JP7095894B2 - 放射性微粒子製造システムおよび放射性微粒子製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成装置と、非放射性微粒子を生成する微粒子生成装置と、これらの生成された天然放射性希ガスと非放射性微粒子とを混合して放射性微粒子を生成する混合槽と、生成された放射性微粒子が送られるばく露装置とを備えた放射性微粒子製造システムおよび放射性微粒子製造方法に関する。

天然放射性核種の壊変系列の一つであるウラン系列における^２２２Ｒｎ（ラドン）を用いた放射性微粒子（放射性エアロゾル）は製造可能であり、放射能測定機器の校正のための設備（ラドンチェンバー）において世界的に広く利用されている（非特許文献１）。しかし、ラドンチェンバーは大掛かりな設備であった。別の壊変系列であるトリウム系列における^２２０Ｒｎ（トロン）ガス発生時の制御に関してはガスモニタ用チャンバーの校正に関して論文発表がなされていた（非特許文献２）。しかし、当該論文はガスモニタ用チャンバーの校正に限定された研究であり、その後研究は進んでおらず、放射性微粒子を製造する技術の開発はほとんど行われていない。さらに、^２２２Ｒｎは３０～６０分間程度の間に次々と放射性壊変が進み（^２１８Ｐｏ（３．１分）→^２１４Ｐｂ（２６．８分）→ ^２１４Ｂｉ（１９．９分）等）、比較的安定な長寿命核種（半減期約２２年の^２１０Ｐｂ）に変わってしまう。このため、物理的に安定した放射性微粒子の製造とはならない。

因みに、^２２０Ｒｎのガス濃度を比較的容易に測定する測定方法は、発明者が２００２年に発表した論文により世界に広まった（非特許文献３）。当該測定方法は世界的な標準技術となり、市販の放射能測定機器の校正に用いられるようになった（非特許文献４）。非特許文献４には例えば市販の放射能測定機器としてＲＡＤ７（登録商標）を用いた校正実験の実施内容が記載されている。
^２２０Ｒｎの放射能濃度測定技術において、ガスを送り込むための空気中の水分量が多い方が線源となる試料からの^２２０Ｒｎの発生量に大きく寄与すること、言い換えれば^{２ ２０}Ｒｎの放出量が大きいことが明らかにされた（非特許文献５）。しかし、空気の湿度により放射能濃度を制御する具体的な方法は明らかにされていなかった。

Shinji TOKONAMI, Yuu ISHIMORI, Tetsuo ISHIKAWA, Keizo YAMASAKI, Yuji YAMADA, "Intercomparison Exercise of Measurement Techniques for Radon, Radon Decay Products and Their Particle Size Distributions at NIRS", Jpn. J. Health Phys., 40(3), 183-190(2005). A.Sorimachi, S.Kumar Sahoo and S. Tokonami, "Genaration and control of thoron emanated from lantern mantles", Rev. Sci. Instrum. 80, 015104(2009). S. Tokonami, M.Yang, H.Yonehara and Y. Yamada, "Simple, discriminative measurement technique for radon and thoron concentrations with a single scintillation cell", Rev. Sci. Instrum. 73, 69(2002). A.Sorimachi, M.Janik, S.Tokonami, T.Ishikawa, "An intercomparison done at NIRS, Japan on continuos monitors for measuring 220Rn concentration", Applied Radiation and Isotopes, Volume 107, January 2016, Pages 145-151. Hassan, N.M., Ishikawa, T., Hosoda, M., Iwaoka, K., Sorimachi, A., Sahoo, S.K., Janik, M., Kranrod, C., Yonehara, ZH., Fukushi, M., Tokonami, S., "The effect of water content on the radon emanation coefficient for some building materials used in Japan", Radiation Measurements, Volume 46, Issue 2, February 2011, Pages 232-237.

上述したように、非特許文献１に示されるような放射能測定機器の校正のためのラドンチェンバーは大掛かりな設備であるという問題があった。さらに、放射性微粒子を製造する技術の開発はほとんど行われていないという問題もあった。加えて、^２２２Ｒｎでは物理的に安定した放射性微粒子の製造とはならないという問題があった。

非特許文献５では空気の湿度と^２２０Ｒｎの放出量との関係は記載されているものの、空気の湿度により放射能濃度を制御する具体的な方法は明らかにされていないという問題があった。

上述したように、放射能測定機器の校正のためのラドンチェンバーは大掛かりな設備である。このため、放射線測定機器メーカーが製造した放射性ダストモニタ等の放射能測定機器の性能評価は各要素技術のみの評価に留まり、機器全体としての性能評価が実施できないという問題があった。

そこで、本発明の目的は上記問題を解決するためになされたものであり、大掛かりな設備を用いずに、放射性微粒子を製造することができる放射性微粒子製造システム等を提供することにある。さらに、天然放射性核種（特に^２２０Ｒｎ）を用いて物理的に安定した放射性微粒子を製造することができると共に、製造する放射性微粒子の放射能濃度のみならず、新規な物理的指標を用いた放射能測定機器の性能評価を可能とする放射性微粒子製造システム等を提供することにある。

本発明の第２の目的は、短半減期の放射性希ガス（^２２０Ｒｎ、^２２２Ｒｎ）を用いて放射性微粒子を製造するに際し、空気の湿度により放射能濃度を制御する方法を具体的に示した放射性微粒子製造システム等を提供することにある。

本発明の第３の目的は、大掛かりな設備を用いずに、放射線測定機器メーカーが製造した放射能測定機器全体としての性能評価を実施することができる放射性微粒子製造システム等を提供することにある。

この発明の放射性微粒子製造システムは、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成装置と、非放射性微粒子を生成する微粒子生成装置と、該放射性ガス生成装置により生成された天然放射性希ガスと該微粒子生成装置により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽とを備えた放射性微粒子製造システムであって、前記放射性ガス生成装置は、内部に天然放射性源を設置した放射線源部を有し、外部から取り込まれた空気を該放射線源部に送り込み、該空気と該天然放射性源から発生した天然放射性希ガスとを混ぜて前記混合槽へ送るものであり、前記微粒子生成装置は、微粒子を発生させる微粒子発生器と、所定の粒子径の微粒子を弁別する粒子弁別器とを有し、該微粒子発生器により発生させた非放射性微粒子から該粒子弁別器により所定の粒子径の非放射性微粒子を弁別して前記混合槽へ送るものであり、前記混合槽は、前記微粒子生成装置から送られた所定の粒子径の非放射性微粒子に、前記放射性ガス生成装置から送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させて所定の粒子径の放射性微粒子を生成することを特徴とする。

ここで、この発明の放射性微粒子製造システムにおいて、前記放射性ガス生成装置は、取込んだ空気の湿度を制御して送り出す湿度制御部をさらに備え、外部から取り込まれた空気を該湿度制御部に通した後に前記放射線源部へ送り込むことにより、前記天然放射性源から発生した天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することができる。
ここで、この発明の放射性微粒子製造システムにおいて、前記混合槽は生成された所定の粒子径の放射性微粒子を外部へ送り込む配管をさらに備え、該配管は内部に、該所定の粒子径の放射線微粒子を捕集する外部へ取り出し可能なフィルタを１以上直列に並べて設置されたものとすることができる。
ここで、この発明の放射性微粒子製造システムにおいて、前記フィルタは所定のサイズのメッシュから構成されたメタルワイヤスクリーンとすることができる。

ここで、この発明の放射性微粒子製造システムにおいて、前記混合槽で生成された所定の粒子径の放射性微粒子を送り込むばく露装置をさらに備え、前記ばく露装置は、送り込まれた所定の粒子径の放射性微粒子を捕集する外部へ取出し可能なフィルタを有することができる。

ここで、この発明の放射性微粒子製造システムにおいて、前記天然放射性源は環境試料から発生する^２２０Ｒｎ又は^２２２Ｒｎとすることができる。

ここで、この発明の放射性微粒子製造システムにおいて、前記粒子弁別器は微分型静電分級器とすることができる。

この発明の放射性微粒子製造方法は、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成装置と、非放射性微粒子を生成する微粒子生成装置と、該放射性ガス生成装置により生成された天然放射性希ガスと該微粒子生成装置により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽とを用いた放射性微粒子製造方法であって、前記放射性ガス生成装置において、外部から取り込まれた空気が内部に天然放射性源を設置した該放射線源部に送り込まれ、該空気と該天然放射性源とから天然放射性希ガスが生成されて前記混合槽へ送られる天然放射性希ガス生成工程と、前記微粒子生成装置において、微粒子を発生させる微粒子発生器により非放射性微粒子が発生され、該非放射性微粒子が所定の粒子径の微粒子を弁別する粒子弁別器により所定の粒子径の非放射性微粒子が弁別されて前記混合槽へ送られる非放射性微粒子生成工程と、前記混合槽において、前記非放射性微粒子生成工程で前記微粒子生成装置から送られた所定の粒子径の非放射性微粒子に、前記天然放射性希ガス生成工程で前記放射性ガス生成装置から送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させて所定の粒子径の放射性微粒子を生成する放射性微粒子生成工程とを備えたことを特徴とする。

ここで、この発明の放射性微粒子製造方法において、前記放射性ガス生成装置は取込んだ空気の湿度を制御して送り出す湿度制御部をさらに備え、前記天然放射性希ガス生成工程は、外部から取り込まれた空気が前記湿度制御部に通された後に前記放射線源部に送り込まれることにより、生成される前記天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することができる。

ここで、この発明の放射性微粒子製造方法において、前記混合槽に接続するばく露装置をさらに備え、前記放射性微粒子生成工程で生成された前記混合槽の所定の粒子径の放射性微粒子が前記ばく露装置に送り込まれ、該放射性微粒子は該ばく露装置が有する外部へ取出し可能なフィルタにより捕集される放射性微粒子捕集工程をさらに備えることができる。

ここで、この発明の放射性微粒子製造方法において、前記天然放射性源は環境試料から発生する^２２０Ｒｎ又は^２２２Ｒｎとすることができる。

ここで、この発明の放射性微粒子製造方法において、前記粒子弁別器は微分型静電分級器とすることができる。

本発明の放射性微粒子製造システムは、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成システムと、非放射性微粒子を生成する特定粒子径エアロゾル発生システムと、放射性ガス生成システムにより生成された天然放射性希ガスと特定粒子径エアロゾル発生システムにより生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽とを備えている。本発明のこのシンプルな放射性微粒子製造システムによれば、大掛かりな設備を使用することなく天然放射性核種を用いた放射性微粒子を製造することができる。特に、天然放射性核種として^２２０Ｒｎを用いることにより、放射性壊変によって変換した物理的に安定した子孫核種で放射性微粒子を製造することができる。さらに、粒径が均一に揃った特定の粒子径のエアロゾル（単分散のエアロゾル）のみに子孫核種を付着させるため、特定の粒子径の放射性微粒子を生成することができる。この結果、これまでにない新規な物理的指標（エアロゾルの粒子径）を用いた放射能測定機器の性能評価を可能とする放射性微粒子製造システム等を提供することができるという効果がある。

放射性ガス生成システムは取込んだ空気の湿度を制御して放射線源部へ送り出す湿度制御部をさらに備えている。外部から取り込まれた空気を湿度制御部に通して湿度が制御された空気を放射線源部へ送り込むことにより、天然放射性源から発生する天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することができる。この結果、短半減期の放射性希ガス（^２２０Ｒｎまたは^２２２Ｒｎ）を用いて放射性微粒子を製造するに際し、空気の湿度により放射能濃度を制御する方法を具体的に示した放射性微粒子製造システム等を提供することができるという効果がある。

放射性微粒子製造システムは混合槽から特定の（所定の）粒子径の放射性微粒子を送り込むばく露装置を備えている。ばく露装置は、混合槽から送り込まれた特定の粒子径の放射性微粒子を捕集する外部へ取出し可能なフィルタを有している。混合槽内のラドン子孫核種の放射性微粒子を上記フィルタに捕集し、そのフィルタをばく露装置の外壁にあるサンプリングポートから取り出し、実験室内に設置された放射線計測器で測定することにより、当該放射線測定器を校正することができる。この結果、大掛かりな設備を用いずに、放射線測定機器メーカーが製造した放射能測定機器全体としての性能評価を実施することができる放射性微粒子製造システム等を提供することができるという効果がある。

本発明の放射性微粒子製造システム１を示す図である。 湿度制御部１００の機能を示す図である。 放射線計測器による測定(検出)結果を示すグラフである。 トロン壊変生成物沈着モニタの一例であるパッシブ型トロン子孫核種モニタ２００の概略を示す図である。 個数濃度に関する放射性エアロゾルの測定結果を示すグラフである。 粒径に関する放射性エアロゾルの測定結果を示すグラフである。 ばく露装置４０におけるラドン濃度の変動を示すグラフである。 ばく露装置４０におけるトロン濃度の変動を示すグラフである ばく露装置４０が設置された実験室内を示す写真である。 ばく露装置４０の白黒線画を示す図である。 本発明の放射性微粒子製造システム１が必要とされる労働衛生の分野における防護マスクの性能評価の概念を示す図である。 防護マスク３００内に設置されたフィルタ（ろ紙）３１０による放射性微粒子Ｒ１等の捕集状態の概念を示す図である。 防護マスク３００内のフィルタ３１０等の性能評価を行うための放射性微粒子製造システム１の活用例を示す図である。 放射性ダストモニタに用いられるフィルタを放射線測定器で測定した結果を示す測定された結果を示すグラフである。 吸気により鼻腔部へ取り込まれる放射性微粒子の捕集を示す概念図である。 吸気により鼻腔部および気管支領域へ取り込まれる放射性微粒子の捕集を示す概念図である。

以下、各実施例について図面を参照して詳細に説明する。

図１は、本発明の放射性微粒子製造システム１を示す。狭義には符号５で示される枠線の範囲が放射性微粒子製造システムである。まず、放射性微粒子製造システム１の全体概要を説明し、次に各構成装置等の詳細について説明する。図１に示されるように、放射性微粒子製造システム１は、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成システム（Radioactive gas generating system：放射性ガス生成装置）１０（点線の枠内を示す。以下、他も同様）と、非放射性微粒子を生成する特定粒子径エアロゾル発生システム（Specific
particle-sized aerosol generating system：微粒子生成装置）２０と、放射性ガス生成システム１０により生成された天然放射性希ガスと特定粒子径エアロゾル発生システム２０により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽（Mixing chamber）３０とを備えている。

図１に示されるように、放射性ガス生成システム１０は内部に天然放射性源１３を設置した放射線源部１２を有しており、外部の空気（ＯＡ：Open Air）を取込んで湿度制御部１００に通した後、放射線源部１２へ送り込む。湿度制御部１００の機能に関しては実施例２で詳述する。放射性ガス生成システム１０は、この放射線源部１２へ送り込まれた空気と天然放射性源１３から発生する天然放射性希ガスとを混ぜて混合槽３０へ送る。特定粒子径エアロゾル発生システム２０は、微粒子を発生させる微粒子発生器２１と、所定の粒子径の微粒子を弁別する粒子弁別器２３とを有しており、微粒子発生器２１により発生させた非放射性微粒子から粒子弁別器２３により所定の粒子径の非放射性微粒子を弁別して混合槽３０へ送る。混合槽３０は、特定粒子径エアロゾル発生システム２０から送られた所定の粒子径の非放射性微粒子に、放射性ガス生成装置１０から送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させることにより、所定の粒子径の放射性微粒子を生成する。図１で符号４０は混合槽３０から所定の粒子径の放射性微粒子を送るばく露装置（Exposure chamber）である。ばく露装置４０の機能に関しては実施例３で詳述する。

次に、放射性微粒子製造システム１の各構成装置等の詳細について説明する。まず、図１で符号Ｌｅｇは各構成装置で用いられている器具の凡例を示し、符号Ｐｍはポンプ（Pump）、Ｉｆはインライン・フィルタ・ホルダ（Inline filter folder）、Ｆｍはフロー・メータ（Flow meter）である。ポンプＰｍとしては例えば、ローボリウムポンプＬＶ－４０ＢＷ型（柴田科学株式会社製：https://www.sibata.co.jp/attachment/catalog/pdf/lv-40bw.pdf）またはミニポンプＭＰ－Σ５００Ｎ２（柴田科学株式会社製：https://www.sibata.co.jp/products/products2687/）等が好適である。しかし、ポンプＰｍは当該ポンプに限定されるものではなく、他の小型軽量の吸引ポンプであってもよい。インライン・フィルタ・ホルダＩｆとしては例えば、ニールフィルタホルダ ＮＬ－Ｉ－０１（実効ろか面積４０ｍｍφ、ノルウェー大気研究所（ＮＩＬＵ）設計・開発、東京ダイレック株式会社販売：http://www.t-dylec.net/products/pdf/nilu_filterfolder.pdf）が好適である。しかし、インライン・フィルタ・ホルダＩｆは当該ホルダに限定されるものではなく、他のインライン・フェイス・ホルダであってもよい。フロー・メータＦｍとしては例えば、小型マスフローメータＭＦ－ＦＰ１０ＮＨ０６－２００－ＡＩ－ＡＮＶ（ケニス株式会社製）等が好適である。しかし、フロー・メータＦｍは当該マスフローメータに限定されるものではなく、他の流量計であってもよい。図１でポンプＰｍ、インライン・フィルタ・ホルダＩｆ、フロー・メータＦｍと各々同じ符号を付した個所は同じ要素を示すため、説明は省略する。

図１の放射性ガス生成システム１０に示されるように、外部の空気ＯＡはフィルタ・ホルダ（Filter holder）１１を通して取込まれる。フィルタ・ホルダ１１としては例えば、ニールフィルタホルダＮＬ－Ｏ－０１（実効ろか面積４０ｍｍφ、ＮＩＬＵ設計・開発、東京ダイレック株式会社販売：http://www.t-dylec.net/products/pdf/nilu_filterfolder.pdf）が好適である。しかし、フィルタ・ホルダ１１は当該ホルダに限定されるものではなく、他のオープン・フェイス・ホルダ（大気開放型フォルダ）であってもよい。外部から取り込まれた空気ＯＡはパイプ（管）Ｐ１を通して湿度制御部１００に送り込まれ、湿度制御された空気はパイプＰ２を通して放射線源部１２へ送り込まれる。図１でパイプＰ１およびＰ２を明示した理由は実施例２で湿度制御部１００の構成および配置を明確にするためであり、図１に示される他の装置等の間の直線で示される部分は、適宜パイプで接続されていることを示している。パイプＰ２を通して放射線源部１２へ送り込まれた空気は、天然放射性源１３から発生する天然放射性希ガスと混合される。天然放射性源１３としては土壌または岩石等の環境試料から発生する^２２０Ｒｎを用いた。天然放射性源１３として^２２２Ｒｎを用いることも可能である。環境試料としては例えば、ＣＡＰＴＡＩＮ ＳＴＡＧマントル（Ｔｈ入りランタン用マントル、パール金属株式会社製）が好適である。しかし、当該環境試料に限定されるものではなく、他の環境試料であってもよい。放射線源部１２で生成された天然放射性希ガスは、放射性ガス生成システム１０に示されるポンプＰｍとフロー・メータＦｍとを順に通り、放射性ガス生成システム１０と混合槽３０との間に設けられたインライン・フィルタ・ホルダＩｆを通して混合槽３０へ送り込まれる。

図１の特定粒子径エアロゾル発生システム２０としては、核凝縮型単分散粒子発生器３４７５（東京ダイレック株式会社製）を用いた。仕様は、シンクレア・ラメール（Sinclair-Lamer）原理に基づく凝縮式粒子発生器で、最少発生粒子径は０．１μｍ－０．８μｍ、発生流量は１０×１０^６個／ｃｃ、エアロゾル材料はCarnauba Wax等である。特定粒子径エアロゾル発生システム２０では、まず、噴霧器（Aerosol generator：微粒子発生器）２１が微粒子を発生させる。噴霧器２１としては例えば、エアロゾルアトマイザー Ｍｏｄｅｌ３０７９（東京ダイレック株式会社製）を用いた。噴霧法は、当該装置に内蔵された小型コンプレッサーよりエジェクターノズルに加圧エアーを供給すると、ノズル部に吸引圧が生じガラス内の溶液が吸い上げられて、この溶液がガラス内壁に強く吹き付けられる。この時、大きな液滴は除かれ安定した微小なエアロゾル粒子のみが当該装置の出口を通って発生するという方法である（http://www.t-dylec.net/products/pdf/tsi_3079.pdf）。噴霧器２１はエアロゾルアトマイザー Ｍｏｄｅｌ３０７９に限定されるものではなく、他の噴霧器を用いてもよい。噴霧器２１から発生したエアロゾル（非放射性微粒子）はフロー・メータＦｍを通った後に乾燥管（Diffusion Dryer）２２により水分が除去されて乾燥される。乾燥管２２としては例えば、プラスチック管にシリカゲルを詰めたものを用いた。シリカゲル以外に他の吸着剤（活性炭等）を用いてよい。

噴霧器２１から発生したエアロゾルは幅広い粒子径の分布を持つ多分散のエアロゾルとなっている。ここで、粒子径は粒径依存の物理量を測定して粒径を決める相当径（相当粒径）であり、走査型移動度粒径を用いた。この多分散エアロゾルを混合槽３０内へ送り込むと、様々な粒子径の放射性微粒子になってしまう。そこで、粒径が均一に揃った特定の粒子径（所定の粒子径）のエアロゾル（単分散のエアロゾル）のみにして混合槽３０内へ送り込むために、乾燥管２２を通ったエアロゾルを静電分級器（Electrostatic Classifier：粒子弁別器）２３により特定の粒子径のエアロゾルに弁別する。静電分級器２３は、電場における荷電粒子の電気移動度が粒子径に反比例することと、電気移動度が印加電圧と粒子が分散した流体の流量等とに関係することとを利用して、印加電圧を制御することにより粒子径を制御して微粒子を分級する原理を用いている。静電分級器２３としては例えば、静電分級器Ｍｏｄｅｌ３０８０（東京ダイレック株式会社製）を用いた。当該分級器は微分型静電分級器（Differential Mobility Analyzer:ＤＭＡ）である。粒子弁別器としては他の原理を用いるものであってもよく、例えば電子式低圧インパクタＥＬＰＩ＋（東京ダイレック株式会社製）を使用してもよい。電子式低圧インパクタＥＬＰＩ＋は内部に捕集する粒子の粒径を分けるための複数の捕集ステージ（捕集板）を備えている。当該装置の上部から吸引された粒子は慣性力が大きいものは上部の捕集板にぶつかり、小さいものは当該捕集板をすり抜けて下の捕集板へ向かう。つまり、慣性力の大きい粒子から上段の捕集板に捕集される。粒子のサンプリング前に捕集板を秤量しておくことにより、捕集板に捕集された粒子の質量（捕集質量）を求めることもできる。以上の静電分級器２３により特定の粒子径の非放射性微粒子を弁別して、混合槽３０のジョイント３２ｂ(後述)を介し混合槽３０へ送る。

図１の混合槽３０に示されるように、混合槽３０内には他の装置との間のパイプを接続するためのジョイント３２ａ～３２ｇがある。ジョイント３２ａは上述した放射性ガス生成システム１０との間にあるインライン・フィルタ・ホルダＩｆと混合槽３０との間のパイプを接続するために設けられている。ジョイント３２ｂは特定粒子径エアロゾル発生システム２０と混合槽３０との間のパイプを接続するために設けられている。他のジョイントも同様に、ジョイント３２ｃはばく露装置４０と混合槽３０との間のパイプの接続、ジョイント３２ｄおよび３２ｅは放射性ガスモニタ部（後述）６０と混合槽３０との間のパイプの接続、ジョイント３２ｆは乾燥空気取入れ部（後述）７０と混合槽３０との間のパイプの接続、ジョイント３２ｇは圧力調整部（後述）８０と混合槽３０との間のパイプの接続のために設けられている。符号３１は混合槽３０内のガスを撹拌するためのファン（Fan）である。混合槽３０のサイズはφ５６７．４ｍｍ（外形）×６０２．４ｍｍ（高さ）であり、１５０リットル相当の容積（１５０－L vol.）である。但し、混合槽３０のサイズ等は上記サイズ等に限定されるものではない。

混合槽３０において、放射性ガス生成システム１０から送られた天然放射性希ガスは放射性壊変により子孫核種（固体粒子）に変換する。厳密には混合槽３０内に入る前に子孫核種に変換するものもあるが、量としてはごく僅かである。この子孫核種を特定粒子径エアロゾル発生システム２０から送られた特定の粒子径の非放射性微粒子に付着させることにより、特定の粒子径の放射性微粒子を生成することができる。放射性ガス生成システム１０の天然放射性源１３として^２２０Ｒｎを用いた場合、混合槽３０において、トリウム系列で^２２０Ｒｎの次から始まる子孫核種^２１６Ｐｏ→^２１２Ｐｂ→^２１２Ｂｉ→^２１２Ｐｏの各々が、特定粒子径エアロゾル発生システム２０から送られた特定の粒子径の非放射性微粒子に付着して、全体として特定の粒子径の種々の放射性微粒子を含むように形成される。^２１２Ｐｂ→^２１２Ｂｉの半減期は１０．６４時間、^２１２Ｂｉ→^２１２Ｐｏの半減期は６０．５５分であるため、物理的に安定した放射性微粒子を製造することができる。

図１に示されるように、混合槽３０には環境モニタ（Environmental monitor）５０が接続されており、内部には温度計５１、相対湿度計５２が設けられ、混合槽３０内の温度、相対湿度をモニタしている。環境モニタ５０としては例えば、データロガー（株式会社ティアンドディ（登録商標）製：Ｔｈｅｒｍｏ Ｒｅｃｏｒｄｅｒ ＴＲ－７３Ｕ：http://www.tandd.co.jp/product/tr7ui_series.html）を用いた。環境モニタ５０は当該データロガーに限定されるものではなく、ガスの温度および相対湿度を測定する他の装置を用いてもよい。

図１に示されるように、混合槽３０には放射性ガスモニタ部６０が接続されている。放射性ガスモニタ部６０では、混合槽３０内のガスが混合槽３０のジョイント３２ｄで接続されたパイプから放射性ガスモニタ部６０内のポンプＰｍにより放射性ガスモニタ（Radioactive gas monitor）６１へ送られる。放射性ガスモニタ６１でモニタされたガスは放射性ガスモニタ部６０内のインライン・フィルタ・ホルダＩｆを通して、ジョイント３２ｅを介して混合槽３０へ戻される。放射性ガスモニタ６１としては例えば、ＡＢ－５ Ｐｏｒｔａｂｌｅ Ｒａｄｏｎ Ｍｏｎｉｔｏｒ（ＡＥＧＩＳ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｌｔｄ．製）を用いた。放射性ガスモニタ６１は当該モニタに限定されるものではなく、環境放射線レベルを高精度に測定する他のモニタを用いてもよい。

図１に示されるように、混合槽３０には乾燥空気取入れ部７０が接続されている。乾燥空気取入れ部７０では、取入れた空気（ＡＩ：Air In）をモレキュラー・シーブ・フィルタ装置（Molecular sieve filter device）７１により汚染物質等を隔離し、その後乾燥管７２（特定粒子径エアロゾル発生システム２０内の乾燥管２２と同様）により乾燥させた空気をフロー・メータＦｍを通してから、ジョイント３２ｆにより接続されたパイプを介して混合槽３０へ送られる。モレキュラー・シーブ・フィルタ装置７１としては例えば、バキュガード（ＶＡＣＵ－ＧＵＡＲＤ）１５０／Ｍｏｌ．Ｓｉｅｖｅ（ＧＥ（登録商標）ヘルスケア・ジャパン株式会社製）を用いた。モレキュラー・シーブ・フィルタ装置７１は装置に限定されるものではなく、汚染物質を隔離する他のインライン・フィルタを用いてもよい。

図１に示されるように、混合槽３０には圧力調整部８０が接続されている。圧力調整部８０では、混合槽３０内のガスをジョイント３２ｇを介して接続されたパイプからインライン・フィルタＩｆおよびフロー・メータＦｍを通して、ポンプＰｍにより外部へ排出（ＥＡＯ：Excess air out）している。圧力調整部８０は、ＥＡＯにより混合槽３０内部の圧力が大気圧に一定に保たれるよう、混合槽３０内への流入系（放射性ガス生成システム１０、特定粒子径エアロゾル発生システム２０、乾燥空気取入れ部７０）の流量と排出系（ばく露装置４０）の流量とを調整している。

以上を纏めると、本発明の放射性微粒子製造システム１は、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成システム１０と、非放射性微粒子を生成する特定粒子径エアロゾル発生システム２０と、放射性ガス生成システム１０により生成された天然放射性希ガスと特定粒子径エアロゾル発生システム２０により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽３０とを備えている。

放射性ガス生成システム１０は内部に天然放射性源１３を設置した放射線源部１２を有しており、外部の空気（ＯＡ）を取込んで湿度制御部１００に通した後、放射線源部１２へ送り込む。放射性ガス生成システム１０は、この放射線源部１２へ送り込まれた空気と天然放射性源１３から発生する天然放射性希ガスと混ぜて混合槽３０へ送る。特定粒子径エアロゾル発生システム２０は、微粒子を発生させる噴霧器２１と、所定の粒子径の微粒子を弁別する静電分級器２３とを有しており、噴霧器２１により発生させた非放射性微粒子から静電分級器２３により特定の粒子径の非放射性微粒子を弁別して混合槽３０へ送る。噴霧器２１から発生したエアロゾルは幅広い粒子径の分布を持つ多分散のエアロゾルとなっている。この多分散エアロゾルを混合槽３０内へ送り込むと、様々な粒子径の放射性微粒子になってしまう。そこで、粒径が均一に揃った特定の粒子径のエアロゾル（単分散のエアロゾル）のみにして混合槽３０内へ送り込むために、乾燥管２２を通ったエアロゾルを静電分級器２３により特定の粒子径のエアロゾルに弁別する。混合槽３０において、放射性ガス生成システム１０から送られた天然放射性希ガスは放射性壊変により子孫核種に変換する。この子孫核種を特定粒子径エアロゾル発生システム２０から送られた特定の粒子径の非放射性微粒子に付着させることにより、特定の粒子径の放射性微粒子を生成することができる。放射性ガス生成システム１０の天然放射性源１３として^２２０Ｒｎを用いた場合、混合槽３０において、トリウム系列で^２２０Ｒｎの次から始まる子孫核種^{２１ ６}Ｐｏ→^２１２Ｐｂ→^２１２Ｂｉ→^２１２Ｐｏ→^２０８Ｔｉの各々が、特定粒子径エアロゾル発生システム２０から送られた特定の粒子径の非放射性微粒子に付着して、全体として特定の粒子径の種々の放射性微粒子を含むように形成される。

以上より、本発明の実施例１によれば、放射性ガス生成システム１０、特定粒子径エアロゾル発生システム２０および混合槽３０を備えたシンプルな放射性微粒子製造システム１により、大掛かりな設備を使用することなく天然放射性核種を用いた放射性微粒子を製造することができる。特に、天然放射性核種として^２２０Ｒｎを用いることにより、放射性壊変によって変換した物理的に安定した子孫核種で放射性微粒子を製造することができる。さらに、粒径が均一に揃った特定の粒子径のエアロゾル（単分散のエアロゾル）のみに子孫核種を付着させるため、特定の粒子径の放射性微粒子を生成することができる。この結果、これまでにない新規な物理的指標（エアロゾルの粒子径）を用いた放射能測定機器の性能評価を可能とする放射性微粒子製造システム１等を提供することができる。エアロゾルの粒子径を用いた具体的な放射能測定機器の性能評価については、ばく露装置４０の利用と関連するため、実施例３で説明する。

背景技術で説明したように、^２２０Ｒｎの放射能濃度測定技術において、ガスを送り込むための空気中の水分量が多い方が線源となる試料からの^２２０Ｒｎの放出量が大きいことが明らかにされた。そこで、実施例２では放射線源部１２へ送り込む空気の湿度を制御することにより、天然放射性源１３から発生する天然放射性希ガスの放射能濃度を制御する仕組みについて説明する。具体的には、放射性ガス生成システム１０における湿度制御部１００の機能について説明する。図２は、湿度制御部１００の機能を示す。図２で図１と同じ符号を付した個所は同じ要素を示すため、説明は省略する。図２の左右端に示されるパイプＰ１およびＰ２は図１の放射性ガス生成システム１０におけるパイプＰ１およびＰ２に対応しており、実施例１で簡単に触れたように、放射性ガス生成システム１０におけるパイプＰ１とパイプＰ２との間に図２に示される湿度制御部１００が配置されている。

図２に示されるように、外部の空気ＯＡはポンプＰｍによりフィルタ・ホルダ１１を通しパイプＰ１を介して取込まれた後、フロー・メータＦｍを通って乾燥部１１０へ送り込まれる。乾燥部１１０は乾燥管（Diffusion Dryer）１１１ａ、１１１ｂ、１１１ｃ、１１１ｄ、１１１ｅ、１１１ｆから構成され、送り込まれた空気ＯＡは乾燥管１１１ａ～１１１ｆをこの順に通って乾燥させられる。乾燥管１１１ａ～１１１ｆは実施例１の乾燥管２２または７２と同様であるため説明は省略する。乾燥管１１１ａ～１１１ｆの数は６個に限定されるものではなく、必要に応じて任意個接続可能である。乾燥部１１０を通った乾燥した空気は、温度および相対湿度モニタ１０５に通されてから２系統のポンプＰｍａおよびＰｍｂにより圧縮されて湿度調整器１２０へ送られる。温度および相対湿度モニタ１０５は実施例１で説明した環境モニタ５０と同様であるため、説明は省略する。２系統のポンプＰｍａおよびＰｍｂとしては各々最大５Ｌ／ｍｉｎの定流量を用い、両方のポンプＰｍａおよびＰｍｂで１０Ｌ／ｍｉｎの定流量を得ている。１０Ｌ／ｍｉｎの定流量を得られるポンプであれば１系統（１台）のポンプであってもよい。流量は温度および相対湿度モニタ１０５と１２５との間に設置されたフロー・メータＦｍで測定する。

湿度調整器１２０内には洗浄瓶１２１ａ、１２１ｂおよび１２１ｃがあり、２系統のポンプＰｍａおよびＰｍｂにより圧縮された空気が洗浄瓶１２１ａから１２１ｃへ順に送られる。例えば、両方のポンプＰｍａおよびＰｍｂにより圧縮された空気はパイプ１２１ａＩＮから洗浄瓶１２１ａへ送られ、洗浄瓶１２１ａ内の水を通すことにより水蒸気が添加されて加湿空気となり、パイプ１２１ａＯＵＴから次の洗浄瓶１２１ｂへ送られる。洗浄瓶１２１ａ内の水は純水または精製水を用いる。洗浄瓶１２１ａから送られた加湿された空気は洗浄瓶１２１ｂにおいても同様に加湿される。一方、洗浄瓶１２１ｃには水は無く、圧縮された空気の除湿に用いられる。最終的に洗浄瓶１２１ｃから所望の湿度に制御された空気がパイプ１２１ｃＯＵＴを通って温度および相対湿度モニタ１２５へ送られてパイプＰ２から出ていく。相対湿度は温度を規定することにより定まる量であるため、湿度調整器１２０は洗浄瓶１２１ａ～１２１ｃに設置された加熱および冷却装置（いずれも不図示）を適宜用いることにより、洗浄瓶１２１ａおよび１２１ｂ内の加湿量を上昇または下降させて相対湿度を上昇または下降させる。必要に応じて洗浄瓶１２１ｃの温度を下げることにより、洗浄瓶１２１ｃへ送られた圧縮空気の湿度を下げる。湿度調整器１２０は、湿度調整器１２０の入口側にある温度および相対湿度モニタ１０５と出口側にある温度および相対湿度モニタ１２５とを用いることにより、洗浄瓶１２１ａ～１２１ｃの加熱および冷却の制御を行って空気の湿度を制御する。湿度調整器１２０内の洗浄瓶１２１ａ～１２１ｃは３個に限定されるものではなく、任意個設けることもできる。洗浄瓶としてはガス洗浄瓶（アズワン（登録商標）株式会社製、「ＡＳ ＯＮＥ（登録商標）研究用総合機器カタログ２０１７」、ｐ．１３４０）を用いた。洗浄瓶は当該ガス洗浄瓶に限定されるものではなく、他の洗浄瓶を用いてもよい。

以上を纏めると、放射性ガス生成システム１０は取込んだ空気ＯＡの湿度を制御して放射線源部１２へ送り出す湿度制御部１００をさらに備えている。外部から取り込まれた空気ＯＡを湿度制御部１００に通して湿度が制御された空気を放射線源部１２へ送り込むことにより、天然放射性源１３から発生する天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することができる。天然放射性源１３としては^２２０Ｒｎだけではなく、^２２２Ｒｎを用いることも可能である。

以上により、本発明の実施例２によれば、短半減期の放射性希ガス（^２２０Ｒｎまたは ^２２２Ｒｎ）を用いて放射性微粒子を製造するに際し、空気の湿度により放射能濃度を制御する方法を具体的に示した放射性微粒子製造システム等を提供することができる。

本発明の実施例３では、放射能測定機器全体としての性能評価を実施することができる放射性微粒子製造システム１について説明する。

図１に示されるように、放射性微粒子製造システム１は混合槽３０から特定の（所定の）粒子径の放射性微粒子を送り込むばく露装置４０を備えている。ばく露装置４０は混合槽３０とジョイント３２ｃを介して接続されている。ばく露装置４０内には、ばく露装置４０内のガスを撹拌するためのファン４１ａ、４１ｂ、４１ｃおよび４１ｄが設置されている。ばく露装置４０は５４０リットル相当の容積（５４０－L vol.）であり、サイズは縦×横×高さ＝６００ｍｍ×１５００ｍｍ×６００ｍｍである。但し、ばく露装置４０内のファンの数、ばく露装置４０の容積およびサイズ等は上記の数、値に限定されるものではない。ばく露装置４０としては例えば、市販の真空式グローブボックス、グローブボックスシステム等を用いた。

図１に示されるように、ばく露装置４０には走査式電気移動度粒径分布測定器（Scanning Mobility Particle Sizer（ＳＭＰＳ）：走査式モビリティパーティクルサイザーＭｏｄｅｌ３０３４、東京ダイレック株式会社製）９０が接続されている。走査式モビリティパーティクルサイザー９０は上述した微分型静電分級器（ＤＭＡ）と粒子を計測する凝縮粒子カウンター（ＣＰＣ）とを組合わせた装置である。ＤＭＡから流れてくるＤＭＡの設定電圧に応じた粒径の単分散粒子がＣＰＣでカウントされ、その個数濃度、粒径分布を測定する。放出口（Exhaust：ＥＸ）からは半減期を経過した放射性微粒子および経過していない放射性微粒子も含めて一緒に外気へ放出される。

実験例：
放射性微粒子製造システム１を用いて実際に放射性エアロゾルを作成し、当該放射性エアロゾルを用いて放射線計測器を校正した実験例について説明する。放射性ガス生成システム１０における天然放射性源１３としてはウラン系列における^２２２Ｒｎ（ラドン）を用いた。トリウム系列における^２２０Ｒｎ（トロン）を用いてもよいことは勿論である。放射性ガス生成システム１０で生成された天然放射性希ガス^２２２Ｒｎと、特定粒子径エアロゾル発生システム２０内の噴霧器（エアロゾルアトマイザー Ｍｏｄｅｌ３０７９）２１により発生させ特定の粒子径に分級された非放射性微粒子とを混合槽３０に入れて、非放射性微粒子にラドン子孫核種を付着させて放射性微粒子を作成した。その放射性微粒子で放射線計測器（半導体検出器が搭載されたアルファ線用のラドン子孫核種モニタ）を校正した。

ばく露装置４０は、混合槽３０から送り込まれた特定の粒子径の放射性微粒子を捕集する外部へ取出し可能なフィルタ（不図示）を有している。ばく露装置４０内のラドン子孫核種の放射性微粒子を上記フィルタに捕集し、そのフィルタをばく露装置４０の外壁にあるサンプリングポート（不図示）から取り出し、実験室（不図示）内に設置された上記放射線計測器で測定した。図３は、上記放射線計測器による測定(検出)結果を示すグラフである。図３で横軸はチャネル（ｃｈ）、縦軸は計数値である。図３に示されるように、ラドン子孫核種^２１８Ｐｏおよびラドン子孫核種^２１４Ｐｏのアルファ線のエネルギーピークが検出された。そのピークから計測対象とするエネルギー領域を設定(校正)した。

以上を纏めると、放射性微粒子製造システム１は混合槽３０から特定の（所定の）粒子径の放射性微粒子を送り込むばく露装置４０を備えている。ばく露装置４０は混合槽３０とジョイント３２ｃを介して接続されている。ばく露装置４０は、混合槽３０から送り込まれた特定の粒子径の放射性微粒子を捕集する外部へ取出し可能な（ばく露装置４０の）フィルタを有している。混合槽４０内のラドン子孫核種の放射性微粒子を上記フィルタに捕集し、そのフィルタをばく露装置４０の外壁にあるサンプリングポートから取り出し、実験室内に設置された放射線計測器で測定することにより、当該放射線測定器を校正することができる。

以上により、本発明の実施例３によれば、大掛かりな設備を用いずに、放射線測定機器メーカーが製造した放射能測定機器全体としての性能評価を実施することができる放射性微粒子製造システム等を提供することができる。

本放射性微粒子製造システム１により製造される放射性微粒子は、トレーサビリティの取れたトロンまたはラドン標準線源と考えられる。従って、標準線源の放射能の値と上記放射線計測器で測定された測定結果とを比較することにより、当該放射線計測器の校正を行うことができる。放射能測定に関わる測定器のトレーサビリティの確保は世界的に望まれているが、そのための測定設備等は不十分と言われている。本放射性微粒子製造システム１は標準線源として用いることができる簡易な放射性微粒子を製造するシステムであり、放射能測定に関わる測定器のトレーサビリティを確保する上で標準となり得る技術と言える。

実施例１で触れたエアロゾルの粒子径を用いた具体的な放射能測定機器の性能評価について説明する。放射能測定機器としてはトロン壊変生成物沈着モニタを用いることができる。トロン壊変生成物沈着モニタとは、空気中に存在するトロン壊変生成物がモニタの測定部等の表面に沈着し、この沈着した壊変生成物が放出する放射線を計測する測定機器である。
図４は、上記トロン壊変生成物沈着モニタの一例であるパッシブ型トロン子孫核種モニタ２００の概略を示す。図４で、符号２４０は固体飛跡検出器のＣＲ－３９（登録商標）（プラスチックレンズの１種）、２３０はＣＲ－３９（登録商標）（２４０）を設置するステンレス製プレート、２２０はＣＲ－３９（登録商標）（２４０）を覆うアルミ蒸着のアルミニウムフィルム、２１０はアルミニウムフィルム２２０を覆うポリプロピレンである。ＣＲ－３９（登録商標）（２４０）はα線によってその素子の化学結合が損傷を受ける。受けた損傷による傷は強アルカリ溶液によってエッチングされると光学顕微鏡で見つけることができる。その傷の数と放射能濃度との間には直線関係があるため、トロン壊変生成物沈着モニタとして利用されている。ＣＲ－３９（登録商標）（２４０）を覆うアルミニウムフィルム２２０およびポリプロピレン２１０はエネルギーの減速材として機能する。それらの表面に付着したトロン子孫核種が放出するエネルギーのうち、最も高いエネルギー８．８ＭｅＶを放出するＰｏ－２１２のみのα線を検出できるように、アルミニウムフィルム２２０およびポリプロピレン２１０は適切な厚さに設定されている。図４ではアルミニウムフィルム２２０が２枚、ポリプロピレン２１０は１枚示されているが、枚数は適宜設定することができる。パッシブ型トロン子孫核種モニタ２００は、放射性微粒子が拡散付着によって物質表面に付着する物理的現象を利用した測定器と言える。パッシブ型トロン子孫核種モニタ２００の曝露濃度とエッチピット（ＣＲ－３９（登録商標）（２４０）に生じた損傷による穴）の数とを比較すると、トロン壊変生成物曝露濃度（本放射性微粒子製造システム１により製造されたトレーサビリティの取れたトロン標準線源によるもの）が９０２（Ｂｑｈｍ^－３）（ｈは放射能濃度の時間積分値の意味）に対し、エッチピット数は２．５（ｍｍ^－３）であった。当該比較を放射性微粒子の粒径を変えながら測定すればよい。
エアロゾルの粒子径によって、トロン壊変生成物沈着モニタへの沈着は異なる可能性がある。そこで、トロン壊変生成物沈着モニタへ沈着した静電分級器２３により弁別された放射性微粒子の特定の粒子径と、当該放射性微粒子から放出される放射線とに基づき、トロン壊変生成物沈着モニタにおける粒子径別の応答性の性能評価を行うことができる。性能評価の際は上述した実験例と同様に、ばく露装置４０内の放射性微粒子を上記フィルタに捕集し、そのフィルタをばく露装置４０の外壁にあるサンプリングポートから取り出し、実験室内に設置されたトロン壊変生成物沈着モニタで測定した。なお、トロン壊変生成物沈着モニタ等に関しては例えば以下の文献で説明されている（文献１．Zhuo, W. and Iida, T. “Estimation of thoron progeny concentrations in dwellings with their deposition rate measurements.”, Jpn J. Health Phys. 35(3), 365－370 (2000).文献２．Tokonami, S. “Why is ²²⁰Rn (thoron) measurement important?”, Radiat. Prot. Dosim. 141(4), 335－339 (2010).）以上により、これまでにない新規な物理的指標（エアロゾルの粒子径）を用いた放射能測定機器（例えばトロン壊変生成物沈着モニタ）の性能評価を可能とする放射性微粒子製造システム１等を提供することができる。

上述した実施例１～３では放射性微粒子製造システム１の構成および機能について説明した。本実施例４では放射性微粒子製造方法の観点から説明する。上述したように、放射性微粒子製造システム１は、天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成システム（放射性ガス生成装置）１０と、非放射性微粒子を生成する特定粒子径エアロゾル発生システム（微粒子生成装置）２０と、放射性ガス生成システム１０により生成された天然放射性希ガスと特定粒子径エアロゾル発生システム２０により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽３０とを備えており、本放射性微粒子製造方法は以上の構成要素を備えた放射性微粒子製造システム１を用いた製造方法である。

図１を参照して、放射性ガス生成システム１０において、外部から取り込まれた空気ＯＡが内部に天然放射性源１３を設置した放射線源部１２に送り込まれ、この空気と天然放射性源１３とから天然放射性希ガスが生成されて、混合槽３０へ送られる（天然放射性希ガス生成工程）。天然放射性源１３は環境試料から発生する^２２０Ｒｎとすることが好適である。特定粒子径エアロゾル発生システム２０において、微粒子を発生させる噴霧器（微粒子発生器）２１により非放射性微粒子が発生され、この非放射性微粒子が特定の（所定の）粒子径の微粒子を弁別する微分型静電分級器（粒子弁別器）２３により特定の粒子径の非放射性微粒子が弁別されて混合槽３０へ送られる（非放射性微粒子生成工程）。天然放射性希ガス生成工程と非放射性微粒子生成工程とは並行して実施することができる。次に混合槽３０において、非放射性微粒子生成工程で特定粒子径エアロゾル発生システム２０から送られた特定の粒子径の非放射性微粒子に、天然放射性希ガス生成工程で放射性ガス生成システム１０から送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させて特定の粒子径の放射性微粒子を生成する（放射性微粒子生成工程）。

放射性ガス生成システム１０は、取込んだ空気ＯＡの湿度を制御して送り出す湿度制御部１００をさらに備えることができる。この場合、上記天然放射性希ガス生成工程は、外部から取り込まれた空気ＯＡが湿度制御部１００に通された後に放射線源部１２に送り込まれることにより、生成される天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することができる。

放射性ガス生成システム１０は、混合槽３０に接続するばく露装置４０をさらに備えることができる。上記放射性微粒子生成工程で生成された混合槽３０の特定の粒子径の放射性微粒子がばく露装置４０に送り込まれ、この放射性微粒子はばく露装置４０が有する外部へ取出し可能なフィルタにより捕集される（放射性微粒子捕集工程）。

以上を纏めると、放射性微粒子製造システム１を用いることにより、天然放射性希ガス生成工程において外部から取り込まれた空気ＯＡと天然放射性源１３とから天然放射性希ガスが生成されて、混合槽３０へ送られる。非放射性微粒子生成工程において特定粒子径エアロゾル発生システム２０の噴霧器２１により非放射性微粒子が発生され、微分型静電分級器２３により特定の粒子径の非放射性微粒子が弁別されて混合槽３０へ送られる。放射性微粒子生成工程において混合槽３０内では、非放射性微粒子生成工程で送られた特定の粒子径の非放射性微粒子に、天然放射性希ガス生成工程で送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させて特定の粒子径の放射性微粒子を生成する。上記天然放射性希ガス生成工程は、外部から取り込まれた空気ＯＡが湿度制御部１００に通された後に放射線源部１２に送り込まれることにより、生成される天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することができる。放射性微粒子捕集工程において、上記放射性微粒子生成工程で生成された混合槽３０の特定の粒子径の放射性微粒子が混合槽３０に接続するばく露装置４０に送り込まれ、この放射性微粒子はばく露装置４０が有する外部へ取出し可能なフィルタにより捕集される。

以上より、本発明の実施例４によれば、放射性微粒子製造システム１を用いた放射性微粒子製造方法により、大掛かりな設備を使用することなく天然放射性核種を用いた放射性微粒子を製造することができる。特に、天然放射性核種として^２２０Ｒｎを用いることにより、放射性壊変によって変換した物理的に安定した子孫核種で放射性微粒子を製造することができる。さらに、粒径が均一に揃った特定の粒子径のエアロゾル（単分散のエアロゾル）のみに子孫核種を付着させるため、特定の粒子径の放射性微粒子を生成することができる。この結果、これまでにない新規な物理的指標（エアロゾルの粒子径）を用いた放射能測定機器の性能評価を可能とすることができる。短半減期の放射性希ガス（^２２０Ｒｎまたは^２２２Ｒｎ）を用いて放射性微粒子を製造するに際し、空気の湿度により放射能濃度を制御する方法を具体的に示すことができる。ガスモニタ用チャンバーの校正のみに限定されることなく、放射能測定機器全体としての性能評価を実施することができる。

放射性微粒子製造システム１についての放射性エアロゾルの制御実験として、発明者は混合槽３０における放射性エアロゾルの個数濃度および粒径を諸条件を変えて測定した。測定は、ばく露装置４０に接続されたＳＭＰＳ９０を混合槽３０にも用いて行った（図１参照）。

放射性エアロゾルの制御実験（個数濃度）．
図５は、個数濃度に関する放射性エアロゾルの測定結果を示すグラフである。図５で、横軸は経過時間（ｍｉｎ）、縦軸は（放射性）エアロゾル個数濃度（ｐａｒｔｉｃｌｅ ｃｍ^－３）である。図５に示されるように、諸条件として放射性エアロゾルの噴霧器２１（図１参照）の流量を１．０Ｌ／ｍｉｎ(一点鎖線)、１．５Ｌ／ｍｉｎ(鎖線)、１．０Ｌ／ｍｉｎ(実線)の３条件とした。図５に示されるように、流量が１．０Ｌ／ｍｉｎの場合、（放射性）エアロゾルの個数濃度は平均１．７×１０^３±１３５（ｐａｒｔｉｃｌｅ ｃｍ^－３）であり、流量が１．５Ｌ／ｍｉｎの場合、（放射性）エアロゾルの個数濃度は平均４．３×１０^４±２６１０（ｐａｒｔｉｃｌｅ ｃｍ^－３）であり、流量が２．０Ｌ／ｍｉｎの場合、（放射性）エアロゾルの個数濃度は平均３．３×１０^５±２２０３９（ｐａｒｔｉｃｌｅ ｃｍ^－３）であった。図５から、放射性エアロゾル個数濃度は流量に依存して多くなることがわかった。加えて、放射性エアロゾル個数濃度は時間の経過に対しても安定していることもわかった。

放射性エアロゾルの制御実験（粒径）．
図６は、粒径に関する放射性エアロゾルの測定結果を示すグラフである。図６で、横軸は（放射性）エアロゾル粒径（ｎｍ）、縦軸は（放射性）エアロゾル個数（ｐａｒｔｉｃｌｅ）である。図６示されるように、放射性エアロゾルの粒径分布は約５０ｎｍ付近に集中しており、一定の微粒子径の放射性エアロゾルを発生させることができることが確認された。

放射性微粒子製造システム１についてのラドン濃度およびトロン濃度の制御実験として、発明者はばく露装置４０におけるラドン濃度およびトロン濃度の時間的変動を測定した。測定は、ばく露装置４０に接続されたＳＭＰＳ９０に加えて、混合層３０に接続された放射性ガスモニタ部６０を用いて行った（図１参照）。ラドン濃度（またはトロン濃度）は放射性ガスモニタ６１として市販のパルス型電離箱（製品名：ＡＬＰＨＡＧＵＡＲＤ－ＲＡＤＯＮ ＭＯＮＩＴＯＲ：ｂｅｒｔｉｎ ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製）を用いた。あるいは、放射性ガスモニタ６１として上述したシンチレーションセル（製品名：ＡＢ－５）を用いてもよい。

ラドン濃度の制御実験．
図７は、ばく露装置４０におけるラドン濃度の変動を示すグラフである。図７で、横軸は経過時間（ｈ）、縦軸はラドン濃度（Ｂｑ／ｍ^３）である。図７に示されるように、ラドン濃度を高濃度（円形）約４，０００（Ｂｑ／ｍ^３）、中濃度（矩形）約１，５００（Ｂｑ／ｍ^３）、低濃度（三角形）約３５０（Ｂｑ／ｍ^３）と変えて測定した。図７から明らかなように、ラドン濃度は時間の経過に対して安定していることがわかった。詳しくは、ばく露装置４０内の平均ラドン濃度を約３５０～４，０００（Ｂｑ／ｍ^３）の間で制御可能とした。

トロン濃度の制御実験．
図８は、ばく露装置４０におけるトロン濃度の変動を示すグラフである。図８で、横軸は経過時間（ｈ）、縦軸はトロン濃度（Ｂｑ／ｍ^３）である。図８に示されるように、トロン濃度を高濃度（円形）約２８，０００（Ｂｑ／ｍ^３）、中濃度（矩形）約９，０００（Ｂｑ／ｍ^３）、低濃度（三角形）約３，５００（Ｂｑ／ｍ^３）と変えて測定した。図８から明らかなように、トロン濃度は時間の経過に対して安定していることがわかった。詳しくは、ばく露装置４０内の平均トロン濃度を約３，５００～２８，０００（Ｂｑ／ｍ^３）の間で制御可能とした。

以上より、本発明の実施例５によれば、放射性微粒子製造システム１についての放射性エアロゾルの制御実験として、発明者は混合槽３０における放射性エアロゾルの個数濃度および粒径を諸条件を変えて測定した。この結果、放射性エアロゾル個数濃度は流量に依存して多くなることがわかった。加えて、放射性エアロゾル個数濃度は時間の経過に対しても安定していることもわかった。放射性エアロゾルの粒径分布は約４０ｎｍ付近に集中しており、一定の微粒子径の放射性エアロゾルを発生させることができることが確認された。放射性微粒子製造システム１についてのラドン濃度およびトロン濃度の制御実験として、発明者はばく露装置４０におけるラドン濃度およびトロン濃度の時間的変動を測定した。この結果、ラドン濃度は時間の経過に対して安定していることがわかった。詳しくは、ばく露装置４０内の平均ラドン濃度を約３５０～３，５００（Ｂｑ／ｍ^３）の間で制御可能とした。トロン濃度は時間の経過に対して安定していることがわかった。詳しくは、ばく露装置４０内の平均トロン濃度を約３，５００～２８，０００（Ｂｑ／ｍ^３）の間で制御可能とした。

図９は、ばく露装置４０が設置された実験室内の写真を示す。出願書類の図面は白黒２値画像とされるため不鮮明となる可能性がある。そこで、図１０に図９に映されたばく露装置４０の白黒線画（一部）を示しておいた。

本発明の活用例として、大気集塵用ろ紙または防塵マスク等の精密な性能評価に用いることができる。図１１は、本発明の放射性微粒子製造システム１が必要とされる労働衛生の分野における防護マスクの性能評価の概念を示す。図１１で、符号３００は防護マスク（防塵マスク）、Ｒ１、Ｒ２等は放射性微粒子を示す。放射性微粒子Ｒ１等が存在するエリアＲＡ内で防護マスク３００を付けて作業を行うと、エリアＲＡ内の放射性微粒子Ｒ１等が防護マスク３００内に空気の流れＡｉｎとして取り込まれる。図１２は、防護マスク３００内に設置されたフィルタ（ろ紙）３１０による放射性微粒子Ｒ１等の捕集状態の概念を示す。図１２で図１１と同じ符号を付した個所は同じ要素を示すため、説明は省略する。図１２に示されるように、エリアＲＡ内に存在する放射性微粒子Ｒ１等はフィルタ３１０により捕集されて、エリアＲＡ’（防護マスク３００内）では減少している。このため、フィルタ３１０の性能評価（捕集効率、耐久性等）が必要となる。

そこで、本発明の放射性微粒子製造システム１の活用例として、上述したフィルタ３１０の性能評価を行った。図１３は、防護マスク３００内のフィルタ３１０等の性能評価を行うための放射性微粒子製造システム１の活用例を示す。図１３で図１と同じ符号を付した個所は同じ要素を示すため、説明は省略する。図１３に示されるように、混合槽３０のジョイント３２ｃからばくろ槽４０へ入るパイプＰｅの途中に２枚のフィルタ（ろ紙）３１０を直列に並べて設置しておく。パイプＰｅ内のフィルタ３１０はいずれもパイプＰｅの外部へ取り出し可能である。この状態で、混合槽３０内におけるトレーサビリティが取れた放射能濃度（濃度Ｃａ）の特定の粒子径の微粒子をパイプＰｅへ送り出す。すると、図１３に示されるように、濃度Ｃａの特定の粒子径の微粒子Ｒａ、Ｒｍ等は矢印Ａ１の方向へ進み１枚目のフィルタ３１０により捕集され、１枚目のフィルタ３１０を通過すると濃度Ｃｂの特定の粒子径の微粒子Ｒｉ、Ｒｋ等となる。続いて、図１３に示されるように、濃度Ｃｂの特定の粒子径の微粒子Ｒｉ、Ｒｋ等は矢印Ａ２の方向へ進み２枚目のフィルタ３１０により捕集される。この後は実施例３と同様に、１枚目および２枚目のフィルタ３１０をパイプＰｅの外部へ取り出して、実験室内に設置された放射線測定器で測定する。当該放射線測定器は既に校正されているものとすると、１枚目のフィルタ３１０の放射能濃度Ｃａと２枚目のフィルタ３１０の放射能濃度Ｃｂとを得ることができる。トレーサビリティが取れた１枚目のフィルタ３１０の放射能濃度Ｃａと２枚目のフィルタ３１０の放射能濃度Ｃｂとを比較することにより、特定の粒子径の微粒子に対するフィルタ３１０の捕集効率を評価することができる。２枚目のフィルタ３１０を通過した濃度Ｃｃの特定の粒子径の微粒子Ｒｋは矢印Ａ３の方向（ばく露装置４０の中）へ進み、ばく露装置４０内のフィルタによって捕集される。実施例３と同様に、当該フィルタはばく露装置４０の外部へ取り出して、実験室内に設置された放射線測定器で測定することができる。

以上より、本発明の実施例６によれば、本発明の放射性微粒子製造システム１の活用例として労働衛生の分野における防護マスク３００の性能評価に用いることができる。具体的には、混合槽３０のジョイント３２ｃからばくろ槽４０へ入るパイプＰｅの途中に２枚のフィルタ（ろ紙）３１０を直列に並べて設置しておく。この状態で、混合槽３０内におけるトレーサビリティが取れた放射能濃度（濃度Ｃａ）の特定の粒子径の微粒子をパイプＰｅへ送り出す。１枚目および２枚目のフィルタ３１０をパイプＰｅの外部へ取り出して、実験室内に設置された放射線測定器で測定する。トレーサビリティが取れた１枚目のフィルタ３１０の放射能濃度Ｃａと２枚目のフィルタ３１０の放射能濃度Ｃｂとを比較することにより、特定の粒子径の微粒子に対するフィルタ３１０の捕集効率を評価することができる。

本発明の活用例として、原子力発電所または病院等の医療機関に設置される放射性ダストモニタおよび当該モニタに用いられるフィルタ（ろ紙）の精密な性能評価に用いることができる。上記フィルタを実施例３と同様にばく露装置４０内のフィルタとして用い、実験室内に設置された放射線測定器で測定すればよい。図１４は、放射性ダストモニタに用いられるフィルタを放射線測定器で測定した結果を示すグラフである。図１４で横軸はチャネル（ｃｈ）、縦軸は計数値である。図１４に示されるように、特定のチャネル幅（約１００～７００）の放射線を計数していることがわかった。

以上より、本発明の実施例７によれば、本発明の放射性微粒子製造システム１の活用例として、放射線管理の分野におけるモニタリング機器のフィルタの性能評価に用いることができる。

本発明の活用例として、環境毒性学における放射性微粒子の人体への吸入ばく露メカニズムの研究に用いることができる。大気中の放射性微粒子は吸気により鼻腔部へ取り込まれ、さらに気管支領域へと取り込まれる。本発明の放射性微粒子製造システム１を用いることにより、人体への吸入摂取による内部被ばく（呼吸気道内での放射性微粒子沈着）の実態解明に寄与することが可能となる。図１５は、吸気により鼻腔部へ取り込まれる放射性微粒子の捕集を示す概念図である。実施例６と同様に、放射性微粒子製造システム１の混合槽３０のジョイント３２ｃからばくろ槽４０へ入るパイプＰｅの途中に、フィルタ（ろ紙）３２０を設置しておく。フィルタ３２０は１００ｍｅｓｈ（所定のサイズ）程度のメタルワイヤスクリーンであり、鼻腔部を模擬したサンプラーである。実施例３、６と同様に、混合槽３０内におけるトレーサビリティが取れた放射能濃度（濃度Ｃａ）の特定の粒子径の微粒子をパイプＰｅへ送り出す。この後、フィルタ３２０をパイプＰｅから取り出し、ばく露装置４０のフィルタを外部へ取り出して、両フィルタを実験室内に設置された放射線測定器で測定する。トレーサビリティが取れた放射能濃度Ｃａ（フィルタ３２０の放射能濃度）とばく露装置４０のフィルタの放射能濃度とを比較することにより、特定の粒子径の微粒子に対するフィルタ３２０による捕集量、即ち鼻腔部における放射性微粒子の沈着量（内部被ばくの量）を得ることができる。

図１６は、吸気により鼻腔部および気管支領域へ取り込まれる放射性微粒子の捕集を示す概念図である。上述した鼻腔部の場合と同様に、放射性微粒子製造システム１の混合槽３０のジョイント３２ｃからばくろ槽４０へ入るパイプＰｅの途中に、フィルタ（ろ紙）３２０と、フィルタ３２０とはメッシュの異なる複数のフィルタ３３０ａ～３３０ｄとを設置しておく。フィルタ３３０ａ～３３０ｄは４００ｍｅｓｈ（所定のサイズ）程度のメタルワイヤスクリーンであり、気管支領域を模擬したサンプラーである。上述した鼻腔部の場合と同様に、混合槽３０内におけるトレーサビリティが取れた放射能濃度（濃度Ｃａ）の特定の粒子径の微粒子をパイプＰｅへ送り出す。この後、フィルタ３２０とフィルタ３３０ａ～３３０ｄとをパイプＰｅから取り出し、ばく露装置４０のフィルタを外部へ取り出して、全てのフィルタ３２０等を実験室内に設置された放射線測定器で測定する。トレーサビリティが取れた放射能濃度Ｃａ（フィルタ３２０の放射能濃度）と、各フィルタ３３０ａ～３３０ｄの放射能濃度と、ばく露装置４０のフィルタの放射能濃度とを比較することにより、特定の粒子径の微粒子に対するフィルタ３２０による捕集量（即ち鼻腔部における放射性微粒子の沈着量（内部被ばくの量））、各フィルタ３３０ａ～３３０ｄによる捕集量（即ち気管支領域における放射性微粒子の沈着量（内部被ばくの量））を得ることができる。

以上より、本発明の実施例８によれば、本発明の放射性微粒子製造システム１の活用例として、環境毒性学における放射性微粒子の人体への吸入ばく露メカニズムの研究に用いることができる。具体的には、放射性微粒子製造システム１の混合槽３０のジョイント３２ｃからばくろ槽４０へ入るパイプＰｅの途中に、鼻腔部を模擬したサンプラーであるフィルタ（ろ紙）３２０（１００ｍｅｓｈ程度のメタルワイヤスクリーン）を設置しておく。フィルタ３２０に加えて気管支領域を模擬したサンプラーであるフィルタ３３０ａ～３３０ｄ（各々４００ｍｅｓｈ程度のメタルワイヤスクリーン）も設置しておくことができる。実施例３、６と同様に、混合槽３０内におけるトレーサビリティが取れた放射能濃度（濃度Ｃａ）の特定の粒子径の微粒子をパイプＰｅへ送り出す。この後、フィルタ３２０、３３０ａ～３３０ｄをパイプＰｅから取り出し、ばく露装置４０のフィルタを外部へ取り出して、各フィルタを実験室内に設置された放射線測定器で測定する。各フィルタ３２０等の放射能濃度を比較することにより、特定の粒子径の微粒子に対する各フィルタ３２０等による捕集量（鼻腔部または気管支領域における放射性微粒子の沈着量（内部被ばくの量））を得ることができる。

本発明の活用例として、大気集塵用ろ紙または防塵マスク等の精密な性能評価、原子力発電所または病院等の医療機関に設置される放射性ダストモニタおよび当該モニタに用いられるろ紙（フィルタ）の校正、吸入摂取による内部被ばく（呼吸気道内での粒子沈着）の実態解明等に適用することができる。

１ 放射性微粒子製造システム、 ５ （狭義の）放射性微粒子製造システム、 １０
放射性ガス生成システム、 １１ フィルタ・ホルダ、 １２放射線源部、 １３ 天然放射性源、 ２０ 特定粒子径エアロゾル発生システム、 ２１ 噴霧器、 ２２、７２、１１１ａ、１１１ｂ、１１１ｃ、１１１ｄ、１１１ｅ、１１１ｆ 乾燥管、 ２３ 静電分級器、 ３０ 混合槽、 ３１、４１ａ、４１ｂ、４１ｃ、４１ｄ ファン、 ３２ａ、３２ｂ、３２ｃ、３２ｄ、３２ｅ、３２ｆ ジョイント、 ４０ ばく露装置、 ５０ 環境モニタ、 ５１ 温度計、 ５２ 相対湿度計、 ６０ 放射性ガスモニタ部、 ６１ 放射性ガスモニタ、 ７０ 乾燥空気取入れ部、 ７１ モレキュラー・シーブ・フィルタ装置、 ８０ 圧力調整部、 ９０ 走査式電気移動度粒径分布測定器、 １００ 湿度制御部、 １１０ 乾燥部、 １０５、１２５ 相対湿度モニタ、 １２０
湿度調整器、 １２１ａ、１２１ｂ、１２１ｃ 洗浄瓶、 １２１ａＩＮ、１２１ａＯＵＴ パイプ、 ２００ パッシブ型トロン子孫核種モニタ、 ２１０ ポリプロピレン、 ２２０ アルミニウムフィルム、 ２３０ ステンレス製プレート、 ２４０ ＣＲ－３９（登録商標）、 ３００ 防護マスク、 ３１０、３２０、３３０ａ、３３０ｂ、３３０ｃ、３３０ｄ フィルタ。

Ｌｅｇ 器具の凡例、 Ｐｍ ポンプ、 Ｉｆ インライン・フィルタ・ホルダ、 Ｐ１、Ｐ２、Ｐｅ パイプ、 ＯＡ 外部の空気、 ＡＩ 取入れた空気、 ＥＡＯ 排出、 ＥＸ 放出口、 Ｒ１、Ｒ２、Ｒａ、Ｒｉ、Ｒｋ、Ｒｍ 放射微粒子、 ＲＡ、ＲＡ’ 放射性微粒子Ｒ１等が存在するエリア、 Ｃａ、Ｃｂ Ｃｃ 放射能濃度。

Claims (12)

1. 天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成装置と、非放射性微粒子を生成する微粒子生成装置と、該放射性ガス生成装置により生成された天然放射性希ガスと該微粒子生成装置により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽とを備えた放射性微粒子製造システムであって、
   前記放射性ガス生成装置は、内部に天然放射性源を設置した放射線源部を有し、外部から取り込まれた空気を該放射線源部に送り込み、該空気と該天然放射性源から発生した天然放射性希ガスとを混ぜて前記混合槽へ送るものであり、
   前記微粒子生成装置は、
   微粒子を発生させる微粒子発生器と、所定の粒子径の微粒子を弁別する粒子弁別器とを有し、該微粒子発生器により発生させた非放射性微粒子から該粒子弁別器により所定の粒子径の非放射性微粒子を弁別して前記混合槽へ送るものであり、
   前記混合槽は、
   前記微粒子生成装置から送られた所定の粒子径の非放射性微粒子に、前記放射性ガス生成装置から送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させて所定の粒子径の放射性微粒子を生成することを特徴とする放射性微粒子製造システム。
2. 請求項１記載の放射性微粒子製造システムにおいて、前記放射性ガス生成装置は、取込んだ空気の湿度を制御して送り出す湿度制御部をさらに備え、外部から取り込まれた空気を該湿度制御部に通した後に前記放射線源部へ送り込むことにより、前記天然放射性源から発生した天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することを特徴とする放射性微粒子製造システム。
3. 請求項１又は２記載の放射性微粒子製造システムにおいて、前記混合槽は生成された所定の粒子径の放射性微粒子を外部へ送り込む配管をさらに備え、該配管は内部に、該所定の粒子径の放射線微粒子を捕集する外部へ取り出し可能なフィルタを１以上直列に並べて設置されたことを特徴とする放射性微粒子製造システム。
4. 請求項３記載の放射性微粒子製造システムにおいて、前記フィルタは所定のサイズのメッシュから構成されたメタルワイヤスクリーンであることを特徴とする放射性微粒子製造システム。
5. 請求項１乃至４のいずれかに記載の放射性微粒子製造システムにおいて、前記混合槽で生成された所定の粒子径の放射性微粒子を送り込むばく露装置をさらに備え、
   前記ばく露装置は、送り込まれた所定の粒子径の放射性微粒子を捕集する外部へ取出し可能なフィルタを有することを特徴とする放射性微粒子製造システム。
6. 請求項１乃至５のいずれかに記載の放射性微粒子製造システムにおいて、前記天然放射性源は環境試料から発生する^２２０Ｒｎ又は^２２２Ｒｎであることを特徴とする放射性微粒子製造システム。
7. 請求項１乃至６のいずれかに記載の放射性微粒子製造システムにおいて、前記粒子弁別器は微分型静電分級器であることを特徴とする放射性微粒子製造システム。
8. 天然放射性希ガスを生成する放射性ガス生成装置と、非放射性微粒子を生成する微粒子生成装置と、該放射性ガス生成装置により生成された天然放射性希ガスと該微粒子生成装置により生成された非放射性微粒子とを混合する混合槽とを用いた放射性微粒子製造方法であって、
   前記放射性ガス生成装置において、外部から取り込まれた空気が内部に天然放射性源を設置した該放射線源部に送り込まれ、該空気と該天然放射性源とから天然放射性希ガスが生成されて前記混合槽へ送られる天然放射性希ガス生成工程と、
   前記微粒子生成装置において、微粒子を発生させる微粒子発生器により非放射性微粒子が発生され、該非放射性微粒子が所定の粒子径の微粒子を弁別する粒子弁別器により所定の粒子径の非放射性微粒子が弁別されて前記混合槽へ送られる非放射性微粒子生成工程と、
   前記混合槽において、前記非放射性微粒子生成工程で前記微粒子生成装置から送られた所定の粒子径の非放射性微粒子に、前記天然放射性希ガス生成工程で前記放射性ガス生成装置から送られた天然放射性希ガスが放射性壊変によって変換した子孫核種を付着させて所定の粒子径の放射性微粒子を生成する放射性微粒子生成工程とを備えたことを特徴とする放射性微粒子製造方法。
9. 請求項８記載の放射性微粒子製造方法において、前記放射性ガス生成装置は取込んだ空気の湿度を制御して送り出す湿度制御部をさらに備え、
   前記天然放射性希ガス生成工程は、外部から取り込まれた空気が前記湿度制御部に通された後に前記放射線源部に送り込まれることにより、生成される前記天然放射性希ガスの放射能濃度を制御することを特徴とする放射性微粒子製造方法。
10. 請求項８又は９記載の放射性微粒子製造方法において、前記混合槽に接続するばく露装置をさらに備え、
    前記放射性微粒子生成工程で生成された前記混合槽の所定の粒子径の放射性微粒子が前記ばく露装置に送り込まれ、該放射性微粒子は該ばく露装置が有する外部へ取出し可能なフィルタにより捕集される放射性微粒子捕集工程をさらに備えたことを特徴とする放射性微粒子製造方法。
11. 請求項８乃至１０のいずれかに記載の放射性微粒子製造方法において、前記天然放射性源は環境試料から発生する^２２０Ｒｎ又は^２２２Ｒｎであることを特徴とする放射性微粒子製造方法。
12. 請求項８乃至１１のいずれかに記載の放射性微粒子製造方法において、前記粒子弁別器は微分型静電分級器であることを特徴とする放射性微粒子製造方法。

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