JPH02270268A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- JPH02270268A JPH02270268A JP1091345A JP9134589A JPH02270268A JP H02270268 A JPH02270268 A JP H02270268A JP 1091345 A JP1091345 A JP 1091345A JP 9134589 A JP9134589 A JP 9134589A JP H02270268 A JPH02270268 A JP H02270268A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、非水電解質二次電池の改良、特に正極活物質
の改良に関わり、電池のサイクル特性の向上を目指すも
のである。
の改良に関わり、電池のサイクル特性の向上を目指すも
のである。
従来の技術
リチウムまたはリチウム化合物を負極とする非水電解質
二次電池は高電圧で高エネルギー密度となることが期待
され、多くの研究が行なわれている。
二次電池は高電圧で高エネルギー密度となることが期待
され、多くの研究が行なわれている。
特に、これら電池の正極活物質としてＭｎＯ２やＴｉＳ
＊がよ（検討されている。最近、タックレイ等によりＬ
ｉＭｎ２０ａが正極活物質となることが報告された（マ
テリアル リサーチ ブレチン１９８３年１８巻４６１
−４７２ページ）。ＬｉＭ ｎ ｅ Ｏｓはスピネル構
造をした立方晶の結晶構造であり、電池の正極活物質と
して用いた場合、電池の放電電圧は４ボルト程度の高い
電圧となり、正極活物質として有望と考えられている。
＊がよ（検討されている。最近、タックレイ等によりＬ
ｉＭｎ２０ａが正極活物質となることが報告された（マ
テリアル リサーチ ブレチン１９８３年１８巻４６１
−４７２ページ）。ＬｉＭ ｎ ｅ Ｏｓはスピネル構
造をした立方晶の結晶構造であり、電池の正極活物質と
して用いた場合、電池の放電電圧は４ボルト程度の高い
電圧となり、正極活物質として有望と考えられている。
発明が解決しようとする課題
しかし、これら正極活物質はサイクル特性に問題があっ
た。つまり充電放電を繰り返すと放電容量の低下が顕著
であった。ＬｉＭｎ２０ａの正極活物質では、４．５ボ
ルトまで充電し２ボルトまで放電すると４ボルト付近と
２．８ボルト付近の２段の放電曲線となる。これまで、
２．８ボルト付近の２段目の放電に対して充′ＩＩＮ圧
を３．８ボルトに制限することによりサイクル特性を向
上させる試みがある。しかしこれでは、高エネルギー密
度を達成できない。高エネルギー密度を達成するには、
４．５ボルトまで充電し３ボルトまで放電する１段目の
放電を利用する方が育利である。しかし、１段目の充放
電のサイクル特性は悪く約５０サイクル程度で放電容量
は半分に低下した。
た。つまり充電放電を繰り返すと放電容量の低下が顕著
であった。ＬｉＭｎ２０ａの正極活物質では、４．５ボ
ルトまで充電し２ボルトまで放電すると４ボルト付近と
２．８ボルト付近の２段の放電曲線となる。これまで、
２．８ボルト付近の２段目の放電に対して充′ＩＩＮ圧
を３．８ボルトに制限することによりサイクル特性を向
上させる試みがある。しかしこれでは、高エネルギー密
度を達成できない。高エネルギー密度を達成するには、
４．５ボルトまで充電し３ボルトまで放電する１段目の
放電を利用する方が育利である。しかし、１段目の充放
電のサイクル特性は悪く約５０サイクル程度で放電容量
は半分に低下した。
本発明は、非水電解質二次電池のサイクル特性を向上を
目的とし、正極活物質の改良を行なうものである。
目的とし、正極活物質の改良を行なうものである。
課題を解決するための手段
本発明はリチウムまたはリチウム化合物を負極とし、リ
チウム塩を含む排水電解質と、式、ＬｉＭｎ２０４
で表わされ、１．０２５≦Ｘ≦１．１８５である物質を
正極活物質とすることにより、サイクル特性を向上させ
たものである。
チウム塩を含む排水電解質と、式、ＬｉＭｎ２０４
で表わされ、１．０２５≦Ｘ≦１．１８５である物質を
正極活物質とすることにより、サイクル特性を向上させ
たものである。
作 用
一般にスピネルは、ＬｉＭｎ２０４のようにＡＢａ Ｏ
ａの組成を持つ。ここでＡは、酸素の４面体に囲まれた
金属元素、Ｂは、酸素の８面体に囲まれた金属元素であ
る。
ａの組成を持つ。ここでＡは、酸素の４面体に囲まれた
金属元素、Ｂは、酸素の８面体に囲まれた金属元素であ
る。
本発明のＬｉｘＭｎ２０４では、１より大きい分のＬｉ
は、スピネル中の空いている酸素４面体のなかに入ると
考えられる。これにより、充放電における結晶の安定性
が増したと思われる。
は、スピネル中の空いている酸素４面体のなかに入ると
考えられる。これにより、充放電における結晶の安定性
が増したと思われる。
以下に実施例を述べる。
実施例
（ＬｉＭｎ２０４の製法）
Ｌｉ２ＣＯａが３モルに対しＭ ｎ ３０４を４モルの
割合でよく混合したのち、混合物を大気中で９００℃で
１０時間加熱し、ＬｉＭｎ２０４を作った。
割合でよく混合したのち、混合物を大気中で９００℃で
１０時間加熱し、ＬｉＭｎ２０４を作った。
（ＬｉＭｎ２０４の製法）
ＬｉｅＣＯｓとＭ ｎ ａ Ｏａを用いて、Ｌｉ原原子
炉Ｘモル、Ｍｎｎ原子炉２モルの割合になるようによく
混合したのち、混合物を大気中で９００°Ｃで１０時間
加熱して作った。ここでは、Ｘ＝１． ０１．１． ０
２５．１． ０５．１． １０．１． １５．１．２０
とした。
炉Ｘモル、Ｍｎｎ原子炉２モルの割合になるようによく
混合したのち、混合物を大気中で９００°Ｃで１０時間
加熱して作った。ここでは、Ｘ＝１． ０１．１． ０
２５．１． ０５．１． １０．１． １５．１．２０
とした。
（電池の製造）
正極活物質としてのＬｉｘＭｎ２０４７重量部に対し、
導電剤としてのアセチレンブラック２重量部、結着剤と
してのポリ４弗化工チレン樹脂１重量部を混合して正極
合剤とした。正極合剤０． １ダラムを直径１７．５ｍ
ｍに１トン／ｃｍ”でプレス成型して、正極とした。製
造した電池の断面図を第２図に示す。成型した正極１を
ケース２に置く。正極１の上にセパレータ３としての多
孔性ポリプロピレンフィルムを置いた。負極として直径
１７．５ｍｍ厚さ０．３ｍｍのリチウム板４を、ポリプ
ロピレン製ガスケット６を付けた封口板５に圧着した。
導電剤としてのアセチレンブラック２重量部、結着剤と
してのポリ４弗化工チレン樹脂１重量部を混合して正極
合剤とした。正極合剤０． １ダラムを直径１７．５ｍ
ｍに１トン／ｃｍ”でプレス成型して、正極とした。製
造した電池の断面図を第２図に示す。成型した正極１を
ケース２に置く。正極１の上にセパレータ３としての多
孔性ポリプロピレンフィルムを置いた。負極として直径
１７．５ｍｍ厚さ０．３ｍｍのリチウム板４を、ポリプ
ロピレン製ガスケット６を付けた封口板５に圧着した。
非水電解質として、１モル／１の過塩素酸リチウムを溶
解し、体積比で１対１のプロピレンカーボネートとジメ
トキシエタンの混合溶液を用い、これをセパレータ上お
よび負極上に加えた。その後電池を封口した。Ｘ＝１．
１０の活物質を用いた電池をＡとする。
解し、体積比で１対１のプロピレンカーボネートとジメ
トキシエタンの混合溶液を用い、これをセパレータ上お
よび負極上に加えた。その後電池を封口した。Ｘ＝１．
１０の活物質を用いた電池をＡとする。
同様に、従来例としてのＬｉＭｎ２Ｏ４を正極活物質と
して用いた電池をＢとする。これら電池を、２ｍＡの定
電流で４．５ボルトまで充電し、３ボルトまで放電し、
この充電放電を繰り返した。第１図は、これら電池の各
サイクルでの放電容量をプロットしたものである。
して用いた電池をＢとする。これら電池を、２ｍＡの定
電流で４．５ボルトまで充電し、３ボルトまで放電し、
この充電放電を繰り返した。第１図は、これら電池の各
サイクルでの放電容量をプロットしたものである。
これより本実施例の正極活物質では充放電サイクルを繰
り返しても劣化は小さいことがわかる。
り返しても劣化は小さいことがわかる。
また第３図には、代表的な放電特性としてまだ劣化の少
ない第１０サイクル目での各電池の放電曲線を示す。こ
れより本発明の 正極活物質は、ＬｉＭｎ２０Ｊと同じ
電位で放電していることがわかる。
ない第１０サイクル目での各電池の放電曲線を示す。こ
れより本発明の 正極活物質は、ＬｉＭｎ２０Ｊと同じ
電位で放電していることがわかる。
１より大きい分のＬｉは、スピネル中の空いている酸素
４面体のなかに入り、充放電における結晶の安定性が増
したと思われる。
４面体のなかに入り、充放電における結晶の安定性が増
したと思われる。
正極活物質のサイクル特性を表わす指数として、第１０
サイクル目の放電容量から第５０サイクル目の放電容量
を引き、それを第１０サイクル目の放電容量で除した値
を用いることにした。すなわち、サイクルによる劣化率
でありこの値が小さいほど良いことになる。第４図は、
ＬｒにＭ ｎ ｅ ０４中のＸに対して、その活物質の
サイクル特性としての劣化率をプロットしたものである
。Ｘが増えるにしたがってサイクル特性が向上した。し
かし、Ｘが１．１０を越えるとサイクル特性は低下し始
める。
サイクル目の放電容量から第５０サイクル目の放電容量
を引き、それを第１０サイクル目の放電容量で除した値
を用いることにした。すなわち、サイクルによる劣化率
でありこの値が小さいほど良いことになる。第４図は、
ＬｒにＭ ｎ ｅ ０４中のＸに対して、その活物質の
サイクル特性としての劣化率をプロットしたものである
。Ｘが増えるにしたがってサイクル特性が向上した。し
かし、Ｘが１．１０を越えるとサイクル特性は低下し始
める。
これより、Ｘは１．０２５以上、１．１８５以下が良い
と思われる。
と思われる。
発明の効果
以上述べたように本発明の式、Ｌｉｉ＋Ｍｎ２０ｚで表
わされ、１．０２５≦Ｘ≦１．１８５である物質を正極
活物質とすることにより、非水電解質二次電池のサイク
ル特性を向上させることができ、産業上の意義は大きい
。
わされ、１．０２５≦Ｘ≦１．１８５である物質を正極
活物質とすることにより、非水電解質二次電池のサイク
ル特性を向上させることができ、産業上の意義は大きい
。
第１図は本発明の一実施例における非水電解質二次電池
と従来例の電池サイクル特性を比較して示す特性図、第
２図は試験に用いた電池の縦断面図、第３図は電池の放
電特性を示す特性図、第４図はサイクル特性としての劣
化率をり、ｉｘＭｎ２０４中のＸに対してプロットした
グラフである。 １３０．正極、２１９．ケース、 ３０９．セパレータ
、 ４００．リチウム板、５．、、封口板、ｅ、、、ガ
スケット。 代理人の氏名 弁理士 粟野重孝 ほか１名第１図 Ｏｕ） ４１） ｕ
８０ １ｔ）ａブイ グ ル老（ 第２図 １ど 第 ３ 図 ０ ／ Ｚ
３ ４放電時間（時間） 第４図 ＬＯＯ１，１０ｒ、ｚ。 Ｌｉｘ Ｍ？Ｌｚ ０４の×
と従来例の電池サイクル特性を比較して示す特性図、第
２図は試験に用いた電池の縦断面図、第３図は電池の放
電特性を示す特性図、第４図はサイクル特性としての劣
化率をり、ｉｘＭｎ２０４中のＸに対してプロットした
グラフである。 １３０．正極、２１９．ケース、 ３０９．セパレータ
、 ４００．リチウム板、５．、、封口板、ｅ、、、ガ
スケット。 代理人の氏名 弁理士 粟野重孝 ほか１名第１図 Ｏｕ） ４１） ｕ
８０ １ｔ）ａブイ グ ル老（ 第２図 １ど 第 ３ 図 ０ ／ Ｚ
３ ４放電時間（時間） 第４図 ＬＯＯ１，１０ｒ、ｚ。 Ｌｉｘ Ｍ？Ｌｚ ０４の×
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 リチウムまたはリチウム化合物を負極とし、リチウム塩
を含む非水電解質と、式 Ｌｉ＿ｘＭｎ＿２Ｏ＿４ で表わされ、１．０２５≦Ｘ≦１．１８５ である正極活物質を用いたたことを特徴とする非水電解
質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1091345A JPH02270268A (ja) | 1989-04-11 | 1989-04-11 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1091345A JPH02270268A (ja) | 1989-04-11 | 1989-04-11 | 非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02270268A true JPH02270268A (ja) | 1990-11-05 |
Family
ID=14023832
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1091345A Pending JPH02270268A (ja) | 1989-04-11 | 1989-04-11 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02270268A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5478672A (en) * | 1993-12-24 | 1995-12-26 | Sharp Kabushiki Kaisha | Nonaqueous secondary battery, positive-electrode active material |
| WO1997037934A1 (en) * | 1996-04-08 | 1997-10-16 | Duracell, Inc. | Method of preparation of lithium manganese oxide spinel |
| US5716737A (en) * | 1995-03-20 | 1998-02-10 | Matsushita Electric Industrial Co. | Nonaqueous electrolyte secondary battery, cathode active material and method for producing the same |
| US5807646A (en) * | 1995-02-23 | 1998-09-15 | Tosoh Corporation | Spinel type lithium-mangenese oxide material, process for preparing the same and use thereof |
| JP2009541938A (ja) * | 2006-06-23 | 2009-11-26 | ボストン−パワー，インコーポレイテッド | リチウムイオン二次電池 |
-
1989
- 1989-04-11 JP JP1091345A patent/JPH02270268A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5478672A (en) * | 1993-12-24 | 1995-12-26 | Sharp Kabushiki Kaisha | Nonaqueous secondary battery, positive-electrode active material |
| US5807646A (en) * | 1995-02-23 | 1998-09-15 | Tosoh Corporation | Spinel type lithium-mangenese oxide material, process for preparing the same and use thereof |
| US5716737A (en) * | 1995-03-20 | 1998-02-10 | Matsushita Electric Industrial Co. | Nonaqueous electrolyte secondary battery, cathode active material and method for producing the same |
| WO1997037934A1 (en) * | 1996-04-08 | 1997-10-16 | Duracell, Inc. | Method of preparation of lithium manganese oxide spinel |
| JP2009541938A (ja) * | 2006-06-23 | 2009-11-26 | ボストン−パワー，インコーポレイテッド | リチウムイオン二次電池 |
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