JPH05163132A - 皮膚化粧料 - Google Patents
皮膚化粧料Info
- Publication number
- JPH05163132A JPH05163132A JP3352497A JP35249791A JPH05163132A JP H05163132 A JPH05163132 A JP H05163132A JP 3352497 A JP3352497 A JP 3352497A JP 35249791 A JP35249791 A JP 35249791A JP H05163132 A JPH05163132 A JP H05163132A
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- Japan
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- skin
- skin cosmetic
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- cosmetic
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Abstract
(57)【要約】 (修正有)
【目的】 本発明は、皮膚機能を亢進させ、皮膚の老化
防止効果(皮膚柔軟化効果、皮膚のはりの改善効果、皮
膚のしわの改善効果等)に優れた皮膚化粧料を提供する
ことを目的としている。 【構成】 セリン、エタノールアミン等のコラゲナーゼ
産生促進物質と可溶性卵殻膜とを含有することを特徴と
する皮膚化粧料。
防止効果(皮膚柔軟化効果、皮膚のはりの改善効果、皮
膚のしわの改善効果等)に優れた皮膚化粧料を提供する
ことを目的としている。 【構成】 セリン、エタノールアミン等のコラゲナーゼ
産生促進物質と可溶性卵殻膜とを含有することを特徴と
する皮膚化粧料。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、皮膚機能を亢進させ、
皮膚の老化防止効果(皮膚柔軟化効果、皮膚のはりの改
善効果、皮膚のしわの改善効果等)に優れた皮膚化粧料
に関する。
皮膚の老化防止効果(皮膚柔軟化効果、皮膚のはりの改
善効果、皮膚のしわの改善効果等)に優れた皮膚化粧料
に関する。
【0002】
【従来の技術】老化した皮膚は、皮膚表面が乾燥し荒れ
肌様の状態になるが、これは角質層の水分保持機能の低
下やバリヤー機能の低下、更に皮脂分泌量の低下等に起
因すると考えられている。また、表皮、真皮ともに細胞
数の減少を伴い、代謝機能の低下が生じ、更に、表皮の
酸化還元関連の酵素活性や皮膚の酸素分圧が低下し、角
質層のターンオーバー速度が低下することが知られてい
る。
肌様の状態になるが、これは角質層の水分保持機能の低
下やバリヤー機能の低下、更に皮脂分泌量の低下等に起
因すると考えられている。また、表皮、真皮ともに細胞
数の減少を伴い、代謝機能の低下が生じ、更に、表皮の
酸化還元関連の酵素活性や皮膚の酸素分圧が低下し、角
質層のターンオーバー速度が低下することが知られてい
る。
【0003】一方、皮膚の大部分の構造を形成する成分
として、コラーゲンとエラスチンがあり、これらが皮膚
の弾力性と柔軟性とを左右しているといわれている。そ
して、加齢によりこれらの成分の可溶性分画が減少し、
架橋構造が形成され弾力性と柔軟性が低下すると考えら
れている。更に、加齢によりコラーゲンの代謝が低下す
ると共に、皮膚の細胞間物質であるヒアルロン酸が顕著
に減少し、皮膚の水分量の低下を招くこととなる。その
結果、老化皮膚は全体的に萎縮して菲薄化した状態にな
り、柔軟性、弾力性や滑かさを失い、荒れた肌となる。
として、コラーゲンとエラスチンがあり、これらが皮膚
の弾力性と柔軟性とを左右しているといわれている。そ
して、加齢によりこれらの成分の可溶性分画が減少し、
架橋構造が形成され弾力性と柔軟性が低下すると考えら
れている。更に、加齢によりコラーゲンの代謝が低下す
ると共に、皮膚の細胞間物質であるヒアルロン酸が顕著
に減少し、皮膚の水分量の低下を招くこととなる。その
結果、老化皮膚は全体的に萎縮して菲薄化した状態にな
り、柔軟性、弾力性や滑かさを失い、荒れた肌となる。
【0004】このような老化した皮膚の改善剤として、
コラーゲンやヒアルロン酸を配合した化粧料が数多く提
案されているが、これらは単に皮膚表面の保湿効果を改
善するだけのものであり、本質的に老化肌を改善するも
のではない。その他、皮膚細胞賦活剤としてビタミン類
や生薬類が使用されているが、やはり老化肌の治療にま
では至っていないのが現状である。
コラーゲンやヒアルロン酸を配合した化粧料が数多く提
案されているが、これらは単に皮膚表面の保湿効果を改
善するだけのものであり、本質的に老化肌を改善するも
のではない。その他、皮膚細胞賦活剤としてビタミン類
や生薬類が使用されているが、やはり老化肌の治療にま
では至っていないのが現状である。
【0005】この様な現状のなか、加齢に伴うコラーゲ
ン代謝回転(一般に、コラーゲンの代謝回転はコラーゲ
ンの分解速度と合成速度により決まる)の低下を食い止
めるために、コラーゲン分解の律速酵素であるコラゲナ
ーゼを増強する方法が考えられ、既に本発明者らによ
り、コラゲナーゼの産生を促進する物質として、例え
ば、エタノールアミン誘導体(特願平2−97071
号、特願平2−127390号、及び特願平2−212
931号)、セリン誘導体(特願平2−99579号及
び特願平2−186763号)、絹部分水解物(特願平
3−59752号)等が見出されている。
ン代謝回転(一般に、コラーゲンの代謝回転はコラーゲ
ンの分解速度と合成速度により決まる)の低下を食い止
めるために、コラーゲン分解の律速酵素であるコラゲナ
ーゼを増強する方法が考えられ、既に本発明者らによ
り、コラゲナーゼの産生を促進する物質として、例え
ば、エタノールアミン誘導体(特願平2−97071
号、特願平2−127390号、及び特願平2−212
931号)、セリン誘導体(特願平2−99579号及
び特願平2−186763号)、絹部分水解物(特願平
3−59752号)等が見出されている。
【0006】一方、繊維芽細胞を活性化することを目的
として、可溶性卵殻膜を配合した化粧料が提案されてい
るが(例えば、特開昭48−40943号公報、特開平
3−190808号公報等)、その効果は未だ十分とは
言い難い。
として、可溶性卵殻膜を配合した化粧料が提案されてい
るが(例えば、特開昭48−40943号公報、特開平
3−190808号公報等)、その効果は未だ十分とは
言い難い。
【0007】また、さらにコラーゲンの代謝回転を高め
ることを目的として、コラゲナーゼの産生を促進する物
質と同時に、コラーゲンの合成を促進する物質であるT
GF−βやエストロジェンを組合せた場合、配合比率に
よってはコラゲナーゼの分泌が抑制されてしまうという
問題点もある。
ることを目的として、コラゲナーゼの産生を促進する物
質と同時に、コラーゲンの合成を促進する物質であるT
GF−βやエストロジェンを組合せた場合、配合比率に
よってはコラゲナーゼの分泌が抑制されてしまうという
問題点もある。
【0008】つまり、コラーゲンの代謝を促進させるこ
とを目的として配合するコラゲナーゼ産生促進物質の作
用を抑制することなく、さらに、何等かの形で線維芽細
胞に働きかけて、その活動を活性化させるという考えに
基づいた化粧料は未だない。
とを目的として配合するコラゲナーゼ産生促進物質の作
用を抑制することなく、さらに、何等かの形で線維芽細
胞に働きかけて、その活動を活性化させるという考えに
基づいた化粧料は未だない。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、コラゲナーゼの産生を促進する物質と繊維芽細胞を
活性化する物質とが、互いの作用を妨げることなく働
き、コラーゲンの代謝回転を高めることにより、皮膚機
能を亢進させ、皮膚の老化防止効果(皮膚柔軟化効果、
皮膚のはりの改善効果、皮膚のしわの改善効果等)に優
れた皮膚化粧料を提供することにある。
は、コラゲナーゼの産生を促進する物質と繊維芽細胞を
活性化する物質とが、互いの作用を妨げることなく働
き、コラーゲンの代謝回転を高めることにより、皮膚機
能を亢進させ、皮膚の老化防止効果(皮膚柔軟化効果、
皮膚のはりの改善効果、皮膚のしわの改善効果等)に優
れた皮膚化粧料を提供することにある。
【0010】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は、コ
ラゲナーゼ産生促進物質と可溶性卵殻膜とを含有するこ
とを特徴とする皮膚化粧料である。
ラゲナーゼ産生促進物質と可溶性卵殻膜とを含有するこ
とを特徴とする皮膚化粧料である。
【0011】本発明に用いられるコラゲナーゼ産生促進
物質としては、プロコラゲナーゼ産生物質(コラゲナー
ゼは、前駆体であるプロコラゲナーゼとして細胞より分
泌され、生体内ではその後、蛋白分解酵素によってコラ
ゲナーゼに活性化されると考えられている)として一般
に知られているもの、例えば、絹部分水解物、セリン及
びその誘導体、エタノールアミン及びその誘導体などを
挙げることができる。
物質としては、プロコラゲナーゼ産生物質(コラゲナー
ゼは、前駆体であるプロコラゲナーゼとして細胞より分
泌され、生体内ではその後、蛋白分解酵素によってコラ
ゲナーゼに活性化されると考えられている)として一般
に知られているもの、例えば、絹部分水解物、セリン及
びその誘導体、エタノールアミン及びその誘導体などを
挙げることができる。
【0012】絹部分水解物、特に、水溶性絹ペプチドは
皮膚化粧料等に用いられる公知物質であり、例えばその
製造法として、特公昭58−17763号公報、特公昭
59−31520号公報、特公昭60−41043号公
報等に記載の方法が知られている。絹部分水解物の中で
も、分子量が500以下の絹繊維の硫酸加水分解物が特
に好ましいものとして挙げることができる。
皮膚化粧料等に用いられる公知物質であり、例えばその
製造法として、特公昭58−17763号公報、特公昭
59−31520号公報、特公昭60−41043号公
報等に記載の方法が知られている。絹部分水解物の中で
も、分子量が500以下の絹繊維の硫酸加水分解物が特
に好ましいものとして挙げることができる。
【0013】セリン及びその誘導体としては、例えばL
−セリン、DL−セリン、N−メチル−L−セリン、N
−メチル−DL−セリン、N,N−ジメチル−L−セリ
ン、N,N−ジメチル−DL−セリン等を挙げることが
できる。
−セリン、DL−セリン、N−メチル−L−セリン、N
−メチル−DL−セリン、N,N−ジメチル−L−セリ
ン、N,N−ジメチル−DL−セリン等を挙げることが
できる。
【0014】エタノールアミン及びその誘導体として
は、例えばモノエタノールアミン、N−メチルエタノー
ルアミン、N,N−ジメチルエタノールアミン、2−ア
ミノ−1−ブタノール、2−アミノ−1−プロパノー
ル、N−メチル−2−アミノ−1−ブタノール、N−メ
チル−2−アミノ−1−プロパノール等を挙げることが
できる。エタノールアミン及びその誘導体は、遊離のア
ミンあるいはアミン塩の形で用いられる。アミン塩とし
ては、例えば塩酸塩、硫酸塩、硝酸塩、燐酸塩等の鉱酸
の塩、酢酸塩、乳酸塩、クエン酸塩、リンゴ酸塩、酒石
酸塩、フマル酸塩、マレイン酸塩、低級脂肪酸塩、高級
脂肪酸塩等の有機酸の塩等が挙げられる。
は、例えばモノエタノールアミン、N−メチルエタノー
ルアミン、N,N−ジメチルエタノールアミン、2−ア
ミノ−1−ブタノール、2−アミノ−1−プロパノー
ル、N−メチル−2−アミノ−1−ブタノール、N−メ
チル−2−アミノ−1−プロパノール等を挙げることが
できる。エタノールアミン及びその誘導体は、遊離のア
ミンあるいはアミン塩の形で用いられる。アミン塩とし
ては、例えば塩酸塩、硫酸塩、硝酸塩、燐酸塩等の鉱酸
の塩、酢酸塩、乳酸塩、クエン酸塩、リンゴ酸塩、酒石
酸塩、フマル酸塩、マレイン酸塩、低級脂肪酸塩、高級
脂肪酸塩等の有機酸の塩等が挙げられる。
【0015】本発明に用いられるコラゲナーゼ産生促進
物質の含有量は、その剤形により異なるが、絹繊維の硫
酸加水分解物を用いる場合は、絹繊維として0.5〜4
%含む本物質を、本発明の皮膚化粧料の全重量に対して
好ましくは0.1〜10%である。また、セリン及びそ
の誘導体又はエタノールアミン及びその誘導体を用いる
場合は、その含有量は本発明の皮膚化粧料の全重量に対
して好ましくは0.001〜10%である。この含有量
が上記範囲の下限よりも少ないと効果は十分でなく、上
限を越えてもその増量分に見合った効果は期待できな
い。
物質の含有量は、その剤形により異なるが、絹繊維の硫
酸加水分解物を用いる場合は、絹繊維として0.5〜4
%含む本物質を、本発明の皮膚化粧料の全重量に対して
好ましくは0.1〜10%である。また、セリン及びそ
の誘導体又はエタノールアミン及びその誘導体を用いる
場合は、その含有量は本発明の皮膚化粧料の全重量に対
して好ましくは0.001〜10%である。この含有量
が上記範囲の下限よりも少ないと効果は十分でなく、上
限を越えてもその増量分に見合った効果は期待できな
い。
【0016】本発明に用いられる可溶性卵殻膜として
は、鶏卵、うずら卵等の鳥卵の卵殻の内側に付着してい
る膜(卵殻膜)を酸剤、アルカリ剤、有機溶剤、酸化・
還元剤等で可溶化処理したものとして一般に知られてい
るもの、例えば、特開昭48−40943号公報、特開
平1−275512号公報等に記載の方法によって得ら
れるものを挙げることができる。
は、鶏卵、うずら卵等の鳥卵の卵殻の内側に付着してい
る膜(卵殻膜)を酸剤、アルカリ剤、有機溶剤、酸化・
還元剤等で可溶化処理したものとして一般に知られてい
るもの、例えば、特開昭48−40943号公報、特開
平1−275512号公報等に記載の方法によって得ら
れるものを挙げることができる。
【0017】本発明に用いられる可溶性卵殻膜の含有量
は、乾燥物換算で本発明の皮膚化粧料の全重量に対して
好ましくは0.01〜10重量%(以下、単に%で示
す)である。含有量が0.01%よりも少ないと効果は
十分でなく、10%を越えてもその増量分に見合った効
果は期待できない。
は、乾燥物換算で本発明の皮膚化粧料の全重量に対して
好ましくは0.01〜10重量%(以下、単に%で示
す)である。含有量が0.01%よりも少ないと効果は
十分でなく、10%を越えてもその増量分に見合った効
果は期待できない。
【0018】本発明の皮膚化粧料は、常法に従って、ロ
ーション類、乳液類、クリーム類、軟膏類、パック類、
パウダー類等の剤形にすることが可能である。また、本
発明の皮膚化粧料には、界面活性剤、保湿剤、ph調整
剤、増粘剤、殺菌剤、防腐剤、角質溶解剤、抗酸化剤、
香料、色素、紫外線吸収剤、顔料等を、本発明の目的を
達成する範囲内で適宜配合することができる。
ーション類、乳液類、クリーム類、軟膏類、パック類、
パウダー類等の剤形にすることが可能である。また、本
発明の皮膚化粧料には、界面活性剤、保湿剤、ph調整
剤、増粘剤、殺菌剤、防腐剤、角質溶解剤、抗酸化剤、
香料、色素、紫外線吸収剤、顔料等を、本発明の目的を
達成する範囲内で適宜配合することができる。
【0019】
【作用】本発明の皮膚化粧料は、コラゲナーゼ産生促進
物質と、線維芽細胞を活性化する作用を有する可溶性卵
殻膜とを含有し、両者が互いの作用を妨げることなく働
き、コラーゲンの代謝回転を高めるという作用に基づ
き、皮膚機能を亢進させ、皮膚の老化防止効果(皮膚柔
軟化効果、皮膚のはりの改善効果、皮膚のしわの改善効
果等)を与えるものである。
物質と、線維芽細胞を活性化する作用を有する可溶性卵
殻膜とを含有し、両者が互いの作用を妨げることなく働
き、コラーゲンの代謝回転を高めるという作用に基づ
き、皮膚機能を亢進させ、皮膚の老化防止効果(皮膚柔
軟化効果、皮膚のはりの改善効果、皮膚のしわの改善効
果等)を与えるものである。
【0020】
【実施例】以下、実施例によって本発明を更に詳細に説
明する。以下に記載の配合量(%)は重量%を意味す
る。尚、実施例に記載の皮膚粘弾性試験法、美肌効果試
験法は下記の如くである。
明する。以下に記載の配合量(%)は重量%を意味す
る。尚、実施例に記載の皮膚粘弾性試験法、美肌効果試
験法は下記の如くである。
【0021】(1)皮膚粘弾性試験法 ウィスター系ヘアレスラット(6週齢、オス、1群5
匹)の背部を毛刈りし、右肩の2×2cmの部位に、連
日試料を0.1g塗布した。試験開始後45日目に、特
願平2−278505号記載の表面粘弾性測定装置を用
いて皮膚粘弾性値を測定し、各群の皮膚粘弾性値の平均
値を求めた。尚、同測定装置により表示される皮膚粘弾
性値(任意単位)は、皮膚がかたい程高い値を示す。
匹)の背部を毛刈りし、右肩の2×2cmの部位に、連
日試料を0.1g塗布した。試験開始後45日目に、特
願平2−278505号記載の表面粘弾性測定装置を用
いて皮膚粘弾性値を測定し、各群の皮膚粘弾性値の平均
値を求めた。尚、同測定装置により表示される皮膚粘弾
性値(任意単位)は、皮膚がかたい程高い値を示す。
【0022】(2)美肌効果試験法 荒れ肌、小皺、乾燥肌等を訴える女性被験者(35〜5
5才)20人に試料を1日2回(朝・夕)連続2ヶ月間
させた後、皮膚の柔軟性、はり、しわの改善について評
価した。結果は、各項目に対して「皮膚の柔軟性が向上
した」「皮膚のはりが改善された」「皮膚のしわが改善
された」と回答した人数で示した。
5才)20人に試料を1日2回(朝・夕)連続2ヶ月間
させた後、皮膚の柔軟性、はり、しわの改善について評
価した。結果は、各項目に対して「皮膚の柔軟性が向上
した」「皮膚のはりが改善された」「皮膚のしわが改善
された」と回答した人数で示した。
【0023】実施例1、比較例1〜3[スキンクリー
ム] 表1の組成の如く本発明および比較用のスキンクリーム
を調製し、前記試験を実施し、その結果を表2に示し
た。
ム] 表1の組成の如く本発明および比較用のスキンクリーム
を調製し、前記試験を実施し、その結果を表2に示し
た。
【0024】(1)組成
【表1】
【0025】(2)調製法 成分(C)を約80℃で均一に混合溶解し、約80℃で
均一に混合溶解しておいた成分(A)中に加えて乳化し
た後、約50℃で均一に混合溶解しておいた成分(B)
を添加し、約30℃まで冷却して調製した。
均一に混合溶解しておいた成分(A)中に加えて乳化し
た後、約50℃で均一に混合溶解しておいた成分(B)
を添加し、約30℃まで冷却して調製した。
【0026】(3)特性
【表2】 * 絹晒ノイル10gを40容量%硫酸50mlに浸積
し、60℃で12時間加熱した後、200mlの冷水を加
え一夜室温で放置し、次いで、10N水酸化ナトリウム
溶液を徐々に加えて中和した後、濾過して330mlの上
清液(3%相当のフィブロインを含む)として得たも
の。 ** 天日乾燥した乾燥卵殻膜100gに2N水酸化ナト
リウム水溶液1200mlと無水エタノール800mlを加
え、攪拌しながら40℃で5時間処理して得られた液
を、布製フィルターにて濾過し、中和、脱塩した後、凍
結乾燥したもの。 *** 比較例3の皮膚粘弾性値を基準(1.0)とした相
対値で示した。
し、60℃で12時間加熱した後、200mlの冷水を加
え一夜室温で放置し、次いで、10N水酸化ナトリウム
溶液を徐々に加えて中和した後、濾過して330mlの上
清液(3%相当のフィブロインを含む)として得たも
の。 ** 天日乾燥した乾燥卵殻膜100gに2N水酸化ナト
リウム水溶液1200mlと無水エタノール800mlを加
え、攪拌しながら40℃で5時間処理して得られた液
を、布製フィルターにて濾過し、中和、脱塩した後、凍
結乾燥したもの。 *** 比較例3の皮膚粘弾性値を基準(1.0)とした相
対値で示した。
【0027】この表から分る通り、比較例1〜3のスキ
ンクリームと比較して、実施例1の本発明のスキンクリ
ームは、諸試験の全てに亘って良好なる結果を示した。
ンクリームと比較して、実施例1の本発明のスキンクリ
ームは、諸試験の全てに亘って良好なる結果を示した。
【0028】実施例2[エッセンス] 表3,4の組成の如くローションとパウダーからなる用
時調製用の本発明のエッセンスを調製した。
時調製用の本発明のエッセンスを調製した。
【0029】(1)組成及び調製法
【表3】
【0030】
【表4】
【0031】(2)特性 前記の美肌効果試験を二群(各群20人)に分け、一方
の群(A群)には実施例2のエッセンスを使用時に1剤
と2剤を適量混合して使用させ、他方の群(B群)に
は、1剤のローションのみを使用させた。その結果、各
項目ともB群よりもA群の方が良好な評価が得られた。
の群(A群)には実施例2のエッセンスを使用時に1剤
と2剤を適量混合して使用させ、他方の群(B群)に
は、1剤のローションのみを使用させた。その結果、各
項目ともB群よりもA群の方が良好な評価が得られた。
【0032】以上記載の如く、本発明の皮膚化粧料が、
皮膚機能を亢進させ、皮膚の老化防止効果(皮膚柔軟化
効果、皮膚のはりの改善効果、皮膚のしわの改善効果
等)に優れていることは明らかである。
皮膚機能を亢進させ、皮膚の老化防止効果(皮膚柔軟化
効果、皮膚のはりの改善効果、皮膚のしわの改善効果
等)に優れていることは明らかである。
Claims (3)
- 【請求項1】 コラゲナーゼ産生促進物質と可溶性卵殻
膜とを含有することを特徴とする皮膚化粧料。 - 【請求項2】 コラゲナーゼ産生促進物質が、分子量5
00以下の絹繊維の硫酸加水分解物である請求項1記載
の皮膚化粧料。 - 【請求項3】 コラゲナーゼ産生促進物質が、セリン及
びその誘導体又はエタノールアミン及びその誘導体から
なる群より選ばれた1種又は2種以上である請求項1記
載の皮膚化粧料。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3352497A JPH05163132A (ja) | 1991-12-13 | 1991-12-13 | 皮膚化粧料 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3352497A JPH05163132A (ja) | 1991-12-13 | 1991-12-13 | 皮膚化粧料 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH05163132A true JPH05163132A (ja) | 1993-06-29 |
Family
ID=18424480
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3352497A Pending JPH05163132A (ja) | 1991-12-13 | 1991-12-13 | 皮膚化粧料 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH05163132A (ja) |
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US6482420B2 (en) | 2000-12-27 | 2002-11-19 | Noboru Huziwara | Composition having bactericidal action, cosmetics containing said composition and ultraviolet ray screening agent |
US8722067B2 (en) | 2007-05-29 | 2014-05-13 | Trustees Of Tufts College | Method for silk fibroin gelation using sonication |
US9074302B2 (en) | 2009-09-28 | 2015-07-07 | Trustees Of Tufts College | Methods of making drawn silk fibers |
US9102916B2 (en) | 2007-02-27 | 2015-08-11 | Trustees Of Tufts College | Tissue-engineered silk organs |
US9312668B2 (en) | 2014-06-20 | 2016-04-12 | Schneider Electric USA, Inc. | Arc resistant shutters |
US10335519B2 (en) | 2011-04-20 | 2019-07-02 | Trustees Of Tufts College | Dynamic silk coatings for implantable devices |
US10933173B2 (en) | 2010-10-19 | 2021-03-02 | Trustees Of Tufts College | Silk fibroin-based microneedles and methods of making the same |
-
1991
- 1991-12-13 JP JP3352497A patent/JPH05163132A/ja active Pending
Cited By (11)
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