JP2018516779A - 木材強化のためのポリエステルベースのテープ複合体 - Google Patents

Abstract

本発明は、概して、少なくとも１種類の強化繊維及び熱可塑性ポリエステルマトリクスを含む、通常は一方向テープの形態のプリプレグ複合体に関する。このプリプレグ複合体は、接着剤を必要としないで材料の構造性能を向上させるために、木材含有材料に熱接合することができる。本発明のプリプレグ複合体は、種々の硬材、軟材、及び加工木材複合体などの広範囲の木質基材に適用することができる。【選択図】図１

Description

[0001]本発明は、概して、熱可塑性ポリマーを含むプリプレグ複合体、及び木材含有基材上へのかかる複合体の適用に関する。より詳しくは、本発明は、概して、熱可塑性ポリエステルを含む一方向テープ、及び木材含有材料上へのかかるテープの適用に関する。

[0002]複合材料は、過去において、種々の用途において木質材料を強化するために用いられている。一般に、これらの複合体には、ガラス又は炭素のような強化繊維を含めることができ、これらは、木質材料の強度、展延性、及び剛性を増加させるために用いられている。かかる複合体は、木質材料における強度／重量比又は剛性を増大させて、それによって木材のより長いスパン、荷重下におけるより小さい変形、及びより少ない撓みを可能にすることができる。

[0003]或いは、アルミニウム板及びストランドケーブルのような金属強化材も、木質材料の強度及び剛性を向上させるために用いられている。しかしながら、これらの金属材料は、木質基材に対するそれらの比較的劣った接着性、それらを適用するための高価な接着剤が必要なこと、及び金属と木材の間の熱膨張率における不整合のために、広く成功してはいない。

[0004]最近になって、木質基材を強化する手段として、繊維強化ポリマー（ＦＲＰ）に特に焦点が当てられている。ＦＲＰは、一般に強化繊維に熱硬化性ポリマーマトリクスを含侵させることによって製造される。熱硬化性ＦＲＰは、接着剤を用いて種々の木質基材に有効に接合することができ、木質材料に強度を加えることができるので、種々の用途において木質材料を強化するために用いられている。ＦＲＰを木材に接合するために用いられている代表的な接着剤としては、エポキシ樹脂、フェノールレゾルシノール、ホルムアルデヒドレゾルシノール、メラミン又は架橋メラミン、ポリ（酢酸ビニル）（ＰＶＡ）又は架橋ＰＶＡ、イソシアネート、ポリウレタン、及び尿素ベースの接着剤が挙げられる。

[0005]熱硬化性ＦＲＰは増大した強度を示す強化木質材料を製造するのに有用であるが、これらは数多くの欠点を示す。第１に、熱硬化性樹脂ベースのＦＲＰを製造するプロセスは非常に低速であり、木材の製造業者及び販売業者の生産ニーズを満足しない可能性がある。熱硬化性ＦＲＰに関する第２の欠点は、それらが寸法柔軟性に欠け、適用の前に特定の寸法に調製しなければならないことである。熱硬化性ＦＲＰに関する他の欠点は、それらが、木質基材上にそれらを接合するためには接着剤を使用することが必要であり、これにより強化材料を製造するためのコスト及び製造の複雑さが増大することである。多くの場合において、接着剤は、適切な接合を確保するために木材及びＦＲＰを前もって機械的に下処理する必要がある。したがって、これも製造の複雑さ及び時間を増大させる。

[0006]したがって、既存のシステムの欠点に対処することができる、強化木質材料を製造するための木材強化システムに対する必要性が存在する。

[0007]本発明の１以上の態様は、強化木材含有材料の選択された表面上に接合されたプリプレグ複合体を含む強化木材含有材料に関する。プリプレグ複合体は、少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステル、及び少なくとも１種類の強化繊維を含む。熱可塑性ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲の溶融粘度を有する。一般に、プリプレグ複合体は一方向テープを構成していてよい。

[0008]本発明の１以上の態様は、強化木材含有材料を製造する方法に関する。この方法は、概して、プリプレグ複合体を木材含有材料の選択された表面上に直接適用して、それによって強化木材含有材料を形成することを含む。この適用によってプリプレグ複合体と選択された表面の間に、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して少なくとも約２Ｎ／ｍｍ^２のブロック剪断強度を有する直接接合が形成される。プリプレグ複合体は、少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステル、及び少なくとも１種類の強化繊維を含む。熱可塑性ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲の溶融粘度を有する。一般に、プリプレグ複合体は一方向テープを構成していてよい。

[0009]本発明の１以上の態様は、少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも１種類の強化繊維を含むプリプレグ複合体に関する。熱可塑性ポリエステルは、ジカルボン酸成分及びジオール成分を含む。一般に、ジオール成分は、ジエチレングリコール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール（ＴＭＣＤ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）、ネオペンチルグリコール、又はこれらの２以上の組合せを含む。しかしながら、ジオール成分がＣＨＤＭを含む態様においては、ＣＨＤＭはジオール成分の少なくとも４０モル％を構成する。更に、熱可塑性ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲の溶融粘度を有する。一般に、プリプレグ複合体は一方向テープを構成していてよい。

[0010]ここで、以下の図面を参照して本発明の幾つかの態様を記載する。

[0011]図１は、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に基づく曲げ強度測定の概要を示す。 [0012]図２は、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５に基づくブロック剪断接着試験の概要を示す。 [0013]図３は、積層温度におけるゼロ剪断粘度を、強化木材試料における曲げ強度の増加と比較したグラフを示す。 [0014]図４は、積層温度におけるゼロ剪断粘度を、強化木材試料における曲げ強度の増加と比較したグラフを示す。 [0015]図５は、曲げ強度を、強化木材試料における接合強度と比較したグラフを示す。 [0016]図６は、積層温度におけるゼロ剪断粘度を、ポリマーフィルムのブロック剪断ピーク応力と比較したグラフを示す。 [0017]図７は、積層温度におけるゼロ剪断粘度を、ポリマーフィルムのブロック剪断ピーク応力と比較したグラフを示す。 [0018]図８は、強化木質材料の得られる曲げ強度に対する積層時間の効果を示すグラフを示す。 [0019]図９は、強化木質材料において得られるブロック剪断ピーク応力に対する樹脂フィルム厚さの効果を示すグラフを示す。 [0020]図１０は、得られるピーク曲げ強度に対する木質基材中の湿分含量の効果を示すグラフを示す。 [0021]図１１は、強化木質材料において得られる光沢度に対する全積層体中のガラス繊維含量の効果を示すグラフを示す。

[0022]本発明は、概して、木質材料の種々の性能特性を向上させるために木材含有材料に熱接合することができる、一方向テープ、長繊維テープ（ＬＦＴ）、及び単繊維テープ（ＳＦＴ）のようなプリプレグ複合体に関する。ここで議論するように、プリプレグ複合体は、一般に、接着剤の必要なしに複合体を木材含有基材に熱接合することを可能にする熱可塑性ポリエステルを含む。プリプレグ複合体を木材含有材料に接合する際の接着剤の必要性を排除することによって、強化木質材料の製造において適用プロセスを単純化し、コストを軽減することができる。したがって、ここに記載するプリプレグ複合体は、建築及び建設、輸送、耐久性製品のような市場、又は木材若しくは木材含有材料が好ましい材料である他の市場において、強化木材に魅力的な価値を与えることができる。更に、ここに記載するプリプレグ複合体を用いることによって、幾つかの用途において更なる木材層を適用する必要性を減少させて、それにより更なる木材の不存在によって、より少ない木材を使用して軽量の強化材料を得ることを可能にすることができる。

プリプレグ複合体：
[0023]本明細書において用いる「プリプレグ」とは、少なくとも１種類の熱可塑性ポリマーから形成される樹脂マトリクスを含侵させた少なくとも１種類の強化繊維を含む複合体を指す。プリプレグ複合体は、テープ、プレート、又はパネルの形態であってよい。幾つかの態様においては、プリプレグ複合体は、強化繊維が一方向に整列している一方向テープを構成する。したがって、それらの特定の配列によって、テープ中の強化繊維は、木質基材上に熱接合する際に、木目又はチップ配列に対して平行、直交、又は一定の角度（例えば、３０°、４５°、又は６０°）で配列することができる。

[0024]種々の態様においては、プリプレグ複合体には、少なくとも５、１０、１５、２０、２５、３０、３５、４０重量％、及び／又は８５、８０、７５、７０、又は６５重量％以下の少なくとも１種類の強化繊維を含めることができる。例えば、プリプレグ複合体には、５〜８５、１０〜８０、２０〜７５、２５〜７０、３０〜７０、３５〜６５、４０〜８０、又は４０〜６５重量％の範囲の少なくとも１種類の強化繊維を含めることができる。

[0025]強化繊維としては、例えば、ガラス、炭素、フラックス、バサルト、コミングル繊維、アラミド、又はこれらの２以上の組合せを挙げることができる。好適なガラス繊維としては、例えば、Ｓ−ガラス、Ｅ−ガラス、又はＲ−ガラスを挙げることができる。

[0026]種々の態様においては、プリプレグ複合体中の熱可塑性ポリマーは熱可塑性ポリエステルを含む。熱可塑性ポリエステルは、当該技術において公知の溶融又は固体状態重縮合手順を用いて製造することができる。これらのプロセスの例は、米国特許２，９０１，４６６、米国特許４，５３９，３９０、及び米国特許５，６３３，３４０（これらの開示事項はそれらの全部を参照として本明細書中に包含する）に記載されている。

[0027]一以上の態様においては、プリプレグ複合体に、少なくとも１、２、５、１０、１５、２０、又は３０重量％、及び／又は９５、８０、７５、７０、６５、５５、又は４０重量％以下の少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステルを含めることができる。例えば、プリプレグ複合体には、１〜９５、２〜８０、５〜７５、１０〜７０、１５〜６５、２０〜５５、又は３０〜４０重量％の範囲の少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステルを含めることができる。

[0028]「熱可塑性」ポリマーは、「熱硬化性」ポリマーと異なることを留意すべきである。「不飽和」ポリマーとしても知られる「熱硬化性」ポリマーは、一般に、熱を加える（これによって、材料内に種々の架橋を形成することができる）ことによって所定の形状に硬化又は固化する材料である。固化又は硬化した熱硬化性材料は、一般に再溶融せず、それらが固化又は硬化する前に有していた加工性を再び獲得しない。これに対比して、「熱可塑性」ポリマーは、加熱すると軟化する（即ち柔軟になる）が、硬化又は固化しない。熱可塑性材料は、しばしばペレット形態で出発し、熱が増加するにつれてより軟質及びより流動性になる。この流動性によって、異なる様々な方法を用いてこれらの材料を適用することが可能である。更に、化学的硬化が存在しないために、熱可塑性材料における変化は一般に物理的であり、熱を再び加えることによって部分的又は全体的に元に戻すことができる。熱可塑性ポリマーは通常は何度も再加工することができ、これが熱可塑性材料ベースの複合体プリプレグが数多くの市場及び用途に関して魅力的である主な理由である。本発明において用いる熱可塑性ポリエステルは、例えばより迅速な製造（即ち、減少したサイクル時間）、増加したリサイクル可能性、より良好な成形性、及び改良された機械特性などの、従来の熱硬化性ポリマーを凌ぐ多くの利益を与えることができる。

[0029]幾つかの態様においては、熱可塑性ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒、又は３０〜２５０℃において１０^３〜１０^６Ｐａ・秒の範囲の溶融ゼロ剪断粘度を有していてよい。更に、種々の態様においては、熱可塑性ポリエステルは、少なくとも０．２５、０．３０、０．３５、０．４０、０．４５、０．５０、０．５５、０．６０、０．６５、０．７０、０．７５、０．８０、０．８５、０．９０、又は０．９５ｄＬ／ｇの固有粘度を有していてよい。更には又は或いは、熱可塑性ポリエステルは、１．２、１．１、１．０、０．９、０．８、又は０．７ｄＬ／ｇ以下の固有粘度を有していてよい。１以上の態様においては、熱可塑性ポリエステルは、０．２５〜１．２、０．３〜１．０、０．３５〜０．８、又は０．４〜０．７ｄＬ／ｇの範囲の固有粘度を有していてよい。

[0030]所望の用途に応じて、熱可塑性ポリエステルに、アモルファスポリエステル、半結晶性ポリエステル、又は結晶性ポリエステルを含めることができる。更に、種々の態様においては、熱可塑性ポリエステルは、少なくとも２５、５０、６０、７５、９０、１００、又は１２５℃であるが、１５０、２００、２２５、又は２５０℃を超えないガラス転移温度（Ｔｇ）を有していてよい。例えば、熱可塑性ポリエステルは、２５〜２５０℃、２５〜２２５℃、５０〜２００℃、又は５０〜１５０℃の範囲のＴｇを有していてよい。更に、熱可塑性ポリエステルが結晶性ポリエステルである態様においては、熱可塑性ポリエステルは、少なくとも５０、７５、１００、１２５、１５０、１７５、又は２００℃であるが、１５０、２００、２２５、又は２５０℃を超えない融点（Ｔｍ）を有していてよい。例えば、熱可塑性ポリエステルは、２５〜２５０℃、２５〜２２５℃、５０〜２００℃、又は５０〜１５０℃の範囲のＴｍを有していてよい。幾つかの態様においては、熱可塑性ポリエステルとしては、プリプレグ複合体中で当初はアモルファスであるが、木材含有材料上に熱接合した後は少なくとも部分的に結晶化するようになるポリエステルが挙げられる。

[0031]当該技術において認められるように、プリプレグ複合体のために有用な熱可塑性ポリエステルは、酸成分及びジオール成分を含む。
[0032]熱可塑性ポリエステルの酸成分は、種々のタイプの酸を含んでいてよい。種々の態様においては、酸成分は、８〜１４個の炭素原子を有する芳香族ジカルボン酸、４〜１２個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボン酸、８〜１２個の炭素原子を有する脂環式ジカルボン酸、又はこれらの２以上の組合せを含む。１以上の態様においては、酸成分は、テレフタル酸、イソフタル酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸（ＣＨＤＡ）、ナフタレンジカルボン酸、スチルベンジカルボン酸、シクロヘキサン二酢酸、ジフェニル−４，４’−ジカルボン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、又はこれらの２以上の組合せを含む。

[0033]１以上の態様においては、酸成分は、少なくとも１０、２５、５０、７５、９０、９５、又は９９モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、ＣＨＤＡ、ナフタレンジカルボン酸、スチルベンジカルボン酸、又はこれらの２以上の組合せを含む。当業者であれば、酸成分及びジオール成分に関して本明細書において示す全ての成分のパーセントは、それぞれの成分中におけるそれぞれの酸又はジオールに関するモル％に基づくものであり、成分中の合計の添加物の合計モル％は１００モル％を超えることはできないことを容易に認識するであろう。幾つかの態様においては、酸成分は、１００モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、ＣＨＤＡ、ナフタレンジカルボン酸、スチルベンジカルボン酸、又はこれらの２以上の組合せを含む。

[0034]１以上の態様においては、酸成分は、少なくとも１０、２５、５０、７５、９０、９５、又は９９モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、ＣＨＤＡ、又はこれらの２以上の組合せを含む。幾つかの態様においては、酸成分は、１００モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、ＣＨＤＡ、又はこれらの２以上の組合せを含む。

[0035]１以上の態様においては、酸成分は、少なくとも１０、２５、５０、７５、９０、９５、又は９９モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含む。幾つかの態様においては、酸成分は、１００モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含む。更に、幾つかの態様においては、酸成分は完全にテレフタル酸及び／又はイソフタル酸から構成される。更に、幾つかの態様においては、酸成分は完全にテレフタル酸から構成される。或いは、幾つかの態様においては、酸成分は完全にイソフタル酸から構成される。

[0036]１以上の態様においては、酸成分は１００モル％のＣＨＤＡを含む。
[0037]熱可塑性ポリエステルのジオール成分は、種々のタイプのジオールを含んでいてよい。種々の態様においては、ジオール成分は、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール（ＴＭＣＤ）、１，４−シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、又はｐ−キシレングリコール、或いはこれらの２以上の組合せを含む。

[0038]１以上の態様においては、ジオール成分は、少なくとも１、５、１０、１５、２０、２５、３０、又は４０モル％、及び／又は９９、９０、７５、６５、５５、又は５０モル％以下のＴＭＣＤ、ＣＨＤＭ、エチレングリコール、ジエチレングリコール、又はこれらの２以上の組合せを含む。例えば、ジオール成分は、１〜９９、５〜９０、１０〜７５、１５〜７５、２５〜７５、３０〜７５、４０〜７５、１〜５５、５〜５５、１〜５０、又は５〜５０モル％の範囲のＴＭＣＤ、ＣＨＤＭ、エチレングリコール、ジエチレングリコール、又はこれらの２以上の組合せを含んでいてよい。

[0039]１以上の態様においては、ジオール成分は、６０、５０、４０、３０、２０、１０、５、又は１モル％未満のエチレングリコールを含む。更には又は或いは、ジオール成分は、少なくとも０．５、１、２、５、又は１０モル％のエチレングリコールを含む。幾つかの態様においては、ジオール成分は、０．５〜５０、０．５〜４０、１〜３０、又は１〜２０モル％の範囲のエチレングリコールを含んでいてよい。

[0040]１以上の態様においては、ジオール成分は、ＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含む。例えば、ジオール成分は、少なくとも１、５、１０、１５、２０、２５、３０、又は４０モル％、及び／又は９９、９０、７５、６５、５５、又は５０モル％以下のＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含んでいてよい。一般に、種々の態様においては、ジオール成分は、１〜９９、５〜９９、５〜９０、１０〜７５、１５〜６５、２０〜５５、２５〜５５、３０〜５０、又は４０〜９９モル％の範囲のＴＭＣＤ及びＣＨＤＭを含んでいてよい。

[0041]１以上の態様においては、ジオール成分はＣＨＤＭを含む。例えば、ジオール成分は、少なくとも５、２５、３５、４０、４５、５０、又は６０モル％、及び／又は９９、９０、８５、８０、７５、又は７０モル％以下のＣＨＤＭを含んでいてよい。一般に、種々の態様においては、ジオール成分は、５〜９９、２５〜９０、３５〜８５、４０〜８０、４５〜７５、５０〜７５、５０〜７０、又は６０〜９９モル％の範囲のＣＨＤＭを含んでいてよい。或いは、幾つかの態様においては、ジオール成分は、少なくとも４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、又は９９モル％のＣＨＤＭを含んでいてよい。

[0042]１以上の態様においては、ジオール成分はＴＭＣＤを含む。例えば、ジオール成分は、少なくとも５、２５、３５、４０、４５、５０、又は６０モル％、及び／又は９９、９０、８５、８０、７５、又は７０モル％以下のＴＭＣＤを含んでいてよい。一般に、種々の態様においては、ジオール成分は、５〜９９、２５〜９０、３５〜８５、４０〜８０、４５〜７５、５０〜７５、５０〜７０、又は６０〜９９モル％の範囲のＴＭＣＤを含んでいてよい。或いは、幾つかの態様においては、ジオール成分は、少なくとも４０、４５、５０、５５、６０、６５、７０、７５、８０、８５、９０、９５、又は９９モル％のＴＭＣＤを含んでいてよい。

[0043]１以上の態様においては、ジオール成分はジエチレングリコールを含む。例えば、ジオール成分は、少なくとも１、５、１０、２０、又は３０モル％、及び／又は９５、８０、７０、６０、又は４５モル％以下のジエチレングリコールを含んでいてよい。一般に、種々の態様においては、ジオール成分は、１〜９５、５〜８０、１０〜７０、２０〜６０、又は３０〜４５モル％の範囲のジエチレングリコールを含んでいてよい。

[0044]強化繊維及び熱可塑性ポリエステルに加えて、プリプレグ複合体には、１０、５、２、又は１重量％未満の１種類以上の添加剤を含めることができる。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、はめ外し剤(denesting agent)、耐衝撃性改良剤、抗ブロッキング剤、金属不活性化剤、着色剤、ホスフェート安定剤、離型剤、充填剤、例えばタルク及びフォーマイカ、シリカ、ガラスビーズ、成核剤、紫外光及び熱安定剤、滑剤、難燃剤、又はこれらの２以上の組合せを挙げることができる。

[0045]或いは、幾つかの態様においては、プリプレグ複合体には添加剤を含めなくてよい。
[0046]プリプレグ複合体は、当該技術において公知の方法（例えば、引き抜き成形タイプのプロセスを挙げることができる）を用いて成形することができる。かかる製造方法は、米国特許４，５４９，９２０、米国特許４，５５９，２６２、米国特許５，０９４，８８３、米国特許６，７０９，９９５、及び米国特許７，２９７，７４０（これらの内容はそれらの全部を参照として本明細書中に包含する）において更に記載されている。

プリプレグ複合体を適用する方法：
[0047]プリプレグ複合体は、木材含有材料の選択された表面上に直接適用して、それによって強化木材含有材料を形成することができる。本明細書において用いる「直接適用」とは、木材含有材料の選択された表面とプリプレグ複合体の間に接着剤を存在させないことを意味する。本明細書において用いる「接着剤」とは、例えばエポキシ樹脂、フェノールレゾルシノール、ホルムアルデヒドレゾルシノール、メラミン又は架橋メラミン、ＰＶＡ又は架橋ＰＶＡ、イソシアネート、ポリウレタン、及び尿素ベースの接着剤などの、プリプレグ複合体を基材上に適用するために通常用いられる接着剤を指す。しかしながら、更に下記において議論するように、この接着剤の排除は、木材含有材料の選択された表面とプリプレグ複合体の間に熱可塑性樹脂層を存在させることを排除するものではない。これらの熱可塑性樹脂層は、下記においてより詳細に記載する。

[0048]その上にプリプレグ複合体を適用する選択された表面は、木材含有材料の内表面又は外表面であってよい。例えば、木材含有材料の内表面は、例えば多層木材複合体の中間層であってよい。かかる態様においては、プリプレグ複合体は、強化剤及び接着層の両方として機能することができる。或いは、その上にプリプレグ複合体を適用する選択された表面には、木材含有材料の外表面を含めることができる。外表面は、例えば木材含有材料の外側表面であってよい。

[0049]一般に、プリプレグ複合体は、熱及び圧力を特定の時間加えることを含むプロセスで木材含有材料の選択された表面上に熱接合することができる。種々の態様においては、プリプレグ複合体は、プリプレグ複合体を加熱して加熱されたプリプレグ複合体を形成し、次に加熱されたプリプレグ複合体を木材含有材料の選択された表面と接触させることによって、木材含有材料上に適用することができる。或いは、種々の態様においては、プリプレグ複合体は、木材含有材料の選択された表面を加熱し、次にプリプレグ複合体を加熱された表面と接触させることによって、木材含有材料上に適用することができる。他の別の態様においては、複合体と木材表面を接触させる前に、プリプレグ複合体及び木材含有材料の選択された表面の両方を加熱することができる。

[0050]１以上の態様においては、加熱及び接触工程は同時に行うことができる。或いは、幾つかの態様においては、まずプリプレグ複合体及び木材含有材料の選択された表面を互いと接触させ、次にプリプレグ複合体を選択された表面上に適用するために加熱することができる。

[0051]一般に、かかる態様においては、プリプレグ複合体及び／又は木材含有材料の選択された表面を、３０〜２５０℃の範囲の温度に加熱することができる。１以上の態様においては、加熱は、少なくとも３０、５０、７５、１００、又は１５０℃、及び／又は２５０、２２５、２１５、２０５、１９５、又は１８５℃以下の温度で行う。同様に、加熱は、３０〜２５０℃、３０〜２２５℃、５０〜２１５℃、７５〜２０５℃、１００〜１９５℃、又は１５０〜２５０℃の範囲の温度で行うことができる。理想的には、木材は２５０℃を超える温度において分解し始める可能性があるので、適用プロセス中の温度は２５０℃より低い温度に維持しなければならない。

[0052]熱は、伝導加熱、対流加熱、赤外加熱、及び／又は高周波から導かれる加熱によってもたらすことができる。
[0053]更に、種々の態様においては、ポリエステルの融点（Ｔｍ）及びガラス転移温度（Ｔｇ）によって、プリプレグ複合体を材料基材に接合するのに必要な最も適切な温度を決定することができる。

[0054]ポリエステルがアモルファスポリエステルである態様においては、接合温度は、ポリエステルのガラス転移温度から２５０℃までの範囲の温度で行わなければならない。例えば、アモルファスポリエステルに関する接合は、これらの範囲が２５０℃より低い限りにおいて、Ｔｇ＋２５℃、Ｔｇ＋５０℃、又はＴｇ＋７５℃の範囲で行うことができる。

[0055]熱可塑性ポリエステルが結晶性ポリエステル又は半結晶性ポリエステルである態様においては、接合温度は、ポリエステルの融点より高い温度であるが、なお２５０℃を超えない温度において行う。例えば、結晶性ポリエステルに関する接合は、これらの範囲が２５０℃より低い限りにおいて、Ｔｍ＋２５℃、Ｔｍ＋５０℃、又はＴｍ＋７５℃の範囲で行うことができる。

[0056]上記の加熱温度は、プリプレグ複合体中のポリエステル成分が加熱プロセス中に到達する温度を指し、適用装置の温度は指さないことを留意すべきである。而して、熱を適用し、プリプレグ複合体を木材含有材料に接合するために用いる装置は、プリプレグ複合体に必要な熱エネルギーを与えるために、上記に示したものよりも高い温度で運転することができる。かかる適用装置としては、例えば液圧プレス、静圧プレス、ロール積層機、ダブルベルト積層機、赤外ランプ、プレスプラテン、又は高圧チャンバーを挙げることができる。

[0057]プリプレグ複合体と木材含有材料の選択された表面の間の接触工程は、少なくとも０．２５、０．３０、０．３５、０．５０、０．７５、又は１．０ＭＰａ、及び／又は５．０、４．０、３．０、２．５、２．０、又は１．７５ＭＰａ以下の圧力で行うことができる。例えば、接触工程は、０．２５〜５．０ＭＰａ、０．３０〜４．０ＭＰａ、０．３５〜３．０ＭＰａ、０．５０〜２．５ＭＰａ、０．７５〜２．０ＭＰａ、又は１．０〜１．７５ＭＰａの範囲の圧力で行うことができる。この圧力は、例えば液圧プレス、静圧プレス、ロール積層機、又は高圧チャンバーによって与えることができる。一般に、より高い圧力は、木材の細孔構造に損傷を与え、熱可塑性ポリエステルが木材マトリクス中により深く浸透するのを妨げる可能性があるので、あまり好ましくない。

[0058]幾つかの態様においては、圧力は、プリプレグ複合体と木材含有材料の選択された表面の間を最初に接触させた後に適用することができる。
[0059]上記の加熱及び加圧工程は、少なくとも１、２、３、４、５、６、７、８、９、又は１０分間、及び／又は２００、１００、５０、４５、３０、２０、又は１５分間以下の間で行うことができる。例えば、加熱工程及び／又は加圧工程は、１〜２００分間、２〜１００分間、３〜４５分間、５〜３０分間、６〜２０分間、又は７〜１５分間の範囲の時間にわたって行うことができる。かかる態様においては、これらのより長い滞留時間中において接触工程のために用いる圧力は、０．２５〜５．０ＭＰａ、０．３０〜４．０ＭＰａ、０．３５〜３．０ＭＰａ、０．５０〜２．５ＭＰａ、０．７５〜２．０ＭＰａ、又は１．０〜１．７５ＭＰａの範囲であってよい。これらの範囲は、プリプレグ複合体が所望の温度及び圧力にある時間を指すことを留意すべきである。

[0060]或いは、加熱工程及び／又は加圧工程は、ロールプレス、ダブルベルトプレス積層機、及び他の連続スタイルの装置のような連続プレス技術を用いる場合には、非常に短い時間で行うことができる。例えば、上記の加熱及び加圧工程は、少なくとも０．０１、０．０５、０．１、又は０．５秒間、及び／又は２５、２０、１０、又は５秒間以下の時間で行うことができる。より特には、上記の加熱及び加圧工程は、０．０１〜２５、０．０５〜２０、０．１〜１０、０．０１〜１０、０．１〜１０、又は０．５〜５秒間の範囲の時間にわたって行うことができる。かかる態様においては、プリプレグ複合体と木材含有材料の間の接合を促進させるために、これらのより短い滞留時間中により高い圧力を用いることができる。例えば、これらのより短い滞留時間中において接触工程のために用いる圧力は、２〜１２ＭＰａ、２．５〜１１ＭＰａ、３〜１０ＭＰａ、３．５〜９．５ＭＰａ、３．５〜９ＭＰａ、又は４〜８．５ＭＰａの範囲であってよい。

[0061]上述したように、種々の態様においては、プリプレグ複合体と強化木材含有材料の選択された表面の間に接着剤は存在させないか、又は用いない。適用したら、プリプレグ複合体は木材含有材料の選択された表面と直接接合を形成することができる。例えば、プリプレグ複合体と木材含有材料の選択された表面の間に形成される接合は、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して、少なくとも０．５、１、２、３、４、５、６、７、８、９、又は１０Ｎ／ｍｍ^２、及び／又は１００、８０、又は５０Ｎ／ｍｍ^２以下の接着強度を有することができる。更に、種々の態様においては、プリプレグ複合体と木材含有材料の選択された表面の間に形成される接合は、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して、０．５〜１００、１〜１００、２〜８０、３〜８０、４〜８０、５〜８０、６〜８０、９〜５０、又は１０〜５０Ｎ／ｍｍ^２の範囲の接着強度を有することができる。

[0062]理論に縛られることは望まないが、プリプレグ複合体中において用いる熱可塑性ポリエステルは、プリプレグ複合体と木材含有材料の選択された表面の間に接合を形成するために重要であると考えられる。例えば、プリプレグ複合体中において用いられる完全に熱可塑性ポリエステルから製造されるニートのフィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して、少なくとも０．５、１、２、３、４、５、６、７、８、９、又は１０Ｎ／ｍｍ^２、及び／又は１００、８０、又は５０Ｎ／ｍｍ^２以下の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面上の接合を形成することができる可能性がある。更に、種々の態様においては、プリプレグ複合体中において用いられる完全に熱可塑性ポリエステルから製造されるフィルムは、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して、０．５〜１００、１〜１００、２〜８０、３〜８０、４〜８０、５〜８０、６〜８０、９〜５０、又は１０〜５０Ｎ／ｍｍ^２の範囲の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面上の接合を形成することができる可能性がある。ここで用いる「ニートのフィルム」とは、完全に熱可塑性ポリエステルから形成されたフィルムを含む。

[0063]選択された表面上に接合したプリプレグ複合体を含む得られる強化材料には、プリプレグ複合体から形成された複数の層を含めることができる。かかる態様においては、複数の層は、１以上のプリプレグ複合体を互いの上に適用することによって形成することができる。例えば、得られる強化材料には、少なくとも２、３、４、５、７、８、９、又は１０の別々のプリプレグ複合体から形成された層を含めることができる。プリプレグ複合体から形成された層のそれぞれは、１〜２，０００、１０〜１，５００、２５〜１，０００、４０〜９００、５０〜８００、７５〜７００、１００〜６００、又は１５０〜５００ミクロンの範囲の厚さを有していてよい。幾つかの態様においては、複数の層は、木材含有材料の選択された表面上に接合する前に互いに対して適用することができる。例えば、２以上のプリプレグ複合体を一緒に積層して多層複合体を形成し、これを次に木材含有材料上に熱接合することができる。或いは、幾つかの態様においては、複数の別々のプリプレグ複合体を、一度で木材含有材料の選択された表面上に同時に接合することができる。

[0064]種々の態様においては、木材含有材料は、木材を含めるか、これから実質的に構成するか、又はこれから構成することができる。一般に、木材含有材料には、少なくとも１０、２５、５０、７５、９０、又は９９重量％の木材を含めることができる。更に、幾つかの態様においては、木材含有材料は完全に木材又は木材複合体から形成する。

[0065]木材には、硬材、軟材、及び／又は加工木材複合体を含めることができる。硬材としては、例えば、オーク、ポプラ、カエデ、クルミ、アピトン、クルイン、及び／又はヒッコリーを挙げることができる。軟材としては、例えば、マツ、バルサ、コルク、竹、ハコヤナギ、ベイマツ、及び／又はカバを挙げることができる。加工木材複合体としては、例えば、合板、配向性ストランドボード、パーティクルボード、直交加工板、グルーラム（ＧＬＴ）、直交集成板（ＣＬＴ）、単板積層材（ＬＶＬ）、ラミネーテッドストランドランバー（ＬＳＬ）、Ｉ型ジョイスト材、Ｉ型ビーム材、及び／又はファイバーボードを挙げることができる。

[0066]プリプレグ複合体に関する１つの驚くべき特性は、大量の湿分（例えば２０重量％より多い水）を含んだ木材含有材料上へ熱接合するその能力であった。湿分に対して非常に感受性であり、有効に接着させるためには乾燥した木質基材が必要であるホットメルト接着剤系とは異なり、プリプレグ複合体は、その含水量に関係なく木材含有材料上に熱接合することができた。かかる態様において、プリプレグ複合体と湿った木質基材の間に適切な接合が形成されることを確保するために、最初の適用工程の後に、接合されたプリプレグ複合体と木質基材に、それらが室温に冷却されるまで圧力を連続的に加えることができる。この最初の適用工程後に加えられる圧力によって、湿分が木材から放出されて、プリプレグ複合体と木質基材の間に新しく形成される接合を弱めることを阻止することができる。更に、接合されたプリプレグ複合体と木質基材を、それらが室温に冷却されるまで圧力下に保持することによって、過剰の湿分を木質基材から木材中に強制的に戻すことができる。したがって、湿った木質材料に適用するプリプレグ複合体の能力によって、処理の前に厳しい乾燥手順を行う必要性が軽減され、それによってエネルギーコスト及び製造時間が減少する。

[0067]一般に、種々の態様においては、木材含有材料は、少なくとも０．１、０．５、１、又は５重量％、及び／又は３０、２０、１５、１０、５、又は１重量％未満の湿分含量を有する。例えば、木材含有材料は、０．１〜３０、０．５〜２０、０．５〜１０、又は０．５〜５重量％の範囲の湿分含量を有していてよい。

[0068]更に、幾つかの態様においては、熱可塑性樹脂層は、プリプレグ複合体と木材含有材料の間の接合の形成における処理温度及び／又は圧力を低下させるために、プリプレグ複合体に適用する前に木材含有材料の選択された表面上に適用することができる。これらの熱可塑性樹脂層はまた、得られる強化木質材料の強度を増大させるために用いることもできる。特に、これらの熱可塑性樹脂層は、木材界面における熱可塑性ポリエステルのより高い量を与え、それによってより多くのポリエステルを木材の細孔構造中に速やかに浸透させることを可能にすることができる。接合強度を向上させることは、木材の大きな湿熱循環（これは、プリプレグ複合体の歪曲、膨潤、及び層間剥離に関係する可能性がある）が起こることが予測される数多くの用途のために重要である可能性がある。更に、樹脂層は木材に対するより強い接合を可能にすることができるので、かかる層を使用することによって、木質材料において所望の強度及び特性を得るために必要なプリプレグ複合体接合時間を減少させることができる。更に、プリプレグ複合体及び樹脂層を適用するために積層装置を用いる場合には、樹脂層を使用することによって、所望の接合強度に到達させるために熱接合中においてより低い圧力及び／又は温度を用いることを可能にすることができる。

[0069]これらの「熱可塑性樹脂層」は、熱可塑性ポリマー、例えばプリプレグ複合体を製造するために用いられるものと同じ熱可塑性ポリエステルから形成することができるので、接着剤ではないことを留意すべきである。したがって、樹脂層は、プリプレグ複合体に関して上記に記載したものと同じ適用方法を用いて木材含有材料の選択された表面に適用することができる。その上に適用された樹脂層を含む得られる木材含有材料は、その上にプリプレグ複合体を適用することができる「強化前の材料」とみなすことができる。或いは、幾つかの態様においては、樹脂層は、プリプレグ複合体と同時に木材含有材料の表面に適用することができる。

[0070]種々の態様においては、樹脂層は、少なくとも１種類の熱可塑性ポリマーを含めるか、これから実質的に構成するか、又はこれから構成することができる。これらの熱可塑性ポリマーには、プリプレグ複合体に関して上記に記載した任意の熱可塑性ポリエステルを含めることができる。１以上の態様においては、樹脂層に、少なくとも５０、７５、９５、又は９９重量％の１種類以上の熱可塑性ポリエステルを含めることができる。

[0071]幾つかの態様においては、樹脂層に、プリプレグ複合体において用いられるものと同じ熱可塑性ポリエステルを含めることができる。或いは、樹脂層に、プリプレグ複合体中に存在していない少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステルを含めることができる。

[0072]樹脂層には１種類以上の添加剤を含めることができる。添加剤には、例えば、酸化防止剤、はめ外し剤、耐衝撃性改良剤、抗ブロッキング剤、金属不活性化剤、着色剤、ホスフェート安定剤、離型剤、充填剤、例えばタルク及びフォーマイカ、シリカ、ガラスビーズ、ガラス繊維、成核剤、紫外光及び熱安定剤、滑剤、難燃剤、又はこれらの２以上の組合せを含めることができる。

[0073]一般に、種々の態様においては、樹脂層は、１０〜４００、１５〜３００、又は２０〜２５０ミクロンの範囲の平均厚さを有していてよい。強化材料がプリプレグ複合体から形成されている複数の層を含む態様においては、樹脂層を用いてプリプレグ複合体から形成されているこれらのそれぞれの層のそれぞれを離隔させることができる。而して、強化材料は、樹脂層とプリプレグ複合体から形成されている層の交互の層を有する。

強化木質材料：
[0074]材料に適用して接合したら、接合されたプリプレグ複合体によって木材含有材料の種々の特性を向上させることができる。例えば、接合されたプリプレグ複合体は、木材含有材料の強度、剛性、及び延展性を向上させることができる。特に、接合されたプリプレグ複合体は、木材含有材料に高引張り強度の材料の片を与えることができる。

[0075]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高いピーク曲げ強度を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ７９０によるピーク曲げ強度は、当初の木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。幾つかの態様においては、強化材料は、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０にしたがって測定して、少なくとも２０、４０、６０、８０、１００、１２０、１４０、１６０、１８０、又は２００ＭＰａ、及び／又は５，０００、２，５００、２，０００、１，５００、１，２５０、１，０００、９００、８００、又は５００ＭＰａ以下のピーク曲げ強度を有することができる。

[0076]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い弾性率を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ１０３７による弾性率は、当初の木材含有材料の弾性率よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。弾性率はまた、ＡＳＴＭ−Ｄ１４３、ＡＳＴＭ−Ｄ３５００、ＡＳＴＭ−Ｄ１０３７、ＡＳＴＭ−Ｄ３０４３、及びＡＳＴＭ−Ｄ４７６１など（しかしながらこれらに限定されない）の当該技術において公知の同様の試験法によって測定することもできることを留意すべきである。しかしながら、弾性率を測定するためにこれらの他のＡＳＴＭ試験を用いることもできるが、これらの他の試験法からの結果は異なり、互いに互換性はない。

[0077]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い剛性率を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ１０３７による剛性率は、当初の木材含有材料の剛性率よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。剛性率はまた、ＡＳＴＭ−Ｄ１４３、ＡＳＴＭ−Ｄ３５００、ＡＳＴＭ−Ｄ１０３７、ＡＳＴＭ−Ｄ３０４３、及びＡＳＴＭ−Ｄ４７６１など（しかしながらこれらに限定されない）の当該技術において公知の同様の試験法によって測定することもできることを留意すべきである。しかしながら、剛性率を測定するためにこれらの他のＡＳＴＭ試験を用いることもできるが、これらの他の試験法からの結果は異なり、互いに互換性はない。

[0078]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い破壊係数を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ１０３７による破壊係数は、当初の木材含有材料の破壊係数よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。破壊係数はまた、ＡＳＴＭ−Ｄ１４３、ＡＳＴＭ−Ｄ３５００、ＡＳＴＭ−Ｄ１０３７、ＡＳＴＭ−Ｄ３０４３、及びＡＳＴＭ−Ｄ４７６１など（しかしながらこれらに限定されない）の当該技術において公知の同様の試験法によって測定することもできることを留意すべきである。しかしながら、破壊係数を測定するためにこれらの他のＡＳＴＭ試験を用いることもできるが、これらの他の試験法からの結果は異なり、互いに互換性はない。

[0079]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い曲げ破壊仕事量(work to maximum load in bending)を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ７９０による曲げ破壊仕事量は、当初の木材含有材料の曲げ破壊仕事量よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。

[0080]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い縦圧縮強度(compressive strength parallel to the grain of the material)を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ１０３７による縦圧縮強度は、当初の木材含有材料の縦圧縮強度よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。

[0081]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い横圧縮強度(compressive strength perpendicular to the grain of the material)を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ１０３７又はＡＳＴＭ−Ｄ１４３による横圧縮強度は、当初の木材含有材料の横圧縮強度よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。

[0082]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い縦剪断強度(shear strength parallel to the grain of the material)を有することができる。例えば、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ１０３７又はＡＳＴＭ−Ｄ１４３による縦剪断強度は、当初の木材含有材料の縦剪断強度よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。

[0083]１以上の態様においては、強化材料は、未処理の木材含有材料と比べてより高い、落球衝撃（ＡＳＴＭ−Ｄ１０３７）又は衝撃曲げ（ＡＳＴＭ−Ｄ１４３）によって測定される衝撃性能を有することができる。例えば、強化材料の衝撃性能は、当初の木材含有材料の衝撃曲げよりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。

[0084]１以上の態様においては、強化材料は、より大きな釘、ネジなどを保持する締着具保持能力を有することができる。かかる特性は、釘側面抵抗、釘引き抜き性、又はネジ引き抜き性に関してはＡＳＴＭ−Ｄ１０３７に記載されているもののような試験法によって測定することができる。例えば、強化材料の増加した締着具保持能力は、当初の木材含有材料の締着具保持能力よりも少なくとも１、５、１０、２０、５０、１００、１５０、又は２００％高くすることができる。

[0085]更に、特にプリプレグ複合体は強化する材料（例えば木材）よりも多孔性を相当に低いものにすることができるので、接合したプリプレグ複合体は強化材料の耐水性及び耐化学薬品性を増大させることもできる。

[0086]更に、プリプレグ複合体から形成される層は半透明にすることができ、及び／又は所望の光沢を示すことができる。プリプレグ複合体を木材含有材料の外表面に適用する態様においては、その上にプリプレグ複合体を適用する外表面は、ＡＳＴＭ−Ｄ２４５７にしたがって測定して、少なくとも４０、４５、５０、又は５５グロスユニット、及び／又は９５、９０、８５、又は８０グロスユニット以下の範囲の光沢度を有することができる。プリプレグ複合体が着色添加剤を含まず、不透明でない態様においては、観察者に強化木質材料の木目をなお示して、それによって市場における美的有利性を与えることができる。

[0087]それらの向上した強度のために、本発明において製造される強化材料は、強化材料を用いる用途において更なる木材を用いる必要性を軽減することができる。したがって、この木材使用量の減少によって、種々の用途において望ましいより軽量の材料を容易にすることもできる。更に、強化材料上に熱接合したプリプレグ複合体を存在させることによって、木材含有材料の耐湿性及び耐化学薬品性をその未処理の状態と比べて向上させることができる。而して、これによって木材含有材料の寿命及び機能性を延ばすことができる。

[0088]本明細書に記載するプリプレグ複合体を用いて製造される強化材料は、建設業、輸送業、又は木質材料を用いる任意の他の産業において、種々の用途で用いることができる。本強化材料は、例えば足場、外壁、Ｉ型ジョイストフランジ及びウエブ、屋根下地材料、コンクリートフォームパネル、カウンタートップ、キャビネット、看板、家具、農業用容器、工業用タンク、強化パネル、自動車フロア材、ＲＶパネル、鉄道車両床材、輸送用コンテナー床材、船舶構造体、及び海上構造体などの種々の最終製品中に含めることができる。

[0089]上記に記載した本発明の好ましい形態は例示のみとして用いられるべきであり、限定的な意味で本発明の範囲を解釈するために用いてはならない。上記に示した代表的な態様に対する修正は、本発明の精神から逸脱することなく当業者によって容易に行うことができるであろう。

[0090]本発明者らは、以下の特許請求の範囲に示す本発明の文言上の範囲から実質的には逸脱しないがその外側である任意の装置に関する場合には、均等論によって本発明の合理的に正当な範囲を決定及び定める意図をここに明言する。

[0091]本発明はその幾つかの態様の以下の実施例によって更に示すことができるが、これらの実施例は単に例示目的のために含めるものであり、他に具体的に示していない限りにおいて発明の範囲を限定することは意図しないことが理解される。

[0092]以下の実施例においては、木材の強度における向上を測定するための実験として、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に記載されている曲げ強度試験を用いた。この試験においては、ニートの木材種、並びにその上にプリプレグ複合体が熱接合されている木材ブロックに関して、荷重−撓み曲線を作成し、ピーク荷重を報告した。特に、木質基材上にプリプレグ複合体を熱接合した後に、木材が曲げモードにおいて耐えることができるピーク荷重に対する向上を定量化するために、曲げ強度試験を用いた。

[0093]以下の実施例においては、木質基材とポリマーマトリクスの間の接合の強度を分析するためにブロック剪断試験を用いた。ブロック剪断試験は、どのポリマーの配合及び粘度範囲がポリエステルベースのＵＤＴを木材に接合するために好適であったかを評価するために有用であった。

[0094]曲げ強度試験及びブロック剪断試験のための試験試料は、次のようにして調製した。以下の実施例における試験試料は、Carverプレス（モデル３６９３）を用いて、試験試料を所望の木質基材上に熱接合及び積層することによって調製した。Carverプレスには、二重開口の０．３５６ｍ×０．３５６ｍ（１４インチ×１４インチ）の鋼製プラテン、独立デジタル温度制御装置、２６７ｋＮ（６０，０００重量ポンド）までの印加液圧力、及び統合水冷却剤システムを装備した。それぞれの試験試料に関する積層パラメーターは、２〜１０分間の接合時間、１１５〜１８０℃の積層温度、及び０．３４〜１．７２ＭＰａ（５０〜２５０ｐｓｉ）の保持圧力を含んでいた。

[0095]試料の調製を必要に応じて助けるために、２０２４アルミニウム合金から構成されている１６試料の固定装置を作成した。この２部品固定装置によって、積層中における試料整列の安定した制御が可能になり、その結果、安定で均一な試料が得られた。全ての場合において、規定した時間に関して選択された温度及び圧力を用い、次に水冷却剤システムを始動させて、プラテン及び試料をそれらが圧力下にある間に迅速に冷却した。

[0096]ＵＤＴで強化された木材の曲げ強度を分析するために、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０によって記載されている３点曲げ試験法を用いた。この試験法を示す概略図を図１に示す。この試験に関しては、６．３５×６３．５×２４０ｍｍ^３（０．２５×２．５×１０．０インチ^３）の寸法を有する木材の単一のブロックを用いた。図１に示されるように、２４０ｍｍ（１０．０インチ）のカット材は木目に対して平行であり、ＵＤＴ（１２）を木材（１０）の最も大きな表面領域（６３．５×２４０ｍｍ^２）に接合して、木材強化構造体を形成する。曲げ強度試験に関しては、上記に記載したCarverプレスを用いて、木目に対して平行にガラス繊維を配してＵＤＴを木材上に直接積層した。ポリエステルがプレスに粘着するのを阻止するために、ＵＤＴとCarverプレスのプレスプラテンの間にDuPont（登録商標）Kapton（登録商標）剥離フィルムの層を配置した。この試験はまた、MTS Insight（登録商標）50kNモテ゛ル820,050SLWも、適当な試料のコンディショニングの後に用いた。ＡＳＴＭ−Ｄ７９０にしたがう３点曲げによって、３２：１のスパン／厚さ比、及び１．２７ｍｍ／分（０．０５インチ／分）のクロスヘッド変位速度を用いて機械的データを獲得した。試料は、ＵＤＴが木材試料の底部の引張面上になるように配置した。木質基材の局所的破砕を軽減するために、上部荷重圧子の半径の周りにゴムチューブの小さな薄片を配置したことに注目すべきである。次の等式（式中、Ｐは破壊荷重であり、Ｌは試験スパン（２０３ｍｍ）であり、ｂは試料の幅（６３．５ｍｍ）であり、ｄは試料の厚さ（６．３５ｍｍ＋フィルム又はＵＤＴ層）である）にしたがって、得られる極限曲げ強度：σ_ultimateを算出した。

[0097]上記で議論したように、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５によって規定されているブロック剪断試験法を用いて接着試験を行った。この試験法を示す概略図を図２に示す。図２に示されるように、ブロック剪断試験は、いずれも１９．０５×３８．０１×５０．８ｍｍ^３（０．７５×１．５０×２．０インチ^３）の寸法を有する木材の２つのブロック（１０）を必要とする。この試験法においては、５０．８ｍｍ（２．０インチ）の長さのカット材は木目に対して平行であり、木材の最も大きな表面領域（３８．０１×５０．８ｍｍ^２）にポリマーフィルム（１２）を接合する。接着試験において用いるフィルムは、１．０又は１．５インチ（それぞれ２５．４又は３８．１ｍｍ）のいずれかのKillion一軸押出機を用いて調製した。フィルムは、特定のポリマーの乾燥及び温度要件にしたがって、熱可塑性ポリマーから調製した。一般に、ポリマーは、ポリマーのＴｇ及びＴｍ（妥当な場合）に応じて変動させた溶融加工条件（２４０〜２８０℃）下で処理した。フィルムは、まずポリマーペレットを６０〜１５０℃において４〜８時間乾燥し、次にペレットを２４０〜２８０℃の範囲の温度でフィルムに押出すことによって調製した。それぞれのポリマーに関して必要な加工条件は、ポリマーの製造者によって与えられるデータシートにしたがって決定した。ブロック剪断試験のために調製されたフィルムは、３８１．０ミクロン（１５ミル）のみかけの厚さを有しており、これを手で切断してブロックの表面領域に合致させた。ポリマーフィルムを用いて２つのブロックを一緒に接合し、それによって木材−フィルム−木材又は「ＷＦＷ」構造を形成したら、試験のために、Instron機に取り付けた剪断具を５ｍｍ／分（０．２０インチ／分）の設定荷重速度で用いた。剪断具によって、６０５ｍｍ^２（０．９４インチ^２）の断面積を用いて木材上に荷重をかけた。以下の実施例において報告する得られたデータは、接着接合の破断時においてＭＰａで測定されたピーク荷重及びピーク剪断応力を含む。この特定の試験においては、ピーク荷重は直接測定して、荷重を接合部の面積（これは各試料において測定したが、概して、ブロック形状から１９３０ｍｍ^２（３．０インチ^２）に近接していた）で割ることによって応力測定値に変換していることに留意されたい。

[0098]以下の実施例における固有粘度（ＩｈＶ）は、ポリマーの希薄溶液の粘度であると理解された。ここで用いる固有粘度とは、５０ｍＬの溶液あたり０．２５ｇのポリエステルの濃度の６０／４０（ｗｔ／ｗｔ）のフェノール／テトラクロロエタンの２５℃又は３０℃における粘度として規定される。この粘度測定値は、ポリマーの分子量を示す。

[0099]以下の実施例における融点（Ｔｍ）及びガラス転移（Ｔｇ）温度は、TA InstrumentsからのTA Q2000ＤＳＣ装置を用いて、ＡＳＴＭ−Ｄ３４１８にしたがって２０℃／分の走査速度で求めた。試料を２３℃から２８０℃に加熱した（２０℃／分）。２８０℃において２分間アニールした後、試料を８０℃／分で室温（２３℃）に急冷し、同じ２０℃／分の速度で２回目の加熱溶融走査を行った。報告する融点は、２回目の加熱溶融走査の吸熱熱流曲線のピーク最小値であり、一方、報告するガラス転移温度は、融点の前の走査におけるエンタルピーの段階変化の中間点から求められる。

[00100]ポリマーマトリクス又はフィルムのゼロ剪断粘度（η_０）は、以下の実施例において報告する場合には、まずRheometrics RDA IIレオメーターを用いて小振幅振動剪断（ＳＡＯＳ）レオロジーデータを獲得し、既知の組成及びＩｈＶの与えられたポリマーに関するＴｇより高い複数の温度において１〜４００秒^−１の範囲にわたって振動数掃引を行うことによって求めた。一般に、それぞれの試料はポリマーのＴｇより高い２つ又は３つの温度（２００〜２８０℃の温度範囲内であった）において試験した。既知のＩｈＶのそれぞれのポリマーに関して、Ｔｇより高い複数の異なる温度において少なくとも３回の振動数掃引を行った。データが得られたら、交差モデルをフィッティングし、複数の項を下記のようにモデリングした。

[00101]フィッティングする項のＡ１〜Ａ９は、MathCadソフトウエア中に組み込んだLevenberg-Marquardt法を用いて、非線形回帰によって求め、次にモデルを用い、積層温度（Ｔ）及び既知のポリマーの固有粘度を入力値として用いて、積層時におけるフィルムのゼロ剪断粘度を評価した。

[00102]以下の実施例における光沢度は、ＡＳＴＭ−Ｄ２４５７に規定されている標準試験法にしたがって、BYK光沢計（BYK Micro-Gloss）を用いて６０°の角度において測定した。

実施例１：ポリマー樹脂：
[00103]下表１は、実施例において用いたポリエステル樹脂のリストを示す。表１に示す全てのコポリエステルは、グリコールと酸のモノマーの組み合わせである。実施例Ｐ１〜Ｐ６は全て、６９モル％のエチレングリコール、３１モル％の１，４−シクロヘキサンジメタノール（ＣＨＤＭ）、及び１００モル％のテレフタル酸（ＴＰＡ）を含んでいた。それらの同じモノマー組成にもかかわらず、実施例Ｐ１〜Ｐ６は、異なる重合度を有するポリマーのために異なる固有粘度（ＩｈＶ）を示し、より低いＩｈＶはより低い重合度を示しており、一部は、カーボンブラック着色剤（Ｐ４）、ＵＶ抵抗性添加剤（Ｐ２）、及び難燃添加剤（Ｐ５）を含んでいた。

[00104]表１に示されるように、実施例Ｐ７〜Ｐ１１は、ＥＧ、ＣＨＤＭ、ジエチレングリコール（ＤＥＧ）、及びテトラメチル−１，３−シクロブタンジオール（６０モル％のシス異性体）（ＴＭＣＤ）のような種々のグリコール、並びにＴＰＡ、イソフタル酸（ＩＰＡ）、及び１，４−シクロヘキサンジカルボン酸（ＣＨＤＡ）のような酸を含んでいた。表１に、ポリマーのＩｈＶ、ガラス転移温度（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）などのそれぞれのポリマー組成物に関する種々の詳細を与える。試料がアモルファスであり、測定できるＴｍを有していなかった場合には、試料は「Ａ」と表記した。

[00105]表１にリストしたモルホロジーケースによって、リストされているポリエステルをそれらの結晶度特性に基づいて分類することを企図した。「ケース１」は、アモルファスであり、熱接合条件下において結晶化せず、このためにそれらのＴｇと熱接合の温度限界の間の温度においてこれらの材料を熱接合することができる材料を指す。「ケース２」は、アモルファスとして開始するが、熱接合中に結晶化する可能性があり、このためにそれらのＴｇと熱接合の温度限界の間でこれらの材料を接合することができる半結晶性の材料を指す。「ケース３」は、熱接合中にそれらのＴｇを超える温度にかける必要がある高結晶性材料を指す。表１における「結晶度％」は、熱接合の前後における幾つかの試料の結晶度（％）を指す。

[00106]表１はまた、本発明の特質を呈示することが示されず、比較例（「Ｃ」と表記する）と表示される非ポリエステル材料の特徴も示している。これらの比較樹脂には、ナイロン６（Radici GroupからのRaidolon（登録商標）S 24E）（Ｃ１２）、ポリカーボネート（Bayer Material ScienceからのMakrolon（登録商標）2608）（Ｃ１３）、ポリプロピレン（TotalからのPPH-10060）（Ｃ１４）、アクリル樹脂（Plaskolite WestからのOptix（登録商標）CA-927 HF Clear）（Ｃ１５）、及びポリスチレン（CAS#9003-53-6)（Ｃ１６）が含まれていた。

実施例２：一方向テープ（ＵＤＴ）：
[00107]表２は、表１にリストしたポリマーの幾つかから製造したＵＤＴ試料のリストを示す。全てのＵＤＴ試料において、強化繊維としてＥガラスを用いた。より特には、ＵＤＴ試料Ｔ１、Ｔ２、Ｔ４、及びＴ５は、PPG IndustriesからのTufRov（登録商標）4588を含んでおり、一方、ＵＤＴ試料Ｔ３は、PPG IndustriesからのTufRov（登録商標）4510を含んでいた。表２はＵＤＴ試料の重量分率をリストしており、これは全ての場合において６０重量％のＥガラス強化繊維及び４０重量％のポリマー樹脂マトリクスを含んでいた。表２はまた、ＵＤＴ試料の厚さを、ガラス繊維を含むポリマーマトリクスのＩｈＶと一緒に与える。表２に示されるように、ＵＤＴ試料Ｔ１〜Ｔ５は、表１からのポリエステルＰ６、Ｐ４、Ｐ１０、及びＰ１１を用いて製造した。更に、ＵＤＴ試料に対して用いたポリエステルのそれぞれに関するモルホロジーケースを表２に与える。Ｔ５を除く全てのＵＤＴ試料は、アモルファスポリエステル（ケース１）を含んでいた。

[00108]ＵＤＴ試料のガラス繊維含量は、灰化後に残留した材料を秤量することによって求めた。これは、化学天秤を用いてテープ試料の質量を測定することによって行った。次に、試料を、６００℃±１０℃の温度制御を行っているマッフル炉（Thermolyne 4800又は同等の装置）内に２時間配置した。その後、化学天秤を用いて灰化後に残留したテープ試料の質量を測定した。ガラス繊維含量（％）は、元の試料質量に対する最終質量の比によって求めた。誤差を軽減するために、少なくとも１．５ｇの試料を用いたことに注目すべきである。

実施例３：木質材料：
[00109]表３に、本発明の開発に含めた木材種を与える。オーク、ポプラ、及びカエデのような硬材を、マツのような軟材種と共に検討した。評価した加工木質複合材には、合板、中密度ファイバーボード（ＭＤＦ）、及び配向性ストランドボード（ＯＳＢ）を含めた。表３において報告する曲げ強度は、上記に記載した方法にしたがって測定した。表３にリストしたそれぞれの木材種の弾性率（ＭＯＥ）、縦圧縮強度、及び内部（接着層）強度の値は、Forest Products Laboratoryからの"Wood Handbook: wood as an engineering material"（vol. 72, U.S. Government Printing, 1987）（その内容はその全部を参照として本明細書中に包含する）から得た。

実施例４：木材へのＵＤＴ試料の適用：
[00110]本実施例に関しては、本発明のＵＤＴによって与えられる曲げ強度における向上を分析した。特に、本発明のＵＤＴで被覆した木材試料を、ＵＤＴを有しない木材試料と比較した。ＵＤＴは、上記に記載したCarverプレスを用いて木材試料上に積層した。積層は、１．７２ＭＰａの圧力において約５分間行った。積層中のそれぞれの試料に関するポリマーマトリクスの温度及び対応するゼロ剪断粘度も、下表４に報告する。

[00111]表４並びに図３及び４は、示されている木材種上に単一のＵＤＴ層を熱接合することによって得た試験試料の曲げ強度の結果（ＦＳ１〜ＦＳ２５）を示す。上述したように、表３は、表４において検討する全ての木材種に関する初期曲げ強度を与える。この実験においては、表３における木材種のそれぞれを、ポリマーＰ４、Ｐ６、Ｐ１０、又はＰ１１を含んでいた利用できるＵＤＴ（表２からのＴ１〜Ｔ５）の少なくとも１つと熱接合した。表４に、それぞれの試験した試料に関するピーク曲げ強度を、測定における変動係数（ＣＯＶ）と一緒に与える。

[00112]曲げ性能の向上は、次のようにして算出されるニート／未処理木材に対する向上率（％）である。

[00113]上式から得られた値に１００をかけて向上率（％）を算出した。ＦＳ_ｗｏｏｄに関する値は表３に報告することを留意すべきである。表４に示し、図３及び４にグラフで示したデータを要約すると、次の結論が見出された。

・オークは、曲げ強度において１５〜４５％の向上を示した。
・ポプラは、曲げ強度において２７〜３０％の向上を示した。
・カエデは、曲げ強度において１５％の向上を示した。

・マツは、曲げ強度において３５〜４５％の向上を示した。
・合板は、曲げ強度において４５〜５５％の向上を示した。
・ＯＳＢは、曲げ強度において１６５〜２５０％の向上を示した。

・ＭＤＦは、曲げ強度において８０〜８５％の向上を示した。

[00114]表４に示したこれらの結果から、強度の向上の大きさは、木材種、及び弾性率のようなその特定の機械特性によって左右されることが明らかである（表３）。一般に、より低い弾性率の木材は、同じ厚さを有する試験片上にＵＤＴを適用した際に、より大きなパーセントベースの強度の向上を示す。軟材（マツ）及び硬材（オーク、ポプラ、及びカエデ）の種は全て、少なくとも１５％乃至５０％までの性能の向上を示した。接着剤を用いて粒子型の複合体（ＭＤＦ及びＯＳＢ）又は層型の複合体（合板）のいずれかを形成している加工木材に関しては、性能の向上は４５〜２５０％であると測定された。本出願人らはいかなる理論にも縛られることは望まないが、ＯＳＢは、底部のＵＤＴ層の高い引張り強度による基材の圧縮破壊のためにこのような高い向上を示すと思われると考えられる。

[00115]図３及び図４は、積層中におけるＵＤＴのポリマーマトリクス相の粘度が、得られる強度の利得の大きさに大きな影響を与えることを示す。一般に、ＵＤＴの単一層に関するより大きな強度利得が最も望ましい。したがって、図３及び図４は、増加した曲げ強度に関する向上したか又は最大の利得は、１０^４〜１０^６Ｐａ・秒の粘度範囲のポリエステルによって得られると思われることを示唆している。

[00116]表４からのデータは、マトリクスポリマーとしてＰ４、Ｐ６、Ｐ１０、又はＰ１１のどれを用いたかに基づいて与えられる曲げ性能の利得において大きな差はないことを示している。変動（ＣＯＶ）が約１０％であると考えると、同じ粘度で同じ木質基材を用いるこれらの種々のポリエステルの間の統計的差異は大きくないと考えられる。したがって、これらのポリエステルベースのＵＤＴは、本発明のために好適であると考えられる。特に、表４は、ケース１又はケース２のモルホロジーのいずれかを有するポリエステルは、この場合においてＵＤＴのために好適であることを示している。

実施例５：ＵＤＴとポリマー及び繊維フィルムの比較：
[00117]本実施例においては、本発明のＵＤＴを、純粋なポリマーフィルムのみで被覆した木材試料、又は２０重量％のガラスを含む短／チョップドガラス装填テープと比較した。比較の短ガラステープは、ポリエステル樹脂（Ｐ３又はＰ６）を、PPG Industriesからの短ガラスチョップドファイバー（Chopvantage（登録商標）3790）と共にペレットに二軸配合し、次に上記に記載した一軸Killion押出機を用いてこれをフィルムに押出すことによって調製した。オーク基材を、Ｐ６を含むポリエステルフィルム（表１参照）、Ｐ３又はＰ６のいずれかを含む短ガラス（ＳＧ）テープ、及びＰ６を含む本発明のＵＤＴと積層した。上記に記載のプロセスを用い、Carverプレスを用いて試験片を調製した。フィルム及びテープは、１４５℃において、約１．７２ＭＰａの圧力で５分間積層した。更に、この実験に関しては異なる層状構造も観察した。特に、試験した試料は、次の構造：木質基材上に直接接合したニートのポリエステルフィルム（ＷＦ）、木質基材上に直接接合したテープ／ＵＤＴ（ＷＴ）、木材／ポリエステルフィルム／テープの構造を有する試料（ＷＦＴ）、及びその上に４つのＵＤＴ層が積層されている木質基材を有する試料（ＷＴＴＴＴ）の１つを含んでいた。ポリエステルフィルムを木質基材とＵＤＴの間に存在させた試料（即ちＷＦＴ構造）においては、フィルムはＰ６ポリエステルを用いて製造し、約５０．８ミクロンの厚さを有していた。

[00118]表５に示されるように、比較例（ＳＧ１〜ＳＧ４）は、木材種の曲げ強度に対してマイナスの効果（ＳＧ１、ＳＧ３、及びＳＧ４）、又は最小のプラスの効果（ＳＧ２）のいずれか（−１８．６％〜２．８％）を示した。これに対して、本発明のＵＤＴ（ＳＧ５〜ＳＧ７）は、木材の曲げ強度に対してプラスの効果（約３３〜４５％の利得）を明らかに示した。特に、本実施例は、ＵＤＴ中に連続的に整列されたガラス繊維（即ち短ガラス繊維ではない）は、本発明において記載する強度の利得を得るために好ましいことを示している。

実施例６：曲げ強度と接着強度の間の相関関係：
[00119]ＵＤＴによって任意の木材種に対して強化を与えるためには、そのポリマーは、熱接合プロセスの後に木質基材と十分に強い接合を形成しなければならない。ブロック剪断応力と曲げ強度における向上の間の相関関係を評価した。上記で議論したように、ブロック剪断応力は、特定のポリエステル樹脂の接着強度の指標を与える。本発明試料（ＦＢ２〜ＦＢ１１）は、上記に記載したCarverプレスを用いて木質基材上にＵＤＴを積層することによって形成した。積層は、約１．７２ＭＰａの圧力において約５分間行った。それぞれのＵＤＴの積層温度を下表６に示す。それぞれのＵＤＴに関して対応するポリエステルフィルムは、ブロック剪断試験に関するものと同じ積層条件下において、木質基材上に別々に積層した。試料ＦＢ１は対照例の役割を果たしており、ここでは、曲げ強度試験中において、ＵＤＴ（Ｔ１）をその上に熱接合しないで単純に木材表面に隣接して配置した。

[00120]下表６及び図５は、本発明のＵＤＴによって与えられた曲げ強度の利得（曲げ強度における増加率（％））と、それぞれのＵＤＴ中で用いたものと同じポリエステルのニートフィルムを用いて測定されたブロック剪断ピーク応力の間の相関関係を示す。ブロック剪断試験は、実質的にポリマーフィルムと木材の間の接合強度の指標を与える。上述したように、図５に示すようにこれらの２つの試験及び得られたデータの間の比較を可能にするために、これらの２つの試験に関する熱接合条件は同じにした。したがって、これにより曲げ強度を所望のレベルまで増加させることによる強化木材に関する接合強度の所望の範囲に関する識見が与えられた。

[00121]表６に示されるように、対照例のＦＢ１は曲げ強度において５．６％の向上しか示さず、これは表４において得られた曲げ強度特性を大きく下回っていた。この対照例によって、本発明のＵＤＴによって所望の曲げ強度を与えるためには、ＵＤＴと木材の間に多少の接合が存在していなければならないことが確認された。

[00122]更に、表６及び図５は、そのポリマーが硬材又は軟材を大きく（ピーク曲げ強度において少なくとも１５％の向上まで）強化することができるＵＤＴを製造するのに有用であるためには、ポリマーフィルムは少なくとも３Ｎ／ｍｍ^２の接合強度を示すことが最も好ましいことを示している。これは、ブロック剪断試験中に３．２０Ｎ／ｍｍ^２のピーク応力、及び１８．９％の対応する曲げ強度の向上を示した試料ＦＢ５に基づくものである。ＦＢ５に関する曲げピーク強度の向上は、本発明の適切なポリエステルフィルムに関するおおよその下限を示していると考えられる。表６中のデータの大部分は、７〜１２Ｎ／ｍｍ^２の範囲内であるフィルムのピーク応力値、及び３０〜５０％の曲げ強度の利得を示しており、これらは向上したか又は最大の曲げ強度及び強化の利得が望まれている商業的用途のために望ましい。多くの用途において、ポリエステルフィルムは、硬材及び軟材に対して最大の曲げ強度の利得（例えば３０〜５０％）を与えるＵＤＴを製造するために有用であるためには、少なくとも５Ｎ／ｍｍ^２、幾つかの場合においては最も好ましくは少なくとも７Ｎ／ｍｍ^２の接合強度を生成させなければならない。下記においてより詳細に説明するように、加工木材に関して同様の相関関係を引き出すことは可能でなく、これは主として、これらの木質基材は、それ自体、ブロック剪断試験中において最初に遙かにより低い応力値（０〜３Ｎ／ｍｍ^２）において破損し、それによってこの測定の有意味性が損なわれるためであると考えられる。

実施例７：木材上の試験したポリマーに関するブロック剪断試験：
[00123]表１にリストしたポリマーについてブロック剪断試験を行って、オーク基材に対するこれらのポリマーの接合強度を観察した。

[00124]表７及び図６は、オーク木質基材に接合したポリマーに関するブロック剪断試験結果を示す。それぞれの場合において、熱接合は、ポリマーのニートのポリマーフィルムについて、１．７２ＭＰａの圧力、及び表７にリストした温度（及び対応するゼロ剪断粘度）において５分間行った。同様に、表８及び図７は、マツ、ポプラ、及びカエデの木材に関するデータを示す。

[00125]第１に、表７及び図６からのデータは、検討したポリエステル材料（Ｐ１〜Ｐ１０）は全て、組成、添加剤のタイプ、ＩｈＶ、Ｔｇ、又はモルホロジーに関係なく、検討した非ポリエステル樹脂（Ｃ１２〜Ｃ１６）と比べて非常に高い接合強度を呈示したことを示している。一般的に言えば、図６は、接合中における同じゼロ剪断濃度においては、ポリエステルは、非ポリエステル材料の接合強度の少なくとも２倍、多くの場合においては４倍の接合強度を示す傾向があったことを示している。このデータは、本発明において有用なポリエステルの優位性を確かに示している。

[00126]第２に、表７及び図６は、ポリエステル材料の熱接合のために理想的な粘度範囲は１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲であり、１０^４〜１０^６Ｐａ・秒のより狭い範囲においては更により望ましい接合強度が得られることを示している。これらの粘度は、３０〜２５０℃（上記で議論したように木材の限界によって定められる）における接合中に形成される。表７において検討したポリマーに関しては、理想的な粘度範囲及び得られる接合強度は、Ｔｇ＋２５℃〜Ｔｇ＋７５℃の範囲であるが、木材が分解する２５０℃より低い温度において熱接合を行った場合に得られたことが明らかである。これらの温度は、通常は、ケース１及びケース２のポリマーに関して最も適切な接合条件であった。

[00127]第３に、表７及び図６から、検討した種々のポリエステル材料の間で性能における明白な差は実質的に存在しないことが明らかであり、これは、特定の組成、ＩｈＶ、又は添加剤のタイプは、強力な接合を得るために重要ではないことを再び示している。非ポリエステル樹脂がかかる明確に異なる性能を示したことを考えると、この結果は驚くべき且つ予期しないものであった。この同じ結論が、表４の曲げ強度データ（特定のポリエステル樹脂が大きな差があるようには見えなかった）において観察されたことを留意すべきである。

[00128]唯一の例外は、表７におけるポリマーＰ９を含む試料（ＢＳ２９、ＢＳ３０）であると思われ、これは１０^４〜１０^６Ｐａ・秒の粘度範囲において僅か２．５〜３．１Ｎ／ｍｍ^２の接合強度しか示さなかった。而して、試料ＢＳ２９及びＢＳ３０に関する接合強度は、概して、同等の条件（即ち＞６Ｎ／ｍｍ^２）において表７における他のポリエステルに関して見られた接合強度よりも遙かに低かった。いかなる理論にも縛られることは望まないが、本出願人らは、この例外は、Ｐ９がケース２のモルホロジーを有しており、したがってこのフィルムは熱接合プロセス中に結晶化して、フィルムの最終接合強度を弱めると推定されることに関係していると考える。しかしながら、Ｐ９及び任意の他のケース２のポリエステルを含む試料は、幾つかの理由で本発明のためになお有用である。第１に、表７におけるＰ８の試料（ＢＳ２６〜ＢＳ２８）もケース２のモルホロジーを含んでおり、これらは全てケース１のポリマー（Ｐ１〜Ｐ７）に匹敵する接合強度を示した。このデータは、ケース１及びケース２のポリエステルは両方とも本発明の満足できる実施例であることを教示しているが、ケース１のモルホロジーは、一般に接合強度を最大にする場合に好ましい可能性がある。

[00129]表８及び図７は、マツ、ポプラ、及びカエデの木材種に関する同様のデータを示す。表８に示されるように、検討した３種類のポリマー（Ｐ４、Ｐ６、及びＰ１０）に関する接合強度は、サンプリングされた硬材（オーク、カエデ、及びポプラ）並びに軟材（マツ）に関して少なくとも６Ｎ／ｍｍ^２であった。この表８におけるデータは、本発明のＵＤＴ及びそれらのポリエステルは、複数のタイプの硬材及び軟材に適用できることを示している。

実施例８：加工木材上の試験したポリマーに関するブロック剪断試験：
[00130]表９は、ＯＳＢ、合板、及びＭＤＦのような加工木質基材に適用したポリマーフィルムの接合強度を測定する試みからの結果を示す。この実験に関しては、Carverプレスを用いて、種々のポリマー及び比較ポリマーから形成されたフィルムを、ＭＤＦ、ＯＳＢ、及び合板基材に、約１．７２ＭＰａの圧力で５分間熱接合した。それぞれの積層のための温度を表９に与える。

[00131]加工木材は、通常は、複数のベニヤ層（合板の場合）、又は個々の粒子及びチップ（ＭＤＦ又はＯＳＢの場合）を一緒に接着して、多くの建築及び建設用途において有用な木材を形成する製造者によって形成される。したがって、これらの加工木材に固有の剪断強度は、大部分は木材の内部接着層強度によって定まる傾向があり、これは殆ど全ての硬材及び軟材種よりも非常に低い。表３に、ＭＤＦ及びＯＳＢの内部剪断強度、並びに合板の内部層間剪断強度（これらは、硬材及び軟材種の圧縮強度（３３〜４５ＭＰａ）よりも著しく低い（０．４〜１．６ＭＰａ））を与える。而して、ポリマーフィルムを用いて加工木材種の２つのブロックを一緒に熱接合し、これをブロック剪断試験装置で試験する（即ち、接合をブロック剪断強度に関して試験する）と、フィルム−木材接着界面における一次破損ではなく、木材の大きな凝集破壊がしばしばもたらされた。

[00132]これが予測された結果であったことを示すために、表７〜９に、木材種が表３に示されるその既知の圧縮強度（又は加工木材の場合に関しては内部接合強度）に基づいて耐えると予測される荷重に対する破断時における試料上の荷重の比を報告する。ブロック剪断試験によって、与えられた木質基材に関するポリマーフィルムの接合強度の有意義で比較できる測定結果を適切に与えるためには、この比は１２０％未満、好ましくは１００％未満でなければならず、これは一次的破損モードがフィルムの接着破壊によるものであることを示唆している。これは、表７及び８において報告した硬材及び軟材試料の全部に関して当てはまることが分かった。これに対して、加工木材は全て、１００％を大きく超え、選択されるケースにおいては２，０００％程度の高い範囲の値を示した。これらの試験において、一次破損モードは木材の凝集破壊であった。これが起こる場合には、木材はフィルムを熱接合する前に破損し、この測定はこれらの木質基材に対するポリマーの接合強度を定量するために有用ではない。

[00133]表９におけるデータは、加工木材は最初に通常は０．３〜２．３Ｎ／ｍｍ^２の範囲のピーク応力値において破損することを示しているので、ポリマーフィルムは、ＭＤＦ、ＯＳＢ、及び合板のような加工木材を強化する場合には０．３〜３．０Ｎ／ｍｍ^２の接合強度を有することが許容される。少なくとも０．３Ｎ／ｍｍ^２の接合強度は加工木材に関して許容できる可能性があるが、種々の加工木材を大きく強化することができるＵＤＴを製造するために有用であるためには、接合強度は少なくとも３Ｎ／ｍｍ^２であることが更に好ましい。残念なことに、少なくとも３Ｎ／ｍｍ^２の接合強度は、加工木材の接着層の限界のために、このブロック剪断法によっては正確に測定することができない。しかしながら、表４並びに図３及び４において示されるように、合板、ＯＳＢ、及びＭＤＦのような加工木材を強化するため、並びにピーク曲げ強度における向上を与えるために、ＵＤＴ中において本発明のポリエステル（例えば、Ｐ４、Ｐ６、Ｐ１０、及びＰ１１）を用いて大きな強度の利得を得ることに問題はない。表４並びに図３及び４において示されるように、強化した合板及びＭＤＦは４５〜８５％の向上を示し、一方で、強化したＯＳＢは１６５〜２５０％の向上を示した。Ｐ４、Ｐ６、及びＰ１０は、オーク、マツ、及びポプラに対して、他の本発明のポリエステル（Ｐ１、Ｐ２、Ｐ３、Ｐ５、Ｐ８、及びＰ９）と同じように等しく良好に接合することを示すブロック剪断データに基づくと、任意のこれらのポリエステルを含むＵＤＴも、加工木材、特にオーク、マツ、ポプラ、又はカエデのようなここで試験した木材を含むものを同等のレベルまで強化すると予測される。

[00134]まとめると、本実施例は、ブロック剪断試験法中の木材の大きな凝集破壊のために、加工木材に関して、硬材及び軟材に関して行ったように接合強度を定量することは実験的に実行可能でなかったことを強調することを意図していた。

実施例９：積層条件の評価：
[00135]本実施例は、強化木材の接合の強度及びその結果として得られる曲げ強度試験における性能を、一定範囲の積層時間、積層圧力、及び強化材料中への熱可塑性ポリエステルベースの樹脂フィルム層の導入を用いて向上又は最適化することができることを示している。

[00136]表１０は、オーク基材上でポリマーＰ４及びＰ６を用いた本実施例に関する結果を示す。表１０に示されるように、積層時間、積層圧力、及び強化構造を試験した。表１０にリストした構造に関して、「ＷＴ」は木材／ＵＤＴの構造を指し、「ＷＦＴ」は木材／フィルム／ＵＤＴの構造を指し、「ＷＴＷ」は、木材／ＵＤＴ／木材の構造を指し、「ＷＦＴＦＷ」は木材／フィルム／ＵＤＴ／フィルム／木材の構造を指す。ポリエステル樹脂フィルム層（存在する場合）は、ポリマーＰ６から形成した。表１０からのものと同じデータを図８及び９にグラフで示し、これらは、それぞれ曲げ強度の向上、及びブロック剪断ピーク応力の利得を示す。ブロック剪断試験及び曲げ強度試験は両方とも、１４５℃の積層温度を用いて行った。

[00137]図８は、積層中の時間を増加させると、ポリエステル樹脂フィルム層を有する場合及び有しない場合において、曲げ強度の利得が概して向上することを示している。処理時間を増加させると、１．７２ＭＰａの圧力を用いて、２分において１０％の向上、１０分において４５〜５５％の向上でピーク曲げ強度に対する向上が得られた。いかなる理論にも縛られることは望まないが、本出願人らは、より長い接合時間に関係する向上の理由は、ポリマーが多孔質木材構造中に浸透するより多い機会が与えられることであると考える。これによって、向上した接合強度、及びその結果として得られる曲げ試験における性能利得がもたらされる。図８からのデータは、より高い印加圧力も接合特性を大きく向上させることを示している。例えば、１０分の接合時間において、オーク試験片の曲げ強度は、積層中の圧力を０．３４ＭＰａから１．７２ＭＰａへ上昇させることに基づいて２４％から４５％まで向上した。同様に、ポリエステル樹脂フィルム層を１０分の接合時間で用いると、オーク試験片の曲げ強度は２９％から５３％まで向上した。オークの圧縮強度は、温度を３０〜２５０℃の積層範囲内で上昇させるにつれて直線的に減少することが知られている。例えば、１４５℃の積層温度においては、オークの横圧縮強度は、ここでの印加荷重の場合と同様に、約２．００ＭＰａ、或いは概算で室温におけるオークのみかけ圧縮強度の僅か約３０％に減少する。したがって、１．７２ＭＰａより高い圧力は、木材を破損し、その多孔質構造を閉塞して、これによってＵＤＴと木材の間の接合力を減少させる可能性があるので望ましくない可能性がある。したがって、幾つかの態様においては、２〜１０分間の時間及び０．３４〜１．７２ＭＰａの圧力が、本発明のために通常好ましい範囲である。或いは、ダブルベルト積層又はロールプレスのような連続的プレス操作を用いる態様においては、図８におけるデータ及び傾向は、２〜１２ＭＰａの非常の高い圧力によって、０．１〜５秒間程度の短い時間で十分な接合を形成することができる可能性があることを示すであろう。

[00138]他の発見は、表１０並びに図８及び９に示されるように、熱可塑性ポリエステルベースの樹脂フィルム層が、木材に対する接合強度、及び強化材料のピーク曲げ強度の両方を向上させるのに有用であることを見出したことであった。高圧（１．７２ＭＰａ）のデータは、ＵＤＴと木材の間に、ＵＤＴ中に含まれるものと同じポリマーを含むポリエステル樹脂フィルム層を含ませると、曲げ強度が（５分の時点において）３３％から５３％に、そして（１０分の時点において）４５％から５３％に向上したことを示している。低い圧力及び長い時間（０．３４ＭＰａ及び１０分）においても、曲げ強度は２４％から３７％に向上した。而して、厚さ５１〜１２７μｍのポリエステル樹脂フィルム層を加えることは、強化材料の利益及び多用途性を向上又は最大にするのに有用であることが明らかになる。図８におけるデータは、ポリエステル樹脂フィルム層は、１．７２ＭＰａにおいて５分間接合した際にＵＤＴが５０％の曲げ強度の向上を示すことができ、一方でポリエステル樹脂フィルム層が存在しない場合には、１．７２ＭＰａにおいて１０分間接合することによって曲げ強度における４５％の向上がもたらされたことを示している。これらの実施例において、ポリエステル樹脂層を含ませると、熱接合の効率は（接合時間が１０分から５分に減少することによって）倍になり、曲げ強度が向上した。ポリエステル樹脂層を用いると、必要な接合強度を得るために熱接合中により低い圧力又はより低い温度を用いることを可能にして、それにより高圧液圧システムに関係する維持及びコストを減少させることができる。

[00139]図９は、ポリエステル樹脂フィルム層を用いることによって得られるメリット及び多用途性を更に示す。２種類のポリマー（Ｐ４及びＰ６）に関するプロットにおいて示されるように、接合強度は、ＵＤＴにおいて、ＵＤＴのみの場合に対して、厚さ５１μｍのフィルムを含ませることによって大きく増加し、厚さ１２７μｍのフィルムを用いると更に向上した。このデータは、ポリエステル樹脂フィルム層をＵＤＴと共に用いると、接合がより強くなり、それによって図８において強調されている曲げ性能の利得が得られることを示している。ポリエステル樹脂層によって接合を強化することができるという事実は、風化中のより良好な耐久性、木材の収縮及び膨張中のより少ない層間剥離、並びにより高い破断までの荷重のような、商業用途に対する更なる利益を与える可能性がある。

実施例１０：湿分レベルの分析：
[00140]合板製造のような木材産業においては、プレスしてフェノールレゾルシノールホルムアルデヒドのような接着剤で接着する前に、個々の層を乾燥しなければならないことが周知である。これに関する理由の１つは、これらのような接着剤は、接合時にしばしば木質基材の湿分レベルによって影響を受けて、これにより接着剤層と木質材料の間の劣った接合を引き起こす可能性があることである。

[00141]本実施例に関しては、木材−ＵＤＴ系の最終性能に対する、接合時における木材中の湿分の影響を調べた。表１１及び図１０は、５０．８ミクロンの厚さを有するＰ６の樹脂フィルム層を用いた場合と用いない場合の、オーク木質基材に接合したＵＤＴ（Ｔ１）に関するこの分析の結果を報告する。ＵＤＴは、上記に記載したCarverプレスを用いて約１４５℃の温度及び１．７２ＭＰａの圧力において５分間にわたって熱接合し、次に圧力下において室温に冷却した。

[00142]木材を直接水に曝すか、又はそれを対流オーブン（０．０％の湿分の場合）中で完全に乾燥することによって、木材の湿分レベルを生成させた。表１１に報告する湿分レベルは、湿分計（Wagner MMC210）を用いて積層の直前に測定した。０．０％及び５．６％の湿分レベルの場合には、木材を強化するＵＤＴの能力において大きな変化はなかった。木材をほぼその最大容量まで水で完全に飽和した場合、ＵＤＴはなおオーク木材のピーク曲げ強度を大きく強化することができた。高湿分試料（２３．０％）に関する性能においては多少の小さな減少があるが、このデータは、接合強度及び得られる木材−ＵＤＴ特性は、熱接合時における木材の湿分レベルによって強くは左右されないことを示唆している。これは、湿分は制御される重要な変数ではない可能性があることを知って産業界が本発明のＵＤＴをより容易に採用することを可能にする点で驚くべき結果であると考えられた。

実施例１１：光沢の分析：
[00144]木材の美的魅力、及びその自然な木目パターンが見られる能力は、家具、パネル用材、又は他の木質系製品のような多くの用途のために特に重要である。したがって、光沢のある表面、及びそれを通して木目パターンを観察することができる関係する接合部の透明度をなお維持しながら、木材を強化することができることが特に望ましい。表１２及び図１１は、短ガラス及びＵＤＴ系の両方を用いた数多くの強化木材構造体に関する６０°光沢度測定値を報告する。この実験のための試料は、上記に記載したCarverプレスを用いて、約１４５℃の温度及び１．７２ＭＰａの圧力において５分間かけて製造した。

[00145]表１２中の「全積層構造体中のガラス繊維（％）」と表示された欄は、ＵＤＴ又はＳＧＦ層の両方並びに樹脂フィルム（用いる場合）の重量を考慮することにより、構造体全体中のガラスの重量％を求めることによって算出した。表１２における全ての本発明の試料は、約５０〜約９５の光沢度値を示した。４０〜６０％の樹脂を含むＵＤＴベースの構造体が、２０重量％以下のガラスしか含んでいなかった短ガラス試料よりも良好か又はそれと同等に良好な光沢度値を示したことは、多少驚くべき且つ予期しないことであった。通常は、ポリマーマトリクス中にガラスを含ませると、ガラスとポリマーの屈折率の不一致のため、或いはガラスが空隙又はダスト粒子のような光散乱物質を生成させるために不透明さが生成する可能性がある。しかしながら、この実験のために用いたポリエステルは、Ｐ４（不透明な黒色）でさえも、４０重量％より多いガラス装填量においても高い光沢度値を維持した。言及したように、これは魅力的な美観を与え、不透明な着色添加剤を有しないポリマーの場合には、観察者に対して木目が示されるようにすることができるので、実際の用途のために有用である。

定義：
[00146]下記は定義されている用語の排他的なリストであるとは意図しないことを理解すべきである。例えば文脈において定義されている用語を用いることを伴う際などにおいて、上記の記載において他の定義が与えられる可能性がある。

[00147]本明細書において用いる「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」の用語は１つ又はそれ以上を意味する。
[00148]本明細書において用いる「及び／又は」の用語は、２以上の事項のリストにおいて用いる場合には、リストされている事項の任意の１つを単独で用いることができ、或いはリストされている事項の２以上の任意の組合せを用いることができることを意味する。例えば、組成物が成分Ａ、Ｂ、及び／又はＣを含むと記載されている場合には、この組成物は、Ａ単独；Ｂ単独；Ｃ単独；Ａ及びＢの組合せ；Ａ及びＣの組合せ；Ｂ及びＣの組合せ；或いはＡ、Ｂ、及びＣの組合せ；を含む可能性がある。

[00149]本明細書において用いる「含む」、「含み」、及び「含んでいる」という用語は、その用語の前に示されている主語から、その用語の後に示されている１以上の要素へ移行するのに用いられる非限定的な移行語であり、この移行語の後にリストされている１つ又は複数の構成要素は、必ずしも主語を形成する唯一の構成要素ではない。

[00150]本明細書において用いる「有する」、「有し」、及び「有している」という用語は、上記に定義した「含む」、「含み」、及び「含んでいる」と同じ非限定的な意味を有する。

[00151]本明細書において用いる「包含する」、「包含し」、及び「包含している」という用語は、上記に規定した「含む」、「含み」、及び「含んでいる」と同じ非限定的な意味を有する。

数値範囲：
[00152]本明細書においては、本発明に関連する幾つかのパラメーターの量を定めるために数値範囲を用いる。数値範囲が与えられている場合には、かかる範囲は、その範囲の下限値のみを示すクレームの限定、並びにその範囲の上限値のみを示すクレームの限定に対する文言上のサポートを与えるものと解釈されることを理解すべきである。例えば、１０〜１００の開示されている数値範囲は、「１０よりも大きい」（上限なし）を示すクレーム、並びに「１００未満」（下限なし）を示すクレームに対する文言上のサポートを与える。

Claims (19)

1. 木材含有材料の選択された表面上に接合されているプリプレグ複合体を含み；
   プリプレグ複合体は一方向テープであり；
   プリプレグ複合体は、少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも１種類の強化繊維を含み；
   ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲の溶融粘度を有する強化木材含有材料。
2. ポリエステルが、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^６Ｐａ・秒の範囲の溶融層粘度を有する、請求項１に記載の強化木材含有材料。
3. 木材含有材料が少なくとも９０重量％の木材を含み、強化繊維が、ガラス、炭素、フラックス、バサルト、コミングル繊維、アラミド、又はこれらの２以上の組合せを含み、強化木材含有材料は、プリプレグ複合体と選択された表面の間に接着剤を含まない、請求項１に記載の強化木材含有材料。
4. プリプレグ複合体と選択された表面の間の樹脂層を更に含み、樹脂層は少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステルを含む、請求項１に記載の強化木材含有材料。
5. 選択された表面が木材含有材料上の外表面を含み、その上に接合されているプリプレグ複合体を含む強化木材含有材料の外表面が、ＡＳＴＭ−Ｄ２４５７にしたがって測定して少なくとも４０グロスユニットの光沢度を有する、請求項１に記載の強化木材含有材料。
6. プリプレグ複合体を木材含有材料の選択された表面上に直接適用して、それによって強化木材含有材料を形成する；
   ことを含み；
   かかる適用によってプリプレグ複合体と選択された表面の間に直接接合が形成され、かかる接合は、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して少なくとも約２Ｎ／ｍｍ^２の接着強度を有し；
   プリプレグ複合体は一方向テープであり；
   プリプレグ複合体は、少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも１種類の強化繊維を含み；そして
   ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲の溶融粘度を有する、強化木材含有材料を製造する方法。
7. 適用を接着剤の不存在下で行う、請求項６に記載の方法。
8. 適用が、プリプレグ複合体を３０〜２５０℃の範囲の温度に加熱して加熱されたプリプレグ複合体を形成し、加熱されたプリプレグを０．２５〜２．０ＭＰａの範囲の圧力下で選択された表面と接触させることを含み、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ７９０によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも２０％高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して少なくとも２Ｎ／ｍｍ^２の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項６に記載の方法。
9. 適用が、プリプレグ複合体を選択された表面と接触させ、次にプリプレグ複合体及び／又は選択された表面を、０．２５〜２．０ＭＰａの範囲の圧力下で３０〜２５０℃の範囲の温度に加熱することを含み、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ７９０によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも１０％高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して少なくとも０．３Ｎ／ｍｍ^２の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項６に記載の方法。
10. 適用が、プリプレグ複合体を３０〜２５０℃の範囲の温度に加熱して加熱されたプリプレグ複合体を形成し、加熱されたプリプレグを２〜１２ＭＰａの範囲の圧力下で選択された表面と接触させることを含み、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ７９０によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも２０％高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して少なくとも２Ｎ／ｍｍ^２の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項６に記載の方法。
11. 適用が、プリプレグ複合体を選択された表面と接触させ、次にプリプレグ複合体及び／又は選択された表面を、２〜１２ＭＰａの範囲の圧力下で３０〜２５０℃の範囲の温度に加熱することを含み、強化材料のＡＳＴＭ−Ｄ７９０によるピーク曲げ強度は、木材含有材料のピーク曲げ強度よりも少なくとも１０％高く、ニートフィルムの形態のポリエステルは、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して少なくとも０．３Ｎ／ｍｍ^２の接着強度を有する木材含有材料の選択された表面との接合を形成することができる、請求項６に記載の方法。
12. 適用の前に、木材含有材料の選択された表面上に樹脂層を加えて予備強化材料を形成することを更に含み、樹脂層は少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステルを含む、請求項６に記載の方法。
13. 当初の木材含有材料は少なくとも９０重量％の木材を含み、強化繊維は、ガラス、炭素、フラックス、バサルト、コミングル繊維、アラミド、又はこれらの２以上の組合せを含み、接合は、ＡＳＴＭ−Ｄ９０５にしたがって測定して２〜１００Ｎ／ｍｍ^２の範囲の接着強度を有する、請求項６に記載の方法。
14. ポリエステルが、
    少なくとも５０モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含む酸成分；並びに
    少なくとも３０モル％の２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールを含むジオール成分；
    を含む、請求項１に記載の強化木材含有材料、又は請求項６に記載の方法。
15. ポリエステルが、
    少なくとも５０モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、又はこれらの２以上の組合せを含む酸成分；及び
    少なくとも２５モル％の２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、又はこれらの２以上の組合せを含むジオール成分；
    を含む、請求項１に記載の強化木材含有材料、又は請求項６に記載の方法。
16. 少なくとも１種類の熱可塑性ポリエステル及び少なくとも１種類の強化繊維を含み；
    熱可塑性ポリエステルは、ジカルボン酸成分及びジオール成分を含み；
    ジオール成分は、ジエチレングリコール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール、又はこれらの２以上の組合せを含み；
    ジオール成分が１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む場合には、１，４−シクロヘキサンジメタノールはジオール成分の少なくとも４０モル％を構成し；
    熱可塑性ポリエステルは、３０〜２５０℃において１０^３〜１０^７Ｐａ・秒の範囲の溶融粘度を有する一方向テープ。
17. ポリエステルが、少なくとも５０℃のガラス転移温度を有するアモルファスポリエステルである、請求項１に記載の強化木材含有材料、又は請求項１６に記載の一方向テープ。
18. 酸成分が、少なくとも５０モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、又はこれらの２以上の組合せを含み、ジオール成分が、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、又はこれらの２以上の組合せを含む、請求項１６に記載の一方向テープ。
19. 酸成分が、少なくとも５０モル％のテレフタル酸、イソフタル酸、又はこれらの組合せを含み、ジオール成分が、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールを含む、請求項１６に記載の一方向テープ。

Images