JP7261784B2 - 蓋体および密閉型電池 - Google Patents
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Description
本発明は、蓋体およびそれを用いた密閉型電池に関する。詳しくは、シール材を備える蓋体およびそれを用いた密閉型電池に関する。
リチウムイオン二次電池等の非水電解液二次電池は、車両搭載用電源あるいはパソコンや携帯端末等の電源として重要性が高まっている。特に、軽量で高エネルギー密度が得られるリチウムイオン二次電池は、車両搭載用高出力電源として好ましく用いられている。
この種の二次電池は、例えば、電極体が電池ケース内に収容された密閉型電池として構築される。かかる密閉型電池の蓋体には、シール材を介した状態で端子が取り付けられている。密閉型電池に用いられる端子として、例えば、電池ケース外部に露出する外部端子と、電池ケース内部の電極体と接続される内部端子とを備えた端子が用いられている。かかる構成の端子は、外部端子と内部端子のうち一方が、封口板の取付穴に挿通され、他方に対してかしめられることによって、蓋体に接続されている。
この種の二次電池は、例えば、電極体が電池ケース内に収容された密閉型電池として構築される。かかる密閉型電池の蓋体には、シール材を介した状態で端子が取り付けられている。密閉型電池に用いられる端子として、例えば、電池ケース外部に露出する外部端子と、電池ケース内部の電極体と接続される内部端子とを備えた端子が用いられている。かかる構成の端子は、外部端子と内部端子のうち一方が、封口板の取付穴に挿通され、他方に対してかしめられることによって、蓋体に接続されている。
シール材には、電池ケース内部を気密に保つためのシール性が求められている。また、シール材には、端子をかしめによって封口板に取り付ける際の、かしめ強度に耐えられる機械強度が求められている。
特許文献１には、樹脂部材の強度および耐衝撃性を向上させるために、樹脂部材にガラス繊維を配合させる技術が開示されている。特許文献２には、シール材として用いられる樹脂組成物の機械強度および寸法安定性を向上させるために、樹脂組成物に繊維状充填剤を配合させる技術が開示されている。
特許文献１には、樹脂部材の強度および耐衝撃性を向上させるために、樹脂部材にガラス繊維を配合させる技術が開示されている。特許文献２には、シール材として用いられる樹脂組成物の機械強度および寸法安定性を向上させるために、樹脂組成物に繊維状充填剤を配合させる技術が開示されている。
近年では、製造コスト削減のため、電池に使用される部品の点数を減らすことが試みられている。例えば、端子をかしめによって接合するための部品を用いずに、金属製の端子や封口板を、樹脂材料からなるシール材と直接合させることが検討されている。しかしながら、シール材と端子が直接接合されている場合、温度変化に伴う部品の膨張収縮によって、接合面に剥離が生じるおそれがある。接合面に剥離が生じると、シール材のシール性が低下し、ひいては電池性能の劣化につながる。
特許文献１や特許文献２に記載されている樹脂には、機械強度を向上させるためにガラス繊維等が配合されている。しかしながら、シール材の機械強度を向上させても、温度変化に伴って部品が膨張収縮することによって生じる、シール材と端子の接合面の剥離を防ぐことは困難である。
温度変化が大きな環境で使用されても、かかる剥離を生じにくくするような技術の開発が求められている。
温度変化が大きな環境で使用されても、かかる剥離を生じにくくするような技術の開発が求められている。
本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、封口板や端子といった金属部材と、樹脂材料からなるシール材の接合面において、剥離が生じにくい蓋体を提供することを目的とする。併せて、そのような蓋体を用いた、耐久性の高い密閉型電池を提供することを他の目的とする。
上記目的を実現するべく、ここで開示される蓋体は、開口部を有し、電極体を収容するケース本体を備えた密閉型電池に使用され、開口部を塞ぐ蓋体であって、第一金属を主体として構成される、正極および負極のうち少なくとも一方の電極の端子部材と、第二金属を主体として構成される封口板と、シール材とを備えている。封口板は、端子部材を取り付けるための取付穴を有し、端子部材は、取付穴の周縁部にシール材が接合された状態で、取付穴に挿通されて、封口板に取り付けられている。ここで、シール材の２５℃における線膨張係数値をαＳ、第一金属の２５℃における線膨張係数をα１、第二金属の２５℃における線膨張係数をα２、α１とα２のうち値の大きい方をαＨ、値の小さい方をαＬとしたときに、αＬ≦αＳ≦αＨを満たす、蓋体。
ここで開示される密閉型電池用の蓋体は、使用されるシール材の線膨張係数が、αＬ≦αＳ≦αＨの関係を満たす。かかる構成によって、使用環境の温度変化によって金属部材が膨張収縮しても、シール材もそれに追従して膨張収縮しやすくなる。すなわち、金属部材とシール材が接合されている面にかかる応力や、金属部材とシール材が接触している面にかかる摩擦を低減することができる。その結果、シール材が金属部材と接合されている面の剥離を生じにくくすることができ、シール材のシール性を好適に維持することができる。また、このようなシール材を備えた蓋体を用いることによって、冷熱耐性が良好な密閉型電池が提供される。
ここで開示される技術の好適な一実施形態として、第一金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金であり、第二金属が銅または銅合金であるものが挙げられる。
例えば、第一金属がアルミニウムであり、第二金属が銅である場合、シール材の２５℃における線膨張係数を、１．６×１０－５／Ｋ以上、２．３×１０－５／Ｋ以下とすることが好ましい。
例えば、第一金属がアルミニウムであり、第二金属が銅である場合、シール材の２５℃における線膨張係数を、１．６×１０－５／Ｋ以上、２．３×１０－５／Ｋ以下とすることが好ましい。
ここに開示される技術の好適な一実施形態として、シール材は、負極端子と少なくとも一部がアンカー効果によって接合されている。
かかる構成を有する密閉型電池において、シール材と負極端子部材の接合面にかかる応力が低減されている。そのため、接合面に剥離が生じにくくなる。
かかる構成を有する密閉型電池において、シール材と負極端子部材の接合面にかかる応力が低減されている。そのため、接合面に剥離が生じにくくなる。
ここに開示される技術の好適な一実施形態として、シール材は、ポリアリーレンスルフィド樹脂を含むものが挙げられる。
金属との密着性に優れるポリアリーレンスルフィド樹脂をシール材の材料として使用することで、シール材のシール性が好適に向上する。
金属との密着性に優れるポリアリーレンスルフィド樹脂をシール材の材料として使用することで、シール材のシール性が好適に向上する。
ここに開示される技術の他の側面として、正極および負極を有する電極体と、開口部を有し、電極体を収容するケース本体と、開口部を塞ぐ、ここに開示される蓋体を備える密閉型電池が提供される。
以下、適宜図面を参照しながら、ここで開示される蓋体および密閉型電池について、捲回電極体を備えたリチウムイオン二次電池を例に挙げて詳細に説明する。以下の実施形態は、当然ながらここに開示される技術を特に限定することを意図したものではない。
なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。
以下の図面において、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。以下の図面における長さや幅等の寸法関係は、実際の寸法関係を必ずしも反映するものではない。
本明細書において数値範囲をＡ～Ｂ（ここで、Ａ，Ｂは任意の数値）と記載している場合は、Ａ以上Ｂ以下を意味するものとする。本明細書において「主体」とは、任意の構成成分のうち、最大重量を占める成分のことをいう。
本明細書において数値範囲をＡ～Ｂ（ここで、Ａ，Ｂは任意の数値）と記載している場合は、Ａ以上Ｂ以下を意味するものとする。本明細書において「主体」とは、任意の構成成分のうち、最大重量を占める成分のことをいう。
図１は、本実施形態に係る密閉型電池１０の内部構造を模式的に示す断面図である。図２は、蓋体３４の構造を模式的に示す部分断面図である。なお、本明細書における図中の符号Ｘは密閉型電池の幅方向を示し、符号Ｙは厚さ方向を示し、符号Ｚは高さ方向を示す。これらの方向は説明の便宜上定めた方向であり、電池の設置態様を限定することを意図したものではない。
図１に示すように、本実施形態に係る密閉型電池１０は、電極体２０と、電池ケース３０とを備えている。ここで開示される電極体２０は、図示しない絶縁フィルム等で覆われた状態で、電池ケース３０の内部に収容された発電要素であり、長尺シート状の正極２１と、長尺シート状の負極２２とが、同じく長尺シート状の２枚のセパレータ２３、２４を間に介在させつつ相互に重ねて扁平状に捲回されたいわゆる捲回電極体である。電極体２０は、非水電解液（図示せず）とともに電池ケース本体３２に収容され、内部が減圧された状態で蓋体３４の周縁部が溶接等で封止され、密閉されている。
正極２１は、箔状の正極集電体２１Ａと、当該正極集電体２１Ａの片面または両面に長手方向に沿って形成された正極活物質層２１Ｂと、を備えている。また、幅方向Ｘにおける電極体２０の一方の側縁部には、正極活物質層２１Ｂが形成されておらず、正極集電体２１Ａが露出した正極集電体露出部２１Ｃが設けられている。正極活物質層２１Ｂには、正極活物質、バインダ、導電材等の種々の材料が含まれる。なお、正極活物質層２１Ｂに含まれる材料については、従来の一般的なリチウムイオン二次電池で使用され得るものを特に制限なく使用することができ、本発明を特徴付けるものではないため詳細な説明は省略する。
負極２２は、箔状の負極集電体２２Ａと、当該負極集電体２２Ａの片面または両面に長手方向に沿って形成された負極活物質層２２Ｂと、を備えている。また、幅方向Ｘ方向における電極体２０の他方の側縁部には、負極活物質層２２Ｂが形成されておらず、負極集電体２２Ａが露出した負極集電体露出部２２Ｃが設けられている。正極活物質層２１Ｂと同様に、負極活物質層２２Ｂには、負極活物質やバインダ等の種々の材料が含まれる。負極活物質層２２Ｂに含まれる材料については、従来の一般的なリチウムイオン二次電池で使用され得るものを特に制限なく使用することができ、本発明を特徴付けるものではないため詳細な説明は省略する。
セパレータ２３、２４は、正極２１と負極２２との間に介在し、これらの電極が直接接触することを防止する。図示は省略するが、セパレータ２３、２４には、微細な孔が複数形成されている。当該微細な孔は、電荷担体（リチウムイオン二次電池の場合は、リチウムイオン）が正極２１と負極２２との間で移動するように構成されている。
セパレータ２３、２４には、例えばポリプロピレン、ポリスチレン等のポリオレフィン製シート等、所要の耐熱性を有する樹脂シートが使用される。
セパレータ２３、２４には、例えばポリプロピレン、ポリスチレン等のポリオレフィン製シート等、所要の耐熱性を有する樹脂シートが使用される。
電池ケース３０に収容される非水電解液としては、典型的には非水溶媒と支持塩とを含有した、従来の一般的なリチウムイオン二次電池で使用され得るものを特に制限なく使用することができ、本発明を特徴付けるものではないため詳細な説明は省略する。
電池ケース３０は、電極体２０を収容する容器である。本実施形態における電池ケース３０は、扁平な角型の容器であり、上面が開口した角型のケース本体３２と、当該ケース本体３２の開口部を塞ぐ板状の蓋体３４とを備えている。蓋体３４には、電池ケース３０の内圧が所定レベル以上に上昇した場合に該内圧を開放するように設定された薄肉の安全弁３６が設けられている。また、蓋体３４には、非水電解質を注入するための注液口３８が設けられている。ケース本体３２や蓋体３４には、所要の強度を有する金属材料が用いられ、例えば、アルミニウムやアルミニウム合金等が用いられ得る。
蓋体３４は、封口板６０と、正極端子部材４０と、負極端子部材５０と、シール材７０とを備えている。封口板６０は、矩形状のアルミニウム製の板であり、正極端子部材４０および負極端子部材５０が挿通されている取付穴６４を備えている。
負極端子部材５０は、高さ方向Ｚに沿って延びる長尺な金属部材である。図１に示されるように、負極端子部材５０の下端部は、負極集電体露出部２２Ｃと接続されている。図２に示されるように、負極端子部材５０は、取付穴６４を通り、電池ケース３０の外部に露出している。負極端子部材５０は、上端部５０Ａが封口板６０と平行になるように、電池ケース３０の外部に露出している部分が垂直に折り曲げられている。負極端子部材５０は、取付穴６４に、シール材７０が接合された状態で取り付けられている。
正極端子部材４０は、高さ方向Ｚに沿って延びる長尺な金属部材である。図１に示されるように、正極端子部材４０の下端部は、正極集電体露出部２１Ｃと接続されている。正極端子部材４０は、取付穴６４を通り、電池ケース３０の外部に露出している。正極端子部材４０は、上端部４０Ａが封口板６０と平行になるように、電池ケース３０の外部に露出している部分が垂直に折り曲げられている。正極端子部材４０は、取付穴６４に、シール材７０が接合された状態で取り付けられている。
以下では、ここで開示される蓋体３４の構成について、負極端子側の構成を元に、図２を参照しつつ説明する。図２は、図１中のＩＩ－ＩＩ線断面図であって、ここで開示される蓋体３４の、負極端子部材５０を含んだ断面の構造を模式的に示す部分断面図である。なお、正極端子側の構成については、以下に説明する負極端子側の構成と同様の構成とすることができるので、詳細な説明は省略する。
シール材７０は、負極端子部材５０と封口板６０とを絶縁し、かつ、密閉型電池１０内部の気密性を保つため、取付穴６４を塞ぐように、負極端子部材５０と封口板６０の間に配置されている。
シール材７０は、熱可塑性樹脂と無機フィラーから実質的に構成されている。熱可塑性樹脂としては、従来の一般的な熱可塑性樹脂を用いることができる。これに限られないが、例えば、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）等が用いられ、好ましくはポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）が用いられる。無機フィラーとして使用される材料は、本発明の効果を奏する限りにおいて特に限定されない。これに限られないが、無機フィラーとして、例えば、ガラス繊維、アルミナ、チタン酸カリウム等を用いることができる。無機フィラーとしては、繊維状、鱗片状、球状等、形状を問わず用いることができる。シール材７０に使用される熱可塑性樹脂や無機フィラーは一種類に限られず、複数の種類から構成されていてもよい。シール材７０は、本発明の効果を損なわない限りにおいて、熱可塑性樹脂と無機フィラー以外の材料を含んでいてもよい。
シール材７０は、熱可塑性樹脂と無機フィラーから実質的に構成されている。熱可塑性樹脂としては、従来の一般的な熱可塑性樹脂を用いることができる。これに限られないが、例えば、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）等が用いられ、好ましくはポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）が用いられる。無機フィラーとして使用される材料は、本発明の効果を奏する限りにおいて特に限定されない。これに限られないが、無機フィラーとして、例えば、ガラス繊維、アルミナ、チタン酸カリウム等を用いることができる。無機フィラーとしては、繊維状、鱗片状、球状等、形状を問わず用いることができる。シール材７０に使用される熱可塑性樹脂や無機フィラーは一種類に限られず、複数の種類から構成されていてもよい。シール材７０は、本発明の効果を損なわない限りにおいて、熱可塑性樹脂と無機フィラー以外の材料を含んでいてもよい。
本実施形態では、シール材７０は、負極端子部材５０と接触している面（接触面５０Ｃ）においてアンカー効果によって接合されている。また、シール材７０は、封口板６０と接触している面（接触面６０Ｃ）においてもアンカー効果によって接合されている。
具体的には、負極端子部材５０上の接触面５０Ｃおよび封口板６０上の接触面６０Ｃには、粗面処理が行われており、微細な凹凸が形成されている。当該凹凸にシール材が入り込むことによって、シール材７０は負極端子部材５０および封口板６０と接合されている。粗面処理は、公知の物理的および／または化学的によって行うことができる。表面処理の方法として、レーザ処理、サンドブラスト処理、陽極酸化処理等の方法が例示される。
具体的には、負極端子部材５０上の接触面５０Ｃおよび封口板６０上の接触面６０Ｃには、粗面処理が行われており、微細な凹凸が形成されている。当該凹凸にシール材が入り込むことによって、シール材７０は負極端子部材５０および封口板６０と接合されている。粗面処理は、公知の物理的および／または化学的によって行うことができる。表面処理の方法として、レーザ処理、サンドブラスト処理、陽極酸化処理等の方法が例示される。
シール材７０は、射出成形によって、封口板６０および負極端子部材５０とアンカー効果によって接合され、一体になった状態で成形することができる。例えば、以下の方法で成型することができる。
シール材７０に使用される、熱可塑性樹脂と無機フィラーを溶融させ、射出成形用の樹脂を準備する。封口板６０と負極端子部材５０を配置でき、かつ、シール材７０の形状に合わせた金型を準備する。金型に、封口板６０と、負極端子部材５０を配置する。金型に、溶融した射出成形用の樹脂を所定の条件で流し込む。射出成形の条件は、シール材７０の材料、寸法等によって適宜調整される。例えば、樹脂の温度は２５０～３５０℃程度、射出速度は１０～６０ｍｍ／秒程度、保持圧力は２０～１００ＭＰａ程度で行われ得る。
シール材７０に使用される、熱可塑性樹脂と無機フィラーを溶融させ、射出成形用の樹脂を準備する。封口板６０と負極端子部材５０を配置でき、かつ、シール材７０の形状に合わせた金型を準備する。金型に、封口板６０と、負極端子部材５０を配置する。金型に、溶融した射出成形用の樹脂を所定の条件で流し込む。射出成形の条件は、シール材７０の材料、寸法等によって適宜調整される。例えば、樹脂の温度は２５０～３５０℃程度、射出速度は１０～６０ｍｍ／秒程度、保持圧力は２０～１００ＭＰａ程度で行われ得る。
本実施形態において、封口板６０はアルミニウム製であり、負極端子部材５０は銅製である。シール材７０の線膨張係数は、銅の線膨張係数１．６×１０－５／Ｋ以上、アルミニウムの線膨張係数２．３×１０－５／Ｋ以下になるように調整されている。上述したように、シール材７０は、熱可塑性樹脂と無機フィラーによって構成されている。シール材７０の線膨張係数は、例えば、使用する無機フィラーの種類や含有量を変えることによって調整することができる。例えば、シール７０材に使用する無機フィラーの含有量を多くすると、線膨張係数を低くすることができる。
なお、本明細書において、線膨張係数は２５℃における線膨張係数である。線膨張係数は、熱機械分析（ＴＭＡ）を用いて測定することができる。
なお、本明細書において、線膨張係数は２５℃における線膨張係数である。線膨張係数は、熱機械分析（ＴＭＡ）を用いて測定することができる。
このように、シール材７０の線膨張係数は、接合される封口板６０の線膨張係数と負極端子部材５０の線膨張係数の範囲内に調整されていることが好ましい。これによって、温度変化に伴って封口板６０と負極端子部材５０が膨張収縮した場合にも、シール材７０はその膨張収縮に追従する。これによって、シール材７０と封口板６０が接合されている面およびシール材７０と負極端子部材５０が接合されている面に、剥離を生じにくくすることができる。
上述した実施形態において、端子部材は、１つの部材、つまり、負極端子部材５０から構成されているが、かかる形態に限定されない。端子部材は複数の部材から構成されていてもよい。例えば、端子部材は、バスバ等の外部の接続部品と端子の導通を向上させる等の目的で、異なる金属種の外部端子と内部端子から構成されていてもよい。この場合、上記外部端子および上記内部端子の一方を他方に対して、シール材７０を間に挟んでかしめることによって、端子部材とシール材７０を接合することができる。
このような場合にも、線膨張係数が上述した値に調整されていることによって、接触面にかかる摩擦等による負荷を低減することができる。これによって、シール材の変形やダメージが抑えられ、シール性を維持する効果が発揮されうる。なお、シール材と接している部材が複数ある場合は、シール材と接している面積が最大の部材の線膨張係数を基準として、シール材の線膨張係数の値を調整すると良い。
このような場合にも、線膨張係数が上述した値に調整されていることによって、接触面にかかる摩擦等による負荷を低減することができる。これによって、シール材の変形やダメージが抑えられ、シール性を維持する効果が発揮されうる。なお、シール材と接している部材が複数ある場合は、シール材と接している面積が最大の部材の線膨張係数を基準として、シール材の線膨張係数の値を調整すると良い。
上述した実施形態では、負極端子部材５０の接触面５０Ｃおよび封口板６０の接触面６０Ｃの全面がアンカー効果によって接合されていたが、接合の範囲はこれに限定されない。接合強度とシール性が十分である限り、シール材７０は、接触面５０Ｃ、６０Ｃと部分的に接合されていてもよい。
ここで開示される密閉型電池は、以上に説明したリチウムイオン二次電池に限定されるものではなく、例えば、ナトリウムイオン二次電池、マグネシウムイオン二次電池、あるいは、いわゆる物理電池に包含されるリチウムイオンキャパシタ等もここでいう密閉型電池に包含される例である。また、ここでは複数の正極および負極の電極体がセパレータを介して捲回された構造を有する捲回電極体を備えたリチウムイオン二次電池を用いて説明したが、電極体はかかる構成に限られず、複数の正極および負極の電極体がセパレータを介して積層された、いわゆる積層電極体であってもよい。
以下、好適な実施形態について実施例を挙げて説明するが、本発明をかかる実施例に限定することを意図したものではない。
ここでは、種々の線膨張係数の樹脂を用いて密閉型電池の蓋体を模擬した試験サンプルを作製し、当該試験サンプルに対して冷熱サイクル試験とヘリウムリーク試験を行った。また、引張試験とシミュレーションを用いた応力評価を行った。これらの結果から、線膨張係数が冷熱耐性に与える影響を評価した。
ここでは、種々の線膨張係数の樹脂を用いて密閉型電池の蓋体を模擬した試験サンプルを作製し、当該試験サンプルに対して冷熱サイクル試験とヘリウムリーク試験を行った。また、引張試験とシミュレーションを用いた応力評価を行った。これらの結果から、線膨張係数が冷熱耐性に与える影響を評価した。
＜試験サンプルの作製＞
例１
ＰＰＳと無機フィラーを、ＰＰＳ：無機フィラー＝９０：１０の重量比になるように準備した。ＰＰＳを３３０℃で溶融させ、無機フィラーを混合し、射出成形材料を準備した。
中央にφ８ｍｍの貫通孔が設けられた、５０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍｍのアルミニウム製の試験片を準備した。当該試験片の一方の表面に対し、レーザ照射によって粗面処理を施した。
試験片の粗面処理が施された面に対し、試験片の貫通孔を塞ぎ、かつ、試験片の中心にφ１６ｍｍ×３ｍｍの射出成型体を成形できるような金型を準備した。当該金型に試験片を配置した。
３３０℃の試験用成形材料を、金型に対して射出速度５０ｍｍ／秒で充填させた。
試験用成形材料が冷え固まったら金型を外し、試験片にφ１６ｍｍ×３ｍｍの成形体が成形された試験サンプル例１を得た。試験サンプルの一方の面には成形体が成形されており、他方の面には成形体が成形されていない。以下、成形体が成形されている面を成形面、成形体が成形されていない面を非成形面という。
例１
ＰＰＳと無機フィラーを、ＰＰＳ：無機フィラー＝９０：１０の重量比になるように準備した。ＰＰＳを３３０℃で溶融させ、無機フィラーを混合し、射出成形材料を準備した。
中央にφ８ｍｍの貫通孔が設けられた、５０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍｍのアルミニウム製の試験片を準備した。当該試験片の一方の表面に対し、レーザ照射によって粗面処理を施した。
試験片の粗面処理が施された面に対し、試験片の貫通孔を塞ぎ、かつ、試験片の中心にφ１６ｍｍ×３ｍｍの射出成型体を成形できるような金型を準備した。当該金型に試験片を配置した。
３３０℃の試験用成形材料を、金型に対して射出速度５０ｍｍ／秒で充填させた。
試験用成形材料が冷え固まったら金型を外し、試験片にφ１６ｍｍ×３ｍｍの成形体が成形された試験サンプル例１を得た。試験サンプルの一方の面には成形体が成形されており、他方の面には成形体が成形されていない。以下、成形体が成形されている面を成形面、成形体が成形されていない面を非成形面という。
例２～５
ＰＰＳと無機フィラーの混合比が、表１に記載の重量比になるようにして試験用成形材料を準備した以外は、試験サンプル例１と同様にして、試験サンプル例２～例５を作製した。
ＰＰＳと無機フィラーの混合比が、表１に記載の重量比になるようにして試験用成形材料を準備した以外は、試験サンプル例１と同様にして、試験サンプル例２～例５を作製した。
＜線膨張係数の測定＞
作製した試験サンプル例１～例５について、ＴＭＡを用いて線膨張係数を測定した。結果を表１に示す。
作製した試験サンプル例１～例５について、ＴＭＡを用いて線膨張係数を測定した。結果を表１に示す。
＜冷熱サイクル試験＞
試験サンプル例１～例５について、－６５℃から１２０℃の冷熱サイクルを５５００サイクル行った。
＜ヘリウムリーク試験１＞
冷熱サイクル試験後の試験サンプル例１～例５について、試験片と射出成形体間のシール性を評価するため、ヘリウムディテクタを用いてヘリウムリーク試験を行った。差圧が２気圧となるように、非成形面側からヘリウムの導入および成形面側から吸引を行い、成形面側からヘリウムのリーク量の検出を行った。ヘリウムディテクタで検出されたヘリウムのリーク量が、１．０×１０－５（Ｐａ・ｍ３／秒）以上となった場合を×評価、それ未満を〇評価とした。結果を表１に示す。
試験サンプル例１～例５について、－６５℃から１２０℃の冷熱サイクルを５５００サイクル行った。
＜ヘリウムリーク試験１＞
冷熱サイクル試験後の試験サンプル例１～例５について、試験片と射出成形体間のシール性を評価するため、ヘリウムディテクタを用いてヘリウムリーク試験を行った。差圧が２気圧となるように、非成形面側からヘリウムの導入および成形面側から吸引を行い、成形面側からヘリウムのリーク量の検出を行った。ヘリウムディテクタで検出されたヘリウムのリーク量が、１．０×１０－５（Ｐａ・ｍ３／秒）以上となった場合を×評価、それ未満を〇評価とした。結果を表１に示す。
表１に示されるように、成形体の線膨張係数が、１．６×１０－５／Ｋ以上２．３×１０－５／Ｋ以下である、試験サンプル例１～例３については、冷熱サイクル試験後も試験片と射出成形体間のシール性が良好であった。成形体の線膨張係数が２．３×１０－５／Ｋより大きい試験サンプル例４と例５については、冷熱サイクル試験後の試験片と射出成形体間のシール性が良好ではなかった。
試験片と成形体の線膨張係数に差がある場合、試験サンプルが膨張収縮する際に、成形体と試験片との界面にかかる応力が大きくなり、膨張収縮を繰り返した結果、成形体が試験片に追従しきれず、界面に剥離が生じたと考えられる。
試験片と成形体の線膨張係数に差がある場合、試験サンプルが膨張収縮する際に、成形体と試験片との界面にかかる応力が大きくなり、膨張収縮を繰り返した結果、成形体が試験片に追従しきれず、界面に剥離が生じたと考えられる。
＜ヘリウムリーク試験２＞
試験サンプル例２と例５について、冷熱サイクル試験のサイクル数を変えた試験を行い、試験片と射出成形体間のシール性を維持することができるサイクル数を評価した。
－４０℃から１２０℃の冷熱サイクルを、１５００サイクル、３０００サイクル、６０００サイクル、１２０００サイクル行った（１５００サイクルは試験サンプル例５のみ行った）。その後に、各サイクル数の冷熱サイクル試験後の試験サンプルについて、上述した条件でヘリウムリーク試験を行い、ヘリウムのリーク量を検出した。結果を図３に示す。
試験サンプル例２と例５について、冷熱サイクル試験のサイクル数を変えた試験を行い、試験片と射出成形体間のシール性を維持することができるサイクル数を評価した。
－４０℃から１２０℃の冷熱サイクルを、１５００サイクル、３０００サイクル、６０００サイクル、１２０００サイクル行った（１５００サイクルは試験サンプル例５のみ行った）。その後に、各サイクル数の冷熱サイクル試験後の試験サンプルについて、上述した条件でヘリウムリーク試験を行い、ヘリウムのリーク量を検出した。結果を図３に示す。
＜引張試験＞
試験サンプル例２と例５に使用された試験用成形材料を、ＪＩＳ Ｋ７１６１に規定された形状に成形し、成形体を作製した。当該成形体を用いてＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠した引張試験を行い、破断強度を測定した。
例２の試験用成形材料で成形された成形体は、破断強度が１６８ＭＰａであった。例５の試験用成形材料で成形された成形体は、破断強度が１２０ＭＰａであった。
試験サンプル例２と例５に使用された試験用成形材料を、ＪＩＳ Ｋ７１６１に規定された形状に成形し、成形体を作製した。当該成形体を用いてＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠した引張試験を行い、破断強度を測定した。
例２の試験用成形材料で成形された成形体は、破断強度が１６８ＭＰａであった。例５の試験用成形材料で成形された成形体は、破断強度が１２０ＭＰａであった。
＜応力シミュレーション＞
試験サンプル例２と例５について、ＣＡＥ（Ｃｏｍｐｕｔｅｒ Ａｉｄｅｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）を用いて、試験片と成形体との接合面にかかる応力のシミュレーションを行った。具体的には、試験サンプルを２５℃から１２０℃に昇温させた際に、試験片と成形体の膨張によって、成形体にかかる応力をシミュレーションした。
試験サンプル例２の成形体には、１７ＭＰａの応力がかかるという結果が得られた。試験サンプル例５の成形体には、１０１ＭＰａの応力がかかるという結果が得られた。
試験サンプル例２と例５について、ＣＡＥ（Ｃｏｍｐｕｔｅｒ Ａｉｄｅｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）を用いて、試験片と成形体との接合面にかかる応力のシミュレーションを行った。具体的には、試験サンプルを２５℃から１２０℃に昇温させた際に、試験片と成形体の膨張によって、成形体にかかる応力をシミュレーションした。
試験サンプル例２の成形体には、１７ＭＰａの応力がかかるという結果が得られた。試験サンプル例５の成形体には、１０１ＭＰａの応力がかかるという結果が得られた。
応力シミュレーションの結果から、成形体の線膨張係数が試験片（アルミニウム：２．３×１０－５／Ｋ）と近い場合、すなわち例２の場合には、成形体にかかる応力が低く抑えられ、差が大きい場合、すなわち例５の場合には、成形体にかかる応力が例２と比較して高くなることが示唆された。
例５の場合、温度変化によって成形体にかかる応力が破断強度に近いため、応力により成形体にかかった負荷が累積し、３０００サイクルよりも早い段階で成形体と試験片の界面に剥離が生じたと考えられる。例２の場合、温度変化によってかかる応力が破断強度よりも十分に低いため、応力による成形体への負荷がほとんどなく、サイクル数が１２０００になってもシール性が十分に保たれたと考えられる。
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、特許請求の範囲を限定するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
１０ 密閉型電池
２０ 電極体
２１ 正極
２１Ａ 正極集電体
２１Ｂ 正極活物質層
２１Ｃ 正極集電体露出部
２２ 負極
２２Ａ 負極集電体
２２Ｂ 負極活物質層
２２Ｃ 負極集電体露出部
２３，２４ セパレータ
３０ 電池ケース
３２ ケース本体
３４ 蓋体
３６ 安全弁
３８ 注液口
４０ 正極端子部材
４０Ａ 正極端子部材上端部
５０ 負極端子部材
５０Ａ 負極端子部材上端部
５０Ｃ 接触面
６０ 封口板
６０Ｃ 接触面
６４ 取付穴
７０ シール材
２０ 電極体
２１ 正極
２１Ａ 正極集電体
２１Ｂ 正極活物質層
２１Ｃ 正極集電体露出部
２２ 負極
２２Ａ 負極集電体
２２Ｂ 負極活物質層
２２Ｃ 負極集電体露出部
２３，２４ セパレータ
３０ 電池ケース
３２ ケース本体
３４ 蓋体
３６ 安全弁
３８ 注液口
４０ 正極端子部材
４０Ａ 正極端子部材上端部
５０ 負極端子部材
５０Ａ 負極端子部材上端部
５０Ｃ 接触面
６０ 封口板
６０Ｃ 接触面
６４ 取付穴
７０ シール材
Claims (5)
- 開口部を有し、電極体を収容するケース本体を備えた密閉型電池に使用され、前記開口部を塞ぐ蓋体であって、
第一金属を主体として構成される、正極および負極のうち少なくとも一方の電極の端子部材と、
第二金属を主体として構成される封口板と、
シール材と
を備え、
前記封口板は、前記端子部材を取り付けるための取付穴を有し、
前記端子部材は、前記取付穴の周縁部に前記シール材が接合された状態で、前記取付穴に挿通されて、前記封口板に取り付けられており、
ここで、前記シール材の２５℃における線膨張係数値をαＳ、前記第一金属の２５℃における線膨張係数をα１、前記第二金属の２５℃における線膨張係数をα２、α１とα２のうち値の大きい方をαＨ、値の小さい方をαＬとしたときに、αＬ≦αＳ≦αＨを満たし、
前記シール材は、ポリアリーレンスルフィド樹脂を含む、蓋体。 - 前記第一金属が銅または銅合金であり、前記第二金属がアルミニウムまたはアルミニウム合金である、請求項１に記載の蓋体。
- 前記シール材の２５℃における線膨張係数αＳが、１．６×１０－５／Ｋ以上、２．３×１０－５／Ｋ以下である、請求項１または２に記載の蓋体。
- 前記シール材は、前記端子部材と少なくとも一部がアンカー効果によって接合されている、請求項１～３のいずれか一項に記載の蓋体。
- 電極体と、
開口部を有し、電極体を収容するケース本体と、
該開口部を塞ぐ、請求項１～４のいずれか一項に記載の蓋体と
を備える、密閉型電池。
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