JP7103970B2 - 燃料電池及びその製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、単位セルを平面状に配列した平面配列型の燃料電池及びその製造方法に関する。
燃料電池は、水素と酸素とから電力を得る装置である。発電に伴い水が生成するのみであるためクリーンな電力源として近年注目されている。このような燃料電池の単位セルの電圧は0.6~0.8V程度と低いため、膜・電極接合体(MEA:Membrane Electrode Assembly)とセパレータよりなる単位セルを複数積層して直列に接続し高出力を得る燃料電池スタックが実用化されている。この燃料電池スタックは、積層するに当たり作業工程が多いため手間がかかるという問題がある。
一方、1枚の電解質膜に平面状に複数の単位セルを形成するとともに、隣接する単位セル同士を接続するためのインターコネクト部を形成し、複数の単位セルを直列に接続した燃料電池が知られている(例えば、特許文献1参照)。このような構成では1枚の電解質膜で高電圧化することができ、単位セルを積層する作業の撤廃又は削減が可能といったメリットがある。
しかしながら、特許文献1に記載のような燃料電池においては、インターコネクト部は、電解質膜の一部に空隙部を形成し、その空隙部にアノード触媒層用材料又はカソード触媒層用材料を充填して形成される。このような構成では、インターコネクト部を形成するに当たり、いくつかの工程を経る必要があり時間と手間がかかるという問題がある。
そこで、本願発明者らは特許文献2に記載された発明を開発し、インターコネクト部を従来よりも容易に設けられるようにした。また、特許文献2の発明では、インターコネクト部での発熱を抑制又は防止するために、インターコネクト部の第1触媒層をレーザーや刃などで除去することも提案している。
特開2011-204609号公報 国際公開第2017/047343号
特許文献2の発明のようにインターコネクト部の第1触媒層をレーザーなどで除去すると、第1ガス拡散層と保護層又は電解質膜との間に隙間が発生する虞があり、隙間が形成されていると電気抵抗が増加してしまう。
このため、隙間が形成されないようにインターコネクト部の第1ガス拡散層を電解質膜側に押し付ける構造を採用する必要があり、燃料電池の構造又は製造の簡略化の点で更なる改善の余地があることが分かった。
本発明は、以上の点に鑑みてなされたものであり、平面配列型の燃料電池において、構造の簡略化を図ることができる燃料電池及びその製造方法を提供することを目的とする。
[1]上記目的を達成するため、本発明は、
プロトン伝導性を有する電解質膜(例えば、実施形態の電解質膜12。以下、同一。)と、
前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第1触媒層(例えば、実施形態の電解質膜12の上側の触媒層16であって、分割溝17で分割された触媒層16。以下、同一。)と、
前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第2触媒層(例えば、実施形態の電解質膜12の下側の触媒層16であって、分割溝17で分割された触媒層16。以下、同一。)と、
を有する複数の単位セル(例えば、実施形態の領域L。以下、同一。)を備えた燃料電池(例えば、実施形態の燃料電池10。以下、同一。)であって、
互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており1つの前記電解質膜で構成され、
前記電解質膜は、前記単位セルの前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第2触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部(例えば、実施形態のインターコネクト部30。以下、同一。)を備え、
前記第1触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように、前記第1触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層(例えば、実施形態の非プロトン伝導性層110。以下、同一。)が設けられていることを特徴とする。
本発明によれば、第1触媒層と電解質膜との間であって、インターコネクト部及び当該インターコネクト部の縁の電解質膜を覆うように、第1触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層が設けられているため、ガス拡散層と電解質膜との間に隙間を発生させることなく、インターコネクト部の発熱を抑制させることができる。従って、隙間が生じないため、インターコネクト部のガス拡散層を電解質膜側へ押圧する押圧力を低く抑えることができ、燃料電池の構造の簡略化を図ることができる。
[2]また、本発明においては、
前記第1触媒層側に水素ガスが供給され、前記第2触媒層側に酸素含有ガスが供給される前記燃料電池であって、
前記電解質膜と前記第1触媒層との間には、少なくとも前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように配置された、前記水素ガスが前記電解質膜を通って前記第2触媒層側に漏れることを防止する保護層(例えば、実施形態の保護層14。以下、同一。)を備え、
前記非プロトン伝導性層は、前記第1触媒層と前記保護層との間に設けられていることが好ましい。
かかる構成によれば、保護層によって、インターコネクト部及びその近傍の電解質膜から水素ガスや空気などの漏れを抑制又は防止することができる。
[3]また、本発明においては、
前記保護層と前記第1触媒層とは、隣接する前記単位セルの隣接方向の幅が同一となるように、設定されていることが好ましい。
かかる構成によれば、保護層と第1触媒層との幅の相違による段差の発生を防止でき、保護層と第1触媒層との幅の相違に伴う電解質膜と第1ガス拡散層との間の隙間の発生を防止することができる。
[4]また、本発明においては、
前記単位セルの前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第2触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合う「重なり領域」(例えば、実施形態の第2領域Y。以下、同一。)を備え、
前記非プロトン伝導性層は、少なくとも前記重なり領域における前記電解質膜を覆うように設けられていることが好ましい。
かかる構成によれば、より適切にインターコネクト部での発熱を抑制することができる。
[5]また、本発明においては、
前記非プロトン伝導性層は、
前記重なり領域に加えて、
前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記第2触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合っていない領域であって、
前記単位セル自身の前記第2触媒層から前記電解質膜が露出した領域(例えば、実施形態の第1領域Xから第2領域Yを除いた残りの部分の領域。以下、同一。)に設けられ、
且つ、同一の前記単位セル内における前記第1触媒層と前記第2触媒層との間には設けられていないことが好ましい。
かかる構成によれば、インターコネクト部分を非プロトン伝導性層でしっかりと覆うことができると共に、非プロトン伝導性層を前記露出した領域に設けることができるため、前記露出した領域において、非プロトン伝導性層の形成においてある程度の誤差を許容することができ、製造が容易となる。
[6]また、本発明の燃料電池の製造方法は、
プロトン伝導性を有する電解質膜と、
前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第1触媒層と、
前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第2触媒層と、
を有する複数の単位セルを備えた燃料電池の製造方法であって、
互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており1つの前記電解質膜で構成され、
前記電解質膜は、前記単位セルの前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第2触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部を備え、
前記第1触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように、前記第1触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層を設けることを特徴とする。
本発明を適用した実施形態の燃料電池を示す模式的断面図である。 本実施形態の燃料電池の要部を拡大して示す模式的断面図である。 芳香族系高分子を加熱する前のFT-IRスペクトルを示す図である。 芳香族系高分子を加熱した後のFT-IRスペクトルを示す図である。 芳香族系高分子の加熱前後におけるラマンスペクトルを示す図である。
以下、図面を参照しながら、本発明に実施の形態についてさらに詳しく説明する。
<燃料電池>
図1は、本発明を適用した燃料電池の一実施形態を示す模式断面図であり、図2は図1の要部を拡大して示す図であり、上側がアノード、下側がカソードである。図1、図2に示す燃料電池10の膜・電極接合体(MEA)11は、電解質膜12の両面側に、ガス拡散層18を備え、下側には電極層として触媒層16が、上側には電極層として触媒層16と電解質膜12に接する保護層14が設けられている。すなわち、本実施形態では上側の電極層は触媒層16と保護層14の2層で構成されている。さらに、上側のガス拡散層18の上方には上板20が設けられ、下側のガス拡散層の下方には下板22が設けられている。なお、図1においては、中央に位置する積層構造を省略した状態の燃料電池10を描いている。
上板20・下板22それぞれのガス拡散層18側の面には水素ガス・酸素含有ガス(空気)のための流路溝(図中の凹部分)が設けられている。電解質膜12の上面(アノード側)の周縁部と上板20との間にはシール24が設けられる。シール24は電解質膜12と上板20とに当接し、上板20と電解質膜12と間の空間を密封する。なお上板20には、図示しない水素供給手段から供給される水素を、上板20と電解質膜12との間に導入する、図示しない水素導入口が設けられている。一方、電解質膜12の下面(カソード側)は上面のように密封されることなく、周囲の空気から酸素を取り入れる構造となっている。
また、電解質膜12の下面(カソード側)では、MEA11の両端部(図1中左端及び右端)下面のガス拡散層18と下板22との間には黒鉛シート26が配され、黒鉛シート26はガス拡散層18に当接するよう構成される。それぞれの黒鉛シート26には導線28が接続され、燃料電池10にて生じた電力は導線28を通じて外部に取り出されることになる。なお、電解質膜12と、保護層14、触媒層16、及びガス拡散層18は、上板20と下板22とにより挟持されている。
電解質膜12の上面側の保護層14、触媒層16、及びガス拡散層18、並び電解質膜12の下面側の触媒層16、及びガス拡散層18は分割溝17により分割され、複数の領域(以下、「電極領域」と呼ぶ。)が形成されている。これら電極領域は、分割溝17の延伸方向を長辺、2つの分割溝間を短辺とする長方形状である。また、電解質膜12の上面側における電極領域は、下面側の電極領域と対向するように配置されている。
MEA11において、電解質膜12の上面側の一つの電極領域と、この電極領域の一部に対向する下面側における電極領域と、それらの電極領域の間に位置する電解質膜12とを含む積層構造により単位セル(発電セル)が構成されている。つまり、図1中、電解質膜12と、電解質膜12の上面側の保護層14、触媒層16、及びガス拡散層18、並びに下面側の触媒層16、及びガス拡散層18からなる積層構造が単位セルである。図1において最も左に位置する単位セルのみを破線Lで示す。
電解質膜12の内部には、一つの単位セルの上面側における電極領域と、前記一つの単位セルの隣の単位セルの下面側の電極領域とを電気的に接続するインターコネクト部30を有する。インターコネクト部30により、隣接する単位セル同士が電気的に直列接続される。
図1、図2において、各電極領域の幅(2つの分割溝17の間の長さ。図2の第2領域Y。)は、例えば、約5mmとすることができ、インターコネクト部30の幅は約0.1mmとすることができ、分割溝17の幅は0.2mmとすることができる。
電解質膜12の上面側の保護層14と触媒層16との間には、少なくともインターコネクト部30に隣接する電解質膜12の部分と積層方向で重なるように位置させて、非プロトン伝導性層110が設けられている。非プロトン伝導性層110は、触媒層16の保護層14側の面に真空蒸着にて金(Au)の薄膜を0.15μmで形成したものである。
非プロトン伝導性層110は、金(Au)以外にも、プロトン伝導性がなく、導電性があり、且つ酸化し難いものであれば他の材料を用いてもよい。例えば、白金(Pt)や銀(Ag)などの貴金属やカーボンで非プロトン伝導性層110を形成してもよい。比較例として、アルミニウム(Al)を真空蒸着してAl膜を形成してみたが、電気抵抗が高かったため、金(Au)の膜の方が好ましいことが分かった。また、燃料電池10に非プロトン伝導性層110による段差を生じない(若しくは問題ない程度に段差を収める)ため、非プロトン伝導性層110をできるだけ薄く形成することが好ましい。
以上の構成において、アノード側に水素ガスが供給され、カソード側に酸素含有ガス(空気)が供給されることで各単位セルにおいて発電され、2つの黒鉛シート26に接続した導線28を通じて電力を取り出すことができる。そして、各単位セルは直列接続されているため、各単位セルの電圧の和が燃料電池10の電圧となる。
本実施形態の燃料電池10の構成要素について、以下に詳述する。
[電解質膜]
本発明の燃料電池における電解質膜に特に限定はなく、種々の電解質膜を採用することができる。そして、上記の通り、電解質膜内に、隣接する単位セル同士を電気的に直列接続するインターコネクト部を備える。インターコネクト部は、後述するように、電解質膜に局所的に熱をかけて炭化することで形成される。
電解質膜のプロトン伝導性樹脂としては、芳香族ポリアリーレンエーテルケトン類や芳香族ポリアリーレンエーテルスルホン類などの炭化水素系ポリマーにスルホン酸基を導入した芳香族系高分子化合物が好ましい。ナフィオン(登録商標)などのパーフルオロスルホン酸樹脂に比べ、炭化によるインターコネクト部の形成が容易にできるからである。理由は定かではないが、芳香族系高分子は分子構造中に炭素の6員環構造を含むため熱分解により黒鉛化しやすいものと考えられる。このような芳香族系高分子は例えば、約900℃で加熱することにより導電性をもつ炭化物に変化する。
[触媒層]
触媒層は、例えば、触媒金属を担持した炭素粒子(触媒粒子)を含んで構成される。炭素粒子としては、カーボンブラックを用いることができるが、この他にも、例えば、黒鉛、炭素繊維、活性炭等やこれらの粉砕物、カーボンナノファイバーやカーボンナノチューブ等の炭素化合物を採用することができる。一方、触媒金属としては、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスニウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属を単独で又は2種以上組み合わせて使用することができる。
触媒層は前記触媒粒子の他、プロトン伝導樹脂を含む。触媒層は水素ガスや酸素含有ガスとの接触面積が大きくなるよう多孔性の構造をとる。そのため、プロトン伝導樹脂の充填密度は後述の保護層よりも小さく設定される。例えば、触媒層に対するプロトン伝導樹脂は30~50wt%とすることができる。
平面配列型の燃料電池10は、インターコネクト部30の近傍の一方の面の分割溝(例えば上側の分割溝17)と他方の面の分割溝(例えば、下側の分割溝17)に挟まれた領域(第2領域Y。図2中、上側の分割溝17と下側の分割溝17に挟まれた領域。)が正味の電力に寄与しないデッドエリアになるが、そのような領域においても触媒と水素あるいは酸素との電気化学反応が生じうる。ところが、インターコネクト部30により電解質膜12の両面側の電極層が電気的に接続されているため、生じた電気エネルギーは熱に変化する。すると、燃料電池に過度の発熱を生じさせ、燃料電池の性能が低下する虞がある。
そこで、積層方向から見たとき、保護層14を備える一方の面側(上側)の触媒層16と保護層14との間には、隣接する単位セル同士の間に位置させて第1領域Xに非プロトン伝導性層110を真空蒸着にて薄い膜状に形成する。非プロトン伝導性層110により、デッドスペースにおける両触媒層16の間での反応が生じ難く、もって発熱を抑制することができる。なお非プロトン伝導性層110は保護層14側に真空蒸着させてもよい。また、非プロトン伝導性層110の形成方法は真空蒸着に限らず、膜状体の貼り付けや塗布であってもよい。
以下、本実施形態の燃料電池の発電を開始した後の、インターコネクト部近傍の一方の面の分割溝と他方の面の分割溝に挟まれた領域である“デッドスペース”における温度変化を示す表1を示す。なお表中、燃料電池Iは比較例として前記デッドスペースにおいて非プロトン伝導性層が設けられていないものであり、燃料電池IIは本実施形態と同様に前記デッドスペースにおいて非プロトン伝導性層が設けられているものである。
Figure 0007103970000001
上記表より、触媒層に重なりがある燃料電池Iは発電開始後から発熱し温度が上昇する。すなわち、無駄な電気化学反応が生じてしまっている。さらに燃料電池のカソード側が開放されたものであると、この発熱により電解質膜が乾燥してしまい、発電性能が低下する虞がある。一方、触媒層が重なってない燃料電池IIは温度上昇が見られないことが分かる。すなわち、上記の無駄な電気化学反応が抑制され、かつ電解質膜の乾燥も抑制されていることがわかる。
[保護層]
電解質膜、又は電解質膜内のインターコネクト部若しくはその近傍において、ガスがリークするいわゆるクロスリークを防止するために、電解質膜の一方の面側又は両面側に保護層を設けることが好ましい。図1においては、電解質膜12の上面側に保護層を設けている。
保護層は、クロスリークを防止できるのであればその形態について問わないが、ガスバリア性を備えつつ、さらに電気伝導性及びプロトン伝導性を備えた保護層が好ましい。
上記保護層の一形態として、プロトン伝導性樹脂と導電性カーボン(炭素)とから形成することができる。ガスバリア性を高めるため、プロトン伝導性樹脂の充填密度は、触媒層のプロトン伝導性樹脂の充填密度よりも高く設定される。例えば、保護層におけるプロトン伝導性樹脂は70wt%以上とすることができる。なお、プロトン伝導性樹脂は触媒層と同じ材料であっても異なる材料であってもよい。
プロトン伝導性樹脂としては、ナフィオン(登録商標)などのパーフルオロスルホン酸樹脂や前述の芳香族系高分子化合物を用いることができる。
導電性カーボンとしては、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどが挙げられる。
上記のような保護層は、例えば、ナフィオン(登録商標)などのプロトン伝導性樹脂の分散液にケッチェンブラック等の導電性カーボンを添加して調製した塗布液を塗布・乾燥することで形成することができる。なお、保護層の厚みとしては、例えば5~50μmとすることができる。
[ガス拡散層]
ガス拡散層18は、基材と、多孔質層とが積層されて構成される。基材は、カーボンペーパーやカーボンクロスを用いることができる。
[上板、下板]
上板20及び下板22は、前述のようにガス拡散層18側にガスのための流路溝(凹部分)を備える。MEA11の単セル同士はインターコネクト部30を通して直列に接続されるので、上板20及び下板22は絶縁性の樹脂で形成することが好ましい。当該汎用樹脂としては、ポリプロピレン樹脂(PP)、ポリフェニレンサルファイド樹脂(PPS)等を挙げることができる。
<燃料電池の製造方法>
本実施形態の燃料電池は、以下に説明する本発明の実施形態の製造方法により製造することができる。
まず、ガス拡散層18の素材となるカーボンペーパーを準備する。このカーボンペーパーの一面に対し触媒層16を形成すべく、触媒とプロトン伝導性樹脂を含むインクを塗工する。さらに、触媒層16の上に保護層14を形成する場合は、形成した前記触媒層16の上に導電材(ケッチェンブラックなど)とプロトン伝導性樹脂を含むインクを塗工する。
このように作成したガス拡散層と電極層の積層体(以下、「拡散電極積層体」)について、電極領域間の分割溝17を形成する。分割溝の形成は、針状の刃具を用いて機械的に当該部分のガス拡散層・電極層を除去する方法やレーザー光を照射し当該部分を蒸発させる方法により行うことができる。
上記のように分割溝17を形成した前記拡散電極積層体の上に電解質膜12を載置する。そして、電解質膜12のインターコネクト部30を形成しようとする箇所に対して局所的に熱をかける。その手段としては、レーザー光照射を挙げることができる。使用するレーザー光源としては、例えば、CO2レーザーを挙げることができる。
上記のようにしてインターコネクト部30を形成した電解質膜の前記拡散電極積層体とは逆の面側に、さらに他の拡散電極積層体をその電極層が電解質膜12側となるよう載置する。前記他の拡散電極積層体も載置前に分割溝17が形成されており、該分割溝17が前記インターコネクト部30に対し所定の位置となるよう(すなわち、インターコネクト部が当該拡散電極積層体の電極領域で被覆されるよう)、位置あわせして載置される。
このように拡散電極積層体・電解質膜・他の拡散電極積層体を重ねた上で、その積層方向にホットプレスを行うことでこれらを一体化させて、MEA11が製造される。
上記のように、まず触媒層と保護層を積層させ、次いで分割溝を形成する製造方法では、容易に電極領域を形成することができるため、ロール・トゥ・ロールで連続的に製造するのに適している。
ここで、プロトン伝導性樹脂として芳香族系高分子を用いた場合の前記インターコネクト部箇所の前記加熱前と加熱後とにおける、赤外線分光(FT-IR)と、ラマン分光の測定結果について示す。図3、図4はそれぞれ加熱前、加熱後のFT-IRスペクトルを示す。加熱前の図3ではプロトン伝導性樹脂中の原子間の結合由来の吸収線が見られるのに対し、加熱後の図4では前記吸収線が消失した。これは加熱によりプロトン伝導樹脂が分解し、炭素質に変化したためと考えられる。
一方、ラマン分光の測定結果では、加熱前にはピークが現れていないものの、加熱後には1350cm-1付近と1600cm-1付近にピークが出現していることが分かる(図5)。これらは炭素質材料由来のそれぞれDバンド、Gバンドと考えられ、前記加熱により当該箇所が炭素質に変化していると考えられる。
以上のようにプロトン伝導性樹脂を加熱により炭化させることで、当該箇所に対し体積抵抗率が0.1Ω・mm程度の導電性を容易に付与することができる。
本実施形態の燃料電池10及びその製造方法によれば、インターコネクト部30の周辺のプロトン伝導性を抑制させるために、第1触媒層16と電解質膜12との間であって、インターコネクト部30及び当該インターコネクト部30の縁に隣接する電解質膜12の部分を覆うように、第1触媒層16よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層110が設けられている。
このため、ガス拡散層16と電解質膜12との間に隙間を発生させることなく、インターコネクト部30の発熱を抑制させることができる。従って、隙間が生じないため、インターコネクト部30のガス拡散層16を電解質膜側へ押圧する構造を採用する必要がなく、若しくはインターコネクト部30を炭化させて形成する際に空いた隙間分だけ押圧すればよいため、従来と比べて低い押圧力で済み、燃料電池10の構造の簡略化を図ることができる。
また、本実施形態の燃料電池10によれば、保護層14によって、インターコネクト部30及びその近傍の電解質膜12の部分から水素ガスや空気などの漏れを抑制又は防止することができる。
また、本実施形態の燃料電池10においては、保護層14と電解質膜12の上側の触媒層16である第1触媒層16とは、隣接する単位セルL同士の隣接方向の幅が同一となるように、設定されている。
かかる構成によれば、保護層14と第1触媒層16との幅の相違による段差の発生を防止でき、保護層14と第1触媒層16との幅の相違に伴う電解質膜12と第1ガス拡散層16との間の隙間の発生を防止することができる。
また、本実施形態の燃料電池10においては、単位セルLの第1触媒層16と、単位セルLに隣接する他の単位セルLの下側の触媒層16である第2触媒層16とが、電解質膜12を挟んで重なり合う「重なり領域Y」(図2参照)を備えており、非プロトン伝導性層110は、少なくとも重なり領域Yにおける電解質膜12を覆うように設けられている。
かかる構成によれば、非プロトン伝導性層110によって更に適切にインターコネクト部30での発熱を抑制することができる。
また、本実施形態の燃料電池10においては、非プロトン伝導性層110は、重なり領域Yに加えて、第1触媒層16と、一の単位セルLに隣接する他の単位セルLの第2触媒層16とが、電解質膜12を挟んで重なり合っていない領域であって、前記一の単位セルL自身の第2触媒層16から電解質膜12が露出した領域(図2における第1領域Xから第2領域Yを除いた残りの部分の領域)に設けられ、且つ、同一の単位セルL内における第1触媒層16と第2触媒層16との間には設けられていない。
かかる構成によれば、インターコネクト部30を非プロトン伝導性層110でしっかりと覆うことができると共に、非プロトン伝導性層110を露出した領域(第1領域Xから第2領域Yを除いた残りの部分の領域)に設けることができるため、前記露出した領域において、非プロトン伝導性層110の形成において、ある程度の製造誤差を許容することができ、非プロトン伝導性層110の形成、ひいては燃料電池10自体の製造が容易となる。
なお、本実施形態では、インターコネクト部30の縁に隣接する電解質膜12の部分のみならず、インターコネクト部30をも覆うように保護層14と第1触媒層16との間に非プロトン伝導性層110を設けたものを説明した。しかしながら、本発明の非プロトン伝導性層は、非プロトン伝導性層の形成が少し複雑になる可能性があるものの、少なくともインターコネクト部30の縁に隣接する電解質膜12の部分を覆うように設けられていればよく、これによりインターコネクト部30の近傍でのプロトンの伝導を抑制するという本発明の効果を奏することができる。
10 燃料電池
12 電解質膜
14 保護層
16 触媒層
17 分割溝
18 ガス拡散層
20 上板
22 下板
24 シール
26 黒鉛シート
28 導線
30 インターコネクト部
110 非プロトン伝導性層

Claims (6)

  1. プロトン伝導性を有する電解質膜と、
    前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第1触媒層と、
    前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第2触媒層と、
    を有する複数の単位セルを備えた燃料電池であって、
    互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており、且つ1つの前記電解質膜で構成され、
    前記電解質膜は、前記単位セルの前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第2触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部を備え、
    前記第1触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部の縁に隣接する前記電解質膜の部分を覆うように、前記第1触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層が設けられていることを特徴とする燃料電池。
  2. 請求項1に記載の燃料電池であって、
    前記第1触媒層側に水素ガスが供給され、前記第2触媒層側に酸素含有ガスが供給される前記燃料電池であって、
    前記電解質膜と前記第1触媒層との間には、少なくとも前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように配置された、前記水素ガスが前記電解質膜を通って前記第2触媒層側に漏れることを防止する保護層を備え、
    前記非プロトン伝導性層は、前記第1触媒層と前記保護層との間に設けられていることを特徴とする燃料電池。
  3. 請求項2に記載の燃料電池であって、
    前記保護層と前記第1触媒層とは、隣接する前記単位セル同士の隣接方向の幅が同一となるように、設定されていることを特徴とする燃料電池。
  4. 請求項1から請求項3の何れか1項に記載の燃料電池であって、
    前記単位セルの前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記単位セルの前記第2触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合う「重なり領域」を備え、
    前記非プロトン伝導性層は、少なくとも前記重なり領域における前記電解質膜を覆うように設けられていることを特徴とする燃料電池。
  5. 請求項4に記載の燃料電池であって、
    前記非プロトン伝導性層は、
    前記重なり領域に加えて、
    前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する前記第2触媒層とが、前記電解質膜を挟んで重なり合っていない領域であって、
    前記単位セル自身の前記第2触媒層から前記電解質膜が露出した領域に設けられ、
    且つ、同一の前記単位セル内における前記第1触媒層と前記第2触媒層との間には設けられていないことを特徴とする燃料電池。
  6. プロトン伝導性を有する電解質膜と、
    前記電解質膜の一方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第1触媒層と、
    前記電解質膜の他方の面に配置され、且つ互いに間隔を存して配置された複数の第2触媒層と、
    を有する複数の単位セルを備えた燃料電池の製造方法であって、
    互いに隣接する前記単位セルの前記電解質膜は連続しており、且つ1つの前記電解質膜で構成され、
    前記電解質膜は、前記単位セルの前記第1触媒層と、該単位セルに隣接する他の前記単位セルの前記第2触媒層と、を電気的に接続するインターコネクト部を備え、
    前記第1触媒層と前記電解質膜との間であって前記インターコネクト部及び前記インターコネクト部の縁の前記電解質膜を覆うように、前記第1触媒層よりも薄い厚さであり且つ導電性を備える非プロトン伝導性層を設けることを特徴とする燃料電池の製造方法。
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Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005078975A (ja) 2003-09-01 2005-03-24 Matsushita Electric Ind Co Ltd 高分子電解質膜−電極接合体およびこれを用いた高分子電解質型燃料電池
JP2006501602A (ja) 2002-05-09 2006-01-12 ザ・ボード・オブ・トラスティーズ・オブ・ザ・レランド・スタンフォード・ジュニア・ユニバーシティ 改善された燃料電池
JP2008140716A (ja) 2006-12-04 2008-06-19 Toyota Motor Corp 水素分離膜−電解質膜接合体、それを備えた燃料電池、およびそれらの製造方法
JP2011204609A (ja) 2010-03-25 2011-10-13 Sanyo Electric Co Ltd 燃料電池層、燃料電池システム、および燃料電池層の製造方法
JP2015079562A (ja) 2012-01-31 2015-04-23 三洋電機株式会社 燃料電池及び燃料電池システム
WO2017047342A1 (ja) 2015-09-18 2017-03-23 本田技研工業株式会社 燃料電池
WO2017047343A1 (ja) 2015-09-18 2017-03-23 本田技研工業株式会社 燃料電池及びその製造方法

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006501602A (ja) 2002-05-09 2006-01-12 ザ・ボード・オブ・トラスティーズ・オブ・ザ・レランド・スタンフォード・ジュニア・ユニバーシティ 改善された燃料電池
JP2005078975A (ja) 2003-09-01 2005-03-24 Matsushita Electric Ind Co Ltd 高分子電解質膜−電極接合体およびこれを用いた高分子電解質型燃料電池
JP2008140716A (ja) 2006-12-04 2008-06-19 Toyota Motor Corp 水素分離膜−電解質膜接合体、それを備えた燃料電池、およびそれらの製造方法
JP2011204609A (ja) 2010-03-25 2011-10-13 Sanyo Electric Co Ltd 燃料電池層、燃料電池システム、および燃料電池層の製造方法
JP2015079562A (ja) 2012-01-31 2015-04-23 三洋電機株式会社 燃料電池及び燃料電池システム
WO2017047342A1 (ja) 2015-09-18 2017-03-23 本田技研工業株式会社 燃料電池
WO2017047343A1 (ja) 2015-09-18 2017-03-23 本田技研工業株式会社 燃料電池及びその製造方法

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