JPH0714473B2 - 吸熱反応用の反応室における間接的加熱方法およびそれを実施する装置 - Google Patents

吸熱反応用の反応室における間接的加熱方法およびそれを実施する装置

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JPH0714473B2
JPH0714473B2 JP2013441A JP1344190A JPH0714473B2 JP H0714473 B2 JPH0714473 B2 JP H0714473B2 JP 2013441 A JP2013441 A JP 2013441A JP 1344190 A JP1344190 A JP 1344190A JP H0714473 B2 JPH0714473 B2 JP H0714473B2
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Description

【発明の詳細な説明】 a.産業上の利用分野 本発明は、特許請求の範囲第1項の上位概念に記載の吸
熱反応特に触媒反応用の反応室における処理ガス流を間
接的に加熱する方法、およびこの方法を実施する装置に
関する。
本発明の可能な適用範囲は、水素リッチガスを製造する
ための炭化水素の触媒によるスチームリホーミング(蒸
気改質反応)である。処理ガスとして、水素、炭化水素
および/または二酸化炭素からなる混合気体が使用され
る。この混合気体が、4MPaまでの圧力で約400ないし600
℃の温度で、触媒が充填された数本の管からなる反応室
に供給され、そこで約750ないし900℃に加熱される。次
に、この混合気体が、触媒によって、一酸化炭素、二酸
化炭素および過剰な水蒸気および炭化水素の成分を有す
る水素リッチガスに吸熱的に反応する。
製造された製品ガスの水素含量は、特に、使用された水
蒸気の過剰量、および触媒が充填された管の内部の温度
および圧力に依存する。触媒が充填された管の内部の水
蒸気過剰量および温度の増加によって水素含量が増加す
るが、圧力の増加によって水素含量が減少するようにな
る。
b.従来の技術 処理ガス流の吸熱触媒反応を行う装置が、ヨーロッパ特
許出願公告第0194067号公報から知られている。この装
置は、互いに平行に設けられそれぞれ閉じた端部を有し
触媒が充填された1本または数本の管を備えたハウジン
グを有している。ハウジングの内部に、内側を通って処
理ガスが熱を吸収しながれ貫流し中に触媒が充填された
管の外側表面を加熱するために、煙道ガスを供給し排出
する手段が設けられている。触媒が充填された管は、そ
れぞれ管とリング間隙を形成するパイプ状の外被によっ
て囲繞されている。この外被は、触媒が充填された管の
長さの大部分にわたって延びている。煙道ガスの供給管
は、触媒が充填された管の閉じた端部に直接向けられて
いる。このようにして高温の煙道ガスが触媒の充填され
た管に直接流入することは、触媒の充填された管の閉じ
た端部の熱的な負荷が極めて大きいため、欠点であるこ
とが判明している。触媒の充填された管の外被において
極めて高い温度が臨界的な個所に生じるため、煙道ガス
の相応の冷却を予め配慮しない場合には、比較的短期間
後に損傷し、交換する必要がある。この冷却は、例えば
熱交換器を前に設けるか、またはすでに冷却された煙道
ガスを混合することによって行なうとができる。しかし
ながら、これら双方の対策は相応する余分な構造的な経
費を必要とする。
触媒が充填された管の熱的な負荷を緩和するため、高温
の煙道ガスが直接当たる管の外側部分に、磁器の保護被
覆を設けることが知られている。このような保護被覆の
欠点は、磁器を損傷し、時間的な遅れをともなって触媒
の充填された管自体を損傷する熱膨張歪力を受け易いこ
とである。
出願人に差し戻され開示されていないヨーロッパ特許出
願第89250073.7号において、反応室壁部の過熱問題を解
決するため、反応室壁部の加熱に使用される高温の煙道
ガスを、先ず、耐熱性かつ伝熱性の材料からなるバリア
に沿って通し、その場合、反応室壁部に支障のない温度
になるまで、このバリアに熱を放出させることが提案さ
れている。熱が放出されたときに初めて煙道ガスの流れ
の方向が変換し、逆方向にバリアの他方の側を流動し、
その場合、すでに若干冷却された煙道ガスが、反応室の
壁部と直接接触し、この壁部に熱を放出する。しかしな
がら、煙道ガスが同時に加熱されたバリアから熱を吸収
するため、反応室の長さの一部分だけにわたって延びた
バリアの部分において反応室に熱を放出するにも拘わら
ず、煙道ガスの温度がほぼ一定に保持される。バリアの
領域外において、煙道ガスは反応室に沿った流れの行程
で比較的速やかに冷却されるため、反応室内の温度は相
応する温度差を有している。
c.発明が解決しようとする課題 ヨーロッパ特許出願第89250073.7号では、単に反応室壁
部の熱的な損傷を防止することを目的としているが、本
発明の基本的な目的は、反応室全体で充分な等温状態が
得られるように、吸熱反応特に触媒反応に対する熱的な
条件を最適化することである。
このことは、所望の吸熱反応が、かなり異なる強度を有
する異なる領域において経過する場合に、従来のように
反応室が著しい温度差を有してはならないことを意味す
るのではなく、熱的な観点において、ほぼ全域において
殆ど均一な反応条件が得られることによって、反応室の
一層良好な利用が達成される必要があることを意味して
いる。
d.課題を解決するための手段 この目的は、特許請求の範囲第1項の特徴を有する方法
によって達成され、特許請求の範囲第2項の特徴部分に
記載の構成によって効果的に実施される。この方法を行
なうための装置が、特許請求の範囲第3項に示されてい
る。特許請求の範囲第4項ないし第11項の特徴部分に記
載の構成は、本発明による装置の好適な実施態様を示し
ている。
本発明は、ヨーロッパ特許出願第89250073.7号からの知
識を適用しているが、伝熱性バリアの反対側を逆方向に
通された同一の煙道ガス流の流動部分の間の間接的な熱
交換が、反応室の全軸方向長さにわたって保証されるよ
うにすることによって、その使用範囲が著しく拡大され
る。このようにすることによって、反応室の壁部の方の
煙道ガスの流動部分における熱放出が、煙道ガスの逆方
向の流動部分から伝熱性のバリアを通して行なうこと可
能な熱吸収によって部分的に補償されるようになる。し
たがって、反応室の壁部に直接接触して通過する煙道ガ
スの温度は、対流によって反応室に常に熱が放出される
にも拘わらず比較的緩やかに減少する。
他方において、バリアと反応室の壁部との間の熱交換が
熱放射によって行われる。反応室の軸方向の全長にわた
って、この熱放射の強度は、反応室壁部の方の流動部分
における煙道ガス温度と逆の傾向にある。その結果、熱
交換が行われる反応室の壁部が殆ど同じ温度に熱せら
れ、吸熱反応が行われるにも拘わらず、反応室が一様に
ほぼ同じ温度になり、その場合、この温度は、反応の形
式に依存して最適な値に調整される。
特に、このためには、反応室に通される処理ガス流が既
にほぼ反応温度に予熱されていることが前提条件であ
る。そうでない場合、反応室に低温領域が生じることは
自明であり、反応室内において反応温度の上昇が行われ
る。処理ガスの予熱は、冷やされて排出された煙道ガス
に含まれる熱を利用して行なうことができる。
本発明は、温度がほぼ全域にわたって一定の最大値に保
持されることによって、所定の大きさの反応室を最適に
利用することを可能にする。この最大値は、反応装置に
使用されている材料の許容熱的応力を超過しないよう
に、しかも同時にそれぞれの化学反応に対して、可及的
に好適な熱的条件になるように選択される。
e.実施例 次に、本発明を、第1図および第2図に示されている実
施例によって、一層詳細に説明する。
第1図に示されている反応装置5は、外部の円筒形外被
2を有する1つの反応室1を有している。反応室1は、
伝熱材料からなる内壁部4によって区画された円筒形の
空所3を有するため、ほぼリング状に形成されている。
立て形に形成された反応装置5の下部において、予熱さ
れた処理ガス(例えばエチルベンゾール蒸気)を供給管
6を介して供給することができる。この処理ガスが、先
ずリング状の分割室22に流入し、そこから、例えば触媒
で満たされた本来の反応室1へ上向きに流れる。触媒物
質を貫流した後、処理ガスが製品ガス(例えばスチロー
ル)に変換され、反応装置5の上端部12において、製品
ガス排出管7を通して反応室1から出される。反応室1
において吸熱反応を行わせるには、反応室1を高温の煙
道ガスによって加熱する必要がある。このため、反応装
置5の下端部13に煙道ガス供給部10が設けられ、これを
通して高温煙道ガスが円筒形の空所3に直接導かれる。
煙道ガス供給部10は、不燃性壁部15を有する燃焼室16と
して好適に構成され、したがって煙道ガスの発生を反応
装置5において直接行うことができる。
さらに、燃焼室16は下端部にバーナ19を有し、このバー
ナ19に、管路20および21を通して燃料および酸素含有ガ
スを供給することができる。空所3の内部において、伝
熱材料からなる管状体8として形成されたバリアが、煙
道ガス供給部10に直接的に接続されている。円筒形空所
3の上端部の近くまで延びた、この気密な管状体8は、
第1に、反応室1の内壁部4が高温の煙道ガスと直接的
に接触しないように遮蔽し、壁部4とリング間隙9を形
成する。このリング間隙9は、上部において円筒形空所
3の内部に開放されている。したがって、バーナ19によ
って生じた高温煙道ガスが、先ず管状体8に沿って上方
に流れ、管状体8の上端部において外側へ方向変換し、
最後に反対方向に管状体8の外側においてリング間隙9
を通って下方に流れ、そこで、下端部13にある煙道ガス
排出部11を通して排出される。
リング間隙9を通して下方に流れる煙道ガスは、反応室
1を通して逆流する処理ガスに、壁部4を通して熱を常
に放出し、そこで吸熱反応を可能にする。同時に高温の
煙道ガスが管状体8の内側に沿って流れるため、この熱
の一部が煙道ガス流の下方へ流れる流動部分に伝達さ
れ、したがって、煙道ガスの温度が、処理ガスに熱が持
続的に放出されるにも拘わらず比較的ゆるやかに低下す
る。
管状体8の直径を一層大きくした場合、そのほかの条件
が同一であるとき、リング間隙9が小さくなり、したが
って煙道ガスの下方に向いた流動部分の流速が高くなる
ため、煙道ガス流の双方の流動部分の間、および下方に
向いた煙道ガス流と処理ガス流との間の、熱交換器量の
大きさを、管状体8の直径の選択によって調整すること
ができ、したがって、煙道ガスが、反応室1の内壁部4
との増大された熱交換(対流)によって、低い温度で煙
道ガス排出部11に流入する。特に、管状体8のほぼ全長
に延び煙道ガス流の上方に向いた流動部分を管状体8の
内側表面の近くに保持する排流体14が、円筒形空所3の
内部の縦軸部分に設けられることによって、煙道ガスの
反対方向に向いた双方の流動部分の間の熱交換が有効に
作用される。上方に向いた煙道ガス流の流速は、断面の
減少に相応して増加するため、対流による改善された熱
交換が行われる。
燃焼室16から管状体8に沿って上方に流れる煙道ガスに
よって、管状体8の壁部が著しく加熱されるようにな
り、その場合、壁部の温度は壁部の高さに応じて減少す
る。したがって、反応室1の壁部4に対する管状体8の
壁部の熱放射は、上部におけるより下部において明らか
に強くなる。その結果、壁部4における温度の充分な均
衡が反応室1の全長にわたって保たれ、したがって、反
応室1の内部において充分な吸熱作用が行われる。
管状体8の上端部における煙道ガス流の方向変換を容易
にするため、反応室1は内側の上部がほぼ丸天井形の頂
面18に形成されている。上方に向いた煙道ガス流の範囲
において持続的に熱放出を行なうため、煙道ガスが管状
体8の上端部に達するまでに、換言すれば丸天井形の頂
面18に達するまでに、少なくとも反応室1の機械的に負
荷された内壁部4との煙道ガスの直接の接触によって熱
的な損傷を受けないように、煙道ガスの温度を確実に低
くさせることができる。
熱効率を改善するため、反応装置5が、放射損失を防止
する熱絶縁体17を外側に備えることができる。さらに、
バーナが極めて高い温度を有する煙道ガスを生じる多く
の場合、煙道ガス温度を下げるために、煙道ガス排出部
11を通して排出される冷却された煙道ガスを、バーナ19
または燃焼室16に戻すことが推奨される。特に、処理ガ
スの予熱が反応温度まで行われない場合、煙道ガスと処
理ガスとの間の熱交換が逆流方法で行われるが、本発明
を平行流原理によって実施しても差支えがない。反応装
置5の下部13のハウジング、およびむくの棒あるいは閉
じられた少なくとも1つの端部を有する管として形成す
ることが可能な排流体14は、不燃性材料から効果的に形
成される。外被2、壁部4および管状体8には、金属材
料が推奨される。
第2図に本発明の別の実施例が示されており、この場
合、同じ機能を有する部品は、第1図と同じ参照符号が
付されている。
この図に示された反応装置5は、互いに平行に設けられ
た数個の円筒形空所3を有し、これらの円筒形壁部4が
穴底24の穴とそれぞれ気密に結合されている。空所3内
に下方から同軸にはめ込まれた管状体8が、燃焼室16の
上部を遮閉する第2の穴底23の穴と、それぞれ気密に結
合され、したがって高温の煙道ガスが強制的に管状体8
を通って上方に上昇し、その上端部の丸天井形頂面18の
部分において、それぞれ方向を変え、リング間隙9を通
って下方に案内される。煙道ガス流部分と処理ガスとの
間の熱交換が、第1図の場合と同様に行われる。リング
間隙9を通して流れた後に冷却された煙道ガスが、2つ
の穴底23と24との間の空間に集まり、その後、反応装置
5のハウジングから下方へ煙道ガス排出部11を通して排
出される。
f.発明の効果 本発明は、特に反応装置が極めて簡単に構成され、した
がって製造コストが比較的少なくなる利点を有してい
る。反応室の壁部を通る熱流は一様であり、使用材料の
熱負荷可能性を完全に配慮した理想的な最高値に近くす
ることができる。炎自体または過度に高温の煙道ガス
が、機械的な負荷を受ける部分に直接作用することに起
因する問題が防止される。実際、吸熱反応を等温条件で
行なうことができるため、反応室容積の高い効率が保証
される。設定された出力の場合、このようにすることに
よって比較的小さな構造にすることができるため、放射
損失を最小にすることができる。外部を熱絶縁するた
め、不燃性材料を必要としない。この不燃性材料は、煙
道ガスの供給部分および排出部分だけに推奨される。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明を実施する反応装置の一実施例を示す断
面図、第2図は本発明を実施する反応装置の別の実施例
を示す断面図である。 1……反応室、2……外被、3……空所、4……壁部、
5……反応装置、6……供給管、7……排出管、8……
管状体、9……リング間隙、10……供給部、11……排出
部、12……反応装置上端部、13……反応装置下端部、14
……排流体、15……不燃性壁部、16……燃焼室、17……
熱絶縁体、18……丸天井形頂面、19……バーナ、20,21
……管路、22……分割室、23,24……穴底。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 フランチェスコ・ジャコッベ イタリー国、アイ‐00147 ローマ、ヴィ ア・ジウリオ・アリスティーデ・サルトー リオ 147 (72)発明者 ロレーナ・モスカ イタリー国、アイ‐00141 ローマ、ヴィ ア・ヴェリア 10 (56)参考文献 特開 昭61−222904(JP,A) 特開 昭61−141927(JP,A)

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】高温の煙道ガスが反応室の壁体の外側に沿
    って流され、その壁から吸収された熱を処理ガスに送る
    ことによって、吸熱反応用の反応室における間接的加熱
    方法であって、上記高温の煙道ガスがまず伝熱性かつ耐
    熱性の材料から成るバリアに沿ってかつこのバリアに熱
    を放出しながら流され、バリアの端部に達すると煙道ガ
    スは方向転換され、この方向転換後に上記煙道ガスは反
    応室の外壁に接触し、上記煙道ガスは一面ではバリアか
    ら熱を吸収し他面では反応室の壁に熱を送りながら、さ
    らにこのバリアの反対側の面に沿って反対方向にされに
    導かれる、吸熱反応用の反応室における処理ガスを間接
    的に加熱する方法において、高温の上記煙道ガスが、方
    向転換される前に上記反応室の軸方向全長にわたってバ
    リアに沿って運ばれ、そして、煙道ガスと反応室の間の
    熱交換と、バリアの両側面を逆方向に流れる煙道ガスの
    間のバリアを介して行なわれる熱交換と、バリアと反応
    室の壁の間の熱放射による熱交換を考慮して、反応室の
    壁が吸収する熱が反応室の軸方向全長にわたって一様に
    なるように、煙道ガスが方向転換される前と後の煙道ガ
    スのスピードが設定されていることを特徴とする、吸熱
    反応用の反応室における間接的加熱方法。
  2. 【請求項2】処理されるガスが反応室の内壁に沿って、
    反応室の外壁に沿って流れる高温の煙道ガスの流れの方
    向とは逆方向に流されることを特徴とする請求項1記載
    の吸熱反応用の反応室における間接的加熱方法。
  3. 【請求項3】外側は円筒形の外被(2)で囲まれ、内部
    には少くとも一つの円筒形の空所(3)が形成されてい
    る反応室(1)を備え、上記空所(3)が上記反応室
    (1)のほぼ軸方向全長にわたって延在し、熱良導体材
    料からなる壁部(4)によって上記反応室(1)と上記
    空所(3)が隔離され、上記反応室(1)にはこの反応
    装置(5)の一端部の近傍に処理ガス供給管(6)が設
    けられ、この反応装置(5)からの処理ガス排出管
    (7)がこの反応装置(5)の一端に設けられ、上記空
    所(3)の中に管状体(8)が設けられ、上記管状体
    (8)は上記反応室(1)の壁部(4)との間に管状の
    リング間隙(9)を形成し、燃焼ガス供給部(10)と燃
    焼ガス排出部(11)がこの反応装置(5)に設けられ、
    両者は上記リング間隙(9)を介して連通している、請
    求項1記載の方法を実施するための反応装置において、
    各空所の中の上記管状体(8)が上記バリアとして機能
    し、上記円筒形空所(3)の内部の中で上記反応室
    (1)のほぼ軸方向全長にわたって延在していること
    と、処理ガス供給管(6)と処理ガス排出管(7)がこ
    の反応装置(5)の互いに反対側の端部(13,12)に設
    けられていることと、燃焼ガス供給部(10)と燃焼ガス
    排出部(11)が、この反応装置(5)の同じ側の端部
    (13)に設けられていることと、上記燃焼ガス供給部
    (10)が直接に上記管状体(8)に接続され、上記リン
    グ間隙(9)は上記燃焼ガス供給部(10)とは反対側の
    端部(12)の近傍で上記管状体(8)の内部の空間と連
    結していることを特徴とする反応装置。
  4. 【請求項4】処理ガス供給管(6)が、燃焼ガス供給部
    と燃焼ガス排出部(10,11)が設けられている側の反応
    装置(5)の端部(13)に配置されていることを特徴と
    する請求項3記載の反応装置。
  5. 【請求項5】高温の燃焼ガスのための、同軸の排流体
    (14)が、上記管状体(8)の内側に配置されているこ
    とを特徴とする請求項3または4記載の反応装置。
  6. 【請求項6】高温の燃焼ガス供給部(10)が不燃性壁部
    (15)を備える燃焼室(16)として形成されていること
    を特徴とする請求項3,4,5に記載の反応装置。
  7. 【請求項7】温度が下がった燃焼ガス排出部(11)が燃
    焼室(16)へ接続されている導管を有し、該導管を介し
    て燃焼ガス流の一部が燃焼室(16)へ戻ることを特徴と
    する請求項6に記載の反応装置。
  8. 【請求項8】反応室(1)のまわりが熱絶縁体(17)で
    覆われていることを特徴とする請求項3〜7記載の反応
    装置。
  9. 【請求項9】反応装置(5)がたて形であることを特徴
    とする請求項1から8までに記載の反応装置。
  10. 【請求項10】燃焼ガス供給部(10)と燃焼ガス排出部
    (11)が、反応装置の底側の端部(13)に配置されてい
    ることを特徴とする請求項9記載の反応装置。
  11. 【請求項11】反応室(1)が、リング間隙(9)と管
    状体(8)の内側部分を接続する部分の領域で、丸天井
    形頂面を有することを特徴とする請求項3から10に記載
    の反応装置。
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