JPH04254444A - 遮音性合わせガラス用中間膜 - Google Patents
遮音性合わせガラス用中間膜Info
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Abstract
め要約のデータは記録されません。
Description
て優れた遮音性能を長期にわたって発揮する合わせガラ
スを構成するための中間膜に関する。
ンドイッチして成る合わせガラスは、破損時に破片が飛
散しなくて安全性に優れているため、例えば、自動車等
の交通車両の窓ガラスや建築物の窓ガラス等に広く用い
られている。
可塑剤の添加により可塑化されたポリビニルブチラール
の樹脂膜は、ガラスとの優れた接着性、強靭な引っ張り
強度、高い透明性等を兼ね備えており、この膜を用いて
構成した合わせガラスは特に車両用窓ガラスとして好適
である。
破片の飛散防止性の良好なものが望まれるばかりでなく
、更に遮音性にも優れているものが要望されている。
た透過損失量として示され、その透過損失量は、JIS
A4708では、図1中に実線で示するように、5
00Hz以上において遮音等級に応じてそれぞれ一定値
で規定されている。ところで、ガラス板の遮音性は、図
1中に破線で示すように、2000Hzを中心とする周
波数領域ではコインシデンス効果により著しく低下する
(図1中の破線の谷部がコインシデンス効果による遮音
性能の低下に相当し、所定の遮音性能を保持しないこと
を示す)。ここでコインシデンス効果とは、ガラス板に
音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性によって、
ガラス面上を横波が伝導して横波と入射音とが共鳴し、
その結果音の透過が起こる現象をいう。
面では優れているものの、遮音性の面では2000Hz
を中心とする周波数領域において、やはりコインシデン
ス効果による遮音性の低下が避けられず、この点の改善
が求められている。
上記の如きコインシデンス効果を緩和して、コインシデ
ンス効果によって生ずる透過損失量の極小部(以下、こ
の極小部の透過損失量をTL値という、図1参照)の低
下を防ぐ必要がある。
わせガラスの質量の増大、ガラス面積の細分化等、種々
の方策が提案されている。しかし、これらはいずれも充
分に満足できる効果をもたらさない上に、コスト的にも
実用的に採用するに妥当な価格になっていない。
例えば建築用窓ガラスとしては、季節ごとの外気温度の
変化に影響されないで常時優れた遮音性能を発揮するも
のが要求されるようになってきている。
中間膜の先行技術としては、例えば次のものがある。
中間膜の流動度より約3倍高い流動度を有する樹脂、例
えばポリビニルブチラールからなる中間膜が記載されて
いる。
抵抗の異なる2種類以上の粘弾性材料からなる積層体、
例えばポリメチルメタクリレート膜と塩化ビニル−エチ
レン−グリシジルメタクリレート共重合体膜との積層体
からなる中間膜が提案されている。
での遮音性を上げる方策として、ポリ塩化ビニル樹脂に
可塑剤を含有させた中間膜が提案されている。
リビニルアルコールを炭素数6〜10のアルデヒドでア
セタール化して得たポリアセタール樹脂と可塑剤とから
なる低自着性合わせガラス用中間膜が提案されている。
ス転移温度が15℃以下の高分子膜、例えば塩化ビニル
−エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体膜と、
可塑化ポリビニルアセタール膜との積層体からなる中間
膜が記載されている。
性合わせガラス用中間膜のうち、特公昭46−5830
号の中間膜は、合わせガラスの遮音性の絶対値が低いと
いう大きな問題を有する。
わせガラスの遮音性が初期性能において満足なものでな
い上に、長期耐久性においても性能低下をきたすという
難点を有する。その原因は、これらの樹脂が界面におけ
る拡散作用により物質移動を起こし、界面での拘束層的
効果が薄れることによる。
初期遮音性はややよくなるが、可塑剤の添加により上記
の如き可塑剤の物質移動が更に進行し、長期耐久性の点
では結局何ら改善効果がない。
−229742号の各中間膜では、いずれも合わせガラ
スの遮音性がまだ充分でない。
に広い温度領域で優れた遮音性能を長期にわたって発揮
する合わせガラスは、構成することができない。
候性、衝撃エネルギー吸収性、ガラスとの接着性等の合
わせガラスに必要な基本特性を損なうことなく、コイン
シデンス効果の緩和によってTL値の低下を防ぎ、且つ
広い温度領域において優れた遮音性能を長期安定的に発
揮することができる遮音性合わせガラス用中間膜を提供
することを目的とする。
ラス用中間膜としてすでに用いられている、ポリビニル
アセタールと可塑剤とからなる樹脂膜が、透明性、耐候
性、衝撃エネルギー吸収性、ガラスとの接着性等のバラ
ンスのとれた特性を備えている点に着目し、この良好な
特性を損なうことなく遮音性を向上させるべく、上記組
成の中間膜の改良を鋭意検討した。その結果、中間膜の
構成材料として特定の2種のポリビニルアセタール樹脂
の組合せを用いることにより、コインシデンス効果の緩
和によってTL値を高め、コインシデンス効果による遮
音性能の低下を防止でき、更には広い温度領域で優れた
遮音性を長期間発揮させる中間膜が得られることを知見
し、この発明を完成した。
2種の樹脂膜(A) 及び(B) からなる積層膜であ
って、樹脂膜(A) 及び(B)の各膜数は複数であっ
てもよく、樹脂膜(A) は樹脂(a) と可塑剤とか
らなり、樹脂膜(B) は樹脂(b) と可塑剤とから
なり、樹脂(a) はポリビニルアルコールを炭素数6
〜10のアルデヒドでアセタール化して得たポリビニル
アセタールであり、樹脂(b) はポリビニルアルコー
ルを炭素数1〜4のアルデヒドでアセタール化して得た
ポリビニルアセタールであることを特徴とするものであ
る(以下これを「積層タイプ」という)。
は、上記中間膜において、積層膜が樹脂膜(A) とそ
の両面の樹脂膜(B) とからなり、樹脂(a) がポ
リビニルアルコールを炭素数6〜8のアルデヒドでアセ
タール化して得たポリビニルアセタールであり、樹脂(
b) がポリビニルアルコールをブチルアルデヒドでア
セタール化して得たポリビニルアセタールであるもので
ある。
2種の樹脂(a) 及び(b) の混合物と可塑剤とか
らなる樹脂膜(C) であって、樹脂(a) はポリビ
ニルアルコールを炭素数6〜10のアルデヒドでアセタ
ール化して得たポリビニルアセタールであり、樹脂(b
) はポリビニルアルコールを炭素数1〜4のアルデヒ
ドでアセタール化して得たポリビニルアセタールである
ことを特徴とするものである(以下これを「樹脂混合タ
イプ」という)。
好ましくは重量で2:98〜90:10の範囲にある。 この範囲を外れると樹脂間の内部摩擦効果が十分でなく
遮音性能の向上が十分に期待できないからである。混合
比の特に好適な範囲は45:50〜80:20である。
なものは、上記中間膜において、樹脂(a) がポリビ
ニルアコールを炭素数6〜8のアルデヒドでアセタール
化して得たポリビニルアセタールであり、樹脂(b)
がポリビニルアルコールをブチルアルデヒドでアセター
ル化して得たポリビニルアセタールであり、樹脂(a)
と樹脂(b) の混合比が重量で45:50〜80:
20の範囲にあるものである。
度1000〜3000のものが好ましい。重合度が10
00未満であると合わせガラスの耐貫通性が劣り、30
00を越えると強度が大きすぎて安全ガラスとして通常
は用いられないからである。また、ポリビニルアルコー
ルのケン化度は、透明性と耐熱性とを良好ならしめるた
めに好ましくは95モル%以上である。
10のアルデヒドとしては、n−ヘキシルアルデヒド、
2−エチルブチルアルデヒド、n−ヘプチルアルデヒド
、n−オクチルアルデヒド、n−ノニルアルデヒド、n
−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シンナムアル
デヒド等の脂肪族、芳香族又は脂肪環族のアルデヒドが
単独或は2以上組み合わせて用いられる。アルデヒドの
炭素数が10を超えると、得られたポリビニルアセター
ルの剛性が低く且つ遮音性が劣るので好ましくない。
数1〜4のアルデヒドとしては、ホルムアルデヒド、ア
セトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、n−ブチルア
ルデヒド、イソブチルアルデヒド等が単独或は2以上組
合わせて用いられる。
、例えば、ポリビニルアルコールを熱水に溶解し、得ら
れた水溶液を所要温度に保持しておいて、所要のアルデ
ヒドと触媒を加え、アセタール化反応を進行させ、つい
で反応温度を上げて保持し反応を完了させた後、中和、
水洗及び乾燥を経て樹脂粉末を得る方法がある。ここで
、ポリビニルアセタールのアセタール化度は50モル%
以上であるのが好ましい。アセタール化度が50%未満
であると可塑剤との相溶性がよくなく、耐貫通性確保の
ために必要な量の可塑剤の添加が難しいからである。
酸エステル、多塩基酸エステル等の有機系可塑剤や、有
機リン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤が用い
られる。
グリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2−エチ
ル酪酸、ヘプタン酸、n−オクチル酸、2−エチルヘキ
シル酸、ペラルゴン酸(n−ノニル酸)、デシル酸等の
有機酸との反応によって得られたグリコール系エステル
が好ましい。その他、テトラエチレングリコール、トリ
プロピレングリコールと上記の如き有機酸とのエステル
も用いられる。
セバチン酸、アゼライン酸等の有機酸と炭素数4〜8の
直鎖状又は分枝状アルコールとのエステルが好ましい。
キシエチルフォスフェート、イソデシルフェニルホスフ
ェート、トリイソプロピルホスファイト等が好ましい。
では、トリエチレングリコール−ジ−2−エチルブチレ
ート、トリエチレングリコール−ジ−2−エチルヘキソ
エート、トリエチレングリコール−ジカプロネート、ト
リエチレングリコール−ジn−オクトエート等が挙げら
れ、2塩基酸としては、ジブチルセバケート、ジオクチ
ルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート等が挙
げられる。
100重量部に対して好ましくは20〜60重量部であ
る。可塑剤の含有量が20重量%未満であると耐貫通性
が低下し、逆に60重量%部を越えると、可塑剤がブリ
ードアウトして合わせガラスの透明性やガラス板等との
接着性を損なうからである。可塑剤の含有量の特に好適
な範囲は、ポリビニルアセタール100重量部に対して
30〜55重量部である。
するのに通常用いられる添加剤や、ポリビニルアセター
ルの劣化を防止するための安定剤、酸化防止剤、紫外線
吸収剤等が、ポリビニルアセタールと可塑剤との混合時
、又はポリビニルアセタールの製造過程において、必要
に応じて適宜使用できる。
えば、オクチル酸、ヘキシル酸、酪酸、酢酸、蟻酸等の
カリウム、ナトリウム等のアルカリ金属塩、カルシウム
、マグネシウム等のアルカリ土類金属塩、亜鉛、コバル
ト塩等が用いられる。安定剤としては、界面活性剤、例
えばラウリル硫酸ナトリウム、アルキルベンゼンスルホ
ン酸等が用いられる。酸化防止剤としては、ターシャリ
ーブチル−ヒドロキシトルエン(BHT)、チバガイギ
ー社製の「イルガノックス1010」等が用いられる。 紫外線吸収剤の例としては、ベンゾトリアゾール系、ヒ
ンダードアミン系のもの等が挙げられる。ベンゾトリア
ゾール系では、例えば、チバガイギー社製の「チヌビン
P」、「チヌビン320」、「チヌビン326」、「チ
ヌビン328」等が好適に用いられる。ヒンダードアミ
ン系では、アデカアーガス社製の「LA−57」が好ま
しい。
り可塑化された樹脂(a) を製膜して得た樹脂膜(A
) と、同じく可塑剤の添加により可塑化された樹脂(
b) を製膜して得た樹脂膜(B) とを2枚以上積層
したものである。 この積層構成には次のものがある。
) の2層積層構成。
) /樹脂膜(A) 、樹脂膜(B) /樹脂膜(A)
/樹脂膜(B) 等の3層積層構成。
) /樹脂膜(A) /樹脂膜(B) などの4層以上
の多層積層構成。
A) /樹脂膜(B) /樹脂膜(B) の如く同種の
樹脂層の積層構成を含む多層構成のものでもよい。
樹脂膜間の界面における音の反射や吸収によるものであ
るから、より多層化されている中間膜の方が遮音性に優
れている。またこの遮音性は、樹脂膜(A) と樹脂膜
(B) の積層膜が拘束積層効果によって音エネルギー
を吸収することによるので、積層構成は上記のものに限
られず更に多様な積層構成もこの発明の実施態様に属す
る。このような例としては、樹脂膜(A) について、
炭素数6〜10のアルデヒドのうちの別々の2種のアル
デヒドによってアセタール化されたポリビニルアセター
ルからそれぞれ樹脂膜(A’)と樹脂膜(A”)を得て
、これらの2種の樹脂膜と樹脂膜(B) とを組み合わ
せた構成(例えば樹脂膜(A’)/樹脂膜(B) /樹
脂膜(A”)/樹脂膜(B) /樹脂膜(A’)の五層
積層体)等がある。
温度領域における遮音性確保の点から、通常1μm以上
必要であり、実用上5μm以上が好ましい。
タイプとも、通常の合わせガラス用中間膜の厚みと同じ
く、好ましくは0.2〜1.6mmの範囲である。この
厚みは、前記したとおり、大きい方がより遮音性に優れ
るが、合わせガラスとしての耐衝撃性を確保しかつ耐貫
通性の性能を確保するための強度の面も考慮すると、実
用上前記範囲の厚みがよい。中間膜の厚みの特に好適な
範囲は0.3〜1.2mmの範囲である。
の添加により可塑化したポリビニルアセタールを溶剤に
溶解し、この溶液を適当なコーターで塗布して塗膜を形
成した後、この塗膜を乾燥させて膜を得る方法がある。 この方法に限らず、押出成形、カレンダー成形等により
膜を製造してもよい。
わせガラスを製造するには、通常の合わせガラスの製造
に用いられる方法が採用される。例えば、積層タイプの
場合は、各樹脂膜(A) 及び樹脂膜(B) を適宜積
み重ねて得た積層膜を、また樹脂混合タイプの場合は樹
脂膜(C) を、両側からガラス板でサンドイッチし、
この未圧着サンドイッチ体を脱気しておいて熱圧プレス
して、合わせガラスを製造する。積層タイプの場合、樹
脂(a) と可塑剤とからなる組成物の溶液を樹脂膜(
B) 或はガラスに塗布し、塗膜を乾燥する方法、多層
押出成形法により樹脂膜(A) と樹脂膜(B) との
積層膜を得、これをガラス板間に積層接着する方法等が
適宜採用される。樹脂混合タイプの場合も、上記の如き
塗膜形成法を採ることができる。
剛性体、例えば金属や無機材料と積層してもよいし、ま
たポリカーボネート板等の透明剛性樹脂板すなわち有機
ガラス板と積層してもよい。
ガラスには、更にその少なくとも片面に、遮音性又はそ
の他の機能を有する中間膜を介して又は介さずに、特殊
ガラス板を積層し、多層型の合わせガラスを構成するこ
ともできる。また、必要に応じて、上記多層型合わせガ
ラスの少なくとも片面に、遮音性又はその他の機能を有
する中間膜を介して又は介さずに、特殊ガラス板を積層
し、多層化を更に進めることもできる。ここで、その他
の機能を有する中間膜としては、耐熱性を有するもの、
難燃性を有するもの、耐衝撃性を付与するもの、耐貫通
性を付与するもの等が適宜用いられる。また、特殊ガラ
スとしては、ポリカーボネート板のような有機ガラスや
、熱線反射性、耐火性等のような特殊機能を有する無機
ガラスが例示される。
は、ガラス板/遮音性中間膜/ガラス板/難燃性中間膜
/ガラス板、ガラス板/遮音用中間膜/ガラス板/耐火
性無機ガラス板/ポリカーボネート板等が挙げられる。
き比較例をいつくか挙げ、更に得られた合わせガラスの
遮音性能を示す。
モル%のポリビニルアルコール193gを加えて加温溶
解した。この溶液の温度を28℃に調節し、35%塩酸
201gとn−オクチルアルデヒド192gとをそれぞ
れ添加し、ついで液温を2℃に下げてこの温度を保持し
、ポリビニルアセタールを析出させた。その後、液温を
30℃に5時間保って反応を完了させ、中和、水洗及び
乾燥を経てポリビニルオクチルアセタールの白色樹脂粉
末を得た(アセタール化度64.6モル%)。
リビニルオクチルアセタールを50g採取し、これに可
塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−2−エチルブ
チレートを20g加え、この配合物をミキシングロール
で充分に混練し、混練物の所定量をプレス成形機で15
0℃で30分間保持した。こうして厚み0.20mmの
樹脂膜(A) を得た。
00gに、重合度1700、ケン化度99.2モル%の
ポリビニルアルコール190gを加えて加温溶解した。 この溶液の温度を20℃に調節し、この溶液に35%塩
酸201gと、n−ブチルアルデヒド124gとをそれ
ぞれ添加し、ついで液温を8℃に下げてこの温度を保持
し、ポリビニルアセタールを析出させた。その後、液温
を50℃で4時間保って反応を完了させ、中和、水洗及
び乾燥を経てポリビニルブチラールの白色粉末樹脂を得
た(アセタール化度66.3モル%)。
リビニルブチラールを50g採取し、これに可塑剤とし
てトリエチレングリコール−ジ−2−エチルブチレート
を20g加え、この配合物をミキシングロールで十分に
混練し、この混練物に添加剤として酢酸カリウムを0.
05g、酸化防止剤としてBHTを0.08g、及び紫
外線吸収剤としてチバガイギー社製の「チヌビンP」を
0.08gをそれぞれ添加した後、その所定量をプレス
成形機で150℃で30分間保持した。こうして厚み0
.76mmの樹脂膜(B)を得た。
した樹脂膜を、樹脂膜(A) /樹脂膜(B) /樹脂
膜(A) の構成に積層し、積層タイプの中間膜を製造
した。この中間膜をその両側から1辺30cmの正方形
の厚み3mmのフロートガラスでサンドイッチし、この
未圧着サンドイッチ体をゴムバックへ入れ、20tor
rの真空度で20分間脱気した後、脱気状態のまま90
℃のオーブンに移し、この温度を30分間保持した。こ
うして脱気により仮接着したサンドイッチ体を、ついで
オートクレーブ中で圧力12kg/cm2 、温度13
5℃で熱圧着処理し、透明な合わせガラスを作製した。
程i)及びiii)と同様にして樹脂(a) 及び樹脂
(b) を得た。これらの樹脂を用いて実施例1の工程
(ii)及びiv) と同様にして表1に示す厚みの樹
脂膜(A) 及び樹脂膜(B) を得た。ついで、実施
例1の工程v)と同様にしてこれら樹脂膜を表1に示す
構成で積層し、積層タイプの中間膜を製造し、この中間
膜を用いて合わせガラスを作製した。
ール樹脂(a) 5gを、メチルアルコールとブチルア
ルコールの1/1(重量比)の混合溶剤に加えて加温攪
拌し、濃度5重量%の溶液を得た。この溶液に可塑剤と
してトリエチレングリコール−ジ−2−エチルブチレー
トを2g添加してよく攪拌した。
iv) と同様にして得た樹脂膜(B) に最終厚みが
20μmになるように片面塗布し、塗膜をギャーオーブ
ンで乾燥させた。次に樹脂膜(B) の裏面にも同様に
して塗布、乾燥を施し、最終厚み25μmの樹脂膜(A
) を形成した。
/樹脂膜(A) の積層膜を中間膜として用い、実施例
1の工程v)と同様にして合わせガラスを作製した。
を用い、比較例4〜6では表2に示すようにこの発明に
合致しないアルデヒドでアセタール化して得たポリビニ
ルアセタールを用い、実施例1と同じ操作で表1に示す
積層タイプの中間膜を製造し、この中間膜を用いて合わ
せガラスを作製した。
) と樹脂(b)とを表2に示す比率で擂潰機にて10
分間混合した。
) の場合と同じ可塑剤、添加剤、酸化防止剤及び紫外
線吸収剤を同じ比率で添加し、工程iv)と同じ操作で
表2に示す樹脂膜(C) を製造した。
を用いて、実施例1の工程v)と同様にして合わせガラ
スを作製した。
るものを用い、比較例8では樹脂(b) としてn−プ
ロピレンアルデヒドでアセタール化して得たポリビニル
アセタールを用い、その他の点は実施例10と同じ操作
で表2に示す樹脂混合タイプの中間膜を製造し、この中
間膜を用いて合わせガラスを作製した。
法で遮音性を測定した。合わせガラスをダンピング試験
用の振動発生機((株)振研社製の加振機、「G21−
005D」)により加振し、そこから得られる振動特性
を、機械インピーダンスアンプ((株)リオン社製の「
XG−81」)にて増幅し、振動スペクトルをFFTア
ナライザー(横河ヒューレットパッカード社製の「FF
Tスペクトラムアナライザー HP 3582A」
)にて解析した。こうして得られた損失係数と、ガラス
との共振周波数の比とから、透過損失を算出した(測定
温度:10〜40℃)。この結果に基づき、周波数20
00Hz近辺における極小の透過損失量をもってTL値
とした。また、5℃で30日間恒温保管後、上記と同じ
操作でTL値を求めた。
1に、比較例1〜6の測定結果を表2に、樹脂混合タイ
プの実施例10〜17及び比較例7〜8の測定結果を表
3にそれぞれまとめて示す。
の合わせガラスについて、周波数と透過損失との関係を
図2に示す(測定温度:22℃)。
タール化度を示す。比較例6の合わせガラスは特開平2
−229742号公報の実施例1に基づくものであり、
透明性悪化を示した。
の欄のモル%はアセタール化度を示す。
ように、実施例の各合わせガラスは、初期及び30日経
過後とも高いTL値を示した。これに対し、比較例の各
合わせガラスは低い初期TL値を示すか、又はTL値の
経日的低下を示した。
り、炭素数6〜10のアルデヒドと炭素数1〜4のアル
デヒドとの2種のアルデヒドによってそれぞれアセター
ル化されたポリビニルアセタールからなる2種の樹脂膜
(A)(B)の積層膜、又は上記2種のポリビニルアセ
タール樹脂の混合物からなる樹脂(C) で構成されて
いるので、拘束層的効果による音エネルギーが効果的に
吸収され、特に2000Hz付近の中高音域におけるコ
インシデンス効果に基づく遮音性能の低下が防止される
。その結果、合わせガラス用中間膜として必要な諸特性
を損なうことなく、広い温度領域において優れた遮音性
能が長期間発揮される。
過損失量として示すグラフである。
ラスについて、周波数と透過損失との関係示すグラフで
ある。
Claims (4)
- 【請求項1】 2種の樹脂膜(A) 及び(B) か
らなる積層膜であって、樹脂膜(A) 及び(B) の
各膜数は複数であってもよく、樹脂膜(A) は樹脂(
a) と可塑剤とからなり、樹脂膜(B) は樹脂(b
) と可塑剤とからなり、樹脂(a) はポリビニルア
ルコールを炭素数6〜10のアルデヒドでアセタール化
して得たポリビニルアセタールであり、樹脂(b) は
ポリビニルアルコールを炭素数1〜4のアルデヒドでア
セタール化して得たポリビニルアセタールであることを
特徴とする遮音性合わせガラス用中間膜。 - 【請求項2】 積層膜が樹脂膜(A) とその両面の
樹脂膜(B) とからなり、樹脂(a) がポリビニル
アルコールを炭素数6〜8のアルデヒドでアセタール化
して得たポリビニルアセタールであり、樹脂(b) が
ポリビニルアルコールをブチルアルデヒドでアセタール
化して得たポリビニルアセタールである請求項1記載の
中間膜。 - 【請求項3】 2種の樹脂(a) 及び(b) の混
合物と可塑剤とからなる樹脂膜(C) であって、樹脂
(a) はポリビニルアルコールを炭素数6〜10のア
ルデヒドでアセタール化して得たポリビニルアセタール
であり、樹脂(b) はポリビニルアルコールを炭素数
1〜4のアルデヒドでアセタール化して得たポリビニル
アセタールであることを特徴とする遮音性合わせガラス
用中間膜。 - 【請求項4】 樹脂(a) がポリビニルアコールを
炭素数6〜8のアルデヒドでアセタール化して得たポリ
ビニルアセタールであり、樹脂(b) がポリビニルア
ルコールをブチルアルデヒドでアセタール化して得たポ
リビニルアセタールである請求項3記載の中間膜。
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