JP6587105B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
上記電極体のうち電解液が少ない部分(典型的には液枯れが生じた部分)では、当該部分に存在する電解液が必要量を下回り、電池全体としての充放電性能が低下する傾向がある。また、上記電極体のうち電解液が相対的に多く存在する部分には電池反応が集中するため当該部分の劣化が促進される傾向がある。これらの事象はいずれも性能劣化(電池抵抗の増大や容量劣化など)の要因になるため好ましくない。特に高いハイレート充放電特性が要求される目的に使用される二次電池に対しては、このような電極体内の電解液の液量ムラに起因する性能劣化を抑えることが重要である。
即ち、本発明によると、ハイレート充放電特性に優れた電池を提供することができる。
なお、リチウム二次電池は一例であり、本発明の技術思想はこれに限定されない。例えば、正負極間での電荷担体の移動に伴う電荷の移動により、繰り返し充放電が実現される各種の二次電池を適応対象とすることができる。具体的には、電荷担体としてリチウムイオンを利用するリチウム二次電池以外に、その他の電荷担体(例えばマグネシウムイオン、ナトリウムイオン等)を備える他の二次電池(例えばマグネシウム二次電池、ナトリウムイオン二次電池等)にも本発明の技術思想は適用される。
かかる圧縮弾性率は、負極(またはセパレータ)に対して厚み方向に所定の荷重を印加したときの負極(またはセパレータ)の厚み方向の変形量から算出される。即ち、以下の式:圧縮弾性率(kN/mm)=荷重(kN)/負極(またはセパレータ)の変形量(mm);から算出される。
ここで、上記副材および上記負極活物質の圧縮弾性率は、副材または負極活物質に所定の荷重を印加したときの該副材(または負極活物質)の変形量から算出される。即ち、上記圧縮弾性率は、以下の式:圧縮弾性率(kN/mm)=荷重(kN)/副材(または負極活物質)の変形量(mm);から算出される。かかる副材(負極活物質)の圧縮弾性率は、粉体材料に対応した圧縮試験機(微小圧縮試験機など)を用いて測定することができる。
なお、負極活物質の平均粒子径は特に限定されず、従来の二次電池と同程度とすればよい。例えば、負極活物質の平均粒径は、例えば50μm以下(典型的には20μm以下、例えば1μm〜20μm、好ましくは5μm〜15μm)であり得る。
なお、本明細書中における「平均粒子径」とは、特記しない限り、レーザ散乱・回折法に基づく粒度分布測定装置により測定された粒度分布における、積算値50%での粒径(50%体積平均粒子径;以下、D50と略記する場合もある。)を意味するものとする。
ここで、負極活物質層64の多孔度とは、負極活物質層64に占める空孔の体積基準の割合を示している。即ち、負極活物質層64の見かけの体積に対する、負極活物質層64の内部に形成された空孔の容積の割合によってあらわすことができる。
上記負極活物質層64に形成された空孔の容積は、水銀圧入法によって求めることが可能であり、従来公知の水銀ポロシメータを用いて測定することができる。また、上記負極活物質層64の見かけの体積は、負極活物質層64の平面視の面積と、厚さとの積によって求められる。即ち、本明細書において、「多孔度」とは、水銀ポロシメータを用いた測定によって得られた全空孔容積を負極活物質層64の見かけの体積で除して100を掛けた値をいう(多孔度(%)=(空孔の容積/負極活物質層の体積)×100)。
なお、上記負極活物質層64の平均厚みは特に限定されないが、例えば、片面当たり40μm以上(典型的には50μm以上)であって、110μm以下(典型的には100μm以下)とすることができる。
なお、上記導電材は、従来の二次電池に使用されるものと同様のものを特に制限なく使用し得る。例えば、カーボン粉末、カーボンファイバー等の炭素材料が好適なものとして例示される。カーボン粉末としては、種々のカーボンブラック(例えば、アセチレンブラック、カーボンブラック、ケッチェンブラック)、グラファイト粉末などのカーボン粉末を用いることができる。このような導電材から選択される一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いるようにしてもよい。
なお、上記導電材を使用する場合、上記負極活物質層64全体に占める該導電材の含有割合が多すぎると、電池容量が低下する虞がある。このため、上記負極活物質層64中に存在する上記導電材の含有割合は特に限定されないが、例えば、負極活物質層64中の全固形分100質量%に対して2質量%以下(好ましくは1質量%以上2質量%以下)とし得る。
上記正極集電体52としては、例えばアルミニウム箔等が挙げられる。また、上記正極活物質としては、例えば層状構造やスピネル構造等のリチウム複合金属酸化物(例えば、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNiO2、LiCoO2、LiFeO2、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiFePO4等)が挙げられる。正極活物質層54は、活物質以外の成分、例えば導電材やバインダ等を含み得る。導電材としては、アセチレンブラック(AB)等のカーボンブラックやその他(グラファイト等)の炭素材料を好適に使用し得る。バインダとしては、PVDF等を使用し得る。
非水溶媒としては、例えばエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等のうちの1種を単独で、あるいは2種以上を適宜組み合わせて(例えばECとEMCとDMCとを3:4:3の体積比で含む混合溶媒)用いることができる。支持塩としては、例えばLiPF6、LiBF4、LiClO4等のリチウム塩(好ましくはLiPF6)を用いることができる。支持塩の濃度は、例えば0.7mol/L以上1.3mol/L以下(好ましくは凡そ1.0mol/L)である。
<例1>
以下の材料およびプロセスで正極を作製した。まず、正極活物質として、平均粒子径(D50が5μmのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(LNCM)を準備した。次いで、該LNCMと、導電材としてのアセチレンブラック(AB)と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、LNCM:AB:PVdF=92:5:3の質量比でN−メチルピロリドン(NMP)と混合し、ペースト状(スラリー状)の正極活物質層形成用組成物を調製した。この組成物を、平均厚み15μmの長尺状のアルミニウム箔(正極集電体)の両面に塗布した。このとき、正極集電体の幅方向の一端に沿って帯状に正極活物質層非形成部分を残しつつ、正極活物質層形成用組成物の付与面が、長尺方向に対向する幅方向の長さが100mmである帯状となるように均一に塗布した。そして、上述のとおりに正極活物質層形成用組成物を付与した正極集電体を、乾燥、プレスすることにより、正極集電体上に正極活物質層を有する正極を作製した。このとき、正極活物質層の平均厚みが80μmとなるようプレス条件を調整した。
副材として表1に記載の材質および平均粒子径のものを用い(例14〜17は副材を用いない)、負極活物質層に含まれる副材の含有割合(即ち、負極活物質層形成用組成物に混合する副材の割合)を表1に示す割合に変更し、負極活物質層の多孔度および平均厚みが表1に示す厚みとなるようにプレス条件を適宜変更した以外は、例1と同様の材料およびプロセスにて、例2〜11および例14〜21に係るリチウム二次電池を作製した。ここで、表1中の副材の含有量(質量%)は、負極活物質層に含まれる固形分量の合計100質量%に対する副材の含有割合を示す。このとき、負極活物質層形成用組成物中に混合する副材の割合(X)は、負極活物質(ここでは黒鉛(C))と副材(ここではアルミナ(Al2O3))とが、C:Al2O3=(99−X):Xの質量比となるように変更した。
負極活物質層(即ち負極活物質層形成用組成物)に導電材としてのアセチレンブラック(AB)を表1に示す割合で含有させ、負極活物質層に含まれる副材の含有割合(即ち、負極活物質層形成用組成物に混合する副材の割合)を表1に示す割合に変更し、負極活物質層の多孔度および平均厚みが表1に示す厚みとなるようにプレス条件を適宜変更した以外は、例8と同様の材料およびプロセスにより、例12、13に係るリチウム二次電池を作製した。ここで、表1中の導電材の含有量(質量%)は、負極活物質層に含まれる固形分量の合計100質量%に対する導電材の含有割合を示す。このとき、負極活物質層形成用組成物中に混合する副材の割合(X)および導電材の割合(Y)は、負極活物質(ここでは黒鉛(C))と副材(ここではアルミナ(Al2O3))と導電材(ここではアセチレンブラック(AB))とが、C:Al2O3:AB=(99−X−Y):X:Yの質量比となるように変更した。
なお、例12および例13では、アルミナ(Al2O3)とアセチレンブラック(AB)とを所定の質量比(例12はAl2O3:AB=10:1、例13はAl2O3:AB=10:2)で混合し、回転数2000rpm、処理時間40分の条件でメカノフュージョンさせることでアルミナの表面がアセチレンブラックでコートされたものを使用した。
上記各例にかかる電池の構築に用いた負極の圧縮弾性率を以下の方法で測定した。即ち、各例に係る負極(負極活物質層が形成された部分)から5cm×5cmの正方形の測定用サンプルを50枚切り出し、積層した。そして、これら積層した測定用サンプルをSUS板の間に挟み、オートグラフ精密万能試験機にて該負極の厚み方向に所定の荷重を印加したときの該積層サンプルの厚みの変化量を測定した。そして、以下の式:圧縮弾性率(kN/mm)=荷重(kN)/厚みの変化量(mm);により負極の圧縮弾性率(N1)を算出した。また、セパレータの圧縮弾性率(N2)も上記負極の場合と同様の方法で測定した。また、負極の圧縮弾性率(N1)とセパレータの圧縮弾性率(N2)との比(N1/N2)を算出した。結果を表1の該当欄に示す。
上述のとおりに構築した各例に係る電池について、初期抵抗を以下の条件で測定した。SOC60%の充電状態に調整した電池を、25℃の温度条件下において、20Cのレートで10秒間の定電流放電(CC放電)を行って、電圧降下量(V)を算出した。そして、電圧降下量の値(V)を、対応する電流値(I)で除してIV抵抗(mΩ)を算出し、その平均値を初期電池抵抗とした。
なお、「1C」とは理論容量より予測した電池容量(Ah)を1時間で充電できる電流値を意味し、例えば電池容量が1Ahの場合は1C=1Aである。
次いで、上述のとおりに初期電池抵抗を測定した各例に係る電池について、25℃の温度条件下において充放電を2000サイクル繰り返す充放電サイクル試験を行い、該サイクル試験後の電池抵抗増加率を測定した。
上記充放電サイクル試験は、30Cの充電レートで10秒間の定電流充電(CC充電)を行い、その後10秒間休止し、次いで1Cの放電レートで300秒の定電流放電(CC放電)を行い、その後10秒間休止する充放電を1サイクルとした。
そして、上記充放電サイクル試験後の各例に係る電池の電池抵抗(IV抵抗)を上記初期抵抗の測定と同様の方法で測定し、IV抵抗の増加率(%)を算出した。そして、例14のIV抵抗増加率を100としたときの相対値を算出し、各例のIV抵抗増加率(相対値)とした。結果を表1の該当欄に示す。
また、上述のとおりに構築した各例に係る電池について、所定の充放電レートでのパルス充放電サイクル試験後に電池容量を高く(初期電池容量の95%以上)維持できなくなる電流値(以下、該電流値を限界電流値という)を測定した。
まず各例に係る電池の初期の電池容量(初期電池容量)を測定した。−10℃の温度条件下、各例の電池に対し、CCCV充電(4.1V、レート0.2C)を行った後、CCCV放電(3.0V、レート0.2C)を行った。この時の放電容量を測定し、初電池期容量(初期電池容量)(Ah)とした。各例に係る電池の初期電池容量は、何れも5Ahであった。
次に、−10℃の温度条件下において、所定の充放電レート(CX)での充放電を200サイクル繰り返すパルス充放電サイクルを1セットとして、充放電レートを変更して複数セットのパルス充放電を行った。かかるパルス充放電サイクルの充放電パターンは、所定の充電レート(CX)で10秒間の定電流充電(CC充電)を行い、その後10秒間休止し、次いで所定の放電レート(CX)で10秒間の定電流放電(CC放電)を行い、その後10秒間休止する充放電を1サイクルとした。このとき、上記充放電レート(CX)は10Cから開始して、1セット毎に2Cずつ充放電レートを増大させた。そして、パルス充放電1セット毎に電池容量を上記初期電池容量の測定と同様の方法で測定し、初期電池容量の95%に相当する電池容量を維持できる最大パルス電流値を限界電流値とした。そして、例14の限界電流値を100としたときの相対値を算出し、各例の限界電流値(相対値)とした。結果を表1の該当欄に示す。
また、負極活物質層の多孔度が45%以上である例3、6、8は、負極活物質層の多孔度が40%の例19と比較してハイレート充放電後のIV抵抗増加率が小さく、限界電流値が高かった。そして、これら例3、6、8にかかる電池は、負極活物質層の多孔度が大きいほどハイレート充放電後のIV抵抗の増加が小さく、限界電流値が高くなる傾向にあった。一方で、負極活物質層の多孔度が57%である例21は、負極活物質層の多孔度が55%である例8と比較して、ハイレート充放電後のIV抵抗の増加率が大きく、限界電流値が低かった。即ち、負極活物質層の多孔度の好適範囲は45%以上55%以下であることを確認した。
例8、9、20の結果から、粒子径が2μm以上5μm以下の副材を使用することで、ハイレートサイクル後のIV抵抗の増大を低減し得ることを確認した。即ち、副材の粒子径の好適範囲は2μm以上5μm以下であった。
また、例10、11の結果から、ベーマイトおよび水酸化アルミニウムをアルミナと同様に副材として好適に使用し得ることを確認した。
さらに、例12、13の結果から、負極活物質層内に導電材を含む(ここでは、導電材でコートされた副材を使用する)ことで、ハイレート充放電特性をさらに高いレベルで実現し得ることを確認した。
30 電池ケース
32 電池ケース本体
34 蓋体
36 安全弁
42 正極端子
42a 正極集電板
44 負極端子
44a 負極集電板
50 正極
52 正極集電体
53 正極活物質層非形成部分
54 正極活物質層
60 負極
62 負極集電体
63 負極活物質層非形成部分
64 負極活物質層
70 セパレータ
100 二次電池(非水電解液二次電池)
Claims (2)
- 少なくとも正極活物質を含む正極活物質層を有する正極と、少なくとも負極活物質を含む負極活物質層を有する負極と、該正負極を電気的に隔離するセパレータと、を備えた二次電池であって、
前記負極活物質層は、前記負極活物質よりも圧縮弾性率が高い副材を、負極活物質層の全固形分100質量%に対して3質量%以上20質量%以下の含有割合で含んでおり、
前記副材は、アルミナ、ベーマイト、および水酸化アルミニウムからなる群より選ばれる少なくとも1種であり、
前記負極活物質層の多孔度が、45%以上55%以下であり、
前記負極の厚み方向の圧縮弾性率が、前記セパレータの厚み方向の圧縮弾性率の1.2倍以上3.3倍以下である、二次電池。 - 前記副材の平均粒子径が、2μm以上5μm以下である、請求項1に記載の二次電池。
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