JP6860501B2 - 木材強化のためのポリエステルベースのテープ複合体 - Google Patents
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Description
[0023]本明細書において用いる「プリプレグ」とは、少なくとも1種類の熱可塑性ポリマーから形成される樹脂マトリクスを含侵させた少なくとも1種類の強化繊維を含む複合体を指す。プリプレグ複合体は、テープ、プレート、又はパネルの形態であってよい。幾つかの態様においては、プリプレグ複合体は、強化繊維が一方向に整列している一方向テープを構成する。したがって、それらの特定の配列によって、テープ中の強化繊維は、木質基材上に熱接合する際に、木目又はチップ配列に対して平行、直交、又は一定の角度(例えば、30°、45°、又は60°)で配列することができる。
[0032]熱可塑性ポリエステルの酸成分は、種々のタイプの酸を含んでいてよい。種々の態様においては、酸成分は、8〜14個の炭素原子を有する芳香族ジカルボン酸、4〜12個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボン酸、8〜12個の炭素原子を有する脂環式ジカルボン酸、又はこれらの2以上の組合せを含む。1以上の態様においては、酸成分は、テレフタル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキサンジカルボン酸(CHDA)、ナフタレンジカルボン酸、スチルベンジカルボン酸、シクロヘキサン二酢酸、ジフェニル−4,4’−ジカルボン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、又はこれらの2以上の組合せを含む。
[0037]熱可塑性ポリエステルのジオール成分は、種々のタイプのジオールを含んでいてよい。種々の態様においては、ジオール成分は、2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール(TMCD)、1,4−シクロヘキサンジメタノール(CHDM)、エチレングリコール、ジエチレングリコール、1,2−プロパンジオール、1,3−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、1,4−ブタンジオール、1,5−ペンタンジオール、1,6−ヘキサンジオール、又はp−キシレングリコール、或いはこれらの2以上の組合せを含む。
[0046]プリプレグ複合体は、当該技術において公知の方法(例えば、引き抜き成形タイプのプロセスを挙げることができる)を用いて成形することができる。かかる製造方法は、米国特許4,549,920、米国特許4,559,262、米国特許5,094,883、米国特許6,709,995、及び米国特許7,297,740(これらの内容はそれらの全部を参照として本明細書中に包含する)において更に記載されている。
[0047]プリプレグ複合体は、木材含有材料の選択された表面上に直接適用して、それによって強化木材含有材料を形成することができる。本明細書において用いる「直接適用」とは、木材含有材料の選択された表面とプリプレグ複合体の間に接着剤を存在させないことを意味する。本明細書において用いる「接着剤」とは、例えばエポキシ樹脂、フェノールレゾルシノール、ホルムアルデヒドレゾルシノール、メラミン又は架橋メラミン、PVA又は架橋PVA、イソシアネート、ポリウレタン、及び尿素ベースの接着剤などの、プリプレグ複合体を基材上に適用するために通常用いられる接着剤を指す。しかしながら、更に下記において議論するように、この接着剤の排除は、木材含有材料の選択された表面とプリプレグ複合体の間に熱可塑性樹脂層を存在させることを排除するものではない。これらの熱可塑性樹脂層は、下記においてより詳細に記載する。
[0053]更に、種々の態様においては、ポリエステルの融点(Tm)及びガラス転移温度(Tg)によって、プリプレグ複合体を材料基材に接合するのに必要な最も適切な温度を決定することができる。
[0059]上記の加熱及び加圧工程は、少なくとも1、2、3、4、5、6、7、8、9、又は10分間、及び/又は200、100、50、45、30、20、又は15分間以下の間で行うことができる。例えば、加熱工程及び/又は加圧工程は、1〜200分間、2〜100分間、3〜45分間、5〜30分間、6〜20分間、又は7〜15分間の範囲の時間にわたって行うことができる。かかる態様においては、これらのより長い滞留時間中において接触工程のために用いる圧力は、0.25〜5.0MPa、0.30〜4.0MPa、0.35〜3.0MPa、0.50〜2.5MPa、0.75〜2.0MPa、又は1.0〜1.75MPaの範囲であってよい。これらの範囲は、プリプレグ複合体が所望の温度及び圧力にある時間を指すことを留意すべきである。
[0074]材料に適用して接合したら、接合されたプリプレグ複合体によって木材含有材料の種々の特性を向上させることができる。例えば、接合されたプリプレグ複合体は、木材含有材料の強度、剛性、及び延展性を向上させることができる。特に、接合されたプリプレグ複合体は、木材含有材料に高引張り強度の材料の片を与えることができる。
[00103]下表1は、実施例において用いたポリエステル樹脂のリストを示す。表1に示す全てのコポリエステルは、グリコールと酸のモノマーの組み合わせである。実施例P1〜P6は全て、69モル%のエチレングリコール、31モル%の1,4−シクロヘキサンジメタノール(CHDM)、及び100モル%のテレフタル酸(TPA)を含んでいた。それらの同じモノマー組成にもかかわらず、実施例P1〜P6は、異なる重合度を有するポリマーのために異なる固有粘度(IhV)を示し、より低いIhVはより低い重合度を示しており、一部は、カーボンブラック着色剤(P4)、UV抵抗性添加剤(P2)、及び難燃添加剤(P5)を含んでいた。
[00107]表2は、表1にリストしたポリマーの幾つかから製造したUDT試料のリストを示す。全てのUDT試料において、強化繊維としてEガラスを用いた。より特には、UDT試料T1、T2、T4、及びT5は、PPG IndustriesからのTufRov(登録商標)4588を含んでおり、一方、UDT試料T3は、PPG IndustriesからのTufRov(登録商標)4510を含んでいた。表2はUDT試料の重量分率をリストしており、これは全ての場合において60重量%のEガラス強化繊維及び40重量%のポリマー樹脂マトリクスを含んでいた。表2はまた、UDT試料の厚さを、ガラス繊維を含むポリマーマトリクスのIhVと一緒に与える。表2に示されるように、UDT試料T1〜T5は、表1からのポリエステルP6、P4、P10、及びP11を用いて製造した。更に、UDT試料に対して用いたポリエステルのそれぞれに関するモルホロジーケースを表2に与える。T5を除く全てのUDT試料は、アモルファスポリエステル(ケース1)を含んでいた。
[00109]表3に、本発明の開発に含めた木材種を与える。オーク、ポプラ、及びカエデのような硬材を、マツのような軟材種と共に検討した。評価した加工木質複合材には、合板、中密度ファイバーボード(MDF)、及び配向性ストランドボード(OSB)を含めた。表3において報告する曲げ強度は、上記に記載した方法にしたがって測定した。表3にリストしたそれぞれの木材種の弾性率(MOE)、縦圧縮強度、及び内部(接着層)強度の値は、Forest Products Laboratoryからの"Wood Handbook: wood as an engineering material"(vol. 72, U.S. Government Printing, 1987)(その内容はその全部を参照として本明細書中に包含する)から得た。
[00110]本実施例に関しては、本発明のUDTによって与えられる曲げ強度における向上を分析した。特に、本発明のUDTで被覆した木材試料を、UDTを有しない木材試料と比較した。UDTは、上記に記載したCarverプレスを用いて木材試料上に積層した。積層は、1.72MPaの圧力において約5分間行った。積層中のそれぞれの試料に関するポリマーマトリクスの温度及び対応するゼロ剪断粘度も、下表4に報告する。
・ポプラは、曲げ強度において27〜30%の向上を示した。
・カエデは、曲げ強度において15%の向上を示した。
・合板は、曲げ強度において45〜55%の向上を示した。
・OSBは、曲げ強度において165〜250%の向上を示した。
[00117]本実施例においては、本発明のUDTを、純粋なポリマーフィルムのみで被覆した木材試料、又は20重量%のガラスを含む短/チョップドガラス装填テープと比較した。比較の短ガラステープは、ポリエステル樹脂(P3又はP6)を、PPG Industriesからの短ガラスチョップドファイバー(Chopvantage(登録商標)3790)と共にペレットに二軸配合し、次に上記に記載した一軸Killion押出機を用いてこれをフィルムに押出すことによって調製した。オーク基材を、P6を含むポリエステルフィルム(表1参照)、P3又はP6のいずれかを含む短ガラス(SG)テープ、及びP6を含む本発明のUDTと積層した。上記に記載のプロセスを用い、Carverプレスを用いて試験片を調製した。フィルム及びテープは、145℃において、約1.72MPaの圧力で5分間積層した。更に、この実験に関しては異なる層状構造も観察した。特に、試験した試料は、次の構造:木質基材上に直接接合したニートのポリエステルフィルム(WF)、木質基材上に直接接合したテープ/UDT(WT)、木材/ポリエステルフィルム/テープの構造を有する試料(WFT)、及びその上に4つのUDT層が積層されている木質基材を有する試料(WTTTT)の1つを含んでいた。ポリエステルフィルムを木質基材とUDTの間に存在させた試料(即ちWFT構造)においては、フィルムはP6ポリエステルを用いて製造し、約50.8ミクロンの厚さを有していた。
[00119]UDTによって任意の木材種に対して強化を与えるためには、そのポリマーは、熱接合プロセスの後に木質基材と十分に強い接合を形成しなければならない。ブロック剪断応力と曲げ強度における向上の間の相関関係を評価した。上記で議論したように、ブロック剪断応力は、特定のポリエステル樹脂の接着強度の指標を与える。本発明試料(FB2〜FB11)は、上記に記載したCarverプレスを用いて木質基材上にUDTを積層することによって形成した。積層は、約1.72MPaの圧力において約5分間行った。それぞれのUDTの積層温度を下表6に示す。それぞれのUDTに関して対応するポリエステルフィルムは、ブロック剪断試験に関するものと同じ積層条件下において、木質基材上に別々に積層した。試料FB1は対照例の役割を果たしており、ここでは、曲げ強度試験中において、UDT(T1)をその上に熱接合しないで単純に木材表面に隣接して配置した。
[00123]表1にリストしたポリマーについてブロック剪断試験を行って、オーク基材に対するこれらのポリマーの接合強度を観察した。
[00130]表9は、OSB、合板、及びMDFのような加工木質基材に適用したポリマーフィルムの接合強度を測定する試みからの結果を示す。この実験に関しては、Carverプレスを用いて、種々のポリマー及び比較ポリマーから形成されたフィルムを、MDF、OSB、及び合板基材に、約1.72MPaの圧力で5分間熱接合した。それぞれの積層のための温度を表9に与える。
[00135]本実施例は、強化木材の接合の強度及びその結果として得られる曲げ強度試験における性能を、一定範囲の積層時間、積層圧力、及び強化材料中への熱可塑性ポリエステルベースの樹脂フィルム層の導入を用いて向上又は最適化することができることを示している。
[00140]合板製造のような木材産業においては、プレスしてフェノールレゾルシノールホルムアルデヒドのような接着剤で接着する前に、個々の層を乾燥しなければならないことが周知である。これに関する理由の1つは、これらのような接着剤は、接合時にしばしば木質基材の湿分レベルによって影響を受けて、これにより接着剤層と木質材料の間の劣った接合を引き起こす可能性があることである。
[00144]木材の美的魅力、及びその自然な木目パターンが見られる能力は、家具、パネル用材、又は他の木質系製品のような多くの用途のために特に重要である。したがって、光沢のある表面、及びそれを通して木目パターンを観察することができる関係する接合部の透明度をなお維持しながら、木材を強化することができることが特に望ましい。表12及び図11は、短ガラス及びUDT系の両方を用いた数多くの強化木材構造体に関する60°光沢度測定値を報告する。この実験のための試料は、上記に記載したCarverプレスを用いて、約145℃の温度及び1.72MPaの圧力において5分間かけて製造した。
[00146]下記は定義されている用語の排他的なリストであるとは意図しないことを理解すべきである。例えば文脈において定義されている用語を用いることを伴う際などにおいて、上記の記載において他の定義が与えられる可能性がある。
[00148]本明細書において用いる「及び/又は」の用語は、2以上の事項のリストにおいて用いる場合には、リストされている事項の任意の1つを単独で用いることができ、或いはリストされている事項の2以上の任意の組合せを用いることができることを意味する。例えば、組成物が成分A、B、及び/又はCを含むと記載されている場合には、この組成物は、A単独;B単独;C単独;A及びBの組合せ;A及びCの組合せ;B及びCの組合せ;或いはA、B、及びCの組合せ;を含む可能性がある。
[00152]本明細書においては、本発明に関連する幾つかのパラメーターの量を定めるために数値範囲を用いる。数値範囲が与えられている場合には、かかる範囲は、その範囲の下限値のみを示すクレームの限定、並びにその範囲の上限値のみを示すクレームの限定に対する文言上のサポートを与えるものと解釈されることを理解すべきである。例えば、10〜100の開示されている数値範囲は、「10よりも大きい」(上限なし)を示すクレーム、並びに「100未満」(下限なし)を示すクレームに対する文言上のサポートを与える。
Claims (19)
- 木材含有材料の選択された表面上に接合されているプリプレグ複合体を含み;
プリプレグ複合体は一方向テープであり;
プリプレグ複合体は、少なくとも1種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも1種類の強化繊維を含み;
ポリエステルは、30〜250℃において103〜107Pa・秒の範囲の溶融ゼロ剪断粘度を有し、
ポリエステルが、
少なくとも50モル%のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含む酸成分、並びに少なくとも30モル%の2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール及び1,4−シクロヘキサンジメタノールを含むジオール成分を含むか、
少なくとも50モル%のテレフタル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキサンジカルボン酸、又はこれらの2以上の組合せを含む酸成分、及び少なくとも25モル%の2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、又はこれらの2以上の組合せを含むジオール成分を含む、
強化木材含有材料。 - ポリエステルが、30〜250℃において103〜106Pa・秒の範囲の溶融ゼロ剪断粘度を有する、請求項1に記載の強化木材含有材料。
- 木材含有材料が少なくとも90重量%の木材を含み、強化繊維が、ガラス、炭素、フラックス、バサルト、コミングル繊維、アラミド、又はこれらの2以上の組合せを含み、強化木材含有材料は、プリプレグ複合体と選択された表面の間に接着剤を含まない、請求項1に記載の強化木材含有材料。
- プリプレグ複合体と選択された表面の間の樹脂層を更に含み、樹脂層は少なくとも1種類の熱可塑性ポリエステルを含む、請求項1に記載の強化木材含有材料。
- 選択された表面が木材含有材料上の外表面を含み、その上に接合されているプリプレグ複合体を含む強化木材含有材料の外表面が、ASTM−D2457にしたがって測定して少なくとも40グロスユニットの光沢度を有する、請求項1に記載の強化木材含有材料。
- プリプレグ複合体を木材含有材料の選択された表面上に直接適用して、それによって強化木材含有材料を形成する;
ことを含み;
かかる適用によってプリプレグ複合体と選択された表面の間に直接接合が形成され、かかる接合は、ASTM−D905にしたがって測定して少なくとも2N/mm2の接着強度を有し;
プリプレグ複合体は一方向テープであり;
プリプレグ複合体は、少なくとも1種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも1種類の強化繊維を含み;そして
ポリエステルは、30〜250℃において103〜107Pa・秒の範囲の溶融ゼロ剪断粘度を有し、
ポリエステルが、
少なくとも50モル%のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含む酸成分、並びに少なくとも30モル%の2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール及び1,4−シクロヘキサンジメタノールを含むジオール成分を含むか、
少なくとも50モル%のテレフタル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキサンジカルボン酸、又はこれらの2以上の組合せを含む酸成分、及び少なくとも25モル%の2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、又はこれらの2以上の組合せを含むジオール成分を含む、
強化木材含有材料を製造する方法。 - 適用を接着剤の不存在下で行う、請求項6に記載の方法。
- 適用が、プリプレグ複合体を30〜250℃の範囲の温度に加熱して加熱されたプリプレグ複合体を形成し、加熱されたプリプレグを0.25〜2.0MPaの範囲の圧力下で選択された表面と接触させることを含み、強化材料のASTM−D790によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも20%高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ASTM−D905にしたがって測定して少なくとも2N/mm2の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項6に記載の方法。
- 適用が、プリプレグ複合体を選択された表面と接触させ、次にプリプレグ複合体及び/又は選択された表面を、0.25〜2.0MPaの範囲の圧力下で30〜250℃の範囲の温度に加熱することを含み、強化材料のASTM−D790によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも10%高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ASTM−D905にしたがって測定して少なくとも0.3N/mm2の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項6に記載の方法。
- 適用が、プリプレグ複合体を30〜250℃の範囲の温度に加熱して加熱されたプリプレグ複合体を形成し、加熱されたプリプレグを2〜12MPaの範囲の圧力下で選択された表面と接触させることを含み、強化材料のASTM−D790によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも20%高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ASTM−D905にしたがって測定して少なくとも2N/mm2の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項6に記載の方法。
- 適用が、プリプレグ複合体を選択された表面と接触させ、次にプリプレグ複合体及び/又は選択された表面を、2〜12MPaの範囲の圧力下で30〜250℃の範囲の温度に加熱することを含み、強化材料のASTM−D790によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも10%高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ASTM−D905にしたがって測定して少なくとも0.3N/mm2の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項6に記載の方法。
- 適用の前に、木材含有材料の選択された表面上に樹脂層を加えて予備強化材料を形成することを更に含み、樹脂層は少なくとも1種類の熱可塑性ポリエステルを含む、請求項6に記載の方法。
- 当初の木材含有材料は少なくとも90重量%の木材を含み、強化繊維は、ガラス、炭素、フラックス、バサルト、コミングル繊維、アラミド、又はこれらの2以上の組合せを含み、接合は、ASTM−D905にしたがって測定して2〜100N/mm2の範囲の接着強度を有する、請求項6に記載の方法。
- ポリエステルが、1,4−シクロヘキサンジメタノールを含むジオール成分を含む、請求項1に記載の強化木材含有材料、又は請求項6に記載の方法。
- ポリエステルが、少なくとも5モル%の1,4−シクロヘキサンジメタノールを含むジオール成分を含む、
請求項1に記載の強化木材含有材料、又は請求項6に記載の方法。 - 少なくとも1種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも1種類の強化繊維を含み;
熱可塑性ポリエステルは、ジカルボン酸成分及びジオール成分を含み;
ジオール成分は、ジエチレングリコール、2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール、又はこれらの2以上の組合せを含み;
ジオール成分が1,4−シクロヘキサンジメタノールを含む場合には、1,4−シクロヘキサンジメタノールはジオール成分の少なくとも40モル%を構成し;
熱可塑性ポリエステルは、30〜250℃において103〜107Pa・秒の範囲の溶融ゼロ剪断粘度を有する一方向テープ。 - ポリエステルが、少なくとも50℃のガラス転移温度を有するアモルファスポリエステルである、請求項1に記載の強化木材含有材料、又は請求項16に記載の一方向テープ。
- 酸成分が、少なくとも50モル%のテレフタル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキサンジカルボン酸、又はこれらの2以上の組合せを含み、ジオール成分が、2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、又はこれらの2以上の組合せを含む、請求項16に記載の一方向テープ。
- 酸成分が、少なくとも50モル%のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含み、ジオール成分が、2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオール及び1,4−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項16に記載の一方向テープ。
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