JPH01500251A - 煙道ガス中のＮＯｘ減少方法 - Google Patents

Abstract

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Description

【発明の詳細な説明】 煙道ガス中のＮＯ，減少方法 技術分野 本発明は燃焼装置からの煙道ガス中窒素酸化物水準を下げることに係るものてあ り、より特別には、上記燃焼装置中で好ましい反応条件が得られるような場所に 組み込まれているサイクロン分離機中に還元剤を導入することで、ＮＯ，水準の 減少を達成しようとするものである。

発明の背景 本発明は、実際−Ｌすべての燃料、例えば固型燃料、スラッジ、気体燃料または 類似の燃料を燃焼させる際に発生する煙道ガス中の窒素酸化物を低ドさせる方法 に係るものである。しかしなから、本発明は特に改良された流動床燃焼方式を与 えるものてあり、ここては流出する煙突ガスを現在の環境基準に合致するよう経 済的に管理することがてきる。

燃料の波動法燃焼は、よく知られている実用的な方法である。

典型的には、空気かプレナム（ｐｌｅｎｕ■）を通って導入され、プレナムては 、空気か分散格子を通ることて分散される。燃料流動粒子および吸収剤、例えば 石灰石または白雲石粒ゴか、通常の場合１４００−１７００’Ｆの温度範囲て炉 内において流動し反応する。この温度は、通常の炉゛Ｃ実施されている温度より も本質的に低くなっている。この温度範囲は、優れた燃料完全燃焼を達成てきる 他に、燃焼室中で硫黄酸化物と吸収剤を反応させるのにもまた適当である。かく して、硫黄含有燃料からのＴＩ＆黄酸化物排出を実際し減少することかてき、石 灰石の添加によっても、比較的硫黄含量の高い石炭の燃焼においても環境汚染を 減少゛Ｃきる。

窒素酸化物は、すべての燃料を燃焼させる時に発生し、空気中の窒素か熱て酸化 物として固定されたり、燃料中の窒素か変換し。

たりして生成する９前者の反応は高温か好適であり（約１８００’Ｆ以ｈ）、一 方で後者の反応は、より低い温度、飼犬ば、一般に流動床燃焼系て見出される温 度か非常に重要である。窒素酸化物か光化学スモックの生成に関係しており、低 暴露レベル（ＮＯ，。

のＴＬＶか５　ｐｐｍである）て毒性てありうるのて、燃焼系から排出されるＮ Ｏつを最小限にすることか関心事として拡がり一つつある。

米国特約第３，９００，５５４号においでは、１，６００−２．０００°Ｆの温 ｉ範囲にある間に、排気流中にアンモこ一アを投入することによって、通常の炉 から発生した排出ガスから窒素酸化物を非接触反応的に除去することか、開示さ れている。ヨーロッパ特許出願公告番号第１７６．２９３号は、また、遠心分離 機に入る前の排気ガス流にＮＨ，を投入することでＮＯｘをコントロールするこ とを開示している。特許第４，３３５，０８４号は、更により高い温度を開示し ている。多くの別の特許ては、触媒と一緒にアンモニアを使用することか窒素酸 化物を減少するのに効果かあることを開示している。低温度（例えば、２５０− ９３０’Ｆ）を利用しているこれらの特許の若干例には、米国特￥ｆ第３．８８ ７，６８３号（活性炭触媒）、第４，０５６，６６０号（Ｖ２Ｏ５／Ｍｎ２０１ 触奴）、第４，０１０，２３８号（各種遷移金属触媒）、第４，００２，７２３ 　（青金酸触媒）、第４，０４９，７７７　％（ＣｒＯ触奴）、第４，０３１． ．１８５　（銅−ハロゲニト触媒）および第４，０７０，４４０号（アルファ　 Ｆｅ２Ｏ３触媒）等か含まれている。

この他の別の数件の米国特許、例えば、第３，８９４，１４１号および第３，８ ６７．５０７号は、窒素酸化物を減少するのに、アンモニアよりも寧ろ炭化水素 を使用していることを開示している。更にほかの米国特許、例えば、第４，３２ ５，９２４号および第４，２０８，３８６号は、Ｎｏ、Ｉ排出の減少のために尿 素を使用しており、第４　、　．１．５４　、８０３号および第４，５０７゜２ ６９号は、別のアンモニア前駆物質を開示している。他の米国特許、例えば、米 国特許第４，１１９，７０２号および第４゜１．１５．５１５号は、システムの 作業性を改良するために水素、オゾンおよび過酸化水素等の添加物を使用してい る。

米国特許第４，２１８，４２７号は、粉体化石炭の流動床を、約４００−７００ °Ｃの温度て使用することを開示している。米国特許第４，１８１，７０５号は 、アンモニアまたはアンモニア生成前駆物質を直接的に炉の流動床燃焼領域に投 入することを開示している１、米国特′：Ａ第３，９２９，９６７号は、ＮＯ， およびＳＯ。

を含む煙道ガスの処理方誌を開示し°（おり、先ず第一にＳ０８の量を低減する ために排出ガスをガス状アンモニアと接触させるのに、好ましくは約７’０Ｏ− ８００”Ｆの温度て、含まれている三酸化ＷＬ黄の全量と実際上反応するのに十 分量のガス状アンモニアを使用することで、期待とおり反にか５（ｌｘを変換し て亜硫酸アン干二、ラム塩および重硫酸アンモニウム塩の生成となり、この反応 に統い”Ｃ生成した大量の固体生成物か機械的分離機例えばサイクロン分離機て 除去され、続いて高温静電集しん機て処理される。

次にアンモニアは、固体酸化値＆アンモニウム塩から回収される。

他に多くの別の方法か、５業技術において先ず第一に二酸化硫黄除去のために示 されており、例えば米国特許第４，３６９，１６７号は、石灰水溶液の使用を教 えており、ここてはまた、適当な洗す媒体、例えば重クロム酸塩溶液を使用して 特にＮＯ，を除去する第二カス洗浄器を含むことかてきるとしている。勿論、Ｓ Ｏｘを減少させるために燃焼室自身に石灰石を投入するごとも、良く知られてい ることである。また煙道ガスの処理用にアンモニアを、特に一定の温度て、使用 するのて、アンモニアおよび水との反応によって硫酸アンモニウムか生成し、Ｓ ０３の除去かできる、従ってアンモニアまたはアンモニア前駆物質の使用が、ま たＳＯｘレベルを低減させるのに効果かあるということは、また知られていると ころである。

魚１の１１ ＮＯｘ減少方法の有効な実施におけるーっの臨界パラメータは、還元剤と燃焼生 成物の煙道ガスとの良好な混合を達成することであることか見出されている。別 には、ＳＯＸコントロールに使用した石灰石または崩焼石灰石（Ｃａｂ）による 触媒作用で、還元剤と酸素からの好ましくない副反応か起るのを避けねばならな いことも、見出されている。高温度サイクロン分離機または類似機を使用するこ とによって、および熱サイクロン中の特別な場所において流体中に還元剤を投入 することによって、Ｎｏ、　還元剤と燃焼生成物の煙道ガスとの極めて有効な混 合か、石灰石およびＣａＯ等の粒子かそこから分離された後で、達成されるとい うことも見出されている。高温サイクロン分離機は、耐火材で、ライニングされ ていることかてき　または、その外表面をジャケットに氷、水蒸気または空気を 循環し・て冷却することに′よ一部て、熱条件において操作するのに適している ようにするごとかてきる。還元剤および工程条件に応じて、還元剤はキャリアー ガスと一緒にかまたは、キャリアーガスなして投入することかてきる。このキャ リアーガスは、水蒸気、窒素、煙道ガス、すべての不活性ガスまたは、これらの 組み合わせから成ることかＣきる。サイクロン内における投入口または投入口類 の位置は、工程条件および使用される１１０゜還元剤によって、多かれ少なかれ 決められている。投入口の位置を選択する時の考慮されるべき工程条件には、ガ ス流温度、煙道ガス組成、負荷調整、還元剤または還元剤類のタイプ、および特 に粒状負荷体の量等が含まれている。

高温サイクロン分離機の使用は、著しく還元剤の投入を簡単にしており、特に現 在使用されている多くの投入配置か非常に複雑になっている装Ｅと比較として比 べれば、簡午になっていることか明らかである。

一つの好ましい共体例においては、本発明は、流動床燃焼系の一部として組み込 まれており、ここて燃料か燃焼される流動床は、灰分、硫黄捕集用吸収剤、即ち 石灰石および類似品を含んでいて、１４００−１８００°Ｆの温度範囲で煙道カ ス流を生成している。窒素酸化物の除去は効果的であり、ガス洗浄装置を付は加 えることなしに有効に達成されている０本発明は、またすべての炉システムにお いて使用することかてき、例えば粉状炭またはストーカ−またはオイル燃焼装置 てあって、ＮＯｘ放出か最小限にされなければならない場合に使用することかて きる。サイクロン（またはサイクロン類）は、煙道ガスか一般的に若干量の熱を 一定の一次対流表面に与えるか、し、）シ煙道ガスか次にサイクロンまたは他の 高渦巻き装置を通る戟にも適当な温度に留っており、このサイクロンでは燃焼生 成物煙道ガス（同伴された粒子かそこから分離された後で）と、投入された還元 剤または還元剤類との間て非常に効果的な混合か起るように配列されている。煙 道ガスは次にそれかそらされた別の対流圏領域にまたは更に熱交換が起ることか てきる他の対流圏に再復帰することかてきる。

図面の簡単な説明 第１図は、標準的な燃料燃焼システムの模式的な図面を示しており、これは、一 般的に、請求されている本発明か使用されることのできる多くの燃焼システムの 一つを表わしており、燃焼炉に連結されているタクトか対流部分に導かれ、この 対流部分にはサイクロンへの迂回路か含まれ、次に究極的に煙突に導かれて煙突 を通って大気中に排出される。

第２図は、サイクロン分離機の頂蓋にある好ましい投入位置を示す上部の図面で あり、ここでは多くの投入口がサイクロンの頂蓋な通って放射状のゼロ速度帯付 近の位置まで延びており、サイクロン内壁と中央ガス出口ダクトのシリンター壁 との間のほぼ中間的に位置している。

第３図は、第２図の３−３線にそって一般的に採られた垂直断面図であり、サイ クロン分離機の１つの形式での一般的に好ましい投入装置の配置を示している。

第４図は、大量のＣａＳＯ４を同伴している流体用のＮＯｘ除去システムの模式 的説明図てあり、ここにＮＯｘ還元剤、例えば、尿素粒子かサイクロン中に供給 されるか、この尿素は任意に若干の固体物質、例えば酸化ニッケルまたは他の触 媒を含むことかできる。

これらの粒子はサイクロン底部から回収され、その１部か、ガス輸送媒体を使う 気体輸送バイブを通ってサイクロン入口ダクトに循環返送されるのて、ここても 存在する吸収剤か更に反応する機会を有している。

第５ｔＪは、他のとるべき具体例の模式Ｍてあって、循環流動床燃焼システムを 組み合わせ、ここでは若干の熱移動か一般的に燃焼路全体を通して起っており、 それに続いて全流体かサイクロンの方へ波れ、サイクロンは順番に対流部分に結 合し、この対流部分から袋状物または類似物を通って煙突に導かれる。

第６図は、第５図配置て示された例に似ている別のサイクロン分ｍ機の垂直断面 図てあり、ＮＯｘ　還元剤の投入のための好ましい位置を示している。

妖１上十１１遺辺川巖ス鬼」 アンモニアまたはアンモニアを遊離する前駆物質または若干の他の類似還元剤を 、熱燃焼生成物カス流中てＮＯｘを還元する目的て使用する技術か、温度に敏感 てあり、カス流の全体的な組成および、最も重要な点としては、還元剤と、石灰 、石灰石またはＳＯｘの減少のために使われている類似物粒子物質との間のすべ ての接触を最小にしている間に、投入される還元剤とガス流のＮＯ８成分との間 て速やかて緊密な接触を得ることに敏感である、等は既に見出されている。後者 の目的は、投入される還元剤と急速に動くガス流との迅速で緊密な混合を高温サ イクロン分離機方法の領域中て達成することて得られ、このサイクロン分子４機 ては強い渦巻きか存在しており、ここてガス流から粒子物質を実際的に分離する ことか既に完成されていること等が見出されている。耐火物ライニングされたサ イクロン分離機または、その金属製本体壁を許容温度範囲内に維持して、高熱に 続いて１露されることから招来される潜在的な構造的悪化を避けるために設計さ れた外部冷却ジャケットを備えている、より標準的なサイクロン分離機も使用て きる。

以下てより詳細に検討されるように、処理されるべきガス流は、すべての型式の 炉て炭素系燃料を燃焼するのに空気を使用する炉から発生する燃焼生成物ガス流 であることかでき、この炭素系燃ネ１は窒素酸化物および／または硫黄酸化物を 含む燃焼生成物を発生させることかあり、これら窒素酸化物および硫黄酸化物は 、一般的に全世界中の諸国て一足の最小排出基準か維持されなければならないよ うに規制されている。更に以下で説明されるように、適当な還元剤か、窒素酸化 物水準を低下させて特定標準に適合するように効果的な化学反応を起すように適 当な位置でガス流中に投入される。第２図および第３図は使用回旋でありそして 高温度操作に適合しているサイクロン分離機１１を図示している。サイクロン分 ＃Ｉａｌｌは、右側の旋回断面図の上部ボデーシリンダー１３を含んており、こ のボデーシリンター１３か中空錐台形状のボデーコーン１５の上に載っており、 このボデーコーン１５の下端か粒子の出口１７につなかっている。

ボデーシリンター内の中央に出口タクト１９か配置されており、これもまた旋回 断面図て示されており、その直径は、シリンダーの内径の約３０％と約８０％の 間に等しい。一般的に出口ダクト１９は、ボデーシリンター１３と同軸になって おり、好ましくはサイクロン中に現実的な距離て、例えば数フィート下方に延び ていて、これによって環状の大口領域２１を作っており、この中に流入ガス流か 募かれる。燃焼生成物ガス流は、適当な温度て入口ダクト２３を通って供給され 、つなぎ部分２５に到達する、このつなぎ部分はダクトからの出口及びサイクロ ンｌｌへの入口を構成する。このようなつなぎ部分は大概のサイクロンに対して 僅かに断面積か小さくなっているか、同一面積であることもてきる。

第２図に最もよく見られるように、ガス流は粒子と一緒に環状領域２１の中へ接 線方向で入り、そこて直ちに外壁に隣接した領域の方向に外側へ強制され、大部 分のガス分か環状スペースの内部て強い渦巻き運動を作って、出口ダクト１９の 外表面にそって一般的には下方へのらせん状降下をする。サイクロンからの唯一 のガス出口か、出口ダクト１９の内側を上昇するようになっているのて、第二の 渦巻きは第一の渦巻きの内側て展開されガスはＬ方へらせん状てタクトの内面を 上昇する。勿論、サイクロン分離機の第１の目的は、粒子物質かその慣性４ｍに よって直ちにボデーシリンダー１３の部分の外壁方向へ外側に動きつつ起り得る ような形て下部の出口１７に到達てきるようにすることである。サイクロン１１ は、垂直位置と同しように水平位置てもよく操作できるか、集積した粒子を排除 するのに困難かあることと、このような粒子か通常水平方向にある出［１を閉塞 する傾向かあることから、第１図に示されているような垂直方向のサイクロンか 選ばれるのか好ましい。同様に、サイクロン１１は、フロア−または別の大規模 ガス移動装置の吸引側に配２２１）ても、加圧側に配置しても同しようによく作 動する。

サイクロン１１を高温度使用に適合させるためには、ボデーシリンダ一部分１３ の円筒壁の全内表面に高温度絶縁物層２７を備えさせるのか好ましい、下部のボ デーコーン部分１５も、またこのような高温度絶縁物を備えるのか好ましい。適 当な耐摩耗性の耐火煉瓦材料の内張り層が使用てき、または起り得るであろう高 温度に耐え得る適当な耐火絶縁材ネ（、例スばアルミナーシソカ繊維ててきてい るフェルト状材料か使用できる。サイクロン１１か操作される温度および出【］ タクト１９の材＊１である金属に応して、その外表面および出来得ればその内表 面もまた熱絶縁材で断熱することもてきるし、断熱しない場合もある。しかしな がら、出口ダクト１９は負荷−保打部分てないから、絶縁剤は用いられることか 少ないか、またはある場合には絶縁材か全く必要てない。サイクロンボデ一部分 １３の内部表面を絶縁材被覆する軒りに、その外部表面を適切な方υ、て冷却す るごとか′Ｃき５例えば外側を囲む冷却ジャケットを備えて、このジャケットに 比較的冷たい液体またはガス冷却剤を、ジイク℃７ン構造Ｖにおける最高８！度 を希望する温度に維持できるように１、流し続ける。水、空気、水蒸気またはこ れらの混合物か、高温繰作用のこれらサイクロンに適用てきる好適な冷却剤の例 である。

使用される還元剤または還元剤類は、１個または１測具にの役人口３１を使って ガス流中に投入され（図面て示されＣいるのは、同角度に配ｔされた４個の投入 口３１　ａ　−３１ｄである）、これらの投入口の数は、使用されるサイクロン の形式に応し゛ｒ一般的に決められることとなろう。もし下方に現実的な距離で 延びている出口ダクトか使用されないならば、投入口３１ｄまたは投入口３１ｄ および３１ｃは、Ｎ１１．の［逸ｉ（ｓｌｉｐｐａｇｅ）Ｊ　、即ちＮＨ，か反 応しないて直接サイクロン出口タクトにバイパスして逃げて仕舞い無効になるよ うな一般的に望ましくない現象を避けるために、好ましくは除かれることになる 。投入口のすべては、好ましくは適当な計量装ｆｆ１３４を備えた適切な供給ラ イン３３によって供給される。同様に、単一サイクロンのみか図示されているけ れども、全体的な装置の形式か、１個または複数のサイクロンか使用されるよう になるかどうかを決めることになろう。過去においては、屡々かなり大規模のサ イクロンを建設するのか現実的に多かったか、最近ては複数のより小［１径のサ イクロン使用の傾向となってきており、これら複数の小口径サイクロンか並列て 運転されて、各サイクロンか入口ガス流へツタ−に連結され、出口流を１個の出 口多岐管から戻すようにしている。

投入位置は、ある程度の制限内て変えることかでき十分に満足てきる操作性を得 ている。好ましくは、投入口３１は、還元剤を環状領域２１中に環状領域の上部 境界に近い位置または一般的に近いといえる数個所て投入できるように位置して いる。一定のガス状還元剤を、環状領域の僅かに下の位置て渦巻浣中に投入する ことも行なわれるか、効率か若干下かるよってある。還元剤を投入する最も効果 的な配置の一つは、ガス流か瞬間的に非常に低速の放射状外方速度となる所、慣 習的にはゼロ速度帯と称される所であることか、見出されている。このような位 置へ適切な投入が行なわれれば、その結果として迅速て完全な混合か達成される ことか、見出されている。投入は、サイクロンの頂蓋な通って、または環状領域 ２１の境界を決めている垂直壁を通って、好ましくはその上部部分の近くて、例 えば適当な投入口かボデーシリンダー１３の上部領域をその頂蓋近くて普通に水 平的に貫通するような位置で、その投入口をささえることによって、行なわれる 。投入口は出口ダクト１９を通って外側へ貫通して環状領域に入る様に設置する ことも考えられる。しかしながら、このような位置は、恐らく出口タクトの周辺 部にそってより多くの投入口を必要とすることになろう。より好ましくは、複数 の投入口３１かサイクロンの頂蓋て支持されており、比較的同一角度て環状領域 に配置されている。ｆＦＳ２図て最もよくみられるように、４個の投入口は、９ ０°間隔で配置されており、または２個か１８０°離れて配置することかてきる 。図示されている投入口は、出口タクト１９の外部表面とボデーシリンター１３ の内部表面との間のおおよそ中間に放射状に位置しており、かくして切線方向に 入る高温度ガス流の径路内て比較的直角に位置している。

上述のような投入は、ガス流からせん状に下降する強い渦巻き状態て流れるのて 、強力で迅速なカス混合になることか、見出されている。全体として、投入は、 ガス流が環状領域２１に入った後、少なくとも約０．１秒以内に開始されなけれ ばならない。ガス流によって運ばれる粒子か実際上遠心力によって放射状に外側 に移動する結果としてガス流から分離されて仕舞った点て放射状ゼロ速度帯中ま たはその付近に投入がなされることによって、還元剤は非常に急速にガス流全体 中に広がり、かくして還元剤が局部的にポケット状態で存在することか避けられ 、これによって例えばアンモニアと酸素または三酸化硫黄との間の反応か回避さ れる。これらの反応は、目的とする最締結果を達成するためには望ましくないも のである０石灰石からのＣａＯおよび石灰石は、特にＮＨ，＋０２→ＮＯ，＋８ ２０の反応を効果的に接触反応させる触媒であり、従って石灰か存在する領域へ Ｎ）１３を投入することは避けねばならず、そうてないと処理そのものが重大な 逆効果となる０本質的には、このような方法でのアンモニアまたはアンモニア前 駆体の投入は、サイクロンの中心部で「アンモニアカーテン」を形成するものと 信じられ、これによってＮＯ，の逸散か防止され、一方で明らかにＮＨ，、０２ およびＣａＯの同時に接触することか最小限にされるので、従ってアンモニアに よる望ましい化学反応か起り、ＮＯ。

は窒素ガスと水蒸気になることか、実際上確認されている。例えば、ＮＨ３モル ／ＮＯＸモル比を約３７１から５／１のモル比でアンモニアを投入することによ って、燃焼生成物ガス流中のＮＯｘ量を７０％以上低減することか達成てきるこ とか見出された。普通には、少なくとも約０．５／ｌの比が用いられる。

前述て示されているように、炭素質系製品の燃焼から出る煙道ガス流中の窒素酸 化物（ＮＯｘ）含にを低下させる還元剤の使用は、よく知られている。発電所、 工業用炉、焼却炉おおび類似設備か、ＮＯ，の有意の寄与者となっており、この ＮＯｘは一般的にはＮＯの形になっており、これは炭素質系燃料とよりは寧ろ火 焔中に存在する大気の窒素と結合する酸素に由来するものであり、窒素固定（ｎ ｉｔｒｏｇｅｎ　ｆｉｘａｔｉｏｎ）と称されている反応であることかよく知ら れている。燃料中に有機窒素化合物が存在すると、燃料が燃焼する時にＮｏをま た生成する。高温度では、窒素酸化物の大部分がＮＯの形て存在し、唯僅かに少 量のＮＯとより高い酸化物か少量あるか、一方て低温度ては、平衡状態からＮＯ か大気中酸素と反応してＮＯ２を生成する。ｆ！黄黄金合物、通常酸素と反応し て二酸化硫黄を生成する。しかしながら、また若干量の三酸化硫黄と少量の更に 高度の硫黄酸化物も生成する０石炭、ガス、石油、頁岩油、泥炭、褐炭およびそ の他の廃棄物類は、種々量の有機窒素化合物と含酸化合物を有している。

煙道ガス中のＮＯ水準を下げるのに用いられる多くの既知ＮＯ，還元剤かあり、 これらのすべてか、関係する温度範囲で有効に作用する本発明の一部として使用 することかできる０本発明は約８００°Ｆ以上の温度て操作できるように計画さ れており、そして本方法か通常殆ど大気圧で実施されるので、圧を条件として考 えておらず、炉または燃焼炉の必要に合致して十分に燃焼生ｒ＆物を排除できる 必要圧力で十分である。換言すれば、第一の関心事は炉または燃焼炉を熱を６望 する比率て、例えば電力発生用、工業用熱源その他類似の必要熱を生成するため に運転することであり、そして還元方法は、炉か正常に運転されるように最大運 転率と最小運転率の間で効果的に操作てきるように簡単に設計されている。好ま しくは、各工程は１２００”Ｆ以上及び約２０００°Ｆまてて操作され、通常は ＮＯｘ還元方法は約１４００”と約１９００°Ｆの間て流動床ボイラーからの熱 燃焼生成物ガス流と組み合わされ運転され、現存の唖境庁基準内のＮＯ，水準を 達成することかできる。

上記の温度範囲内では、好ましいＮＯ，還元剤は、アンモニアおよびアンモニア 前駆物質である。アンモニア前駆物質の中には、炭酸アンモニウム、蟻酸アンモ ニウム、蓚酸アンモニウムおよび尿素か含まれており、特に尿素はこの利用方法 の目的のためには、アンモニア前駆物質であると考えられている。アンモニアは 、ガス状で使用することもてきるし、水溶液としても使用することがてき、前駆 物質の水溶液もまた使用することかできる。尿素か直接ＮＯと反応するのか／ま たは初めに解離してアンモニアとなり、そのアンモニアが次に化学反応に関与す るのか、いずれか正しいのかは不明であるか、最終的な結果は同様てあって分子 状窒素と水蒸気を生成するのて、この理由によって、尿素はアンモニア前駆物質 と称されている。尿素は、好ましくは噴霧状液体の液滴形状で使用され、例えば 水溶液の形て使用される。

使用される還元剤の２−は、燃焼生を物ガス流中におりるガスの組成および最終 的に大気中に排出される煙道ガス中の適合できる希望水準とに依存している。大 体において、燃焼炉から出るガス流中でＮＯＸモル当たりて約０．２モルと約１ ０モルの間のＮＯｘ還元剤の量か、使用されることか予想される０例えば、ある 地方の環境基準に合致させるためには、最終ガス流のＮＯｘ含量を１００ｐｐ１ ００ｐｐ万分十）以下に下げるのか必要である。このような場合であるならば、 より基準か緩やかな例えば１５０ｐｐｍまたは２００ｐｐｍであるのに比べて、 初期ＮＯｘ含量か回しである燃焼生成ガス流の処理と仮定して、より多くのＮＯ ｘ　還元剤か使ｆｆ１されることになろう。

更に、アンモニアまたはアンモニア前駆物質かＮＯ，還元剤として使用される時 には、ガス流の酸素金回を制御するような考慮か成されなければならないか、こ れはＮ１１３か０２と反応する潜在的可使性かり、この反応によって余分にＮＯ か生成するために好ましくない、この特に好ましくない反応の反応速度は、例え ば１５００”から１７００’Ｆの好ましい温度範囲においては、望ましいＨＮ３ とＮ０間の反応よりも特に好ましくない反応を触媒作用を及ぼすことか見出され ているＣａＯの存在か避けられている限り、かなり遅い反応であり、そしてかく して粒子か実際７Ｆ分離されてしまった後の時点て、還元剤を迅速かつ完全に全 燃料生成物ガス流中に分散することかできれば、望ましい反応か優先することか 見出されている。しかしながら、酸素の潜在的な影響のすべてを最小限にするた めには、サイクロンに入る酸素ガス流をｌＯ容量パーセントより多くしないよう に制御するのか好ましい。このような方法での制御は、燃焼か大気中酸素を用い て行なわれる流動床燃焼ボイラーを使用して効果的に実施することかＣき、酸素 含量は、十分な燃焼と熱伝達を達成し・なからこの制限内によく維持することか てきる。

第１ＵＡは、石炭燃焼ボイラーまたは類似の燃焼装置を離れた燃焼生成物ガス流 中のＮＯｘを低減させるのに適応した典型的な全装養の一例を図示している。ボ イラーか描かれており、そこては粒状炭か燃焼質３５内て燃焼されて、約１４０ ０＠Ｆから約２８００°トの範囲であり得る温度を有する発生燃焼生成物流を生 成する。このガス流は、燃焼炉３５の頂上から出て導管３７を通って対流部分３ ９に入り、ここで熱の大部分か熱ガスから抜き取られて蒸気発生また類似の利用 に当てられる。各種の熱伝達構成部分を、対流部分内に設けることかてき、例え ばエコノマイザイー４１か、横切ワて延びている熱伝達構成部分４３の直上に位 置しており、この熱伝達構成部分４３は多数の正性する熱交換管を含んでおり、 これらの熱交換管か対流部分３９内ての下降カス流を遮ってほぼ水平方向に、第 ２図および第３図でより詳細に図示されている形式の分離機１１の方へ導くタク ト２３中に煙道ガスの殆ど全部を分岐させている。ＮＯｘ還元剤は、４ｆ！の投 入（１３１を通じて投入され、この４個の投入口はサイクロンの頂蓋な通って下 向きに突き出ており環状領域２１の近くに均一に、それぞれかお互いに９０°間 隔で配置されている。

処理された煙道ガスは、出口ダクト１９を通って上方に出て環状導管４７に入り 、この導管４７かガス流を対流部分３９の分岐熱交換構成部分４３の直下の位置 に戻し、そごからガス流は遂に主として最終的な放出温度まで低下する熱交換部 分４９．５１を通って下向きに通過する。この点で、ガス流は側方放出導管５３ を通って出る。放出導管５３はガス流をファン５４を経て、直接排出用の煙突に 通して大気中に、またはガス流の組成に応して最終的にそこで、スクラバーまた は八ツグツイルターまたは静電集塵機の様な粒子処理装置を経て導くことかでき る。高温度サイクロン１１中の煙道ガスから分離してくる粒子固体は、重力で落 下し、下部の出口１７を通って、そこから適当な排出装置、例えば水冷スクリュ ーコンベアー５５等によって排出される。これに加えての粒子降下は、また対流 部分３９内でも起り、このような籾温４図に描かれているのか、別の具体例てあ り、ごこては前述のそれと同様な装置部分か素数を付けられている。燃焼炉３５ ′からの燃焼生成物は、同じようにダクト３７′を通ゲ乙対流部分３９′に達し 、この対流部分３９′は、カス流の進路を変更させる形態の熱交換器４３′を含 んでおり、更にエコノマイザ−４１′か対流部分の上方に位置していても良い。

似たような入口タクト２３′が、熱交換器４３′の直上の領域から高温度サイク ロン１１’へと導いている。この別の具体例は、ＮＯｘを還元するために固体尿 素粒子或は屍素の水溶液のどちらかを投入する様に設計されている。投入口３１ ’はＮＯｘ還元剤を空気、煙道ガスまたは水蒸気を使って供給或は噴霧状態にす るのに使用される。好ましくは、供給ライン６３か、サイクロン１１′中に位置 している投入口３１′に水蒸気を供給する。水蒸気は、丁度計量装置３４′のす ぐ下流に続いているＮＯｘ供給ライン３３′に付属している取り巻く形の共軸管 を通して供給することかてき、ここて投入口３１′は前述と同じように環状領域 ２１’中に設置されている。

処理されたガス流は、同しようにサイクロン内をらせん降下し１次に中央を上方 に出口ダクト１９′を通って戻りタクト４７゛を経て対流部分３９′に戻されて 、丁度熱交換器の直下の対流部分３９′に再び入ってくる。フライアッシュ、Ｃ ａＳＯ４、ＣａＣＯ３，ＣａＯおよび若干のＮＯ，還元剤粉末（もし使用される ならば）等を含む粒子類は、サイクロン運動の結果としてガス流から除去され、 最終的に下部の出口５７′に道を見出す、炉からの灰分の若干を含む分離された 粒子物質は、排出時に分けられて、一部は第１図の様にスクリュウコンベアー５ ５′により運ばれて排気される。残りの部分は、スクソユウコンベア−６７を用 いて循環されるか、スクリュウコンベアー６７はこれらの粒子を空気輸送管６９ まで運び、この空気輸送管がこれらの抜き取られた粒子を入口ダクト２３′に戻 し、ここて粒子は別の経路を通ってサイクロンの手前でガス流に循環される。

ガス流移動導管３７′中のガスの分析、および排出導管５３′を通って大気中に 排出する煙突に通じているガス流の分析は、ＮＯｘ含量およびＳ０８含量の両方 か、還元剤の合理的な量のみの投入によって実際上非常に低減されていることを 示している。

第５図に描かれたものは、循環流動床ボイラーを離れる燃焼生成物ガス流中のＮ Ｏ，水準を低下させるために設計された装置である。燃焼炉１３５か描かれてお り、この中で粒状樫青炭か流動床で燃焼され、約１５５０”Ｆから約１６５０° Ｆの範囲の温度にある燃焼生俵物カス波を生成する。実質的な生成熱量は燃焼炉 全体で熱交換され、燃焼炉１３５の上部に位置している１個の熱交換器１３６に よって例示されている。燃焼炉１３５の頂部から出るガス流は、シリンタ一部分 １１３の高さの半分より実際上大きい垂直寸法を有している短いガス移動ダクト １３７を通って水平移動して、第２図および第３図てより詳細に通常の形態的図 面で示された形状のサイクロン分離機１１１に流れる。ＮＯｘ還元剤は、２個の 投入口１３１を通って投入され、投入口１３１はサイクロンのシリンター側１１ １３を貫通して内側に突き出しているか、または第２図における投入口３１ａお よび３１ｂの一般的に同し角度位置にある出口タクトの垂直投影で決まる環状領 域１２１の僅かに下に入っている。

処理された煙道ガスは、出ロダクｌ−１１９を通って」一方に出ていき、出口ダ クト１１９は管状導管１４７中にガス流を排出し、管状導管１４７はガス流を対 流部分ｉ３９に導き、そこからガス流は、別の熱交換器１４９．ｉｓｉを通って 下降し、次に流動床燃焼炉に一次空気および二次空気を供給している２組の空気 Ｆ熱器１５５，１５７を通過する。これらのＴ・熱器かガス流からガス流の温度 か実際ト最終排出温度に下かるまて補足的に熱を吸収する。この時点でガス流は 、側面排出導管１５３を通って排出され、ここて排出導管１５３はハックフィル ター１５４を経由し大気中に排出するための煙突に達する。

第６図は、全体として第５図に示されている装置に似ている遠分離機１１１′の 輪郭図である。入口ダクト１３７′は、高さｒｈＪを有する円筒部分１１３′を 右するとして示されている分ａｍの上部に導いている。中央の出口タクト１１９ ′は、頂部に位としており、このダクトか北部領域に下降して延びており、頂部 の環状領域を形成する助けをしている。図示されているように、出口タクト１１ ９′はサイクロン中にほぼ０．２５ｈに等しい距離て下降して延びている：好ま しくは、出口ダクトはサイクロン中に約０．１ｈと約０．８ｈの間の距離て延び ている。２個の投入口１３１′か描かれており、これらは第２図における投入口 ３１ａおよび３１ｂのそれぞれの位置に置かれているサイクロン入口のところて 、煙道ガス中に大すの石灰石または石灰粒子か存在する場合には、投入口は好ま しくは、サイクロンの頂部から下薩して延びて約０．１ｈと０．９ｈの間に等し い距離であり、図示された具体例では、この距離は約０．７ｈに等しい、しかし ながら、もしガスか極めて僅かかまたは全く固体粒子を含まないならば、その時 には投入口はｈを超えてエゼクタ−か傾斜壁まで達するまで下方に延びることか てきる。また距＠１．か示されているか、このＬは出口タクト１１９の外表面か ら垂直シリンター側壁１１３’の内表面まての半枠距離を意味している。この距 離は、図示されている投入口に対しては０．５Ｌとして示されており、前述て示 した様に投入口の好ましい距離は、約０．１Ｌと約０．８Ｌの間である。

実例となる特殊例として、約１重量パーセントの窒素と約３重量パーセントの硫 黄を含んでいる粒径か約１／４インチまでの粒状度か燃焼炉１３５において流動 床の一部として燃焼された。このような石炭か、流動床燃焼炉１３５中に流速約 ｉｉｏ、ｏｏｏボンド／時間で仕込まれ、空気か約４００°Ｆの温度て、空気対 石炭の重量比が約ｌＯ対Ｉ　Ｔ’導入された。これらの条件下では、石炭粒子は 約１５００’Ｆから１６５０°Ｆの温度をイｉ’−Ｊる流動床を作りなから燃焼 する。大量）の熱量か、燃焼ガスからの水蒸気発生によって除かれるか、または 燃焼炉１３５内に配置された水冷管によって除かれる。燃焼生成物ガス流は、約 １５００°Ｆから約１６５０＠Ｆの温度および約６５００万ＡＣＦ／時間（平均 立方訳／時間）の量て、燃焼炉上端を離れる。高含硫炭の燃焼からのガス移動タ フ）−１３７中てのカス分析は、ＮＯ，約１６０ｐｐｍおよびＳＯｘ約３００ｐ ｐｍを示している。

熱燃焼生成物のこの流量に対応するものとして使用されるサイクロン１１１は、 ボデーコーン部分の上にの−）ている直径１３フィー１−および高さ１７フイー トのボデーシリンダ・−を有している。このサイクロンは炭素鋼から作られてお り、その内表面か約１２インチ厚さの耐腐食性絶縁材ネ１で熱的に絶縁されてい る。

出Ｌ１ダクト１９は共軸に位置し・ており、外枠か約５フイートてサイクロンの 頂部から下に約３フイー１〜の距離て突き出ており、これによってその高さと約 ４フイー　トの半径寸法の環状帯か作られ、この環状帯内で下向きの渦巻か生成 する。投入口１３１は、サイクロン頂蓋を絶縁している耐火材料から下向きに約 ４インチ突き出ている管てあり、そしてその内径は約７７８インチである。

投入口管の下端は、開口しＣいる。このような２個の管か、第２図および第３図 に示されているように、環状領域内て１８０°離れて大約配置されており、出口 ダクトの外表面とサイクロンのボデーシリンダーの内部絶縁表面との間の半径方 向の中間に位ｔするように配置されている９両投入［−］　１３１は、適当な計 量装と１３４を使って通常の供給ライン１３３から供給され、計量装置１３４は 、燃焼生成物か流動床ボイラー中て生成されつつある速度の変化に対応してρ元 側の流速を増加または減少することかできる。

ガス状アンモニアか、供給ラインを通ってサイクロン環状領域１２１の上部分に ある注入ｏ　１３１中に、アンモニアの時間当り約１５ボンドの速度て導入され る。入ってくる全カス流中に注入されたアンモニアの瞬蒔の拡散は強い渦巻き流 れによって促進されている強力な混合の結果とし′Ｃ起る。サイクロンに入っ゛ （くるガスの温度は、約１６００”Ｆである。排出導管１５３を通って、大気中 への排出のために煙突へ潰１れているガスの分析値は、ＮＯ，含蓄か約６４ｐｐ ｍであることを示り、ている。

第２の実例となる例として、約１重響パーセントの窒素と約３重量パーセントの 硫黄を含Ａ、、　’？’いる粒径か約１／４インチまてのね状炭か、燃焼炉１． ５３中て流動床の　部とし′ｒ燃焼さＦｌｋ。このような石）（か流動床燃焼炉 １３５中に時間当り約ｔ、ｉｏ、ｏｏ。

ボン１〜の流速−Ｃ＝４入され１回的に約４００’Ｈの温度の空気か、空気対石 炭の重量比か約１０対ｌに相当する流速で導入さ第１る。

これらの条件下て、石炭粒子は約１５００’Ｆと１６５０”Ｆの間て燃焼する３ ５粒状イ１灰石ＣａＣ（Ｌ＋か　Ｐ！焼炉中に投入され、速やかにＭ焼されてＣ ａＯになり、ここてＣａＯの大部分かＳＯＸと反厄して硫酸カルシウムな生Ｉ＆ する。大量の熱量は、蒸気発生によっＣ′または燃焼炉１３５中に配置されてい る水冷管じよってこの例では、約１２０，０００ボン［・／峙間まての水蒸気発 生率で燃焼ガスから奪われ、流動床温度を約１５５０−１６３０°Ｆに維持する 。燃焼生成物ガス流は、約１６００°Ｆの温度及び約６５００万ＡＣＦ／時間の 流速て、燃焼炉の１一端を離れる。ガス移動ダクト１３７中のガスの分析は、約 １６０ｐｐｍのＮＯｘおよび約３００ｐｐｍのＳＯＸを示している。

この量の熱燃焼生成物の流れに適合して使用されるサイクロン中１１は、ボデー コーン部分の上にのっている直径１３フイートおよび高さ１７フイートのボデー シリンターを有している。サイクロンは炭素鋼から作られており、その内表面か 約１２インチ厚さの耐腐食性絶縁材料て熱的に断熱されている。出口ダクト１９ は共軸に置かれており、外径が約５フイートてあって、サイクロンの頂蓋から約 ３フイートの距離て下方に突き出ており、これによってその高さおよび約４フイ ートの半径寸法の実際上の環状帯を作っており、その環状帯の中ては下向きの渦 巻か生成する。注入Ｌ）　１３１は、サイクロン頂蓋を断熱している耐火物材料 から下方に突き出ている中央の管でありて、内径か約１７４インチである。この 管はその下端において開口しており、出口ダクトの外表面とサイクロンのボデー シリンダーの内部の断熱表面との間の半径方向の中間に位置するように配おされ ている。１個の注入口１３１か、適切な計量装置１３４を使用して供給されてお り、この計量装置１３４は、燃焼生成物か流動床ボイラー中て生成されつつある 速度の変化に対応して、還元剤の流値な増加または減少することかてきる。

約５０重量％尿素の尿素水溶液か、約１２０°Ｆの温度゛Ｃ１供給ラインを通っ て投入Ｄ　ｌ　３１中に導入され、この投入口１３１において、冷却空気シャ什 ットも＠λた共軸の１／２インチ管を通って流れてくる蒸気て噴霧状にされる。

投入口はサイクロンの頂蓋な通って下方に約６フイートの距離て延びている。尿 素水溶液は、ＮＯ，各モルにアン（ニア約１モルか対応するのと等しい率で投入 される。投入口は、投入Ｆｌ　３１．　ａに似た場所に位置しＣおり、入ってく る全ガス魔中への蒸気噴霧化アンモニアの瞬間的な拡散か、強力な渦８き波れに よって促進される強力混合の結果として起る。サイウロンに入ってくるガスの温 度は、約１６００°Ｆである。排出導管１５３を通っ゛（大気中への排出のため の煙突へ到る流れのガス分析は、実際ヒアンモニアの逸流はなく、０２含量は約 ５．８％てあり、ＮＯｘ水準は、入ってくるガスのＮＯ，水準的１７５ｐｐｍか ら約６８％低減され、即ち約５６ｐｐｍまて低下していた。

噴霧化尿素水溶液か頂蓋の下約６インチのところて投入されるようにＥ方にＬけ た試験を繰返した結果ては、約１．４３対ｌのモル比において（ＮｏＸ水準約１ ７０ｐｐｍおよび０２含祉約５．４％をベースにした試験）、約６２％のＮＯ， か低減され、アンモニアの逸流は未だ認められていない、尿素水溶液かＮＯ，１ モルに対し／で１１Ｎ３約４モルになるようにモル比を上げることによって、Ｎ ＯＪの約８６％低減か達成され、ここでＮ１１３逸筐は約１０ｐｐｍでありベー スとなったＮＯｘ負荷は１７５ｐｐｍである。もし燃焼炉操作がＮＯｘベース負 荷を約１３５ｐｐｍにまて下げるように変えられねば、同しモル比ての投入てＮ Ｏ，は約８２％低減し、アンモニア逸流は約８ｐｐｍとなる。逸流は約４４ｐｐ ｍよりも大きくならない水準で維持されなければならず、好ましくは約１０ｐｐ ｍ或はそれ以下である。

本発明は、この時点て発明者達か発明方法を実施するのに最良と思われる一定の 選はれた旦体例について記述しているか、この技術に熟練している当業者には明 瞭であるような名神の変化および修正は、本発明の範囲から逸脱することかない 限りなすことかできるものである。例えば、単一のサイクロンを使用する代りに 、多数のサイクロンか並列て使用することかできる。サイクロンを使用する代り に、強力な渦巻きを作り出すような装置１例えばガス波を接線方向で、はぼ円形 または楕円形の断面積を看する害閉缶に導入することで渦巻きかてきる装置を使 用することかてきる。投入口は、粘度が下がり、ｌｌｌｉＩ体か沈殿するのを避 けるために、予熱液体溶液を投入するのが好ましい、蒸気を組み合わせることに よっ′Ｃ１投入口は粒径か約５００ミクロンよりも大きくない全納液滴または粗 液病を形成している。本発明の諸特徴は、これに続く請求の範囲において強調さ れている。

国際調査報告

Claims (19)

【特許請求の範囲】
1. １．熱ガス状燃焼生成物を、ＮＯｘ含量を少なくとも部分的にＮ２に変換するこ とによって低減させる化学反応を効果的に起す還元剤と、接触させ、上記還元剤 が蒸気状態でかまたは気化し得る形態のアンモイア、アンモニア前駆物質または これらの混合物である、ＮＯｘ含量を低減することによるガス状燃焼生成物を精 製する方法に於て、その改良が少なくとも約１４００°Ｆの温度で強力な渦巻き が作り出される領域を通る上記ガス流の経路を決め、そして上記還元剤を直ちに 上記渦巻き領域への入口に向う上記ガス流に導入することを特徴とする方法。
2. ２．上記還元剤が上記ガス流に上記ガス流のＮＯｘ含量を２００ｐｐｍよりも多 くないところまで引下げるに十分な量で導入することを特徴とする請求の範囲第 １項記載の方法。
3. ３．上記導入が、上記還元剤の高温度サイクロン分離機装置中に放射状にゼロ速 度帯であるところへ投入することにより行なわれるものであって、そのゼロ速度 帯が上記サイクロン分離装置の外部境界から内側の半径内に位置しているもので あり、これによって上記還元剤が上記ガス流山に急速に分散しその後で上記サイ クロン分離装置内でらせん運動となることを特徴とする請求の範囲第１項記載の 方法。
4. ４．上記ガス流中のへの上記投入が複数点で継続して行なわれ、その複数点の各 々は、出口ダクトから外側へ放射状にある円周上にあるか、またはサイクロン分 離装置の上部環状領域の内部境界を作っている垂直方向での各点にあるかであり 、上記円周が約０．１Ｌと０．８Ｌ、ここでしは上記環状領域の半径幅である、 の間の距離に等しい点にあることを特徴とする請求の範囲第３項記載の方法。
5. ５．上記円周が約０．５Ｌの位置にあることを特徴とする請求の範囲第４項に記 載の方法。
6. ６．上記還元剤が、ＮＯｘモル当りで還元剤の約０．２モルと約１０モルの間の 量で導入されることを特徴とする請求の範囲第３項記載の方法。
7. ７．ＮＯｘ還元剤の水溶液が水蒸気によって噴霧化されることを特徴とする請求 の範囲第２項記載の方法。
8. ８．上記ＮＯｘ還元剤が、約１４００°Ｆと約１９００°Ｆの間の温度で上記ガ ス流中に導入されることを特徴とする請求の範囲第２項記載の方法。
9. ９．上記還元剤が、上記ガス流中のＯ２含量が全容量の１０％より多くない構成 である上記ガス流中に導入されることを特徴とする請求の範囲第８項記載の方法 。
10. １０．尿素水溶液が水蒸気を使って導入され、噴霧化されることを特徴とする請 求の範囲第９項記載の方法。
11. １１．還元剤と接触させることによって、そのＮＯｘ含量を減少させるガス状燃 焼生成物を生成するシステムに於て、そのシステムが少なくとも約１４００°Ｆ の温度のガス状燃焼生成物流を運ぶ導管装置、上記ガス流の渦巻きを発生するた めの上記導管装置からの出口に連結されている高温度サイクロン分離装置、およ び還元剤を直ちに上記渦巻き発生サイクロン分離装置への入口に向う上記ガス流 に導入する投入装置を含むことを特徴とするシステム。
12. １２．上記渦巻き発生装置がサイクロン分離機であり、上記投入装置が上記還元 剤を上記サイクロン分離機の外側境界から内側放射状にる本質的にゼロ速度帯に 導入することであり、これによって還元剤がガス流中に急速に分散し、その後で らせん降下することを特徴とする請求の範囲第１１項記載のシステム。
13. １３．上記渦巻き発生装置がボデーシリンダー部分および通常円形断面積である 内部出口ダクトを含んでいるサイクロン分導装置であり、上記投入装置がそれが 上記還元剤を上記出口ダクトと上記ボデーシリンダー部分との間の環状領域中に 上記ボデーシリンダー部分の表面の実質的に内側で半径方向の位置にある環状領 域に投入する場所にあることを特徴とする請求の範囲第１１項記載のシステム。
14. １４．上記投入が、上記サイクロン分離装置の上部境界表面を通っての複数点で 行なわれることを特徴とする請求の範囲第１３項記載のシステム。
15. １５．上記投入装置か、上記サイクロン分離装置の垂直シリンダー側壁を通って 上記サイクロン垂直シリンダー部分の内側高さの上部から１０％のところから上 部から８０％のところまでの間の位置で内側に突出していることを特徴とする請 求の範囲第１３項記載のシステム。
16. １６．上記投入装置が、粒径約５００ミクロンより大きくない液滴の形状で液体 を投入するように設計されていることを特徴とする請求の範囲第１１項記載のシ ステム。
17. １７．上記投入装置が、上記ＮＯｘ還元剤を尿素の水溶液の形で上記サイクロン 分離装置に導入するように設計されていることを特徴とする請求の範囲第１１項 記載のシステム。
18. １８．上記投入装置が、上記還元剤をガス流に、約０．１Ｌと約０．８Ｌ、ここ でＬは上記出口ダクトと上記ボデーシリンダー壁との間の半径距離である、の問 の位置で投入することを特徴とする請求の範囲第１１項記載のシステム。
19. １９．上記投入装置が、上記ＮＯｘ還元剤を上記サイクロン分離装置に、約０． １ｈと約０．９ｈ、ここでｈは上記ボデーシリンダー部分の垂直寸法である、の 間に等しい垂直位置において投入することを特徴とする請求の範囲第１３項記載 のシステム。