of the scenery when a distant view was seen through the composite film was visually observed and evaluated according to the following criteria. ◎ ─The scenery is as clear as when viewed through the film. ○ ─The detailed scenery is not clearly visible, but the entire scenery can be identified. △ ─A rough view can be identified. X: Almost no scenery can be identified.

【００４４】（６）接着強度 ２軸延伸ポリプロピレン複合フィルムにおいて、ポリプ
ロピレンからなる基材層と、本発明の組成物からなるラ
ミネート層との間のＴ型剥離強度（１５ｍｍ幅）を測定
した。(6) Adhesive Strength In a biaxially stretched polypropylene composite film, T-type peel strength (15 mm width) between the base material layer made of polypropylene and the laminate layer made of the composition of the present invention was measured.

【００４５】（７）複合フィルムの成形性 （ａ）最高ラミネート速度 ２軸延伸ポリプロピレンフィルム上に、本発明の組成物
を厚さ２０μｍ、８０ｍ／ｍｉｎの速度で押出しなが
ら、引取りロールの引取速度のみを上げてゆき、息つき
を生じた引取速度を最高ラミネート速度とした。 （ｂ）ネックイン 上記条件で引取速度が８０ｍｍ／ｍｉｎでラミネートを
行い、実際にラミネートされた組成物の幅方向の距離と
ダイス幅の差で示した。(7) Formability of composite film (a) Maximum laminating speed While extruding the composition of the present invention onto a biaxially oriented polypropylene film at a thickness of 20 μm and a speed of 80 m / min, the take-up speed of a take-up roll. The laminating speed was raised and the take-up speed at which breathing occurred was taken as the maximum laminating speed. (B) Neck-in Lamination was performed under the above conditions at a take-up speed of 80 mm / min, and the composition was actually laminated and indicated by the difference between the widthwise distance and the die width.

【００４６】（実施例１） 〔プロピレン・１−ブテンランダム共重合体の製造〕無
水塩化マグネシウム２００ｇ、安息香酸エチル４６ｍｌ
およびメチルポリシロキサン３０ｍｌを、ボールミルに
投入して、窒素雰囲気中で混練処理した後、四塩化チタ
ン中に加えて懸濁液を調製した。この懸濁液を濾過して
得られた固形分を、チタン濃度が０．０１ミリモル／ｌ
となるように、トリエチルアルミニウムを重合器中の濃
度が１．０ミリモル／ｌとなるように、さらにｐ−トル
イル酸メチルを重合器中の濃度が０．３３ミリモル／ｌ
となるように、攪拌機を備えた内容積２０ｌのステンレ
ス製重合器に仕込み、また、重合溶媒としてｎ−ヘプタ
ンを仕込み、プロピレンと１−ブテンの混合ガス（プロ
ピレン７０モル％、１−ブテン３０モル％）を毎時４ｋ
ｌの流量で供給し、７０℃で共重合反応させた。得られ
たプロピレン・１−ブテンランダム共重合体の核磁気共
鳴スペクトルを測定し、プロピレン含有量を求めたとこ
ろ、８１モル％であった。また、融点、融解熱量および
極限粘度〔η〕を測定したところ、それぞれ１２５℃、
６８Ｊoule／ｇ、２、０ｄｌ／ｇであった。(Example 1) [Production of propylene / 1-butene random copolymer] 200 g of anhydrous magnesium chloride, 46 ml of ethyl benzoate
Then, 30 ml of methyl polysiloxane and 30 ml of methyl polysiloxane were charged into a ball mill, kneaded in a nitrogen atmosphere, and then added to titanium tetrachloride to prepare a suspension. The solid content obtained by filtering this suspension had a titanium concentration of 0.01 mmol / l.
So that the concentration of triethylaluminum in the polymerization vessel is 1.0 mmol / l, and the concentration of methyl p-toluate is 0.33 mmol / l in the polymerization vessel.
So as to be charged into a stainless steel polymerization vessel having an internal volume of 20 l equipped with a stirrer, and n-heptane as a polymerization solvent, mixed gas of propylene and 1-butene (70 mol% of propylene, 30 mol of 1-butene). %) 4k / h
It was supplied at a flow rate of 1 and a copolymerization reaction was carried out at 70 ° C. The nuclear magnetic resonance spectrum of the obtained propylene / 1-butene random copolymer was measured to determine the propylene content, which was 81 mol%. Further, when the melting point, the heat of fusion and the intrinsic viscosity [η] were measured, they were 125 ° C. and
It was 68 Joule / g and 2.0 dl / g.

【００４７】〔共重合体の加熱分解〕上記に得られたプ
ロピレン・１−ブテンランダム共重合体を、２軸押出機
（スクリュー径：３０ｍｍφ）に供給し、４００℃で２
５ｒｐｍのスクリュー回転数で押し出しながら加熱分解
させた。得られた熱分解プロピレン・１−ブテンランダ
ム共重合体の極限粘度〔η〕を１３５℃のデカリン中で
測定したところ、０．４ｄｌ／ｇであった。[Thermal Decomposition of Copolymer] The propylene / 1-butene random copolymer obtained above is fed to a twin-screw extruder (screw diameter: 30 mmφ) and heated at 400 ° C. for 2 hours.
It was thermally decomposed while being extruded at a screw rotation speed of 5 rpm. When the intrinsic viscosity [η] of the obtained pyrolyzed propylene / 1-butene random copolymer was measured in decalin at 135 ° C., it was 0.4 dl / g.

【００４８】〔複合フィルムの製造〕上記に得られた極
限粘度〔η〕：０．４ｄｌ／ｇの熱分解プロピレン・１
−ブテンランダム共重合体（以下、「ＰＢＣ」と略す）
のペレット９０重量％と、低密度ポリエチレン（メルト
インデックス：７ｇ／１０分、密度：０．９１７ｇ／ｃ
ｍ³ ）（以下、「ＬＤＰＥ」と略す）のペレット１０重
量％とからなる混合物を、タンブラーブレンダーで１０
分間混合した後、押出機に供給して、樹脂温度２８０℃
で溶融し、予め準備しておいた厚さ２０μｍの２軸延伸
ポリプロピレンフィルム上に、厚さ２０μｍ、８０ｍ／
ｍｉｎの速度で押出し、ラミネート層を形成し、複合フ
ィルムを得た。この複合フィルムの成形時における成形
性を評価し、また得られた複合フィルムのヒートシール
接着強度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性を測定
または評価した。結果を表１に示す。[Production of Composite Film] Intrinsic viscosity [η] obtained above: 0.4 dl / g of pyrolyzed propylene / 1
-Butene random copolymer (hereinafter abbreviated as "PBC")
90% by weight of pellets of low density polyethylene (melt index: 7 g / 10 minutes, density: 0.917 g / c
m ³ ) (hereinafter, abbreviated as “LDPE”) 10% by weight of a mixture was mixed with a tumbler blender 10 times.
After mixing for 1 minute, supply to the extruder, the resin temperature 280 ℃
On a biaxially stretched polypropylene film having a thickness of 20 μm prepared in advance by melting at a thickness of 20 μm and 80 m /
It was extruded at a speed of min to form a laminate layer to obtain a composite film. The moldability of this composite film during molding was evaluated, and the heat seal adhesive strength, adhesive strength, scratch resistance and surface smoothness of the obtained composite film were measured or evaluated. The results are shown in Table 1.

【００４９】（比較例１）ＰＢＣの代わりに、メルトイ
ンデックス３０ｇ／１０分、密度０．９１０ｇ／ｃｍ³
のポリプロピレンを用いた以外は、実施例１と同様にし
て複合フィルムを製造し、複合フィルムの成形時におけ
る成形性を評価し、また得られた複合フィルムのヒート
シール接着強度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性
を測定または評価した。結果を表１に示す。(Comparative Example 1) Instead of PBC, melt index 30 g / 10 min, density 0.910 g / cm ³
A composite film was produced in the same manner as in Example 1 except that the polypropylene of Example 1 was used, the formability of the composite film at the time of molding was evaluated, and the heat seal adhesive strength, adhesive strength, and scratch resistance of the obtained composite film were evaluated. And surface smoothness were measured or evaluated. The results are shown in Table 1.

【００５０】（比較例２）ラミネート層をＰＢＣのみで
形成した以外は、実施例１と同様にして複合フィルムを
製造し、複合フィルムの成形時における成形性を評価
し、また得られた複合フィルムのヒートシール接着強
度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性を測定または
評価した。結果を表１に示す。(Comparative Example 2) A composite film was produced in the same manner as in Example 1 except that the laminate layer was formed of only PBC, the formability of the composite film at the time of molding was evaluated, and the obtained composite film was obtained. The heat seal adhesive strength, adhesive strength, scratch resistance and surface smoothness of were measured or evaluated. The results are shown in Table 1.

【００５１】（実施例２〜４）各例において、表１に示
すとおり、ＬＤＰＥの配合割合と、異なる極限粘度のＰ
ＢＣからなる組成物によるラミネート層を形成した以外
は、実施例１と同様にして複合フィルムを製造し、複合
フィルムの成形時における成形性を評価し、また得られ
た複合フィルムのヒートシール接着強度、接着強度、耐
擦傷性および表面平滑性を測定または評価した。結果を
表１に示す。(Examples 2 to 4) In each example, as shown in Table 1, the blending ratio of LDPE and the P of different intrinsic viscosity were different.
A composite film was produced in the same manner as in Example 1 except that a laminate layer made of a composition of BC was formed, the formability of the composite film during molding was evaluated, and the heat-seal adhesive strength of the obtained composite film was evaluated. The adhesive strength, scratch resistance and surface smoothness were measured or evaluated. The results are shown in Table 1.

【００５２】（実施例５、６）プロピレンと１−ブテン
の混合割合を変えて実施例１と同様にして共重合反応を
行い、得られたプロピレン含有量７２モル％、融点１１
０℃のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体（ＰＢ
Ｃ−１）を用いて、実施例１と同様にして共重合体の熱
分解を行い、極限粘度が０．４ｄｌ／ｇ（実施例５）お
よび０．６ｄｌ／ｇ（実施例６）のプロピレン・１−ブ
テンランダム共重合体（ＰＢＣ−１）を得た。次に、こ
のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体（ＰＢＣ−
１）を用いて、実施例１と同様にして、それぞれ複合フ
ィルムを製造した。これらの複合フィルムの製造時にお
ける成形性を評価し、また、得られた複合フィルムのヒ
ートシール接着強度、接着強度、耐擦傷性および表面平
滑性を測定または評価した。結果を表１に示す。(Examples 5 and 6) A copolymerization reaction was carried out in the same manner as in Example 1 except that the mixing ratio of propylene and 1-butene was changed to obtain a propylene content of 72 mol% and a melting point of 11
Propylene / 1-butene random copolymer (PB at 0 ° C)
C-1) was used to perform thermal decomposition of the copolymer in the same manner as in Example 1 to obtain propylene having an intrinsic viscosity of 0.4 dl / g (Example 5) and 0.6 dl / g (Example 6). -The 1-butene random copolymer (PBC-1) was obtained. Next, this propylene / 1-butene random copolymer (PBC-
Using 1), in the same manner as in Example 1, a composite film was produced. The moldability of these composite films during production was evaluated, and the heat seal adhesive strength, adhesive strength, scratch resistance and surface smoothness of the obtained composite films were measured or evaluated. The results are shown in Table 1.

【００５３】（実施例７、８）各例において、実施例１
において調製した組成物に、さらにエチレン・１−ブテ
ン共重合体（エチレン含有量：８８モル％、メルトイン
デックス：１０ｇ／１０分）（以下、「ＥＢＲ」と略
す）またはエチレン・プロピレン共重合体（エチレン含
有量：８２モル％、メルトインデックス：１０ｇ／１０
分）（以下、「ＥＰＲ」と略す）を、表１に示す配合割
合で配合した以外は、実施例１と同様にして複合フィル
ムを製造し、複合フィルムの製造時における成形性を評
価し、また、得られた複合フィルムのヒートシール接着
強度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性を測定また
は評価した。結果を表１に示す。(Examples 7 and 8) In each example, Example 1
In addition to the composition prepared in (1), an ethylene / 1-butene copolymer (ethylene content: 88 mol%, melt index: 10 g / 10 minutes) (hereinafter abbreviated as "EBR") or an ethylene / propylene copolymer ( Ethylene content: 82 mol%, melt index: 10 g / 10
Min) (hereinafter abbreviated as “EPR”) in the same proportion as shown in Table 1, a composite film was produced in the same manner as in Example 1, and the moldability during production of the composite film was evaluated. The heat-sealing adhesive strength, adhesive strength, scratch resistance and surface smoothness of the obtained composite film were measured or evaluated. The results are shown in Table 1.

【００５４】[0054]

【表１】 [Table 1]

【００５５】[0055]

【表２】 [Table 2]

【００５６】[0056]

【発明の効果】本発明のラミネート用重合体組成物は、
優れた低温ヒートシール性を備えるにもかかわらず、粘
着性、ブロッキング性を示さないという優れた特性を保
持するとともに、優れたラミネート成形性を有するもの
である。そのため、本発明の組成物は、成形加工時にネ
ックインが小さく、各種の基材フィルムに安定的に積層
して複合フィルムを製造することができるため、有利で
ある。The polymer composition for laminating of the present invention is
Despite having excellent low-temperature heat-sealing property, it has excellent properties of not showing tackiness and blocking property and has excellent laminate moldability. Therefore, the composition of the present invention has a small neck-in during molding and can be stably laminated on various substrate films to produce a composite film, which is advantageous.

Claims (8)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】プロピレン含有量５５〜８５モル％、融解
熱量１０〜８０Ｊoule／ｇおよび極限粘度０．０２〜
０．７ｄｌ／ｇであるプロピレン・１−ブテンランダム
共重合体（Ａ）５０〜９７重量部に対して、メルトイン
デックス１〜３０ｇ／１０分および密度０．９４ｇ／ｃ
ｍ³ 以下である低密度ポリエチレン（Ｂ）５０〜３重量
部を含むラミネート用重合体組成物。1. A propylene content of 55 to 85 mol%, a heat of fusion of 10 to 80 Joule / g, and an intrinsic viscosity of 0.02.
With respect to 50 to 97 parts by weight of the propylene / 1-butene random copolymer (A) having 0.7 dl / g, the melt index is 1 to 30 g / 10 minutes and the density is 0.94 g / c.
A polymer composition for laminating comprising 50 to 3 parts by weight of a low density polyethylene (B) having a m ³ or less. 【請求項２】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、プロピレン含有量６５〜８３モル％のも
のである請求項１に記載のラミネート用重合体組成物。2. The polymer composition for laminating according to claim 1, wherein the propylene / 1-butene random copolymer (A) has a propylene content of 65 to 83 mol%. 【請求項３】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、結晶融解熱量２０〜７０Ｊoule／ｇのも
のである請求項１に記載のラミネート用重合体組成物。3. The polymer composition for laminating according to claim 1, wherein the propylene / 1-butene random copolymer (A) has a crystal fusion heat amount of 20 to 70 Joule / g. 【請求項４】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、メルト
インデックス３〜２０ｇ／１０分のものである請求項１
〜３のいずれかに記載のラミネート用重合体組成物。4. The low density polyethylene (B) has a melt index of 3 to 20 g / 10 minutes.
4. The polymer composition for lamination according to any one of 3 to 3. 【請求項５】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、密度
０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ³ のものである請求項１
に記載のラミネート用重合体組成物。5. The low density polyethylene (B) has a density of 0.915 to 0.93 g / cm ^3.
The polymer composition for laminating according to 1. 【請求項６】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）６５〜９５重量部に対して、前記低密度ポリ
エチレン（Ｂ）３５〜５重量部を含む請求項１に記載の
ラミネート用重合体組成物。6. The weight for laminating according to claim 1, wherein the low density polyethylene (B) is contained in an amount of 35 to 5 parts by weight based on 65 to 95 parts by weight of the propylene / 1-butene random copolymer (A). Combined composition. 【請求項７】基材フィルムの少なくとも片面上に、前記
請求項１のラミネート用重合体組成物からなるラミネー
ト層を有する複合フィルム。7. A composite film having a laminate layer comprising the polymer composition for laminating according to claim 1 on at least one side of a substrate film. 【請求項８】前記基材フィルムが、結晶性ポリプロピレ
ンフィルムである請求項７に記載の複合フィルム。8. The composite film according to claim 7, wherein the base film is a crystalline polypropylene film.