JP7220617B2 - 全固体電池および全固体電池の製造方法 - Google Patents

全固体電池および全固体電池の製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、全固体電池および全固体電池の製造方法に関する。
正極と負極との間に固体電解質が配置された全固体電池は、従来のリチウム二次電池と比較して、安全性が高く、使用可能な温度範囲が広く、充電時間が短いことから、注目されている。
全固体電池の製造方法としては、例えば、正極層の正極合剤層と第１の固体電解質層とを加圧接合した第１の積層体と、負極層の負極合剤層と第２の固体電解質層とを加圧接合した第２の積層体とを、加圧接合することにより一体化する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
また、積層型二次電池として、例えば、セパレータを介して積層された正極と負極の少なくともいずれか一方の積層方向と直角方向の端面の先端部には集電体が位置し、集電体の両面の活物質層は、集電体の先端部から間隔を設けた位置に形成されたものであり、活物質層の積層方向と直角方向の外周部には溶融凝固部が形成されているものがある（例えば、特許文献２参照）。
特開２０１５－１１８８７０号公報 特許第５３５４６４６号公報
従来の全固体電池では、より確実に短絡を防止することが要求されていた。
本発明は、上記事情を鑑みてなされたものであり、より確実に短絡を防止できる全固体電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成するために、本発明は以下の手段を提供する。
［１］第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極片と、第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなる第２極と、前記第１極片を収容する袋状の固体電解質層とを有し、
前記袋状の固体電解質層に収容された前記第１極片と、前記第２極とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して前記第１極活物質層と前記第２極活物質層とが対向して配置されている全固体電池。
［２］蛇腹折された電極シートを有し、
前記電極シートが、前記第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１連結部の側面に結合され、それぞれ前記袋状の固体電解質層に収容された複数の前記第１極片と、前記第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、前記第２連結部の側面に結合された複数の第２極片とを有し、
前記第１極片は、前記第１集電体層の両面に前記第１極活物質層が形成されたものであり、前記第２極片は、前記第２集電体層の両面に前記第２極活物質層が形成されたものであり、
前記第１連結部と前記第２連結部とが平面視で対向配置され、前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１極片が収容された前記袋状の固体電解質層と前記第２極片とが積層されている第１領域と、前記袋状の固体電解質層と前記第２極片とが前記第１領域と逆の積層順序で積層されている第２領域とが、長さ方向に交互に形成され、
前記電極シートが蛇腹折されることにより、前記第１領域と前記第２領域とが交互に積層されている［１］に記載の全固体電池。
［３］蛇腹折された電極シートを有し、
前記電極シートが、前記第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１連結部の側面に結合され、それぞれ前記袋状の固体電解質層に収容された複数の前記第１極片と、帯状に延在する前記第２極とを有し、
前記第１極片は、前記第１集電体層の両面に前記第１極活物質層が形成されたものであり、前記第２極は、前記第２集電体層の両面に前記第２極活物質層が形成されたものであり、
前記第１連結部と前記第２連結部とが平面視で対向配置され、前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１極片が収容された前記袋状の固体電解質層と前記第２極とが積層されている第１領域と、前記袋状の固体電解質層と前記第２極とが前記第１領域と逆の積層順序で積層されている第２領域とが、長さ方向に交互に形成され、
前記電極シートが蛇腹折されることにより、前記第１領域と前記第２領域とが交互に積層されている［１］に記載の全固体電池。
［４］前記第１極活物質層が正極活物質層であり、前記第２極活物質層が負極活物質層である［１］～［３］のいずれかに記載の全固体電池。
［５］前記袋状の固体電解質層が固体電解質層シートで形成されており、平面視矩形の前記第１極片の両面を覆うように配置された前記固体電解質層シートが、前記第１極片における対向する２辺に沿って接合されていることにより袋状とされている［１］～［４］のいずれかに記載の全固体電池。
［６］［１］～［５］のいずれかに記載の全固体電池の製造方法であって、
第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１連結部の側面に結合され、前記第１集電体層の両面に前記第１極活物質層が形成されてなる平面視矩形の複数の第１極片とを有する第１シートを形成する工程と、
前記第１連結部を露出させて複数の前記第１極片を連続して覆うように、前記第１極片の両面に固体電解質層シートを配置する工程と、
前記第１シートの長さ方向に直交する方向の前記第１極片の端面に沿って、隣接する前記第１極片間の前記固体電解質層シートを接合する工程と、
隣接する前記第１極片間の前記固体電解質層シートを切断することにより、複数の前記第１極片をそれぞれ収容する袋状の固体電解質層を形成する工程とを有する全固体電池の製造方法。
本発明の全固体電池は、第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極片と、第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなる第２極とを有し、袋状の固体電解質層に収容された第１極片と、第２極とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して第１極活物質層と第２極活物質層とが対向して配置されたものであるので、第１極片と第２極との短絡を防止できる。
より詳細には、本発明の全固体電池では、第１極片が袋状の固体電解質層に収容されているので、第１極片および／または第２極を形成する際に発生したバリが、第１極片および／または第２極の端面に存在していても短絡しにくい。また、全固体電池の製造時および／または製造後に、第１極活物質層および／または第２極活物質層が割れたり欠けたりしても、第１極片と第２極との短絡が発生しにくい。
図１（ａ）は、本発明の第１実施形態の全固体電池を示した平面図である。図１（ｂ）は、図１（ａ）に示した全固体電池のＡ－Ａ´線に沿う断面図である。図１（ｃ）は、図１（ａ）における左側から見た側面図である。 図２は、第１実施形態の全固体電池の有する電極シートを説明するための説明図である。 図３は、第１実施形態の全固体電池の製造方法において用いる正極シートと負極シートの一例を示した平面図である。 図４は、第１実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための説明図である。 図５は、第１実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための説明図である。 図６は、第１実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための説明図である。 図７（ａ）は、本発明の第２実施形態の全固体電池を示した平面図である。図７（ｂ）は、図７（ａ）に示した全固体電池のＢ－Ｂ´線に沿う断面図である。 図８（ａ）は、袋状の固体電解質層に収容された正極片と、正極引出電極とを示した平面図である。図８（ｂ）は、負極片と、負極引出電極とを示した平面図である。 図９（ａ）は、本発明の第３実施形態の全固体電池を示した平面図である。図９（ｂ）は、図９（ａ）における左側から見た側面図である。 図１０は、第３実施形態の全固体電池の有する電極シートを説明するための説明図である。 図１１は、第３実施形態の全固体電池の有する電極シートを説明するための断面図である。 図１２は、第３実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための説明図である。 図１３は、第３実施形態の全固体電池の製造方法の一例を説明するための説明図である。
以下、本発明の全固体電池およびその製造方法について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合がある。このため、各構成要素の寸法比率などは、実際とは異なっていることがある。また、以下の説明において例示される材質、寸法等は一例である。したがって、本発明は、以下に示す実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要件を変更しない範囲で適宜変更して実施できる。
［第１実施形態］
図１（ａ）は、本発明の第１実施形態の全固体電池を示した平面図である。図１（ｂ）は、図１（ａ）に示した全固体電池のＡ－Ａ´線に沿う断面図である。図１（ｃ）は、図１（ａ）における左側から見た側面図である。
図１（ａ）～図１（ｃ）に示すように、本実施形態の全固体電池１００は、正極片１３（特許請求の範囲における「第１極片」に対応する。）と、負極片２３（特許請求の範囲における「第２極片」に対応する。）と、正極片１３を収容する袋状の固体電解質層３０とを有する。
本実施形態の全固体電池１００は、全固体リチウムイオン二次電池である。本実施形態の全固体電池１００では、正極片１３の正極活物質層１１と、負極片２３の負極活物質層２１との間での固体電解質層を介したリチウムイオンの授受により充放電が行われる。
本実施形態の全固体電池１００は、図１（ａ）～図１（ｃ）に示すように、積層構造を有するものであり、最上層および／または最下層に、不図示の保護層が積層されてもよい。また、本実施形態の全固体電池１００は、フィルムなどからなる外装材（不図示）に密封状態で収容されていることが好ましい。
図１（ａ）～図１（ｃ）に示すように、正極片１３は、正極集電体層１２（特許請求の範囲における「第１集電体層」に対応する。）上に正極活物質層１１（特許請求の範囲における「第１極活物質層」に対応する。）が形成されてなるものである。本実施形態の全固体電池１００では、図１（ｂ）および図１（ｃ）に示すように、正極片１３として、全て正極集電体層１２の両面に正極活物質層１１が形成されたものを用いている。
正極集電体層１２は、導電性を有するものであればよく、導電率の高い物質で形成されていることが好ましい。正極集電体層１２に使用される導電性の高い物質としては、例えば、銀（Ａｇ）、パラジウム（Ｐｄ）、金（Ａｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、およびニッケル（Ｎｉ）等の金属、またはステンレス鋼材（ＳＵＳ）、アルミニウム合金等の合金、あるいはカーボン（Ｃ）などの非金属が挙げられる。これらの導電性が高い物質のうち、導電性の高さに加えて、製造コストを考慮すると、アルミニウム、ニッケル、またはステンレス鋼材を用いることが好ましい。特に、アルミニウムは、正極活物質および固体電解質と反応し難い。そのため、正極集電体層１２の材料としてアルミニウムを用いると、全固体電池１００の内部抵抗を低減することができ、好ましい。
正極集電体層１２の形状としては、例えば、板状、箔状、多孔質状（スポンジ状）などが挙げられる。
正極集電体層１２としては、正極活物質層１１との密着性を高めるために、表面にカーボン層などが配置されていてもよいし、表面が粗化されていても良い。
正極活物質層１１は、リチウムイオンと電子を授受する正極活物質を含む。正極活物質としては、全固体型リチウムイオン電池の正極活物質として適用可能な公知の正極活物質を用いることができ、リチウムイオンを可逆に放出・吸蔵でき、電子輸送が行える材料を用いることが好ましい。具体的には、正極活物質として、リチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ２）、リチウムニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ２）、リチウムマンガン酸化物（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、固溶体酸化物（Ｌｉ２ＭｎＯ３－ＬｉＭＯ２（Ｍ＝Ｃｏ、Ｎｉなど））、リチウム－マンガン－ニッケルーコバルト酸化物（ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）、オリビン型リチウムリン酸化物（ＬｉＦｅＰＯ４）等の複合酸化物；ポリアニリン、ポリピロール等の導電性高分子；Ｌｉ２Ｓ、ＣｕＳ、Ｌｉ－Ｃｕ－Ｓ化合物、ＴｉＳ２、ＦｅＳ、ＭｏＳ２、Ｌｉ－Ｍｏ－Ｓ化合物等の硫化物；硫黄とカーボンの混合物；等が挙げられる。正極活物質は、上記材料を１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
正極活物質層１１は、正極活物質とリチウムイオンの授受をする固体電解質を含む。正極活物質層１１に含まれる固体電解質としては、リチウムイオン伝導性を有するものであれば特に制限は無く、一般的に全固体型リチウムイオン電池に用いられる固体電解質材料を用いることができる。固体電解質としては、例えば、硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、リチウム含有塩などの無機固体電解質や、ポリエチレンオキシドなどのポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩、リチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質などが挙げられる。正極活物質層１１に含まれる固体電解質は、上記材料のうちの１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
正極活物質層１１に含まれる固体電解質は、負極活物質層２１および／または固体電解質層３０に含まれる固体電解質と同様のものであってもよいし、異なるものであっても良い。
正極活物質層１１は、導電性を向上させるために導電助剤を含んでいてもよい。導電助剤としては、全固体型リチウムイオン電池に使用可能な公知の導電助剤を用いることができる。具体的には、導電助剤として、アセチレンブラック、ケチェンブラック等のカーボンブラック；カーボンファイバー；気相法炭素繊維；黒鉛粉末；カーボンナノチューブ等の炭素材料が挙げられる。導電助剤は、上記材料の１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
また、正極活物質層１１は、正極活物質同士および正極活物質と正極集電体層１２とを結着させる役割をもつバインダーを含んでいてもよい。バインダーとしては、全固体型リチウムイオン電池に使用可能な公知のバインダーを用いることができる。
図１（ａ）～図１（ｃ）に示すように、負極片２３は、負極集電体層２２（特許請求の範囲における「第２集電体層」に対応する。）上に負極活物質層２１（特許請求の範囲における「第２極活物質層」に対応する。）が形成されてなるものである。本実施形態の全固体電池１００では、図１（ｂ）および図１（ｃ）に示すように、負極片２３として、全て負極集電体層２２の両面に負極活物質層２１が形成されたものを用いている。
負極集電体層２２は、導電性を有するものであればよく、導電率が高い物質で構成されていることが好ましい。負極集電体層２２に使用される導電性の高い物質としては、例えば、銀（Ａｇ）、パラジウム（Ｐｄ）、金（Ａｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、チタン（Ｔｉ）、およびニッケル（Ｎｉ）等の金属、またはステンレス鋼材（ＳＵＳ）、銅合金、アルミニウム合金等の合金、あるいはカーボン（Ｃ）などの非金属が挙げられる。これらの導電性が高い物質のうち、導電性の高さに加えて、製造コストを考慮すると、銅、ステンレス鋼材、またはニッケルを用いることが好ましい。特に、ステンレス鋼材は、負極活物質および固体電解質と反応し難い。そのため、負極集電体層２２の材料としてステンレス鋼材を用いると、全固体電池１００の内部抵抗を低減することができ、好ましい。
負極集電体層２２の形状としては、例えば、板状、箔状、多孔質状（スポンジ状）などが挙げられる。
負極集電体層２２としては、負極活物質層２１との密着性を高めるために、表面にカーボン層などが配置されていてもよいし、表面が粗化されていても良い。
負極活物質層２１は、リチウムイオンと電子を授受する負極活物質を含む。負極活物質としては、全固体型リチウムイオン電池の負極活物質として適用可能な公知の負極活物質を用いることができ、リチウムイオンを可逆に放出・吸蔵でき、電子輸送が行える材料を用いることが好ましい。具体的には、負極活物質として、天然黒鉛、人造黒鉛、樹脂炭、炭素繊維、活性炭、ハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素質材料；スズ、スズ合金、シリコン、シリコン合金、ガリウム、ガリウム合金、インジウム、インジウム合金、アルミニウム、アルミニウム合金等を主体とした合金系材料；ポリアセン、ポリアセチレン、ポリピロール等の導電性ポリマー；金属リチウム；リチウムチタン複合酸化物（例えばＬｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）；等が挙げられる。負極活物質は、上記材料を１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
負極活物質層２１として、金属リチウムや合金系材料などを用いる場合には、負極活物質層２１を負極集電体層２２として使用してもよい。その場合は、負極集電体は用いてもよいし、用いなくてもよい。すなわち、負極活物質層２１が負極集電体層２２を兼ねていてもよい。
負極活物質層２１は、負極活物質とリチウムイオンの授受をする固体電解質を含む。負極活物質層２１に含まれる固体電解質としては、リチウムイオン伝導性を有するものであれば特に制限は無く、一般的に全固体型リチウムイオン電池に用いられる固体電解質材料を用いることができる。固体電解質としては、例えば、硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、リチウム含有塩などの無機固体電解質や、ポリエチレンオキシドなどのポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩、リチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質などが挙げられる。負極活物質層２１に含まれる固体電解質は、上記材料のうちの１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
負極活物質層２１に含まれる固体電解質は、正極活物質層１１および／または固体電解質層３０に含まれる固体電解質と同様のものであってもよいし、異なるものであっても良い。
負極活物質層２１は、導電性を向上させるために導電助剤を含んでいてもよい。導電助剤としては、例えば上述した正極活物質層１１に用いられる材料と同様のものを用いることができる。
負極活物質層２１は、負極活物質同士および負極活物質と負極活物質層２１とを結着させる役割をもつバインダーを含んでいてもよい。バインダーとしては、例えば上述した正極活物質層１１に用いられる材料と同様のものを用いることができる。
袋状の固体電解質層３０は、多孔性基材と、該多孔性基材に保持された固体電解質とを有する固体電解質層シートを袋状に形成したものである。
固体電解質層シートを形成している多孔性基材の形態としては、特に制限は無く、例えば、織布、不織布、メッシュクロス、多孔性膜、エキスパンドシート、パンチングシート等が挙げられる。これらの形態のうち、固体電解質の保持力および取扱性の観点から、不織布が好ましい。
上記多孔性基材は、絶縁性材料からなるものであることが好ましい。これにより、絶縁性の良好な固体電解質層シートとなる。絶縁性材料としては、例えば、ナイロン、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、エチレン－テトラフルオロエチレン共重合体、ポリフッ化ビニリデン、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、ビニロン、ポリベンズイミダゾール、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイト、ポリエーテルエーテルケトン、セルロース、アクリル樹脂等の樹脂材料；麻、木材パルプ、コットンリンター等の天然繊維、ガラス等が挙げられる。
固体電解質層シートの有する固体電解質としては、リチウムイオン伝導性および絶縁性を有するものであればよく、全固体型リチウムイオン電池の固体電解質として適用可能な公知の固体電解質を用いることができる。具体的には、固体電解質として、硫化物固体電解質、酸化物固体電解質、リチウム含有塩などの無機固体電解質や、ポリエチレンオキシドなどのポリマー系の固体電解質、リチウム含有塩、リチウムイオン伝導性のイオン液体を含むゲル系の固体電解質などが挙げられる。
固体電解質の形態としては、特に制限は無く、例えば、粒子状を挙げることができる。
袋状の固体電解質層３０に用いられる固体電解質層シートは、機械的強度および／または柔軟性を付与するために、粘着剤を含んでいてもよい。粘着剤としては、公知のものを用いることができる。
袋状の固体電解質層３０に用いられる固体電解質層シートとしては、多孔質基材を含まないものを用いてもよい。このような固体電解質層シートとしては、例えば、固体電解質と結着剤（バインダー）とからなるものが挙げられる。バインダーとしては、例えば上述した正極活物質層１１に用いられる材料と同様のものを用いることができる。
本実施形態の全固体電池１００は、図１（ａ）～図１（ｃ）に示すように、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３と、負極片２３とが、平面視で重なるように交互に複数（本実施形態では、それぞれ３層）積層されることにより、固体電解質層を介して正極活物質層１１と負極活物質層２１とが対向して配置されたものである。
袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３と、負極片２３の積層数は、それぞれ１層以上であり、全固体電池１００の用途などに応じて適宜決定することができ、特に限定されない。
図２は、第１実施形態の全固体電池１００の有する電極シート４０を説明するための説明図である。本実施形態の全固体電池１００は、図２に示す電極シート４０が、蛇腹折（つづら折り）されてなる積層構造を有している。このため、本実施形態の全固体電池１００は、正極片１３と負極片２３との平面視での相対的な位置ずれが生じにくく、好ましい。
図２に示すように、電極シート４０は、正極集電体層１２からなり帯状に延在する正極連結部１４（特許請求の範囲における「第１連結部」に対応する。）と、正極連結部１４の側面に結合され、それぞれ袋状の固体電解質層３０に収容された複数の正極片１３とを有する。正極連結部１４は、正極集電体層１２上の正極活物質層１１が形成されていない領域である。正極連結部１４は、正極引出電極として機能するものであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
また、図２に示すように、電極シート４０は、負極集電体層２２からなり帯状に延在する負極連結部２４（特許請求の範囲における「第２連結部」に対応する。）と、負極連結部２４の側面に結合された複数の負極片２３とを有する。負極連結部２４は、負極集電体層２２上の負極活物質層２１が形成されていない領域である。負極連結部２４は、負極引出電極として機能するものであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
電極シート４０では、図２に示すように、長さ方向側面に、正極連結部１４と負極連結部２４とが平面視で対向配置されている。また、図２に示すように、正極連結部１４と負極連結部２４との間には、正極片１３が収容された袋状の固体電解質層３０と負極片２３とが積層されている第１領域４５と、袋状の固体電解質層３０と負極片２３とが第１領域４５と逆の積層順序で積層されている第２領域４４とが、長さ方向に交互に形成されている。図２に示す電極シート４０における第１領域４５では、袋状の固体電解質層３０上に負極片２３が積層されている。図２に示す第２領域４４では、負極片２３上に袋状の固体電解質層３０が積層されている。
本実施形態の全固体電池１００は、図２に示す電極シート４０が蛇腹折されることにより、第１領域４５と第２領域４４とが交互に積層されている。
電極シート４０においては、図２に示すように、第１領域４５と第２領域４４との間隔が一定であり、第１領域４５と第２領域４４とが一定のピッチで配置されている。第１領域４５と第２領域４４との間隔は、隣接する正極片１３間の寸法および隣接する負極片２３間の寸法と、袋状の固体電解質層３０の電極シート４０の長さ方向の寸法とによって決定される。
図２に示すように、電極シート４０の有する正極片１３は、平面視略矩形であり、正極連結部１４と反対側に配置された角部が面取りされて曲面となっている。このことにより、正極片１３の正極活物質層１１が、割れたり欠けたりすることが防止されている。
また、図１（ａ）および図２に示すように、電極シート４０の有する負極片２３は、平面視略矩形であり、負極連結部２４と反対側に配置された角部が面取りされて曲面となっている。このことにより、負極片２３の負極活物質層２１が、割れたり欠けたりすることが防止されている。
本実施形態の全固体電池１００における袋状の固体電解質層３０は、固体電解質層シートで形成されている。袋状の固体電解質層３０は、図２に示すように、平面視矩形の正極片１３の両面（上面および下面）を覆うように配置された固体電解質層シートが、正極連結部１４の長さ方向に直交する方向の正極片１３の端面１３ａ、１３ｂに沿って閉じられていることにより袋状とされたものである。このような袋状の固体電解質層３０は、容易に効率よく形成できるため、好ましい。
図２に示す袋状の固体電解質層３０では、正極連結部１４の長さ方向に直交する方向の縁部が閉じられている。袋状の固体電解質層３０における正極連結部１４と反対側の縁部は開口していてもよいし、閉じられていてもよい。
袋状の固体電解質層３０における正極連結部１４と反対側の縁部が閉じられている場合、正極片１３の正極活物質層１１が割れたり欠けたりしたとしても、それによって発生した欠片が袋状の固体電解質層３０から漏れにくく、好ましい。
袋状の固体電解質層３０における正極連結部１４と反対側の縁部が閉じられている場合、正極連結部１４と反対側の縁部は、例えば、正極片１３の第１面（例えば、図２における上面）に配置された固体電解質層シートと、正極片１３の第２面（例えば、図２における下面）に配置された固体電解質層シートとを、正極片１３の端面に沿って結合させることにより閉じられていてもよいし、正極片１３の第１面を形成している固体電解質層シートが連続して正極片１３の第２面を形成していることにより閉じられていてもよい。
（全固体電池の製造方法）
次に、本発明の全個体電池の製造方法の一例として、図１（ａ）～図１（ｃ）に示す本実施形態の全固体電池１００の製造方法を例に挙げて説明する。
図３は、第１実施形態の全固体電池１００の製造方法において用いる正極シートと負極シートの一例を示した平面図である。図４～図６は、第１実施形態の全固体電池１００の製造方法の一例を説明するための説明図である。
「正極シート１０の製造」
本実施形態の全固体電池１００の製造方法では、まず、図３に示す正極シート１０（特許請求の範囲における「第１シート」に対応する。）を製造する。
具体的には、例えば、正極活物質と、固体電解質と、導電助剤と、バインダーとを混合して、正極合剤を調製する。次いで、正極合剤を所定の溶剤に分散させて正極合剤スラリーを作製する。次に、正極合剤スラリーを正極集電体の両面の所定の位置に塗布し、正極合剤スラリー中の溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、正極集電体の両面に正極活物質層が形成される。その後、両面に正極活物質層を有する正極集電体を打抜く方法などにより、正極集電体層１２からなり帯状に延在する正極連結部１４と、正極連結部１４の側面に結合され、正極集電体層１２上に正極活物質層１１が形成されてなる平面視矩形の複数の正極片１３とを有する図３に示す櫛歯状の正極シート１０が得られる。
「負極シート２０の製造」
次に、本実施形態の全固体電池１００の製造方法では、図３に示す負極シート２０を製造する。
具体的には、例えば、負極活物質と、固体電解質と、バインダーとを混合して、負極合剤を調製する。次いで、負極合剤を所定の溶剤に分散させて負極合剤スラリーを作製する。次に、負極合剤スラリーを負極集電体の両面の所定の位置に塗布し、負極合剤スラリー中の溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、負極集電体の両面に負極活物質層が形成される。その後、両面に負極活物質層を有する負極集電体を打抜く方法などにより、負極集電体層２２からなり帯状に延在する負極連結部２４と、負極連結部２４の側面に結合された複数の負極片２３とからなる図３に示す負極シート２０が得られる。
図３に示すように、本実施形態の製造方法において用いる正極シート１０と、負極シート２０とは、同じ櫛歯状の形状とされている。このため、後述する蛇腹折した電極シート４０をプレス成形して積層方向に押圧する工程において、未押圧部分が生じ難く、均一な面圧で蛇腹折した電極シート４０をプレス成形できる。その結果、蛇腹折した電極シート４０をプレス成形することに起因する正極片１３および負極片２３の割れおよび／または欠けの発生を抑制でき、歩留まりよく全固体電池１００を製造できる。また、初期性能の良好な全固体電池１００となる。
「電極シート４０の製造」
次に、本実施形態の全固体電池１００の製造方法では、図２に示す電極シート４０を製造する。
まず、袋状の固体電解質層３０を形成する際に用いる固体電解質層シート３１を作製する。具体的には、固体電解質を所定の溶剤に分散させて固体電解質スラリーを作製する。そして、固体電解質スラリーを多孔性基材全体に塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去した後、ロールプレス機などで圧縮する。このことにより固体電解質層シート３１が得られる。
また、固体電解質層シート３１として、固体電解質と結着剤とからなる固体電解質層シートを用いる場合、例えば、以下に示す方法により作製できる。
まず、固体電解質と結着剤を所定の溶剤に分散させて固体電解質スラリーを作製する。
次に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などからなる非多孔性の基材シートに、固体電解質スラリーを塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去して塗膜を形成する。その後、必要に応じて、塗膜を有する基材シートを圧延する方法などにより塗膜を緻密化し、基材シートから剥離する。このことにより、固体電解質と結着剤とからなる固体電解質層シート３１が得られる。
次に、図３に示す正極シート１０の正極連結部１４を露出させて複数の正極片１３を連続して覆い、図４に示すように、正極片１３の両面に固体電解質層シート３１を配置する。図４に示す固体電解質層シート３１は、１枚であり、正極シート１０の正極片１３における正極連結部１４と反対側の縁部に沿って折り返して配置されている。また、固体電解質層シート３１は、正極シート１０の第１面側（例えば、図４における上面側）と第２面側（例えば、図４における下面側）にそれぞれ配置された２枚のものであってもよい。
次に、図４に示す正極シート１０の正極連結部１４の長さ方向に直交する方向の正極片１３の端面１３ａ、１３ｂに沿って、隣接する正極片１３間の固体電解質層シート３１を圧着する。
固体電解質層シート３１として、正極片１３における正極連結部１４と反対側の縁部に沿って折り返して配置した１枚のものを用いた場合、上記の圧着によって、袋状の固体電解質層３０の正極連結部１４の長さ方向に直交する方向の縁部、および正極連結部１４と反対側の縁部が閉じられる。
固体電解質層シート３１として、正極シート１０の第１面側と第２面側にそれぞれ配置された２枚のものを用いた場合、上記の圧着によって、袋状の固体電解質層３０の正極連結部１４の長さ方向に直交する方向の縁部が閉じられ、正極連結部１４と反対側の縁部が開口した状態のものとなる。
なお、固体電解質層シート３１として、正極シート１０の第１面側と第２面側にそれぞれ配置された２枚のものを用いた場合、上記の溶着において、袋状の固体電解質層３０の正極連結部１４と反対側の縁部に配置された固体電解質層シート３１の圧着を行ってもよい。この場合、袋状の固体電解質層３０の正極連結部１４の長さ方向に直交する方向の縁部、および正極連結部１４と反対側の縁部が閉じられる。
その後、隣接する正極片１３間の固体電解質層シート３１を打抜く方法などにより、隣接する正極片１３間の固体電解質層シート３１を切断する。このことにより、図５に示すように、複数の正極片１３をそれぞれ収容する袋状の固体電解質層３０が形成される。
袋状の固体電解質層３０は、以下に示す方法により形成してもよい。
すなわち、図３に示す正極シート１０の両面における正極連結部１４を除く領域に、固体電解質と結着剤を所定の溶剤に分散させた固体電解質スラリーを塗布し、固体電解質スラリー中の溶剤を除去して固体電解質膜を形成する。このことにより、正極連結部１４を露出させた状態で、正極シート１０の両面に有する正極片１３が固体電解質膜によって覆われた状態とする。
その後、必要に応じて、固体電解質膜によって被覆された正極シート１０を圧延する方法などにより、固体電解質膜を緻密化する。次いで、隣接する正極片１３間に存在する余分な固体電解質膜を打抜く方法などにより、隣接する正極片１３間の固体電解質膜を切断する。このことにより、図５に示すように、複数の正極片１３をそれぞれ収容する袋状の固体電解質層３０が形成される。
次に、例えば、図５に示すように、複数の正極片１３がそれぞれ袋状の固体電解質層３０に収容されている正極シート１０と負極シート２０とを、正極シート１０の正極連結部１４および負極シート２０の負極連結部２４を、外側に向けて平面視で対向配置させる。
次いで、図６に示すように、袋状の固体電解質層３０と負極片２３とが積層されている第１領域４５（図２参照）と、袋状の固体電解質層３０と負極片２３とが第１領域４５と逆の積層順序で積層されている第２領域４４（図２参照）とを、長さ方向に交互に形成しながら、正極シート１０と負極シート２０とを組み合わせる。このことにより、図２に示す電極シート４０が形成される。
次に、図２に示す電極シート４０を蛇腹折することにより、第１領域４５と第２領域４４とを交互に積層し、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３と、負極片２３とが平面視で重なるように積層する。その後、蛇腹折した電極シート４０を、例えば、プレス成形にて積層方向に押圧することが好ましい。
続いて、正極連結部１４を外部電極（不図示）に電気的に接続する。また、負極連結部２４を、外部電極（不図示）に電気的に接続する。
その後、必要に応じて、蛇腹折した電極シート４０の最上層および／または最下層に、不図示の保護層を形成し、フィルムなどの外装材（不図示）に密封状態となるように収容する。
以上の工程により、図１（ａ）～図１（ｃ）に示す本実施形態の全固体電池１００が得られる。
本実施形態の全固体電池１００は、正極集電体層１２上に正極活物質層１１が形成されてなる正極片１３と、負極集電体層２２上に負極活物質層２１が形成されてなる負極片２３とを有し、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３と、負極片２３とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して正極活物質層１１と負極活物質層２１とが対向して配置されたものであるので、正極片１３と負極片２３との短絡を防止できる。
より詳細には、本実施形態の全固体電池１００では、正極片１３が袋状の固体電解質層３０に収容されているので、正極片１３および／または負極片２３を形成する際に発生したバリが、正極片１３および／または負極片２３の端面に存在していても短絡しにくい。また、全固体電池１００の製造時および／または製造後に、正極活物質層１１および／または負極活物質層１２が割れたり欠けたりしても、正極片１３と負極片２３との短絡が発生しにくい。
本実施形態の全固体電池１００の製造方法は、正極集電体層１２からなり帯状に延在する正極連結部１４と、正極連結部１４の側面に結合され、正極集電体層１２上に正極活物質層１１が形成されてなる平面視矩形の複数の正極片１３とを有する正極シート１０を形成する工程と、正極連結部１４を露出させて複数の正極片１３を連続して覆うように、正極片１３の両面に固体電解質層シート３１を配置する工程と、正極シート１０の長さ方向に直交する方向の正極片１３の端面１３ａ、１３ｂに沿って、隣接する正極片１３間の固体電解質層シート３１を圧着する工程と、隣接する正極片１３間の固体電解質層シート３１を切断することにより、複数の正極片１３をそれぞれ収容する袋状の固体電解質層３０を形成する工程とを有する。したがって、例えば、固体電解質層シート３１を用いて袋状の固体電解質層３０を形成し、これを正極片１３に被せることにより、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３を形成する場合と比較して、容易かつ迅速に本実施形態の全固体電池１００を製造できる。
［第２実施形態］
図７（ａ）は、本発明の第２実施形態の全固体電池を示した平面図である。図７（ｂ）は、図７（ａ）に示した全固体電池のＢ－Ｂ´線に沿う断面図である。
図７（ａ）および図７（ｂ）に示すように、本実施形態の全固体電池２００は、正極片５０（特許請求の範囲における「第１極片」に対応する。）と、負極片６０（特許請求の範囲における「第２極片」に対応する。）と、正極片５０を収容する袋状の固体電解質層３０とを有する。
本実施形態の全固体電池２００は、第１実施形態の全固体電池１００と同様に、全固体リチウムイオン二次電池である。本実施形態の全固体電池２００では、正極片５０の正極活物質層１１と、負極片６０の負極活物質層２１との間での固体電解質層を介したリチウムイオンの授受により充放電が行われる。
図７（ａ）および図７（ｂ）に示す第２実施形態の全固体電池２００が、図１（ａ）～図１（ｃ）に示す第１実施形態の全固体電池１００と異なるところは、正極集電体層１２（特許請求の範囲における「第１集電体層」に対応する。）および負極集電体層２２（特許請求の範囲における「第２集電体層」に対応する。）の形状のみである。
具体的には、第１実施形態の全固体電池１００では、複数の正極片１３の有する正極集電体層１２が、図１（ａ）における右側の側面で正極連結部１４によって連結されて一体化されている。これに対し、第２実施形態の全固体電池２００では、図７（ｂ）に示すように、複数の正極片５０各々において、正極集電体層１２が独立して存在している。
また、第１実施形態の全固体電池１００では、複数の負極片２３の有する負極集電体層２２が、図１（ａ）における左側の側面で図１（ｃ）に示すように負極連結部２４によって連結されて一体化されている。これに対し、第２実施形態の全固体電池２００では、図７（ｂ）に示すように、複数の負極片６０各々において、負極集電体層２２が独立して存在している。
図７（ａ）および図７（ｂ）に示す第２実施形態の全固体電池２００において、第１実施形態の全固体電池１００と同じ部材については、同じ符号を付し、説明を省略する。
図８は、第２実施形態の全固体電池２００の有する部材を説明するための平面図である。図８（ａ）は、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片５０と、正極集電体層１２上の正極活物質層１１が積層されていない領域からなる正極引出電極１４ａとを説明するための平面図である。図８（ｂ）は、負極片６０と、負極集電体層２２上の負極活物質層２１が形成されていない領域からなる負極引出電極２４ａとを説明するための平面図である。
図７（ａ）、図７（ｂ）、図８（ａ）に示す正極集電体層１２上の正極活物質層１１が形成されていない領域は、正極引出電極１４ａであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
また、図７（ａ）、図７（ｂ）、図８（ｂ）に示す負極集電体層２２上の負極活物質層２１が形成されていない領域は、負極引出電極２４ａであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
図８（ａ）に示すように、正極片５０は、平面視略矩形であり、正極引出電極１４ａと反対側に配置された角部が面取りされて曲面となっている。このことにより、正極片５０の正極活物質層１１が、割れたり欠けたりすることが防止されている。
また、図８（ｂ）に示すように、負極片６０は、平面視略矩形であり、負極引出電極２４ａと反対側に配置された角部が面取りされて曲面となっている。このことにより、負極片６０の負極活物質層２１が、割れたり欠けたりすることが防止されている。
本実施形態の全固体電池２００は、図８（ａ）に示す袋状の固体電解質層３０に収容された正極片５０と、図８（ｂ）に示す負極片６０とが、平面視で重なるように交互に複数（本実施形態では、それぞれ２層）積層されることにより、固体電解質層を介して正極活物質層１１と負極活物質層２１とが対向して配置されたものである。
（全固体電池の製造方法）
次に、図７（ａ）および図７（ｂ）に示す本実施形態の全固体電池２００の製造方法を例に挙げて説明する。
「正極シートの製造」
本実施形態の全固体電池２００の製造方法では、まず、正極シートを製造する。
具体的には、例えば、第１実施形態の全固体電池１００に用いた正極シート１０を製造する際と同様にして、正極合剤スラリーを作製し、正極集電体の両面の所定の位置に塗布して溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、正極集電体の両面に正極活物質層を形成する。その後、両面に正極活物質層を有する正極集電体を打抜く方法などにより、正極片５０と正極引出電極１４ａとからなる正極シート（図８（ａ）参照）が得られる。
「負極シートの製造」
次に、本実施形態の全固体電池２００の製造方法では、負極シートを製造する。
具体的には、例えば、第１実施形態の全固体電池１００に用いた負極シート２０を製造する際と同様にして、負極合剤スラリーを作製し、負極集電体の両面の所定の位置に塗布して溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、負極集電体の両面に負極活物質層が形成する。その後、両面に負極活物質層を有する負極集電体を打抜く方法などにより、負極片６０と負極引出電極２４ａとからなる負極シート（図８（ｂ）参照）が得られる。
図８（ａ）および図８（ｂ）に示すように、本実施形態の製造方法において用いる正極シートの正極片５０と、負極シートの負極片６０とは、平面視で同じ形状とされている。このため、後述する積層体をプレス成形して積層方向に押圧する工程において、未押圧部分が生じ難く、均一な面圧で積層体をプレス成形できる。その結果、積層体をプレス成形することに起因する正極片５０および負極片６０の割れおよび／または欠けの発生を抑制でき、歩留まりよく全固体電池２００を製造できる。また、初期性能の良好な全固体電池２００となる。
次に、第１実施形態の全固体電池１００を製造する際と同様にして、固体電解質層シートを作製する。
次に、図８（ａ）に示すように、正極引出電極１４ａを露出させて正極片５０を覆うように、正極片５０の両面に固体電解質層シートを配置する。固体電解質層シートは、１枚であり、正極片５０における正極引出電極１４ａと反対側の縁部に沿って折り返して配置されている。また、固体電解質層シートは、正極片５０の第１面側（例えば、図８（ａ）における上面側）と第２面側（例えば、図８（ａ）における下面側）にそれぞれ配置された２枚のものであってもよい。
次に、図８（ａ）に示す正極片５０における正極引出電極１４ａの設けられている端面と隣り合う端面５０ａ、５０ｂに沿って、固体電解質層シートを圧着する。
固体電解質層シートとして、正極引出電極１４ａと反対側の正極片５０の縁部に沿って折り返して配置した１枚のものを用いた場合、上記の圧着によって、袋状の固体電解質層３０における正極引出電極１４ａと反対側の縁部、およびその縁部と隣り合う縁部が閉じられる。したがって、袋状の固体電解質層３０における正極引出電極１４ａ側の縁部のみが開口した状態となる。
固体電解質層シートとして、正極片５０の第１面側と第２面側にそれぞれ配置された２枚のものを用いた場合、上記の圧着によって、袋状の固体電解質層３０における正極引出電極１４ａ側の縁部と隣り合う縁部が閉じられ、正極引出電極１４ａと反対側の縁部が開口した状態のものとなる。
なお、固体電解質層シートとして、正極シート５０の第１面側と第２面側にそれぞれ配置された２枚のものを用いた場合、上記の圧着において、袋状の固体電解質層３０における正極引出電極１４ａと反対側の縁部に配置された固体電解質層シートの圧着を行ってもよい。この場合、袋状の固体電解質層３０における正極引出電極１４ａと反対側の縁部、およびその縁部と隣り合う縁部が閉じられる。
その後、袋状の固体電解質層３０の周囲に存在する余分な固体電解質層シート３１を、打抜く方法などにより切断する。このことにより、図８（ａ）に示すように、正極片５０を収容する袋状の固体電解質層３０が形成される。
次に、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片５０と正極引出電極１４ａとからなる正極シートに、負極片６０と負極引出電極２４ａとからなる負極シートを、正極片５０と負極片６０とが平面視で重なるように積層し、積層体とする。その後、積層体を、例えば、プレス成形にて積層方向に押圧することが好ましい。
続いて、積層体の正極引出電極１４ａと、負極引出電極２４ａとを、それぞれ外部電極（不図示）に電気的に接続する。
その後、必要に応じて、積層体の最上層および／または最下層に、不図示の保護層を形成し、フィルムなどの外装材（不図示）に密封状態となるように収容する。
以上の工程により、図７（ａ）および図７（ｂ）に示す本実施形態の全固体電池２００が得られる。
本実施形態の全固体電池２００は、正極集電体層１２上に正極活物質層１１が形成されてなる正極片５０と、負極集電体層２２上に負極活物質層２１が形成されてなる負極片６０とを有し、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片５０と、負極片６０とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して正極活物質層１１と負極活物質層２１とが対向して配置されたものであるので、正極片５０と負極片６０との短絡を防止できる。
より詳細には、本実施形態の全固体電池２００では、正極片５０が袋状の固体電解質層３０に収容されているので、正極片５０および／または負極片６０を形成する際に発生したバリが、正極片５０および／または負極片６０の端面に存在していても短絡しにくい。また、全固体電池２００の製造時および／または製造後に、正極活物質層１１および／または負極活物質層１２が割れたり欠けたりしても、正極片５０と負極片６０との短絡が発生しにくい。
［第３実施形態］
図９（ａ）は、本発明の第３実施形態の全固体電池を示した平面図である。図９（ｂ）は、図９（ａ）における左側から見た側面図である。
図９（ｂ）に示すように、本実施形態の全固体電池３００は、正極片１３（特許請求の範囲における「第１極片」に対応する。）と、負極６１（特許請求の範囲における「第２極」に対応する。）と、正極片１３を収容する袋状の固体電解質層３０とを有する。
本実施形態の全固体電池３００は、第１実施形態の全固体電池１００と同様に、全固体リチウムイオン二次電池である。本実施形態の全固体電池３００では、正極片１３の正極活物質層１１と、負極６１の負極活物質層２１ａとの間での固体電解質層を介したリチウムイオンの授受により充放電が行われる。
図９（ａ）および図９（ｂ）に示す第３実施形態の全固体電池３００が、図１（ａ）～図１（ｃ）に示す第１実施形態の全固体電池１００と異なるところは、負極６１（特許請求の範囲における「第２極」に対応する。）の形状のみである。
具体的には、第１実施形態の全固体電池１００では、第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなる第２極が、第１極片と同じ形状を有する複数の第２極片とされている。これに対し、第３実施形態の全固体電池３００では、図９（ｂ）に示すように、第２極（負極６１）が、第２集電体層（負極集電体層２２）上に第２極活物質層（負極活物質層２１ａ）が形成されてなる帯状のものとされている。
図９（ａ）および図９（ｂ）に示す第３実施形態の全固体電池３００において、第１実施形態の全固体電池１００と同じ部材については、同じ符号を付し、説明を省略する。
図１０は、第３実施形態の全固体電池３００の有する電極シート４１を説明するための説明図である。図１１は、第３実施形態の全固体電池３００の有する電極シート４１の断面図である。本実施形態の全固体電池３００は、図１０および図１１に示す電極シート４１が、蛇腹折（つづら折り）されてなる積層構造を有している。
電極シート４１は、図９（ｂ）および図１１に示すように、帯状に延在する負極６１を有する。負極６１は、負極集電体層２２の両面に負極活物質層２１ａが形成されたものである。図１０に示すように、負極６１は、負極集電体層２２上の負極活物質層２１ａが形成されていない領域であって、帯状に延在する負極連結部２４を有する。負極連結部２４は、負極引出電極として機能するものであり、外部電極（不図示）に電気的に接続されている。
電極シート４１では、図１０に示すように、長さ方向側面に、正極連結部１４と負極連結部２４とが平面視で対向配置されている。図１０に示すように、正極連結部１４と負極連結部２４との間には、正極片１３が収容された袋状の固体電解質層３０と負極６１とが積層されている第１領域４５と、袋状の固体電解質層３０と負極６１とが第１領域４５と逆の積層順序で積層されている第２領域４４とが、長さ方向に交互に形成されている。図１０および図１１に示す電極シート４１における第１領域４５では、袋状の固体電解質層３０上に負極６１が積層されている。図１０および図１１に示す第２領域４４では、負極６１上に袋状の固体電解質層３０が積層されている。
本実施形態の全固体電池３００は、図１０および図１１に示す電極シート４１が蛇腹折されることにより、第１領域４５と第２領域４４とが交互に積層されている（図９（ｂ）参照）。
（全固体電池の製造方法）
次に、図９（ａ）および図９（ｂ）に示す第３実施形態の全固体電池３００の製造方法を例に挙げて説明する。
図１２および図１３は、第３実施形態の全固体電池３００の製造方法の一例を説明するための説明図である。
「負極の製造」
本実施形態の全固体電池３００の製造方法では、負極６１を製造する。
負極６１を製造する方法としては、例えば、第１実施形態の全固体電池１００に用いた負極シート２０を製造する際と同様にして、負極合剤スラリーを作製し、負極集電体の両面の所定の位置に塗布して溶剤を除去し、ロールプレス機などを用いて圧縮する。このことにより、負極集電体層２２の両面に負極活物質層２１ａを有する負極６１が得られる（図１２参照）が得られる。
次に、例えば、図１２に示すように、複数の正極片１３がそれぞれ袋状の固体電解質層３０に収容されている正極シート１０と、負極６１とを、正極シート１０の正極連結部１４および負極６１の負極連結部２４を、外側に向けて平面視で対向配置させる。
次いで、図１３に示すように、袋状の固体電解質層３０と負極６１とが積層されている第１領域４５（図１０および図１１参照）と、袋状の固体電解質層３０と負極６１とが第１領域４５と逆の積層順序で積層されている第２領域４４（図１０および図１１参照）とを、長さ方向に交互に形成しながら、正極シート１０と負極６１とを組み合わせる。このことにより、図１０および図１１に示す電極シート４１が形成される。
次に、図１０および図１１に示す電極シート４１を蛇腹折することにより、第１領域４５と第２領域４４とを交互に積層し、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３と、負極６１とが平面視で重なるように積層する。その後、蛇腹折した電極シート４１を、例えば、プレス成形にて積層方向に押圧することが好ましい。
続いて、正極連結部１４を外部電極（不図示）に電気的に接続する。また、負極連結部２４を、外部電極（不図示）に電気的に接続する。
その後、必要に応じて、蛇腹折した電極シート４１の最上層および／または最下層に、不図示の保護層を形成し、フィルムなどの外装材（不図示）に密封状態となるように収容する。
以上の工程により、図９（ａ）および図９（ｂ）に示す第３実施形態の全固体電池３００が得られる。
本実施形態の全固体電池３００は、正極集電体層１２上に正極活物質層１１が形成されてなる正極片１３と、負極集電体層２２上に負極活物質層２１ａが形成されてなる負極６１とを有し、袋状の固体電解質層３０に収容された正極片１３と、負極６１とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して正極活物質層１１と負極活物質層２１ａとが対向して配置されたものであるので、正極片１３と負極６１との短絡を防止できる。
より詳細には、本実施形態の全固体電池３００では、正極片１３が袋状の固体電解質層３０に収容されているので、正極片１３および／または負極６１を形成する際に発生したバリが、正極片１３および／または負極６１の端面に存在していても短絡しにくい。また、全固体電池３００の製造時および／または製造後に、正極活物質層１１および／または負極活物質層１２ａが割れたり欠けたりしても、正極片１３と負極６１との短絡が発生しにくい。
本実施形態の全固体電池３００は、第２極（負極６１）が、負極集電体層２２上に負極活物質層２１ａが形成されてなる帯状のものであるので、例えば、第２極が、第１極片と同じ形状を有する複数の第２極片とされている場合のように、両面に第２極活物質層が設けられている集電体を打抜く工程を行う必要はなく、少ない工程で容易に製造できるし、製造時に生じる第２極活物質層の割れおよび欠けを抑制でき、好ましい。
なお、第３実施形態において、負極活物質層２１aは、負極集電体層２２の長さ方向全域に形成され、正極片１３と向かい合わない湾曲部にも配設されているが、負極活物質層は、正極片１３と向かい合う面のみに配設されていても良い。負極活物質層が正極片１３と向かい合う面のみに配設されている場合、負極活物質層は、例えば、負極集電体層２２上に上記の負極合剤スラリーを間欠塗工し、溶剤を除去してロールプレス機などを用いて圧縮する方法などによって形成できる。
［他の例］
以上、本発明の実施形態について詳述したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
例えば、上述した実施形態の全固体電池１００、２００、３００では、複数の正極片１３、５０の全てが、正極集電体層１２の両面に正極活物質層１１が形成されたものである場合を例に挙げて説明したが、全固体電池の最外層に配置されている正極片は、正極集電体層の内側にのみ正極活物質層が形成されていてもよい。
また、上述した実施形態の全固体電池１００、２００では、複数の負極片２３、６０の全てが、負極集電体層２２の両面に負極活物質層２１が形成されたものである場合を例に挙げて説明したが、全固体電池の最外層に配置されている負極片は、負極集電体層の内側にのみ負極活物質層が形成されていてもよい。
また、上述した実施形態では、全固体電池１００、２００、３００が、全固体リチウムイオン二次電池である場合を例に挙げて説明したが、本発明の全固体電池は、例えば、全固体ナトリウムイオン二次電池、全固体マグネシウムイオン二次電池等であってもよい。
また、上述した実施形態では、正極片１３、５０および負極片２３、６０の角部が面取りされて曲面となっている場合を例に挙げて説明したが、本発明の全固体電池における正極片および負極片の角部は面取りされていなくてもよく、正極片および負極片の形状は、全固体電池の用途などに応じて適宜設定できる。
例えば、上述した実施形態の全固体電池１００、２００、３００では、第１極活物質層が正極活物質層であり、第２極活物質層が負極活物質層である場合を例に挙げて説明したが、本発明の全固体電池においては第１極活物質層が負極活物質層であり、第２極活物質層が正極活物質層であってもよい。
例えば、上述した実施形態の全固体電池１００、２００、３００では、袋状の固体電解質層によって第１極片を収容する場合を例に挙げて説明したが、第１極片だけでなく、第２極片も袋状の固体電解質層によって収容されていてもよい。
例えば、袋状の固体電解質層は、多孔性基材上の第１極活物質層と対向配置される領域のみに固体電解質層が間欠的に形成された固体電解質層シートで形成されたものであってもよい。このような袋状の固体電解質層を形成する場合、固体電解質層シートの接合方法として、圧着する方法を用いてもよいし、溶着する方法を用いてもよいし、両方を用いてもよい。
また、袋状の固体電解質層は、固体電解質が袋状の多孔性基材に充填されてなるものであってもよい。このような袋状の固体電解質層は、例えば、多孔質基材を圧着および／または溶着する方法により接合して袋状とし、袋状の多孔性基材に固体電解質層となる固体電解質を充填する方法により形成できる。
１００、２００、３００ 全固体電池
１０ 正極シート（第１シート）
１１ 正極活物質層（第１極活物質層）
１２ 正極集電体層（第１集電体層）
１３、５０ 正極片（第１極片）
１３ａ、１３ｂ、５０ａ、５０ｂ 端面
１４ 正極連結部（第１連結部）
１４ａ 正極引出電極
２０ 負極シート
２１、２１ａ 負極活物質層（第２極活物質層）
２２ 負極集電体層（第２集電体層）
２３、６０ 負極片（第２極片）
２４ 負極連結部（第２連結部）
２４ａ 負極引出電極
３０ 袋状の固体電解質層
３１ 固体電解質層シート
４０、４１ 電極シート
４４ 第２領域
４５ 第１領域
６１ 負極（第２極）

Claims (5)

  1. 第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極片と、第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなる第２極と、前記第１極片を収容する袋状の固体電解質層とを有し、
    前記袋状の固体電解質層に収容された前記第１極片と、前記第２極とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して前記第１極活物質層と前記第２極活物質層とが対向して配置され、
    蛇腹折された電極シートを有し、
    前記電極シートが、前記第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１連結部の側面に結合され、それぞれ前記袋状の固体電解質層に収容された複数の前記第１極片と、前記第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、前記第２連結部の側面に結合された複数の第２極片とを有し、
    前記第１極片は、前記第１集電体層の両面に前記第１極活物質層が形成されたものであり、前記第２極片は、前記第２集電体層の両面に前記第２極活物質層が形成されたものであり、
    前記第１連結部と前記第２連結部とが平面視で対向配置され、前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１極片が収容された前記袋状の固体電解質層と前記第２極片とが積層されている第１領域と、前記袋状の固体電解質層と前記第２極片とが前記第１領域と逆の積層順序で積層されている第２領域とが、長さ方向に交互に形成され、
    前記電極シートが蛇腹折されることにより、前記第１領域と前記第２領域とが交互に積層されており、
    前記袋状の固体電解質層における前記第１連結部と反対側の縁部、およびその縁部と隣り合う縁部が閉じられており、前記袋状の固体電解質層における前記第１連結部側の縁部のみが開口した状態となっている、全固体電池。
  2. 第１集電体層上に第１極活物質層が形成されてなる第１極片と、第２集電体層上に第２極活物質層が形成されてなる第２極と、前記第１極片を収容する袋状の固体電解質層とを有し、
    前記袋状の固体電解質層に収容された前記第１極片と、前記第２極とが平面視で重なるように積層されることにより、固体電解質層を介して前記第１極活物質層と前記第２極活物質層とが対向して配置され、
    蛇腹折された電極シートを有し、
    前記電極シートが、前記第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１連結部の側面に結合され、それぞれ前記袋状の固体電解質層に収容された複数の前記第１極片と、前記第２集電体層からなり帯状に延在する第２連結部と、帯状に延在する前記第２極とを有し、
    前記第１極片は、前記第１集電体層の両面に前記第１極活物質層が形成されたものであり、前記第２極は、前記第２集電体層の両面に前記第２極活物質層が形成されたものであり、
    前記第１連結部と前記第２連結部とが平面視で対向配置され、前記第１連結部と前記第２連結部との間に、前記第１極片が収容された前記袋状の固体電解質層と前記第２極とが積層されている第１領域と、前記袋状の固体電解質層と前記第２極とが前記第１領域と逆の積層順序で積層されている第２領域とが、長さ方向に交互に形成され、
    前記電極シートが蛇腹折されることにより、前記第１領域と前記第２領域とが交互に積層されており、
    前記袋状の固体電解質層における前記第１連結部と反対側の縁部、およびその縁部と隣り合う縁部が閉じられており、前記袋状の固体電解質層における前記第１連結部側の縁部のみが開口した状態となっている、全固体電池。
  3. 前記第１極活物質層が正極活物質層であり、前記第２極活物質層が負極活物質層である請求項１又は２に記載の全固体電池。
  4. 前記袋状の固体電解質層が固体電解質層シートで形成されており、平面視矩形の前記第１極片の両面を覆うように配置された前記固体電解質層シートが、前記第１極片における対向する２辺に沿って接合されていることにより袋状とされている請求項１～請求項３のいずれか一項に記載の全固体電池。
  5. 請求項１～請求項４のいずれか一項に記載の全固体電池の製造方法であって、
    第１集電体層からなり帯状に延在する第１連結部と、前記第１連結部の側面に結合され、前記第１集電体層の両面に前記第１極活物質層が形成されてなる平面視矩形の複数の第１極片とを有する第１シートを形成する工程と、
    前記第１連結部を露出させて複数の前記第１極片を連続して覆うように、前記第１極片の両面に固体電解質層シートを配置する工程と、
    前記第１シートの長さ方向に直交する方向の前記第１極片の端面に沿って、隣接する前記第１極片間の前記固体電解質層シートを接合する工程と、
    隣接する前記第１極片間の前記固体電解質層シートを切断することにより、複数の前記第１極片をそれぞれ収容する袋状の固体電解質層を形成する工程とを有する全固体電池の製造方法。
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