JPH02124774A - 高強度窒化珪素系焼結体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 本発明は高強度窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）系焼結体に関す
るものである。

「従来の技術」 ・一般にセラミックスの強度は気孔率や結晶粒径、表面
状態に影響を受ける。構造用セラミックスとして注目さ
れているＳｉ３Ｎ、系焼結体の強度もこれらに支配され
る。Ｓｉ３Ｎ４系焼結体の強度を向上させる試みとして
、焼結助剤の開発、焼結方法の開発が図られている。例
えばホットプレス焼結ではＡｍ、Ｃｅｒａｍ、Ｓｏｃ、
Ｂｕ／ｉ、５２（１９７３）　ｐｐ５６０て〜１０　Ｄ
　Ｋｇ／１ｒｙ２（曲げ強度）が、又常圧焼結では昭和
５６年窯業協会年会講演予稿集、（１９８１）１７Ｂで
〜１００　Ｋｙ／ｓ＋＋ａ２（曲げ強度）か報告されて
いる。いずれも気孔率を極力少なくすることによって強
度向上を図っている。

又、主たる焼結助剤としてＹ、０３を用いたＳｉ３Ｎ４
−　Ｙ２Ｏ，−Ａ／！０３系窒化珪素焼結体の製造方法
が特公昭４９−２１０９１号、特公昭４８−３８４４８
号に開示されている。

これらは該当持分明細書中に示されているように、β結
晶格子のＳｉ３Ｎ、が繊維状組織を有し、これがマトリ
ックス相中に分散することから強度、靭性を向上し得る
ものと考えられている。すなわちこれはβ晶ＳｉＢＮ４
格子が六方晶でありＣ軸方向に異方性成長をすることを
積極的に利用したものてあり、とくに特公昭４８−３８
４４８号やまた窯業協会誌９４巻ｐｐ９６（１９８６）
に示される如く、繊維状のβ晶Ｓｉ３Ｎ４の結晶粒が長
平方向に１０＆μｍ以上成長している場合がある。

「発明が解決しようとする課題」 しかしながら前記技術では、繊維状組織の成長を強化機
構とするため、それに伴う異常粒成長あるいは気孔の発
生が伴う可能性があり必ずしも強度を向上させるために
有効であるとは考えられない。

またとくに特公昭４９−２１０９１号に示される繊維状
組織を呈するためにはホットプレス焼結を用いる場合や
、あるいは窯業協会誌９４巻ｐｐ　１６７（１９８６）
に示されるようにあらかじめ繊維状に成長させる熱処理
を施したβ晶のＳｉ３Ｎ４原料を添加することによりこ
の繊維状組織の成長を積極的に用いることがある。

上記に鑑み、本発明は上に述べたような問題点を解消す
るため開発されたものである。本発明では前記の如くマ
トリックス中に長大な繊維状結晶を分散せしめるのでは
なく細粒かっ高アスペクト比かつ均−粒のβ晶によりマ
トリックス相を構成させた焼結体が前記の繊維強化型焼
結体以上に高強度を有することを見いだしたものである
。

「課題を解決するための手段」 即ち本発明は、平均長軸粒径５μｍ以下、アスペクト比
が５以上からなるシリコンアルミニクムオキシナイトラ
イド（Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−まただしｚ＝０〜４
．２）単一結晶相が焼結体の９０チ以上を占め該結晶相
が焼結体中にネットワーク構造を構成し、残部の結晶相
若しくは非晶質（ガラス質）相が希土類、３Ａ族、２Ａ
族及びＳｉの酸化物若しくは酸窒化物の一種あるいは二
種以上からなることを特徴とする曲げ強度１００Ｋｇ／
ｍｎ２以上の高強度窒化珪素系焼結体である。

なお上記本発明に於いて、その実施の態様として少なく
とも下記が含まれる。

（イ）残部の結晶相若しくは非晶質（ガラス質）相がＹ
、Ｓｉ，Ａｌ，Ｏ，Ｎの群から選ばれる三種もしくはそ
れ以上よりなることを特徴とする上記本発明の焼結体。

（ロ）焼結体中にＣｒ　、Ｃｏ　、Ｈｆ　、Ｆｅ　、Ｍ
ｏ　、Ｎｉ　、Ｎｂ　、Ｔｉ　、Ｗ。

Ｚｒの金属元素の内一種もしくは二種以上を５００ｐｐ
ｍ以下含むことを特徴とする上記本発明の焼結体。

以下に本発明の詳細な説明する。

本発明を実現しうるため、発明者らは種々のＳｉ３Ｎ４
Ｗ料粉末、粉末混合方法、焼結条件を検討した結果、と
くにＳｉ３Ｎ、原料粉末について、好ましくはその平均
粒径（ＦＳＳＳ）が０．５μｍ以下、酸素量２重量％以
下、α結晶化率９５チ以上、また粒度分布については３
σ≦０．２μｍを用い、また所謂焼結助剤についてはそ
の添加総量が好ましくは１０重量％以下である５４３Ｎ
４系焼結体において、βシリコンアルミニクムオキシナ
イトライド結晶の長軸方向が５μｍ以下またアスペクト
比が５以上であり、それが互いにネットワーク構造を持
った網目構造を形成し、このように十分結晶粒径を制御
した場合、従来の繊維状組織強化型に比較し極めて高強
度な焼結体を得ることを見出したものである。

また木機能を十分に満ｇするためには該網目構造が９０
１以上含まれていることが必要である。

また該結晶相はＹあるいはＭｇ等の元素か結晶内に固溶
し所謂Ｌ３１型の結晶構造を持つ結晶相を全く含まない
単一のβ型シリコンアルミニクムオキシナイトライド結
晶相よりなることが必要である。

また該結晶相以外の残部については一般的な窒化珪素系
焼結体と同様に他の結晶相若しくは非晶質相（ガラス質
）よりなるが、とくにこれは希土類、３Ａ族、２Ａ族及
びＳｔの酸化物若しくは酸窒化物の一種あるいは二種以
上よりなることか、焼結体の高密度化に有利である。

上記残部の結晶相若しくは非晶質（ガラス質）相がＹ、
Ｓｊ　、Ａｌ　ｒｏｔ　Ｎの群から選ばれる三種もしく
はそれ以上よりなることが望ましい。

なお又、焼結体中にＣｒ、Ｃｏ　、Ｈｆ　、Ｆｅ　、Ｍ
ｏ　、Ｎｉ　、Ｎｂ。

Ｔｉ、Ｗ、Ｚｒの金属元素はＳｉ３Ｎ４表面に存在する
ＳｉＣ２あるいはこのＳｉｎｇと焼結助剤との複合酸化
物、複合酸窒化物と反応し各元素を含むシリサイドを形
成しその際、体積収縮を伴う場合が多く、焼結体中に気
孔、欠陥を残存させ、これか焼結体の強度劣化、信頼性
の低下の原因とな−る。

「作用」 一般に原料Ｓｉ３Ｎ４粉末の合成方法には■金属Ｓｉ直
接窒化法、■ＳｉＯｚ還元法、■気相合成法等かあるか
、ここではとくに既述した原料粉末特性、すなわち平均
粒径か０．５μｍ以下、酸素量２重量％以下、α結晶化
率９５チ以上等を満足する種々の穿料Ｓｉ３Ｎ、粉末を
用いて得たＡ−Ｇ７種類のＳｉ３Ｎ、　　焼結体につい
てその組織をＺｌｅｇｌｅｒ、　Ｇらの手法（Ｓｃｉｅ
ｎｃｅ　ｏｆ　Ｃｅｒａｍｉｃｓ　Ｖｏｌ　１２（１９
８４）ｐｐ　３６１）に従い評価した結果と各焼結体の
強度（ＪＩＳ　Ｒ１６０１準拠３点曲げ）の関係を第１
図に示す。

また同様平均アスペクト比と強度の関係を第２図に示す
。

また該当焼結体の構造を観察したところとくに強度≧１
３０　Ｋｑ／−の高強度焼結体において前述したβ晶格
子の網目状構造が十分に生成されていることが明らかと
なった。

以上の結果から本発明によるβ晶格子の長軸平均粒径が
５μｍ以下、アスペクト比が５以上かつこれが網目状構
造を持った焼結体か従来のＳｉ３Ｎ４系材料にない高強
度を有することが明らかとなった。

一方網目状構造を持つシリコンアルミニウムオキシナイ
トライド結晶相以外の残部については、とくに焼結体の
高密度化に有効であると考えられる、希土類、３Ａ族、
２Ａ族及びＳｉの酸化物若しくは酸窒化物の一種あるい
は二種以上よりなる結晶相、若しくは非晶質（ガラス質
）相であることが好ましい。

「実施例」 以下に本発明の実施例を述べる。

実施例１： 平均粒径０．３μｍ１粒度分布３σ＝０．２０μｍ１　
　α結晶化率９６．５チ、酸素量１．４重量％のＳｉ３
Ｎ４原料９２重量％及び平均粒径が各々０．８μｔｎｌ
　Ｏａ　５μｍ１１．０μｍのＹ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、
Ａ／Ｎ粉末を４．３．１重量％添加しエタノール中１０
０時間ボールミルにて湿式混合した後、乾燥し得られた
混合粉末を５０００　Ｋｆ／ｃｒｎ２でＣＩＰ成形、こ
の成形体をＮ２ガス１気圧下１６００℃で４時間保持し
、さらて１７５０℃にで６時間焼結し得られた焼結体を
さらに１７００℃、１０００気圧Ｎ２ガス中にて２時間
ＨＩＰ処理を施こした。

この間１６００℃の保持後焼結体のβ結晶化率は９２．
５％、焼結体相対密度は８９．５％であった。

また１７５０℃で６時間焼結した後はβ結晶化率は１０
０％、焼結体相対密度は９８．９　％であった。

尚ＨＩＰ処理後はこの相対密度が１００％であった。

この焼結体よりＪＩＳ　Ｒ１６０１に準拠した６×４Ｘ
４０（ｓ＋３）のテストピースを切出し、引張面につい
てはダイヤモンドペーストにて研磨し、表面粗さ０．２
３に仕上げた。

この試験片３０本について３点曲げテストを行ったとこ
ろ、平均強度１５２　Ｋｑ／ｗａ’ワイグル係数１５を
得た。

また同焼結体の組織を前述したＺｉｅｇｌｅｒ　、　Ｇ
らの行った方法にて評価したところβ晶格子の長軸平均
粒径２μｍ平均アスペクト比が５．８で十分に該結晶相
の網目状構造か詔められた。

また同焼結体の熱伝導率を測定したところ９０Ｗ／ｍ　
ｋと通常のＳｉ３Ｎ４系焼結体より極めて高くβ晶格子
が十分に網目状構造を呈していることによるものと確認
できた。

実施例２： 実施例１に示すＳｉ３Ｎ４原料粉末を第１表に示す各焼
結体組成に混合し得られた混合粉末をグラファイト製モ
ールド内に充填し４　（１０Ｋｑ／ｃｒｔ？　、　１７
００℃、４時間ホットプレス焼結し、得られた焼結体よ
り実施例１と同様の手法に従いＪＩＳ　Ｒ１６［）１に
準拠し３点曲げ強度及びその組織観察より平均粒径、ア
スペクト比さらに該結晶相の占める体積チを求めた。そ
の結果を第１表に示す。

（註）※は比較例 第１表に示す通り本発明の実施例は強度が著しく優れて
いる。

実施例３： 平均粒径０．３μｍ１粒度分布３σ＝Ｉ］、２［］μｍ
１α結晶化率９６．５チ、酸素量１．４ｗｔ％のＳｉ　
、Ｎ４原料９２ｗｔチとカルボン酸系解膠剤０．５ｗｔ
％をｉ−プロパツール中に混入し、超音波ホモジナイザ
ー　（出力６００Ｗ、周波数２５）Ｇ（ｚ）により２回
解膠処理したものをＡ液とし、また更に別の容器中で平
均粒径０．９μｍのＹ２Ｏ３粉末をｓｗｔ％、平均粒径
０．５μｍのＡ７，０３粉末を２ｗｔ％、平均粒径０−
９μｍのＡ７Ｎ粉末を１　ｗｔ％をｉ−プロパツール中
に混入し、各々にカルボン酸系解膠剤０．５ｗｔチ添加
して個別に上述の超音波ホモジナイザーにより２回解膠
処理したものを各々Ｂ、　Ｃ，Ｄ液とした。

このＡ−Ｄ液を簡易型撹拌機により５０００ｒ。

ｐ、ｍ、　５時間分散、混合した。

この混合粉末を５０００　Ｋ９／ｍｍ２でＣＩＰ成形し
、Ｎ２ガス中１７５０℃にて６時間焼結し、得られた焼
結体を１７００℃、１０００気圧Ｎ２ガス中２時間ＨＩ
Ｐ処理を施した。

この焼結体よりＪＩＳ　Ｒ１６０１に準拠した３×４×
４０（ＩＩＩＩ＋３）のテストピースを切出し、引張面
についてはダイヤモンドペーストにて＠磨し、表面粗さ
０．２Ｓに仕上げた。この試験片３０本について３点曲
げ試験を行なったところ強度１４５Ｋｇ／ｗＩ２、ワイ
プル係数２５を得た。

実施例４： イミド分解法により得られた平均粒径０．５μｍ１α結
晶化率９６チのＳｉ３Ｎ４厚料を９２ｗｔ％、平均粒径
０．９ｆｉｍのＹ２Ｏ３粉末を５　ｗｔ％、平均粒径０
．３＃１のＡｌ２Ｏ３粉末を２ｗｔチを各々下記の混合
法にて粉末調整し乾燥・造粒後、この混合粉末を２００
０に９／ｃ１ｎ２でＣＩＰ成形し、Ｎ２ガス中１７５０
℃にて６時間焼結し、得られた焼結体を１７００℃、２
０００気圧Ｎ、ガス中２時間ＨＩＰ処理を施した。

この焼結体よりＪＩＳ　Ｒ１６０１に準拠した３×４　
Ｘ　４０（ｍ３）のテストピースを切出し、引張面につ
いてはダイヤモンドペーストにて研磨し、表面粗さ０．
２８に仕上げた。この試験片６０本について３点曲げ試
験を行なった。

（混合法４−１） Ｓｉ３Ｎ４原料をカルボン酸系解膠剤（Ａ）種を０．５
ｗｔ％加えエタノール中に混入超音波ホモジナイザー（
出力６００Ｗ、周波数２５ＫＨｚ）により２回処理した
ものをＡ液とし、Ｙ２Ｏ３粉末をカルボンｅ　系解膠Ｉ
Ｊ　（１３１種０．５　ｗｔＪ　ヲ加え、Ａ／２０．粉
末をカルボン酸系解膠剤（Ｃ）種０．５　ｗｔチを加え
、各々エタノール中に混入同様の処理を実施したものを
各々Ｂ、Ｃ液とし、これを高速撹拌機により８０００　
ｒ、ｐ、ｍ、　２時間混合する方法。

（混合法４−２） Ａ／ｌＯ，製ボット、及びポールよりなるボールミルに
各粉末及びエタノールを添加した後１００ｒ、ｐ、ｍ、
で１００時間混合する方法。

（混合法４−３） ＡＩ！２０３製ポット及びポールよりなるボールミル１
．２．３に各々 １　：　　Ｓｉ３Ｎ４原料＋カルボン酸系解膠剤（Ａ）
種０、５　ｗｔ％十エタノール ２：Ｙ２Ｏ３原料＋力ルボン酸系解膠ｇｌＪ　（Ｂ）種
ｏ、　ｓ　ｗｔチ＋エクノール ３　：　　Ａｌ２Ｏ３原料＋カルボン酸系解膠剤（Ｃ）
種０、５　ｗｔ％十エタノール を加え１２時間予予備金したものをボールミル１に再投
入し更に８４時間混合する方法。

（混合法４−４） 混合法４−２でＡｌ、０３製ボールミルを各々Ｓ　ｉ　
３　Ｎ４製ボールミルに変更し以下同様の混合法。

（混合法４−５） 混合法４−３でＡＩ！２０３製ボールミルを各々Ｓｉ３
Ｎ、製ボールミルに変更し以下同様の混合法。

各混合法により得られた焼結体の特性を第１表に示す。

ここで各混合条件における６点曲げ強度評価後の破壊起
点を調査したところ、条件２、乙についてはＡｌの偏析
か検出される異物、条件４．５については粗大β−Ｓｉ
３Ｎ、結晶粒であシ、条件２、乙についてはボール及び
ポットから混入するＡｔ２０３の偏析、条件４．５につ
いてもボール及びポットから混入するβ−Ｓｉ３Ｎ４が
焼結中の粒成長の核になるものと考えられ本発明の意義
が確認された。

実施例５： イミド分解法により得られた平均粒径０５μｍ１α結晶
化率９６％の５４３Ｎ４原料を９２ｗｔチ、平均粒径０
．９　μｍｔｎＹｚｏｓ粉末を５ｗｔ％、平均粒径０．
３μｍのＡｌ２Ｏ，粉末を２　ｗｔ％を各々下記の混合
法にて粉末調整した混合液を５００メツシユのふるいに
よりふるいをかけメツシュ上に伐る残渣量を調べ分散・
混合性を調査した。

一方同粉未調整した混合液を乾燥造粒した後この混合粉
末を５０００　Ｋｇ／６ｎ”でＣＩＰ成形し、Ｎ２ガス
中１７５０℃にて６時間焼結し、得られた焼結体を１７
００℃、１０００気圧Ｎ２ガス中２時間ＨＩＰ処理を施
した。

この焼結体よりＪＩＳ　Ｒ１６０１に準拠した３区４Ｘ
４０（１１１１３）のテストピースを切出し、引張面に
ついてはダイヤモンドペーストにて研磨し、表面粗さ０
．２３　Ｋ仕上げた。この試験片６０本について６点曲
げ試験を行なった。

（混合法５−１） Ｓｉ３Ｎ、原料をカルボン酸系解膠剤犬種を０．５ｗｔ
チ加えエタノール中に混入超音波ホモジナイザ−（出力
６００Ｗ１周波数２５ＫＨｚ）により２回処理したもの
をＡ液とし、Ｙ２Ｏ３粉末をカルボン酸系解膠剤（Ｂ）
種０．５　ｗｔ％を加え、Ａ／２０３粉末をカルボン酸
系解膠剤（Ｃ）種０．５　ｗｔ％を加え、各々エタノー
ル中に混入同様の処理を実施したものを各々８１Ｃ液と
し、これを高速撹拌機により８０００ｒ、ｐ−ｍ、２時
間混合する方法。

（混合法５−２） 混合法５−１において解膠剤を全く添加せず実施した場
合の混合法。

以上の混合液の残渣量及び焼結体特性を第２表に示す。

メッシ＝残渣の多い比較例５−２では強度、ツイブル係
数とも劣っており本発明の意義が確認された。

実施例６： イミド分解法により得られた平均粒径０．５μｍの市販
粉末をへ原料、直接窒化法に得られた平均粒径０．７μ
ｍの市販粉末をＢ原料とし、各々の粒度分布を重量比率
で測定したところ、へ原料は５μｍ以上の粗粒が０．１
ｗｔ％、Ｂ原料は３ｗｔチ含まれていた。この原料粉末
のみを実施例４の混合法４−１および４−６にで混合し
た後金々の粒度分布およびＡＩ！２０３換算の混入量を
測定した結果を第３表に示す。

第 表 第３表の結果より本発明の混合法を用いることにより原
料Ｓｉ３Ｎ、粉末の粒度を維持しかつ粉砕にともなう不
純物の混入を抑制できることが分る。第３表に示した各
混合法によりさらに平均粒径０．９／ＪｍのＹ２Ｏ，粉
末、０．３μｍのＡ／、０．粉末を各々５．２ｗｔチ添
加した混合液を乾燥、造粒した後、この混合粉末を５０
００　Ｋ９／ｃｍ２でＣＩＰ成形し、Ｎ２ガス中１７５
０℃にて６時間焼結し、得られた焼結体を１７００℃、
１０００気圧Ｎ２ガス中１時間ＨＩＰ処理を施した。

この焼結体よりＪＩＳＲ１６０１に準拠した３×４　Ｘ
　４０　（ｗ＋’）のテストピースを切出し、引張面に
ついてはダイヤモンドペーストにて研磨し、表面粗さ０
．２Ｓに仕上げた。この試験片３０本について３点曲げ
試験を行なった。

この結果を第４表に示す。

第　　４　　表 本発明によれば原料粉末の粒度を維持しかつ不純物の混
入を許さす助剤を均一混合できることより、強度の高い
、信頼性の高い焼結体を得られることが明らかとなった
。

以上の実施例に例示する様に本発明の焼結体は例乏−ば
次の（イ）、（ロ）、し→の様な方法により製造出来、
又本発明はその様な方法により製造された焼結体を含む
ものである。

（イ）　Ｓｉ３Ｎ４原料粉末と、その焼結助剤として、
第１助剤を有機金属塩、第２助剤を金属酸化物、窒化物
及び酸窒化物の一種もしくは二種以上を用い、これら個
別に又は二つ以上併せて溶媒および界面活性剤（分散剤
、解膠剤）を添加した混合液に超音波を照射し、分散処
理した６液を混合乾燥した混合粉末を成形、非酸化性雰
囲気中１６００〜２２００℃で焼結する方法。

なお上記馨）の実施態様としては少なくとも下記かある
。

馨）−１ 有機金属塩がＹおよび／またはＡｌの有機金属塩、酸化
物がｋ１２０３、Ｙ２Ｏ，及び窒化物がＡｌＮである方
法。

（イ）−２ Ｙおよび／またはＡｊの有機金属塩がＹ［Ａ７（ＯＰｉ
）４〕３である方法。

啓）−３ Ｙおよび／またはＡＩ！の有機金属塩がステアリン酸塩
、ナフテン酸塩、アセチルアセトン塩、オクチル酸塩の
群から選ばれた一種もしくは二種以上の金属塩である方
法。

軽）−４ Ｙおよび／またはＡｌの有機金属塩がアルコキシ金属塩
である方法。

（イ）−５ Ｓｉ３Ｎ４原料粉末が平均−次粒子径１．０μｍ以下の
イミド分解法により得られた５ｔ３Ｎ４粉末であり、か
つ焼結助剤の平均−次粒子径が１μｍ以下である方法。

焼結が、非酸化性雰囲気中１６００〜２０００℃、Ｎ２
ガス圧１０〜２０００気圧で焼結する方法。

（イ）−７ 分散処理した混合液を４４μｍ以下のメツシュによりふ
るい分けする方法。

（ロ）　　Ｓｉ３Ｎ４原料粉末とその焼結助剤として金
属酸化物、窒化物及び酸窒化物の一種もしくは二種以上
を用い、これら個別に又は二つ以上併せて溶媒および界
面活性剤（分散剤、解膠剤）を添加した混合液に超音波
を照射し、分散処理した６液を混合乾燥した混合粉末を
成形、非酸化性雰囲気中１６００〜２２００℃で焼結す
る方法。

なお上記（ロ）の実施態様として少なくとも下記がある
。

（ロ）−１ Ｓｉ３Ｎ４原料粉末が平均−次粒子径１．０μｍ以下の
イミド分解法により得られたＳｉ３Ｎ４粉末であり、か
つ焼結助剤の平均−次粒子径が１μｍ以下である方法。

（ロ）−２ 焼結が、非酸化性雰囲気中１６００〜２０００℃、Ｎ２
ガス圧１０〜２０００気圧で焼結する方法。

（ロ）−６ 分散処理した混合液を４４μｍ以下のメソシュによりふ
るい分けする方法。

（ハ）　Ｓｉ３Ｎ４ｐ料粉末及びその焼結助剤として有
機金属塩を溶媒中に均一分散させる工程、該分散液を乾
燥及び該有機金属塩を酸化処理せしめ、Ｓｉ、Ｎ４ｉ料
粉末表面へ該有機金属の酸化物として均一に付着させる
ことを目的とする焙焼工程を経た後得られる粉末を成形
、焼結する方法。

なお上記（ハ）の実施態様として少なくとも下記がある
。

（→−１ 有機金属塩かＹおよび／またはＭの有機金属塩からなる
方法。

（ハ）−２ Ｙおよび／またはＡ／の有機金属塩がＹｃＡＩ！（ＯＰ
　）４３３である方法。

（ハ）−６ Ｙおよび／またはＡ／の有機金属塩が、ステアリン酸塩
、ナフテン酸塩、アセチルアセトン塩、オクチル酸塩の
群から選ばれた一種もしくは二種以上の金属塩である方
法。

（／→−４ Ｙおよび／またはＡ／の有機金属塩がアルコキシ金属塩
である方法。

なお本発明で界面活性剤（分散剤、解膠剤）との記載は
界面活性剤（分散剤、解膠剤を含む）の意味である。

「発明の効果」 以上の様に、本発明の焼結体は、従来のＳｉ３Ｎ４系焼
結体に比較し著しく高強度を有し種々の機械構造物品と
して応用できる。

【図面の簡単な説明】

第１．２図は共に本発明の窒化珪素系焼結体を説明する
ための図であって、第１図は長軸方向結晶平均粒径と強
度との関係を表わす図、第２図は平均アスペクト比と強
度との関係を表わす図を大々例示している。

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）平均長軸粒径５μｍ以下、アスペクト比が５以上
   からなるシリコンアルミニウムオキシナイトライド（Ｓ
   ｉ＿６＿−＿ｚＡｌ＿ｚＯ＿ｚＮ＿８＿−＿ｚただしｚ
   ＝０〜４．２）単一結晶相が焼結体の９０％以上を占め
   、該結晶相が焼結体中にネットワーク構造を構成し、該
   シリコンアルミニウムナイトライド結晶相以外の残部の
   結晶相若しくは非晶質（ガラス質）相が希土類、３Ａ族
   、２Ａ族及びＳｉの酸化物若しくは酸窒化物の一種ある
   いは二種以上からなることを特徴とする曲げ強度１００
   ｋｇ／ｍｍ＾２以上の高強度窒化珪素系焼結体。
2. （２）残部の結晶相若しくは非晶質（ガラス質）相がＹ
   ，Ｓｉ　，Ａｌ，Ｏ，Ｎの群から選ばれる三種もしくは
   それ以上よりなることを特徴とする特許請求の範囲第（
   １）項記載の曲げ強度１００Ｋｇ／ｍｍ＾２以上の高強
   度窒化珪素系焼結体。
3. （３）焼結体中にＣｒ，Ｃｏ，Ｈｆ，Ｆｅ，Ｍｏ　，Ｎ
   ｉ　，Ｎｂ，Ｔｉ，Ｗ，Ｚｒの金属元素の内一種もしく
   は二種以上を５００ｐｐｍ以下含むことを特徴とする特
   許請求の範囲第（１）項記載の曲げ強度１００Ｋｇ／ｍ
   ｍ＾２以上の高強度窒化珪素系焼結体。
4. （４）Ｓｉ＿３Ｎ＿４原料粉末と、その焼結助剤として
   、第１助剤を有機金属塩、第２助剤を金属酸化物、窒化
   物及び酸窒化物の一種もしくは二種以上を用い、これら
   個別に又は二つ以上併せて溶媒および界面活性剤（分散
   剤、解膠剤）を添加した混合液に超音波を照射し、分散
   処理した各液を混合乾燥した混合粉末を成形、非酸化性
   雰囲気中１６００〜２２００℃で焼結することにより製
   造された特許請求の範囲第（１）項記載の曲げ強度１０
   ０Ｋｇ／ｍｍ＾２以上の高強度窒化珪素系焼結体。
5. （５）Ｓｉ＿３Ｎ＿４原料粉末と、その焼結助剤として
   金属酸化物、窒化物及び酸窒化物の一種もしくは二種以
   上を用い、これら個別に又は２つ以上併せて溶媒および
   界面活性剤（分散剤、解膠剤）を添加した混合液に超音
   波を照射し、分散処理した各液を混合乾燥した混合粉末
   を成形、非酸化性雰囲気中１６００〜２２００℃で焼結
   することにより製造された特許請求の範囲第（１）項記
   載の曲げ強度１００ｋｇ／ｍｍ＾２以上の高強度窒化珪
   素系焼結体。
6. （６）Ｓｉ＿３Ｎ＿４原料粉末及びその焼結助剤として
   有機金属塩を溶媒中に均一分散させる工程、該分散液を
   乾燥及び該有機金属塩を酸化処理せしめ、Ｓｉ＿３Ｎ＿
   ４原料粉末表面へ該有機金属の酸化物として均一に付着
   させることを目的とする焙焼工程を経た後得られる粉末
   を成形、焼結することにより製造された特許請求の範囲
   第（１）項記載の曲げ強度１００Ｋｇ／ｍｍ＾２以上の
   高強度窒化珪素系焼結体。