JP7103970B2 - Fuel cell and its manufacturing method - Google Patents

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Description

本発明は、単位セルを平面状に配列した平面配列型の燃料電池及びその製造方法に関する。 The present invention relates to a plane-arranged fuel cell in which unit cells are arranged in a plane and a method for manufacturing the same.

燃料電池は、水素と酸素とから電力を得る装置である。発電に伴い水が生成するのみであるためクリーンな電力源として近年注目されている。このような燃料電池の単位セルの電圧は０．６～０．８Ｖ程度と低いため、膜・電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）とセパレータよりなる単位セルを複数積層して直列に接続し高出力を得る燃料電池スタックが実用化されている。この燃料電池スタックは、積層するに当たり作業工程が多いため手間がかかるという問題がある。 A fuel cell is a device that obtains electric power from hydrogen and oxygen. In recent years, it has been attracting attention as a clean power source because only water is generated by power generation. Since the voltage of the unit cell of such a fuel cell is as low as about 0.6 to 0.8 V, a plurality of unit cells composed of a membrane electrode assembly (MEA) and a separator are laminated and connected in series. A fuel cell stack that obtains high output has been put into practical use. This fuel cell stack has a problem that it takes time and effort because there are many work processes for stacking.

一方、１枚の電解質膜に平面状に複数の単位セルを形成するとともに、隣接する単位セル同士を接続するためのインターコネクト部を形成し、複数の単位セルを直列に接続した燃料電池が知られている（例えば、特許文献１参照）。このような構成では１枚の電解質膜で高電圧化することができ、単位セルを積層する作業の撤廃又は削減が可能といったメリットがある。 On the other hand, a fuel cell is known in which a plurality of unit cells are formed in a plane on one electrolyte membrane, an interconnect portion for connecting adjacent unit cells is formed, and a plurality of unit cells are connected in series. (See, for example, Patent Document 1). With such a configuration, it is possible to increase the voltage with a single electrolyte membrane, and there is an advantage that the work of stacking unit cells can be eliminated or reduced.

しかしながら、特許文献１に記載のような燃料電池においては、インターコネクト部は、電解質膜の一部に空隙部を形成し、その空隙部にアノード触媒層用材料又はカソード触媒層用材料を充填して形成される。このような構成では、インターコネクト部を形成するに当たり、いくつかの工程を経る必要があり時間と手間がかかるという問題がある。 However, in a fuel cell as described in Patent Document 1, in the interconnect portion, a gap portion is formed in a part of the electrolyte membrane, and the gap portion is filled with a material for an anode catalyst layer or a material for a cathode catalyst layer. It is formed. In such a configuration, there is a problem that it takes time and labor to form the interconnect portion because it is necessary to go through several steps.

そこで、本願発明者らは特許文献２に記載された発明を開発し、インターコネクト部を従来よりも容易に設けられるようにした。また、特許文献２の発明では、インターコネクト部での発熱を抑制又は防止するために、インターコネクト部の第１触媒層をレーザーや刃などで除去することも提案している。 Therefore, the inventors of the present application have developed the invention described in Patent Document 2 so that the interconnect portion can be provided more easily than before. Further, the invention of Patent Document 2 also proposes that the first catalyst layer of the interconnect portion is removed by a laser, a blade, or the like in order to suppress or prevent heat generation in the interconnect portion.

特開２０１１－２０４６０９号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2011-204609 国際公開第２０１７／０４７３４３号International Publication No. 2017/047343

特許文献２の発明のようにインターコネクト部の第１触媒層をレーザーなどで除去すると、第１ガス拡散層と保護層又は電解質膜との間に隙間が発生する虞があり、隙間が形成されていると電気抵抗が増加してしまう。 When the first catalyst layer of the interconnect portion is removed by a laser or the like as in the invention of Patent Document 2, a gap may be generated between the first gas diffusion layer and the protective layer or the electrolyte membrane, and a gap is formed. If so, the electrical resistance will increase.

このため、隙間が形成されないようにインターコネクト部の第１ガス拡散層を電解質膜側に押し付ける構造を採用する必要があり、燃料電池の構造又は製造の簡略化の点で更なる改善の余地があることが分かった。 Therefore, it is necessary to adopt a structure in which the first gas diffusion layer of the interconnect portion is pressed against the electrolyte membrane side so that a gap is not formed, and there is room for further improvement in terms of the structure of the fuel cell or the simplification of manufacturing. It turned out.

本発明は、以上の点に鑑みてなされたものであり、平面配列型の燃料電池において、構造の簡略化を図ることができる燃料電池及びその製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above points, and an object of the present invention is to provide a fuel cell having a simplified structure in a plane-arranged fuel cell and a method for manufacturing the same.

［１］上記目的を達成するため、本発明は、
プロトン伝導性を有する電解質膜（例えば、実施形態の電解質膜１２。以下、同一。）と、
前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第１触媒層（例えば、実施形態の電解質膜１２の上側の触媒層１６であって、分割溝１７で分割された触媒層１６。以下、同一。）と、
前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第２触媒層（例えば、実施形態の電解質膜１２の下側の触媒層１６であって、分割溝１７で分割された触媒層１６。以下、同一。）と、
を有する複数の単位セル（例えば、実施形態の領域Ｌ。以下、同一。）を備えた燃料電池（例えば、実施形態の燃料電池１０。以下、同一。）であって、
互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており１つの前記電解質膜で構成され、
前記電解質膜は、前記単位セルの前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第２触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部（例えば、実施形態のインターコネクト部３０。以下、同一。）を備え、
前記第１触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように、前記第１触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層（例えば、実施形態の非プロトン伝導性層１１０。以下、同一。）が設けられていることを特徴とする。 [1] In order to achieve the above object, the present invention
An electrolyte membrane having proton conductivity (for example, the electrolyte membrane 12 of the embodiment; hereinafter the same) and
A plurality of first catalyst layers (for example, the catalyst layer 16 on the upper side of the electrolyte membrane 12 of the embodiment, which are arranged on one surface of the electrolyte membrane and are arranged at intervals from each other, in the dividing groove 17. The divided catalyst layer 16. Hereinafter, the same.)
A plurality of second catalyst layers arranged on the other surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other (for example, the catalyst layer 16 on the lower side of the electrolyte membrane 12 of the embodiment, and the dividing groove 17 16. The catalyst layer divided by (hereinafter, the same) and
A fuel cell (for example, the fuel cell 10 of the embodiment, hereinafter the same) including a plurality of unit cells (for example, the region L of the embodiment, hereinafter the same).
The electrolyte membranes of the unit cells adjacent to each other are continuous and are composed of one of the electrolyte membranes.
The electrolyte membrane is an interconnect unit (for example, the interconnect unit 30 of the embodiment) that electrically connects the first catalyst layer of the unit cell and the second catalyst layer of the unit cell adjacent to the unit cell. The same applies below.)
It is thinner than the first catalyst layer and has conductivity so as to cover the interconnect portion and the electrolyte membrane at the edge of the interconnect portion between the first catalyst layer and the electrolyte membrane. It is characterized in that an aproton conductive layer (for example, the aproton conductive layer 110 of the embodiment; hereinafter the same) is provided.

本発明によれば、第１触媒層と電解質膜との間であって、インターコネクト部及び当該インターコネクト部の縁の電解質膜を覆うように、第１触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層が設けられているため、ガス拡散層と電解質膜との間に隙間を発生させることなく、インターコネクト部の発熱を抑制させることができる。従って、隙間が生じないため、インターコネクト部のガス拡散層を電解質膜側へ押圧する押圧力を低く抑えることができ、燃料電池の構造の簡略化を図ることができる。 According to the present invention, the thickness is thinner and more conductive than the first catalyst layer between the first catalyst layer and the electrolyte membrane so as to cover the interconnect portion and the electrolyte membrane at the edge of the interconnect portion. Since the aproton conductive layer is provided, the heat generation of the interconnect portion can be suppressed without generating a gap between the gas diffusion layer and the electrolyte membrane. Therefore, since no gap is generated, the pressing force for pressing the gas diffusion layer of the interconnect portion toward the electrolyte membrane side can be suppressed to a low level, and the structure of the fuel cell can be simplified.

［２］また、本発明においては、
前記第１触媒層側に水素ガスが供給され、前記第２触媒層側に酸素含有ガスが供給される前記燃料電池であって、
前記電解質膜と前記第１触媒層との間には、少なくとも前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように配置された、前記水素ガスが前記電解質膜を通って前記第２触媒層側に漏れることを防止する保護層（例えば、実施形態の保護層１４。以下、同一。）を備え、
前記非プロトン伝導性層は、前記第１触媒層と前記保護層との間に設けられていることが好ましい。 [2] Further, in the present invention,
The fuel cell in which hydrogen gas is supplied to the first catalyst layer side and oxygen-containing gas is supplied to the second catalyst layer side.
The hydrogen gas, which is arranged between the electrolyte membrane and the first catalyst layer so as to cover at least the interconnect portion and the edge of the interconnect portion, the hydrogen gas passes through the electrolyte membrane and the second. A protective layer (for example, the protective layer 14 of the embodiment; hereinafter the same) is provided to prevent leakage to the catalyst layer side .
The aproton conductive layer is preferably provided between the first catalyst layer and the protective layer.

かかる構成によれば、保護層によって、インターコネクト部及びその近傍の電解質膜から水素ガスや空気などの漏れを抑制又は防止することができる。 According to such a configuration, the protective layer can suppress or prevent leakage of hydrogen gas, air, etc. from the interconnect portion and the electrolyte membrane in the vicinity thereof.

［３］また、本発明においては、
前記保護層と前記第１触媒層とは、隣接する前記単位セルの隣接方向の幅が同一となるように、設定されていることが好ましい。 [3] Further, in the present invention,
It is preferable that the protective layer and the first catalyst layer are set so that the widths of the adjacent unit cells in the adjacent direction are the same.

かかる構成によれば、保護層と第１触媒層との幅の相違による段差の発生を防止でき、保護層と第１触媒層との幅の相違に伴う電解質膜と第１ガス拡散層との間の隙間の発生を防止することができる。 According to such a configuration, it is possible to prevent the occurrence of a step due to the difference in width between the protective layer and the first catalyst layer, and the electrolyte membrane and the first gas diffusion layer due to the difference in width between the protective layer and the first catalyst layer. It is possible to prevent the occurrence of gaps between them.

［４］また、本発明においては、
前記単位セルの前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第２触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合う「重なり領域」（例えば、実施形態の第２領域Ｙ。以下、同一。）を備え、
前記非プロトン伝導性層は、少なくとも前記重なり領域における前記電解質膜を覆うように設けられていることが好ましい。 [4] Further, in the present invention,
An "overlapping region" (for example, the second region Y of the embodiment) in which the first catalyst layer of the unit cell and the second catalyst layer of the unit cell adjacent to the unit cell overlap with each other across the electrolyte membrane. The same applies below.)
The aproton conductive layer is preferably provided so as to cover at least the electrolyte membrane in the overlapping region.

かかる構成によれば、より適切にインターコネクト部での発熱を抑制することができる。 According to such a configuration, heat generation in the interconnect portion can be suppressed more appropriately.

［５］また、本発明においては、
前記非プロトン伝導性層は、
前記重なり領域に加えて、
前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記第２触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合っていない領域であって、
前記単位セル自身の前記第２触媒層から前記電解質膜が露出した領域（例えば、実施形態の第１領域Ｘから第２領域Ｙを除いた残りの部分の領域。以下、同一。）に設けられ、
且つ、同一の前記単位セル内における前記第１触媒層と前記第２触媒層との間には設けられていないことが好ましい。 [5] Further, in the present invention,
The aproton conductive layer is
In addition to the overlapping area
A region in which the first catalyst layer and the second catalyst layer adjacent to the unit cell do not overlap with each other across the electrolyte membrane.
The unit cell itself is provided in a region where the electrolyte membrane is exposed from the second catalyst layer (for example, a region of the remaining portion excluding the second region Y from the first region X of the embodiment; hereinafter the same). ,
Moreover, it is preferable that the first catalyst layer and the second catalyst layer are not provided in the same unit cell.

かかる構成によれば、インターコネクト部分を非プロトン伝導性層でしっかりと覆うことができると共に、非プロトン伝導性層を前記露出した領域に設けることができるため、前記露出した領域において、非プロトン伝導性層の形成においてある程度の誤差を許容することができ、製造が容易となる。 According to such a configuration, the interconnect portion can be firmly covered with the aproton conductive layer, and the aproton conductive layer can be provided in the exposed region, so that the aproton conductive layer can be provided in the exposed region. A certain amount of error can be tolerated in the formation of the layer, which facilitates production.

［６］また、本発明の燃料電池の製造方法は、
プロトン伝導性を有する電解質膜と、
前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第１触媒層と、
前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第２触媒層と、
を有する複数の単位セルを備えた燃料電池の製造方法であって、
互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており１つの前記電解質膜で構成され、
前記電解質膜は、前記単位セルの前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第２触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部を備え、
前記第１触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように、前記第１触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層を設けることを特徴とする。 [6] Further, the method for manufacturing a fuel cell of the present invention is
An electrolyte membrane with proton conductivity and
A plurality of first catalyst layers arranged on one surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other.
A plurality of second catalyst layers arranged on the other surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other.
It is a method of manufacturing a fuel cell having a plurality of unit cells having the above.
The electrolyte membranes of the unit cells adjacent to each other are continuous and are composed of one of the electrolyte membranes.
The electrolyte membrane includes an interconnect section that electrically connects the first catalyst layer of the unit cell and the second catalyst layer of the unit cell adjacent to the unit cell.
It is thinner than the first catalyst layer and has conductivity so as to cover the interconnect portion and the electrolyte membrane at the edge of the interconnect portion between the first catalyst layer and the electrolyte membrane. It is characterized by providing an aproton conductive layer.

本発明を適用した実施形態の燃料電池を示す模式的断面図である。It is a schematic cross-sectional view which shows the fuel cell of the embodiment to which this invention is applied. 本実施形態の燃料電池の要部を拡大して示す模式的断面図である。It is a schematic cross-sectional view which shows the main part of the fuel cell of this embodiment in an enlarged manner. 芳香族系高分子を加熱する前のＦＴ－ＩＲスペクトルを示す図である。It is a figure which shows the FT-IR spectrum before heating an aromatic polymer. 芳香族系高分子を加熱した後のＦＴ－ＩＲスペクトルを示す図である。It is a figure which shows the FT-IR spectrum after heating an aromatic polymer. 芳香族系高分子の加熱前後におけるラマンスペクトルを示す図である。It is a figure which shows the Raman spectrum before and after heating of an aromatic polymer.

以下、図面を参照しながら、本発明に実施の形態についてさらに詳しく説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in more detail with reference to the drawings.

＜燃料電池＞
図１は、本発明を適用した燃料電池の一実施形態を示す模式断面図であり、図２は図１の要部を拡大して示す図であり、上側がアノード、下側がカソードである。図１、図２に示す燃料電池１０の膜・電極接合体（ＭＥＡ）１１は、電解質膜１２の両面側に、ガス拡散層１８を備え、下側には電極層として触媒層１６が、上側には電極層として触媒層１６と電解質膜１２に接する保護層１４が設けられている。すなわち、本実施形態では上側の電極層は触媒層１６と保護層１４の２層で構成されている。さらに、上側のガス拡散層１８の上方には上板２０が設けられ、下側のガス拡散層の下方には下板２２が設けられている。なお、図１においては、中央に位置する積層構造を省略した状態の燃料電池１０を描いている。 <Fuel cell>
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of a fuel cell to which the present invention is applied, and FIG. 2 is an enlarged view of a main part of FIG. 1, in which the upper side is an anode and the lower side is a cathode. The film-electrode junction (MEA) 11 of the fuel cell 10 shown in FIGS. 1 and 2 is provided with a gas diffusion layer 18 on both side surfaces of the electrolyte film 12, and a catalyst layer 16 as an electrode layer is provided on the lower side. Is provided with a protective layer 14 in contact with the catalyst layer 16 and the electrolyte film 12 as an electrode layer. That is, in the present embodiment, the upper electrode layer is composed of two layers, a catalyst layer 16 and a protective layer 14. Further, an upper plate 20 is provided above the upper gas diffusion layer 18, and a lower plate 22 is provided below the lower gas diffusion layer 18. In addition, in FIG. 1, the fuel cell 10 in a state where the laminated structure located in the center is omitted is drawn.

上板２０・下板２２それぞれのガス拡散層１８側の面には水素ガス・酸素含有ガス（空気）のための流路溝（図中の凹部分）が設けられている。電解質膜１２の上面（アノード側）の周縁部と上板２０との間にはシール２４が設けられる。シール２４は電解質膜１２と上板２０とに当接し、上板２０と電解質膜１２と間の空間を密封する。なお上板２０には、図示しない水素供給手段から供給される水素を、上板２０と電解質膜１２との間に導入する、図示しない水素導入口が設けられている。一方、電解質膜１２の下面（カソード側）は上面のように密封されることなく、周囲の空気から酸素を取り入れる構造となっている。 A flow path groove (recessed portion in the figure) for hydrogen gas / oxygen-containing gas (air) is provided on the surface of each of the upper plate 20 and the lower plate 22 on the gas diffusion layer 18 side. A seal 24 is provided between the peripheral edge of the upper surface (anode side) of the electrolyte membrane 12 and the upper plate 20. The seal 24 comes into contact with the electrolyte membrane 12 and the upper plate 20 and seals the space between the upper plate 20 and the electrolyte membrane 12. The upper plate 20 is provided with a hydrogen introduction port (not shown) for introducing hydrogen supplied from a hydrogen supply means (not shown) between the upper plate 20 and the electrolyte membrane 12. On the other hand, the lower surface (cathode side) of the electrolyte membrane 12 is not sealed like the upper surface, but has a structure that takes in oxygen from the surrounding air.

また、電解質膜１２の下面（カソード側）では、ＭＥＡ１１の両端部（図１中左端及び右端）下面のガス拡散層１８と下板２２との間には黒鉛シート２６が配され、黒鉛シート２６はガス拡散層１８に当接するよう構成される。それぞれの黒鉛シート２６には導線２８が接続され、燃料電池１０にて生じた電力は導線２８を通じて外部に取り出されることになる。なお、電解質膜１２と、保護層１４、触媒層１６、及びガス拡散層１８は、上板２０と下板２２とにより挟持されている。 Further, on the lower surface (cathode side) of the electrolyte membrane 12, a graphite sheet 26 is arranged between the gas diffusion layer 18 and the lower plate 22 on the lower surfaces of both ends (left end and right end in FIG. 1) of the MEA 11, and the graphite sheet 26 is arranged. Is configured to abut the gas diffusion layer 18. A conducting wire 28 is connected to each graphite sheet 26, and the electric power generated by the fuel cell 10 is taken out to the outside through the conducting wire 28. The electrolyte membrane 12, the protective layer 14, the catalyst layer 16, and the gas diffusion layer 18 are sandwiched between the upper plate 20 and the lower plate 22.

電解質膜１２の上面側の保護層１４、触媒層１６、及びガス拡散層１８、並び電解質膜１２の下面側の触媒層１６、及びガス拡散層１８は分割溝１７により分割され、複数の領域（以下、「電極領域」と呼ぶ。）が形成されている。これら電極領域は、分割溝１７の延伸方向を長辺、２つの分割溝間を短辺とする長方形状である。また、電解質膜１２の上面側における電極領域は、下面側の電極領域と対向するように配置されている。 The protective layer 14, the catalyst layer 16, and the gas diffusion layer 18 on the upper surface side of the electrolyte film 12, the catalyst layer 16 and the gas diffusion layer 18 on the lower surface side of the electrolyte film 12 are divided by the dividing groove 17, and a plurality of regions ( Hereinafter, it is referred to as an “electrode region”). These electrode regions have a rectangular shape with the extending direction of the dividing groove 17 as the long side and the space between the two dividing grooves as the short side. Further, the electrode region on the upper surface side of the electrolyte membrane 12 is arranged so as to face the electrode region on the lower surface side.

ＭＥＡ１１において、電解質膜１２の上面側の一つの電極領域と、この電極領域の一部に対向する下面側における電極領域と、それらの電極領域の間に位置する電解質膜１２とを含む積層構造により単位セル（発電セル）が構成されている。つまり、図１中、電解質膜１２と、電解質膜１２の上面側の保護層１４、触媒層１６、及びガス拡散層１８、並びに下面側の触媒層１６、及びガス拡散層１８からなる積層構造が単位セルである。図１において最も左に位置する単位セルのみを破線Ｌで示す。 The MEA 11 has a laminated structure including one electrode region on the upper surface side of the electrolyte membrane 12, an electrode region on the lower surface side facing a part of the electrode region, and an electrolyte membrane 12 located between the electrode regions. A unit cell (power generation cell) is configured. That is, in FIG. 1, the laminated structure including the electrolyte membrane 12, the protective layer 14 on the upper surface side of the electrolyte membrane 12, the catalyst layer 16, the gas diffusion layer 18, the catalyst layer 16 on the lower surface side, and the gas diffusion layer 18 is formed. It is a unit cell. Only the leftmost unit cell in FIG. 1 is shown by the broken line L.

電解質膜１２の内部には、一つの単位セルの上面側における電極領域と、前記一つの単位セルの隣の単位セルの下面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクト部３０を有する。インターコネクト部３０により、隣接する単位セル同士が電気的に直列接続される。 Inside the electrolyte membrane 12, there is an interconnect portion 30 that electrically connects the electrode region on the upper surface side of one unit cell and the electrode region on the lower surface side of the unit cell adjacent to the one unit cell. The interconnect section 30 electrically connects adjacent unit cells in series.

図１、図２において、各電極領域の幅（２つの分割溝１７の間の長さ。図２の第２領域Ｙ。）は、例えば、約５ｍｍとすることができ、インターコネクト部３０の幅は約０．１ｍｍとすることができ、分割溝１７の幅は０．２ｍｍとすることができる。 In FIGS. 1 and 2, the width of each electrode region (the length between the two dividing grooves 17; the second region Y in FIG. 2) can be, for example, about 5 mm, and the width of the interconnect portion 30. Can be about 0.1 mm, and the width of the dividing groove 17 can be 0.2 mm.

電解質膜１２の上面側の保護層１４と触媒層１６との間には、少なくともインターコネクト部３０に隣接する電解質膜１２の部分と積層方向で重なるように位置させて、非プロトン伝導性層１１０が設けられている。非プロトン伝導性層１１０は、触媒層１６の保護層１４側の面に真空蒸着にて金（Ａｕ）の薄膜を０．１５μｍで形成したものである。 The aproton conductive layer 110 is positioned between the protective layer 14 on the upper surface side of the electrolyte membrane 12 and the catalyst layer 16 so as to overlap at least the portion of the electrolyte membrane 12 adjacent to the interconnect portion 30 in the stacking direction. It is provided. The aproton conductive layer 110 is formed by forming a thin film of gold (Au) at 0.15 μm on the surface of the catalyst layer 16 on the protective layer 14 side by vacuum deposition.

非プロトン伝導性層１１０は、金（Ａｕ）以外にも、プロトン伝導性がなく、導電性があり、且つ酸化し難いものであれば他の材料を用いてもよい。例えば、白金（Ｐｔ）や銀（Ａｇ）などの貴金属やカーボンで非プロトン伝導性層１１０を形成してもよい。比較例として、アルミニウム（Ａｌ）を真空蒸着してＡｌ膜を形成してみたが、電気抵抗が高かったため、金（Ａｕ）の膜の方が好ましいことが分かった。また、燃料電池１０に非プロトン伝導性層１１０による段差を生じない（若しくは問題ない程度に段差を収める）ため、非プロトン伝導性層１１０をできるだけ薄く形成することが好ましい。 As the aproton conductive layer 110, other materials other than gold (Au) may be used as long as they have no proton conductivity, are conductive, and are difficult to oxidize. For example, the aproton conductive layer 110 may be formed of a noble metal such as platinum (Pt) or silver (Ag) or carbon. As a comparative example, aluminum (Al) was vacuum-deposited to form an Al film, but it was found that a gold (Au) film was preferable because of its high electrical resistance. Further, it is preferable to form the aproton conductive layer 110 as thin as possible so that the fuel cell 10 does not have a step due to the aproton conductive layer 110 (or the step is accommodated to such an extent that there is no problem).

以上の構成において、アノード側に水素ガスが供給され、カソード側に酸素含有ガス（空気）が供給されることで各単位セルにおいて発電され、２つの黒鉛シート２６に接続した導線２８を通じて電力を取り出すことができる。そして、各単位セルは直列接続されているため、各単位セルの電圧の和が燃料電池１０の電圧となる。 In the above configuration, hydrogen gas is supplied to the anode side and oxygen-containing gas (air) is supplied to the cathode side to generate electricity in each unit cell, and power is taken out through the lead wires 28 connected to the two graphite sheets 26. be able to. Since the unit cells are connected in series, the sum of the voltages of the unit cells is the voltage of the fuel cell 10.

本実施形態の燃料電池１０の構成要素について、以下に詳述する。 The components of the fuel cell 10 of the present embodiment will be described in detail below.

［電解質膜］
本発明の燃料電池における電解質膜に特に限定はなく、種々の電解質膜を採用することができる。そして、上記の通り、電解質膜内に、隣接する単位セル同士を電気的に直列接続するインターコネクト部を備える。インターコネクト部は、後述するように、電解質膜に局所的に熱をかけて炭化することで形成される。 [Electrolyte membrane]
The electrolyte membrane in the fuel cell of the present invention is not particularly limited, and various electrolyte membranes can be adopted. Then, as described above, an interconnect section for electrically connecting adjacent unit cells in series is provided in the electrolyte membrane. The interconnect portion is formed by locally applying heat to the electrolyte membrane to carbonize it, as will be described later.

電解質膜のプロトン伝導性樹脂としては、芳香族ポリアリーレンエーテルケトン類や芳香族ポリアリーレンエーテルスルホン類などの炭化水素系ポリマーにスルホン酸基を導入した芳香族系高分子化合物が好ましい。ナフィオン（登録商標）などのパーフルオロスルホン酸樹脂に比べ、炭化によるインターコネクト部の形成が容易にできるからである。理由は定かではないが、芳香族系高分子は分子構造中に炭素の６員環構造を含むため熱分解により黒鉛化しやすいものと考えられる。このような芳香族系高分子は例えば、約９００℃で加熱することにより導電性をもつ炭化物に変化する。 As the proton conductive resin of the electrolyte membrane, an aromatic polymer compound in which a sulfonic acid group is introduced into a hydrocarbon polymer such as an aromatic polyarylene ether ketone or an aromatic polyarylene ether sulfone is preferable. This is because the interconnect portion can be easily formed by carbonization as compared with a perfluorosulfonic acid resin such as Nafion (registered trademark). Although the reason is not clear, it is considered that aromatic polymers are easily graphitized by thermal decomposition because they contain a 6-membered ring structure of carbon in their molecular structure. Such an aromatic polymer is transformed into a conductive carbide by heating at, for example, about 900 ° C.

［触媒層］
触媒層は、例えば、触媒金属を担持した炭素粒子（触媒粒子）を含んで構成される。炭素粒子としては、カーボンブラックを用いることができるが、この他にも、例えば、黒鉛、炭素繊維、活性炭等やこれらの粉砕物、カーボンナノファイバーやカーボンナノチューブ等の炭素化合物を採用することができる。一方、触媒金属としては、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスニウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属を単独で又は２種以上組み合わせて使用することができる。 [Catalyst layer]
The catalyst layer is composed of, for example, carbon particles (catalyst particles) carrying a catalyst metal. Carbon black can be used as the carbon particles, but in addition to this, for example, graphite, carbon fibers, activated carbon and the like, crushed products thereof, and carbon compounds such as carbon nanofibers and carbon nanotubes can be used. .. On the other hand, as the catalyst metal, metals such as platinum, ruthenium, iridium, rhodium, palladium, osnium, tungsten, lead, iron, chromium, cobalt, nickel, manganese, vanadium, molybdenum, gallium, and aluminum may be used alone or in combination of two or more. Can be used in combination.

触媒層は前記触媒粒子の他、プロトン伝導樹脂を含む。触媒層は水素ガスや酸素含有ガスとの接触面積が大きくなるよう多孔性の構造をとる。そのため、プロトン伝導樹脂の充填密度は後述の保護層よりも小さく設定される。例えば、触媒層に対するプロトン伝導樹脂は３０～５０ｗｔ％とすることができる。 The catalyst layer contains a proton conductive resin in addition to the catalyst particles. The catalyst layer has a porous structure so that the contact area with hydrogen gas or oxygen-containing gas is large. Therefore, the packing density of the proton conductive resin is set to be smaller than that of the protective layer described later. For example, the proton conductive resin with respect to the catalyst layer can be 30 to 50 wt%.

平面配列型の燃料電池１０は、インターコネクト部３０の近傍の一方の面の分割溝（例えば上側の分割溝１７）と他方の面の分割溝（例えば、下側の分割溝１７）に挟まれた領域（第２領域Ｙ。図２中、上側の分割溝１７と下側の分割溝１７に挟まれた領域。）が正味の電力に寄与しないデッドエリアになるが、そのような領域においても触媒と水素あるいは酸素との電気化学反応が生じうる。ところが、インターコネクト部３０により電解質膜１２の両面側の電極層が電気的に接続されているため、生じた電気エネルギーは熱に変化する。すると、燃料電池に過度の発熱を生じさせ、燃料電池の性能が低下する虞がある。 The planar array type fuel cell 10 is sandwiched between a dividing groove on one surface (for example, the upper dividing groove 17) and a dividing groove on the other surface (for example, the lower dividing groove 17) in the vicinity of the interconnect portion 30. The region (second region Y; the region sandwiched between the upper dividing groove 17 and the lower dividing groove 17 in FIG. 2) becomes a dead area that does not contribute to the net power, and the catalyst is also used in such a region. An electrochemical reaction with hydrogen or oxygen can occur. However, since the electrode layers on both sides of the electrolyte membrane 12 are electrically connected by the interconnect portion 30, the generated electrical energy is changed to heat. Then, the fuel cell may generate excessive heat, and the performance of the fuel cell may deteriorate.

そこで、積層方向から見たとき、保護層１４を備える一方の面側（上側）の触媒層１６と保護層１４との間には、隣接する単位セル同士の間に位置させて第１領域Ｘに非プロトン伝導性層１１０を真空蒸着にて薄い膜状に形成する。非プロトン伝導性層１１０により、デッドスペースにおける両触媒層１６の間での反応が生じ難く、もって発熱を抑制することができる。なお非プロトン伝導性層１１０は保護層１４側に真空蒸着させてもよい。また、非プロトン伝導性層１１０の形成方法は真空蒸着に限らず、膜状体の貼り付けや塗布であってもよい。 Therefore, when viewed from the stacking direction, the first region X is located between the catalyst layer 16 on one surface side (upper side) provided with the protective layer 14 and the protective layer 14 between adjacent unit cells. The aproton conductive layer 110 is formed into a thin film by vacuum deposition. The aproton conductive layer 110 makes it difficult for a reaction between the two catalyst layers 16 to occur in the dead space, and thus heat generation can be suppressed. The aproton conductive layer 110 may be vacuum-deposited on the protective layer 14 side. Further, the method for forming the aproton conductive layer 110 is not limited to vacuum deposition, and a film-like body may be attached or applied.

以下、本実施形態の燃料電池の発電を開始した後の、インターコネクト部近傍の一方の面の分割溝と他方の面の分割溝に挟まれた領域である“デッドスペース”における温度変化を示す表１を示す。なお表中、燃料電池Ｉは比較例として前記デッドスペースにおいて非プロトン伝導性層が設けられていないものであり、燃料電池IIは本実施形態と同様に前記デッドスペースにおいて非プロトン伝導性層が設けられているものである。 The following is a table showing the temperature change in the "dead space" which is the region sandwiched between the dividing groove on one surface and the dividing groove on the other surface in the vicinity of the interconnect portion after starting the power generation of the fuel cell of the present embodiment. 1 is shown. In the table, the fuel cell I is provided with no aproton conductive layer in the dead space as a comparative example, and the fuel cell II is provided with an aproton conductive layer in the dead space as in the present embodiment. It is what has been done.

Figure 0007103970000001
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上記表より、触媒層に重なりがある燃料電池Ｉは発電開始後から発熱し温度が上昇する。すなわち、無駄な電気化学反応が生じてしまっている。さらに燃料電池のカソード側が開放されたものであると、この発熱により電解質膜が乾燥してしまい、発電性能が低下する虞がある。一方、触媒層が重なってない燃料電池IIは温度上昇が見られないことが分かる。すなわち、上記の無駄な電気化学反応が抑制され、かつ電解質膜の乾燥も抑制されていることがわかる。 From the above table, the fuel cell I having the catalyst layer overlapped with heat generates heat after the start of power generation, and the temperature rises. That is, a useless electrochemical reaction has occurred. Further, if the cathode side of the fuel cell is open, the electrolyte membrane may be dried due to this heat generation, and the power generation performance may be deteriorated. On the other hand, it can be seen that the temperature of the fuel cell II in which the catalyst layers do not overlap does not rise. That is, it can be seen that the above-mentioned useless electrochemical reaction is suppressed and the drying of the electrolyte membrane is also suppressed.

［保護層］
電解質膜、又は電解質膜内のインターコネクト部若しくはその近傍において、ガスがリークするいわゆるクロスリークを防止するために、電解質膜の一方の面側又は両面側に保護層を設けることが好ましい。図１においては、電解質膜１２の上面側に保護層を設けている。 [Protective layer]
It is preferable to provide a protective layer on one side or both sides of the electrolyte membrane in order to prevent so-called cross-leakage in which gas leaks in or near the electrolyte membrane or the interconnect portion in the electrolyte membrane. In FIG. 1, a protective layer is provided on the upper surface side of the electrolyte membrane 12.

保護層は、クロスリークを防止できるのであればその形態について問わないが、ガスバリア性を備えつつ、さらに電気伝導性及びプロトン伝導性を備えた保護層が好ましい。 The protective layer may be in any form as long as it can prevent cross-leakage, but a protective layer having gas barrier properties and further having electrical conductivity and proton conductivity is preferable.

上記保護層の一形態として、プロトン伝導性樹脂と導電性カーボン（炭素）とから形成することができる。ガスバリア性を高めるため、プロトン伝導性樹脂の充填密度は、触媒層のプロトン伝導性樹脂の充填密度よりも高く設定される。例えば、保護層におけるプロトン伝導性樹脂は７０ｗｔ％以上とすることができる。なお、プロトン伝導性樹脂は触媒層と同じ材料であっても異なる材料であってもよい。 As one form of the protective layer, it can be formed from a proton conductive resin and conductive carbon (carbon). In order to enhance the gas barrier property, the packing density of the proton conductive resin is set higher than the packing density of the proton conductive resin in the catalyst layer. For example, the proton conductive resin in the protective layer can be 70 wt% or more. The proton conductive resin may be the same material as the catalyst layer or a different material.

プロトン伝導性樹脂としては、ナフィオン（登録商標）などのパーフルオロスルホン酸樹脂や前述の芳香族系高分子化合物を用いることができる。 As the proton conductive resin, a perfluorosulfonic acid resin such as Nafion (registered trademark) or the above-mentioned aromatic polymer compound can be used.

導電性カーボンとしては、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどが挙げられる。 Examples of the conductive carbon include carbon black, acetylene black, and Ketjen black.

上記のような保護層は、例えば、ナフィオン（登録商標）などのプロトン伝導性樹脂の分散液にケッチェンブラック等の導電性カーボンを添加して調製した塗布液を塗布・乾燥することで形成することができる。なお、保護層の厚みとしては、例えば５～５０μｍとすることができる。 The protective layer as described above is formed by, for example, applying and drying a coating liquid prepared by adding conductive carbon such as Ketjen Black to a dispersion liquid of a proton conductive resin such as Nafion (registered trademark). be able to. The thickness of the protective layer can be, for example, 5 to 50 μm.

［ガス拡散層］
ガス拡散層１８は、基材と、多孔質層とが積層されて構成される。基材は、カーボンペーパーやカーボンクロスを用いることができる。 [Gas diffusion layer]
The gas diffusion layer 18 is formed by laminating a base material and a porous layer. As the base material, carbon paper or carbon cloth can be used.

［上板、下板］
上板２０及び下板２２は、前述のようにガス拡散層１８側にガスのための流路溝（凹部分）を備える。ＭＥＡ１１の単セル同士はインターコネクト部３０を通して直列に接続されるので、上板２０及び下板２２は絶縁性の樹脂で形成することが好ましい。当該汎用樹脂としては、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ）、ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ）等を挙げることができる。 [Upper plate, lower plate]
As described above, the upper plate 20 and the lower plate 22 are provided with a flow path groove (recessed portion) for gas on the gas diffusion layer 18 side. Since the single cells of the MEA 11 are connected in series through the interconnect portion 30, the upper plate 20 and the lower plate 22 are preferably formed of an insulating resin. Examples of the general-purpose resin include polypropylene resin (PP) and polyphenylene sulfide resin (PPS).

＜燃料電池の製造方法＞
本実施形態の燃料電池は、以下に説明する本発明の実施形態の製造方法により製造することができる。 <Fuel cell manufacturing method>
The fuel cell of the present embodiment can be manufactured by the manufacturing method of the embodiment of the present invention described below.

まず、ガス拡散層１８の素材となるカーボンペーパーを準備する。このカーボンペーパーの一面に対し触媒層１６を形成すべく、触媒とプロトン伝導性樹脂を含むインクを塗工する。さらに、触媒層１６の上に保護層１４を形成する場合は、形成した前記触媒層１６の上に導電材（ケッチェンブラックなど）とプロトン伝導性樹脂を含むインクを塗工する。 First, carbon paper as a material for the gas diffusion layer 18 is prepared. Ink containing the catalyst and the proton conductive resin is applied to form the catalyst layer 16 on one surface of the carbon paper. Further, when the protective layer 14 is formed on the catalyst layer 16, an ink containing a conductive material (such as Ketjen black) and a proton conductive resin is applied onto the formed catalyst layer 16.

このように作成したガス拡散層と電極層の積層体（以下、「拡散電極積層体」）について、電極領域間の分割溝１７を形成する。分割溝の形成は、針状の刃具を用いて機械的に当該部分のガス拡散層・電極層を除去する方法やレーザー光を照射し当該部分を蒸発させる方法により行うことができる。 With respect to the laminated body of the gas diffusion layer and the electrode layer thus prepared (hereinafter, “diffusion electrode laminated body”), a dividing groove 17 is formed between the electrode regions. The dividing groove can be formed by a method of mechanically removing the gas diffusion layer / electrode layer of the relevant portion using a needle-shaped cutting tool or a method of irradiating the relevant portion with laser light to evaporate the relevant portion.

上記のように分割溝１７を形成した前記拡散電極積層体の上に電解質膜１２を載置する。そして、電解質膜１２のインターコネクト部３０を形成しようとする箇所に対して局所的に熱をかける。その手段としては、レーザー光照射を挙げることができる。使用するレーザー光源としては、例えば、ＣＯ２レーザーを挙げることができる。 The electrolyte membrane 12 is placed on the diffusion electrode laminate having the dividing groove 17 formed as described above. Then, heat is locally applied to the portion of the electrolyte membrane 12 where the interconnect portion 30 is to be formed. As the means, laser light irradiation can be mentioned. Examples of the laser light source used include a CO2 laser.

上記のようにしてインターコネクト部３０を形成した電解質膜の前記拡散電極積層体とは逆の面側に、さらに他の拡散電極積層体をその電極層が電解質膜１２側となるよう載置する。前記他の拡散電極積層体も載置前に分割溝１７が形成されており、該分割溝１７が前記インターコネクト部３０に対し所定の位置となるよう（すなわち、インターコネクト部が当該拡散電極積層体の電極領域で被覆されるよう）、位置あわせして載置される。 On the surface side of the electrolyte membrane on which the interconnect portion 30 is formed as described above, which is opposite to the diffusion electrode laminate, another diffusion electrode laminate is placed so that the electrode layer is on the electrolyte membrane 12 side. The other diffusion electrode laminated body also has a dividing groove 17 formed before mounting, so that the dividing groove 17 is at a predetermined position with respect to the interconnect portion 30 (that is, the interconnect portion is the diffusion electrode laminated body. Aligned and placed (so that it is covered by the electrode area).

このように拡散電極積層体・電解質膜・他の拡散電極積層体を重ねた上で、その積層方向にホットプレスを行うことでこれらを一体化させて、ＭＥＡ１１が製造される。 The MEA11 is manufactured by stacking the diffusion electrode laminate, the electrolyte membrane, and other diffusion electrode laminates in this way, and then performing hot pressing in the stacking direction to integrate them.

上記のように、まず触媒層と保護層を積層させ、次いで分割溝を形成する製造方法では、容易に電極領域を形成することができるため、ロール・トゥ・ロールで連続的に製造するのに適している。 As described above, in the manufacturing method in which the catalyst layer and the protective layer are first laminated and then the dividing groove is formed, the electrode region can be easily formed. Are suitable.

ここで、プロトン伝導性樹脂として芳香族系高分子を用いた場合の前記インターコネクト部箇所の前記加熱前と加熱後とにおける、赤外線分光（ＦＴ－ＩＲ）と、ラマン分光の測定結果について示す。図３、図４はそれぞれ加熱前、加熱後のＦＴ－ＩＲスペクトルを示す。加熱前の図３ではプロトン伝導性樹脂中の原子間の結合由来の吸収線が見られるのに対し、加熱後の図４では前記吸収線が消失した。これは加熱によりプロトン伝導樹脂が分解し、炭素質に変化したためと考えられる。 Here, the measurement results of infrared spectroscopy (FT-IR) and Raman spectroscopy of the interconnect portion before and after heating when an aromatic polymer is used as the proton conductive resin are shown. 3 and 4 show FT-IR spectra before and after heating, respectively. In FIG. 3 before heating, an absorption line derived from a bond between atoms in the proton conductive resin can be seen, whereas in FIG. 4 after heating, the absorption line disappeared. It is considered that this is because the proton conductive resin was decomposed by heating and changed to carbonaceous material.

一方、ラマン分光の測定結果では、加熱前にはピークが現れていないものの、加熱後には１３５０ｃｍ－１付近と１６００ｃｍ－１付近にピークが出現していることが分かる（図５）。これらは炭素質材料由来のそれぞれＤバンド、Ｇバンドと考えられ、前記加熱により当該箇所が炭素質に変化していると考えられる。
以上のようにプロトン伝導性樹脂を加熱により炭化させることで、当該箇所に対し体積抵抗率が０．１Ω・ｍｍ程度の導電性を容易に付与することができる。 On the other hand, Raman spectroscopy measurement results show that peaks do not appear before heating, but peaks appear around 1350 cm -1 and 1600 cm -1 after heating (Fig. 5). These are considered to be D band and G band derived from carbonaceous material, respectively, and it is considered that the portion is changed to carbonaceous by the heating.
By carbonizing the proton conductive resin by heating as described above, it is possible to easily impart conductivity having a volume resistivity of about 0.1 Ω · mm to the portion.

本実施形態の燃料電池１０及びその製造方法によれば、インターコネクト部３０の周辺のプロトン伝導性を抑制させるために、第１触媒層１６と電解質膜１２との間であって、インターコネクト部３０及び当該インターコネクト部３０の縁に隣接する電解質膜１２の部分を覆うように、第１触媒層１６よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層１１０が設けられている。 According to the fuel cell 10 of the present embodiment and the method for manufacturing the same, in order to suppress the proton conductivity around the interconnect section 30, the interconnect section 30 and the interconnect section 30 are located between the first catalyst layer 16 and the electrolyte membrane 12. An aproton conductive layer 110 having a thickness thinner than that of the first catalyst layer 16 and having conductivity is provided so as to cover the portion of the electrolyte membrane 12 adjacent to the edge of the interconnect portion 30.

このため、ガス拡散層１６と電解質膜１２との間に隙間を発生させることなく、インターコネクト部３０の発熱を抑制させることができる。従って、隙間が生じないため、インターコネクト部３０のガス拡散層１６を電解質膜側へ押圧する構造を採用する必要がなく、若しくはインターコネクト部３０を炭化させて形成する際に空いた隙間分だけ押圧すればよいため、従来と比べて低い押圧力で済み、燃料電池１０の構造の簡略化を図ることができる。 Therefore, the heat generation of the interconnect portion 30 can be suppressed without generating a gap between the gas diffusion layer 16 and the electrolyte membrane 12. Therefore, since no gap is generated, it is not necessary to adopt a structure that presses the gas diffusion layer 16 of the interconnect portion 30 toward the electrolyte membrane side, or the gap is pressed when the interconnect portion 30 is formed by carbonization. Therefore, the pressing force is lower than that of the conventional one, and the structure of the fuel cell 10 can be simplified.

また、本実施形態の燃料電池１０によれば、保護層１４によって、インターコネクト部３０及びその近傍の電解質膜１２の部分から水素ガスや空気などの漏れを抑制又は防止することができる。 Further, according to the fuel cell 10 of the present embodiment, the protective layer 14 can suppress or prevent leakage of hydrogen gas, air, etc. from the interconnect portion 30 and the portion of the electrolyte membrane 12 in the vicinity thereof.

また、本実施形態の燃料電池１０においては、保護層１４と電解質膜１２の上側の触媒層１６である第１触媒層１６とは、隣接する単位セルＬ同士の隣接方向の幅が同一となるように、設定されている。 Further, in the fuel cell 10 of the present embodiment, the protective layer 14 and the first catalyst layer 16 which is the catalyst layer 16 on the upper side of the electrolyte membrane 12 have the same width in the adjacent direction between the adjacent unit cells L. Is set up.

かかる構成によれば、保護層１４と第１触媒層１６との幅の相違による段差の発生を防止でき、保護層１４と第１触媒層１６との幅の相違に伴う電解質膜１２と第１ガス拡散層１６との間の隙間の発生を防止することができる。 According to such a configuration, it is possible to prevent the occurrence of a step due to the difference in width between the protective layer 14 and the first catalyst layer 16, and the electrolyte membrane 12 and the first due to the difference in width between the protective layer 14 and the first catalyst layer 16. It is possible to prevent the generation of a gap between the gas diffusion layer 16 and the gas diffusion layer 16.

また、本実施形態の燃料電池１０においては、単位セルＬの第１触媒層１６と、単位セルＬに隣接する他の単位セルＬの下側の触媒層１６である第２触媒層１６とが、電解質膜１２を挟んで重なり合う「重なり領域Ｙ」（図２参照）を備えており、非プロトン伝導性層１１０は、少なくとも重なり領域Ｙにおける電解質膜１２を覆うように設けられている。 Further, in the fuel cell 10 of the present embodiment, the first catalyst layer 16 of the unit cell L and the second catalyst layer 16 which is the lower catalyst layer 16 of the other unit cell L adjacent to the unit cell L are formed. The aproton conductive layer 110 is provided so as to cover at least the electrolyte film 12 in the overlapping region Y, and includes "overlapping regions Y" (see FIG. 2) that overlap with each other with the electrolyte membrane 12 in between.

かかる構成によれば、非プロトン伝導性層１１０によって更に適切にインターコネクト部３０での発熱を抑制することができる。 According to such a configuration, the aproton conductive layer 110 can more appropriately suppress heat generation in the interconnect portion 30.

また、本実施形態の燃料電池１０においては、非プロトン伝導性層１１０は、重なり領域Ｙに加えて、第１触媒層１６と、一の単位セルＬに隣接する他の単位セルＬの第２触媒層１６とが、電解質膜１２を挟んで重なり合っていない領域であって、前記一の単位セルＬ自身の第２触媒層１６から電解質膜１２が露出した領域（図２における第１領域Ｘから第２領域Ｙを除いた残りの部分の領域）に設けられ、且つ、同一の単位セルＬ内における第１触媒層１６と第２触媒層１６との間には設けられていない。 Further, in the fuel cell 10 of the present embodiment, the aproton conductive layer 110 includes the first catalyst layer 16 and the second unit cell L adjacent to one unit cell L in addition to the overlapping region Y. The area where the catalyst layer 16 and the catalyst layer 16 do not overlap with each other sandwiching the electrolyte film 12 and the electrolyte film 12 is exposed from the second catalyst layer 16 of the unit cell L itself (from the first region X in FIG. 2). It is provided in the region of the remaining portion excluding the second region Y), and is not provided between the first catalyst layer 16 and the second catalyst layer 16 in the same unit cell L.

かかる構成によれば、インターコネクト部３０を非プロトン伝導性層１１０でしっかりと覆うことができると共に、非プロトン伝導性層１１０を露出した領域（第１領域Ｘから第２領域Ｙを除いた残りの部分の領域）に設けることができるため、前記露出した領域において、非プロトン伝導性層１１０の形成において、ある程度の製造誤差を許容することができ、非プロトン伝導性層１１０の形成、ひいては燃料電池１０自体の製造が容易となる。 According to such a configuration, the interconnect portion 30 can be firmly covered with the aproton conductive layer 110, and the remaining region where the aproton conductive layer 110 is exposed (the remaining region X excluding the second region Y). Since it can be provided in the partial region), a certain degree of manufacturing error can be tolerated in the formation of the aproton conductive layer 110 in the exposed region, and the formation of the aproton conductive layer 110, and thus the fuel cell. The production of the 10 itself becomes easy.

なお、本実施形態では、インターコネクト部３０の縁に隣接する電解質膜１２の部分のみならず、インターコネクト部３０をも覆うように保護層１４と第１触媒層１６との間に非プロトン伝導性層１１０を設けたものを説明した。しかしながら、本発明の非プロトン伝導性層は、非プロトン伝導性層の形成が少し複雑になる可能性があるものの、少なくともインターコネクト部３０の縁に隣接する電解質膜１２の部分を覆うように設けられていればよく、これによりインターコネクト部３０の近傍でのプロトンの伝導を抑制するという本発明の効果を奏することができる。 In the present embodiment, an aproton conductive layer is provided between the protective layer 14 and the first catalyst layer 16 so as to cover not only the part of the electrolyte membrane 12 adjacent to the edge of the interconnect portion 30 but also the interconnect portion 30. The one provided with 110 has been described. However, the aproton conductive layer of the present invention is provided so as to cover at least the portion of the electrolyte membrane 12 adjacent to the edge of the interconnect portion 30, although the formation of the aproton conductive layer may be a little complicated. As long as it is used, the effect of the present invention of suppressing the conduction of protons in the vicinity of the interconnect portion 30 can be obtained.

１０ 燃料電池
１２ 電解質膜
１４ 保護層
１６ 触媒層
１７ 分割溝
１８ ガス拡散層
２０ 上板
２２ 下板
２４ シール
２６ 黒鉛シート
２８ 導線
３０ インターコネクト部
１１０ 非プロトン伝導性層 10 Fuel cell 12 Electrolyte film 14 Protective layer 16 Catalyst layer 17 Dividing groove 18 Gas diffusion layer 20 Upper plate 22 Lower plate 24 Seal 26 Graphite sheet 28 Conductive wire 30 Interconnect part 110 Aproton conductive layer

Claims (6)

プロトン伝導性を有する電解質膜と、
前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第１触媒層と、
前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第２触媒層と、
を有する複数の単位セルを備えた燃料電池であって、
互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており、且つ１つの前記電解質膜で構成され、
前記電解質膜は、前記単位セルの前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第２触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部を備え、
前記第１触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部の縁に隣接する前記電解質膜の部分を覆うように、前記第１触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層が設けられていることを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane with proton conductivity and
A plurality of first catalyst layers arranged on one surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other.
A plurality of second catalyst layers arranged on the other surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other.
A fuel cell having a plurality of unit cells having a
The electrolyte membranes of the unit cells adjacent to each other are continuous and are composed of one of the electrolyte membranes.
The electrolyte membrane includes an interconnect section that electrically connects the first catalyst layer of the unit cell and the second catalyst layer of the unit cell adjacent to the unit cell.
It is thinner than the first catalyst layer and has conductivity so as to cover the portion of the electrolyte membrane between the first catalyst layer and the electrolyte membrane and adjacent to the edge of the interconnect portion. A fuel cell characterized by being provided with an aproton conductive layer. 請求項１に記載の燃料電池であって、
前記第１触媒層側に水素ガスが供給され、前記第２触媒層側に酸素含有ガスが供給される前記燃料電池であって、
前記電解質膜と前記第１触媒層との間には、少なくとも前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように配置された、前記水素ガスが前記電解質膜を通って前記第２触媒層側に漏れることを防止する保護層を備え、
前記非プロトン伝導性層は、前記第１触媒層と前記保護層との間に設けられていることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 1.
The fuel cell in which hydrogen gas is supplied to the first catalyst layer side and oxygen-containing gas is supplied to the second catalyst layer side.
The hydrogen gas, which is arranged between the electrolyte membrane and the first catalyst layer so as to cover at least the interconnect portion and the edge of the interconnect portion, the hydrogen gas passes through the electrolyte membrane and the second. Equipped with a protective layer to prevent leakage to the catalyst layer side
A fuel cell characterized in that the aproton conductive layer is provided between the first catalyst layer and the protective layer. 請求項２に記載の燃料電池であって、
前記保護層と前記第１触媒層とは、隣接する前記単位セル同士の隣接方向の幅が同一となるように、設定されていることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 2.
A fuel cell characterized in that the protective layer and the first catalyst layer are set so that the widths of adjacent unit cells in the adjacent direction are the same. 請求項１から請求項３の何れか１項に記載の燃料電池であって、
前記単位セルの前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第２触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合う「重なり領域」を備え、
前記非プロトン伝導性層は、少なくとも前記重なり領域における前記電解質膜を覆うように設けられていることを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to any one of claims 1 to 3.
The first catalyst layer of the unit cell and the second catalyst layer of the unit cell adjacent to the unit cell are provided with an "overlapping region" in which the electrolyte membrane is sandwiched and overlapped.
A fuel cell characterized in that the aproton conductive layer is provided so as to cover at least the electrolyte membrane in the overlapping region. 請求項４に記載の燃料電池であって、
前記非プロトン伝導性層は、
前記重なり領域に加えて、
前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する前記第２触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合っていない領域であって、
前記単位セル自身の前記第２触媒層から前記電解質膜が露出した領域に設けられ、
且つ、同一の前記単位セル内における前記第１触媒層と前記第２触媒層との間には設けられていないことを特徴とする燃料電池。 The fuel cell according to claim 4.
The aproton conductive layer is
In addition to the overlapping area
A region in which the first catalyst layer and the second catalyst layer adjacent to the unit cell do not overlap with each other across the electrolyte membrane.
The unit cell itself is provided in a region where the electrolyte membrane is exposed from the second catalyst layer.
Moreover, the fuel cell is not provided between the first catalyst layer and the second catalyst layer in the same unit cell. プロトン伝導性を有する電解質膜と、
前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第１触媒層と、
前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第２触媒層と、
を有する複数の単位セルを備えた燃料電池の製造方法であって、
互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており、且つ１つの前記電解質膜で構成され、
前記電解質膜は、前記単位セルの前記第１触媒層と、該単位セルに隣接する他の前記単位セルの前記第２触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部を備え、
前記第１触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように、前記第１触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層を設けることを特徴とする燃料電池の製造方法。 An electrolyte membrane with proton conductivity and
A plurality of first catalyst layers arranged on one surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other.
A plurality of second catalyst layers arranged on the other surface of the electrolyte membrane and spaced apart from each other.
It is a method of manufacturing a fuel cell having a plurality of unit cells having the above.
The electrolyte membranes of the unit cells adjacent to each other are continuous and are composed of one of the electrolyte membranes.
The electrolyte membrane includes an interconnect portion that electrically connects the first catalyst layer of the unit cell and the second catalyst layer of another unit cell adjacent to the unit cell.
It is thinner than the first catalyst layer and has conductivity so as to be between the first catalyst layer and the electrolyte membrane and to cover the interconnect portion and the electrolyte membrane at the edge of the interconnect portion. A method for manufacturing a fuel cell, which comprises providing an aproton conductive layer.
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