JP7279993B2 - 酸化態窒素の処理方法 - Google Patents
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Description
本発明に係る酸化態窒素の処理方法は、不溶性電極を用いて塩化物イオンを含む被処理水中の酸化態窒素成分を電気化学的に還元処理して除去する方法である。電気化学的な還元処理による方法は、陽極及び陰極を有する電解槽に被処理水を導入し、その電極に電圧を印加して通電することで、陽極では塩化物イオンを酸化して次亜塩素酸を生成させ、陰極では酸化態窒素を還元してアンモニアを生成させるものであり、発生した次亜塩素酸とアンモニアとを反応させることによって酸化態窒素を窒素ガスとして除去する。
図1は、本発明に係る酸化態窒素の処理方法に用いられる電解処理装置の構成例の概要を示す図である。図1に示すように、電解処理装置10は、酸化態窒素を含有する被処理水を収容して電気分解を行う電解槽11と、被処理水を取り込んで調整する調整槽12と、電解槽11と調整槽12との間において被処理水を循環させる循環配管13と、から構成されている。
電解槽11は、陽極11a及び陰極11bを1対とする1組以上から構成されている。図2は、電解槽11の概略図((A)正面図、(B)側面図)である。図2に示すように、電解槽11は、陽極11aと陰極11bとを区画する隔膜を有しない無隔膜電解槽により構成することができる。電解槽11内には、酸化態窒素を含有する被処理水20が収容され、被処理水20中に少なくとも一部が浸漬するように、例えば薄板状の陽極11aと陰極11bとが配置されている。
陽極11aとしては、一般的に用いられている不溶性電極を用いることができる。陽極11aでは、塩化物イオンから次亜塩素酸を生成させるために、不溶性電極の中でも塩素発生効率が高い電極を採用することが好ましい。塩素発生効率が高いということは、陽極において塩化物イオンから次亜塩素酸イオンへの酸化反応が他の反応よりも優先して起こることを意味している。このことは、陰極11bで還元された酸化態窒素が、再び酸化されることを防止することにつながる。
陰極11bは、上述のように、被処理水中の酸化態窒素を電気分解により除去するために用いられる電極である。陰極11bとしては、硝酸還元能を有する電極であることが好ましい。詳しくは後述するが、硝酸還元能を有する電極を陰極として用い、さらに鉄塩、銅塩、及びニッケル塩から選ばれる1種以上を触媒として添加することで、低濃度域の酸化態窒素に対して高い分解効果を得ることができる。
調整槽12は、電解槽11にて電解処理を施す被処理水20を、循環配管13を介して定期的に取り込んで、その被処理水20のpH調整や余剰次亜塩素酸の分解処理等を行う。調整槽12にて調整された被処理水20は、再び循環配管13を介して電解槽11に循環される。
循環配管13は、主として、電解槽11から取り出される被処理水20を調整槽12に移送する配管13aと、調整槽12にて調整された被処理水20を電解槽11に戻し入れる配管13bと、から構成されている。循環配管13では、例えば被処理水20を循環ポンプ19によって循環させる。
次に、上述した電解処理装置10における電解槽11にて生じる被処理水の電解処理反応について具体的に説明する。
24Cl-+24H2O→24ClO-+48H+48e
[反応式2]
6NO3-+48e+42H2O→6NH4++60OH-
6NH4++9ClO-→3N2+9Cl-+9H2O+6H+
下記の推定メカニズムでは、触媒として鉄塩を用いた場合を例に挙げて説明するが、触媒としては鉄塩に限定されるものではない。
[反応式4]
Fe3++e-→Fe2+
[反応式5]
8Fe2++NO3-+7H2O→8Fe3++NH4++10OH-
[反応式6]
2Fe2++ClO-+2H+→2Fe3++H2O+Cl-
実施例1では、図1に示す電解処理装置10(電解槽11は図2と同様)を用いて酸化態窒素の電解処理を行った。
実施例2では、陰極11bとしてチタン板を用いたこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
比較例1では、触媒を添加しないこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
比較例2では、触媒を添加しないこと以外は、実施例2と同様の試験を実施した。
実施例3では、触媒としての塩化第二鉄を、金属Fe濃度として50mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例4では、触媒としての塩化第二鉄を、金属Fe濃度として10mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例5では、触媒としての塩化第二鉄を、金属Fe濃度として5mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例6では、触媒としての塩化第一鉄を、金属Fe濃度として5mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例7では、触媒としての塩化第一鉄を、金属Fe濃度として10mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例8では、触媒としての塩化第一鉄を、金属Fe濃度として100mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例9では、触媒としての塩化第二銅を、金属Cu濃度として100mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
実施例10では、触媒としての塩化ニッケルを、金属Ni濃度として100mg/Lとなるように添加したこと以外は、実施例1と同様の試験を実施した。
硝酸還元電流効率(%)=
試験の結果低減した硝酸量×理論電荷量/通電した電荷量×100
アンモニア酸化電流効率(%)=
(試験で低減した硝酸量+初期アンモニア量)×理論電荷量/通電した電荷量×100
11 電解槽
11a 陽極
11b 陰極
12 調整槽
13 循環配管
14 直流電源装置
15 測定部
16 pH調整剤供給部
17 次亜塩素酸スカベンジャー供給部
18 制御部
19 循環ポンプ
20 被処理水
Claims (6)
- 塩化物イオンを含む被処理水中の酸化態窒素成分を電気分解によって除去する酸化態窒素の処理方法であって、
陽極として不溶性電極を用い、陰極として硝酸還元能を有する電極を用い、
pHを4.0~10.0とした被処理水に、鉄塩、銅塩、及びニッケル塩から選ばれる1種以上の触媒を、該触媒の濃度が金属濃度として5mg/L~100mg/Lとなるように添加する
酸化態窒素の処理方法。 - 前記酸化態窒素の濃度が1000mg/L以下の被処理水に、前記触媒を添加する
請求項1に記載の酸化態窒素の処理方法。 - 前記触媒として、少なくとも鉄塩を用いる
請求項1又は2に記載の酸化態窒素の処理方法。 - 前記陰極は、その表面に、周期律表の第8族~第13族の金属又はその金属を主成分とする合金を含む
請求項1乃至3のいずれかに記載の酸化態窒素の処理方法。 - 前記陰極は、その表面に、少なくとも鉄を含む鉄系合金、及び少なくともニッケルを含むニッケル系合金から選ばれる合金を1種以上含む
請求項4に記載の酸化態窒素の処理方法。 - 前記陰極は、その表面に、鉄-クロム系合金、鉄-ネオジム系合金、鉄-ケイ素系合金、鉄-ニッケル系合金、鉄-テルル系合金、ニッケル-クロム系合金、ニッケル-モリブデン系合金、ニッケル-タングステン系合金から選ばれる合金を1種以上含む
請求項5に記載の酸化態窒素の処理方法。
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