JP6823645B2

JP6823645B2 - 相容化剤を含むポリオレフィンブレンド

Info

Publication number: JP6823645B2
Application number: JP2018510047A
Authority: JP
Inventors: ユシャン・フー; カイル・アンダーソン; ゲイリー・アール・マーチャンド; キム・エル・ウォルトン; コリン・リピシャン
Original assignee: ダウグローバルテクノロジーズエルエルシー
Priority date: 2015-09-10
Filing date: 2016-09-08
Publication date: 2021-02-03
Anticipated expiration: 2036-09-08
Also published as: BR112018003502B1; KR102579628B1; KR20180052649A; US10597520B2; EP3347412B1; WO2017044547A1; TW201718745A; CN107922686A; EP3347412A1; JP2018526506A; CN107922686B; US20190040241A1; BR112018003502A2

Description

実施形態は、特定のブロックコポリマー複合体（ＢＣ）相容化剤を含むポリオレフィンブレンドに関する。

多相性ポリマーブレンドは、ポリマー産業において主に経済的に重要である。一般に、市販のポリマーブレンドは、２つ以上のポリマーからなる。場合によっては、それらは、少量の相容化剤または界面剤と組み合わされてもよい。

ポリプロピレン（ＰＰ）ホモポリマーまたはＰＰランダムコポリマーは、多くの用途にとって望ましい堅さ及び温度耐性を提供するが、高いＴｇ（ｈＰＰでは５℃）を有することによる不良な衝撃特性に悩まされる。この欠点を克服するために、ＰＰホモポリマーをＰＰコポリマー及び／またはエラストマーとブレンドして、その靭性を改善するが、これは、その弾性率を犠牲にするものである。改善としては、ＰＰを、低いＴｇを有する靭性結晶性材料（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）など）とブレンドして、弾性率に悪影響を与えることなく、衝撃性能を改善することであるだろう。

他方、ＨＤＰＥなどのポリエチレンは、優れた靭性及び溶融強度を有するが、特定の用途には堅さ及び温度耐性を欠く。改善としては、例えば、ＨＰＤＥをＰＰとブレンドして、靭性に悪影響を与えることなく、堅さ及び温度耐性を改善することであるだろう。

残念ながら、ＰＰとほとんどのＰＥとのブレンドは非相溶性であり、不良な機械特性及び光学特性を有する非混和性ブレンドをもたらす。したがって、個々のトレードオフ特性を最小化しながら、ＰＰ及びＰＥの両方の利益を提供する、相容化ポリオレフィンブレンドに対する必要性が存在する。

実施形態は、
（Ａ）エチレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のエチレン含有量、０．１ｇ／１０分〜１００．０ｇ／１０分のメルトインデックス（１９０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８）、及び０．９３５ｇ／ｃｍ^３〜０．９６５ｇ／ｃｍ^３の密度を有する少なくとも１つのエチレン系ポリマーを含む、１０重量％〜９０重量％のエチレン構成成分と、
（Ｂ）プロピレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のプロピレン含有量、及び０．５ｇ／１０分〜２００．０ｇ／１０分のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８）を有する少なくとも１つのプロピレン系ポリマーを含む、１０重量％〜９０重量％のプロピレン構成成分と、
（Ｃ）少なくともエチレン、及びＣ３−１０アルファ−オレフィンのうちの１つであるアルファ−オレフィンに由来する少なくとも特定のブロック複合体を含む、１重量％〜２０重量％の複合体構成成分であって、特定のブロック複合体が、６９モル％〜９０モル％のエチレン含有量を有するエチレン系ポリマーと、少なくともアルファ−オレフィンに由来するアルファ−オレフィン系ポリマーと、エチレンブロック及びアルファオレフィンブロックを含むブロックコポリマーとを含み、ブロックコポリマーのエチレンブロックが、特定のブロック複合体中のエチレン系ポリマーと同じ組成を有し、ブロックコポリマーのアルファオレフィンブロックが、特定のブロック複合体のアルファ−オレフィン系ポリマーと同じ組成を有する、複合体構成成分と、
（Ｄ）１重量％〜２０重量％の追加のポリマー構成成分（エラストマーなど）とを含む、組成物を提供することによって実現され得る。

比較例Ａに関して、ＨＤＰＥマトリクス（灰色の相）中の分散したＰＰ相（明るい相）の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）形態を示す。実施例４に関して、ＨＤＰＥマトリクス（灰色の相）中の分散したＰＰ相（明るい相）のＴＥＭ形態を示す。ＣＢＣＡ、ＢＣ１、ＢＣ２、ＢＣ３、ＢＣ４、及びＢＣ５のＴＥＭ形態を示す。

実施形態は、エチレン系ポリマーと、プロピレン系ポリマーと、特定のブロック複合体（ＢＣ）と、任意で追加のポリマー構成成分（エラストマーなど）とを含む、組成物に関する。

用語
本開示における数値範囲は近似であり、したがって別途記載のない限り、その範囲外の値を含み得る。数値範囲は、１単位の刻みで下限及び上限を含む全ての値を含むが、ただし、任意の下限と任意の上限との間に少なくとも２単位の分離があることを条件とする。化学化合物に関して使用される場合、別途記載のない限り、単数は、全ての異性形態を含み、逆もまた同様である。

「組成物」及び同様の用語は、２つ以上の構成成分の混合物またはブレンドを意味する。「ブレンド」、「ポリマーブレンド」、及び同様の用語は、２つ以上のポリマーのブレンドを意味する。そのようなブレンドは、混和性であってもなくてもよい。そのようなブレンドは、分相であってもなくてもよい。そのようなブレンドは、透過型電子分光法、光散乱、Ｘ線散乱、及び当該技術分野において既知の任意の他の方法から決定される、１つ以上のドメイン構成を含有してもしなくてもよい。

「ポリマー」は、同じ種類であるか異なる種類であるかに関わらず、モノマーを重合することによって調製された化合物を意味する。ポリマーという総称は、１つの種類のモノマーのみから調製されたポリマーを指すために通常用いられる、ホモポリマーという用語、及び以下に定義されるインターポリマー及びコポリマーという用語を包含する。それはまた、例えば、ランダム、ブロック、均一、異種などの全ての形態のインターポリマーも包含する。

「インターポリマー」及び「コポリマー」は、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されたポリマーを意味する。これらの総称は、典型的なコポリマー、すなわち、２つの異なる種類のモノマーから調製されたポリマー、及び３つ以上の異なる種類のモノマー、例えば、ターポリマー、テトラポリマーなどから調製されたポリマーの両方を含む。

「エチレン由来の単位」、「エチレン含有量」、及び同様の用語は、エチレンモノマーの重合から形成されたポリマーの単位を意味する。「α−オレフィン由来の単位」、「アルファ−オレフィン含有量」、「α−オレフィン含有量」、及び同様の用語は、特定のα−オレフィンモノマー、特にＣ_３−１０α−オレフィンのうちの少なくとも１つの重合から形成されたポリマーの単位を意味する。「プロピレン由来の単位」、「プロピレン含有量」、及び同様の用語は、プロピレンモノマーの重合から形成されたポリマーの単位を意味する。

「プロピレン系ポリマー」及び同様の用語は、（重合性モノマーの総量に基づいて）プロピレン由来の単位とも称される、大部分の重量パーセントの重合プロピレンモノマーを含み、かつ任意で、プロピレンとは異なる少なくとも１つの重合コモノマー（Ｃ_２及びＣ_４−１０αオレフィンから選択される少なくとも１つなど）を含んで、プロピレン系インターポリマーを形成する、ポリマーを意味する。例えば、プロピレン系ポリマーがコポリマーである場合、プロピレン含有量は、コポリマーの総重量に基づいて、５０重量％を超える。

「エチレン系ポリマー」及び同様の用語は、（重合性モノマーの総重量に基づいて）エチレン由来の単位とも称される大部分の重量パーセントの重合エチレンモノマーを含み、かつ任意で、エチレンとは異なる少なくとも１つの重合コモノマー（Ｃ_３−１０αオレフィンから選択される少なくとも１つなど）を含んで、エチレン系インターポリマーを形成し得る、ポリマーを意味する。例えば、エチレン系ポリマーがコポリマーである場合、エチレンの量は、コポリマーの総重量に基づいて、５０重量％を超える。

「ブロックコポリマー」または「セグメント化コポリマー」という用語は、直鎖状様式で接合された２つ以上の化学的に異なる領域またはセグメント（「ブロック」と称される）を含むポリマー、すなわち、ペンデントまたはグラフト化様式よりもむしろ、重合官能基に関して端々接合された（共有結合された）化学的に区別された単位を含むポリマーを指す。ブロックは、その中に組み込まれるコモノマーの量もしくは種類、密度、結晶化度の量、結晶化度の種類（例えば、ポリエチレン対ポリプロピレン）、そのような組成物のポリマーに起因する結晶子サイズ、立体規則性の種類もしくは程度（アイソタクチックもしくはシンジオタクチック）、位置規則性もしくは位置不規則性、長鎖分岐もしくは超分岐を含む分岐の量、均一性、または任意の他の化学的特性もしくは物理的特性において異なる。ブロックコポリマーは、例えば、触媒（実施例に記載されるものなど）と組み合わせたシャトリング剤（複数可）の使用の効果に基づく、ポリマー多分散性（ＰＤＩまたはＭｗ／Ｍｎ）及びブロック長分布の両方の特有の分布を特徴とする。

「特定のブロック複合体」及び「ブロック複合体」（ＢＣ）という用語は、６９モル％〜９０モル％のエチレン含有量を有するエチレン系ポリマー（ＥＰと称され得る）と、アルファ−オレフィン系ポリマー（ＡＯＰと称され得る）と、エチレンブロック（ＥＢと称され得る）及びアルファ−オレフィンブロック（ＡＯＢと称され得る）を有するブロックコポリマーとを含む、複合体を指し、ブロックコポリマーのエチレンブロックは、ブロック複合体中のエチレン系ポリマーと本質的に同じ組成であり、ブロックコポリマーのα−オレフィンブロックは、ブロック複合体のアルファ−オレフィン系ポリマーと本質的に同じ組成である。エチレン系ポリマーの量とアルファ−オレフィン系ポリマーの量との間の組成分割は、ブロックコポリマー中の対応するブロック間の組成分割と本質的に同じである。アルファ−オレフィン系ポリマー及びアルファ−オレフィンブロックのアルファ−オレフィン含有量は、６１モル％〜９０モル％であり得る。実施形態において、アルファ−オレフィンは、プロピレンである。ブロック複合体は、エチレン系ポリマー及びエチレンブロック中の少なくともエチレン含有量に基づき、以下に定義される結晶性ブロック複合体とは異なる。例えば、アルファ−オレフィンブロック及びエチレンブロックは、Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ（プロピレン−エチレン及びエチレン−プロピレン）ジブロックコポリマーであり得る。

「結晶性ブロック複合体」（ＣＢＣ）という用語は、９０モル％を超えるエチレン含有量を有する結晶性エチレン系ポリマー（ＣＥＰ）と、結晶性アルファ−オレフィン系ポリマー（ＣＡＯＰ）と、結晶性エチレンブロック（ＣＥＢ）及び結晶性アルファ−オレフィンブロック（ＣＡＯＢ）を有するブロックコポリマーとを含む、複合体を指し、ブロックコポリマーのＣＥＢは、結晶性ブロック複合体中のＣＥＰと本質的に同じ組成であり、ブロックコポリマーのＣＡＯＢは、結晶性ブロック複合体のＣＡＯＰと本質的に同じ組成である。ＣＥＰの量とＣＡＯＰの量との間の組成分割は、ブロックコポリマー中の対応するブロック間の組成分割と本質的に同じである。ＣＡＯＰ及びＣＡＯＢのアルファ−オレフィン含有量は、９０モル％を超えてもよい。例示的な実施形態において、アルファ−オレフィンは、プロピレンである。例えば、ＣＡＯＢ及びＣＥＢは、ｉＰＰ−ＥＰ（アイソタクチックポリプロピレン及びエチレン−プロピレン）ジブロックコポリマーであってもよい。

「結晶性」という用語は、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）または同等の技術によって決定される一次転移点または結晶融点（Ｔｍ）を有する、ポリマーまたはポリマーブロックを指す。この用語は、「半結晶性」という用語と互換的に使用され得る。

「結晶化可能」という用語は、得られるポリマーが結晶性であるように重合することができるモノマーを指す。結晶性プロピレンポリマーは、０．８８ｇ／ｃｍ^３〜０．９１ｇ／ｃｍ^３の密度及び１００℃〜１７０℃の融点を有し得るが、これらに限定されない。

「非結晶性」という用語は、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）または同等の技術によって決定される結晶融点を欠くポリマーを指す。

「アイソタクチック」という用語は、^１３Ｃ−ＮＭＲ分析によって決定される少なくとも７０パーセントのアイソタクチックペンタッドを有する、ポリマー反復単位として定義される。「高度にアイソタクチック」は、少なくとも９０パーセントのアイソタクチックペンタッドを有するポリマーとして定義される。

ブロック複合体
本組成物は、特定のブロック複合体を含む。本組成物中の特定のブロック複合体の量は、組成物の総重量に基づいて、１重量％〜２０重量％、２重量％〜１５重量％、３重量％〜１０重量％、及び／または３重量％〜９重量％である。例示的な実施形態において、本組成物は、特定のブロック複合体を含み、エラストマーなどの追加のポリマー構成成分（例えば、エチレン−オクテン系コポリマー及び／またはオクテン系ポリマー）を任意で含んで、特定のブロック複合体のみが含まれ得るようにする、かつ／または特定のブロック複合体及びポリマー構成成分の両方の組み合わせが含まれ得るようにする。

特定のブロック複合体は、特定のブロック複合体の総重量に基づいて、３０重量％〜７０重量％（例えば、３５重量％〜６０重量％、３５重量％〜５５重量％、３５重量％〜５０重量％など）である総エチレン含有量を有し得る。特定のブロック複合体の総重量の残りは、少なくとも１つのＣ_３−１０α−オレフィン由来の単位（コモノマー含有量を指す）が占めてもよい。例えば、総重量の残りは、プロピレン由来の単位が占めてもよい。

特定のブロック複合体（ＢＣ）は、エチレン系ポリマー（ＥＰと称され得る）と、アルファ−オレフィン系ポリマー（ＡＯＰと称され得る）と、エチレンブロック（ＥＢと称され得る）及びアルファ−オレフィンブロック（ＡＯＢと称され得る）を有するブロックコポリマーとを含み、エチレン系ポリマーは、ブロックコポリマーのエチレンブロックと本質的に同じ組成であり、アルファ−オレフィン系ポリマーは、ブロックコポリマーのアルファ−オレフィンブロックと本質的に同じ組成である。特定のブロック複合体中、アルファ−オレフィンは、Ｃ_３−１０α−オレフィンの群から選択される少なくとも１つである（例えば、プロピレン及び／またはブチレンであり得る）。

アルファ−オレフィン系ポリマー及び特定のブロック複合体のアルファ−オレフィンブロックは、６１モル％〜９０モル％（例えば、６５モル％〜９０モル％、７０モル％〜９０モル％、７５モル％〜８８モル％など）のアルファ−オレフィン含有量を有し得る。残りは、Ｃ_２−Ｃ_４−１０α−オレフィンの群から選択される少なくとも１つがコモノマーとして本質的に占めてもよい。例えば、残りは、例えば、エチレン含有量が１０モル％〜３９モル％（例えば、１０モル％〜３５モル％、１０モル％〜３０モル％、１２モル％〜３５モル％など）であるように、エチレン由来の単位が本質的に占めてもよい。換言すると、アルファ−オレフィン系ポリマー及びアルファ−オレフィンブロックは、７０重量％〜９３重量％（例えば、７５重量％〜９３重量％、８０重量％〜９３重量％、８５重量％〜９１重量％など）のアルファ−オレフィン含有量（プロピレン含有量など）を有し得る。

エチレン系ポリマー及び特定のブロック複合体のブロックコポリマーのエチレンブロックは、６９モル％〜９０モル％（例えば、７４モル％〜８９モル％、７８モル％〜８５モル％、８０モル％〜８５モル％など）のエチレン含有量を有し得る。残りは、例えば、コモノマー含有量が１０モル％〜３１モル％、１５モル％〜２０モル％などであるように、Ｃ_３−１０α−オレフィンの群から選択される少なくとも１つがコモノマーとして本質的に占めてもよい。換言すると、エチレン系ポリマー及びブロックコポリマーのエチレンブロックのエチレン含有量は、６０重量％〜８５重量％（例えば、６５重量％〜８４重量％、７０重量％〜８４重量％、７５重量％〜８０重量％など）であり得る。

例示的な実施形態において、アルファ−オレフィン系ポリマー及び特定のブロック複合体中のブロックコポリマーのアルファ−オレフィンブロックは、プロピレンを含む。例えば、プロピレン含有量は、６１モル％〜９０モル％（例えば、６５モル％〜９０モル％、７０モル％〜９０モル％、７０モル％〜９０モル％、７５モル％〜８８モル％など）である。アルファ−オレフィン系ポリマー及びブロックコポリマーのアルファ−オレフィンブロック及びは、コモノマーとしてエチレンを更に含んでもよい。更に、エチレン系ポリマー及びブロックコポリマーのエチレンブロックは、コモノマーとしてプロピレンを含んでもよい。エチレン系ポリマーの量とアルファ−オレフィン系ポリマーの量との間の組成分割は、ブロックコポリマー中の対応するブロック間の組成分割と本質的に同じである。エチレンブロック及びアルファ−オレフィンブロックは、半結晶性及び／または非結晶性セグメント／ブロックと称され得る。

特定のブロック複合体は、０．５重量％〜９５．０重量％のＥＰと、０．５重量％〜９５．０重量％のＡＯＰと、５．０重量％〜９９．０重量％のブロックコポリマーとを含み得る。例えば、ブロック複合体は、５．０重量％〜８０．０重量％のＥＰと、５．０重量％〜８０．０重量％のＡＯＰと、２０．０重量％〜９０．０重量％のブロックコポリマーとを含み得る。重量パーセントは、特定のブロック複合体の総重量に基づく。ＥＰ、ＡＯＰ、及びブロックコポリマーの重量パーセントの合計は、１００％に等しい。ブロックコポリマーの相対量の例示的な測定は、変性剤ブロック複合体インデックス（ＭＢＣＩ）と称される。ＭＢＣＩは、ブロック複合体中の非結合ポリプロピレンを単離するためのＨＴＬＣ分離（例えば、キシレン分離ではない）に基づき、その方法及び仮定は、ＣＢＣＩ計算と同様である。ブロック複合体のＭＢＣＩは、０を超え、かつ１．０未満である。例えば、ＭＢＣＩは、０．２０〜０．９９、０．３０〜０．９９、０．４０〜０．９９、０．４０〜０．９０、０．４０〜０．８５、０．５０〜０．８０、及び／または０．５５〜０．７５である。

２３０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８に従うと、特定のブロック複合体複合体のＭＦＲ（メルトフローレート）は、０．１〜１０００ｄｇ／分、１〜５００ｄｇ／分、３〜３０ｄｇ／分、及び／または３〜１０ｄｇ／分であり得る。

ＡＳＴＭＤ７９２−００、方法１３に従うと、特定のブロック複合体の密度は、０．８５０〜０．９００ｇ／ｃｃであり得る。例示的な実施形態において、特定のブロック複合体の密度は、０．８６０〜０．９００、０．８６５〜０．８９０、及び／または０．８７０〜０．８９０ｇ／ｃｍ^３であり得る。

特定のブロック複合体は、６０℃を超える、７０℃を超える、及び／または８０℃を超えるＴｍ、ならびに３５℃〜７０℃未満のＴｃを有し得る。

特定のブロック複合体は、エチレン系ポリマー中のエチレン（ＣＥＰに対するＥＰ）及び対応するブロックコポリマーのエチレンブロック（ＣＥＢに対するＥＢ）のより低いモルパーセントを考慮すると、上記に定義される結晶性ブロック複合体とは異なる。特定のブロック複合体はまた、アルファ−オレフィン系ポリマー中のアルファ−オレフィン（プロピレンなど）（ＣＡＯＰに対するＡＯＰ）及びアルファ−オレフィンブロック（ＣＡＯＢに対するＡＯＢ）のより低いモルパーセントを考慮すると、結晶性ブロック複合体とは異なり得る。

特定のブロック複合体は、連続的モノマー添加を介して調製される、従来のランダムコポリマー、ポリマーの物理的ブレンド、及びブロックコポリマーとは区別され得る。特定のブロック複合体は、変性ブロック複合体インデックス、より良好な引張強度、改善された破壊強度、より微細な形態、改善された光学、及び／またはより低温でのより大きな衝撃強度などの特徴によって、ランダムコポリマー及び物理的ブレンドとは区別され得る。特定のブロック複合体は、分子量分布、レオロジー、ずり減粘、レオロジー比、及びブロック多分散性によって、連続的モノマー添加によって調製されたブロックコポリマーとは区別され得る。特定のブロック複合体の特有の特徴は、それらが、キシレン分別、溶媒／非溶媒、または昇温溶出分別もしくは結晶化溶出分別などの、溶媒または温度による従来の手段によって分別され得ないことである。

連続的なプロセスで生成される場合、結晶性ブロック複合体及び特定のブロック複合体は、望ましくは、１．７〜１５（例えば、１．８〜１０、２．０〜５、及び／または２．５〜４．８）のＰＤＩを有する。例示的な特定のブロック複合体は、例えば、米国特許出願公開第２０１４／０１７４５０９号に記載され、これは、結晶性ブロック複合体、それらを作製するためのプロセス、及びそれらを分析する方法の記載に関して、参照により本明細書に組み込まれる。例示的な実施形態において、特定のブロック複合体は、５．０以下、４．０以下、３．０以下、２．０〜４．０、２．０〜３．０、及び／または２．０〜３．０未満の、重量平均分子量を数平均分子量で除したもの（Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎ）として定義される、分子量分布（ＭＷＤ）を有し得る。結晶性ブロック複合体と比較して、特定のブロック複合体のＭ_ｗ／Ｍ_ｎは、より低くてもよい。

特定のブロック複合体ポリマーは、付加重合性モノマーまたはモノマーの混合物を、付加重合条件下で、少なくとも１つの付加重合触媒、少なくとも１つの共触媒、及び鎖シャトリング剤を含む組成物と接触させることを含むプロセスによって調製することができ、該プロセスは、定常状態重合条件下で動作する２つ以上の反応器内または栓流重合条件下で動作する反応器の２つ以上の区画内における、区別されたプロセス条件下での少なくともいくらかの成長ポリマー鎖の形成を特徴とする。「シャトリング剤」という用語は、重合の条件下で、少なくとも２つの活性触媒部位間のポリマー交換を引き起こすことができる、化合物または化合物の混合物を指す。すなわち、ポリマー断片の移動は、活性触媒部位のうちの１つ以上へ、及び活性触媒部位のうちの１つからの両方で生じる。シャトリング剤とは対照的に、「連鎖移動剤」は、ポリマー鎖成長を終了させ、その結果、触媒から移動剤への成長ポリマーの１回限りの移動になる。好ましい実施形態において、特定のブロック複合体は、最高可能性のブロック長の分布を有するブロックポリマーの画分を含む。

特定のブロック複合体及びの生成に有用な好適なプロセスは、例えば、２００８年１０月３０日公開の米国特許出願公開第２００８／０２６９４１２号に見出すことができる。具体的には、重合は望ましくは、連続的な重合、好ましくは、触媒構成成分、モノマー、ならびに任意で、溶媒、アジュバント、スカベンジャー、及び重合助剤が１つ以上の反応器または区画に連続的に供給され、ポリマー生成物がそこから連続的に除去される、連続的な溶液重合として実行される。この文脈において使用される場合、反応物質の断続的な添加、及び短い規則的または不規則的な間隔での生成物の除去が存在し、その結果、経時的にプロセス全体が実質的に連続的であるプロセスは、「連続的な」及び「連続的に」という用語の範囲内である。鎖シャトリング剤（複数可）は、第１の反応器もしくは区画内、第１の反応器の出口もしくは出口の少し前、または第１の反応器もしくは区画と第２のもしくは任意の後続の反応器もしくは区画との間を含む、重合中の任意の点で添加され得る。連続して接続された反応器または区画のうちの少なくとも２つの間のモノマー、温度、圧力の差、または他の重合条件の差により、コモノマー含有量、結晶化度、密度、立体規則性、位置規則性、または他の化学的もしくは物理的差などの、同じ分子内の異なる組成のポリマーセグメントが、異なる反応器または区画内で形成される。各セグメントまたはブロックのサイズは、連続的なポリマー反応条件によって決定され、好ましくは、最高可能性のポリマーサイズの分布である。

例えば、エチレンブロック（ＥＢ）及びアルファ−オレフィンブロック（ＡＯＢ）を有するブロックコポリマーを２つの反応器または区画内で生成するとき、第１の反応器もしくは区画内でＥＢを、及び第２の反応器もしくは区画内でＡＯＢを生成すること、または第１の反応器もしくは区画内でＡＯＢを、及び第２の反応器もしくは区画内でＥＢを生成することが可能である。新鮮な鎖シャトリング剤が添加された状態の第１の反応器または区画内でＥＢを生成することが、より有利であり得る。ＥＢを生成する反応器または区画内での増加したレベルのエチレンの存在は、その反応器または区画内で、ＡＯＢを生成する区画または反応器内よりもはるかに高い分子量をもたらし得る。新鮮な鎖シャトリング剤は、ＥＢを生成する反応器または区画内のポリマーの分子量を低減し、したがってＥＢ及びＡＯＢセグメントの長さ間のより良好な全体的平衡をもたらす。

反応器または区画を連続で操作するとき、一方の反応器がＥＢを生成し、他方の反応器がＡＯＢを生成するように、多様な反応条件を維持することが必要である。溶媒及びモノマーの再利用システムを通した、第１の反応器から（連続する）第２の反応器への、または第２の反応器から第１の反応器へと戻るエチレンの持ち越しは、好ましくは最小限に抑えられ得る。このエチレンを除去するための多くの可能な単位操作が存在し得るが、エチレンはより高級なアルファオレフィンよりも揮発性であるため、１つの単純な方法は、ＥＢを生成する反応器の流出物の圧力を低減し、エチレンをフラッシュオフすることによるフラッシュステップを通して、未反応エチレンの大部分を除去することである。より好ましいアプローチは、追加の単位操作を回避し、ＥＢ反応器にわたるエチレンの変換が１００％に近付くように、より高級なアルファオレフィンに対してはるかにより大きい反応性のエチレンを利用することである。ＡＯＢに関して、反応器にわたるモノマーの全体的変換は、アルファ−オレフィン変換を高レベル（９０〜９５％）で維持することによって制御され得る。

ブロック複合体を形成するための例示的な触媒は、米国特許公開第２００６／０１９９９３０号、同第２００７／０１６７５７８号、及び同第２００８／０３１１８１２号、米国特許第７，３５５，０８９号、ならびに国際公開第ＷＯ２００９／０１２２１５号に開示される。

エチレン構成成分
本組成物は、１０重量％〜９０重量％（例えば、１５重量％〜８０重量％、２０重量％〜７５重量％、３０重量％〜７０重量％、４０重量％〜６５重量％など）のエチレン構成成分を含む。エチレン構成成分は、エチレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のエチレン含有量を有する１つ以上のエチレン系ポリマーを含む。１つ以上のエチレン系ポリマーが、１９０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８に従う、０．１ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分（例えば、０．３ｇ／１０分〜８０．０ｇ／１０分、０．３ｇ／１０分〜７０．０ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜６０．０ｇ／１０分など）のメルトインデックスを有する。エチレン系ポリマーは、エチレン系ポリマーが高密度ポリエチレン系ポリマー（ＨＤＰＥ）であるように、ＡＳＴＭＤ７９２−００、方法１３に従う、０．９３５ｇ／ｃｍ^３〜０．９６５ｇ／ｃｍ^３（例えば、０．９４５ｇ／ｃｍ^３〜０．９６５ｇ／ｃｍ^３、０．９５０ｇ／ｃｍ^３〜０．９６５ｇ／ｃｍ^３、０．９５０ｇ／ｃｍ^３〜０．９６３ｇ／ｃｍ^３など）の密度を有する。エチレン系ポリマーは、異種ポリエチレンまたは均一ポリエチレンからなり得る。

エチレン構成成分は、ＨＤＰＥ型エチレン系ポリマーのみを含んでも、ＨＤＰＥと他のエチレン系ポリマーとの組み合わせを含んでもよい。例示的な他のエチレン系ポリマーとしては、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高溶融強度高密度ポリエチレン（ＨＭＳ−ＨＤＰＥ）、超高密度ポリエチレン（ＵＨＤＰＥ）、及びこれらの組み合わせが挙げられる。例示的な実施形態において、エチレン構成成分は、エチレン構成成分中の１つ以上のエチレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、９０重量％、９５重量％、９９重量％などのＨＤＰＥ型エチレン系ポリマーを含み、かつ／または１００重量％のＨＤＰＥ型エチレン系ポリマーを含む。

本組成物は、エチレン構成成分が豊富であり（すなわち、プロピレン構成成分と比較して、重量パーセントでより高い量で存在して）、エチレン豊富組成物を形成してもよい。エチレン豊富組成物中、エチレン構成成分の量は、４０重量％〜８６重量％、４０重量％〜８０重量％、４０重量％〜７５重量％、４０重量％〜７０重量％、４２重量％〜６８重量％などであり得る。あるいは、本組成物は、プロピレン構成成分が豊富であり（すなわち、プロピレン構成成分と比較して、重量パーセントでより少ない量で存在して）、プロピレン豊富組成物を形成してもよい。プロピレン豊富組成物中、エチレン構成成分の量は、１５重量％〜４５重量％、１５重量％〜４０重量％、２０重量％〜４０重量％、２３重量％〜３６重量％など）であり得る。

エチレン構成成分中のエチレン系ポリマーの数平均分子量（Ｍｗ）は、１モル当たり少なくとも５，０００、少なくとも１０，０００、少なくとも１５，０００、少なくとも２０，０００、少なくとも２５，０００、及び／または少なくとも３０，０００グラム（ｇ／モル）であり得る。エチレン系ポリマーの最大Ｍｗは、１００，０００ｇ／モル未満及び／または６０，０００ｇ／モル未満であり得る。これらのポリマーの分子量分布または多分散性またはＭｗ／Ｍｎは、５未満、１〜５、及び／または１．５〜４であり得る。重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、ポリマーの技術分野において周知であり、既知の方法によって決定され得る。

エチレン系ポリマーは、少なくとも１重量パーセント（少なくとも２ジュール／グラム（Ｊ／ｇ）の融解熱（Ｈｆ））〜３０重量パーセント（５０Ｊ／ｇ未満のＨｆ）の範囲の結晶化度を有し得る。例えば、結晶化度範囲は、５％〜２５％、１０％〜２０％、及び／または１２％〜１８％であり得る。

例示的なエチレン系ポリマーは、エチレン／アルファ−オレフィンインターポリマーを含み得る。エチレン系ポリマーは、結晶性ブロック複合体に関して以下に考察されるように、鎖シャトリング剤を使用することなく形成される。そのようなインターポリマーは、少なくとも２つの異なるモノマーから重合されたポリマーを含む。それらとしては、例えば、コポリマー、ターポリマー、及びテトラポリマーが挙げられる。例示的なインターポリマーは、３〜２０個の炭素原子（Ｃ_３−Ｃ_２０）、４〜２０個の炭素原子（Ｃ_４−Ｃ_２０）、４〜１２個の炭素原子（Ｃ_４−Ｃ_１２）、４〜１０個の炭素原子（Ｃ_４−Ｃ_１０）、及び／または４〜８個の炭素原子（Ｃ_４−Ｃ_８）のアルファ−オレフィン（α−オレフィン）などの少なくとも１つのコモノマーとエチレンを重合することによって調製される。α−オレフィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、及び１−オクテンが挙げられるが、これらに限定されない。実施形態において、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、及び１−オクテンなどのα−オレフィンが使用される。アルファ−オレフィンは、Ｃ_４−Ｃ_８アルファ−オレフィンであり得る。

例示的なインターポリマーは、エチレン／プロピレン（ＥＰ）、エチレン／ブテン（ＥＢ）コポリマー、エチレン／ヘキセン（ＥＨ）、エチレン／オクテン（ＥＯ）コポリマー、エチレン／アルファ−オレフィン／ジエン変性（ＥＡＯＤＭ）インターポリマー（エチレン／プロピレン／ジエン変性（ＥＰＤＭ）インターポリマーなど）、及びエチレン／プロピレン／オクテンターポリマーが挙げられる。例示的な実施形態において、ＥＰ、ＥＢ、ＥＨ、及びＥＯコポリマーのうちの少なくとも１つが、ホットメルト接着剤組成物中で使用される。

例示的な実施形態において、エチレン系ポリマーは、分岐鎖及び／または非分岐鎖インターポリマーあり得る。エチレン系インターポリマー中の分岐の存在または不在、及び分岐が存在する場合、分岐の量は、大きく異なり得、所望される加工条件及び所望されるポリマー特性に依存し得る。インターポリマー中の長鎖分岐（ＬＣＢ）の例示的な種類としては、Ｔ型分岐及びＨ型分岐が挙げられる。

プロピレン構成成分
本組成物は、１０重量％〜９０重量％（例えば、１５重量％〜８０重量％、２０重量％〜７５重量％、２０重量％〜７０重量％、２０重量％〜６５重量％、２０重量％〜６０重量％など）のプロピレン構成成分を含む。プロピレン系構成成分は、プロピレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のプロピレン含有量を有する１つ以上のプロピレン系ポリマーを含む。１つ以上のプロピレン系ポリマーは、２３０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８に従う、０．１ｇ／１０分〜１００．０ｇ／１０分（例えば、０．１ｇ／１０分〜８０．０ｇ／１０分、０．１ｇ／１０分〜５０．０ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜５０．０ｇ／１０分、１．０ｇ／１０分〜４５．０ｇ／１０分、１．５ｇ／１０分〜４０．０ｇ／１０分、２．０ｇ／１０分〜３５．０ｇ／１０分など）のメルトフローレートを有する。プロピレン系ポリマーは、ＡＳＴＭＤ７９２−００、方法１３に従う、０．８７０ｇ／ｃｍ^３〜０．９１０ｇ／ｃｍ^３（例えば、０．８８０ｇ／ｃｍ^３〜０．９０５ｇ／ｃｍ^３、０．８８５ｇ／ｃｍ^３〜０．９０５ｇ／ｃｍ^３、０．８９０ｇ／ｃｍ^３〜０．９０５ｇ／ｃｍ^３など）の密度を有し得る。プロピレン系構成成分は、異種ポリプロピレンまたは均一ポリプロピレンからなり得る。

１つ以上のプロピレン系ポリマーのそれぞれは、プロピレンホモポリマー、プロピレン系インターポリマー、ランダムコポリマーポリプロピレン（ＲＣＰＰ）、衝撃コポリマーポリプロピレン（例えば、少なくとも１つのエラストマー衝撃変性剤で変性されたホモポリマープロピレン）（ＩＣＰＰ）、高衝撃ポリプロピレン（ＨＩＰＰ）、高溶融強度ポリプロピレン（ＨＭＳ−ＰＰ）、アイソタクチックポリプロピレン（ｉＰＰ）、シンジオタクチックポリプロピレン（ｓＰＰ）、またはこれらの組み合わせであり得る。例示的な実施形態において、１つ以上のプロピレン系ポリマーは、アイソタクチック形態のホモポリマーポリプロピレンであり得るが、他の形態のポリプロピレンが使用され得る（例えば、シンジオタクチックまたはアタクチック）。

例示的なプロピレン系インターポリマー（ＲＣＰＰなど）は、１重量％〜最大５０重量％のエチレン及び／または４〜２０個の炭素原子のアルファ−オレフィンコモノマー（例えば、Ｃ_２及びＣ_４−Ｃ_１０アルファ−オレフィン）を含有し得る。１〜最大５０重量％の全ての個々の値及び下位範囲が本明細書に含まれ、かつ本明細書に開示される。例えば、コモノマー含有量は、１重量％、３重量％、４重量％、５重量％、７重量％、または９重量％の下限から、４０重量％、３５重量％、３０重量％、２７重量％、２０重量％、１５重量％、１２重量％、または９重量％の上限までであってもよい。例えば、プロピレン／アルファ−オレフィンコポリマーは、１〜３５重量％、１〜３０重量％、３〜２７重量％、３〜２０重量％、及び／または３〜１５重量％の１つ以上のアルファ−オレフィンコモノマーを含む。

１つ以上のプロピレン系ポリマーは、結晶性ブロック複合体及び特定のブロック複合体に関して以下に考察されるように、鎖シャトリング剤を使用することなく形成される。プロピレンと共に重合するための例示的なコモノマーとしては、エチレン、１−ブテン、１ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウニデセン（ｕｎｉｄｅｃｅｎｅ）、１−ドデセン、ならびに４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、５−メチル−１−ヘキセン、ビニルシクロヘキサン、及びスチレンが挙げられる。例示的なコモノマーとしては、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、及び１−オクテンが挙げられる。例示的なプロピレン系インターポリマーとしては、プロピレン／エチレン、プロピレン／１−ブテン、プロピレン／１−ヘキセン、プロピレン／４−メチル−１−ペンテン、プロピレン／１−オクテン、プロピレン／エチレン／１−ブテン、プロピレン／エチレン／ＥＮＢ、プロピレン／エチレン／１−ヘキセン、プロピレン／エチレン／１−オクテン、プロピレン／スチレン、及びプロピレン／エチレン／スチレンが挙げられる。任意で、プロピレン系ポリマーは、ジエンまたはトリエンなどの少なくとも２つの二重結合を有するモノマーを含む。

様々なポリプロピレンポリマーについての例示的な考察は、ＭｏｄｅｒｎＰｌａｓｔｉｃｓＥｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ／８９，ｍｉｄＯｃｔｏｂｅｒ１９８８Ｉｓｓｕｅ，Ｖｏｌｕｍｅ６５，Ｎｕｍｂｅｒ１１，ｐｐ．８６−９２に含まれ、その開示全体が、参照により本明細書に組み込まれる。そのようなプロピレン系ポリマーの例として、ＶＥＲＳＩＦＹ（商標）（ＴｈｅＤｏｗＣｈｅｍｉｃａｌＣｏｍｐａｎｙから入手可能）、Ｖｉｓｔａｍａｘｘ（商標）（ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌから入手可能）、ＩＮＳＰＩＲＥ（商標）（Ｂｒａｓｋｅｍから入手可能）、及びＰｒｏ−Ｆａｘ（ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌから入手可能）が挙げられる。

例示的な実施形態において、プロピレン系ポリマーは、実質的にアイソタクチックなプロピレン配列を有することを特徴とする、プロピレン−アルファ−オレフィンコポリマーであり得る。「実質的にアイソタクチックなプロピレン配列」は、その配列が、０．８５を超える、代替形態において０．９０を超える、別の代替形態において０．９２を超える、及び別の代替形態において０．９３を超える、^１３ＣＮＭＲによって測定されるアイソタクチックなトリアッド（ｍｍ）を有することを意味する。

エチレン系ポリマーに関して考察されるのと同様に、プロピレン系ポリマーは、ＬＣＢを含有し得る。例えば、プロピレン系ポリマーは、平均で少なくとも０．００１、平均で少なくとも０．００５、及び／または平均で少なくとも０．０１の長鎖分岐／１０００個の全炭素を含有し得る。本明細書で使用される場合、長鎖分岐という用語は、短鎖分岐よりも少なくとも１個多い炭素の鎖長を指し、短鎖分岐は、プロピレン／アルファ−オレフィンコポリマーに関して本明細書で使用される場合、コモノマー中の炭素の数よりも２個少ない炭素の鎖長を指す。例えば、プロピレン／１−オクテンインターポリマーは、少なくとも７炭素長の長鎖分岐を有する主鎖を有するが、これらの主鎖はまた、６炭素長のみの短鎖分岐も有する。

任意のポリマー構成成分
本組成物は、少なくとも１つのエチレン−オクテン系ポリマー及び／または少なくとも１つのオクテン系ポリマーを含む、０重量％〜２２重量％（例えば、１重量％〜２０重量％、５重量％〜１５重量％、５重量％〜１０重量％など）の任意のポリマー構成成分を含み得る。「エチレン−オクテン系ポリマー」及び同様の用語は、エチレンと、（重合性モノマーの総重量に基づいて）少数パーセントのオクテン由来の単位とを含むポリマーを意味する。「オクテン系ポリマー」及び同様の用語は、（重合性モノマーの総重量に基づいて）オクテン由来の単位とも称される、大部分の重量パーセントの重合オクテンポリマーを含み、かつ任意で、オクテンとは異なる少なくとも１つの重合コモノマー（Ｃ_２−７及びＣ_９−１０αオレフィンから選択される少なくとも１つなど）を含んで、オクテン系インターポリマーを形成し得る、ポリマーを意味する。例えば、オクテン系ポリマーがコポリマーである場合、オクテンの量は、コポリマーの総重量に基づいて、５０重量％を超える。

例えば、エチレン−オクテン系ポリマーは、少なくとも５０重量％（例えば、少なくとも６０重量％、少なくとも７０重量％、少なくとも８０重量％、少なくとも８５重量％など）のエチレン含有量を有し、重合性モノマーの総重量の残りをオクテン由来の単位が占める、コポリマーであり得る。エチレン系ポリマーは、エチレン及びオクテンに加えて、１つ以上のアルファ−オレフィン（Ｃ_{２−７、９、及び１０}）に由来し得る。

例えば、任意のポリマー構成成分は、オクテン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも８０．０重量％のオクテン含有量（すなわち、オクテン由来の単位）を有する少なくとも１つのオクテン系ポリマーを含み得る。オクテン構成成分は、１つ以上のオクテン系ポリマーを含んでもよく、そのうち、少なくとも１つのオクテン系ポリマーは、少なくとも８０．０重量％のオクテン含有量を有する。例示的な実施形態において、オクテン構成成分の１つ以上のオクテン系ポリマーのそれぞれは、少なくとも８０重量％のオクテン含有量を有する。例示的な実施形態において、オクテン含有量は、オクテン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５４モル％であり得る。オクテン系ポリマーは、２０．０重量％未満（例えば、１５．０重量％未満、１０．０重量％未満、５．０重量％未満、２．０重量％未満、１．０重量％未満、及び／または０．１重量％未満）のアルファオレフィン含有量を有するコポリマーであり得る一方で、アルファオレフィンは、Ｃ_{２−７、９、及び１０}アルファ−オレフィンの群から選択される少なくとも１つである（例えば、アルファオレフィンは、エチレン及び／またはプロピレンである）。オクテン系ポリマーは、オクテンに加えて、１つ以上のアルファ−オレフィン（Ｃ_{２−７、９、及び１０}）に由来し得る。オクテン系ポリマーは、少なくとも８０．０重量％の高オクテン含有量に基づいて、いくつかのエチレン−オクテンコポリマーとは区別され得る。例示的な実施形態において、アルファオレフィンは、除外されるか、または５．０重量％未満である。

１つ以上のオクテン系ポリマーは、反応器へと流動する、モノマーとしての少なくともオクテン（追加モノマー／コモノマーとしての任意の別のアルファ−オレフィン）、溶媒、触媒、共触媒−１、及び共触媒−２を使用して、１つ以上の反応器（例えば、連続撹拌タンク反応器−ＣＳＴＲ）内で調製され得る。例示的な実施形態において、オクテン系ポリマーは、単一の反応器内で調製される。

任意のポリマー構成成分は、１９０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８に従う、０．１ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分（例えば、０．３ｇ／１０分〜８０．０ｇ／１０分、０．３ｇ／１０分〜７０．０ｇ／１０分、０．５ｇ／１０分〜６０．０ｇ／１０分など）のメルトインデックスを有する。任意のポリマー構成成分は、ＡＳＴＭＤ７９２−００、方法１３に従う、０．８５０ｇ／ｃｍ^３〜０．９００ｇ／ｃｍ^３の密度を有し得る。

組成物
本ポリオレフィンブレンド組成物は、既知のプロセスを使用して物を調製するのに有用であり得る。例えば、本組成物は、任意の押出、カレンダー成形、ブロー成形、圧縮成形、射出成形、または熱成形プロセスを使用して、部品、シート、または他の製造品へと製造され得る。本組成物の構成成分は、予混合してプロセスに供給されてもよく、または構成成分は、本組成物がその中で形成されるように、変換押出機などの加工装置に直接供給されてもよい。本組成物は、物品の製造前に別のポリマーとブレンドされてもよい。そのようなブレンドは、様々な従来の技術のうちのいずれかによって行われ得、そのうちの１つは、別のポリマーのペレットと組成物のペレットとの乾式ブレンドである。

本ポリオレフィンブレンド組成物は、任意で、１つ以上の添加剤及び／または充填剤を含み得る。添加剤及び／または充填剤の非限定的な例としては、可塑剤、熱安定剤、光安定剤（例えば、ＵＶ光安定剤及び吸収剤）、酸化防止剤、スリップ剤、加工助剤、蛍光増白剤、帯電防止剤、潤滑剤、触媒、レオロジー変性剤、殺生物剤、腐食防止剤、脱水剤、有機溶媒、着色剤（例えば、色素及び染料）、界面活性剤、ブロッキング防止剤、核形成剤、難燃剤、ならびにこれらの組み合わせが挙げられる。

本ポリオレフィンブレンド組成物は、例えば、二軸押出機、バッチ混合機、または単軸押出機を使用して調合され得る。

実施例の調製のためのおよその条件、特性、配合物などを、以下に提供する。

試験方法
ＡＳＴＭＤ−７９２に従って、密度を測定する。立方センチメートル当たりのグラム（ｇ）、つまりｇ／ｃｃで、結果を報告する。

ＡＳＴＭＤ−１２３８（１９０℃、２．１６ｋｇ）に従って、メルトインデックス（ＭＩ）を測定する。グラム／１０分で、結果を報告する。

ＡＳＴＭＤ−１２３８（２３０℃、２．１６ｋｇ）に従って、メルトフローレート（ＭＦＲ）を測定する。グラム／１０分で、結果を報告する。

ＡＳＴＭＤ−１７０８微小引張試験片またはＡＳＴＭＤ−６３８を使用して、引張特性を測定する。ＡＳＴＭＤ−１７０８について、試料の標点距離は２２ｍｍであり、２３℃、５５４％分−１で、Ｉｎｓｔｒｏｎ（登録商標）によって試料を延伸させる。引張強度、引張ひずみ、及び破断点伸び率を、５つの試験片の平均について報告する。圧縮成形実施例について、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ圧縮機を使用する圧縮成形によって、微小引張試験に使用されるプラークを調製する。ポリマーを、５ｋｌｂ、１９０℃で１分間予溶融し、次いで、３０ｋｌｂで５分間押圧し、次いで、氷水浴まで急冷する。公称プラーク厚さは、２．９ｍｍである。ＡＳＴＭＤ−６３８について、試料の標点距離は２５ｍｍであり、２３℃、２０インチ／分で、Ｉｎｓｔｒｏｎ（登録商標）によって試料を延伸させる。引張強度、引張ひずみ、及び破断点伸び率を、５つの試験片の平均について報告する。引張特性の試験に使用されるプラークを射出成形によって調製し、引張試験片をプラーク（ＩＶ型）から横断方向に切断する。

それぞれの実施例に示される厚さで、ＡＳＴＭＤ−２５６に従って、２３℃、０℃、及び−１８℃でのものを含むアイゾット衝撃を測定する。圧縮成形または射出成形によって、試料を調製する。圧縮成形について、引張試験に使用したものと同じプラークから、６３．５ｍｍ×１２．７ｍｍ×２．９ｍｍの寸法を有するように、試料を切断する。ＡＳＴＭＤ−２５６に従って、２．５４＋／−０．０５ｍｍのノッチ深さを生成するように、ノッチャーを使用して、試料に切り込みを入れる。各試料の５つの試験片を、２３℃及び０℃で試験する。射出成形について、引張試験に使用したものと同じプラークから、６３．５ｍｍ×１２．７ｍｍ×２．９ｍｍの寸法を有するように、試料を切断する。ＡＳＴＭＤ−２５６に従って、２．５４＋／−０．０５ｍｍのノッチ深さを生成するように、ノッチャーを使用して、試料に切り込みを入れる。各試料の５つの試験片を、２３℃、０℃、及び−１８℃で試験する。

ゲル透過クロマトグラフィ（ＧＰＣ）を使用して、分子量分布（ＭＷＤ）を測定する。具体的には、従来のＧＰＣ測定を使用して、ポリマーの重量平均（Ｍｗ）分子量及び数平均（Ｍｎ）分子量を決定し、ＭＷＤ（Ｍｗ／Ｍｎとして計算される）を決定する。高温ＧＰＣ器具（ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ，Ｉｎｃ．モデルＰＬ２２０）によって、試料を分析する。方法は、流体力学的体積の概念に基づく周知の万能較正法を用い、１４０℃のシステム温度で動作する４つのＭｉｘｅｄＡ２０μｍカラム（Ａｇｉｌｅｎｔ（元ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｙＩｎｃ．）製のＰＬｇｅｌＭｉｘｅｄＡ）と併せて、挟ポリスチレン（ＰＳ）標準物質を使用して、較正を実施する。１，２，４−トリクロロベンゼン溶媒中「２ｍｇ／ｍＬ」の濃度で、試料を調製する。流量は１．０ｍＬ／分であり、注入サイズは１００マイクロリットルである。

考察されるように、それらの溶出体積と併せて、狭分子量分布ポリスチレン標準物質（ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ製）を使用することによって、分子量の決定を推定する。（ＷｉｌｌｉａｍｓａｎｄＷａｒｄによってＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｏｌｙｍｅｒＳｃｉｅｎｃｅ，ＰｏｌｙｍｅｒＬｅｔｔｅｒｓ，Ｖｏｌ．６，（６２１）１９６８に記載される）ポリエチレン及びポリスチレンの適切なマーク−ホーウィンク係数を使用して、以下の等式を導出することによって、当量ポリエチレン分子量を決定する。

［数１］
Ｍポリエチレン＝ａ＊（Ｍポリスチレン）^ｂ。

この等式において、（ＷｉｌｌｉａｍｓａｎｄＷａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８）に記載されるように）ａ＝０．４３１６であり、ｂ＝１．０である。ＶＩＳＣＯＴＥＫＴｒｉＳＥＣソフトウェアバージョン３．０を使用して、ポリエチレン当量分子量計算を実行した。

示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）を使用して、ポリマー（例えば、ポリエチレン（ＰＥ）ポリマー）中の結晶化度を測定する。約５〜８ｍｇのポリマー試料を計量し、ＤＳＣパン内に配置する。パン上に蓋を圧着して、密閉雰囲気を確実にする。試料パンをＤＳＣセル内に配置し、次いで、約１０℃／分の速度で、ＰＥの場合１８０℃（ポリプロピレンまたは「ＰＰ」の場合２３０℃）の温度まで加熱する。試料を、この温度で３分間保持する。次いで、試料を１０℃／分の速度で、ＰＥの場合−６０℃（ＰＰの場合−４０℃）まで冷却し、その温度で３分間等温保持する。次に、試料を１０℃／分の速度で、完全に溶融するまで加熱する（第２の熱）。第２の熱曲線から決定される融解熱（Ｈ_ｆ）を、ＰＥの場合２９２Ｊ／ｇ（ＰＰの場合１６５Ｊ／ｇ）の理論的融解熱で除し、この数に１００を乗じて、結晶化度パーセントを計算する（例えば、結晶化度％＝（Ｈ_ｆ／２９２Ｊ／ｇ）×１００（ＰＥの場合））。

別途明記されない限り、各ポリマーの融点（複数可）（Ｔ_ｍ）を第２の熱曲線（ピークＴｍ）から決定し、結晶化温度（Ｔ_ｃ）を第１の冷却曲線（ピークＴｃ）から決定する。

高温液体クロマトグラフィ：高温液体クロマトグラフィ実験方法の計装は、わずかな修正を加えて公開された方法に従って行われるＨＴＬＣ実験である（Ｌｅｅ，Ｄ．；Ｍｉｌｌｅｒ，Ｍ．Ｄ．；Ｍｅｕｎｉｅｒ，Ｄ．Ｍ．；Ｌｙｏｎｓ，Ｊ．Ｗ．；Ｂｏｎｎｅｒ，Ｊ．Ｍ．；Ｐｅｌｌ，Ｒ．Ｊ．；Ｓｈａｎ，Ｃ．Ｌ．Ｐ．；Ｈｕａｎｇ，Ｔ．Ｊ．Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒ．Ａ２０１１，１２１８，７１７３）。２つのＳｈｉｍａｄｚｕ（Ｃｏｌｕｍｂｉａ，ＭＤ，ＵＳＡ）ＬＣ−２０ＡＤポンプを使用して、デカン及びトリクロロベンゼン（ＴＣＢ）をそれぞれ送達する。各ポンプを１０：１固定式流動分割器（部品番号：６２０−ＰＯ２０−ＨＳ、ＡｎａｌｙｔｉｃａｌＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓＩｎｃ．，ＣＡ，ＵＳＡ）に接続する。分割器は、製造業者に従うと、Ｈ_２Ｏ中０．１ｍＬ／分で１５００ｐｓｉの圧力低下を有する。両方のポンプの流量を０．１１５ｍＬ／分に設定する。分割後、デカン及びＴＣＢの両方の小流量は、３０分間以上収集された溶媒を計量することによって決定される、０．０１ｍＬ／分である。収集された溶出液の体積を、室温での溶媒の質量及び密度によって決定する。小流量をＨＴＬＣカラムに送達して、分離する。大流量を溶媒貯蔵器に送り返す。分割器の後に、５０μＬ混合機（Ｓｈｉｍａｄｚｕ）を接続して、Ｓｈｉｍａｄｚｕポンプからの溶媒を混合する。次いで、混合された溶媒をＷａｔｅｒｓ（Ｍｉｌｆｏｒｄ，ＭＡ，ＵＳＡ）ＧＰＣＶ２０００のオーブン内の注入器に送達する。Ｈｙｐｅｒｃａｒｂ（商標）カラム（２．１×１００ｍｍ、粒径５μｍ）を、注入器と１０口ＶＩＣＩ弁（Ｈｏｕｓｔｏｎ，ＴＸ，ＵＳＡ）との間に接続する。弁は、２つの６０μＬ試料ループを備える。弁を使用して、溶出液を第１の寸法（Ｄ１）ＨＴＬＣカラムから第２の寸法（Ｄ２）ＳＥＣカラムへと連続的にサンプリングする。ＷａｔｅｒｓＧＰＣＶ２０００のポンプ及びＰＬｇｅｌＲａｐｉｄ（商標）−Ｍカラム（１０×１００ｍｍ、粒径５μｍ）を、Ｄ２サイズ排除クロマトグラフィ（ＳＥＣ）のためにＶＩＣＩ弁に接続する。文献（Ｂｒｕｎ，Ｙ．；Ｆｏｓｔｅｒ，Ｐ．Ｊ．Ｓｅｐ．Ｓｃｉ．２０１０，３３，３５０１）に記載されるような接続のために、対称的構成を使用する。濃度、組成、及び分子量の測定のために、ＳＥＣカラムの後に、デュアルアングル光散乱検出器（ＰＤ２０４０，Ａｇｉｌｅｎｔ，ＳａｎｔａＣｌａｒａ，ＣＡ，ＵＳＡ）及びＩＲ５赤外吸光度検出を接続する。

ＨＴＬＣの分離：バイアルを１６０℃で２時間穏やかに振盪することによって、約３０ｍｇを８ｍＬのデカン中に溶解させる。デカンは、ラジカルスカベンジャーとして４００ｐｐｍのＢＨＴ（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール）を含有する。次いで、試料バイアルを、注入のためにＧＰＣＶ２０００のオートサンプラに移動させる。オートサンプラ、注入器、Ｈｙｐｅｒｃａｒｂ及びＰＬｇｅｌカラムの両方、１０口ＶＩＣＩ弁、ならびにＬＳ及びＩＲ５検出器の両方の温度を、分離全体を通して１４０℃に維持する。

注入前の初期条件は、以下の通りである。ＨＴＬＣカラムの流量は、０．０１ｍＬ／分である。Ｄ１Ｈｙｐｅｒｃａｒｂカラム内の溶媒組成は、１００％デカンである。ＳＥＣカラムの流量は、室温で２．５１ｍＬ／分である。Ｄ２ＰＬｇｅｌカラム内の溶媒組成は、１００％ＴＣＢである。Ｄ２ＳＥＣカラム内の溶媒組成は、分離全体を通して変化しない。

３１１μＬアリコートの試料溶液をＨＴＬＣカラムに注入する。注入は、以下に記載される勾配を引き起こす。
０〜１０分、１００％デカン／０％ＴＣＢ、
１０〜６５１分、ＴＣＢは、０％ＴＣＢから８０％ＴＣＢまで直線的に増加する。

注入はまた、１５°の角度（ＬＳ１５）の光散乱信号、ならびにＥＺＣｈｒｏｍ（商標）クロマトグラフィデータシステム（Ａｇｉｌｅｎｔ）を使用する、ＩＲ５検出器からの「尺度」信号及び「メチル」信号（ＩＲ_尺度及びＩＲ_メチル）の収集も引き起こす。検出器からのアナログ信号を、ＳＳ４２０Ｘアナログ−デジタル変換器を通じてデジタル信号に変換する。収集周波数は、１０Ｈｚである。注入はまた、１０口ＶＩＣＩ弁の切り換えも引き起こす。弁の切り換えを、ＳＳ４２０Ｘ変換器からの中継信号によって制御する。弁を３分毎に切り換える。クロマトグラムを０〜６５１分まで収集する。各クロマトグラムは、６５１／３＝２１７のＳＥＣクロマトグラムからなる。

勾配分離後、０．２ｍＬのＴＣＢ及び０．３ｍＬのデカンを使用して、次の分離のためにＨＴＬＣカラムを洗浄し、再平衡化する。このステップの流量は０．２ｍＬ／分であり、混合機に接続されたＳｈｉｍａｄｚｕＬＣ−２０ＡＢポンプによって送達される。

ＨＴＬＣのデータ分析：６５１分間の未加工のクロマトグラムをまず展開して、２１７のＳＥＣクロマトグラムをもたらす。各クロマトグラムは、２Ｄ溶出体積の単位で０〜７．５３ｍＬである。次いで、積分限界を設定し、ＳＥＣクロマトグラムは、スパイク除去、ベースライン補正、及び平滑化を受ける。このプロセスは、従来のＳＥＣにおける複数ＳＥＣクロマトグラムのバッチ分析と同様である。ピークの左側（積分上限）及び右側（積分下限）の両方が０としてベースラインにあったことを確実にするために、全てのＳＥＣクロマトグラムの合計を検査する。さもなければ、積分限界を調節して、プロセスを反復する。

１〜２１７の各ＳＥＣクロマトグラムｎは、ＨＴＬＣクロマトグラムにおいてＸ−Ｙペアをもたらし、ｎは、分数である。

［数２］
Ｘ_ｎ＝溶出体積（ｍＬ）＝Ｄ１流量×ｎ×ｔ_切り替え

式中、ｔ_切り替え＝３分は、１０口ＶＩＣＩ弁の切り換え時間である。

上記の等式は、例としてＩＲ_尺度信号を使用する。得られたＨＴＬＣクロマトグラムは、分離されたポリマー構成成分の濃度を溶出体積の関数として示す。正規化ＩＲ_尺度ＨＴＬＣクロマトグラムは、ｄＷ／ｄＶによって表わされるＹを含み、これは、溶出体積に関する正規化重量分率を意味する。

データのＸ−Ｙペアもまた、ＩＲ_メチル信号及びＬＳ１５信号から得られる。ＩＲ_メチル／ＩＲ_尺度の比率を使用して、較正後の組成を計算する。ＬＳ１５／ＩＲ_尺度の比率を使用して、較正後の重量平均分子量（Ｍ_ｗ）を計算する。

較正は、Ｌｅｅら（同書）の手順に従う。高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、アイソタクチックポリプロピレン（ｉＰＰ）、ならびに２０．０、２８．０、５０．０、８６．６、９２．０、及び９５．８重量％Ｐのプロピレン含有量を有するエチレン−プロピレンコポリマーを、ＩＲ_メチル／ＩＲ_尺度較正のための標準物質として使用する。標準物質の組成を、ＮＭＲによって決定する。標準物質を、ＩＲ５検出器を有するＳＥＣによって処理する。得られた標準物質のＩＲ_メチル／ＩＲ_尺度比率を、それらの組成の関数としてプロットし、較正曲線を得る。

ＨＤＰＥ基準を、ルーチンＬＳ１５較正のために使用する。基準のＭ_ｗを、ＬＳ検出器及びＲＩ（屈折率）検出器で、１０４．２ｋｇ／モルとして、ＧＰＣによって事前決定する。ＧＰＣは、ＧＰＣにおける標準物質としてＮＢＳ１４７５を使用する。標準物質は、ＮＩＳＴによる５２．０ｋｇ／モルの認証値を有する。７〜１０ｍｇの標準物質を、１６０℃で８ｍＬのデカン中に溶解させる。溶液を、１００％ＴＣＢ中、ＨＴＬＣカラムに注入する。ポリマーを、０．０１ｍＬ／分での一定の１００％ＴＣＢ下で溶出させる。したがって、ポリマーのピークは、ＨＴＬＣカラム空隙体積において出現する。較正定数Ωを、総ＬＳ１５信号（Ａ_ＬＳ１５）及び総ＩＲ_尺度信号（Ａ_{ＩＲ、尺度}）から決定する。

次いで、実験ＬＳ１５／ＩＲ_尺度比率を、Ωを通してＭ_ｗに変換する。

Ｃ^１３核磁気共鳴（ＮＭＲ）：試料調製のために、約２．７ｇの、クロミウムアセチルアセトネート（緩和剤）中で０．０２５Ｍであるテトラクロロエタン−ｄ２／オルトジクロロベンゼンの５０／５０混合物を、１０ｍｍのＮＭＲ管内の０．２１ｇの試料に添加することによって、試料を調製する。管及びその内容物を１５０℃まで加熱することによって、試料を溶解させ、均質化する。

データ取得パラメータについて、ＢｒｕｋｅｒＤｕａｌＤＵＬ高温ＣｒｙｏＰｒｏｂｅを備えたＢｒｕｋｅｒ４００ＭＨｚ分光計を使用して、データを収集する。１データファイル当たり３２０の過渡、７．３秒のパルス反復遅延（６秒の遅延＋１．３秒の取得時間）９０度のフリップ角、及び１２５℃の試料温度による逆ゲートデカップリングを使用して、データを取得する。全ての測定をロックモードで、非回転試料上で行う。加熱した（１３０℃）ＮＭＲ試料交換器へと挿入する直前に、試料を均質化し、データ取得前に１５分間プローブ内で熱平衡化する。例えば、以下に考察される結晶性ブロック複合体インデックス及び変性ブロック複合体インデックスに関して、ＮＭＲを使用して、エチレンの総重量パーセントを決定してもよい。

ゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）システムは、ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓモデルＰＬ−２１０器具またはＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓモデルＰＬ−２２０器具のいずれかからなる。カラム及び回転区画を１４０℃で操作する。３つのＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓの１０ミクロンＭｉｘｅｄ−Ｂカラムを使用する。溶媒は、１，２，４トリクロロベンゼンである。２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する５０ミリリットルの溶媒中、０．１グラムのポリマーの濃度で、試料を調製する。１６０℃で２時間、軽く攪拌することによって試料を調製する。使用される注入体積は１００マイクロリットルであり、流量は１．０ｍＬ／分である。

個々の分子量間に少なくとも１０の分離を有する６つの「カクテル」混合物中に配置した、５８０〜８，４００，０００の範囲の分子量を有する２１個の狭分子量分布ポリスチレン標準物質によって、ＧＰＣカラムセットの較正を実行する。ＰｏｌｙｍｅｒＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ（Ｓｈｒｏｐｓｈｉｒｅ，ＵＫ）から、標準物質を購入する。ポリスチレン標準物質を、１，０００，０００以上の分子量の場合、５０ミリリットルの溶媒中０．０２５グラム、及び１，０００，０００未満の分子量の場合、５０ミリリットルの溶媒中０．０５グラムで調製する。ポリスチレン標準物質を、穏やかに撹拌しながら８０℃で３０分間溶解させる。分解を最小限に抑えるために、狭標準混合物を最初に処理し、最高分子量構成成分を減少させる順序で処理する。ポリスチレン標準ピーク分子量を、以下の等式（ＷｉｌｌｉａｍｓａｎｄＷａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８）に記載される）を使用して、ポリエチレン分子量に変換する：Ｍ_{ポリプロピレン}＝０．６４５（Ｍ_{ポリスチレン}）。

透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）は、形態決定のためである。圧縮成形、続いて高速急冷によって、ポリマーフィルムを調製する。ポリマーを、１０００ｐｓｉ、１９０℃で１分間予溶融し、次いで、５０００ｐｓｉで２分間押圧し、次いで、冷却板（１５〜２０℃）の間で２分間急冷する。圧縮成形フィルムを切り取り、断片をフィルムの芯付近で収集できるようにする。エラストマー相の汚れを防止するために、−６０℃でブロックから断片を除去することによって、切り取った試料を染色前に低温研磨する。冷却研磨したブロックを、周囲温度で、蒸気相の２％四酸化ルテニウム水溶液で３時間染色する。ねじ蓋付きガラス瓶中に０．２ｇｍの塩化ルテニウム（ＩＩＩ）水和物（ＲｕＣｌ_３×Ｈ_２Ｏ）を計量し、この瓶に１０ｍＬの５．２５％水性次亜塩素酸ナトリウムを添加することによって、染色溶液を調製する。試料を、両面テープを有するスライドガラスを使用してガラス瓶内に配置する。染色溶液の約１インチ上にブロックを吊るすために、スライドを瓶内に配置する。約９０ナノメートルの厚さの断片を、ＬｅｉｃａＥＭＵＣ６ミクロトーム上でダイヤモンドナイフを使用して周囲温度で収集し、６００メッシュの未使用ＴＥＭグリッド上に配置して、観察する。

画像収集−１００ｋＶの加速電圧で動作するＪＥＯＬＪＥＭ−１２３０で、ＴＥＭ画像を収集し、Ｇａｔａｎ−７９１及び７９４デジタルカメラで収集する。

ポリマー特性評価方法、使用される方法についての考察もまた、例えば、米国特許公開第２０１１／０３１３１０６号、同第２０１１／０３１３１０７号、及び同第２０１１／０３１３１０８号に見出すことができる。例えば、これらの方法は、以下に考察される結晶性ブロック複合体及びブロック複合体材料に関して使用される。

ブロック複合体調製及び特性評価
ＢＣ１、ＢＣ２、ＢＣ３、ＢＣ４、及びＢＣ５（ブロック複合体）はそれぞれ、連続して接続された２つの連続撹拌タンク反応器（ＣＳＴＲ）を使用して調製される、プロピレン−エチレン／エチレン−プロピレン（Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ）系ブロック複合体試料である。第１の反応器は体積が約１２ガロンである一方で、第２の反応器は約２６ガロンである。各反応器は液圧的に充満しており、定常状態条件で動作するように設定されている。表１に概説されるプロセス条件に従って、モノマー、溶媒、触媒、共触媒−１、共触媒−２、及びＣＳＡ１を第１の反応器に流動させる。次いで、以下の表１Ａに記載される第１の反応器の内容物を、連続して第２の反応器に流動させる。追加の触媒、共触媒−１、及び共触媒−２を、第２の反応器に添加する。

触媒（［［ｒｅｌ−２’，２’’’−［（１Ｒ，２Ｒ）−１，２−シクロヘキサンジイルビス（メチレンオキシ−κＯ）］ビス［３−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）−５−メチル［１，１’−ビフェニル］−２−オラト−κＯ］］（２−）］ジメチル−ハフニウム）、ならび実質的に米国特許第５，９１９，９８８３号の実施例２に開示される通り、長鎖トリアルキルアミン（Ａｒｍｅｅｎ（商標）Ｍ２ＨＴ、Ａｋｚｏ−Ｎｏｂｅｌ，Ｉｎｃ．から入手可能）、ＨＣｌ、及びＬｉ［Ｂ（Ｃ_６Ｆ_５）_４］の反応によって調製される、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのメチルジ（Ｃ_{１４−１８}アルキル）アンモニウム塩の混合物である、共触媒−１は、ＢｏｕｌｄｅｒＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃから購入し、更なる精製なしで使用する。

ＣＳＡ−１（ジエチル亜鉛またはＤＥＺ）及び共触媒−２（変性メチルアルモキサン（ＭＭＡＯ））は、ＡｋｚｏＮｏｂｅｌから購入し、更なる精製なしで使用する。

溶媒は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌＣｈｅｍｉｃａｌＣｏｍｐａｎｙから取得可能な炭化水素混合物（ＩＳＯＰＡＲ（登録商標）Ｅ）であり、使用前に１３−Ｘ分子篩の床を通して精製する。

ＢＣ１、ＢＣ２、及びＢＣ３の得られるブロック複合体はそれぞれ、プロピレン−エチレン中、５重量％を超えるエチレン含有量、及びエチレン−プロピレン中、６５重量％を超えるエチレン含有量を有する。ＢＣ１、ＢＣ２、及びＢＣ３を調製するためのプロセス条件を、以下の表１に示す。

ＢＣ１は、（１５重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のプロピレン−エチレン及び（８４重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のエチレン−プロピレンを有する、プロピレン−エチレン／エチレン−プロピレン（Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ）系ブロック複合体である。

ＢＣ２は、（１２重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のプロピレン−エチレン及び（７９重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のエチレン−プロピレンを有する、プロピレン−エチレン／エチレン−プロピレン（Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ）系ブロック複合体である。

ＢＣ３は、（１２重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のプロピレン−エチレン及び（７５重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のエチレン−プロピレンを有する、プロピレン−エチレン／エチレン−プロピレン（Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ）系ブロック複合体である。

ＢＣ４及びＢＣ５の得られるブロック複合体はそれぞれ、プロピレン−エチレン中、９重量％のエチレン含有量、及びエチレン−プロピレン中、６５重量％を超えるエチレン含有量を有する。ＢＣ４及びＢＣ５を調製するためのプロセス条件を、以下の表２に示す。

ＢＣ４は、（９重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のプロピレン−エチレン及び（７９重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のエチレン−プロピレンを有する、プロピレン−エチレン／エチレン−プロピレン（Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ）系ブロック複合体である。

ＢＣ２は、（９重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のプロピレン−エチレン及び（７０重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のエチレン−プロピレンを有する、プロピレン−エチレン／エチレン−プロピレン（Ｐ−Ｅ／Ｅ−Ｐ）系ブロック複合体である。

ＢＣ１〜ＢＣ５試料に関して上記と同様の方法を使用して、比較結晶性ブロック複合体ＣＢＣＡ（ブロック複合体）を連続する二重反応器内で合成する。

ＣＢＣＡを調製するためのプロセス条件を、以下の表３に示す。

上記を参照すると、得られるＣＢＣＡは、５０重量％のｉＰＰ及び（９２重量％のエチレン含有量を有する）５０重量％のエチレン−プロピレンを含む、静水圧ポリプロピレン／エチレン−プロピレン（ｉＰＰ／Ｅ−Ｐ）系結晶性ブロック複合体である。

ＢＣ１〜ＢＣ５及びＣＢＣＡの測定された特性を、以下の表４に提供する。

変性ブロック複合体インデックス計算及び結晶性ブロック複合体インデックス計算
ＣＢＣＩ及びＭＢＣＩは、ジブロック内のＣＥＢ／ＥＢ対ＣＡＯＢ／ＡＯＢの比率が、ブロック複合体全体中のエチレン対アルファ−オレフィンの比率と同じであるという仮定の下、ブロック複合体内のブロックコポリマーの量の推定を提供する。この仮定は、本明細書に記載される鎖シャトリング触媒作用を介したジブロックの形成のための個々の触媒速度論及び重合機構の理解に基づいて、これらの統計上のオレフィンブロックコポリマーについて有効である。このＣＢＣＩ及びＭＢＣＩ分析は、ポリマーがプロピレンホモポリマー（この例ではＣＡＯＰ／ＡＯＰ）とポリエチレン（この例ではＣＥＰ／ＥＰ）との単純なブレンドである場合よりも、単離されたＰＰの量が少ないことを示す。その結果、ポリエチレン画分は、さもなければ、ポリマーが単にポリプロピレンとポリエチレンとのブレンドである場合には存在しない、相当量のプロピレンを含有する。この「余分なプロピレン」を説明するために、質量平衡計算を実行して、ポリプロピレン画分及びポリエチレン画分の量ならびにＨＴＬＣによって分離された画分のそれぞれに存在するプロピレンの重量％から、ＣＢＣＩ／ＭＢＣＩを推定することができる。

ＢＣ１、ＢＣ２、ＢＣ３、ＢＣ４、及びＢＣ５の対応するＭＢＣＩ計算を、以下の表５に提供する。

比較ＣＢＣＡの対応するＣＢＣＩ計算を、以下の表６に提供する。

上記の表５及び６を参照すると、ＭＢＣＩ／ＣＢＣＩは、以下の等式１に従ってポリマー中の各構成成分からのプロピレンの重量％の和をまず決定することによって測定され、これは、（ポリマー全体の）プロピレン／Ｃ３の総重量％をもたらす。この質量平衡等式を使用して、ブロックコポリマー中に存在するＰＰ及びＰＥの量を定量化することができる。この質量平衡等式を使用して、２元ブレンド中のＰＰ及びＰＥの量を定量化することもでき、または３元もしくはｎ構成成分ブレンドにまで拡大することもできる。ＢＣ及びＣＢＣについて、ＰＰまたはＰＥの総量は、ブロックコポリマーならびに非結合ＰＰ及びＰＥポリマー中に存在するブロック内に含有される。

［数５］
Ｃ３_全体の重量％＝ｗ_ｐｐ（Ｃ３_ＰＰの重量％）＋ｗ_ＰＥ（Ｃ３_ＰＥの重量％）等式１

式中、

［数６］
ｗ_ｐｐ＝ポリマー中のＰＰの重量分率

［数７］
ｗ_ＰＥ＝ポリマー中のＰＥの重量分率

［数８］
Ｃ３_ＰＰの重量％＝ＰＰ構成成分またはブロック中のプロピレンの重量パーセント

［数９］
Ｃ３_ＰＥの重量％＝ＰＥ構成成分またはブロック中のプロピレンの重量パーセント

プロピレンの総重量％（Ｃ３）は、Ｃ^１３ＮＭＲ、またはポリマー全体中に存在するＣ３の総量を表す何らかの他の組成測定から測定されることに留意されたい。ＰＰブロック中のプロピレンの重量％（Ｃ３_ＰＰの重量％）は、（該当する場合）１００に設定されるか、またはそのＤＳＣ融点、ＮＭＲ測定、もしくは他の組成推定から別様に既知である場合、その値が導入され得る。同様に、ＰＥブロック中のプロピレンの重量％（Ｃ３_ＰＥの重量％）は、（該当する場合）１００に設定されるか、またはそのＤＳＣ融点、ＮＭＲ測定、もしくは他の組成推定から別様に既知である場合、その値が導入され得る。Ｃ３の重量％を、表６に示す。

結晶性ブロック複合体及び／または特定のブロック複合体中のＰＰ対ＰＥの比率の計算：等式１に基づいて、ポリマー中に存在するＰＰの総重量分率は、ポリマー中で測定される総Ｃ３の質量平衡から、等式２を使用して計算することができる。あるいは、それは、重合中のモノマー及びコモノマー消費の質量平衡からも推定することができる。全体として、これは、それが非結合構成成分中に存在するか、またはブロックコポリマー中に存在するかに関わらず、ポリマー中に存在するＰＰ及びＰＥの量を表す。従来のブレンドについて、ＰＰの重量分率及びＰＥの重量分率は、存在するＰＰ及びＰＥポリマーの個々の量に対応する。結晶性ブロック複合体及びブロック複合体について、ＰＰ対ＰＥの重量分率の比率はまた、この統計上のブロックコポリマー中に存在するＰＰとＰＥとの間の平均ブロック比率にも対応すると仮定される。

式中、

［数１１］
ｗ_ＰＰ＝ポリマー全体中に存在するＰＰの重量分率

［数１２］
Ｃ３_ＰＰの重量％＝ＰＰ構成成分またはブロック中のプロピレンの重量パーセント

［数１３］
Ｃ３_ＰＥの重量％＝ＰＥ構成成分またはブロック中のプロピレンの重量パーセント

ブロック複合体及び／または結晶性ブロック複合体中のブロックコポリマー（ジブロック）の量を推定するために、等式３〜５を適用し、ＨＴＬＣ分析によって測定される単離されたＰＰの量を使用して、ジブロックコポリマー中に存在するポリプロピレンの量を決定する。ＨＴＬＣ分析において最初に単離または分離される量は、「非結合ＰＰ」を表し、その組成は、ジブロックコポリマー中に存在するＰＰブロックを表す。等式３の左側にポリマー全体のＣ３の総重量％を、また（ＨＴＬＣから単離される）ＰＰの重量分率及び（ＨＴＬＣによって分離される）ＰＥの重量分率を等式３の右側に置き換えることによって、ＰＥ画分中のＣ３の重量％を、等式４及び５を使用して計算することができる。ＰＥ画分は、非結合ＰＰから分離された画分として説明され、ジブロック及び非結合ＰＥを含有する。単離されたＰＰの組成は、前述されるように、ＰＰブロック中のプロピレンの重量％と同じであると仮定される。

式中、

［数１７］
ｗ_{単離されたＰＰ}＝ＨＴＬＣから単離されたＰＰの重量分率

［数１８］
ｗ_ＰＥ画分＝ジブロック及び非結合ＰＥを含有する、ＨＴＬＣから分離されたＰＥの重量分率

［数１９］
Ｃ３_ＰＰの重量％＝ＰＰ中のプロピレンの重量％、

これはまた、ＰＰブロック中及び非結合ＰＰ中に存在するプロピレンと同じ量でもある。

［数２０］
Ｃ３_ＰＥ画分の重量％＝ＨＴＬＣによって分離されたＰＥ−画分中のプロピレンの重量％

［数２１］
Ｃ３_全体の重量％＝ポリマー全体中のプロピレンの総重量％

ＨＴＬＣからのポリエチレン画分中のＣ３の重量％の量は、ブロックコポリマー画分中に存在するプロピレンの量を表し、それは「非結合ポリエチレン」中に存在する量を超える。ポリエチレン画分中に存在する「追加の」プロピレンを説明するために、この画分中にＰＰを存在させる唯一の方法は、ＰＰポリマー鎖がＰＥポリマー鎖に接続されることである（またはそれは、ＨＴＬＣによって分離されたＰＰ画分と共に単離されている）。したがって、ＰＰブロックは、ＰＥ画分が分離されるまでＰＥブロックと共に吸着されたままである。

ジブロック中に存在するＰＰの量を、等式６を使用して計算する。

式中、

［数２３］
Ｃ３_ＰＥ画分の重量％＝ＨＴＬＣによって分離されたＰＥ画分中のプロピレンの重量％（等式４）

［数２４］
Ｃ３_ＰＰの重量％＝ＰＰ構成成分またはブロック中のプロピレンの重量％（定義済み）

［数２５］
Ｃ３_ＰＥの重量％＝ＰＥ構成成分またはブロック中のプロピレンの重量％（定義済み）

［数２６］
ｗ_{ＰＰ−ジブロック}＝ＨＴＬＣによってＰＥ画分と共に分離されたジブロック中のＰＰの重量分率

このＰＥ画分中に存在するジブロックの量は、ＰＰブロック対ＰＥブロックの比率がポリマー全体中に存在するＰＰ対ＰＥの全体的比率と同じであると仮定することによって、推定され得る。例えば、ポリマー全体中のＰＰ対ＰＥの全体的比率が１：１である場合、ジブロック中のＰＰ対ＰＥの比率もまた１：１であると仮定される。したがって、ＰＥ画分中に存在するジブロックの重量分率は、ジブロック中のＰＰの重量分率（ｗ_{ＰＰ−ジブロック}）に２を乗じたものになる。これを計算するための別の方法は、ジブロック中のＰＰの重量分率（ｗ_{ＰＰ−ジブロック）}をポリマー全体中のＰＰの重量分率で除すること（等式２）によるものである。

ポリマー全体中に存在するジブロックの量を更に推定するために、ＰＥ画分中のジブロックの推定量に、ＨＴＬＣから測定されたＰＥ画分の重量分率を乗じる。結晶性ブロック複合体インデックスまたは変性ブロック複合体インデックスを推定するために、ジブロックコポリマーの量をそれぞれ、等式７．１または７．２によって決定する。ＭＢＣＩ及びＣＢＣＩを推定するために、等式６を使用して計算されたＰＥ画分中のジブロックの重量分率を、（等式２で計算される）ＰＰの総重量分率で除し、次いでＰＥ画分の重量分率を乗じる。ＭＢＣＩ及び／またはＣＢＣＩの値は、０〜１．０の範囲であり得、１．０は、１００％ジブロックに等しくなり、ゼロは、従来のブレンドまたはランダムコポリマーなどの材料のものとなる。

式中、

［数２９］
ｗ_{ＰＰ−ジブロック}＝ＨＴＬＣによってＰＥ画分と共に分離されたジブロック中のＰＰの重量分率（等式６）

［数３０］
ｗ_ＰＰ＝ポリマー中のＰＰの重量分率

［数３１］
ｗ_ＰＥ画分＝ジブロック及び非結合ＰＥを含有する、ＨＴＬＣから分離されたＰＥの重量分率（等式５）

例えば、アイソタクチックポリプロピレンブロック／エチレン−プロピレンブロックポリマー（ジブロックポリマー）が合計５３．３重量％のＣ３を含有し、９９重量％のＣ３を含有するｉＰＰポリマー及び１０重量％のＣ３を有するＰＥポリマーを生成する条件下で作製される場合、ＰＰ及びＰＥの重量分率はそれぞれ、（等式２を使用して計算される通り）０．４８７〜０．５１４である。

ブレンド組成物
以下の材料は、ブレンド組成物中で主に使用され、対応する適切な特性は、以下に提供される。

ＰＰ：３５グラム／１０分（２３０℃／２．１６ｋｇ）のＭＦＲの典型的な特性を有するポリプロピレンホモポリマー（ＬｙｏｎｄｅｌｌＢａｓｅｌｌから入手可能であり、名称Ｐｒｏ−ｆａｘＰＤ７０２を有する）。

ＨＤＰＥ：４．４グラム／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＩ及び０．９５２ｇ／ｃｍ^３の密度の典型的な特性を有する高密度ポリエチレン（ＴｈｅＤｏｗＣｈｅｍｉｃａｌＣｏｍｐａｎｙから入手可能であり、名称ＤＯＷ（商標）ＨＤＰＥＤＭＤＡ−８９０４を有する）。

Ｅ−Ｏ：１．０グラム／１０分（１９０℃／２．１６ｋｇ）のＭＩ及び０．８７０ｇ／ｃｍ^３の密度の典型的な特性を有するエチレン−オクテンポリマー（ＴｈｅＤｏｗＣｈｅｍｉｃａｌＣｏｍｐａｎｙから入手可能であり、名称ＥＮＧＡＧＥ（商標）８１００を有する）。

ＡＯ：酸化防止剤（ＣｉｂａからＩｒｇａｎｏｘ（登録商標）Ｂ２２５として入手可能）。

全てのブレンドを二軸押出を介して調合し、圧縮及び射出成形のためにペレット化した。

圧縮成形実施例
実施例１〜８（表７）ならびに比較例Ａ〜Ｃ（表８）に対応する圧縮成形試料の調製のためのブレンドを、以下の近似配合に従って調製し、以下の特性に関して分析する。回転を５０ＲＰＭに設定したＨＡＡＫＥ（商標）Ｒｈｅｏｍｉｘ３０００研究室混合機で、構成成分の調合を実行する。混合機を１９０℃まで予熱し、ラムを固定した後に１９０℃で５分間混合を維持する。混合中、０．２重量％の追加量のＡＯを配合物のそれぞれに添加する。調合及びペレット化に続いて、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎプレスを使用した圧縮成形によってプラークを調製し、ここで、１２×１２×０．１２６インチの金型を使用して、ペレットを５，０００ポンドの圧力で、１９０℃で１分間予溶融し、次いで、４０，０００ポンドの圧力で、１９０℃で４分間押圧する。その後、プラークをプレスから取り外した直後に、氷浴内で高速急冷した。公称プラーク厚さは、約０．１２５インチであった。

具体的には、実施例１〜８を、以下の配合に従って調製し、以下の特性に関して分析する。

同様に、比較例Ａ〜Ｃを、以下の配合に従って調製し、以下の特性に関して分析する。

表７及び８を参照すると、実施例１〜８のうちのそれぞれは、依然として比較的良好な曲げ特性及び引張特性を示しながら、（ＨＤＰＥ及びＰＰを含む）比較例Ａと比較して、２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでのアイゾット衝撃強度に関して改善を示す。同様に、実施例１〜８のうちのそれぞれは、依然として比較的良好な曲げ特性及び他の引張特性を示しながら、（ＨＤＰＥ、ＰＰ、及びＣＢＣＡを含む）比較例Ｂと比較して、２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでのそれぞれでのアイゾット衝撃強度に関して改善を示す。

更に、実施例１〜８は、依然として比較的良好な曲げ特性及び引張特性を示しながら、（ＨＤＰＥ、ＰＰ、及びＥ−Ｏを含む）比較例Ｃと比較して、２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでのそれぞれでのアイゾット衝撃強度に関して改善を示す。

加えて、図１は、比較例ＡのＨＤＰＥマトリクス（灰色の相）中の分散したＰＰ相（明るい相）のＴＥＭ形態を示す。図２は、実施例４のＨＤＰＥマトリクス（灰色の相）中の分散したＰＰ相（明るい相）のＴＥＭ形態を示す。実施例４を参照すると、ＰＰ相のサイズは有意により小さく、これはＢＣ４による相溶化の効果を示す。

図３は、ＴＥＭを使用して得られるＣＢＣＡ及びＢＣ１〜５の形態を示す。適用される染色に基づいて、より暗いドメインはＰＥであり、より明るいドメインはＰＰである。芋虫状の共連続相の形態、ならびにＰＥ相及びＰＰ相の微細な分散は、ＰＥ相及びＰＰ相を相容化するように作用する高レベルのブロックコポリマーの存在を強く示唆する。ＰＥ及びＰＰの標準ポリマー／ポリマーブレンドは、１桁分より大きいドメインサイズを有する、肉眼的かつ分相の形態を呈する。

標準ＡＳＴＭ法に従って、ＡＳＴＭ研究室において特性の試験を実行する。圧縮成形データについて、急冷タイプのプラーク試験を報告する。０．５インチ／分でのＡＳＴＭＤ７９０に従って、（曲げ弾性率、１％での割線弾性率、及び２％での割線弾性率を含む）曲げ試験を測定する。２０インチ／分でのＡＳＴＭＤ６３６に従って、（引張弾性率、破断点ひずみ、及び降伏応力を含む）引張特性を測定する。ＡＳＴＭＤ２５６に従って、（２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでの）アイゾット衝撃試験を実施する。

射出成形実施例
実施例９〜１６ならびに比較例Ｄ及びＥに対応する射出成形試料の調製のためのブレンドを、以下の近似配合に従って調製し、かつ以下の特性に関して分析する。実施例のブレンド及び調合を、汎用スクリューを使用するＺＳＫ３０二軸押出機で実行する。温度を２００℃に、かつスクリューＲＭＰを２００に維持する。生成物をペレット化し、ＫＲＡＵＳＳＭＡＦＦＥＩＫＭ１１０射出成形機上のミラー仕上げの金型を使用して、４インチ×６インチ×０．１２６インチのプラークに射出成形する。ポリマーを２００℃で溶融し、２０００バールの圧力で３．０〜３．５秒かけて注入する。金型温度を１５〜３８℃に維持する。材料組成に応じて、金型圧力を３０秒間２００〜３００バールに維持する。冷却温度は、２０秒である。公称プラーク厚さは、０．１２５インチである。試験片を、プラークの中央から機械方向に切断して、縁部の非均一性によるいかなる衝撃も最小化する。

具体的には、（それぞれ、実施例１〜８と同じ配合物を有する）実施例９〜１６を、以下の配合に従って調製し、以下の特性に関して分析する。

同様に、（比較例Ａ〜Ｃと同じ配合を有する）比較例Ｄ及びＥを、以下の配合に従って調製し、以下の特性に関して分析する。

表９及び１０を参照すると、実施例９〜１６のうちのそれぞれは、依然として比較的良好な曲げ特性及び引張特性を示しながら、（ＨＤＰＥ及びＰＰを含む）比較例Ｄと比較して、２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでのアイゾット衝撃強度に関して改善を示す。同様に、実施例９〜１６のうちのそれぞれは、依然として比較的良好な曲げ特性及び他の引張特性を示しながら、（ＨＤＰＥ、ＰＰ、及びＣＢＣＡを含む）比較例Ｅと比較して、２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでのアイゾット衝撃強度に関して改善を示す。

標準ＡＳＴＭ法に従って、ＡＳＴＭ研究室において特性の試験を実行する。射出成形データについて、機械方向型のプラーク試験を報告する。０．５インチ／分でのＡＳＴＭＤ７９０に従って、（曲げ弾性率、１％での割線弾性率、及び２％での割線弾性率を含む）曲げ試験を測定する。２インチ／分でのＡＳＴＭＤ６３６に従って、（引張弾性率、破断点ひずみ、及び降伏応力を含む）引張特性を測定する。ＡＳＴＭＤ２５６に従って、（２３℃、０℃、−１８℃のそれぞれでの）アイゾット衝撃試験を実施する。

ポリプロピレン豊富ブレンドもまた、ポリエチレン豊富ブレンドに関して上記に考察されるものと同じ方法を使用して、圧縮及び射出成形試料のために調製され得る。
本願発明には以下の態様が含まれる。
項１．
組成物であって、
（Ａ）エチレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のエチレン含有量、０．１ｇ／１０分〜１００．０ｇ／１０分のメルトインデックス（１９０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８）、及び０．９３５ｇ／ｃｍ^３〜０．９６５ｇ／ｃｍ^３の密度を有する少なくとも１つの前記エチレン系ポリマーを含む、１０重量％〜９０重量％のエチレン構成成分と、
（Ｂ）プロピレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のプロピレン含有量、及び０．５ｇ／１０分〜２００．０ｇ／１０分のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８）を有する少なくとも１つの前記プロピレン系ポリマーを含む、１０重量％〜９０重量％のプロピレン構成成分と、
（Ｃ）少なくともエチレン、及びＣ_３−１０アルファ−オレフィンのうちの１つであるアルファ−オレフィンに由来する特定のブロック複合体を含む、１重量％〜２０重量％の複合体構成成分と、を含み、
前記特定のブロック複合体が、６９モル％〜９０モル％のエチレン含有量を有するエチレン系ポリマーと、少なくとも前記アルファ−オレフィンに由来するアルファ−オレフィン系ポリマーと、エチレンブロック及びアルファ−オレフィンブロックを含むブロックコポリマーと、を含み、前記ブロックコポリマーの前記エチレンブロックが、前記ブロック複合体中の前記エチレン系ポリマーと同じ組成を有し、前記ブロックコポリマーの前記アルファ−オレフィンブロックが、前記ブロック複合体の前記アルファ−オレフィン系ポリマーと同じ組成を有する、前記組成物。
項２．
前記アルファ−オレフィンが、プロピレンである、項１に記載の組成物。
項３．
少なくとも前記特定のブロック複合体が、前記複合体構成成分中に存在し、前記アルファ−オレフィン系ポリマーが、６１モル％〜９０モル％のアルファ−オレフィン含有量を有し、
前記特定のブロック複合体が、０を超え、かつ１．０未満である変性ブロック複合体インデックスを有する、項１または項２に記載の組成物。
項４．
前記プロピレン系ポリマーが、０．８７０ｇ／ｃｍ^３〜０．９１０ｇ／ｃｍ^３の密度を有する、項１〜３のいずれか１項に記載の組成物。
項５．
少なくとも１つのエチレン−オクテンコポリマーを含む追加のポリマー構成成分を更に含む、項１〜４のいずれか１項に記載の組成物。

Claims

組成物であって、
（Ａ）エチレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のエチレン含有量、０．１ｇ／１０分〜１００．０ｇ／１０分のメルトインデックス（１９０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８）、及び０．９３５ｇ／ｃｍ^３〜０．９６５ｇ／ｃｍ^３の密度を有する少なくとも１つの前記エチレン系ポリマーを含む、４０重量％〜９０重量％のエチレン構成成分と、
（Ｂ）プロピレン系ポリマーの総重量に基づいて、少なくとも５０．０重量％のプロピレン含有量、及び０．５ｇ／１０分〜２００．０ｇ／１０分のメルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇでのＡＳＴＭＤ−１２３８）を有する少なくとも１つの前記プロピレン系ポリマーを含む、１０重量％〜９０重量％のプロピレン構成成分と、
（Ｃ）少なくともエチレン、及びＣ_３−１０アルファ−オレフィンのうちの１つであるアルファ−オレフィンに由来する特定のブロック複合体を含む、１重量％〜２０重量％の複合体構成成分と、を含み、
前記特定のブロック複合体が、６９モル％〜９０モル％のエチレン含有量を有するエチレン系ポリマーと、少なくとも前記アルファ−オレフィンに由来するアルファ−オレフィン系ポリマーと、エチレンブロック及びアルファ−オレフィンブロックを含むブロックコポリマーと、を含み、前記ブロックコポリマーの前記エチレンブロックが、前記ブロック複合体中の前記エチレン系ポリマーと同じ組成を有し、前記ブロックコポリマーの前記アルファ−オレフィンブロックが、前記ブロック複合体の前記アルファ−オレフィン系ポリマーと同じ組成を有する、前記組成物。
前記アルファ−オレフィンが、プロピレンである、請求項１に記載の組成物。
前記プロピレン系ポリマーが、０．８７０ｇ／ｃｍ^３〜０．９１０ｇ／ｃｍ^３の密度を有する、請求項１または請求項２に記載の組成物。
少なくとも１つのエチレン−オクテンコポリマーを含む追加のポリマー構成成分を更に含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の組成物。