JP6931775B2 - 軟磁性合金粉末、その製造方法、および、それを用いた圧粉磁心 - Google Patents

Description

本発明は、チョークコイル、リアクトル、トランス等のインダクタに用いられる軟磁性合金粉末、その製造方法、および、それを用いた圧粉磁心に関するものである。

近年、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ）やプラグインハイブリッド自動（ＰＨＥＶ）、電気自動車（ＥＶ）など、車両の電動化が急速に進んでおり、更なる燃費向上のためシステムの小型・軽量化が求められている。その電動化市場に牽引されて、様々な電子部品に対して小型化および軽量化が求められる中、チョークコイル、リアクトル、トランスなどで使用される軟磁性合金粉末およびそれを用いた圧粉磁心に対してますます高い性能が要求されている。

この軟磁性合金粉末およびそれを用いた圧粉磁心においては、小型化・軽量化のために、材質としては、飽和磁束密度が高いことが優れ、コアロスが小さくことが要求され、さらに直流重畳特性に優れることが要求されている。

例えば、特許文献１には、アモルファス軟磁性合金の特長である、低いコアロス、優れた直流重畳特性を、粉砕粉とアトマイズ球状粉を混合することにより、実現させる方法が記載されている。

図５（ａ）〜図５（ｃ）に特許文献１に記載されたアモルファス軟磁性合金薄帯を砕いた薄帯の粉砕粉を示す。図５（ａ）は、粒径５０μｍ以上の粉砕粉１を示す。図５（ｂ）は、粒径５０μｍ以下の粉砕粉２を示す。図５（ｃ）は、アトマイズ球状粉３を示す。

特許文献１には、アモルファス合金薄帯の粉砕粉１，２と、アモルファス合金のアトマイズ球状粉３とを主成分とする圧粉磁心が記載されている。粉砕粉１，２は薄板状であり、対向する二主面を有し、前記主面の面方向の最小値を粒径としたとき、粒径が粉砕粉の厚さ（薄帯の厚さ２５μｍ）の２倍（２５μｍ×２＝５０μｍ）を超えて、６倍（２５μｍ×６＝１５０μｍ）以下の粉砕粉１が全粉砕粉の８０質量％以上であり、かつ粒径が粉砕粉の厚さの２倍（２５μｍ×２＝５０μｍ）以下の粉砕粉２が全粉砕粉の２０質量％以下である。さらに、アトマイズ球状粉３の粒径は薄帯の厚さ（２５μｍ）の１／２（２５×１／２＝１２．５μｍ）以下かつ、３μｍ以上であることを特徴としている。

第４９４４９７１号公報

しかしながら、特許文献１では、薄帯の粉砕粉１，２は扁平状であるのに対し、アトマイズ球状粉３は球形である。そのため、混合する際に、形状が異なることから、粉砕粉の周りに入りこむ際に、粉砕粉とアトマイズ粉との接触面積が小さいことから、粉砕粉の空隙を球状粉が十分に埋めることができない。よって、充填率が上がらず、比透磁率および、飽和磁束密度が低下する。

本発明は上記課題を解決するもので、軟磁性合金薄帯の扁平状の粉砕粉のみの構成でも優れた軟磁性特性が得られる軟磁性合金粉末と、その製造方法、それを用いた圧粉磁心を提供することを目的とする。

上記の目的を達成するために、粒径２０μｍ以上で、長径／短径の値が１．２以上、１．８以下である平板状の第１粉砕粉と、粒径３μｍ未満で、長径／短径の値が１．１以上、１．６以下である平板状の第２粉砕粉と、を含む軟磁性合金粉末を用いる。

また、軟磁性合金薄帯を租粉末に加工する第１加工と、上記租粉末を粉砕機で粉砕する第２加工と、を含む軟磁性合金粉末の製造方法を用いる。

以上のように、実施の形態で開示する手段によれば、比透磁率および飽和磁束密度を向上でき、優れた磁気特性が得られる軟磁性合金粉末と、その製造方法、それを用いた圧粉磁心を提供することができる。

（ａ）実施の形態の粉砕粉のみから構成された軟磁性合金粉末を示す図（ｂ）従来の粉砕粉とアトマイズ球状粉を混合した軟磁性合金粉末を示す図 実施の形態の軟磁性合金薄帯の粉砕粉の製造工程を示す図 （ａ）〜（ｂ）実施の形態の軟磁性合金薄帯の粉砕粉の粉砕メカニズムを示す図 （ａ）本発明の実施例における軟磁性合金薄帯の粉砕粉の粒度分布図、（ｂ）比較例における軟磁性合金薄帯の粉砕粉の粒度分布図 （ａ）特許文献１に記載された粒径５０μｍ以上の粉砕粉を示す図、（ｂ）特許文献１に記載された粒径５０μｍ以下の粉砕粉を示す図、（ｃ）アトマイズ球状粉を示す図

以下に、本発明を実施するための形態について図面を参照しながら、説明する。

＜構造＞
図１（ａ）に本発明の実施の形態における軟磁性合金粉末１００の断面図を示す。
軟磁性合金粉末１００は、第１粉砕粉１０１と第２粉砕粉１０２とを含む。

第１粉砕粉１０１は、平板状で、粒径２０μｍ以上で、平面の長径／短径の値が１．２以上、１．８以下である平板状の粉砕粉である。

第２粉砕粉１０２は、平板状で、粒径３μｍ未満で、平面の長径／短径の値が１．１以上、１．６以下である平板状の粉砕粉である。平面の長径／短径とは、平板状の粒子の１つの一番大きい平面おける長径と短径との比である。

なお、第１粉砕粉１０１は、粒径２０μｍ以上で、平面の長径／短径の値が１．４以上、１．６以下が好ましい。

第２粉砕粉１０２は、粒径３μｍ未満で、平面の長径／短径の値が１．２以上、１．４以下が好ましい。
本明細書で、粒子径、長径／短径は、それぞれ、粒子の平均値である。本明細書において、粒子径とは、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置「マイクロトラックＭＴ３０００（２）シリーズ」（マイクロトラック・ベル株式会社）を用いて、試料を水で希釈、撹拌し、室温下で測定した値である。

長径／短径の値が大きい第１粉砕粉１０１に、長径／短径の値が小さい第２粉砕粉１０２が入り込むことで、第１粉砕粉１０１と第２粉砕粉１０２との接触面積が大きくなり、充填率が高くなる。

また、第１粉砕粉１０１、第２粉砕粉１０２の厚みは１μｍ以上５０μｍ以下であるとよい。さらに、第１粉砕粉１０１、第２粉砕粉１０２の厚みは１０μｍ以上４０μｍ以下であることが好ましい。

第１粉砕粉１０１、第２粉砕粉１０２の厚みが薄ければ薄いほど、熱処理時に個々の粉体の熱応答性が向上し、比透磁率および、飽和磁束密度が向上する。

＜従来例＞
図１（ｂ）に特許文献１の従来例である粉砕粉とアトマイズ粉を混合した断面図を示す。図１（ｂ）のように、粒径２０μｍ以上の粉砕粉１０３と粒径３μｍ以上のアトマイズ粉１０４との混合粉末の場合、アトマイズ粉１０４が球形状であることから、粉砕粉１０３の周りに、アトマイズ粉１０４が入りこむ際に、粉砕粉１０３とアトマイズ粉１０４との接触面積が小さく、図１（ａ）に比べて、充填率が低下する。

次に、実施の形態の軟磁性合金粉末および、圧粉磁心の製造方法について説明する。

＜軟磁性合金粉末１００の製造＞
軟磁性合金粉末１００の製造方法について図２を用いて、説明する。

＜Ｆｅ系の軟磁性合金薄帯２０１の作製＞
アーク溶解などを用いて、合金化したＦｅ系合金組成物を、高周波加熱などによって融解し、液体急冷法を用いて、Ｆｅ系の軟磁性合金薄帯２０１を作製する。この時、Ｆｅ系の軟磁性合金薄帯２０１の厚みは、２０μｍ以上４０μｍ以下であるとよい。

この軟磁性合金薄帯２０１の製造で用いる液体急冷法としては、単ロール式の製造装置や、双ロール式の製造装置を使用することができる。

＜１次加工＞
次に、軟磁性合金薄帯２０１を、粉砕機を使用せず、１ｍｍ四方にまで細かく裁断し、粗粉末２０２を作製する。粉砕機を使用せず、一定大きさに加工する。

今回、粉砕前に、あらかじめ、軟磁性合金薄帯２０１の大きさを細かくすることによって、粉砕時に生じる破砕エネルギーを抑えることができる。粉砕時に、軟磁性合金薄帯２０１の細断で用いる装置として、マイクロカットシュレッダー、裁断機などが使用できる。

粉を製造する粉砕機でなく、シートを厚み方向でなく面方向にカットする装置を使用する。この１次加工で、予め、小さくすることで、最終的に粒度分布が広い粉体を作製できる。大きさは、１ｍｍ角以下が好ましい。

＜２次加工＞
次に、細断した粗粉末２０２を粉砕することで、軟磁性合金粉末１００を得る。軟磁性合金薄帯または、薄片の粉砕は、一般的な粉砕装置を使用できる。

例えば、ボールミル、スタンプミル、遊星ミル、サイクロンミル、ジェットミル、回転ミルなどが使用できる。

また、粉砕して得られた微粉末２０３を、ふるいを用いて分級することにより、所望の粒度分布を有する軟磁性合金粉末１００が得られる。

＜製造メカニズム＞
図３を用いて、粗粉末２０２より軟磁性合金粉末１００を作製する製造メカニズムを説明する。図３（ａ）に示す粗粉末２０２を回転ミルなどの粉砕機で粉砕する。このことで、図３（ｂ）に示すように、粗粉末２０２の表面がへき開され、第２粉砕粉１０２が削り取られ、表面に粉砕痕１０５を有する第１粉砕粉１０１となる。粗粉末２０２は、表面がへき開することで、粒径が２０μｍ以上の角がなく丸みを帯びた第１粉砕粉１０１となる。

また、第２粉砕粉１０２も同様のメカニズムで表面がへき開し、角がなく丸みを帯びた形状となる。

＜熱処理＞
次に、第１粉砕粉１０１、第２粉砕粉１０２を熱処理して、粉砕による内部ひずみを取り除いたり、αＦｅ結晶層を析出させたりする。熱処理装置は、例えば、熱風炉、ホットプレス、ランプ、シースー金属ヒーター、セラミックヒーター、ロータリーキルンなどを使用できる。この時、ホットプレスなどを用いて、急速加熱することで、結晶化がより進み、第１粉砕粉１０１の表面のへき開がさらに進む。したがって、粒径が小さい粉砕粉の割合を増やせる。

＜圧粉磁心の作製＞
実施の形態における圧粉磁心の作製は、第１粉砕粉１０１、第２粉砕粉１０２と、フェノール樹脂やシリコーン樹脂などの絶縁性が良好で耐熱性が高いバインダーで混合攪拌機を用いて、造粒粉を作製する。

次に、造粒粉を所望の形状を有する耐熱性が高い金型に充填し、加圧成形して圧粉体を得る。その後、バインダーが硬化する温度で加熱することで、比透磁率および、飽和磁束密度が高い圧粉磁心が得られる。
（実施例）
急冷単ロール法により作製したＦｅ７３．５−Ｃｕ１−Ｎｂ３−Ｓｉ１３．５−Ｂ９（原子％）のＦｅ系軟磁性合金薄帯として、厚み２０μｍ以上４０μｍ以下の軟磁性合金薄帯２０１を用いた。

この軟磁性合金薄帯２０１を１ｍｍ四方に細断し、粗粉末２０２を作製した。

その後、粗粉末２０２を回転ミルで粉砕し、軟磁性合金薄帯の第１粉砕粉１０１、第２粉砕粉１０２を得た。粉砕時間は粗粉砕３分、微粉砕３分実施した。粉砕した後、ふるいを用いて、分級し、所望の粒度分布を有する軟磁性合金の粉砕粉が得た。次に、シリコーン樹脂をバインダーとして、粉砕粉である軟磁性粉末の造粒を行い、造粒粉を作製した。

次に、造粒粉を金型に投入し、プレス機を用いて、成形圧４トン／ｃｍ^２の圧力で加圧成形を行って圧粉体を作製した。

得られたそれぞれの圧粉体に対して、インピーダンスアナライザーを用いて、周波数１００ｋＨｚにおける比透磁率を測定した。透磁率の合否基準は２５以上としたところ、合否基準をクリアした。合否基準は従来の金属系の材料の比透磁率以上になることを目標とした。よって、比透磁率が高い圧粉磁心を用いた。
（比較例）
急冷単ロール法により作製したＦｅ７３．５−Ｃｕ１−Ｎｂ３−Ｓｉ１３．５−Ｂ９（原子％）のＦｅ系の軟磁性合金薄帯２０１として、厚み２０μｍ以上４０μｍ以下の薄帯を用いた。この薄帯を１０ｍｍ四方に細断し、粗粉末を得た。粗粉末を回転ミルを用いて粉砕し、軟磁性合金薄帯の粉砕粉を得た。

粉砕時間は粗粉砕３分、微粉砕３分実施した。粉砕した後、ふるいを用いて、分級し、所望の粒度分布を有する軟磁性合金の粉砕粉が得た。次に、シリコーン樹脂をバインダーとして、粉砕粉である軟磁性粉末の造粒を行い、造粒粉を作製した。

次に、造粒粉を金型に投入し、プレス機を用いて、成形圧４トン／ｃｍ^２の圧力で加圧成形を行って圧粉体を作製した。

得られたそれぞれの圧粉体に対して、インピーダンスアナライザーを用いて、周波数１００ｋＨｚにおける比透磁率を測定した。比透磁率の合否基準は２５以上としたところ、合否基準をクリアしなかった。合否基準は従来の金属系の材料の比透磁率以上になることを目標とした。

＜粉砕粉の形状＞
実施例および、比較例はともに、上記に述べた通り、回転ミルを用いて、粉砕していることから、表面がへき開して、粒径が２０μｍ以上の角がなく、丸みを帯びた形状をしている。

＜粒度分布＞
粉砕して得られたそれぞれの軟磁性合金薄帯の粉砕粉の粒度分布を、マイクロトラックＭＴ３０００（２）シリーズを用いて測定した。図４（ａ）、図４（ｂ）に、実施例および、比較例における粉砕粉の粒度分布を示す。図４（ａ）、図４（ｂ）は横軸が粒径（μｍ）、縦軸が各粒径の粉砕粉が存在する頻度を表している。

累積分布は、図４（ａ）の実施例は、平均粒子径であるＤ１０％が２．８５μｍ、Ｄ５０％が１０．４７μｍ、Ｄ９０％が２９．４７μｍであった。対して、図４（ｂ）の比較例は平均粒子径であるＤ１０％が５．１３９μｍ、Ｄ５０％が１０．８９μｍ、Ｄ９０％が２８．３４μｍであった。
ここで、Ｄ１０％とは、全体の個数を１００％とした時の小さい方から１０％の位置にある粒子の粒子径である。

以下、表１にまとめた。

また、累積分布の割合であるＤ１０％／Ｄ５０％は、図４（ａ）の実施例では０．２７２であった。図４（ｂ）の比較例では０．４７２であった。この値が小さければ小さいほど、粒度分布の幅が広くなっていく。つまり、微粒子の割合が多くなる。

したがって、粉砕粉の累積分布は平均粒子径であるＤ１０％が３μｍ未満かつ、Ｄ５０％が１０〜１５μｍ、累積分布の割合であるＤ１０％／Ｄ５０％は、０．３０未満であることがよい。

平均粒子径であるＤ５０％が１０〜１５μｍの範囲内を目標値としたとき、微粒子の割合が多く、粗粒子の割合が少ないと、粗粒子内の空隙に微粒子が入り込み、密度が向上する。よって、平均粒子径であるＤ１０％の値がより小さく、粒度分布幅の広いことを表すＤ１０％／Ｄ５０％の値が小さいときがよい。

粉砕粉の累積分布はＤ１０％が１μｍ以下かつ、Ｄ５０％が１０〜１５μｍ、累積分布の割合であるＤ１０％／Ｄ５０％は、０．２０以下であることが好ましい。

上記の通り、粉砕前の軟磁性合金薄帯２０１の大きさを小さくすることで、図４（ａ）のような微粒子の割合が多く、粒度分布幅の広いブロードな粒度分布を作り出すことができる。結果、微粒子の割合が多くなることから、第２粉砕粉１０２が、第１粉砕粉１０１に入り込みやすくなる。

さらに、粉砕粉のみの構成であり、同形状の粒子であることから、空隙率が低くなる。よって、透磁率および、飽和磁束密度が高い磁気特性の優れた軟磁性合金粉末が得られる。

この結果から、粗粉末２０２の大きさをさらに、１ｍｍ四方未満に細かくすることで、空隙率を減少させ、比透磁率および、飽和磁束密度を向上させることができる。

したがって、粗粉末２０２の大きさが１ｍｍ四方以下であることがよい。

＜発明の効果＞
本発明の効果について、図４（ａ）、図４（ｂ）を参照しながら、説明する。

粉砕前の粗粉末２０２の大きさを細かくすればするほど、微粒子の割合が多く、粒度分布幅の広いブロードな粒度分布を作り出すことができる。

図４（ａ）のように、粒度分布幅が広がることで、粒度分布幅の狭い図４（ｂ）と比べて、大小様々な粒子径をもつ粒子が多く作製できる。さらに、微粒子の割合が多いことで、大粒子の周りに微粒子が入り込み、空隙率を減少させることができる。

さらに、図１（ａ）のように、扁平状の粉砕粉のみの構成であり、同じ形状の軟磁性体粉末である。このことから、従来例である図１（ｂ）の粉砕粉１０３とアトマイズ粉１０４を混合させた粉末よりも、空隙が埋めやすくなる。その結果、図１（ｂ）の粉砕粉１０３とアトマイズ粉１０４の混合粉よりも、図１（ａ）の扁平状の粉砕粉のみの構成であるほうが、空隙率が低いため、比透磁率および、飽和磁束密度を向上させることができる。

本発明の実施形態によれば、軟磁性合金粉末の比透磁率および、飽和磁束密度を向上させることができる。つまり、優れた軟磁性特性が得られる軟磁性合金粉末を提供することができる。

１ 粉砕粉
２ 粉砕粉
３ アトマイズ球状粉
１００ 軟磁性合金粉末
１０１ 第１粉砕粉
１０２ 第２粉砕粉
１０３ 粉砕粉
１０４ アトマイズ粉
１０５ 粉砕痕
２０１ 軟磁性合金薄帯
２０２ 粗粉末
２０３ 微粉末

Claims (9)

1. 平均粒径２０μｍ以上で、長径／短径の平均値が１．２以上１．８以下である平板状の第１粉砕粉と、
   平均粒径３μｍ未満で、長径／短径の平均値が１．１以上１．６以下である平板状の第２粉砕粉と、を含む軟磁性合金粉末であり、
   前記軟磁性合金粉末の累積分布は、Ｄ１０％が３μｍ未満、かつ、Ｄ５０％が１０〜１５μｍである軟磁性合金粉末。
2. 前記第１粉砕粉と前記第２粉砕粉の厚みは１μｍ以上５０μｍ以下である請求項１記載の軟磁性合金粉末。
3. 前記軟磁性合金粉末の累積分布比Ｄ１０％／Ｄ５０％は、０．３０未満である請求項１又は２に記載の軟磁性合金粉末。
4. 前記軟磁性合金粉末の累積分布はＤ１０％が１μｍ以下、累積分布の割合であるＤ１０％／Ｄ５０％が、０．２０以下である請求項１又は２記載の軟磁性合金粉末。
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の軟磁性合金粉末と、
   バインダーと、を含む圧粉磁心。
6. 軟磁性合金薄帯を租粉末に加工する第１加工と、
   前記租粉末を粉砕機で粉砕する第２加工と、
   前記第２加工で得られた粉末を分級する分級工程と、を含み、
   前記粉末の累積分布が、Ｄ１０％が３μｍ未満、かつ、Ｄ５０％が１０〜１５μｍである軟磁性合金粉末の製造方法。
7. 前記軟磁性合金薄帯の厚みが、２０〜４０μｍである請求項６に記載の軟磁性合金粉末の製造方法。
8. 前記租粉末の大きさは、１ｍｍ四方以下である請求項６または７記載の軟磁性合金粉末の製造方法。
9. 前記第１加工では、前記軟磁性合金薄帯を面方向で裁断する請求項６から８のいずれか１項に記載の軟磁性合金粉末の製造方法。

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