JP7025385B2 - Electrochemical cell stack with conductive member, its manufacturing method, and conductive member - Google Patents

Electrochemical cell stack with conductive member, its manufacturing method, and conductive member Download PDF

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Description

本発明は、導電部材に関し、特に、固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックに関する。 The present invention relates to a conductive member, and more particularly to a conductive member that electrically connects electrodes of a solid oxide type electrochemical cell, a method for manufacturing the same, and an electrochemical cell stack provided with the conductive member.

固体酸化物形燃料電池セル（SOFC: Solid Oxide Fuel Cell）や、固体酸化物形電解セル（SOEC: Solid Oxide Electrolyzer Cell）等の固体酸化物形電気化学セルは、通常、多数本のセルの電極を互いに導電部材で接続し、電気化学セルスタックを構成して使用される。特許第５５７８３３２号（特許文献１）には、燃料電池セル集合体及び燃料電池が記載されている。この燃料電池セル集合体においても、各燃料電池セルの電極は、導電部材である集電体によって互いに電気的に接続されている。 Solid oxide electrochemical cells such as solid oxide fuel cells (SOFCs) and solid oxide electrolyzer cells (SOECs) are usually electrodes of a large number of cells. Are connected to each other with conductive members to form an electrochemical cell stack and used. Patent No. 5578332 (Patent Document 1) describes a fuel cell aggregate and a fuel cell. Also in this fuel cell assembly, the electrodes of each fuel cell are electrically connected to each other by a current collector which is a conductive member.

特許文献１記載の燃料電池セル集合体に使用されている集電体は、その中央部が燃料電池セルの空気極（電極）に嵌合され、両端部が隣接する燃料電池セルの燃料極（電極）に取り付けられることにより、２つの燃料電池セルの電極を互いに電気的に接続している。このような集電体は、まず、高温の環境下でも必要な強度及び弾性を有する金属製の薄板を、必要な形状に打ち抜き加工し、さらに、接続すべき燃料電池セルと嵌合するように曲げ加工を施して、基材を形成する。次いで、集電体の電気抵抗を低下させるために、形成された基材の表面が導電性の高い金属でコーティングされ、集電体が完成する。 The current collector used in the fuel cell assembly described in Patent Document 1 has a central portion fitted to an air electrode (electrode) of the fuel cell, and both ends thereof are adjacent fuel cells of the fuel cell (fuel cell assembly). By being attached to the electrodes), the electrodes of the two fuel cell cells are electrically connected to each other. In such a current collector, first, a thin metal plate having the required strength and elasticity even in a high temperature environment is punched into a required shape, and then fitted with a fuel cell to be connected. Bending is applied to form a substrate. Next, in order to reduce the electric resistance of the current collector, the surface of the formed base material is coated with a highly conductive metal, and the current collector is completed.

特許第５５７８３３２号Patent No. 5578332

しかしながら、燃料電池セルが高温の条件下で長期間運転していると、集電体の表面にコーティングされた導電性の高い金属が少しずつ蒸発し、導電性の高い金属で形成された層が薄くなる。このため、燃料電池セルを電気的に接続している集電体の電気抵抗が少しずつ上昇して、電流の伝送ロスが大きくなり、燃料電池セル集合体（電気化学セルスタック）の性能が低下するという問題がある。 However, when the fuel cell is operated for a long period of time under high temperature conditions, the highly conductive metal coated on the surface of the current collector gradually evaporates, and a layer formed of the highly conductive metal is formed. Become thin. For this reason, the electrical resistance of the collector that electrically connects the fuel cell is gradually increased, the current transmission loss is increased, and the performance of the fuel cell aggregate (electrochemical cell stack) is deteriorated. There is a problem of doing.

従って、本発明は、高温の条件下で長期間使用された場合でも、電気抵抗が上昇しにくい導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックを提供することを目的としている。 Therefore, an object of the present invention is to provide a conductive member whose electrical resistance does not easily increase even when used for a long period of time under high temperature conditions, a method for producing the same, and an electrochemical cell stack provided with the conductive member. ..

上述した課題を解決するために、本発明は、固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材であって、基材層と、この基材層の片面のみに形成され、固体酸化物形電気化学セルの電極に接続される導電層と、を有し、基材層は導電層よりも剛性が高く、導電層は基材層よりも導電率が高い金属材料から形成されていることを特徴としている。 In order to solve the above-mentioned problems, the present invention is a conductive member that electrically connects the electrodes of a solid oxide electrochemical cell, and is formed only on a base material layer and one surface of the base material layer. The base layer is formed from a metal material having a conductive layer connected to the electrodes of the solid oxide electrochemical cell, the base layer having higher rigidity than the conductive layer, and the conductive layer having higher conductivity than the base layer. It is characterized by being done.

このように構成された本発明によれば、基材層よりも導電率が高い導電層が、基材層の片面のみに形成されているので、同量の導電率が高い金属材料で、導電部材の表面全体に導電層を形成した場合よりも導電層の表面積が小さくなる。このため、高温の条件下で長期間使用された場合でも、導電層の金属が蒸発しにくく、導電部材の電気抵抗の上昇を抑制することができる。 According to the present invention configured as described above, since the conductive layer having higher conductivity than the base material layer is formed on only one side of the base material layer, the same amount of metal material having high conductivity can be used for conductivity. The surface area of the conductive layer is smaller than that in the case where the conductive layer is formed on the entire surface of the member. Therefore, even when the conductive layer is used for a long period of time under high temperature conditions, the metal of the conductive layer is less likely to evaporate, and an increase in electrical resistance of the conductive member can be suppressed.

本発明において、好ましくは、導電部材は、細長い薄板を折り曲げることにより形成されている。
このように構成された本発明によれば、細長い薄板を折り曲げることにより、所望の形状の導電部材を形成することができるので、安価に導電部材を製造することができる。 In the present invention, the conductive member is preferably formed by bending an elongated thin plate.
According to the present invention configured as described above, a conductive member having a desired shape can be formed by bending an elongated thin plate, so that the conductive member can be manufactured at low cost.

本発明において、好ましくは、導電部材は、両端部では、導電層が固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられ、中間部では、基材層が固体酸化物形電気化学セルの側に向けられるように、２箇所で折り曲げられている。 In the present invention, preferably, the conductive member has a conductive layer directed toward the electrode of the solid oxide electrochemical cell at both ends and a substrate layer directed toward the solid oxide electrochemical cell at the intermediate portion. It is folded in two places so that it can be used.

このように構成された本発明によれば、片面に導電層が形成された導電部材を２箇所で折り曲げるだけで、固体酸化物形電気化学セルに接続される部分では、導電層が電極に向けられ、それ以外の部分では基材層を固体酸化物形電気化学セルの側に向けることができる。 According to the present invention configured in this way, the conductive member having the conductive layer formed on one side is simply bent at two points, and the conductive layer is directed toward the electrode at the portion connected to the solid oxide electrochemical cell. In other parts, the substrate layer can be directed toward the solid oxide electrochemical cell.

本発明において、好ましくは、導電部材は、固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように折り曲げられている。
このように構成された本発明によれば、固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように導電部材が折り曲げられているので、接続される固体酸化物形電気化学セルの共通の接平面上に導電部材が延びるように、導電部材を取り付けることができる。これにより、容易に導電部材を接続することができる。 In the present invention, preferably, the conductive member is bent so that both ends of the solid oxide-type electrochemical cell facing the electrodes are located on substantially the same plane.
According to the present invention configured as described above, since the conductive member is bent so that both ends of the solid oxide electrochemical cell facing the electrodes are located substantially on the same plane, the solid to be connected is connected. The conductive member can be attached so that the conductive member extends on a common tangent plane of the oxide electrochemical cell. Thereby, the conductive member can be easily connected.

本発明において、好ましくは、基材層はクロムを含み、基材層が露出している部分には、クロム飛散防止層が形成されている。
このように構成された本発明によれば、基材層の表面には、クロム飛散防止層が形成されているので、基材層からクロムが蒸発することによる、固体酸化物形電気化学セルのクロム被毒を抑制することができる。 In the present invention, preferably, the base material layer contains chromium, and a chromium scattering prevention layer is formed in a portion where the base material layer is exposed.
According to the present invention configured as described above, since the chromium scattering prevention layer is formed on the surface of the base material layer, the chromium evaporates from the base material layer to form a solid oxide-type electrochemical cell. Chromium poisoning can be suppressed.

本発明において、好ましくは、導電層は、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されている。
このように構成された本発明によれば、導電層が、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されているので、導電率の高い導電層を比較的安価に構成することができる。 In the present invention, the conductive layer is preferably composed of silver or a material containing the largest amount of silver component.
According to the present invention configured in this way, since the conductive layer is made of silver or a material containing the largest amount of silver component, the conductive layer having high conductivity can be constructed at a relatively low cost.

また、本発明は、複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、複数の固体酸化物形電気化学セルと、これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、本発明の導電部材と、を有し、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材は、嵌合されることなく、接着剤により接合されている。 Further, the present invention is an electrochemical cell stack in which a plurality of solid oxide-type electrochemical cells are electrically connected, and a plurality of solid oxide-type electrochemical cells and these solid oxide-type electrochemical cells are used. The conductive member of the present invention for electrically connecting the above, and the electrode of the solid oxide type electrochemical cell and the conductive member are joined by an adhesive without being fitted.

このように構成された本発明によれば、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着剤により接合されているので、導電部材と固体酸化物形電気化学セルを嵌合させる場合に比べ、導電部材の形状を単純化することができ、安価に導電部材を製造することができる。 According to the present invention configured as described above, since the electrode of the solid oxide-type electrochemical cell and the conductive member are bonded by an adhesive, when the conductive member and the solid oxide-type electrochemical cell are fitted together. In comparison, the shape of the conductive member can be simplified, and the conductive member can be manufactured at low cost.

本発明において、好ましくは、接着剤は、導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストである。
このように構成された本発明によれば、導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストで、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着されるので、接合部における電気抵抗を低減することができ、電流の伝送ロスを抑制することができる。 In the present invention, the adhesive is preferably a paste having the same main component as the main component of the conductive layer.
According to the present invention configured as described above, the electrode of the solid oxide type electrochemical cell and the conductive member are adhered to each other by the paste having the same main component as the main component of the conductive layer, so that the electric resistance at the joint portion is formed. Can be reduced, and current transmission loss can be suppressed.

本発明において、好ましくは、接着剤には、セラミック接着剤が含まれている。
このように構成された本発明によれば、セラミック接着剤を含む接着剤で固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着されるので、十分な機械的接合強度を確保することができる。 In the present invention, the adhesive preferably contains a ceramic adhesive.
According to the present invention configured as described above, since the electrode of the solid oxide fuel cell and the conductive member are adhered to each other with an adhesive containing a ceramic adhesive, sufficient mechanical bonding strength can be ensured. ..

また、本発明は、複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、複数の固体酸化物形電気化学セルと、これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、本発明の導電部材と、を有し、固体酸化物形電気化学セルは、外周面に電極が設けられた筒形に形成され、導電部材は、接続すべき２つの固体酸化物形電気化学セルの、共通の接平面内に延びるように、固体酸化物形電気化学セルに取り付けられている。 Further, the present invention is an electrochemical cell stack in which a plurality of solid oxide-type electrochemical cells are electrically connected, and a plurality of solid oxide-type electrochemical cells and these solid oxide-type electrochemical cells are used. The solid oxide type electrochemical cell has a conductive member of the present invention for electrically connecting the two, and the solid oxide type electrochemical cell is formed in a tubular shape having an electrode on the outer peripheral surface, and the conductive member should be connected. The two solid oxide electrochemical cells are attached to the solid oxide electrochemical cell so as to extend in a common tangent plane.

このように構成された本発明によれば、導電部材が、接続すべき２つの固体酸化物形電気化学セルの、共通の接平面内に延びるように取り付けられているので、２つの固体酸化物形電気化学セルが固定された後であっても、容易に各固体酸化物形電気化学セルの電極に導電部材を取り付けることができる。 According to the present invention configured as described above, since the conductive member is attached so as to extend in the common tangent plane of the two solid oxide electrochemical cells to be connected, the two solid oxides are attached. Even after the shape electrochemical cell is fixed, the conductive member can be easily attached to the electrode of each solid oxide type electrochemical cell.

また、本発明は、固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材の製造方法であって、基材層の片面に、この基材層よりも導電率が高い金属材料製の導電層を接合する接合工程と、この接合工程により形成された板材を切断して、細長い薄板を形成する切断工程と、この切断工程により切り出された細長い薄板を所定の形状に折り曲げる折り曲げ工程と、を有することを特徴としている。 Further, the present invention is a method for manufacturing a conductive member that electrically connects electrodes of a solid oxide electrochemical cell, and is a metal material having a higher conductivity than this base material layer on one side of the base material layer. A joining step of joining the conductive layers made of steel, a cutting step of cutting the plate material formed by this joining step to form an elongated thin plate, and a bending step of bending the elongated thin plate cut out by this cutting step into a predetermined shape. And, it is characterized by having.

このように構成された本発明によれば、片面に導電層が接合された薄板を、切断、折り曲げ加工することにより導電部材を形成することができるので、大量の導電部材を安価に製造することができる。 According to the present invention configured as described above, a conductive member can be formed by cutting and bending a thin plate having a conductive layer bonded to one side thereof, so that a large amount of conductive members can be manufactured at low cost. Can be done.

本発明の導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックによれば、高温の条件下で長期間使用された場合でも、導電部材の電気抵抗が上昇しにくく、電気化学セルスタックの性能の低下を抑制することができる。 According to the conductive member of the present invention, its manufacturing method, and the electrochemical cell stack provided with the conductive member, the electrical resistance of the conductive member does not easily increase even when used for a long period of time under high temperature conditions, and the electrochemical cell It is possible to suppress the deterioration of the performance of the stack.

本発明の実施形態による電気化学セルスタックを示す斜視図である。It is a perspective view which shows the electrochemical cell stack by embodiment of this invention. 本発明の実施形態による電気化学セルスタックを構成する固体酸化物形燃料電池セルを示す図である。It is a figure which shows the solid oxide fuel cell which constitutes the electrochemical cell stack by embodiment of this invention. 本発明の実施形態による電気化学セルスタックを構成する固体酸化物形燃料電池セル端部の拡大断面図である。FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view of an end portion of a solid oxide fuel cell that constitutes an electrochemical cell stack according to an embodiment of the present invention. 本発明の実施形態による電気化学セルスタックにおいて、各固体酸化物形燃料電池セルが集電部材により接続されている状態を示す側面図である。It is a side view which shows the state which each solid oxide fuel cell is connected by the current collector member in the electrochemical cell stack by embodiment of this invention. 本発明の実施形態による電気化学セルスタックにおいて、集電部材によって接続された２本の固体酸化物形燃料電池セルを上方から見た平面図である。FIG. 5 is a plan view of two solid oxide fuel cell cells connected by a current collector in the electrochemical cell stack according to the embodiment of the present invention as viewed from above. 本発明の実施形態による集電部材の斜視図である。It is a perspective view of the current collector member by embodiment of this invention. 本発明の実施形態による集電部材の、フォーミング加工を施す前の状態を示す図である。It is a figure which shows the state before performing the forming process of the current collector member by embodiment of this invention. 本発明の実施形態による集電部材の製造方法の手順を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the procedure of the manufacturing method of the current collector member by embodiment of this invention.

次に、添付図面を参照して、本発明の実施形態による電気化学セルスタックを備えた固体酸化物形燃料電池装置を説明する。
図１は、本実施形態による電気化学セルスタックを示す斜視図である。なお、本明細書においては、複数の固体酸化物形燃料電池セルの電極間を導電部材で電気的に接続した電気化学セルスタックを説明するが、複数の固体酸化物形電解セルを導電部材で電気的に接続した電気化学セルスタックにも本発明を適用することができる。 Next, a solid oxide fuel cell apparatus including an electrochemical cell stack according to an embodiment of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.
FIG. 1 is a perspective view showing an electrochemical cell stack according to the present embodiment. In this specification, an electrochemical cell stack in which electrodes of a plurality of solid oxide fuel cell cells are electrically connected by a conductive member will be described, but a plurality of solid oxide fuel cell electrolytic cells are connected by a conductive member. The present invention can also be applied to an electrically connected electrochemical cell stack.

図１に示すように、電気化学セルスタック１は、格子状に配列された１２８本の固体酸化物形電気化学セルである固体酸化物形燃料電池セル２を備え、これらの固体酸化物形燃料電池セル２は、１６本ずつ８列に並べて配置されている。
各固体酸化物形燃料電池セル２は、下端側が金属製の長方形の下支持板４により支持されている。この下支持板４は、マニホールド６の天井面を構成し、各固体酸化物形燃料電池セル２の燃料ガス流路８（図３）に燃料ガスを流入させるための貫通穴が形成されている。また、各固体酸化物形燃料電池セル２の下端側のキャップ１０と下支持板４の間には、概ね円筒形のセラミック製のスペーサ１２が配置されており、キャップ１０と下支持板４の間を離間させることで絶縁性を確保している。 As shown in FIG. 1, the electrochemical cell stack 1 includes a solid oxide fuel cell 2 which is 128 solid oxide fuel cells arranged in a grid pattern, and these solid oxide fuel cells are provided. The battery cells 2 are arranged side by side in 8 rows of 16 cells each.
Each solid oxide fuel cell 2 is supported by a rectangular lower support plate 4 whose lower end side is made of metal. The lower support plate 4 constitutes the ceiling surface of the manifold 6, and a through hole for allowing fuel gas to flow into the fuel gas flow path 8 (FIG. 3) of each solid oxide fuel cell 2 is formed. .. Further, a substantially cylindrical ceramic spacer 12 is arranged between the cap 10 on the lower end side of each solid oxide fuel cell 2 and the lower support plate 4, and the cap 10 and the lower support plate 4 are arranged. Insulation is ensured by separating them.

さらに、各固体酸化物形燃料電池セル２には、１つの固体酸化物形燃料電池セル２を隣接する固体酸化物形燃料電池セル２と電気的に接続する導電部材である集電部材１４が取り付けられている。この集電部材１４は、燃料極である内側電極層１６（図３）と電気的に接続されたキャップ１０と、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の空気極である外側電極層１８の外周面と、を接続するように配置される。即ち、集電部材１４は、固体酸化物形燃料電池セル２の電極であるキャップ１０と外側電極層１８を電気的に接続する。また、各集電部材１４は、各固体酸化物形燃料電池セル２の上端部及び下端部に取り付けられているため、１つの固体酸化物形燃料電池セル２と隣接する固体酸化物形燃料電池セル２は、２つの集電部材１４により電気的に接続されることになる（これら２つの集電部材１４は並列）。このように、各集電部材１４により、電気化学セルスタック１を構成する全ての固体酸化物形燃料電池セル２は、電気的に直列に接続される。なお、各固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８（空気極）の外表面全体には、空気極側の電極として、銀製の薄膜が形成されている。この薄膜の表面に集電部材１４が接合されることにより、集電部材１４は空気極全体と電気的に接続される。 Further, each solid oxide fuel cell 2 has a current collecting member 14 which is a conductive member for electrically connecting one solid oxide fuel cell 2 to an adjacent solid oxide fuel cell 2. It is attached. The current collecting member 14 has a cap 10 electrically connected to an inner electrode layer 16 (FIG. 3) which is a fuel electrode, and an outer electrode layer 18 which is an air electrode of an adjacent solid oxide fuel cell 2. It is arranged so as to connect with the outer peripheral surface. That is, the current collecting member 14 electrically connects the cap 10 which is the electrode of the solid oxide fuel cell 2 and the outer electrode layer 18. Further, since each current collecting member 14 is attached to the upper end portion and the lower end portion of each solid oxide fuel cell 2, the solid oxide fuel cell adjacent to one solid oxide fuel cell 2 is obtained. The cell 2 will be electrically connected by two current collecting members 14 (these two collecting members 14 are in parallel). In this way, all the solid oxide fuel cell cells 2 constituting the electrochemical cell stack 1 are electrically connected in series by each current collecting member 14. A thin silver film is formed on the entire outer surface of the outer electrode layer 18 (air electrode) of each solid oxide fuel cell 2 as an electrode on the air electrode side. By joining the current collector member 14 to the surface of this thin film, the current collector member 14 is electrically connected to the entire air electrode.

つぎに、図２及び図３を参照して、固体酸化物形燃料電池セル２について説明する。
図２は、本発明の実施形態による電気化学セルスタックを構成する固体酸化物形燃料電池セルを示す図である。図３は、固体酸化物形燃料電池セル端部の拡大断面図である。
図２に示すように、固体酸化物形燃料電池セル２は、燃料電池セル本体２０と、この燃料電池セル本体２０の両端部にそれぞれ接続された電極であるキャップ１０とを備えている。 Next, the solid oxide fuel cell 2 will be described with reference to FIGS. 2 and 3.
FIG. 2 is a diagram showing a solid oxide fuel cell constituting an electrochemical cell stack according to an embodiment of the present invention. FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view of the end of the solid oxide fuel cell.
As shown in FIG. 2, the solid oxide fuel cell 2 includes a fuel cell body 20 and caps 10 which are electrodes connected to both ends of the fuel cell body 20.

図３に示すように、支持体として導電支持体を有する場合の燃料電池セル本体２０は、上下方向に延びる管状構造体であり、内部にガス通路である燃料ガス流路８を形成する円筒形の燃料極層である内側電極層１６と、内側電極層１６の外周に設けられた円筒形の固体電解質層である電解質層２２と、電解質層２２の外周に設けられた円筒形の空気極（電極）である外側電極層１８と、を備えている。この内側電極層１６は、燃料電池セル本体２０を構成する支持体として機能すると共に、内部に燃料ガスが流れるガス通路を構成する多孔質体である。内側電極層１６は燃料極であり、（－）極となり、一方、外側電極層１８は、空気と接触する空気極であり、（＋）極となっている。このように、固体酸化物形燃料電池セル２は、筒形に形成され、その外周面に電極が設けられている。 As shown in FIG. 3, the fuel cell main body 20 having a conductive support as a support is a tubular structure extending in the vertical direction, and has a cylindrical shape forming a fuel gas flow path 8 which is a gas passage inside. The inner electrode layer 16 which is the fuel electrode layer, the electrolyte layer 22 which is a cylindrical solid electrolyte layer provided on the outer periphery of the inner electrode layer 16, and the cylindrical air electrode provided on the outer periphery of the electrolyte layer 22 ( It is provided with an outer electrode layer 18 which is an electrode). The inner electrode layer 16 functions as a support constituting the fuel cell main body 20, and is a porous body constituting a gas passage through which the fuel gas flows. The inner electrode layer 16 is a fuel electrode and has a (−) pole, while the outer electrode layer 18 is an air electrode in contact with air and has a (+) pole. As described above, the solid oxide fuel cell 2 is formed in a tubular shape, and an electrode is provided on the outer peripheral surface thereof.

内側電極層１６は、例えば、Ｎｉと、ＣａやＹ、Ｓｃ等の希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたジルコニアとの混合体、Ｎｉと、希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたセリアとの混合体、Ｎｉと、Ｓｒ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕから選ばれる少なくとも一種をドープしたランタンガレートとの混合体、の少なくとも一種から形成される。本実施形態では、内側電極層１６は、Ｎｉ／ＹＳＺからなる。
なお、支持体として多孔質の絶縁性支持体を用いることもでき、この場合においては、絶縁性支持体の外側に、内側電極層として燃料極層を形成する。 The inner electrode layer 16 is composed of, for example, a mixture of Ni and zirconia doped with at least one selected from rare earth elements such as Ca, Y, and Sc, and Ni and ceria doped with at least one selected from rare earth elements. It is formed from at least one of a mixture of Ni and a lanthanum gallate doped with at least one selected from Sr, Mg, Co, Fe and Cu. In this embodiment, the inner electrode layer 16 is made of Ni / YSZ.
A porous insulating support can also be used as the support, and in this case, a fuel electrode layer is formed as an inner electrode layer on the outer side of the insulating support.

電解質層２２は、内側電極層１６の外周面に沿って全周にわたって形成されており、下端は内側電極層１６の下端よりも上方で終端し、上端は内側電極層１６の上端よりも下方で終端している。電解質層２２は、例えば、Ｙ、Ｓｃ等の希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたジルコニア、希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたセリア、Ｓｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種をドープしたランタンガレート、の少なくとも一種から形成される。 The electrolyte layer 22 is formed over the entire circumference along the outer peripheral surface of the inner electrode layer 16, the lower end is terminated above the lower end of the inner electrode layer 16, and the upper end is below the upper end of the inner electrode layer 16. It is terminated. The electrolyte layer 22 is, for example, zirconia doped with at least one selected from rare earth elements such as Y and Sc, ceria doped with at least one selected from rare earth elements, and lanthanum gallate doped with at least one selected from Sr and Mg. Formed from at least one of the.

外側電極層１８は、電解質層２２の外周面に沿って全周にわたって形成されており、下端は電解質層２２の下端よりも上方で終端し、上端は電解質層２２の上端よりも下方で終端している。外側電極層１８は、例えば、Ｓｒ、Ｃａから選ばれた少なくとも一種をドープしたランタンマンガナイト、Ｓｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも一種をドープしたランタンフェライト、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも一種をドープしたランタンコバルタイト、銀、などの少なくとも一種から形成される。 The outer electrode layer 18 is formed over the entire circumference along the outer peripheral surface of the electrolyte layer 22, the lower end is terminated above the lower end of the electrolyte layer 22, and the upper end is terminated below the upper end of the electrolyte layer 22. ing. The outer electrode layer 18 is, for example, a lanthanum manganite doped with at least one selected from Sr and Ca, and a lanthanum ferrite doped with at least one selected from Sr, Co, Ni and Cu, Sr, Fe, Ni and Cu. It is formed from at least one of lantern cobaltite, silver, etc. doped with at least one selected from.

次に、キャップ１０について説明するが、燃料電池セル本体２０の上端側と下端側に取り付けられたキャップ１０は、同一構造であるため、ここでは、燃料電池セル本体２０の下端側に取り付けられたキャップ１０について具体的に説明する。 Next, the cap 10 will be described. Since the caps 10 attached to the upper end side and the lower end side of the fuel cell main body 20 have the same structure, they are attached to the lower end side of the fuel cell main body 20 here. The cap 10 will be specifically described.

キャップ１０は、燃料電池セル本体２０の上下端部をそれぞれ包囲するように設けられ、燃料電池セル本体２０の内側電極層１６と電気的に接続され、内側電極層１６を外部に引き出す電極として機能する。図３に示すように、燃料電池セル本体２０の下端に設けられたキャップ１０は、円筒状の第１円筒部１０ａと、第１円筒部１０ａの上端かから外方に向かって延びる円環状の円環部１０ｂと、円環部１０ｂの外周から上方に向かって延びる第２円筒部１０ｃとを有する。キャップ１０の第１円筒部１０ａの中心部には、内側電極層１６の燃料ガス流路８と連通する燃料ガス流路２４が形成されている。燃料ガス流路２４は、キャップ１０の中心から燃料電池セル本体２０の軸線方向に延びるように設けられた細長い管路である。 The cap 10 is provided so as to surround the upper and lower ends of the fuel cell main body 20, and is electrically connected to the inner electrode layer 16 of the fuel cell main body 20 to function as an electrode for pulling out the inner electrode layer 16 to the outside. do. As shown in FIG. 3, the cap 10 provided at the lower end of the fuel cell main body 20 has a cylindrical first cylindrical portion 10a and an annular shape extending outward from the upper end of the first cylindrical portion 10a. It has an annular portion 10b and a second cylindrical portion 10c extending upward from the outer periphery of the annular portion 10b. At the center of the first cylindrical portion 10a of the cap 10, a fuel gas flow path 24 communicating with the fuel gas flow path 8 of the inner electrode layer 16 is formed. The fuel gas flow path 24 is an elongated pipeline provided so as to extend in the axial direction of the fuel cell main body 20 from the center of the cap 10.

キャップ１０は、フェライト系ステンレス又はオーステナイト系ステンレスからなる本体の内周面及び外周面にクロム酸化物（本実施形態では、Ｃｒ2Ｏ3）がコーティングされ、さらに、外周面には、ＭｎＣｏ2Ｏ4がコーティングされている。加えて、コーティングされたＭｎＣｏ2Ｏ4層の外周面にはＡｇ集電膜が設けられている。なお、本実施形態では、Ａｇ集電膜は、キャップ１０の外周面全体にわたって設けられているが、一部のみに設けてもよい。 The cap 10 is coated with chromium oxide (Cr 2 O 3 in this embodiment) on the inner peripheral surface and the outer peripheral surface of the main body made of ferritic stainless steel or austenitic stainless steel, and further, the outer peripheral surface is MnCo 2 O. 4 is coated. In addition, an Ag current collector film is provided on the outer peripheral surface of the coated MnCo 2 O 4 layer. In the present embodiment, the Ag current collector film is provided over the entire outer peripheral surface of the cap 10, but it may be provided only on a part of the cap 10.

キャップ１０の第２円筒部１０ｃの内側と、燃料電池セル本体２０の内側電極層１６の端部外周面との間の空間には銀ペースト２６が配置されている。固体酸化物形燃料電池セル２の組み立て後に焼成することにより、銀ペースト２６が焼結され、内側電極層１６とキャップ１０が、電気的、機械的に結合される。また、キャップ１０の第２円筒部１０ｃの内周面と、電解質層２２の下端部外周面との間には、ガラス材料からなるガラスシール２８が設けられている。このガラスシール２８により、キャップ１０と内側電極層１６との間の空間は、固体酸化物形燃料電池セル２の外部の空間に対して気密密封されている。 The silver paste 26 is arranged in the space between the inside of the second cylindrical portion 10c of the cap 10 and the outer peripheral surface of the end portion of the inner electrode layer 16 of the fuel cell main body 20. By firing after assembling the solid oxide fuel cell 2, the silver paste 26 is sintered, and the inner electrode layer 16 and the cap 10 are electrically and mechanically bonded. Further, a glass seal 28 made of a glass material is provided between the inner peripheral surface of the second cylindrical portion 10c of the cap 10 and the outer peripheral surface of the lower end portion of the electrolyte layer 22. The space between the cap 10 and the inner electrode layer 16 is hermetically sealed with respect to the space outside the solid oxide fuel cell 2 by the glass seal 28.

次に、図４及び図５を新たに参照して、集電部材１４による電気的な接続構造を説明する。図４は、各固体酸化物形燃料電池セル２が集電部材１４により接続されている状態を示す電気化学セルスタック１の側面図である。図５は、集電部材１４によって接続された２本の固体酸化物形燃料電池セル２を上方から見た平面図である。 Next, the electrical connection structure by the current collector member 14 will be described with reference to FIGS. 4 and 5. FIG. 4 is a side view of an electrochemical cell stack 1 showing a state in which each solid oxide fuel cell 2 is connected by a current collecting member 14. FIG. 5 is a plan view of two solid oxide fuel cell cells 2 connected by the current collector member 14 as viewed from above.

図４に示すように、電気化学セルスタック１は、１つの固体酸化物形燃料電池セル２の燃料極であるキャップ１０と、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の空気極である外側電極層１８を、集電部材１４により電気的に接続することにより構成されている。各固体酸化物形燃料電池セル２の上端部に配置された集電部材１４は、その一端がキャップ１０の第２円筒部１０ｃに取り付けられ、斜め下方に延びて、他端が隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８に取り付けられる。一方、各固体酸化物形燃料電池セル２の下端部に配置された集電部材１４は、その一端がキャップ１０の第２円筒部１０ｃに取り付けられ、斜め上方に延びて、他端が隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８に取り付けられる。このように、各固体酸化物形燃料電池セル２は、２本の集電部材１４を介して隣接する固体酸化物形燃料電池セル２に電気的に接続される。 As shown in FIG. 4, the electrochemical cell stack 1 has a cap 10 which is a fuel electrode of one solid oxide fuel cell 2 and an outer electrode which is an air electrode of an adjacent solid oxide fuel cell 2. The layer 18 is configured by electrically connecting the layers 18 with a current collecting member 14. One end of the current collecting member 14 arranged at the upper end of each solid oxide fuel cell 2 is attached to the second cylindrical portion 10c of the cap 10, extends diagonally downward, and the other end is adjacent to the solid oxide fuel cell. It is attached to the outer electrode layer 18 of the physical fuel cell 2. On the other hand, one end of the current collecting member 14 arranged at the lower end of each solid oxide fuel cell 2 is attached to the second cylindrical portion 10c of the cap 10, extends diagonally upward, and the other end is adjacent to the current collecting member 14. It is attached to the outer electrode layer 18 of the solid oxide fuel cell 2. In this way, each solid oxide fuel cell 2 is electrically connected to the adjacent solid oxide fuel cell 2 via the two current collecting members 14.

また、図５に示すように、集電部材１４の一端は、１つの固体酸化物形燃料電池セル２のキャップ１０の外周面に取り付けられ、集電部材１４の他端は、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８の外周面に取り付けられている。これにより、集電部材１４は、１つの固体酸化物形燃料電池セル２と、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の共通の接平面Ｐ上で、１つの固体酸化物形燃料電池セル２から隣接する固体酸化物形燃料電池セル２まで延びている。このように、集電部材１４は、接続すべき２つの固体酸化物形燃料電池セル２の、共通の接平面Ｐ内を延びている。即ち、集電部材１４は、固体酸化物形燃料電池セル２の各電極（キャップ１０及び外側電極層１８）に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように構成されている。 Further, as shown in FIG. 5, one end of the current collecting member 14 is attached to the outer peripheral surface of the cap 10 of one solid oxide fuel cell 2, and the other end of the current collecting member 14 is adjacent to the solid oxide fuel cell. It is attached to the outer peripheral surface of the outer electrode layer 18 of the physical fuel cell 2. As a result, the current collecting member 14 has one solid oxide fuel cell 2 on the common tangent plane P of the one solid oxide fuel cell 2 and the adjacent solid oxide fuel cell 2. Extends from to the adjacent solid oxide fuel cell 2. As described above, the current collector member 14 extends in the common tangent plane P of the two solid oxide fuel cell 2 to be connected. That is, the current collecting member 14 is configured such that both ends of the solid oxide fuel cell 2 facing each electrode (cap 10 and outer electrode layer 18) are located on substantially the same plane.

次に、図６及び図７を参照して、本発明の実施形態の導電部材である集電部材１４の構造を説明する。
図６は、本発明の実施形態による集電部材の１４の斜視図である。図７は、本発明の実施形態による集電部材１４の、フォーミング加工を施す前の状態を示す図である。 Next, with reference to FIGS. 6 and 7, the structure of the current collecting member 14 which is the conductive member according to the embodiment of the present invention will be described.
FIG. 6 is a perspective view of 14 of the current collector member according to the embodiment of the present invention. FIG. 7 is a diagram showing a state of the current collector member 14 according to the embodiment of the present invention before forming.

図６に示すように、集電部材１４は、細長い金属製の薄板を折り曲げることにより形成された部材であり、両端に設けられた電極接合部１４ａと、これらの電極接合部１４ａの間に設けられた連接部１４ｂから構成されている。電極接合部１４ａは、連接部１４ｂに対して直角方向に延びるように折り曲げられ、連接部１４ｂの両端の各電極接合部１４ａは、互いに反対方向に向くように折り曲げられている。即ち、集電部材１４は、細長い金属製の薄板を、クランク状に折り曲げることにより形成されている。本実施形態においては、金属製の薄板を折り曲げることにより、連接部１４ｂの両側に電極接合部１４ａが形成されているため、集電部材１４は比較的容易に変形される。このため、接続している２つの固体酸化物形燃料電池セル２の相対的な位置が熱変形などで変化した場合でも、集電部材１４が変形することにより、集電部材１４と各固体酸化物形燃料電池セル２の接合部に大きな応力が発生することはない。 As shown in FIG. 6, the current collector member 14 is a member formed by bending an elongated metal thin plate, and is provided between the electrode joint portions 14a provided at both ends and the electrode joint portions 14a. It is composed of the connected connecting portions 14b. The electrode joining portion 14a is bent so as to extend in a direction perpendicular to the connecting portion 14b, and the electrode joining portions 14a at both ends of the connecting portion 14b are bent so as to face in opposite directions to each other. That is, the current collector member 14 is formed by bending an elongated metal thin plate into a crank shape. In the present embodiment, since the electrode joining portions 14a are formed on both sides of the connecting portion 14b by bending the thin metal plate, the current collecting member 14 is deformed relatively easily. Therefore, even if the relative positions of the two connected solid oxide fuel cell 2 are changed due to thermal deformation or the like, the current collecting member 14 is deformed and the current collecting member 14 and each solid oxide fuel cell are oxidized. No large stress is generated at the joint of the physical fuel cell 2.

また、各電極接合部１４ａは、取り付けられる電極（キャップ１０及び外側電極層１８）の表面形状に沿うように、僅かに湾曲されている。即ち、集電部材１４が固体酸化物形燃料電池セル２に取り付けられた状態においては、集電部材１４の連接部１４ｂが、円筒形の固体酸化物形燃料電池セル２の中心軸線と平行な方向に向けられ、各電極接合部１４ａは、中心軸線に直交する方向に向けられる。このため、各電極接合部１４ａは、夫々、キャップ１０の第２円筒部１０ｃの円筒面、及び外側電極層１８の円筒面に沿うように湾曲される。また、各電極接合部１４ａの先端は、接合される外側電極層１８等の表面を傷つけることがないよう、角部が４５度に面取りされている。 Further, each electrode joint portion 14a is slightly curved so as to follow the surface shape of the attached electrodes (cap 10 and outer electrode layer 18). That is, when the current collecting member 14 is attached to the solid oxide fuel cell 2, the connecting portion 14b of the current collecting member 14 is parallel to the central axis of the cylindrical solid oxide fuel cell 2. Directed in a direction, each electrode junction 14a is oriented in a direction orthogonal to the central axis. Therefore, each electrode joint portion 14a is curved along the cylindrical surface of the second cylindrical portion 10c of the cap 10 and the cylindrical surface of the outer electrode layer 18, respectively. Further, the tip of each electrode joining portion 14a is chamfered at a corner of 45 degrees so as not to damage the surface of the outer electrode layer 18 or the like to be joined.

さらに、図７に示すように、集電部材１４は、細長い長方形の薄板を２箇所で折り曲げることにより形成される。即ち、細長い薄板の長手方向に対して４５度傾斜した２つの折り線１４ｃに沿って、薄板を折り返すことにより、集電部材１４の両端に、電極接合部１４ａが夫々形成される。また、集電部材１４を構成する薄板は、基材層３０と、この基材層３０の片面に設けられた導電層３２から構成されている。 Further, as shown in FIG. 7, the current collector member 14 is formed by bending an elongated rectangular thin plate at two points. That is, by folding back the thin plate along the two folding lines 14c inclined 45 degrees with respect to the longitudinal direction of the elongated thin plate, electrode joint portions 14a are formed at both ends of the current collecting member 14. Further, the thin plate constituting the current collector member 14 is composed of a base material layer 30 and a conductive layer 32 provided on one side of the base material layer 30.

基材層３０は、集電部材１４が使用される極めて温度が高い条件下においても、集電部材１４として十分な強度、弾性を有する金属材料で形成され、導電層３２よりも高い剛性を有する。本実施形態においては、基材層３０は、鉄（Ｆｅ）に、約１８％のクロム（Ｃｒ）、約３％のアルミニウム（Ａｌ）、約０．５％のチタン（Ｔｉ）を加えたフェライト系ステンレス鋼から構成されている。好ましくは、基材層３０は、厚さ約２００μｍ～約３００μｍに構成する。また、好ましくは、基材層３０が露出している部分には、クロム飛散防止層を形成して、基材層３０からのクロムの飛散を防止する。本実施形態においては、クロム飛散防止層として、アルミナ皮膜が形成されている。 The base material layer 30 is made of a metal material having sufficient strength and elasticity as the current collector member 14 even under extremely high temperature conditions in which the current collector member 14 is used, and has higher rigidity than the conductive layer 32. .. In the present embodiment, the base material layer 30 is a ferrite obtained by adding about 18% chromium (Cr), about 3% aluminum (Al), and about 0.5% titanium (Ti) to iron (Fe). It is composed of ferritic stainless steel. Preferably, the base material layer 30 is configured to have a thickness of about 200 μm to about 300 μm. Further, preferably, a chromium scattering prevention layer is formed on the exposed portion of the base material layer 30 to prevent the scattering of chromium from the base material layer 30. In the present embodiment, an alumina film is formed as a chromium scattering prevention layer.

導電層３２は、基材層３０の片面に設けられており、基材層３０よりも導電率が高い金属材料から形成されている。本実施形態においては、導電層３２は、厚さ約１００μｍの銀（Ａｇ）で構成されている。好ましくは、導電層３２は、銀、又は、主成分として銀成分を最も多く含む材料から構成する。図７においては、紙面の側に導電層３２が形成され、その裏側に基材層３０が形成されている。この薄板を２箇所の折り線１４ｃで山折りとして折り返すことにより、両端に電極接合部１４ａを形成すると、電極接合部１４ａにおいては導電層３２が紙面の裏側に向けられ、連接部１４ｂでは導電層３２が紙面の側に向けられる。 The conductive layer 32 is provided on one side of the base material layer 30, and is formed of a metal material having a higher conductivity than the base material layer 30. In the present embodiment, the conductive layer 32 is made of silver (Ag) having a thickness of about 100 μm. Preferably, the conductive layer 32 is made of silver or a material containing the largest amount of silver as a main component. In FIG. 7, the conductive layer 32 is formed on the side of the paper surface, and the base material layer 30 is formed on the back side thereof. When the electrode joint 14a is formed at both ends by folding this thin plate as a mountain fold at two folding lines 14c, the conductive layer 32 is directed to the back side of the paper surface at the electrode joint 14a, and the conductive layer is directed at the connecting portion 14b. 32 is turned to the side of the paper.

ここで、集電部材１４を固体酸化物形燃料電池セル２に取り付ける場合には、集電部材１４の導電層３２の側が、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０又は外側電極層１８）に向けられる。即ち、集電部材１４は、電極接合部１４ａが設けられた両端部では導電層３２が固体酸化物形燃料電池セル２の電極に向けられ、連接部１４ｂである中間部では基材層３０が固体酸化物形燃料電池セル２の側に向けられる。 Here, when the current collecting member 14 is attached to the solid oxide fuel cell 2, the side of the conductive layer 32 of the current collecting member 14 is the electrode (cap 10 or the outer electrode layer) of the solid oxide fuel cell 2. It is directed to 18). That is, in the current collecting member 14, the conductive layer 32 is directed to the electrode of the solid oxide fuel cell 2 at both ends where the electrode joining portions 14a are provided, and the base material layer 30 is provided at the intermediate portion which is the connecting portion 14b. It is directed to the side of the solid oxide fuel cell 2.

また、本実施形態においては、集電部材１４の電極接合部１４ａが、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０又は外側電極層１８）に、接着剤により接合されて、電気的に接続されており、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２は嵌合されていない。本実施形態においては、固体酸化物形燃料電池セル２の電極と集電部材１４を接着する接着剤として、銀ペーストが使用されている。接着剤としては、導電層３２の主成分と同一の主成分を有するペーストを使用することが好ましい。 Further, in the present embodiment, the electrode bonding portion 14a of the current collecting member 14 is electrically bonded to the electrode (cap 10 or outer electrode layer 18) of the solid oxide fuel cell 2 by an adhesive. It is connected, and the current collecting member 14 and the solid oxide fuel cell 2 are not fitted. In this embodiment, silver paste is used as an adhesive for adhering the electrode of the solid oxide fuel cell 2 and the current collecting member 14. As the adhesive, it is preferable to use a paste having the same main component as the main component of the conductive layer 32.

銀ペーストは、銀の微粉末にバインダー、溶剤、他の添加剤を添加することにより調製される。銀ペーストのバインダーとしては、メチルセルロース、エチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール等を使用することができる。銀ペーストの溶剤としては、エタノール、ブタノール、テルピネオール、アセトン、キシレン、トルエン、ビヒクル等を使用することができる。銀ペーストに加える添加剤としては、分散剤、可塑剤等を使用することができる。 The silver paste is prepared by adding a binder, a solvent and other additives to the fine powder of silver. As the binder of the silver paste, methyl cellulose, ethyl cellulose, polyvinyl alcohol, polyvinyl butyral and the like can be used. As the solvent of the silver paste, ethanol, butanol, terpineol, acetone, xylene, toluene, vehicle and the like can be used. As an additive to be added to the silver paste, a dispersant, a plasticizer, or the like can be used.

集電部材１４を銀ペーストにより接着する場合には、接着すべき固体酸化物形燃料電池セル２が固定された状態で、集電部材１４の電極接合部１４ａ及び／又は固体酸化物形燃料電池セル２の電極に銀ペーストを塗布する。次いで、集電部材１４を、固体酸化物形燃料電池セル２の接着すべき位置に配置した状態で加熱し、銀ペーストを焼結させる。これにより、銀ペースト中の銀が、溶融・固化され、集電部材１４が電極に接着される。 When the current collecting member 14 is bonded with silver paste, the electrode joint portion 14a and / or the solid oxide fuel cell of the current collecting member 14 is fixed in a state where the solid oxide fuel cell 2 to be bonded is fixed. Apply silver paste to the electrodes of cell 2. Next, the current collecting member 14 is heated in a state of being arranged at a position to be adhered to the solid oxide fuel cell 2 to sinter the silver paste. As a result, the silver in the silver paste is melted and solidified, and the current collector member 14 is adhered to the electrode.

また、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２の接合部には、銀ペーストによる接着とは別に、セラミック接着剤を塗布することが好ましい。このセラミック接着剤は、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２の接合部の機械的強度を高める目的で使用される。従って、セラミック接着剤は、導電性のないものであっても良い。セラミック接着剤としては、例えば、酸化アルミニウム、石英、アルカリ金属ケイ酸塩、二酸化ケイ素、水等を混合したものを使用することができる。このセラミック接着剤による接着は、銀ペーストにより集電部材１４と電極が接着された後で行っても良く、また、銀ペーストによる接着と同時に行うこともできる。 Further, it is preferable to apply a ceramic adhesive to the joint portion between the current collecting member 14 and the solid oxide fuel cell 2 separately from the bonding with the silver paste. This ceramic adhesive is used for the purpose of increasing the mechanical strength of the joint between the current collector 14 and the solid oxide fuel cell 2. Therefore, the ceramic adhesive may be non-conductive. As the ceramic adhesive, for example, a mixture of aluminum oxide, quartz, alkali metal silicate, silicon dioxide, water and the like can be used. The bonding with the ceramic adhesive may be performed after the current collecting member 14 and the electrode are bonded with the silver paste, or may be performed at the same time as the bonding with the silver paste.

次に、図８を参照して、本発明の実施形態による集電部材１４の製造方法を説明する。
図８は、集電部材１４の製造方法の手順を示すフローチャートである。 Next, a method of manufacturing the current collector member 14 according to the embodiment of the present invention will be described with reference to FIG.
FIG. 8 is a flowchart showing the procedure of the manufacturing method of the current collector member 14.

まず、図８のステップＳ１においては、基材層３０及び導電層３２を形成すべき所定の厚さに形成されたフェライト系ステンレス製の薄板（箔）、及び銀製の薄板（箔）を準備する。
次に、ステップＳ２においては、接合工程として、基材層３０となるフェライト系ステンレス製の薄板の片面に、導電層３２となる銀製の薄板を接合する。本実施形態においては、フェライト系ステンレス製の薄板と、銀製の薄板を重ねた状態で、高温下で圧縮することにより各薄板を接合させる拡散接合により、基材層３０と導電層３２を接合している。 First, in step S1 of FIG. 8, a ferritic stainless steel thin plate (foil) and a silver thin plate (foil) formed to a predetermined thickness to form the base material layer 30 and the conductive layer 32 are prepared. ..
Next, in step S2, as a joining step, a silver thin plate to be a conductive layer 32 is joined to one side of a ferritic stainless steel thin plate to be a base material layer 30. In the present embodiment, the base material layer 30 and the conductive layer 32 are joined by diffusion bonding in which a ferritic stainless steel thin plate and a silver thin plate are overlapped and each thin plate is bonded by compressing at a high temperature. ing.

さらに、ステップＳ３においては、切断工程として、ステップＳ２において接合された板材を所定の大きさに切断して、細長い薄板を形成する。
次いで、ステップＳ４においては、折り曲げ工程として、ステップＳ３において切り出された細長い薄板が、所定の形状に折り曲げられる。即ち、ステップＳ３において切り出された細長い薄板を、２箇所の折り線１４ｃ（図７）で折り返し、連接部１４ｂの両側に電極接合部１４ａを形成し、集電部材１４を完成させる。 Further, in step S3, as a cutting step, the plate material joined in step S2 is cut to a predetermined size to form an elongated thin plate.
Next, in step S4, as a bending step, the elongated thin plate cut out in step S3 is bent into a predetermined shape. That is, the elongated thin plate cut out in step S3 is folded back at two folding lines 14c (FIG. 7) to form electrode joining portions 14a on both sides of the connecting portion 14b, and the current collecting member 14 is completed.

本発明の実施形態の集電部材１４によれば、基材層３０よりも導電率が高い導電層３２が、基材層３０の片面のみに形成されている（図６）ので、同量の導電率が高い金属材料で、集電部材１４の表面全体に導電層３２を形成した場合よりも導電層３２の表面積が小さくなる。このため、高温の条件下で長期間使用された場合でも、導電層３２の金属が蒸発しにくく、集電部材１４の電気抵抗の上昇を抑制することができる。 According to the current collector 14 of the embodiment of the present invention, the conductive layer 32 having a higher conductivity than the base material layer 30 is formed on only one side of the base material layer 30 (FIG. 6), so that the same amount is used. With a metal material having high conductivity, the surface area of the conductive layer 32 is smaller than that in the case where the conductive layer 32 is formed on the entire surface of the current collector member 14. Therefore, even when the conductive layer 32 is used for a long period of time under high temperature conditions, the metal of the conductive layer 32 is less likely to evaporate, and an increase in the electric resistance of the current collector member 14 can be suppressed.

また、本実施形態の集電部材１４によれば、細長い薄板を折り曲げることにより、所望の形状の導電部材を形成することができる（図７）ので、安価に集電部材１４を製造することができる。 Further, according to the current collector member 14 of the present embodiment, a conductive member having a desired shape can be formed by bending an elongated thin plate (FIG. 7), so that the current collector member 14 can be manufactured at low cost. can.

さらに、本実施形態の集電部材１４によれば、片面に導電層３２が形成された集電部材１４を２箇所で折り曲げるだけで、固体酸化物形燃料電池セル２に接続される部分では、導電層３２が電極（キャップ１０、外側電極層１８）に向けられ、それ以外の部分では基材層３０を固体酸化物形燃料電池セル２の側に向けることができる（図６）。 Further, according to the current collecting member 14 of the present embodiment, the current collecting member 14 having the conductive layer 32 formed on one surface thereof is simply bent at two points, and the portion connected to the solid oxide fuel cell 2 is formed. The conductive layer 32 can be directed toward the electrodes (cap 10, outer electrode layer 18), and the base material layer 30 can be directed toward the solid oxide fuel cell 2 in other portions (FIG. 6).

また、本実施形態の集電部材１４によれば、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように集電部材１４が折り曲げられているので、接続される固体酸化物形燃料電池セル２の共通の接平面上に集電部材１４が延びるように、集電部材１４を取り付けることができる。これにより、容易に集電部材１４を接続することができる。 Further, according to the current collecting member 14 of the present embodiment, both ends of the solid oxide fuel cell 2 facing the electrodes (cap 10, outer electrode layer 18) are collected so as to be located on substantially the same plane. Since the electric member 14 is bent, the electric member 14 can be attached so that the electric member 14 extends on a common tangent plane of the solid oxide fuel cell 2 to be connected. As a result, the current collector member 14 can be easily connected.

さらに、本実施形態の集電部材１４によれば、基材層３０の表面には、クロム飛散防止層が形成されているので、基材層３０からクロムが蒸発することによる、固体酸化物形燃料電池セル２のクロム被毒を抑制することができる。 Further, according to the current collecting member 14 of the present embodiment, since the chromium scattering prevention layer is formed on the surface of the base material layer 30, a solid oxide type is formed by evaporating chromium from the base material layer 30. Chromium poisoning of the fuel cell 2 can be suppressed.

また、本実施形態の集電部材１４によれば、導電層３２が、銀で構成されているので、導電率の高い導電層３２を比較的安価に構成することができる。 Further, according to the current collector 14 of the present embodiment, since the conductive layer 32 is made of silver, the conductive layer 32 having high conductivity can be formed at a relatively low cost.

さらに、本発明の実施形態の電気化学セルスタック１によれば、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）と集電部材１４が接着剤により接合されている（図４）ので、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２を嵌合させる場合に比べ、集電部材１４の形状を単純化することができ、安価に集電部材１４を製造することができる。 Further, according to the electrochemical cell stack 1 of the embodiment of the present invention, the electrodes (cap 10, outer electrode layer 18) of the solid oxide fuel cell 2 and the current collecting member 14 are bonded by an adhesive (they). Since FIG. 4), the shape of the current collecting member 14 can be simplified as compared with the case where the current collecting member 14 and the solid oxide fuel cell 2 are fitted, and the current collecting member 14 can be manufactured at low cost. Can be done.

また、本実施形態の電気化学セルスタック１によれば、導電層３２の主成分である銀と同一の主成分を有する銀ペーストで、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）と集電部材１４が接着されるので、接合部における電気抵抗を低減することができ、電流の伝送ロスを抑制することができる。 Further, according to the electrochemical cell stack 1 of the present embodiment, the electrode (cap 10, outer side) of the solid oxide fuel cell 2 is a silver paste having the same main component as silver which is the main component of the conductive layer 32. Since the electrode layer 18) and the current collecting member 14 are adhered to each other, the electrical resistance at the joint can be reduced and the current transmission loss can be suppressed.

さらに、本実施形態の電気化学セルスタック１によれば、集電部材１４が、接続すべき２つの固体酸化物形燃料電池セル２の、共通の接平面Ｐ内に延びるように取り付けられている（図５）ので、２つの固体酸化物形燃料電池セル２が固定された後であっても、容易に固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）に集電部材１４を取り付けることができる。 Further, according to the electrochemical cell stack 1 of the present embodiment, the current collecting member 14 is attached so as to extend into the common tangent plane P of the two solid oxide fuel cell 2 to be connected. (FIG. 5), so that even after the two solid oxide fuel cell 2 are fixed, current is easily collected on the electrodes (cap 10, outer electrode layer 18) of the solid oxide fuel cell 2. The member 14 can be attached.

また、本発明の実施形態の集電部材１４の製造方法によれば、片面に導電層３２が接合された薄板を、切断、折り曲げ加工することにより集電部材１４を形成することができる（図８）ので、大量の集電部材１４を安価に製造することができる。 Further, according to the method for manufacturing the current collector member 14 according to the embodiment of the present invention, the current collector member 14 can be formed by cutting and bending a thin plate having a conductive layer 32 bonded to one side thereof (FIG. FIG. 8) Therefore, a large amount of current collector member 14 can be manufactured at low cost.

以上、本発明の好ましい実施形態を説明したが、上述した実施形態に種々の変更を加えることができる。特に、上述した実施形態においては、電気化学セルスタック１は、固体酸化物形燃料電池セル２の集合体として形成され、生成された電力が集電部材１４により取り出されていた。これに対し、電気化学セルスタック１を、固体酸化物形電解セルの集合体として形成することもできる。この場合には、集電部材１４は、各電解セルに電流を供給する部材として機能する。 Although the preferred embodiment of the present invention has been described above, various modifications can be made to the above-described embodiment. In particular, in the above-described embodiment, the electrochemical cell stack 1 is formed as an aggregate of solid oxide fuel cell cells 2, and the generated electric power is taken out by the current collecting member 14. On the other hand, the electrochemical cell stack 1 can also be formed as an aggregate of solid oxide type electrolytic cells. In this case, the current collector member 14 functions as a member that supplies a current to each electrolytic cell.

また、上述した実施形態においては、固体酸化物形燃料電池セル２は円筒形のセルであったが、楕円筒形、扁平形等、任意形状の固体酸化物形燃料電池セル、又は固体酸化物形電解セルに本発明を適用することができる。さらに、上述した実施形態においては、固体酸化物形燃料電池セル２の燃料極はキャップ１０に接続され、燃料電池セルの電極として、キャップ１０に集電部材１４が接続されていたが、キャップを備えない固体酸化物形燃料電池セル、又は固体酸化物形電解セルに本発明を適用することもできる。 Further, in the above-described embodiment, the solid oxide fuel cell 2 is a cylindrical cell, but a solid oxide fuel cell or a solid oxide fuel cell having an arbitrary shape such as an elliptical cylinder or a flat shape. The present invention can be applied to a solid oxide cell. Further, in the above-described embodiment, the fuel electrode of the solid oxide fuel cell 2 is connected to the cap 10, and the current collecting member 14 is connected to the cap 10 as an electrode of the fuel cell. The present invention can also be applied to a solid oxide fuel cell or a solid oxide electrolytic cell that is not provided.

１ 電気化学セルスタック
２ 固体酸化物形燃料電池セル（固体酸化物形電気化学セル）
４ 下支持板
６ マニホールド
８ 燃料ガス流路
１０ キャップ（電極）
１０ａ 第１円筒部
１０ｂ 円環部
１０ｃ 第２円筒部
１２ スペーサ
１４ 集電部材（導電部材）
１４ａ 電極接合部
１４ｂ 連接部
１４ｃ 折り線
１６ 内側電極層
１８ 外側電極層（電極）
２０ 燃料電池セル本体
２２ 電解質層
２４ 燃料ガス流路
２６ 銀ペースト
２８ ガラスシール
３０ 基材層
３２ 導電層 1 Electrochemical cell stack 2 Solid oxide fuel cell (Solid oxide fuel cell)
4 Lower support plate 6 Manifold 8 Fuel gas flow path 10 Cap (electrode)
10a 1st cylindrical part 10b Circular part 10c 2nd cylindrical part 12 Spacer 14 Current collector member (conductive member)
14a Electrode joint 14b Connecting part 14c Folded wire 16 Inner electrode layer 18 Outer electrode layer (electrode)
20 Fuel cell body 22 Electrolyte layer 24 Fuel gas flow path 26 Silver paste 28 Glass seal 30 Base material layer 32 Conductive layer

Claims (11)

固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材であって、
基材層と、
この基材層の片面のみに形成され、固体酸化物形電気化学セルの電極に接続される導電層と、を有し、
上記基材層は上記導電層よりも剛性が高く、上記導電層は上記基材層よりも導電率が高い金属材料から形成されていることを特徴とする導電部材。 A conductive member that electrically connects the electrodes of a solid oxide electrochemical cell.
Substrate layer and
It has a conductive layer that is formed on only one side of this substrate layer and is connected to the electrodes of the solid oxide electrochemical cell.
A conductive member characterized in that the base material layer has higher rigidity than the conductive layer, and the conductive layer is formed of a metal material having higher conductivity than the base material layer. 上記導電部材は、細長い薄板を折り曲げることにより形成されている請求項１記載の導電部材。 The conductive member according to claim 1, wherein the conductive member is formed by bending an elongated thin plate. 上記導電部材は、両端部では、上記導電層が上記固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられ、中間部では、上記基材層が上記固体酸化物形電気化学セルの側に向けられるように、２箇所で折り曲げられている請求項２記載の導電部材。 In the conductive member, the conductive layer is directed toward the electrode of the solid oxide-type electrochemical cell at both ends, and the base material layer is directed toward the solid oxide-type electrochemical cell at the intermediate portion. The conductive member according to claim 2, which is bent at two points. 上記導電部材は、上記固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように折り曲げられている請求項３記載の導電部材。 The conductive member according to claim 3, wherein the conductive member is bent so that both ends of the solid oxide electrochemical cell facing the electrodes are located on substantially the same plane. 上記基材層はクロムを含み、上記基材層が露出している部分には、クロム飛散防止層が形成されている請求項１乃至３の何れか１項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 3, wherein the base material layer contains chromium, and a chromium scattering prevention layer is formed in a portion where the base material layer is exposed. 上記導電層は、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されている請求項１乃至４の何れか１項に記載の導電部材。 The conductive member according to any one of claims 1 to 4, wherein the conductive layer is made of silver or a material containing the largest amount of silver component. 複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、
複数の固体酸化物形電気化学セルと、
これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、請求項１乃至６の何れか１項に記載の導電部材と、を有し、
上記固体酸化物形電気化学セルの電極と上記導電部材は、嵌合されることなく、接着剤により接合されている電気化学セルスタック。 An electrochemical cell stack in which multiple solid oxide electrochemical cells are electrically connected.
With multiple solid oxide electrochemical cells,
The conductive member according to any one of claims 1 to 6 for electrically connecting these solid oxide-type electrochemical cells.
An electrochemical cell stack in which the electrodes of the solid oxide-type electrochemical cell and the conductive member are joined by an adhesive without being fitted. 上記接着剤は、上記導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストである請求項７記載の電気化学セルスタック。 The electrochemical cell stack according to claim 7, wherein the adhesive is a paste having the same main component as the main component of the conductive layer. 上記接着剤には、セラミック接着剤が含まれている請求項７又は８に記載の電気化学セルスタック。 The electrochemical cell stack according to claim 7 or 8, wherein the adhesive comprises a ceramic adhesive. 複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、
複数の固体酸化物形電気化学セルと、
これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、請求項１乃至６の何れか１項に記載の導電部材と、を有し、
上記固体酸化物形電気化学セルは、外周面に電極が設けられた筒形に形成され、上記導電部材は、接続すべき２つの固体酸化物形電気化学セルの、共通の接平面内に延びるように、上記固体酸化物形電気化学セルに取り付けられている電気化学セルスタック。 An electrochemical cell stack in which multiple solid oxide electrochemical cells are electrically connected.
With multiple solid oxide electrochemical cells,
The conductive member according to any one of claims 1 to 6 for electrically connecting these solid oxide-type electrochemical cells.
The solid oxide-type electrochemical cell is formed in a tubular shape having an electrode on the outer peripheral surface, and the conductive member extends in a common tangent plane of two solid oxide-type electrochemical cells to be connected. As described above, the electrochemical cell stack attached to the solid oxide electrochemical cell. 固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材の製造方法であって、
基材層の片面に、この基材層よりも導電率が高い金属材料製の導電層を接合する接合工程と、
この接合工程により形成された板材を切断して、細長い薄板を形成する切断工程と、
この切断工程により切り出された細長い薄板を所定の形状に折り曲げる折り曲げ工程と、
を有することを特徴とする導電部材の製造方法。 A method for manufacturing a conductive member that electrically connects the electrodes of a solid oxide electrochemical cell.
A joining process of joining a conductive layer made of a metal material having a higher conductivity than this base material layer to one side of the base material layer,
The cutting process of cutting the plate material formed by this joining process to form an elongated thin plate,
A bending process of bending an elongated thin plate cut out by this cutting process into a predetermined shape,
A method for manufacturing a conductive member, which comprises.
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