JP7110600B2 - 電子部品用樹脂組成物および電子部品用樹脂シート。 - Google Patents
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Description
(1)(a)アクリル系共重合体、(b)エポキシ樹脂、(c)無機充填材、(d)硬化剤および(e)硬化促進剤を含有する電子部品用樹脂組成物であって、該電子部品用樹脂組成物中の(a)アクリル系共重合体の含有率が50質量%以上であり、(c)無機充填剤の含有率が5~19質量%であり、かつ、前記(d)硬化剤がノボラック型フェノール樹脂であり、(d)硬化剤をエポキシ樹脂100重量部に対して1~20重量部含み、かつ(e)硬化促進剤がトリアジン骨格を有するイミダゾール化合物であることを特徴とする電子部品用樹脂組成物。
(2)電子部品用樹脂組成物の200℃、5分加熱後の引張破断伸度が100%以上であることを特徴とする(1)に記載の電子部品用樹脂組成物。
(3)硬化前の前記電子部品用樹脂組成物の破断強度S1と、200℃、5分加熱後の電子部品用樹脂組成物の破断強度S2の比(S2/S1)が1.5以上であることを特徴とする(1)または(2)に記載の電子部品用樹脂組成物。
(4)フィルムの少なくとも片側の面に(1)~(3)に記載の電子部品用樹脂組成物が積層されてなる電子部品用樹脂シート。
(5)(4)記載の電子部品用樹脂シートを用いて、基板上に搭載された複数個の電子部品を封止してなる電子部品装置集合体。
(6)(5)記載の電子部品装置集合体をダイシングして得られる電子部品装置。
また、本発明において(c)無機充填剤の含有率は接着剤シート100質量%に対して5~25質量%含まれていることが好ましい。無機充填剤を5質量%以上にすることで膜弾性を適切に向上させ、高接着力を発揮することができる。また、無機充填剤を25質量%以下にすることで、硬化後の接着剤シートの伸び性を損なうことがない。
ル(1’)]-エチル-s-トリアジンのイソシアヌル酸付加物、2-フェニルイミダゾ
ールのイソシアヌル酸付加物、2-メチルイミダゾールのイソシアヌル酸付加物等が挙げられる。トリアジン骨格を有するイミダゾールを使用することにより接着剤シートの反応性を向上することができる。また、トリアジン骨格を有するイミダゾールはエポキシ樹脂との相溶性が低いため、室温でのエポキシ樹脂との反応性を抑制することができ、加熱・加圧時のみエポキシ樹脂との反応性を促進させることができる。また、トリアジン骨格を有するイミダゾールを硬化促進剤として用いることで、エポキシ樹脂の架橋反応が網目状に広がり、硬化後の接着剤シートの弾性率を向上させることができる。
本発明の電子部品用接着シートは、その片面、もしくは両面に保護フィルムを有していてもよい。本発明で言う保護フィルムとは、電子部品用樹脂シートの表面を保護し、また電子部品用樹脂シートから剥離できれば特に限定されないが、例えばシリコーン、フッ素化合物、アルキド化合物などをコーティングしたポリエステルフィルム、ポリオレフィンフィルムなどが挙げられる。保護フィルムの厚みは特に限定されないが、10~100μmが一般的である
次に、本発明の電子部品用樹脂組成物の製造方法の例について説明する。
本発明の電子部品用樹脂組成物の製造方法としては溶融混練、例えばバンバリーミキサー、ニーダーロール、単軸もしくは二軸の押し出し機およびコニーダーなどの公知の混練方法を用いて溶融混練した後にシート状に成型する方法や、原材料を有機溶剤、例えば、トルエン、キシレン、クロルベンゼンなどの芳香族系、メチルエチルケトン、メチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Nメチルピロリドンなどの非プロトン系極性溶剤単独あるいは混合物に溶解・分散した後に、基材層、例えばシリコーン、フッ素、アルキド化合物などを処理したポリエステルフィルムに、塗布し乾燥することによって作製することができる。特に溶剤に溶解・分散させてから基材層に塗布し乾燥させる方法はより薄い膜を形成することができることから好ましい。
混合機及び冷却器を備えた反応器に窒素雰囲気下にて、アクリロニトリル(和光純薬社製、特級)106g(2.00モル)、ブチルアクリレート(和光純薬社製、特級)231g(1.80モル)、グリシジルメタクリレート(和光純薬社製、特級)28g(0.20モル)、溶媒としてメチルエチルケトン(和光純薬社製、一級)を2900g入れ、大気圧(1013hPa)下、85℃に加熱し、さらに連鎖移動剤として2―エチルヘキシルメルカプトアセテート(和光純薬社製)を0.001g、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル(和光純薬社製、V-60)を0.002g加えし、重量平均分子量が70万となるまで重合した。重量平均分子量は、GPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)法(装置:東ソー社製GELPERMEATION CHROMATOGRAPH、カラム:東ソー社製TSK-GEL GMHXL7.8×300mm)により測定し、ポリスチレン換算で算出した。
これにより、モル比がアクリロニトリル:ブチルアクリレート:グリシジルメタクリレート=50:45:5(重量平均分子量70万)のアクリル系共重合体1を得た。
混合機及び冷却器を備えた反応器に窒素雰囲気下にて、エチルアクリレート(和光純薬社製、特級)200g(2.00モル)、ブチルアクリレート(和光純薬社製、特級)118g(0.920モル)、グリシジルメタクリレート(和光純薬社製、特級)22g(0.155モル)、溶媒としてメチルエチルケトン(和光純薬社製、一級)を3000g入れ、大気圧(1013hPa)下、85℃に加熱し、さらに連鎖移動剤として2―エチルヘキシルメルカプトアセテート(和光純薬社製)を0.001g、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル(和光純薬社製、V-60)を0.001g加え、重量平均分子量が120万となるまで重合した。重量平均分子量の測定方法は上記アクリル系共重合体1と同様の方法で行った。
ビスフェノールA型エポキシ樹脂(“EPICLON”1050、エポキシ当量:450-500、DIC株式会社、常温で固形、軟化点:64-74)
<無機充填剤>
球状シリカ(SO-E1、平均粒径0.25μm(株)アドマテックス製)
<硬化剤1>
ノボラック型フェノール樹脂(H-1、明和化成株式会社製)
<硬化剤2>
レゾール型フェノール樹脂(PS-2655,群栄化学工業株式会社製)
<硬化剤3>
4,4’-ジアミノジフェニルスルホン(“セイカキュア”S、アミン当量62、株式会社セイカ製)
<硬化促進剤1>
2,4-ジアミノ-6-[2‘-ウンデシルイミダゾリル-(1’)]-エチルーs-トリアジン(C11Z-A、四国化成工業株式会社製)
<硬化促進剤2>
2,4-ジアミノ-6-[2‘-メチルイミダゾリル―(1’)]-エチル-s-トリアジンイソシアヌル酸付加物(2MAOK-PW、四国化成工業株式会社製)
<硬化促進剤3>
2-ウンデシルイミダゾール(C11Z、四国化成工業株式会社製)。
各実施例および比較例で作製した厚さ12μmのポリプロピレンフィルム(東レ株式会社製トレファン)、本発明の接着シートおよびシリコーン離型剤付き厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(リンテック株式会社製PET38X)がこの順に積層された積層体から、ポリプロピレンフィルムおよびポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離して接着シートのみのフィルムとし、これをチャック間サンプル長40mm、幅5mmの条件で引張試験器(UCT100型、(株)オリエンテック製)にて50mm/分の速度、25℃で引張り試験を行ない、破断に至るまでの応力ひずみ曲線を記録し、破断伸度を求めた。
また、室温で1週間放置した後の破断伸度測定を実施し、接着剤シートのポットライフを評価した。
各実施例および比較例で作製した厚さ12μmのポリプロピレンフィルム(東レ株式会社製トレファン)、本発明の接着シートおよびシリコーン離型剤付き厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(リンテック株式会社製PET38X)がこの順に積層された積層体から、ポリプロピレンフィルムおよびポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離して接着シートのみのフィルムとし、これをチャック間サンプル長40mm、幅5mmの条件で引張試験器(UCT100型、(株)オリエンテック製)にて50mm/分の速度、25℃で引張り試験を行ない、破断に至るまでの応力ひずみ曲線を記録し、破断強度S1を求めた。また、200℃5分の加熱処理を実施したサンプルについても同様に試験を実施し、加熱後の破断強度S2を求めた。
複数の電子部品が実装された基板の表面を電子部品被覆用熱硬化性接着剤組成物で被覆する際の被覆性につき、以下の手順で評価した。
複数の電子部品が実装された基板として、アルミナ基板上に幅0.9mm×長さ1.1mm×高さ0.5mmの評価用Siチップを高さ0.06mmの半田バンプを介してフリップチップ実装した基板を用いた。Siチップは10cm×10cmのアルミナ基板上の中心部分に5行×5列実装され、実装されたSiチップの間隔につき1.0mm、0.5mm、0.3mm、0.2mmの4種を準備した。
接着剤による被覆後の外観につき接着剤シートがアルミナ基板上にSiチップ実装により形成された凹凸に追従しているかを顕微鏡観察により判定した。接着剤シートが破れず、かつ凹部まで十分に追従しているものを◎と判定し、接着剤シートが破れているものや、凹部まで十分に追従していない箇所が2カ所以上のものは×と判定し、接着剤シートが破れてはおらず、かつ、凹部まで十分に追従していない箇所が1カ所のみのものは○とした(図1参照)。
上記試験を室温で一週間放置したサンプルでも同様に行い、ポットライフ性を確認した。
厚み30μmの接着剤層を、厚さ0.5mmの純銅板表面に130℃、0.5MPaの条件で積層した。この接着剤付きの純銅板に、ポリイミドフィルム(宇部興産(株)製、”ユーピレックス”75S)を130℃、0.5MPaの条件で、接着剤層側に貼り合わせた。作成したサンプルを200℃、5分、0.3MPaで加熱加圧キュア処理を行った。得られたサンプルのポリイミドフィルムと接着剤層を幅5mmになるようにカッターで切断し、90°方向に50mm/minの速度で接着剤層とポリイミドフィルム界面、あるいは接着剤層と純銅板界面で剥離し、そのときにかかった力を剥離強度とした。加工性やハンドリング性、モールド性、および半導体装置の信頼性の観点より、硬化状態での接着力は6N/cm以上であることが望ましい。剥離強度の測定はTOYOBALDWIN社製TENSILON/UTM-4-100で行った。
表1に示した組成になるようにエラストマー、エポキシ樹脂、無機充填剤、硬化促進剤、硬化剤を混合した。続いて固形分濃度が25質量%になるようにメチルエチルケトンを加えて、30℃で5時間撹拌し、樹脂組成物用の塗料を作製した。なお、表中の各成分の数値は質量部を表す。
各組成の種類、配合量を表1に記載のとおり変更した以外は実施例1と同様にして、シリコーン離型剤付き厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(リンテック株式会社製PET38C)、電子部品用樹脂シートおよび厚さ12μmのポリプロピレンフィルム(東レ株式会社製トレファン)がこの順に積層された積層体(電子部品用樹脂シート厚み30μm)を作製し、評価した。
2 素子
3 シート状材料
4 バンプ
5 配線
6 基板内部配線
7 外部電極
Claims (6)
- (a)アクリル系共重合体、(b)エポキシ樹脂、(c)無機充填材、(d)硬化剤および(e)硬化促進剤を含有する電子部品用樹脂組成物であって、該電子部品用樹脂組成物中の(a)アクリル系共重合体の含有率が50質量%以上であり、(c)無機充填剤の含有率が5~19質量%であり、かつ、前記(d)硬化剤がノボラック型フェノール樹脂であり、(d)硬化剤をエポキシ樹脂100重量部に対して1~20重量部含み、かつ(e)硬化促進剤がトリアジン骨格を有するイミダゾール化合物であることを特徴とする電子部品用樹脂組成物。
- 電子部品用樹脂組成物を200℃、5分加熱後の引張破断伸度が100%以上であることを特徴とする請求項1に記載の電子部品用樹脂組成物。
- 硬化前の前記電子部品用樹脂組成物の破断強度S1と、200℃、5分加熱後の電子部品用樹脂組成物の破断強度S2の比(S2/S1)が1.5以上であることを特徴とする請求項1または2に記載の電子部品用樹脂組成物。
- フィルムの少なくとも片側の面に請求項1~3のいずれかに記載の電子部品用樹脂組成物が積層されてなる電子部品用樹脂シート。
- 請求項4記載の電子部品用樹脂シートを用いて、基板上に搭載された複数個の電子部品を封止してなる電子部品装置集合体。
- 請求項5記載の電子部品装置集合体をダイシングして得られる電子部品装置。
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