JP6729479B2 - 積層電池 - Google Patents
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Description
条件(i):表面側セル10Xにおける正極集電体4の伸び率は、中央側セル10Yにおける正極集電体4の伸び率よりも小さい、および、
条件(ii):表面側セル10Xにおける負極集電体5の伸び率は、中央側セル10Yにおける負極集電体5の伸び率よりも小さい、
の少なくとも一方の条件を満たすことを一つの特徴とする。
本開示の積層電池は、積層電池の表面側に位置する表面側セルと、表面側セルよりも中央側に位置する中央側セルとを有する。さらに、表面側セルおよび中央側セルは、条件(i):表面側セルにおける正極集電体の伸び率は、中央側セルにおける正極集電体の伸び率よりも小さい、および、条件(ii):表面側セルにおける負極集電体の伸び率は、中央側セルにおける負極集電体の伸び率よりも小さい、の少なくとも一方の条件を満たす。
本開示の積層電池を構成する複数のセルを、積層電池の厚さ方向に沿って、順に第1セル〜第Nセルとする。Nは、積層電池に含まれる総セル数を意味し、例えば、3以上であり、10以上であっても良く、30以上であっても良く、50以上であっても良い。一方、Nは、例えば、200以下であり、150以下であっても良く、100以下であっても良い。
本開示におけるセルは、正極集電体、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層および負極集電体をこの順に有する。セルは、典型的には、Liイオン伝導を利用したセル(Liイオンセル)である。また、セルは、充放電可能なセル(二次電池)であることが好ましい。
負極活物質層は、負極活物質を少なくとも含有し、必要に応じて、固体電解質材料、導電化材およびバインダーの少なくとも一つを含有していても良い。
正極活物質層は、正極活物質を少なくとも含有し、必要に応じて、固体電解質材料、導電化材およびバインダーの少なくとも一つを含有していても良い。
固体電解質層は、正極活物質層および負極集電体の間に形成される層である。また、固体電解質層は、固体電解質材料を少なくとも含有し、必要に応じて、バインダーをさらに含有していても良い。固体電解質層に用いられる固体電解質材料およびバインダーについては、上記「(1)負極活物質層」に記載した内容と同様であるので、ここでの記載は省略する。
正極集電体は、上述した正極活物質層の集電を行い、負極極集電体は、上述した負極活物質層の集電を行う。正極集電体に含まれる金属元素は、特に限定されないが、例えばAl、Fe、Ti、Ni、Zn、Cr、Au、Ptが挙げられる。正極集電体は、上記金属元素の単体であっても良く、上記金属元素を主成分として含有する合金であっても良い。Fe合金の一例としては、ステンレス鋼(SUS)が挙げられ、SUS304が好ましい。
(正極の作製)
転動流動式コーティング装置(パウレック製)を用いて、大気環境において正極活物質(Li1.15Ni1/3Co1/3Mn1/3W0.005O2)にLiNbO3をコーティングした。その後、大気環境において焼成を行い、正極活物質の表面にLiNbO3を含有するコート層を形成した。これにより、表面にコート層を有する正極活物質を得た。
PP製容器に、酪酸ブチルと、PVDF系バインダー(クレハ製)の5重量%酪酸ブチル溶液と、負極活物質(シリコン、高純度化学製、平均粒径D50=5μm)と、硫化物固体電解質材料(LiIおよびLiBrを含むLi2S−P2S5系ガラスセラミックス、平均粒径D50=0.8μm)と、導電化材(気相成長炭素繊維、VGCF、昭和電工製)とを、負極活物質:硫化物固体電解質材料:導電化材:バインダー=55:42:2:1の重量比で添加した。次に、超音波分散装置(エスエムテー製UH−50)でPP製容器を30秒間撹拌した。次に、PP製容器を振とう器(柴田科学製、TTM−1)で30分間振とうさせ、さらに超音波分散装置で30秒間撹拌し、塗工液を得た。
PP製容器に、ヘプタンと、ブチレンゴム系バインダー(JSR社製)の5重量%ヘプタン溶液と、硫化物固体電解質材料(LiIおよびLiBrを含むLi2S−P2S5系ガラスセラミックス、平均粒径D50=2.5μm)とを添加した。次に、超音波分散装置(エスエムテー製UH−50)でPP製容器を30秒間撹拌した。次に、PP製容器を振とう器(柴田科学製、TTM−1)で30分間振とうさせ、さらに超音波分散装置で30秒間撹拌し、塗工液を得た。
得られた2つの転写部材を、それぞれ、負極集電体の両面に形成された負極活物質層上に配置し、冷間等方圧加圧法(CIP法)により、4ton/cm2の圧力でプレスした。その後、転写部材のAl箔を剥離した。これにより、図6(d)に示すように、負極活物質層2上に固体電解質層3を形成した。次に、上記で得られた2つの正極を、それぞれ、負極集電体の両面に形成された固体電解質層上に配置し、冷間等方圧加圧法(CIP法)により、4ton/cm2の圧力でプレスした。これにより、図6(e)に示すように、固体電解質層3上に、正極活物質層1および正極集電体4を形成した。このようにして、2積層セルを得た。さらに、得られた2積層セルを30個積層して、アルミラミネートフィルムにより封止し、評価用電池を得た。
(負極の作製)
PP製容器に、酪酸ブチルと、PVDF系バインダー(クレハ製)の5重量%酪酸ブチル溶液と、負極活物質(天然黒鉛、日本カーボン製、平均粒径D50=10μm)と、硫化物固体電解質材料(LiIおよびLiBrを含むLi2S−P2S5系ガラスセラミックス、平均粒径D50=0.8μm)とを、負極活物質:硫化物固体電解質材料:バインダー=59:40:1の重量比で添加した。次に、超音波分散装置(エスエムテー製UH−50)でPP製容器を30秒間撹拌した。次に、PP製容器を振とう器(柴田科学製、TTM−1)で30分間振とうさせ、さらに超音波分散装置で30秒間撹拌し、塗工液を得た。
得られた塗工液を用いたこと以外は、参考例1と同様にして2積層セルを得た。さらに、得られた2積層セルを40個積層したこと以外は、参考例1と同様にして評価用電池を得た。
参考例1、2で得られた評価用電池に対して、以下の条件で釘刺し試験を行った。
充電状態:未充電
抵抗計:Hioki製RM3542
釘:SK材(φ8mm、先端角60°)
釘の速度:25mm/sec
正極集電体として、Al箔(厚さ15μm、UACJ製1N30)を用い、負極集電体として、Cu箔(厚さ14μm、古河電工製、電解粗化Cu箔)を用いたこと以外は、参考例1と同様にして、2積層セルを作製した。
正極集電体として、Al箔(厚さ6μm、東洋アルミニウム製)を用いたこと以外は、実験例1と同様にして、2積層セルを作製した。
正極集電体として、SUS箔(SUS304、厚さ15μm、東洋精箔製)を用いたこと以外は、実験例1と同様にして、2積層セルを作製した。
実験例1〜3で得られた2積層セルを、厚さ3mmのAl板上に置き、以下の条件で釘刺し試験を行った。
充電状態:未充電
抵抗計:Hioki製RM3542
釘:SK材(φ8mm、先端角60°)
釘の速度:0.5mm/sec
釘刺し時の電圧プロファイルから、セルの短絡抵抗を求めた。その結果を表3に示す。なお、表3における短絡抵抗の値は、実験例1の短絡抵抗を100とした場合の相対値である。
2 … 負極活物質層
3 … 固体電解質層
4 … 正極集電体
5 … 負極集電体
10 … セル
100 … 積層電池
110 … 釘
Claims (10)
- 正極集電体、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層および負極集電体をこの順に有するセルを厚さ方向に複数有し、前記複数のセルが電気的に並列接続された積層電池であって、
前記積層電池は、前記積層電池の表面側に位置する表面側セルと、前記表面側セルよりも中央側に位置する中央側セルとを有し、
前記表面側セルおよび前記中央側セルは、
条件(i):前記表面側セルにおける前記正極集電体の伸び率は、前記中央側セルにおける前記正極集電体の伸び率よりも小さい、および、
条件(ii):前記表面側セルにおける前記負極集電体の伸び率は、前記中央側セルにおける前記負極集電体の伸び率よりも小さい、
の少なくとも一方の条件を満たし、
前記積層電池に含まれる総セル数は、3以上であり、
前記セルは、充放電可能なセルである、積層電池。 - 前記複数のセルを、前記積層電池の厚さ方向に沿って、順に第1セル〜第Nセル(N≧3)とした場合、
前記表面側セルは、第1セル〜第(N/3)セルのセル領域Aに属するセルである、請求項1に記載の積層電池。 - 前記中央側セルは、第(N/3)+1セル〜第(2N/3)セルのセル領域Bに属するセルである、請求項2に記載の積層電池。
- 前記セル領域Aにおける前記正極集電体の平均伸び率は、前記セル領域Bにおける前記正極集電体の平均伸び率よりも小さい、請求項3に記載の積層電池。
- 前記セル領域Aにおける前記負極集電体の平均伸び率は、前記セル領域Bにおける前記負極集電体の平均伸び率よりも小さい、請求項3または請求項4に記載の積層電池。
- 前記複数のセルを、前記積層電池の厚さ方向に沿って、順に第1セル〜第Nセル(N≧60)とした場合、
前記表面側セルは、第1セル〜第20セルのセル領域Cに属するセルである、請求項1に記載の積層電池。 - 前記中央側セルは、第21セル〜第40セルのセル領域Dに属するセルである、請求項6に記載の積層電池。
- 前記セル領域Cにおける前記正極集電体の平均伸び率は、前記セル領域Dにおける前記正極集電体の平均伸び率よりも小さい、請求項7に記載の積層電池。
- 前記セル領域Cにおける前記負極集電体の平均伸び率は、前記セル領域Dにおける前記負極集電体の平均伸び率よりも小さい、請求項7または請求項8に記載の積層電池。
- 前記負極活物質層は、負極活物質としてSiまたはSi合金を含有する、請求項1から請求項9までのいずれかの請求項に記載の積層電池。
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