JPH03127A - 吸熱反応用の反応室における間接的加熱方法およびそれを実施する装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ａ、　産業上の利用分野 本発明は、特許請求の範囲第１項の上位概念に記載の吸
熱反応特に触媒反応用の反応室における処理ガス流を間
接的に加熱する方法、およびこの方法を実施する装置に
関する。

本発明の可能な適用範囲は、水素リッチガスを製造する
ための炭化水素の触媒によるスチームリホーミング（蒸
気改質反応）である、処理ガスとして、水素、炭化水素
および／または二酸化炭素からなる混合気体が使用され
る。この混合気体が４ＭＰａまでの圧力で約４００ない
し６００℃の温度で、触媒が充填された数本の管からな
る反応室に供給され、そこで約７５（ｌないし９００℃
に加熱される。

次に、この混合気体が、触媒によって、−酸化炭素、二
酸化炭素および過剰な水蒸気および炭化水素の成分を有
する水素リッチガスに吸熱的に反応する。

製造された製品ガスの水素含量は、特に、使用された水
蒸気の過剰量、および触媒が充填された管の内部の温度
および圧力に依存する。触媒が充填された管の内部の水
凛気過剰量および温度の増加によって水素含量が増加す
るが、圧力の増加によって水素含量が減少するようにな
る。

ｂ、　従来の技術 処理ガス流の吸熱触媒反応を行う装置が、ヨーロッパ特
許出願公告第０１９４０６７号公報から知られている。

この装置は、互いに平行に設けられそれぞれ閉じた端部
を有し触媒が充填された１本または数本の管を備えたハ
ウジングを有している。ハウジングの内部に、内側を通
って処理ガスが熱を吸収しながれ貫流し中に触媒が充填
された管の外側表面を加熱するために、煙道ガスを供給
し排出する手段が設けられている。触媒が充填された管
は、それぞれ管とリング間隙を形成するパイプ状の外被
によって囲繞されている。この外被は、触媒が充填され
た管の長さの大部分にわたって延びている。煙道ガスの
供給管は、触媒が充填された管の閉じた端部に直接向け
られている。このようにして高温の煙道ガスが触媒の充
填された管に直接流入することは、触媒の充填された管
の閉じた端部の熱的な負荷が極めて大きいため、欠点で
あることが判明している。触媒の充填された管の外被に
おいて極めて高い温度が臨界的な個所に生じるため、煙
道ガスの相応の冷却を予め配慮しない場合には、比較的
短期間後に損傷し、交換する必要がある。この冷却は、
例えば熱交換器を前に設けるか、またはすでに冷却され
た煙道ガスを混合することによって行なうことができる
。しかしながら、これら双方の対策は相応する余分な構
造的な経費を必要とする。

触媒が充填された管の熱的な負荷を緩和するため、高温
の煙道ガスが直接炎たる管の外側部分に、磁器の保護被
覆を設けることが知られている。このような保護被覆の
欠点は、磁器を損傷し、時間的な遅れをともなって触媒
の充填された管自体を損傷する熱膨張歪力を受は易いこ
とである。

出願人に差し戻され開示されていないヨーロッパ特許出
願第８９２５００７３．７号において、反応室壁部の過
熱問題を解決するため、反応室壁部の加熱に使用される
高温の煙道ガスを、先ず、耐熱性かつ伝熱性の材料から
なるバリアに沿って通し、その場合、反応室壁部に支障
のない温度になるまで、このバリアに熱を放出させるこ
とが捷案されている。熱が放出されたときに初めて煙道
ガスの流れの方向が変換し、逆方向にバリアの他方の側
を流動し、その場合、すでに若干冷却された煙道ガスが
、反応室の壁部と直接接触し、この壁部に熱を放出する
。しかしながら、煙道ガスが同時に加熱されたバリアか
ら熱を吸収するため、反応室の長さの一部分だけにわた
って延びたバリアの部分において反応室に熱を放出する
にも拘わらず、煙道ガスの温度がほぼ一定に保持される
。バリアの領域外において、煙道ガスは反応室に沿った
流れの行程で比較的速やかに冷却されるため、反応室内
の温度は相応する温度差を有している。

Ｃ０発明が解決しようとする課題 ヨーロッパ特許出願第８９２５００７３．７号では、単
に反応室壁部の熱的な損傷を防止することを目的として
いるが、本発明の基本的な目的は、反応室全体で充分な
等温状態が得られるように、吸熱反応特に触媒反応に対
する熱的な条件を最適化することである。

二のことは、所望の吸熱反応が、かなり異なる強度を有
する異なる領域において経過する場合に、従来のように
反応室が著しい温度差を有してはならないことを意味す
るのではなく、熱的な観点において、はぼ全域において
殆ど均一な反応条件が得られることによって、反応室の
一層良好な利用が達成される必要があることを意味して
いる。

ｄ、　課題を解決するための手段 この目的は、特＃Ｖ−請求の範囲第１項のｖＰ歌を有す
る方法によって達成され、特許請求の範囲第２項の特徴
部分に記載の構成によって効果的に実施される。この方
法を行なうための装置が、特許請求の範囲第３項に示さ
れている。特許請求の範囲第４項ないし第１１項の特徴
部分に記載の構成は、本発明による装置の好適な実施態
様を示している。

本発明は、ヨーロッパ特許出願第８９２５００７３．７
号からの知識を適用しているが、伝熱性バリアの反対側
を逆方向に通された同一の煙道ガス流の流動部分の間の
間接的な熱交換が、反応室の全軸方向長さにわたって保
証されるようにすることによって、その使用範囲が著し
く拡大される。このようにすることによって、反応室の
壁部の方の煙道ガスの流動部分における熱放出が、煙道
ガスの逆方向の流動部分から伝熱性のバリアを通して行
なうことが可能な熱吸収によって部分的に補償されるよ
うになる。したがって、反応室の壁部に直接接触して通
過する煙道ガスの温度は、対流によって反応室に常に熱
が放出されるにも拘わらず比較的緩やかに減少する。

他方において、バリアと反応室の壁部との間の熱交換が
熱放射によって行われる６反応室の軸方向の全長にわた
って、この熱放射の強度は、反応室壁部の方の流動部分
における煙道ガス温度と逆の傾向にある。その結果、熱
交換が行われる反応室の壁部が殆ど同じ温度に熱せられ
、１熱反応が行われるにも拘わらず、反応室が一様にほ
ぼ同じ温度になり、その場合、この温度は、反応の形式
に依存して最適な値に調整される。

特に、このためには、反応室に通される処理ガス流が既
にほぼ反応温度に予熱されていることが前提条件である
。そうでない場合、反応室に低温傾城が生じることは自
明であり、反応室内において反応温度の上昇が行われる
。処理ガスの予熱は、冷やされて排出された煙道ガスに
含まれる熱を利用して行なうことができる。

本発明は、温度がほぼ全域にわたって一定の最大値に保
持されることによって、所定の大きさの反応室を最適に
利用することを可能にする。この最大値は、反応装置に
使用されている材料の許容熱的応力を超過しないように
、しかも同時にそれぞれの化学反応に対して、可及的に
好適な熱的条件になるように選択される。

ｅ、実施例 次に、本発明を、第１図および第２図に示されている実
施例によって、−層詳細に説明する。

第１図に示されている反応装置５は、外部の円筒形外被
２を有する１つの反応室１を有している。

反応室１は、伝熱材料からなる内壁部４によって区画さ
れた円筒形の空所３を有するため、はぼリング状に形成
されている。

立て形に形成された反応装置５の下部において、予熱さ
れた処理ガス（例えばエチルペンゾール薫気）を供給管
６を介して供給することができる。

この処理ガスが、先ずリング状の分割室２２に流入し、
そこから、例えば触媒で満たされた本来の反応室１へ上
向きに流れる。触媒物質を貫流した後、処理ガスが製品
ガス（例えばスチロール）に変換され、反応装置５の上
端部１２において、製品ガス排出管７を通して反応室１
から出される０反応室ｌにおいて吸熱反応を行わせるに
は、反応室１を高温の煙道ガスによって加熱する必要が
ある。このため、反応装置５の下端部１３に煙道ガス供
給管１０が設けられ、これを通して高温煙道ガスが円筒
形の空所３に直接導′かれる。煙道ガス供給管ＩＯは、
不燃性壁部１５を有する燃焼室１６として好適に構成さ
れ、したがって煙道ガスの発生を反応装置５において直
接行なうことができる。

さらに、燃焼室１６は下端部にバーナ１９を有し、この
バーナ１９に、管路２０および２１を通して燃料および
酸素含有ガスを供給することができる。空所３の内部に
おいて、伝熱材料からなる管状体８として形成されたバ
リアが、煙道ガス供給管ｌＯに直接的に隣接している０
円筒形空所３の上端部の近くまで延びた、この気密な管
状体８は、第１に、反応室１の内壁部４が高温の煙道ガ
スと直接的に接触しないように遮蔽し、壁部４とリング
間隙９を形成する。このリング間隙９は、上部において
円筒形空所３の内部に開放されている。したがって、バ
ーナ１９によって生じた高温煙道ガスが、先ず管状体８
に沿って上方に流れ、管状体８の上端部において外側へ
方向変換し、最後に反対方向に管状体８の外側において
リング間隙９を通って下方に流れ、そこで、下端部１３
にある煙道ガス排出管１１壱通して排出される。

リング間隙９を通して下方に流れる煙道ガスは、反応室
１を通して逆流する処理ガスに、壁部４を通して熱を常
に放出し、そこで吸熱反応を可能にする。同時に高温の
煙道ガスが管状体８の内側に沿って流れるため、この熱
の一部が煙道ガス流の下方へ流れる流動部分に伝達され
、したがって、煙道ガスの温度が、処理ガスに熱が持続
的に放出されるにも拘わらず比較的ゆるやかに低下する
。

管状体８の直径を一層大きくした場合、そのほかの条件
が同一であるとき、リング間隙９が小さくなり、したが
って煙道ガスの下方に向いた流動部分の流速が高くなる
ため、煙道ガス流の双方の流動部分の間、および下方に
向いた煙道ガス流と処理ガス流との間の、熱交換量の大
きさを、管状体８の直径の選択によって調整することが
でき、したがって、煙道ガスが、反応室１の内壁部４と
の増大された熱交換（対流）によって、低い温度で煙道
ガス排出管１１に流入する。特に、管状体８のほぼ全長
に延び煙道ガス流の上方に向いた流動部分を管状体８の
内側表面の近（に保持する排流体Ｉ４が、円筒形空所３
の内部の縦軸部分に設けられることによって、煙道ガス
の反対方向に向いた双方の流動部分の間の熱交換が有効
に作用される。

上方に向いた煙道ガス流の流速は、断面の減少に相応し
て増加するため、対流による改善された熱交換が行われ
る。

燃焼室１６から管状体８に沿って上方に流れる煙道ガス
によって、管状体８の壁部が著しく加熱されるようにな
り、その場合、壁部の温度は壁部の高さに応じて減少す
る。したがって、反応室１の壁部４に対する管状体８の
壁部の熱放射は、上部におけるより下部において明らか
に強くなる。その結果、壁部４における温度の充分な均
衡が反応室１の全長にわたって保たれ、したがって、反
応室１の内部において充分な吸熱作用が行われる。

管状体８の上端部における煙道ガス流の方向変換を容易
にするため、反応室１ば内側の上部がほぼ丸天井形の頂
面１８に形成されている。上方に向いた煙道ガス流の範
囲において持続的に熱放出を行なうため、煙道ガスが管
状体８の上端部に達するまでに、換言すれば丸天井形の
頂面１８に達するまでに、少なくとも反応室ｌの機械的
に負荷された内壁部４との煙道ガスの直接の接触によっ
て熱的な損傷を受けないように、煙道ガスの温度を確実
に低くさせることができる。

熱効率を改善するため、反応装置５が、放射損失を防止
する熱絶縁体１７を外側に備えることができる。さらに
、バーナが極めて高い温度を有する煙道ガスを生じる多
くの場合、煙道ガス温度を下げるために、煙道ガス排出
管１１を通して排出される冷却された煙道ガスを、バー
ナ１９または燃焼室１６に戻すことが推奨される。特に
、処理ガスの予熱が反応温度まで行われない場合、煙道
ガスと処理ガスとの間の熱交換が逆流方法で行われるが
、本発明を平行流原理によって実施しても差支えがない
。反応装置５の下部１３のハウジング、およびむくの捧
あるいは閉じられた少なくとも１つの端部を有する管と
して形成することが可能な排流体１４は、不燃性材料か
ら効果的に形成される。外被２、壁部４および管状体８
には、金属材料が推奨される。

第２図に本発明の別の実施例が示されており、この場合
、同じ機能を有する部品は、第１図と同じ参照符号が付
されている。

この図に示された反応装置５は、互いに平行に設けられ
た数個の円筒形空所３を有し、これらの円筒形壁部４が
大底２４の穴とそれぞれ気密に結合されている。空所３
内に下方から同軸にはめ込まれた管状体８が、燃焼室１
６の上部を週間する第２の大塵２３の穴と、それぞれ気
密に結合され、したがって高温の煙道ガスが強制的に管
状体８を通って上方に上昇し、その上端部の六叉井形頂
面１８の部分において、それぞれ方向を変え、リング間
隙９を通って下方に案内される。Ｐ１道ガス流部分と処
理ガスとの間の熱交換が、第１図の場合と同様に行われ
る。リング間隙９を通して流れた後に冷却された煙道ガ
スが、２つの大底２３と２４との間の空間に集まり、そ
の後、反応装置５のハウジングから下方へ煙道ガス排出
管１１を通して排出される３ｆ、　発明の効果 本発明は、特に反応装置が極めて簡単に構成され、した
がって製造コストが比較的少なくなる利点を有している
０反応室の壁部を通る熱流は一様であり、使用材料の熱
負荷可能性を完全に配慮した理想的な最高値に近くする
ことができる。炎自体または過度に高温の煙道ガスが、
機械的な負荷を受ける部分に直接作用することに起因す
る問題が防止される。実際、吸熱反応を等温条件で行な
うことができるため、反応室容積の高い効率が保証され
る。設定された出力の場合、このようにすることによっ
て比較的小さな構造にすることができるため、放射損失
を最小にすることができる。

外部を熱絶縁するため、不燃性材料を必撃としない、こ
の不燃性材料は、理這ガスの供給部分および排出部分だ
けに推奨される。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明を実施する反応装置の一実施例を示す断
面図、第２図は本発明を実施する反応装置の別の実施例
を示す断面図である。 １３・・・反応装置下端部、 １５・・・不燃性壁部、 １７・・・熱絶縁体、 １９・・・バーナ、 ２２・・・分割室、 １４・・・排流体、 １６・・・燃焼室、 １８・・・丸太井形頂面、 ２０、２１・・・管路、 ２３、２４・・・大成。 特 許

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）吸熱反応用反応室における間接的加熱方法であって
   、反応室の壁部の表面の外側に沿って高温の煙道ガスが
   流され、壁部によって吸収された熱が処理ガスに放出さ
   れ、その場合、高温の煙道ガスが、先ず伝熱性かつ耐熱
   性の材料からなるバリアに熱を放出しながらバリアに沿
   って流され、さらに、煙道ガスが反応室の壁部に支障の
   ない温度まで低下した後に煙道ガスが方向変換され、バ
   リアの反対側で逆方向に通され、そのときに初めて反応
   室の壁部の外側と接触し、さらに逆方向に流れる煙道ガ
   スが一方の面ではバリアから熱を吸収し他方の面では反
   応室の壁部に熱を放出するようにした方式のものにおい
   て、 高温の煙道ガスを、その方向変換前に反応室の軸方向の
   ほぼ全長にわたってバリアに沿って流し、煙道ガスと反
   応室との間の熱交換と、煙道ガスの逆方向流動部分の間
   のバリアを通して行われる熱交換と、バリアと反応室の
   壁部との間の熱放射による熱交換とを考慮して、煙道ガ
   ス流の方向変換前後における流動部分の煙道ガス流の流
   速を、熱を吸収する反応室の壁部が軸方向の全長にわた
   って殆ど同じ温度を有するように調整することを特徴と
   する、吸熱反応用の反応室における間接的加熱方法。 ２）反応室の壁部に沿って流される煙道ガス流と反対方
   向に処理ガス流が通されることを特徴とする、特許請求
   の範囲第１項記載の吸熱反応用の反応室における間接加
   熱方法。 ３）特許請求の範囲第１項の方法を実施する加熱装置で
   あって、外部が円筒形外被（２）によって囲繞された反
   応室（１）を備え、反応室の中に反応室（１）のほぼ全
   長にわたって延び、反応室の長手軸と平衡に向いている
   、少なくとも１つの円筒形空所（３）が形成され、該空
   所はそれぞれ伝熱材料からなる内壁部（４）によって反
   応室（１）から隔離され、反応装置（５）の１つの端に
   反応室（１）への処理ガス供給管（６）が設けられ、反
   応装置（５）の１つの端部にこの反応室（１）からの製
   品ガス排出管（７）が設けられ、反応室（Ｉ）の内壁部
   （４）と協働してリング間隙（９）を形成する、それぞ
   れ空所（３）と同軸の管状体（８）を備え、煙道ガス供
   給管（１０）と煙道ガス排出管（１１）がリング間隙（
   ９）に連通して設けられた、吸熱反応用の反応室におけ
   る間接的加熱装置において、 管状体（８）がそれぞれ円筒形空所（３）の内部におい
   て反応室（１）のほぼ全長にわたって延び、処理ガス供
   給管（６）と製品ガス排出管（７）が反応装置（５）の
   反対側の端部（１３、１２）に設けられ、煙道ガス供給
   管（１０）および煙道ガス排出管（１１）が反応装置（
   ５）の同じ端部（１３）に設けられ、煙道ガス供給管（
   １０）が管状体（８）の内部に直接接続され、リング間
   隙（９）が煙道ガス供給管（１０）と反対側の端部（１
   ２）において管状体（８）の内部と連通していることを
   特徴とする、吸熱反応用の反応室における間接的加熱装
   置。 ４）処理ガス供給管（６）が煙道ガス供給管（１０）お
   よび煙道ガス排出管（１１）のある反応装置（５）の端
   部（１３）に設けられることを特徴とする、特許請求の
   範囲第３項記載の吸熱反応用の反応室における間接的加
   熱装置。 ５）管状体（８）の内部に、高温煙道ガス用の同軸の排
   流体（１４）が設けられることを特徴とする、特許請求
   の範囲第３項または第４項記載の吸熱反応用の反応室に
   おける間接的加熱装置。 ６）煙道ガス用の供給管（１０）が、不燃性壁部（１５
   ）を有する燃焼室（１６）として構成されることを特徴
   とする、特許請求の範囲第３から５項のいずれかに記載
   の吸熱反応用の反応室における間接的加熱装置。 ７）冷却された煙道ガスの排出管（１１）が、煙道ガス
   の部分流を燃焼室（１６）に戻すことが可能な、燃焼室
   （１６）への連通管を有することを特徴とする、特許請
   求の範囲第６項記載の吸熱反応用の反応室における間接
   的加熱装置。 ８）反応室（１）が、外側に熱絶縁体（１７）を備える
   ことを特徴とする、特許請求の範囲第３から７項のいず
   れかに記載の吸熱反応用の反応室における間接的加熱装
   置。 ９）反応装置（５）が立て型に構成されることを特徴と
   する、特許請求の範囲第３から８項のいずれかに記載の
   吸熱反応用の反応室における間接的加熱装置。 １０）煙道ガス供給管（１０）および煙道ガス排出管（
   １１）を備えた反応装置の端部（１３）が、下側に配置
   されることを特徴とする、特許請求の範囲第９項記載の
   吸熱反応用の反応室における間接的加熱装置。 １１）反応室（１）が、リング間隙（９）と管状体（８
   ）の内側との間の開放結合個所の領域に、丸天井形の壁
   部（１８）を有することを特徴とする、特許請求の範囲
   第３から１０項のいずれかに記載の吸熱反応用の反応室
   における間接的加熱装置。