JPH04211431A - Sheet for laminate and production thereof - Google Patents
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Landscapes
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- Laminated Bodies (AREA)
- Adhesive Tapes (AREA)
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Abstract
Description
【０００１】0001
【産業上の利用分野】本発明は、コンデンサ用パッキン
などに好適に使用される積層体用シートとその製造方法
に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a laminate sheet suitable for use as packing for capacitors, and a method for manufacturing the same.
【０００２】0002
【従来の技術と発明が解決しようとする課題】従来、コ
ンデンサ用パッキンとして、紙基材にフェノール樹脂を
含浸した適数枚の樹脂含有シートと加硫ゴムシートとを
積層した積層体が使用されている。このコンデンサパッ
キン用積層体には、樹脂含有シートとゴムシートとが強
固に密着し一体化していることと、耐熱性を有し、高温
下でも特性の低下が小さいことが必要とされている。[Prior Art and Problems to be Solved by the Invention] Conventionally, a laminate consisting of a suitable number of resin-containing sheets made of a paper base impregnated with phenol resin and a vulcanized rubber sheet has been used as a packing for a capacitor. ing. This laminate for capacitor packing is required to have a resin-containing sheet and a rubber sheet that are tightly bonded and integrated, and to have heat resistance, with little deterioration in properties even at high temperatures.
【０００３】上記の点に鑑み、コンデンサパッキン用積
層体は、通常、加硫ゴムシートを表面処理して表面を活
性化させた後、上記樹脂含有シートを積み重ね、加熱加
圧することにより積層されており、上記表面処理として
、紫外線照射、電子線照射（特開昭５４−１０８８８５
号公報、特公昭６０−１７３３８号公報、実開昭５４−
１４１３５６号公報）や硫酸処理などが行なわれている
。In view of the above points, laminates for capacitor packing are usually laminated by surface-treating vulcanized rubber sheets to activate the surfaces, stacking the resin-containing sheets and applying heat and pressure. As the surface treatment, ultraviolet irradiation, electron beam irradiation (Japanese Patent Application Laid-Open No. 108885-1985)
Publication No. 60-17338, Utility Model Publication No. 1983-17338
141356) and sulfuric acid treatment.
【０００４】また、耐熱性が加硫ゴムシートを構成する
ゴムの種類により主に支配されているため、要望される
耐熱性に応じて加硫ゴムシートを構成するゴムの種類を
その都度代えて積層体を製造している。より具体的には
、例えば、コンデンサ用パッキンの耐熱性が８５℃の仕
様であるときはスチレン−ブタジエンゴム、１０５℃の
仕様であるときはエチレン−プロピレンゴムまたはエチ
レン−プロピレン−非共役ジエンゴムが使用されている
。[0004] Furthermore, since heat resistance is mainly controlled by the type of rubber constituting the vulcanized rubber sheet, the type of rubber constituting the vulcanized rubber sheet may be changed each time depending on the desired heat resistance. Manufactures laminates. More specifically, for example, when the heat resistance of the capacitor packing is 85°C, styrene-butadiene rubber is used, and when the heat resistance is 105°C, ethylene-propylene rubber or ethylene-propylene-nonconjugated diene rubber is used. has been done.
【０００５】しかしながら、上記の製造方法では、表面
処理工程を必要とすることから、作業性および生産性が
低下すると共に、得られた積層体が高価なものとなると
いう問題がある。また表面処理による方法では、処理基
材である加硫ゴムシートの種類や処理条件により表面処
理度が変化し易いため、樹脂含有シートと加硫ゴムシー
トとの密着性が変動し易く、密着性および一体性に優れ
た積層体を効率よく製造することが困難である。さらに
は、ゴムの種類を代えることにより加硫ゴムシートの耐
熱性を調整する必要があるため、上記表面処理と相まっ
て、作業性が著しく低下するだけでなく、高温時におけ
る加硫ゴムシートの耐熱性を高めるには限界がある。[0005] However, the above manufacturing method requires a surface treatment step, which causes problems in that workability and productivity are reduced and the resulting laminate becomes expensive. In addition, in methods using surface treatment, the degree of surface treatment tends to change depending on the type of vulcanized rubber sheet that is the treatment base material and the treatment conditions, so the adhesion between the resin-containing sheet and the vulcanized rubber sheet tends to fluctuate, and the adhesion Moreover, it is difficult to efficiently produce a laminate with excellent integrity. Furthermore, it is necessary to adjust the heat resistance of the vulcanized rubber sheet by changing the type of rubber, which, combined with the above surface treatment, not only significantly reduces workability but also reduces the heat resistance of the vulcanized rubber sheet at high temperatures. There are limits to how much you can improve your sexuality.
【０００６】本発明の目的は、樹脂含有シートとの密着
性、一体性及び耐熱性に優れた積層体用ゴムシートを提
供することにある。[0006] An object of the present invention is to provide a rubber sheet for a laminate that has excellent adhesion with a resin-containing sheet, integrity, and heat resistance.
【０００７】本発明の他の目的は、前記積層体用ゴムシ
ートとの密着性及び一体性に優れた積層体用樹脂含有シ
ートを提供することにある。Another object of the present invention is to provide a resin-containing sheet for a laminate that has excellent adhesion and integrity with the rubber sheet for a laminate.
【０００８】本発明のさらに他の目的は、複雑な工程を
必要とせず、上記の如き特性に優れ、簡便かつ生産性よ
く積層体用ゴムシートを製造できる積層体用シートの製
造方法を提供することにある。[0008] Still another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a sheet for a laminate, which does not require complicated steps, has excellent properties as described above, and can manufacture a rubber sheet for a laminate simply and with high productivity. There is a particular thing.
【０００９】[0009]
【発明の構成】第１の発明は、合成樹脂を含有する樹脂
含有シートと積層されるゴムシートであって、該ゴムシ
ートが、重合開始剤と、重合性不飽和基を１個有する単
官能性モノマー、又は重合性不飽和基を除く官能基を有
する多官能性化合物とを接着可能な形態で保持する積層
体用シートにより、上記課題を解決するものである。A first aspect of the invention is a rubber sheet laminated with a resin-containing sheet containing a synthetic resin, wherein the rubber sheet contains a polymerization initiator and a monofunctional rubber sheet having one polymerizable unsaturated group. The above-mentioned problem is solved by a sheet for a laminate that holds a functional monomer or a polyfunctional compound having a functional group other than a polymerizable unsaturated group in an adhesive form.
【００１０】第２の発明は、第１の発明の積層体用シー
トと積層される樹脂含有シートであって、この樹脂含有
シートが未硬化状態の熱硬化性樹脂を含有する積層体用
シートにより、上記課題を解決するものである。[0010] A second invention is a resin-containing sheet laminated with the laminate sheet of the first invention, wherein the resin-containing sheet is laminated with a laminate sheet containing an uncured thermosetting resin. , which solves the above problems.
【００１１】第３の発明は、上記樹脂含有シートが、熱
可塑性樹脂を含有する積層体用シートにより、上記課題
を解決するものである。[0011] A third aspect of the invention is to solve the above problem by using a sheet for a laminate in which the resin-containing sheet contains a thermoplastic resin.
【００１２】また、第４の発明は、上記単官能性モノマ
ーを、少なくとも有機過酸化物を含有するゴムシートに
塗布または混練する積層体用シートの製造方法により、
上記課題を解決するものである。[0012] The fourth invention also provides a method for producing a sheet for a laminate, which comprises coating or kneading the monofunctional monomer on a rubber sheet containing at least an organic peroxide.
This solves the above problem.
【００１３】さらには、第５の発明は、前記単官能性モ
ノマーと重合開始剤とを含有する重合性組成物を、ゴム
シートに塗布または混練する積層体用シートの製造方法
により、上記課題を解決するものである。Furthermore, the fifth invention solves the above problems by a method for producing a sheet for a laminate, which comprises coating or kneading a polymerizable composition containing the monofunctional monomer and a polymerization initiator on a rubber sheet. It is something to be solved.
【００１４】本発明において、積層体用ゴムシートのゴ
ムとしては、種々のゴム、例えば、天然ゴム、塩化ゴム
、塩酸ゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレ
ン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴ
ム、ブチルゴム、クロロプレンゴム、エチレン−プロピ
レンゴム、エチレン−プロピレン−非共役ジエンゴム、
アクリルゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、シ
リコーンゴム、ウレタンゴムなどが例示される。
上記ゴムは一種または二種以上使用される。なお、ゴム
シートは、未加硫状態であってもよいが、積層時の取扱
い等を容易にするため、加硫されているのが好ましい。
ゴムシートの厚みは、積層体の用途に応じて適宜設定す
ることができるが、コンデンサ用パッキンとして使用さ
れる場合、通常、０．１〜５ｍｍ程度である。In the present invention, various rubbers can be used as the rubber for the rubber sheet for the laminate, such as natural rubber, chlorinated rubber, hydrochloric acid rubber, butadiene rubber, isoprene rubber, styrene-butadiene rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, butyl rubber, Chloroprene rubber, ethylene-propylene rubber, ethylene-propylene-nonconjugated diene rubber,
Examples include acrylic rubber, chlorosulfonated polyethylene rubber, silicone rubber, and urethane rubber. One or more of the above rubbers may be used. Although the rubber sheet may be in an unvulcanized state, it is preferably vulcanized in order to facilitate handling during lamination. The thickness of the rubber sheet can be appropriately set depending on the use of the laminate, but when used as a packing for a capacitor, it is usually about 0.1 to 5 mm.
【００１５】重合開始剤としては、例えば、アゾビスイ
ソブチロニトリルなどの重合開始剤であってもよいが、
有機過酸化物が好ましい。この有機過酸化物は、単官能
性モノマーの重合開始剤として機能するだけでなく、前
記ゴムの加硫剤としても機能する。従って、少なくとも
有機過酸化物が保持されたゴムシートは、他の重合開始
剤や、硫黄などの他の加硫剤を保持させなくてもよい。As the polymerization initiator, for example, a polymerization initiator such as azobisisobutyronitrile may be used.
Organic peroxides are preferred. This organic peroxide not only functions as a polymerization initiator for the monofunctional monomer, but also functions as a vulcanizing agent for the rubber. Therefore, the rubber sheet that retains at least the organic peroxide does not need to retain other polymerization initiators or other vulcanizing agents such as sulfur.
【００１６】有機過酸化物としては、例えば、過酸化ラ
ウロイル、過酸化ベンゾイル、過酸化２，４−ジクロロ
ベンゾイル、１，１−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−
３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、エチルメチル
ケトンペルオキシド、ｎ−ブチル−４，４−ビス（ｔ−
ブチルペルオキシ）バレル、ジクミルペルオキシド、ｔ
−ブチルクミルペルオキシド、ジ−ｔ−ブチルペルオキ
シド、α、α−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）ジイソプ
ロピルベンゼン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−
ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，
５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキセン−３、ｔ−ブ
チルペルオキシクメンなどの種々の有機過酸化物が例示
される。これらの有機過酸化物は、一種または二種以上
使用される。Examples of organic peroxides include lauroyl peroxide, benzoyl peroxide, 2,4-dichlorobenzoyl peroxide, 1,1-bis(t-butylperoxy)-
3,3,5-trimethylcyclohexane, ethylmethylketone peroxide, n-butyl-4,4-bis(t-
butyl peroxy) barrel, dicumyl peroxide, t
-butylcumyl peroxide, di-t-butyl peroxide, α,α-bis(t-butylperoxy)diisopropylbenzene, 2,5-dimethyl-2,5-di(t-
butylperoxy)hexane, 2,5-dimethyl-2,
Various organic peroxides such as 5-di(t-butylperoxy)hexene-3 and t-butylperoxycumene are exemplified. One or more types of these organic peroxides may be used.
【００１７】単官能性モノマーの重合性不飽和基として
は、重合開始剤の作用により重合する基であればよく、
ビニル基、アリル基であってもよいが、アクリロイル基
またはメタクリロイル基が好ましい。The polymerizable unsaturated group of the monofunctional monomer may be any group that can be polymerized by the action of a polymerization initiator.
Although it may be a vinyl group or an allyl group, an acryloyl group or a methacryloyl group is preferable.
【００１８】ビニル基を有する単官能性モノマーとして
は、例えば、塩化ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビ
ニル、スチレン、α−メチルスチレン、クロトン酸など
が例示される。Examples of the monofunctional monomer having a vinyl group include vinyl chloride, vinyl acetate, vinyl propionate, styrene, α-methylstyrene, and crotonic acid.
【００１９】アリル基を有する単官能性モノマーとして
は、例えば、アリルアルコール、アリルエチルエーテル
、アリルフェニルエーテル、アリルベンゼンなどが例示
される。Examples of the monofunctional monomer having an allyl group include allyl alcohol, allyl ethyl ether, allyl phenyl ether, and allyl benzene.
【００２０】アクリロイル基を１個有する単官能性モノ
マーには、置換基を有していてもよいアルキル基、シク
ロアルキル基、アリール基、アラルキル基を有する単官
能性モノマー；ヒドロキシ基を有する単官能性モノマー
；アルコキシ基又はフェノキシ基を有する単官能性モノ
マー；酸性基を有する単官能性モノマー；その他の単官
能性モノマーが含まれる。Monofunctional monomers having one acryloyl group include monofunctional monomers having an optionally substituted alkyl group, cycloalkyl group, aryl group, or aralkyl group; monofunctional monomers having a hydroxy group; monofunctional monomers having an alkoxy group or phenoxy group; monofunctional monomers having an acidic group; and other monofunctional monomers.
【００２１】置換基を有していてもよいアルキル基、シ
クロアルキル基、アリール基、アラルキル基を有する単
官能性モノマーとしては、例えば、メチルアクリレート
、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、イソプ
ロピルアクリレート、ブチルアクリレート、イソブチル
アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、ペンチ
ルアクリレート、イソアミルアクリレート、ヘキシルア
クリレート、ヘプチルアクリレート、オクチルアクリレ
ート、イソオクチルアクリレート、２−エチルヘキシル
アクリレート、イソデシルアクリレート、ラウリルアク
リレート、トリデシルアクリレート、ステアリルアクリ
レート、イソステアリルアクリレート、ベヘニルアクリ
レート、トリフルオロエチルアクリレート、２，２，３
，３−テトラフルオロプロピルアクリレート、２，２，
３，４，４，４−ヘキサフルオロブチルアクリレート、
パーフルオロオクチルエチルアクリレート、シクロヘキ
シルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレー
ト、イソボルニルアクリレート、フェニルアクリレート
、ベンジルアクリレート、２−アクリロイルオキシメチ
ル−２−ベンゾイルメチルプロパンなどが例示される。Examples of the monofunctional monomer having an alkyl group, cycloalkyl group, aryl group, or aralkyl group which may have a substituent include methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, isopropyl acrylate, butyl acrylate, Isobutyl acrylate, tert-butyl acrylate, pentyl acrylate, isoamyl acrylate, hexyl acrylate, heptyl acrylate, octyl acrylate, isooctyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, isodecyl acrylate, lauryl acrylate, tridecyl acrylate, stearyl acrylate, isostearyl acrylate, Behenyl acrylate, trifluoroethyl acrylate, 2,2,3
, 3-tetrafluoropropyl acrylate, 2,2,
3,4,4,4-hexafluorobutyl acrylate,
Examples include perfluorooctylethyl acrylate, cyclohexyl acrylate, tetrahydrofurfuryl acrylate, isobornyl acrylate, phenyl acrylate, benzyl acrylate, and 2-acryloyloxymethyl-2-benzoylmethylpropane.
【００２２】ヒドロキシ基を有する単官能性モノマーと
しては、例えば、２−ヒドロキシエチルアクリレート、
２−ヒドロキシプロピルアクリレート、３−ヒドロキシ
プロピルアクリレート、３−クロロ−２−ヒドロキシプ
ロピルアクリレート、２−ヒドロキシブチルアクリレー
ト、グリセリンモノアクリレート、２−ヒドロキシ−３
−フェノキシプロピルアクリレート、２−アクリロイル
オキシエチル−２−ヒドロキシエチルフタレート、２−
アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロピルフ
タレート、２−アクリロイルオキシプロピル−２−ヒド
ロキシプロピルフタレート、２−アクリロイルオキシプ
ロピル−２−ヒドロキシエチルフタレートなどが例示さ
れる。Examples of the monofunctional monomer having a hydroxy group include 2-hydroxyethyl acrylate,
2-hydroxypropyl acrylate, 3-hydroxypropyl acrylate, 3-chloro-2-hydroxypropyl acrylate, 2-hydroxybutyl acrylate, glycerin monoacrylate, 2-hydroxy-3
-Phenoxypropyl acrylate, 2-acryloyloxyethyl-2-hydroxyethyl phthalate, 2-
Examples include acryloyloxyethyl-2-hydroxypropyl phthalate, 2-acryloyloxypropyl-2-hydroxypropyl phthalate, and 2-acryloyloxypropyl-2-hydroxyethyl phthalate.
【００２３】アルコキシ基又はフェノキシ基を有する単
官能性モノマーとしては、例えば、メトキシエチルアク
リレート、エトキシエチルアクリレート、ブトキシエチ
ルアクリレート、メトキシエチレングリコールアクリレ
ート、メトキシジエチレングリコールアクリレート、エ
トキシジエチレングリコールアクリレート、メトキシト
リエチレングリコールアクリレート、メトキシポリエチ
レングリコールアクリレート、２−フェノキシエチルア
クリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリ
レート、ノニルフェノキシエチルアクリレート、ノニル
フェノキシポリエチレングリコールアクリレートなどが
例示される。Examples of monofunctional monomers having an alkoxy group or phenoxy group include methoxyethyl acrylate, ethoxyethyl acrylate, butoxyethyl acrylate, methoxyethylene glycol acrylate, methoxydiethylene glycol acrylate, ethoxydiethylene glycol acrylate, methoxytriethylene glycol acrylate, Examples include methoxypolyethylene glycol acrylate, 2-phenoxyethyl acrylate, phenoxypolyethylene glycol acrylate, nonylphenoxyethyl acrylate, and nonylphenoxypolyethylene glycol acrylate.
【００２４】酸性基を有する単官能性モノマーとしては
、例えば、２−アクリロイルオキシエチルコハク酸、２
−アクリロイルオキシプロピルコハク酸、２−アクリロ
イルオキシエチルアジピン酸、２−アクリロイルオキシ
プロピルアジピン酸、２−アクリロイルオキシエチルマ
レイン酸、２−アクリロイルオキシプロピルマレイン酸
、２−アクリロイルオキシエチルフタル酸、２−アクリ
ロイルオキシプロピルフタル酸、２−アクリロイルオキ
シエチルテレフタル酸、２−アクリロイルオキシプロピ
ルテレフタル酸、２−アクリロイルオキシエチルイソフ
タル酸、２−アクリロイルオキシプロピルイソフタル酸
、２−アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタル酸
、２−アクリロイルオキシプロピルヘキサヒドロフタル
酸などのジカルボン酸のモノアクリルエステル、アクリ
ル酸、２−アクリロイルオキシアシッドフォスフェート
などが例示される。Examples of the monofunctional monomer having an acidic group include 2-acryloyloxyethylsuccinic acid, 2-acryloyloxyethylsuccinic acid, and 2-acryloyloxyethylsuccinic acid.
-Acryloyloxypropyl succinic acid, 2-acryloyloxyethyl adipate, 2-acryloyloxypropyl adipate, 2-acryloyloxyethyl maleic acid, 2-acryloyloxypropyl maleic acid, 2-acryloyloxyethyl phthalate, 2-acryloyl Oxypropylphthalic acid, 2-acryloyloxyethyl terephthalic acid, 2-acryloyloxypropyl terephthalic acid, 2-acryloyloxyethyl isophthalic acid, 2-acryloyloxypropylisophthalic acid, 2-acryloyloxyethylhexahydrophthalic acid, 2-acryloyl Examples include monoacrylic esters of dicarboxylic acids such as oxypropylhexahydrophthalic acid, acrylic acid, and 2-acryloyloxyacid phosphate.
【００２５】その他の単官能性モノマーとしては、例え
ば、アクリル酸の金属塩、グリシジルアクリレート、ア
クリルアミド、ジメチルアミノエチルアクリレート、ジ
エチルアミノエチルアクリレート、アクロレイン、アク
リロニトリルなどが例示される。Examples of other monofunctional monomers include metal salts of acrylic acid, glycidyl acrylate, acrylamide, dimethylaminoethyl acrylate, diethylaminoethyl acrylate, acrolein, and acrylonitrile.
【００２６】メタクリロイル基を有する単官能性モノマ
ーとしては、上記アクリロイル基を有する単官能性モノ
マーに対応したモノマーが例示される。Examples of the monofunctional monomer having a methacryloyl group include monomers corresponding to the above-mentioned monofunctional monomer having an acryloyl group.
【００２７】これらの単官能性モノマーは、常温常圧で
液体または固体であるのが好ましい。これらの単官能性
モノマーは一種または二種以上使用される。These monofunctional monomers are preferably liquid or solid at room temperature and pressure. One or more of these monofunctional monomers may be used.
【００２８】多官能性化合物の官能基は、重合性不飽和
基を除く官能基であって、樹脂含有シートとの密着性を
確保できる官能基であればよい。多官能性化合物は官能
基を２個以上有するのが好ましい。多官能性化合物とし
ては、例えば、エポキシ基を有するエポキシ樹脂、イソ
シアネート基を有するポリイソシアネート化合物、シラ
ンカップリング剤などが挙げられる。これらの多官能性
化合物も一種又は二種以上使用できる。また、多官能性
化合物は前記単官能性モノマーと併用してもよい。The functional group of the polyfunctional compound may be any functional group other than a polymerizable unsaturated group, as long as it can ensure adhesion to the resin-containing sheet. It is preferable that the polyfunctional compound has two or more functional groups. Examples of the polyfunctional compound include an epoxy resin having an epoxy group, a polyisocyanate compound having an isocyanate group, and a silane coupling agent. One or more types of these polyfunctional compounds can also be used. Moreover, a polyfunctional compound may be used in combination with the monofunctional monomer.
【００２９】本発明は、単官能性モノマーと多官能性モ
ノマーとを組合せたモノマーを保持するゴムシートをも
開示する。すなわち、上記単官能性モノマーは、２個以
上の重合性不飽和基を有する多官能性モノマーと組合わ
せて使用してもよい。この場合、単官能性モノマーとし
て、ヒドロキシ基又はカルボキシ基を有する重合性モノ
マーを少なくとも含むのが好ましい。ヒドロキシ基又は
カルボキシ基を有する単官能性モノマーは、フタル酸骨
格を有する（メタ）アクリルエステル、例えば、２−（
メタ）アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロ
ピルフタレート、フタル酸のモノ（メタ）アクリルエス
テルなどが好ましい。The present invention also discloses a rubber sheet carrying monomers that are a combination of monofunctional and polyfunctional monomers. That is, the above monofunctional monomer may be used in combination with a polyfunctional monomer having two or more polymerizable unsaturated groups. In this case, it is preferable that the monofunctional monomer contains at least a polymerizable monomer having a hydroxy group or a carboxy group. The monofunctional monomer having a hydroxy group or a carboxy group is a (meth)acrylic ester having a phthalic acid skeleton, for example, 2-(
Preferred are meth)acryloyloxyethyl-2-hydroxypropyl phthalate, mono(meth)acrylic ester of phthalic acid, and the like.
【００３０】ヒドロキシ基又はカルボキシ基を有する単
官能性モノマーと組合わせて使用される多官能性モノマ
ーは、１分子中に２個以上、好ましくは３個以上の重合
性不飽和基、例えば、ビニル基、アリル基、アクリロイ
ル基またはメタクリロイル基を有している。The polyfunctional monomer used in combination with the monofunctional monomer having a hydroxy group or a carboxy group has two or more, preferably three or more polymerizable unsaturated groups in one molecule, such as vinyl group, allyl group, acryloyl group or methacryloyl group.
【００３１】ビニル基を有する多官能性モノマーには、
例えば、ジビニルベンゼンなどが含まれ、アリル基を有
する多官能性モノマーには、例えば、ジアリルイタコネ
ート、ジアリルフタレート、トリアリルホスフェート、
トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート
などが含まれる。アクリロイル基を２個以上有する多官
能性モノマーとしては、例えば、エチレングリコールジ
アクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、
トリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレン
グリコールジアクリレート、プロピレングリコールジア
クリレート、ジプロピレングリコールジアクリレート、
トリプロピレングリコールジアクリレート、ポリプロピ
レングリコールジアクリレート、ブタンジオールジアク
リレート、ヘキサンジオールジアクリレート、ネオペン
チルグリコールジアクリレート、ジブロモネオペンチル
グリコールジアクリレート、１，１０−デカンジオール
ジアクリレート、フェニレンジアクリレート、グリセリ
ンジアクリレート、グリセリントリアクリレート、ジグ
リセリンテトラアクリレート、トリメチロールプロパン
ジアクリレート、２，２−ビス（４−アクリロイルオキ
シエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ア
クリロイルオキシジエトキシフェニル）プロパン、２，
２−ビス（４−アクリロイルオキシポリエトキシフェニ
ル）プロパン、２，２−ビス（４−アクリロイルオキシ
エトキシ−３，３−ジブロモフェニル）プロパン、２，
２−ビス（４−アクリロイルオキシプロポキシフェニル
）プロパン、２，２−ビス（４−アクリロイルオキシジ
プロポキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ア
クリロイルオキシポリプロポキシフェニル）プロパン、
トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロ
ールプロパンにエチレンオキサイドが付加した付加物の
ジ又はトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリア
クリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート
、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、Ｎ，Ｎ
′−メチレンビスアクリルアミド、水添ジシクロペンタ
ジエニルジアクリレート、１，１−ビス（アクリロイル
オキシメチル）−１−（ベンゾイルメチル）プロパンな
どが例示される。多官能性モノマーには、例えば、エポ
キシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタ
ンアクリレート、メラミンアクリレートなども含まれる
。[0031] Polyfunctional monomers having vinyl groups include:
For example, divinylbenzene is included, and polyfunctional monomers having an allyl group include, for example, diallyl itaconate, diallyl phthalate, triallyl phosphate,
Includes triallyl cyanurate, triallyl isocyanurate, etc. Examples of polyfunctional monomers having two or more acryloyl groups include ethylene glycol diacrylate, diethylene glycol diacrylate,
Triethylene glycol diacrylate, polyethylene glycol diacrylate, propylene glycol diacrylate, dipropylene glycol diacrylate,
Tripropylene glycol diacrylate, polypropylene glycol diacrylate, butanediol diacrylate, hexanediol diacrylate, neopentyl glycol diacrylate, dibromoneopentyl glycol diacrylate, 1,10-decanediol diacrylate, phenylene diacrylate, glycerin diacrylate , glycerin triacrylate, diglycerin tetraacrylate, trimethylolpropane diacrylate, 2,2-bis(4-acryloyloxyethoxyphenyl)propane, 2,2-bis(4-acryloyloxydiethoxyphenyl)propane, 2,
2-bis(4-acryloyloxypolyethoxyphenyl)propane, 2,2-bis(4-acryloyloxyethoxy-3,3-dibromophenyl)propane, 2,
2-bis(4-acryloyloxypropoxyphenyl)propane, 2,2-bis(4-acryloyloxydipropoxyphenyl)propane, 2,2-bis(4-acryloyloxypolypropoxyphenyl)propane,
Trimethylolpropane triacrylate, di- or triacrylate of trimethylolpropane with ethylene oxide added, pentaerythritol triacrylate, pentaerythritol tetraacrylate, dipentaerythritol hexaacrylate, N,N
Examples include '-methylenebisacrylamide, hydrogenated dicyclopentadienyl diacrylate, and 1,1-bis(acryloyloxymethyl)-1-(benzoylmethyl)propane. Polyfunctional monomers also include, for example, epoxy acrylates, polyester acrylates, urethane acrylates, melamine acrylates, and the like.
【００３２】メタクリロイル基を有する２個以上有する
多官能性モノマーとしては、上記アクリロイル基を有す
る多官能性モノマーに対応したモノマーが例示される。Examples of the polyfunctional monomer having two or more methacryloyl groups include monomers corresponding to the above-mentioned polyfunctional monomers having an acryloyl group.
【００３３】多官能性モノマーは、分子中にアクリロイ
ル基とメタクリロイル基とを有するモノマー、例えば、
３−アクリロイルオキシグリセリンモノメタクリレート
、２−ヒドロキシ−３−アクリロイルオキシプロピルメ
タクリレートなどであってもよい。[0033] The polyfunctional monomer is a monomer having an acryloyl group and a methacryloyl group in the molecule, for example,
3-acryloyloxyglycerin monomethacrylate, 2-hydroxy-3-acryloyloxypropyl methacrylate, etc. may also be used.
【００３４】多官能性モノマーの中で、分子中に２個以
上、好ましくは３個以上のアクリロイル基またはメタク
リロイル基を有するモノマー、例えば、トリメチロール
プロパントリアクリレート、トリメチロールプロパント
リメタクリレートなどが好ましい。Among the polyfunctional monomers, monomers having two or more, preferably three or more, acryloyl or methacryloyl groups in the molecule, such as trimethylolpropane triacrylate and trimethylolpropane trimethacrylate, are preferred.
【００３５】単官能性モノマーと多官能性モノマーとを
組合せて使用する場合には、単独で使用する場合に比べ
て、加硫ゴムシートと樹脂含有シートとを多層に積み重
ねて加圧加熱し、積層して接着させる際、広い接着温度
範囲で強固な密着性が得られる。すなわち、モノマーを
単独で用いる場合には、加硫ゴムシートと樹脂含有シー
トとを多層に積層した積層板を加圧加熱する際、積層板
の周囲の温度が中央部よりも低くなるので、積層板の周
辺領域での接着性が低下する。これに対して、単官能性
モノマーと多官能性モノマーとを組合わせて用いる場合
には、低温でも重合するためか、積層板の周辺領域でも
接着性に優れている。When a monofunctional monomer and a polyfunctional monomer are used in combination, compared to when they are used alone, a vulcanized rubber sheet and a resin-containing sheet are stacked in multiple layers and heated under pressure. When laminated and bonded, strong adhesion can be obtained over a wide bonding temperature range. In other words, when a monomer is used alone, when pressurizing and heating a laminate made of multiple layers of vulcanized rubber sheets and resin-containing sheets, the temperature around the laminate will be lower than the center, so Adhesion in the peripheral areas of the board is reduced. On the other hand, when a monofunctional monomer and a polyfunctional monomer are used in combination, the adhesion is excellent even in the peripheral region of the laminate, probably because it polymerizes even at low temperatures.
【００３６】単官能性モノマーと多官能性モノマーとを
組合わせて用いる場合、単官能性モノマーの含有量は、
通常、３０〜９０重量％、好ましくは５０〜８０重量％
である。When a monofunctional monomer and a polyfunctional monomer are used in combination, the content of the monofunctional monomer is
Usually 30-90% by weight, preferably 50-80% by weight
It is.
【００３７】そして、未加硫または加硫状態のゴムシー
トは、重合開始剤と単官能性モノマー又は多官能性化合
物とを接着可能な形態で保持している。接着可能な形態
としては、モノマーなどや該モノマーなどの低重合物等
の形態が挙げられ、接着可能な形態の重合開始剤及び単
官能性モノマーは、ゴムシートの少なくとも表面に保持
されていればよく、表面を含めてゴムシートの全体に亘
り保持されていてもよい。The unvulcanized or vulcanized rubber sheet holds the polymerization initiator and the monofunctional monomer or polyfunctional compound in an adhesive form. Examples of the adhesive form include monomers and low polymers of the monomers, and adhesive forms of the polymerization initiator and monofunctional monomer can be used as long as they are held at least on the surface of the rubber sheet. It may be held throughout the rubber sheet including the surface.
【００３８】ゴムシートの表面に単官能性モノマー又は
多官能性化合物と重合開始剤とが接着可能な形態で保持
されている場合、前記樹脂含有シートと積層した積層体
は著しく大きな密着力を示し、通常、樹脂含有シートと
ゴムシートが殆ど剥離せず、ゴムシートでの破断や凝集
破壊が生じる。ゴムシートの表面に単官能性モノマーな
どと重合開始剤とが接着可能な形態で保持されている場
合、ゴムシートは、有機過酸化物に限らず、硫黄等の他
の加硫剤を含有する未加硫ゴムシートや、上記他の加硫
剤で加硫された加硫ゴムシートであってもよい。[0038] When the monofunctional monomer or polyfunctional compound and the polymerization initiator are held on the surface of the rubber sheet in an adhesive form, the laminate laminated with the resin-containing sheet exhibits extremely high adhesion. Usually, the resin-containing sheet and the rubber sheet are hardly peeled off, and breakage or cohesive failure occurs in the rubber sheet. When monofunctional monomers and polymerization initiators are held on the surface of the rubber sheet in an adhesive form, the rubber sheet contains not only organic peroxides but also other vulcanizing agents such as sulfur. It may be an unvulcanized rubber sheet or a vulcanized rubber sheet vulcanized with the other vulcanizing agent mentioned above.
【００３９】また、ゴムシート全体に単官能性モノマー
等と重合開始剤とが接着可能な形態で保持されている場
合、接着可能な形態の単官能性モノマーの含有量に関し
、その上限値は臨界的ではないが、重合性モノマー又は
多官能性化合物の含有量は、通常、ゴム１００重量に対
して１〜３０重量部、好ましくは５〜２０重量部である
。単官能性モノマー又は多官能性化合物の量が１重量部
未満である場合には、樹脂含有シートと加硫ゴムシート
との密着性が十分でない。モノマーなどの量が３０重量
部を越える場合でも、大きな密着力を示すが、経済的で
ない。上記形態の単官能性モノマーなどの含有量が上記
範囲であれば、著しく大きな密着力を示し、通常、剥離
時にゴムシートで凝集破壊が生じるとともに、高温条件
下でも特性の低下が少なく耐熱性に優れている。[0039] Furthermore, when monofunctional monomers, etc. and a polymerization initiator are held in an adhesive form throughout the rubber sheet, the upper limit of the content of the monofunctional monomer in an adhesive form is critical. Although not specific, the content of the polymerizable monomer or polyfunctional compound is usually 1 to 30 parts by weight, preferably 5 to 20 parts by weight, based on 100 parts by weight of rubber. When the amount of the monofunctional monomer or polyfunctional compound is less than 1 part by weight, the adhesion between the resin-containing sheet and the vulcanized rubber sheet is insufficient. Even if the amount of the monomer exceeds 30 parts by weight, great adhesion is exhibited, but this is not economical. If the content of the above-mentioned monofunctional monomer is in the above-mentioned range, extremely high adhesion will be exhibited, and cohesive failure will usually occur in the rubber sheet when peeled off, and the properties will not deteriorate even under high-temperature conditions, resulting in heat resistance. Are better.
【００４０】ゴムシートは種々の添加剤、例えば、有機
過酸化物以外の硫黄、金属酸化物などの共加硫剤；グア
ニジン類、チオ尿素類、チアゾール類、スルフェンアミ
ド類、チウラム類、ジチオカルバミン酸塩類、キサント
ゲン酸塩類などの加硫促進剤；亜鉛華などの加硫助剤；
スルフェンアミド系化合物などの加硫遅延剤；酸化防止
剤、紫外線吸収剤などの老化防止剤；カーボンブラック
、無水ケイ酸、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム
、クレーや、レーヨン、ナイロン、ポリエステル、芳香
族ポリアミドなどの合成繊維、炭素繊維、ガラス繊維な
どの補強剤；炭酸カルシウム、タルク、硫酸バリウム、
硫酸アルミナ、リトポン、スチレン樹脂、フェノール樹
脂、石油樹脂、再生ゴムなどの充填剤または増量剤；リ
ノール酸、オレイン酸、トール油などの軟化剤；可塑剤
；アルキルフェノール系樹脂、クマロン−インデン樹脂
、ロジン誘導体などの粘着付与剤；ステアリン酸、ステ
アリン酸金属石鹸、ワックスなどの加工助剤または滑剤
；着色剤などを含有していてもよい。The rubber sheet contains various additives, such as co-vulcanizing agents such as sulfur and metal oxides other than organic peroxides; guanidines, thioureas, thiazoles, sulfenamides, thiurams, and dithiocarbamin. Vulcanization accelerators such as acid salts and xanthates; Vulcanization aids such as zinc white;
Vulcanization retarders such as sulfenamide compounds; anti-aging agents such as antioxidants and ultraviolet absorbers; carbon black, silicic anhydride, calcium silicate, aluminum silicate, clay, rayon, nylon, polyester, aromatic Reinforcing agents for synthetic fibers such as group polyamides, carbon fibers, glass fibers; calcium carbonate, talc, barium sulfate,
Fillers or extenders such as alumina sulfate, lithopone, styrene resin, phenolic resin, petroleum resin, recycled rubber; softeners such as linoleic acid, oleic acid, tall oil; plasticizers; alkylphenol resins, coumaron-indene resins, rosin It may contain tackifiers such as derivatives; processing aids or lubricants such as stearic acid, stearate metal soaps, and waxes; colorants, and the like.
【００４１】また、上記添加剤の含有量は、ゴムシート
の特性に応じて適宜選択することができる。[0041] Furthermore, the content of the above additives can be appropriately selected depending on the characteristics of the rubber sheet.
【００４２】本発明の積層体用ゴムシートと積層される
樹脂含有シートは、未硬化状態の熱硬化性樹脂を含有し
ている。この熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、
シリコーン樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、フラン樹脂
、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、不飽和ポリエス
テル、ジアリルフタレート樹脂、ポリウレタン、ポリイ
ミドなどが例示され、一種または二種以上使用される。
上記熱硬化性樹脂のうち安価で耐熱性などに優れるレゾ
ール型フェノール樹脂が好ましい。また、フェノール樹
脂は補強性などにも優れるので、薄い樹脂含有シートを
形成できる。The resin-containing sheet laminated with the rubber sheet for a laminate of the present invention contains an uncured thermosetting resin. This thermosetting resin includes phenolic resin,
Examples include silicone resins, urea resins, melamine resins, furan resins, epoxy resins, vinyl ester resins, unsaturated polyesters, diallyl phthalate resins, polyurethanes, and polyimides, and one or more of them may be used. Among the above thermosetting resins, resol type phenolic resins are preferred because they are inexpensive and have excellent heat resistance. Furthermore, since phenol resin has excellent reinforcing properties, it is possible to form a thin resin-containing sheet.
【００４３】樹脂含有シートに含まれる熱硬化性樹脂は
、取扱性及び機械的強度などを高めるため、いわゆるＢ
ステージのであるのが好ましい。[0043] The thermosetting resin contained in the resin-containing sheet is a so-called B
Preferably on stage.
【００４４】また、本発明の他の積層体用樹脂含有シー
トは、熱可塑性樹脂を含有している。熱可塑性樹脂は、
官能基を有するのが好ましい。官能基を有する熱可塑性
樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートな
どのエステル結合を有するポリエステル、ナイロン６な
どのアミド結合を有するナイロン又はポリアミド、カー
ボネート結合を有するポリカーボネート、ポリアセター
ル、ポリフェニレンオキサイド、ポリスルホン、ポリエ
ーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、水酸基又
はカルボキシ基を有する変性ポリエステルなどが挙げら
れる。これらの熱可塑性樹脂のうち、官能基としてエス
テル結合又はアミド結合を有するポリマーが好ましい。
なお、前記熱可塑性樹脂は、前記官能基を有するオリゴ
マーを含んでいてもよい。Another resin-containing sheet for a laminate according to the present invention contains a thermoplastic resin. Thermoplastic resin is
Preferably, it has a functional group. Examples of thermoplastic resins having functional groups include polyesters having ester bonds such as polyethylene terephthalate, nylons or polyamides having amide bonds such as nylon 6, polycarbonates having carbonate bonds, polyacetals, polyphenylene oxides, polysulfones, and polyethersulfones. , polyphenylene sulfide, modified polyester having a hydroxyl group or a carboxy group, and the like. Among these thermoplastic resins, polymers having ester bonds or amide bonds as functional groups are preferred. In addition, the said thermoplastic resin may contain the oligomer which has the said functional group.
【００４５】樹脂含有シートは、上記熱硬化性樹脂又は
熱可塑性樹脂単独で構成されていてもよいが、熱硬化性
樹脂の場合には基材に保持させて用いるのが好ましい。
特に、紙に熱硬化性樹脂を含浸させた含浸紙、織布、不
織布、例えば、天然または合成繊維、ガラス繊維、炭素
繊維からなる織布や不織布に熱硬化性樹脂を含浸させた
含浸織布で構成されているのが好ましい。さらには、含
浸紙で構成されているのが好ましい。上記含浸紙等は、
所望する樹脂含有シートの厚みに応じて、例えば５〜２
０枚など、適宜数使用でき、コンデンサ用パッキンとし
て使用される場合、通常、０．５〜５ｍｍ程度である。
また、熱可塑性樹脂を用いる場合には、補強基材に含浸
する必要はない。この場合、機械的強度を高めるため、
炭酸カルシウム、補強繊維などの充填剤を添加した熱可
塑性樹脂含有シートであってもよい。[0045] The resin-containing sheet may be composed of the above-mentioned thermosetting resin or thermoplastic resin alone, but in the case of a thermosetting resin, it is preferably used while being supported on a base material. In particular, impregnated paper, woven fabrics, and non-woven fabrics made by impregnating paper with a thermosetting resin, such as impregnated woven fabrics made of woven fabrics and non-woven fabrics made of natural or synthetic fibers, glass fibers, and carbon fibers impregnated with a thermosetting resin. Preferably, it consists of: Furthermore, it is preferably made of impregnated paper. The above impregnated paper etc.
For example, 5 to 2 depending on the desired thickness of the resin-containing sheet.
An appropriate number, such as zero, can be used, and when used as a capacitor packing, the thickness is usually about 0.5 to 5 mm. Further, when using a thermoplastic resin, there is no need to impregnate the reinforcing base material. In this case, to increase mechanical strength,
It may also be a thermoplastic resin-containing sheet to which fillers such as calcium carbonate and reinforcing fibers are added.
【００４６】積層体用ゴムシートは、単官能性モノマー
及び／又は多官能性化合物や、該モノマーと重合開始剤
とを含有する重合性組成物を用いて製造することができ
る。すなわち、単官能性モノマー及び／又は多官能性化
合物を用いる場合、単官能性モノマーなどを、少なくと
も有機過酸化物を含有するゴムシートに塗布または混練
しゴムシートを形成すればよい。また、重合性組成物を
用いる場合、重合性組成物を、ゴムシートに塗布または
混練しゴムシートを形成すればよい。上記いずれの場合
も、得られたゴムシートは未加硫状態であってもよく加
硫状態であってもよい。また重合性組成物を用いる場合
、ゴムシートは硫黄等の他の加硫剤を含有する未加硫ゴ
ムシートや硫黄等の他の加硫剤で加硫された加硫ゴムシ
ートであってもよい。より詳細には、未加硫ゴムシート
及び加硫ゴムシートの製造方法としては、次のような態
様が挙げられる。The rubber sheet for the laminate can be produced using a monofunctional monomer and/or a polyfunctional compound, or a polymerizable composition containing the monomer and a polymerization initiator. That is, when using a monofunctional monomer and/or a polyfunctional compound, the monofunctional monomer or the like may be coated or kneaded on a rubber sheet containing at least an organic peroxide to form a rubber sheet. Moreover, when using a polymerizable composition, the polymerizable composition may be coated or kneaded on a rubber sheet to form a rubber sheet. In any of the above cases, the obtained rubber sheet may be in an unvulcanized state or may be in a vulcanized state. In addition, when using a polymerizable composition, the rubber sheet may be an unvulcanized rubber sheet containing other vulcanizing agents such as sulfur or a vulcanized rubber sheet vulcanized with other vulcanizing agents such as sulfur. good. More specifically, methods for producing unvulcanized rubber sheets and vulcanized rubber sheets include the following embodiments.
【００４７】（Ａ） 未加硫ゴムと、少なくとも有機過
酸化物を含有する加硫剤とを混練し、未加硫ゴムシート
を形成した後、未加硫ゴムシートの表面に単官能性モノ
マー又は多官能性化合物を塗布し、未加硫ゴムシートを
形成する方法、
（Ｂ） 上記（Ａ） の方法で得た未加硫ゴムシートを
加硫し、加硫ゴムシートを形成する方法、
（Ｃ） 未加硫ゴムと、少なくとも有機過酸化物を含有
する加硫剤と、単官能性モノマー又は多官能性化合物と
を混練し、未加硫ゴムシートを形成する方法、（Ｄ）
上記（Ｃ） の方法で得た未加硫ゴムシートを加硫し、
加硫ゴムシートを形成する方法、
（Ｅ） 上記（Ａ）（Ｂ）の方法において、単官能性モ
ノマーに代えて、重合性組成物を未加硫ゴムシートの表
面に塗布し、未加硫ゴムシートまたは加硫ゴムシートを
形成する方法、
（Ｆ） 上記（Ｃ）（Ｄ）の方法で得た加硫ゴムシート
の表面に単官能性モノマーまたは重合性組成物を塗布す
る方法、（Ｇ） 未加硫ゴムと、少なくとも有機過酸化
物を含有する加硫剤とを混練し、加硫した加硫ゴムシー
トの表面に単官能性モノマー、多官能性化合物または重
合性組成物を塗布する方法、
（Ｈ） 有機過酸化物以外の加硫剤を含有する未加硫ゴ
ムシートの表面、または有機過酸化物以外の加硫剤で加
硫した加硫ゴムシートの表面に重合性組成物を塗布する
方法など。(A) After kneading unvulcanized rubber and a vulcanizing agent containing at least an organic peroxide to form an unvulcanized rubber sheet, a monofunctional monomer is applied to the surface of the unvulcanized rubber sheet. or a method of applying a polyfunctional compound to form an unvulcanized rubber sheet; (B) a method of vulcanizing the unvulcanized rubber sheet obtained by the method (A) above to form a vulcanized rubber sheet; (C) A method of kneading unvulcanized rubber, a vulcanizing agent containing at least an organic peroxide, and a monofunctional monomer or a polyfunctional compound to form an unvulcanized rubber sheet, (D)
Vulcanize the unvulcanized rubber sheet obtained by the method (C) above,
A method for forming a vulcanized rubber sheet, (E) in the methods (A) and (B) above, in which a polymerizable composition is applied to the surface of an unvulcanized rubber sheet in place of the monofunctional monomer, and the unvulcanized A method of forming a rubber sheet or a vulcanized rubber sheet, (F) A method of applying a monofunctional monomer or a polymerizable composition to the surface of a vulcanized rubber sheet obtained by the methods (C) and (D) above, (G ) Unvulcanized rubber and a vulcanizing agent containing at least an organic peroxide are kneaded, and a monofunctional monomer, a polyfunctional compound, or a polymerizable composition is applied to the surface of the vulcanized vulcanized rubber sheet. Method, (H) Applying a polymerizable composition on the surface of an unvulcanized rubber sheet containing a vulcanizing agent other than an organic peroxide, or on the surface of a vulcanized rubber sheet vulcanized with a vulcanizing agent other than an organic peroxide. such as how to apply it.
【００４８】上記種々の態様のうち前記（Ｂ）（Ｄ）（
Ｆ） の方法が特に好ましい。前記（Ｂ） の方法によ
ると、作業性、生産性に優れると共に、塗布量が少量で
も樹脂含有シートとの密着性、一体性および耐熱性に優
れたゴムシートを簡便に製造することができる。また、
前記（Ｄ） の方法によると、加硫ゴムシートが単官能
性モノマーなどと共に全体に亘り架橋し、密着性、一体
性、耐熱性に優れたゴムシートが得られる。さらに、上
記（Ｆ） の方法によると、（Ｄ） の方法では十分な
密着力を得ることが困難な単官能性モノマーなどであっ
ても、十分な密着性が得られる。Among the various embodiments described above, (B) (D) (
Method F) is particularly preferred. According to the method (B) above, a rubber sheet can be easily produced which is excellent in workability and productivity, and also has excellent adhesion with the resin-containing sheet, integrity, and heat resistance even with a small coating amount. Also,
According to the method (D) above, the vulcanized rubber sheet is entirely crosslinked with a monofunctional monomer, etc., and a rubber sheet with excellent adhesion, integrity, and heat resistance can be obtained. Furthermore, according to method (F) above, sufficient adhesion can be obtained even with monofunctional monomers, etc., which are difficult to obtain with method (D).
【００４９】未加硫ゴムと混練する加硫剤の量は、適宜
設定することができ、通常、未加硫ゴム１００重量部に
対して加硫剤１〜１０重量部程度で十分である。The amount of the vulcanizing agent to be kneaded with the unvulcanized rubber can be set as appropriate, and usually about 1 to 10 parts by weight of the vulcanizing agent per 100 parts by weight of the unvulcanized rubber is sufficient.
【００５０】単官能性モノマー、多官能性化合物または
重合性組成物をゴムシートの表面へ塗布する場合、これ
にの塗布量は、通常、均一に塗布できる量以上であって
、７５ｇ／ｍ２ 以下で十分である。[0050] When applying a monofunctional monomer, polyfunctional compound or polymerizable composition to the surface of a rubber sheet, the amount applied is usually at least an amount that can be applied uniformly, but not more than 75 g/m2. is sufficient.
【００５１】また、未加硫ゴムと単官能性モノマーなど
とを混練する場合、単官能性モノマーなどの割合は、未
加硫ゴム１００重量部に対して単官能性モノマー１〜３
０重量部、好ましくは５〜２０重量部である。なお、上
記単官能性モノマーなどの量が多くなるにつれて、通常
、樹脂含有シートとゴムシートとの界面剥離ではなく、
ゴムシートでの凝集破壊が生じる傾向を示す。[0051] When unvulcanized rubber and a monofunctional monomer are kneaded, the proportion of the monofunctional monomer is 1 to 3 parts by weight per 100 parts by weight of the unvulcanized rubber.
0 parts by weight, preferably 5 to 20 parts by weight. Note that as the amount of the above-mentioned monofunctional monomer increases, the interfacial peeling between the resin-containing sheet and the rubber sheet does not usually occur, but
This shows a tendency for cohesive failure to occur in rubber sheets.
【００５２】上記未加硫ゴムシートの加硫は、例えば１
００〜２００℃程度の温度で加熱することにより行なう
ことができる。Vulcanization of the unvulcanized rubber sheet is carried out, for example, by 1
This can be done by heating at a temperature of about 00 to 200°C.
【００５３】積層体は、積層工程で、適宜枚数の前記樹
脂含有シートと未加硫ゴムシートまたは加硫ゴムシート
とを積み重ね、加熱加圧工程で、積層物を加熱し加圧す
ることにより得ることができる。[0053] The laminate can be obtained by stacking an appropriate number of the resin-containing sheets and unvulcanized rubber sheets or vulcanized rubber sheets in a lamination step, and heating and pressurizing the laminate in a heating and pressing step. I can do it.
【００５４】なお、積層工程では、例えば、樹脂含有シ
ートとゴム層とを単に重ね合わせたり、加圧ローラなど
により加圧してもよい。加熱加圧工程は、積層体の一体
性を損わない適宜の条件、例えばプレス圧３０〜１５０
Ｋｇ／ｃｍ２ 程度、温度１００〜２００℃程度の条件
で３０分〜６時間程度加圧すればよい。この加熱加圧に
より、ゴムシートが未加硫ゴムシートであるときはゴム
の加硫、樹脂含有シートの熱硬化性樹脂が未硬化状態で
あるときは熱硬化性樹脂の硬化を行なうことができると
共に、単官能性モノマーなどの重合を行なうことができ
る。従って、樹脂含有シートとゴムシートとの一体性を
著しく高めることができる。[0054] In the lamination step, for example, the resin-containing sheet and the rubber layer may be simply overlapped, or they may be pressed by a pressure roller or the like. The heating and pressing step is carried out under appropriate conditions that do not impair the integrity of the laminate, such as a press pressure of 30 to 150.
Pressure may be applied at a pressure of about Kg/cm2 and a temperature of about 100 to 200°C for about 30 minutes to 6 hours. This heat and pressure can vulcanize the rubber when the rubber sheet is an unvulcanized rubber sheet, and cure the thermosetting resin when the thermosetting resin of the resin-containing sheet is in an uncured state. At the same time, monofunctional monomers and the like can be polymerized. Therefore, the integrity of the resin-containing sheet and the rubber sheet can be significantly improved.
【００５５】なお、積層体の製造に際して、上記（Ａ）
〜（Ｈ） の方法において、未加硫ゴムシートまたは
加硫ゴムシートではなく、前記樹脂含有シートの表面に
単官能性モノマー、多官能性化合物または重合性組成物
を塗布または含浸させ、積層し加熱加圧してもよい。そ
の際、樹脂含有シート中の熱硬化性樹脂として、ビニル
エステル樹脂、不飽和ポリエステルなどのラジカル重合
性樹脂を用いると、上記ラジカル重合性樹脂と共に前記
単官能性モノマーまたは重合性組成物とを共重合させる
ことができ、積層体の一体性を高めることができる。[0055] When manufacturing the laminate, the above (A)
In the method of ~(H), a monofunctional monomer, a polyfunctional compound, or a polymerizable composition is coated or impregnated on the surface of the resin-containing sheet instead of an unvulcanized rubber sheet or a vulcanized rubber sheet, and then laminated. It may be heated and pressurized. At that time, if a radically polymerizable resin such as a vinyl ester resin or an unsaturated polyester is used as the thermosetting resin in the resin-containing sheet, the monofunctional monomer or polymerizable composition may coexist with the radically polymerizable resin. It can be polymerized to increase the integrity of the laminate.
【００５６】さらに、樹脂含有シートが熱可塑性樹脂を
含む場合には、積層工程で、熱可塑性樹脂の官能基がゴ
ムシートとの接着に寄与するためか、高い密着性および
一体性が得られる。Furthermore, when the resin-containing sheet contains a thermoplastic resin, high adhesion and integrity can be obtained in the lamination step, probably because the functional groups of the thermoplastic resin contribute to adhesion to the rubber sheet.
【００５７】本発明の積層体用ゴムシートの製造方法に
よれば、ゴムシートを表面処理する必要がなく、安価で
優れた特性を有する積層体を簡便かつ生産性よく製造す
ることができる。従って、本発明の積層体用シートとそ
の製造方法は、コンデンサパッキンに限らず、密着性、
一体性および耐熱性が必要とされる種々のパッキン、絶
縁シート、保護シートなどに適用する上でも好適である
。According to the method of manufacturing a rubber sheet for a laminate of the present invention, there is no need to surface-treat the rubber sheet, and a laminate having excellent properties can be manufactured easily and with high productivity at low cost. Therefore, the laminate sheet of the present invention and its manufacturing method are applicable not only to capacitor packing, but also to adhesiveness,
It is also suitable for application to various packings, insulating sheets, protective sheets, etc. that require integrity and heat resistance.
【００５８】[0058]
【発明の効果】以上のように、本発明の積層体用ゴムシ
ートによれば、ゴムシートが、重合開始剤と、単官能性
モノマー又は多官能性化合物とを接着可能な形態で保持
するので、樹脂含有シートとの密着性、一体性および耐
熱性に優れている。As described above, according to the rubber sheet for a laminate of the present invention, the rubber sheet holds a polymerization initiator and a monofunctional monomer or a polyfunctional compound in an adhesive form. , has excellent adhesion with resin-containing sheets, integrity, and heat resistance.
【００５９】また、本発明の積層体用樹脂含有シートに
よれば、熱硬化性樹脂を未硬化状態に含有保持させるこ
とにより、加熱加圧の際に、流動しその後に硬化するの
で、ゴムシートとの密着性、一体性に優れている。Further, according to the resin-containing sheet for a laminate of the present invention, by containing and maintaining the thermosetting resin in an uncured state, it flows during heating and pressurization and then hardens, so that the rubber sheet Excellent adhesion and integrity.
【００６０】本発明の積層体用樹脂含有シートによれば
、熱可塑性樹脂を用いることにより、加熱加圧の際に、
熱溶融し、熱可塑性樹脂の官能基などが接着に寄与する
ためか、ゴムシートとの密着性、一体性に優れている。According to the resin-containing sheet for a laminate of the present invention, by using a thermoplastic resin, during heating and pressing,
It melts under heat and has excellent adhesion and integrity with the rubber sheet, probably because the functional groups of the thermoplastic resin contribute to adhesion.
【００６１】さらに、本発明の製造方法によれば、単官
能性モノマーを、少なくとも有機過酸化物を含有するゴ
ムシートに塗布または混練したり、重合性組成物を、ゴ
ムシートに塗布または混練するので、複雑な工程を必要
とせず、樹脂含有シートとの密着性、一体性および耐熱
性に優れた積層体用ゴムシートを簡便かつ生産性よく製
造することができる。Furthermore, according to the production method of the present invention, a monofunctional monomer is coated or kneaded on a rubber sheet containing at least an organic peroxide, or a polymerizable composition is coated or kneaded on a rubber sheet. Therefore, a rubber sheet for a laminate that has excellent adhesion to the resin-containing sheet, integrity, and heat resistance can be manufactured simply and with high productivity without requiring complicated steps.
【００６２】[0062]
【実施例】以下に、実施例に基づいて、本発明をより詳
細に説明する。EXAMPLES The present invention will be explained in more detail below based on examples.
【００６３】
実施例１
樹脂含有シート
紙基材にレゾール型フェノール樹脂を含浸乾燥させ
、未硬化状態に保持した樹脂含有シートを作製した。Example 1 Resin-Containing Sheet A paper base material was impregnated with a resol-type phenolic resin and dried to produce a resin-containing sheet that was kept in an uncured state.
【００６４】
未加硫ゴム組成物と未加硫ゴムシート
下記（１） 〜（９） の成分からなる未加硫ゴム
組成物を調製した。Unvulcanized Rubber Composition and Unvulcanized Rubber Sheet An unvulcanized rubber composition consisting of the following components (1) to (9) was prepared.
【００６５】（１） エチレン−プロピレン系ゴム（三
井石油化学（株）製、商品名三井ＥＰＴ１０３５）１０
０重量部、
（２） 補強剤としてのカーボンブラック（旭カーボン
（株）製、商品名旭３５（ＳＲＦ））１４重量部、（３
） 増量充填剤（竹原化学（株）製、商品名サンライト
７００）７０重量部、
（４） 補強剤（竹原化学（株）製、商品名ハイトロン
Ａ）２０重量部、
（５） 加硫助剤（正同化学（株）製、亜鉛華１号）５
重量部、
（６） 加工助剤、分散剤としてのステアリン酸（日本
油脂（株）製）０．５重量部、
（７） 分散性硫黄（（株）ヤブ商店）０．４重量部、
（８） 有機過酸化物（日本油脂（株）製、商品名パー
ヘキサ３Ｍ−４０）７．５重量部、
（９） 加硫助剤としてのトリメチロールプロパントリ
メタクリレート（共栄社油脂化学工業（株）製、商品名
ライトエステルＴＭＰ）２重量部
上記未加硫ゴム組成物を、厚み１．０ｍｍに形成し、未
加硫ゴムシートを作製した。(1) Ethylene-propylene rubber (manufactured by Mitsui Petrochemicals Co., Ltd., trade name Mitsui EPT1035) 10
0 parts by weight, (2) 14 parts by weight of carbon black (manufactured by Asahi Carbon Co., Ltd., trade name Asahi 35 (SRF)) as a reinforcing agent, (3
) Extending filler (manufactured by Takehara Chemical Co., Ltd., trade name Sunlight 700) 70 parts by weight, (4) Reinforcing agent (manufactured by Takehara Chemical Co., Ltd., trade name Hytron A) 20 parts by weight, (5) Vulcanization assistant Agent (manufactured by Seido Kagaku Co., Ltd., Zinchua No. 1) 5
parts by weight, (6) 0.5 parts by weight of stearic acid (manufactured by NOF Corporation) as a processing aid and dispersant, (7) 0.4 parts by weight of dispersible sulfur (Yabu Shoten Co., Ltd.),
(8) 7.5 parts by weight of organic peroxide (manufactured by Nippon Oil & Fats Co., Ltd., trade name Perhexa 3M-40), (9) Trimethylolpropane trimethacrylate as a vulcanization aid (Kyoeisha Yushi Kagaku Kogyo Co., Ltd.) The unvulcanized rubber composition was formed into a thickness of 1.0 mm to prepare an unvulcanized rubber sheet.
【００６６】未加硫ゴムシートに２−ヒドロキシエチル
メタクリレート（共栄社油脂化学工業（株）製、商品名
ライトエステルＨＯ）を約４５ｇ／ｍ２ 塗布し、加熱
ドラムに圧接して、加硫させ、加硫ゴムシートを得た。Approximately 45 g/m2 of 2-hydroxyethyl methacrylate (manufactured by Kyoeisha Yushi Kagaku Kogyo Co., Ltd., trade name: Light Ester HO) is applied to an unvulcanized rubber sheet, and the sheet is pressed against a heating drum to be vulcanized. A sulfur rubber sheet was obtained.
【００６７】得られた加硫ゴムシートと、前記樹脂含有
シートの所定枚数を積み重ね、プレス圧８０Ｋｇ／ｃｍ
２ 、温度１６０℃の条件で１時間加熱加圧し、そのま
まの圧力で冷還プレスを３０分間行なうことにより、厚
み２．０ｍｍの積層体を作製した。[0067] The obtained vulcanized rubber sheet and a predetermined number of the resin-containing sheets were stacked and pressed at a press pressure of 80 kg/cm.
2. A laminate with a thickness of 2.0 mm was produced by heating and pressurizing at a temperature of 160° C. for 1 hour and then performing cold press at that pressure for 30 minutes.
【００６８】
実施例２
実施例１の２−ヒドロキシエチルメタクリレートに代え
て、ジメチルアミノエチルメタクリレート（共栄社油脂
化学工業（株）製、商品名ライトエステルＤＭ）を用い
る以外、実施例１と同様にして、加硫ゴムシート及び積
層体を得た。Example 2 The same procedure as in Example 1 was carried out except that dimethylaminoethyl methacrylate (manufactured by Kyoeisha Yushi Kagaku Kogyo Co., Ltd., trade name: Light Ester DM) was used in place of 2-hydroxyethyl methacrylate in Example 1. A vulcanized rubber sheet and a laminate were obtained.
【００６９】
実施例３
樹脂含有シートとして、充填剤として炭酸カルシウムを
含むポリエチレンテレフタレートシートを用い、実施例
１で用いた未加硫ゴムシートと、プレス圧２０Ｋｇ／ｃ
ｍ２ 、温度１６５℃の条件で４５分間加熱加圧し、そ
のままの圧力で冷還プレスを３０分間行なうことにより
、厚み２．０ｍｍの積層体を作製した。Example 3 A polyethylene terephthalate sheet containing calcium carbonate as a filler was used as the resin-containing sheet, and the unvulcanized rubber sheet used in Example 1 and a press pressure of 20 kg/c were used.
m2 and a temperature of 165° C. for 45 minutes, followed by cooling and pressing for 30 minutes at the same pressure to produce a laminate with a thickness of 2.0 mm.
【００７０】
比較例
２−ヒドロキシエチルメタクリレートを塗布することな
く、実施例１と同様にして、積層体を作製した。Comparative Example 2 A laminate was produced in the same manner as in Example 1 without applying hydroxyethyl methacrylate.
【００７１】そして、各実施例及び比較例で得られた積
層体の加硫ゴムシートと樹脂含有シートとの剥離状態を
観察したところ、表に示す結果を得た。[0071] The state of peeling between the vulcanized rubber sheet and the resin-containing sheet of the laminates obtained in each of the Examples and Comparative Examples was observed, and the results shown in the table were obtained.
【００７２】[0072]
【表１】
表より、単官能性モノマーを塗布することにより、樹脂
含有シートとの密着性に優れた積層体が得られる。[Table 1] From the table, a laminate with excellent adhesion to the resin-containing sheet can be obtained by applying a monofunctional monomer.
Claims (5)
積層されるゴムシートであって、該ゴムシートが、重合
開始剤と、重合性不飽和基を１個有する単官能性モノマ
ー、又は重合性不飽和基を除く官能基を有する多官能性
化合物とを接着可能な形態で保持することを特徴とする
積層体用シート。1. A rubber sheet laminated with a resin-containing sheet containing a synthetic resin, the rubber sheet comprising a polymerization initiator and a monofunctional monomer having one polymerizable unsaturated group, or a polymerizable A sheet for a laminate, characterized in that it holds a polyfunctional compound having a functional group other than an unsaturated group in an adhesive form.
される樹脂含有シートであって、該樹脂含有シートが未
硬化状態の熱硬化性樹脂を含有することを特徴とする積
層体用シート。2. A resin-containing sheet to be laminated with the sheet for a laminate according to claim 1, wherein the resin-containing sheet contains an uncured thermosetting resin. .
される樹脂含有シートであって、該樹脂含有シートが熱
可塑性樹脂を含有することを特徴とする積層体用シート
。3. A resin-containing sheet to be laminated with the sheet for a laminate according to claim 1, wherein the resin-containing sheet contains a thermoplastic resin.
過酸化物を含有するゴムシートに塗布または混練するこ
とを特徴とする積層体用シートの製造方法。4. A method for producing a sheet for a laminate, comprising applying or kneading a monofunctional monomer onto a rubber sheet containing at least an organic peroxide.
有する重合性組成物を、ゴムシートに塗布または混練す
ることを特徴とする積層体用シートの製造方法。5. A method for producing a sheet for a laminate, comprising applying or kneading a polymerizable composition containing a monofunctional monomer and a polymerization initiator onto a rubber sheet.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3065470A JPH08858B2 (en) | 1990-03-12 | 1991-03-05 | Laminated sheet and method for producing the same |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6190790 | 1990-03-12 | ||
| JP2-61907 | 1990-03-12 | ||
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Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04211431A true JPH04211431A (en) | 1992-08-03 |
| JPH08858B2 JPH08858B2 (en) | 1996-01-10 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08858B2 (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH1086282A (en) * | 1996-09-12 | 1998-04-07 | Kureha Elastomer Kk | Ethylene propylene rubber film composite body |
| JP2016037338A (en) * | 2014-08-06 | 2016-03-22 | ニッタ株式会社 | Endless flat belt and manufacturing method of the same |
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| JPS6234797A (en) * | 1985-08-06 | 1987-02-14 | 原沢 一雄 | Cutter for adhesive tape |
-
1991
- 1991-03-05 JP JP3065470A patent/JPH08858B2/en not_active Expired - Fee Related
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| JP2016037338A (en) * | 2014-08-06 | 2016-03-22 | ニッタ株式会社 | Endless flat belt and manufacturing method of the same |
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| JPH08858B2 (en) | 1996-01-10 |
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