JP6689576B2 - 原盤の製造方法、原盤、及び光学体 - Google Patents
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Description
凹凸の平均周期が830nm以下である第1のミクロ凹凸構造を、少なくとも基材を含む基材本体の表面に形成する第1のステップと、
前記第1のミクロ凹凸構造上に無機レジスト層を形成する第2のステップと、
有機レジスト材及び前記有機レジスト材中に分散したフィラー粒子を含む有機レジスト層を前記無機レジスト層上に形成する第3のステップと、
前記有機レジスト層及び前記無機レジスト層をエッチングすることで、凹凸の平均周期が830nmより大きいマクロ凹凸構造と、凹凸の平均周期が830nm以下である第2のミクロ凹凸構造とを前記基材の表面に重畳して形成する第4のステップと、を含み、
前記フィラー粒子の平均粒径は830nmよりも大きく、
前記フィラー粒子のエッチングレートは、前記有機レジスト材のエッチングレートと異なる、原盤の製造方法が提供される。
基材と、
前記基材の表面に形成され、凹凸の平均周期が830nmより大きいマクロ凹凸構造と、
前記マクロ凹凸構造に重畳され、凹凸の平均周期が830nm以下であるミクロ凹凸構造と、を有し、
前記マクロ凹凸構造と前記ミクロ凹凸構造との重畳構造の算術平均粗さRaと、前記マクロ凹凸構造の平均周期Rsmとの比Ra/Rsmが0.01以上である、原盤が提供される。
前記比Ra/Rsmが0.01以上、0.05以下であってもよい。
光学体の表面に形成され、凹凸の平均周期が830nmより大きいマクロ凹凸構造と、
前記マクロ凹凸構造に重畳され、凹凸の平均周期が830nm以下であるミクロ凹凸構造と、を有し、
前記マクロ凹凸構造と前記ミクロ凹凸構造との重畳構造の算術平均粗さRaと、前記マクロ凹凸構造の平均周期Rsmとの比Ra/Rsmが0.01以上である、光学体が提供される。
前記比Ra/Rsmが0.01以上、0.05以下であってもよい。
[1.1.原盤の構造]
まず、図1〜図3を参照して、本実施形態に係る原盤1の構成について説明する。図1は原盤1の外観例を示す斜視図であり、図2は原盤1の表面形状を模式的に示す断面図であり、図3は原盤の表面形状を模式的に示す平面図である。なお、図2は、原盤1の中心軸を通り、かつ中心軸に平行な平面で原盤1を切断することで得られる断面図である。図3の左右方向は原盤1の円周方向に一致し、上下方向は原盤1の軸方向に一致する。図1に示すように、原盤1は、例えば、ナノインプリント法で使用される原盤であり、円筒形状となっている。原盤1は円柱形状であっても、他の形状(例えば平板状)であってもよい。ただし、原盤1が円柱または円筒形状である場合、ロールツーロール方式によって原盤1の凹凸構造を樹脂基材等にシームレスで転写することができる。これにより、原盤1の凹凸構造が転写された光学体4(図15参照)を高い生産効率で作製することができる。このような観点からは、原盤1の形状は、円筒形状または円柱形状であることが好ましい。なお、本実施形態に係る原盤1により凹凸構造が転写された光学体4は、例えば、反射防止フィルム等として使用される。なお、図1では、後述するマクロ凹凸構造12及びミクロ凹凸構造13のうち、ミクロ凹凸構造13のみ示した。実際は、基材11の表面には、マクロ凹凸構造12及びミクロ凹凸構造13が重畳して形成されている。
次に、図4〜図10を参照して、原盤の製造方法の一例について説明する。
(第1のステップ)
まず、図4に示すように、例えば、基材11上に、基材レジスト層15を形成(成膜)する。これにより、基材本体を作製する。すなわち、本例では、基材本体は、基材11と、基材レジスト層15とで構成される。そして、基材レジスト層15に第1のミクロ凹凸構造であるミクロ凹凸構造15Bを形成する。ここで、基材レジスト層15を構成するレジスト材は特に制限されず、有機レジスト材及び無機レジスト材のいずれであってもよい。有機レジスト材としては、例えば、ノボラック系レジスト、または化学増幅型レジストなどが挙げられる。また、無機レジスト材としては、例えば、タングステン(W)またはモリブデン(Mo)などの1種または2種以上の遷移金属を含む金属酸化物等が挙げられる。ただし、熱反応リソグラフィを行うためには、基材レジスト層15は、金属酸化物を含む熱反応型レジストで形成されることが好ましい。
次に、図7に示すように、ミクロ凹凸構造15Bを包埋するように、ミクロ凹凸構造15B上に(すなわち基材レジスト層15上に)無機レジスト層17を形成(成膜)する。無機レジスト層17を構成する無機レジスト材としては、例えば、SiO2、Si、DLC(Diamond Like Carbon)、W、Mo、WまたはMoなどの1種または2種以上の遷移金属を含む金属酸化物などが挙げられる。無機レジスト層17は、スパッタ法あるいはCVD法(化学蒸着法)等によってミクロ凹凸構造15B上に形成される。このように、本実施形態では、基材レジスト層15のミクロ凹凸構造15Bを残した状態で無機レジスト層17を形成する。この理由は以下の通りである。
続いて、図8に示すように、無機レジスト層17上に有機レジスト層19を形成する。ここで、有機レジスト層19は、有機レジスト材191と、有機レジスト材191中に分散したフィラー粒子192とを含む。有機レジスト層19は、例えば、スピンコーティング、スリットコーティング、ディップコーティング、スプレーコーティング、またはスクリーン印刷等を用いることで無機レジスト層17上に形成される。これらのうち、スプレーコーティング法は、薄厚の有機レジスト層19を均一かつ連続的に形成できることから、特に好ましい。スプレーコーティング法に使用されるスプレーコータは、一般的なスプレーコータであれば、どのようなスプレーコータであってもよい。例えば、ニードルタイプのスプレーコータを用いて行ってもよい。
第4のステップでは、有機レジスト層19、無機レジスト層17、基材レジスト層15、及び基材11を順次エッチングする。ここで、本実施形態のエッチングは、垂直異方性を有するドライエッチングであることが好ましく、例えば、反応性イオンエッチング(Reactive Ion Etching:RIE)であることが好ましい。これにより、各レジスト層に形成されたマクロ凹凸構造、ミクロ凹凸構造が他のレジスト層に転写されるからである。例えばウェットエッチング等の等方性を有するエッチングにより有機レジスト層19をエッチングした場合、基材11にミクロ凹凸構造13が形成されない可能性がある。
第1のエッチングでは、まず、有機レジスト層19をエッチングする。第1のエッチングで使用されるエッチングガス(以下、「マクロ凹凸構造形成用ガス」とも称する)は、第1のエッチングガスと、第2のエッチングガスとを含む。ここで、有機レジスト材191の第1のエッチングガスに対するエッチングレートは、無機レジスト層17の第1のエッチングガスに対するエッチングレートよりも高い。また、有機レジスト材191の第2のエッチングガスに対するエッチングレートは、無機レジスト層17の第2のエッチングガスに対するエッチングレートよりも低い。第1のエッチングガスは、例えばO2ガスであり、第2のエッチングガスは、例えばフッ化炭素ガスである。
第2のエッチングでは、まず、無機レジスト層17をエッチングする。第2のエッチングで使用されるエッチングガス(以下、「重畳構造形成用ガス」とも称する)は、無機レジスト層17、基材レジスト層15、及び基材11をエッチングできるものであれば特に制限されない。例えば、重畳構造形成用ガスは、基材11が石英ガラスである場合、1または2種類以上のフッ化炭素ガスの混合ガスであってもよい。フッ化炭素ガスとしては、例えば、CHF3、CH2F2、CF4、C2F8、およびC3F8などが挙げられる。重畳構造形成用ガスは、これらのフッ化炭素ガスにH2ガス、またはArガス等の添加ガスを添加したものであってもよい。なお、重畳構造形成用ガスには、O2ガスをさらに含めても良いが、O2ガスは他のガスに比べて等方性が大きいので、O2ガスの濃度はなるべく低いことが好ましい。なお、第1のエッチングでは、マクロ凹凸構造形成用ガスにO2ガスを含める。しかし、第1のエッチングでは、無機レジスト層17にマクロ凹凸構造17Aという比較的大きな凹凸を形成するだけなので、マクロ凹凸構造形成用ガスが多少の等方性を有していても特に問題はない。
次に、図11を参照して、原盤の製造方法の第1の変形例について説明する。図11に示すように、第1の変形例では、無機レジスト層17を2層構造とする。すなわち、第1の変形例では、無機レジスト層17は、ミクロ凹凸構造15B上に形成される第1の無機レジスト層171と、第1の無機レジスト層171上に形成される第2の無機レジスト層172とで構成される。各無機レジスト層171、172は、上述した第2のステップと同様の方法によって形成される。
次に、図4〜図6、図12を参照して、原盤の製造方法の第2の変形例を説明する。第2の変形例では、第1のステップ及び第2のステップが異なる。
次に、図13に基づいて、露光装置200の構成について説明する。露光装置200は、基材レジスト層15を露光する装置である。露光装置200は、レーザ光源201と、第1ミラー203と、フォトダイオード(Photodiode:PD)205と、偏向光学系と、制御機構230と、第2ミラー213と、移動光学テーブル220と、スピンドルモータ225と、ターンテーブル227とを備える。また、基材11は、ターンテーブル227上に載置され、回転することができるようになっている。
次に、図14を参照して、原盤1を用いた光学体4の製造方法の一例について説明する。光学体4は、原盤1を用いたロールツーロール方式の転写装置300によって製造可能である。図14に示す転写装置300では、光硬化性樹脂を用いて光学体4を作製する。
[4.1.光学体の全体構成]
図15に、上記の製造方法によって作製された光学体4の構成を示す。光学体4は、例えばフィルム形状であり、その表面に形成されたマクロ凹凸構造41と、マクロ凹凸構造41上に重畳されたミクロ凹凸構造42とを備える。
光学体4の算術平均粗さは、マクロ凹凸構造41とミクロ凹凸構造42との重畳構造の算術平均粗さとなる。ここで、本実施形態では、マクロ凹凸構造41の算術平均粗さは、原盤1のマクロ凹凸構造12の算術平均粗さに略一致する。さらに、本実施形態では、原盤1を作製するに際し、ミクロ凹凸構造13の配列パターンを一定としたまま、マクロ凹凸構造12の形状だけを任意に変えることができる。したがって、本実施形態では、ミクロ凹凸構造42の配列パターンが一定で、重畳構造の算術平均粗さが異なる様々な光学体4を作製することができる。以下、「光学体4の算術平均粗さ」は、特に断りのない限り、「光学体4の重畳構造の算術平均粗さ」を意味するものとする。一方、光学体4の平均周期は、マクロ凹凸構造41の平均周期となる。
上述したように、本実施形態によれば、光学体4の平均周期及び算術平均粗さを所望の値とすることができる。そして、本発明者は、光学体4の平均周期及び算術平均粗さについて詳細に検討したところ、これらと光学体4のヘイズ値との間に密接な相関があることを見出した。光学体4の平均周期及び算術平均粗さと光学体4のヘイズ値との相関の一例を図16に示す。図16の横軸は光学体4の算術平均粗さ(=Ra)を平均周期(=Rsm)で除算した値(=Ra/Rsm)を示す。縦軸は、光学体4のヘイズ値(%)を示す。
本実施形態によって作製された光学体4は、様々な用途に適用可能である。例えば、光学体4は、表示装置や光学素子等の反射防止フィルム、アンチグレアフィルムとして使用することができる。光学体4は、これらの用途に限られず、反射防止及び防眩が要求される分野であれば適用可能である。
以下の工程により、光学体4を製造した。
(実施例1)
円筒形状の石英ガラスからなる基材11を用意し、スパッタ法により基材11の表面に酸化タングステンからなる基材レジスト層15を形成した。基材レジスト層15の層厚は50nmとした。ついで、図13に示す露光装置200から基材レジスト層にレーザ光を照射することで、基材レジスト層15に千鳥状の配列パターンの潜像15Aを形成した。ここで、潜像15Aのピッチに関する露光装置200の設定値は、ドットピッチ230nm、トラックピッチ153nmとした。
第1のエッチングを2回行ってから第2のエッチングを行った他は、実施例1と同様の処理を行った。なお、2回目の第1のエッチングは、1回目の第1のエッチングと同じ条件で行われた。例えば、1回目の第1のエッチングと同じ噴霧条件(噴霧圧、噴霧時間等)でスプレーコーティング用分散液を無機レジスト層17に噴霧した。光学体4の算術平均粗さ及び平均周期を実施例1と同様の方法によって測定したところ、算術平均粗さは0.112μm、平均周期は11.8μmであった。したがって、Ra/Rsmは0.009であった。また、第1のエッチングを繰り返して行うことで、光学体4の平均周期を大きく、算術平均粗さを小さくすることができることがわかった。したがって、第1のエッチングを繰り返して行うことで、マクロ凹凸構造17Aの平均周期を大きく、算術平均粗さを小さくすることができることになる。また、光学体4のミクロ凹凸構造42のドットピッチ、トラックピッチ、深さは実施例1と同程度であった。これらの値はSEMにより確認した。
実施例3では、フィラー粒子192の平均粒径を6μmとし、無機レジスト層17を2層構造とし、マクロ凹凸構造形成用ガスの組成を変えた他は、実施例1と同様の処理を行った。具体的には、実施例3では、ミクロ凹凸構造15B上にスパッタ法によりSiO2からなる第1の無機レジスト層171を形成した。第1の無機レジスト層171の層厚は200nmとした。ついで、第1の無機レジスト層171上にスパッタ法により酸化タングステンからなる第2の無機レジスト層172を形成した。第2の無機レジスト層172の層厚は500nmとした。したがって、実施例3は第1の変形例に対応する。
実施例4では、以下の処理を行うことで光学体4を作製した。すなわち、まず、実施例1と同様の処理により、基材11上にミクロ凹凸構造15Bを形成した。ついで、反応性イオンエッチング装置を用いて、基材レジスト層15及び基材11をエッチングした。ここで、エッチングガスは、CHF3ガスとCF4ガスとを27:3の流量比(sccm比)で混合したガスとした。また、反応性イオンエッチング装置の出力を150Wとし、ガス圧を0.5Paとし、エッチング時間を1時間とした。以上の工程により、基材11にミクロ凹凸構造14を形成した。
(光学体の算術平均粗さ及び平均周期とヘイズ値との関係)
上記各実施例で作製された光学体4のヘイズ値を、村上色彩技術研究所製のヘイズメータHM−150を用いて測定した。そして、Ra/Rsmとヘイズ値との組み合わせを示す点を横軸がRa/Rsm、縦軸がヘイズ値(%)となるxy平面にプロットした。この結果を図16に示す。図16の点Aは、Ra/Rsmとヘイズ値との相関を示す。
まず、実施例2で作製した光学体4の平面構造をSEMで観察した。その結果を図17(a)〜(c)に示す。図17(a)の倍率は500倍、(b)の倍率は5000倍、(c)の倍率は50000倍である。図17(a)によれば、基材11上にマクロ凹凸構造12が形成されていることがわかる。なお、図17(a)中に分布している略円形状の構造体がマクロ凹凸構造12である。また、図17(b)には極めて微細であるがマクロ凹凸構造12と同一面にミクロ凹凸構造13が形成されていることが確認できた。図17(c)ではミクロ凹凸構造13がマクロ凹凸構造12と同一面に形成されていることがより明確に確認できた。
各実施例で作製された光学体4の反射防止機能を評価するために、光学体4の拡散反射分光スペクトルを測定した。まず、図18に基づいて、拡散反射分光スペクトルの測定に使用される光学系を説明する。拡散分光スペクトルの測定では、光源71からの光72Aは、球面ミラー73にて反射された後、積分球75内に備えられた試料77に照射される。試料77からの反射光72Bは、積分球75内で多重反射して均質化した後、検出される。拡散反射分光スペクトルの測定は、具体的には、日本分光社製の分光光度計V550、および絶対反射率測定器ARV474Sを用いて行った。拡散反射分光スペクトルを図19に示す。なお、実施例4では、実施例1、2と同程度のスペクトルが得られた。図19から明らかな通り、実施例1〜4に係る光学体は、可視光帯域の全域にわたって拡散反射率が低く、拡散反射を十分に防止可能であることがわかる。このように、本実施例では、ヘイズ値が20%程度あるいはそれ以上という高い値になっても、拡散反射率2%以下にすることができる。
4 光学体
41 マクロ凹凸構造
411 凸部
412 凹部
42 ミクロ凹凸構造
421 凸部
422 凹部
11 基材
12 マクロ凹凸構造
121 凸部
122 凹部
13 ミクロ凹凸構造
131 凸部
132 凹部
14 ミクロ凹凸構造
15 基材レジスト層
15B ミクロ凹凸構造
17 無機レジスト層
171 第1の無機レジスト層
172 第2の無機レジスト層
19 有機レジスト層
191 有機レジスト材
192 フィラー粒子
Claims (13)
- 凹凸の平均周期が830nm以下である第1のミクロ凹凸構造を、少なくとも基材を含む基材本体の表面に形成する第1のステップと、
前記第1のミクロ凹凸構造上に無機レジスト層を形成する第2のステップと、
有機レジスト材及び前記有機レジスト材中に分散したフィラー粒子を含む有機レジスト層を前記無機レジスト層上に形成する第3のステップと、
前記有機レジスト層及び前記無機レジスト層をエッチングすることで、凹凸の平均周期が830nmより大きいマクロ凹凸構造と、凹凸の平均周期が830nm以下である第2のミクロ凹凸構造とを前記基材の表面に重畳して形成する第4のステップと、を含み、
前記フィラー粒子の平均粒径は830nmよりも大きく、
前記フィラー粒子のエッチングレートは、前記有機レジスト材のエッチングレートと異なる、原盤の製造方法。 - 前記フィラー粒子のエッチングレートは、前記有機レジスト材のエッチングレートより高い、請求項1記載の原盤の製造方法。
- 前記フィラー粒子の平均粒径は2〜15μmである、請求項1または2に記載の原盤の製造方法。
- 前記第4のステップでは、前記有機レジスト層および前記無機レジスト層をドライエッチングによりエッチングし、
前記有機レジスト層をドライエッチングする際に使用されるエッチングガスは、前記無機レジスト層をドライエッチングする際に使用されるエッチングガスと異なる、請求項1〜3の何れか1項に記載の原盤の製造方法。 - 前記有機レジスト層をドライエッチングする際に使用されるエッチングガスは、第1のエッチングガスと第2のエッチングガスとを含み、
前記有機レジスト材の前記第1のエッチングガスに対するエッチングレートは、前記無機レジスト層の前記第1のエッチングガスに対するエッチングレートよりも高く、
前記有機レジスト材の前記第2のエッチングガスに対するエッチングレートは、前記無機レジスト層の前記第2のエッチングガスに対するエッチングレートよりも低い、請求項4記載の原盤の製造方法。 - 前記ドライエッチングに使用されるエッチングガスは、炭素原子、フッ素原子、酸素原子および水素原子からなる群から選択される1種以上の原子を含む、請求項4または5に記載の原盤の製造方法。
- 前記第1のステップは、
前記基材の表面に基材レジスト層を形成することで、前記基材本体を作製するステップと、
前記基材レジスト層に前記第1のミクロ凹凸構造を形成するステップと、を含み、
前記基材レジスト層のエッチングレートは、前記無機レジスト層のエッチングレートと異なる、請求項1〜6のいずれか1項に記載の原盤の製造方法。 - 前記基材本体は、前記基材で構成され、
前記第1のステップは、
前記基材の表面に基材レジスト層を形成するステップと、
前記第1のミクロ凹凸構造と同じ配列パターンを有する第3のミクロ凹凸構造を前記基材レジスト層に形成するステップと、
前記基材レジスト層をエッチングすることで、前記基材の表面に前記第1のミクロ凹凸構造を形成するステップと、を含む、請求項1〜6のいずれか1項に記載の原盤の製造方法。 - 前記第2のステップは、前記第1のミクロ凹凸構造上に第1の無機レジスト層を形成するステップと、
前記第1の無機レジスト層上に第2の無機レジスト層を形成するステップと、を含む、請求項1〜8のいずれか1項に記載の原盤の製造方法。 - 基材と、
前記基材の表面に形成され、凹凸の平均周期が830nmより大きいマクロ凹凸構造と、
前記マクロ凹凸構造に重畳され、凹凸の平均周期が830nm以下であるミクロ凹凸構造と、を有し、
前記マクロ凹凸構造と前記ミクロ凹凸構造との重畳構造の算術平均粗さRaと、前記マクロ凹凸構造の平均周期Rsmとの比Ra/Rsmが0.01以上である、原盤。 - 前記比Ra/Rsmが0.01以上、0.05以下である、請求項10に記載の原盤。
- 光学体の表面に形成され、凹凸の平均周期が830nmより大きいマクロ凹凸構造と、
前記マクロ凹凸構造に重畳され、凹凸の平均周期が830nm以下であるミクロ凹凸構造と、を有し、
前記マクロ凹凸構造と前記ミクロ凹凸構造との重畳構造の算術平均粗さRaと、前記マクロ凹凸構造の平均周期Rsmとの比Ra/Rsmが0.01以上である、光学体。 - 前記比Ra/Rsmが0.01以上、0.05以下である、請求項12に記載の光学体。
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