JP6580133B2 - パターニングされた薄膜波長変換器の製造方法 - Google Patents

パターニングされた薄膜波長変換器の製造方法 Download PDF

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Description

関連出願の相互参照
本願は、2014年9月23日に出願された米国特許出願第14/494,281号、発明の名称「パターニングされた薄膜波長変換器及び該薄膜波長変換器の製造方法(Patterned Thin−Film Wavelength Converter and Method of Making Same)」の国際出願であって、またその優先権を主張するものであり、この特許文献は参照によりその範囲全体が本願に含まれるものとする。
技術分野
本発明は、一般的に波長変換器に関し、より詳細には、固体発光装置のための波長変換器の表面テクスチャリングに関する。
発光ダイオード(LED)のような固体光源は、そのLEDの材料成分に依存して、電磁スペクトルの特定領域にある可視光又は不可視光を生成する。LEDの出力色とは異なる色を形成するLED光源を構成することが所望される場合、ピーク波長を有しているLED光出力(「一次光」)を、フォトルミネッセンスによって、異なるピーク波長を有している光(「二次光」)に、変換することが公知である。
フォトルミネッセンスは、一般的に、波長変換材料(「変換材料」)、例えば1種の蛍光体又は複数種の蛍光体の混合物による、より高いエネルギの一次光の吸収を含んでいる。この吸収によって、変換材料が励起され、より高いエネルギ状態に移行する。変換材料がより低いエネルギ状態に戻るときに、変換材料は、一般的に一次光よりも長い波長の二次光を放射する。二次光のピーク波長を、蛍光体材料の種類に依存させることができる。このプロセスを一般的に「波長変換」と称することができる。二次光を形成するための蛍光体のような変換材料を含む波長変換構造が組み合わされているLEDを「蛍光体変換型LED」又は「波長変換型LED」と称することができる。
公知の構成においては、LEDダイ、例えばIII族窒化物ダイは、リフレクタカップパッケージ及びボリューム内に位置決めされている。一次光を二次光に変換するために、波長変換構造(「波長変換器」)を設けることができる。波長変換器を、自己支持型のプレート、例えばセラミックプレート又は単結晶プレートの形態で組み込むことができる。いずれの場合にも、波長変換器を、LEDに直接的に取り付けることができ、例えばウェハボンディング、焼結、接着等によって取り付けることができる。そのような構成を「チップレベル変換」又は「CLC」と解することができる。択一的に、波長変換器を、LEDから離れた場所に位置決めすることができる。そのような構成を「遠隔変換」と解することができる。
1つの特に公知の構成では、波長変換器を、典型的にはサファイアのような透明な基板材料に堆積されている薄膜として構成することができる。例えば、米国特許出願第2012/0261688号には、ポリッシングされたサファイア基板に波長変換材料を堆積させている間に生成された不均一な上面を有している、波長変換薄膜構造が開示されている。別の例として、米国特許出願第2013/0313603号には、透明な基板、例えばGd3Ga512又はY3Al512に設けられているエピタキシャル波長変換薄膜構造が開示されており、ここでは、変換材料の放射波長を、元素組成の変更によって調整するのではなく、格子歪み制御によって調整することができる。
薄膜波長変換器を用いる場合の1つの潜在的な問題として、それらの波長変換器が有する散乱中心(例えば粒子境界)が、粉末材料を焼結することによって又は蛍光体粒子が分散されている樹脂が注型されることによって形成されるセラミック波長変換器に比べて、少なくなる傾向にあることが挙げられる。このことは、全反射(TIR)に起因して、薄膜変換器において損失がより生じやすくなることを意味している。例えば機械的な研磨、化学的なエッチング等によって、変換器の表面を粗くすることによって、光取り出しを改善することができる。しかしながら一般的に、それらの技術は、表面の粗さの度合いが変化すると、無統制の影響をもたらす虞があり、また、薄膜の厚さはその用途を制限する可能性がある。
発明の概要
本発明の課題は、従来技術による欠点を回避することである。
本発明の別の課題は、パターニングされた表面を有している薄膜波長変換器を提供することである。
本発明の更なる課題は、パターニングされた表面を有している薄膜波長変換器の製造方法を提供することである。
本発明の1つの対象によれば、パターニングされた薄膜波長変換器が提供される。変換器は、波長変換材料の薄膜が堆積されており、且つ、パターニングされた表面を有している基板を含んでいる。薄膜の、基板側とは反対側に位置している表面は、基板のパターニングされた表面のパターンに実質的に等しいパターンを有している。
本発明の別の対象によれば、パターニングされた薄膜波長変換器の製造方法が提供され、この製造方法は、
(a)特徴部のパターンを備えている、パターニングされた表面を有している基板を得るステップと、
(b)波長変換材料から成る薄膜を、基板のパターニングされた表面に堆積させ、それによって、薄膜の、基板側とは反対側に位置している表面が、基板のパターンに実質的に等しいパターンを有するようにするステップと、
を備えている。
本発明のパターニングされた薄膜変換器は、高められた光取り出し、熱的性能、単純化されたプロセス及びよりロバストな処理を含めて、種々の固体発光用途に関して種々の潜在的な利点を提供する。表面パターンは、薄膜に比べて容易に処理することができる基板に直接的に形成することができ、また、フォトリソグラフィのような慣例の半導体製造プロセスによって形成することができる。更に、市販のパターニングされたサファイア基板が、発光ダイオード用のエピタキシャル成長された基板として既に使用されている。薄膜を堆積させた後に、薄膜の表面をパターニングする必要はない。何故ならば、基板のパターンが薄膜の反対側に転写されることによって、類似のパターニングされた表面が生じるからである。
薄膜を基板に直接的に堆積させることができるので、基板に変換材料を付着させるために結合剤は必要とされない。この結合剤は、基板への熱伝達に干渉する可能性があるか、又は、変換材料内に拡散して光の品質の低下をもたらす可能性がある。更に、界面における構造化された表面は、波長変換材料の薄膜と基板との間のより大きい接触表面積を提供し、これによって、熱散逸を改善することができる。
発光ダイオードに取り付けられている、パターニングされた薄膜波長変換器の1つの実施の形態の横断面図を示す。 発光ダイオードに取り付けられている、パターニングされた薄膜波長変換器の別の実施の形態の横断面図を示す。 本発明による、パターニングされた薄膜波長変換器の更に別の実施の形態の横断面図を示す。 図3Aの基板だけの横断面図を示す。 ドーム状の特徴部の六方配列を有している、パターニングされたサファイア基板の平面図を示す。 パターニングされたサファイア基板に堆積された後の、YAG:Ce薄膜の表面のSEM顕微鏡写真である。 パターニングされたサファイア基板に堆積された後の、YAG:Ce薄膜の横断面SEM顕微鏡写真である。 中間酸化セリウム層を有している、パターニングされたサファイア基板に堆積された後の、YAG:Ce薄膜の横断面SEM顕微鏡写真である。 中間酸化セリウム層を有している、パターニングされたサファイア基板に堆積された後の、YAG:Ce薄膜の横断面SEM顕微鏡写真である。 室温における、パターニングされた薄膜波長変換器の性能をグラフで表す。 75℃の周囲温度における、パターニングされた薄膜波長変換器の性能をグラフで表す。 ポリッシングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する青色レーザ入力電力に対するルーメン出力と、パターニングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する青色レーザ入力電力に対するルーメン出力と、の比較を示す。 ポリッシングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する、角度に対する色の性能と、パターニングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する、角度に対する色の性能と、の比較を示す。
本発明の詳細な説明
本発明をより良く理解するために、その他の対象及び別の対象、それらの利点及び性能と合わせて、上述の図面と関連させて、以下の説明及び添付の特許請求の範囲を参照する。図面において、類似の番号は、類似の部分を表している。
本明細書において使用されているように、以下の用語は以下の意味を有している:
「薄膜」とは、その境界内で途切れることなく、約20μm未満の厚さを有している材料の膜を意味している。好適には、薄膜は、気相堆積技術によって、例えばスパッタリング、蒸着、レーザアブレーション、化学気相成長、原子層堆積等によって堆積されている。本明細書において使用されているように、術語「薄膜」には、固体のモノリシックな部品を形成するために、有機材料によって、例えば樹脂又はポリマーによって相互に結合させても良いし、結合させなくても良い、若しくは、相互に焼結させても良いし、焼結させなくても良い粒子材料のコーティング又は層は含まれない。
「透光性の」材料とは、光源から放射された光の少なくとも一部を吸収することなく通過させることができる材料を意味している。術語「透光性の」材料には、「透明な」材料も含まれ、これにより、光は顕著な散乱が生じることなく材料を通過する。
「〜に実質的に等しい」とは、パターニングされた表面に関して、一方のパターンにおける特徴部の配置構成及び相対的な間隔が、他方のパターンにおける特徴部の配置構成及び相対的な間隔とほぼ近似しており、好適には±20%内、より好適には+10%内で近似していることを意味している。このことは、特徴部の一般的な形状、例えばドーム形状又は円錐形状が維持され、更には、膜の成長によって惹起される形状の多少の不明瞭性も生じる可能性があること、例えば角又は先端が丸くなることも含意している。また、少なくとも膜の厚さに比例する量で膜が成長することによって、特徴部の寸法が変化することも予想される。
蛍光体、LED又は基板の色の参照は、別段の定めがない限り、一般的にそれらの放射色を表している。従って、青色LEDは青色光を放射すること、黄色蛍光体は黄色光を放射すること、等を表している。
図1を参照すると、この図1には、発光ダイオード(LED)102の発光表面(参照番号無し)に取り付けられている、パターニングされた薄膜波長変換器100の1つの実施の形態が横断面図で示されている。波長変換器100は、基板104及び波長変換材料の薄膜106を含んでいる。好適には、基板は、少なくともLEDから放射される光に関して透光性且つ透過性である。より好適には、基板は透明であり、サファイアのような熱伝導性材料である。1つの別の実施の形態において、基板104は、その他の高熱伝導性材料、例えば窒化アルミニウム、窒化ホウ素、イットリウム・アルミニウム・ガーネット、多結晶ダイヤモンド、単結晶ダイヤモンド及び酸化ベリリウムを含むことができる。
また、波長変換器100をLEDに取り付けることは必須ではない。例えば、波長変換器を、LEDの発光表面から距離をおいて設けることも可能である。別の実施の形態においては、波長変換器100を、レーザ活性遠隔蛍光体(LARP:laser−activated remote phosphor)用途において使用することもできる。この用途では、レーザが波長変換材料のための励起源として使用される。そのような用途においては、レーザビームを、基板104(透過性の構造)を通過するように、又は薄膜106(反射性の構造)を直接的に照明するように構成することができる。
波長変換材料は、好適にはガーネットベースの蛍光体であり、この蛍光体を一般式A3512:Ce(但し、AはY、Sc、La、Gd、Lu又はTbであり、且つ、BはAl、Ga又はScである)によって表すことができる。それらのガーネットベースの蛍光体は、立方格子構造を有しており、また好適には、420nmから490nmまでの範囲の波長を吸収する。幾つかの好適なガーネット蛍光体には、セリウム活性化イットリウム・アルミニウム・ガーネット(Y3Al512:Ce3+、以下ではYAG:Ceとも記す)、セリウム活性化イットリウム・ガドリニウム・アルミニウム・ガーネット((Y,Gd)3Al512:Ce3+)、セリウム活性化ルテチウム・アルミニウム・ガーネット(Lu3Al512:Ce3+)、及び、セリウム活性化テルビウム・アルミニウム・ガーネット(Tb3Al512:Ce3+)が含まれる。好適には、それらの蛍光体におけるセリウムの濃度は、蛍光体1モル当たり約0.001モルセリウムから約0.1モルセリウムである。より好適には、セリウムの濃度は、蛍光体1モル当たり約0.005モルセリウムから約0.05モルセリウムである。別の実施の形態においては、波長変換材料を、窒化物蛍光体、例えばM2Si58:Eu2+(但し、M=Ca、Sr、Ba);酸窒化物蛍光体、例えばMSi222:Eu2+(但し、M=Ca、Sr、Ba);及び、ケイ酸塩蛍光体、例えばBaMgSi410:Eu2+及びM2SiO4:Eu2+(但し、M=Ca、Ba、Sr)、のうちの1つ又は複数から選択することができる。択一的又は付加的に、波長変換材料を、MAlSiN3:Eu(但し、MはCa、Sr、Baから選択された金属である)及びA23:RE3+(但し、AはSc、Y、La、Gd、Luから選択されたものであり、且つ、RE3+はEu3+のような3価の稀土類イオンである)から選択することができる。
基板104の表面108は、反復的な第1の特徴部110から成るパターンを有している。この実施の形態においては、第1の特徴部110は半球形のドームであるが、しかしながら、円錐、角錐及びメサを含む他の形状も考えられる。第1の特徴部110は、x方向及びy方向の両方向において、基板104の表面108にわたって規則的なパターンで繰り返されている。例えば、サファイア基板の表面における六方最密のドームの規則的なパターンが図4に示されている。特徴部のそのようなパターンを、半導体産業において使用されているような、公知のフォトリソグラフィ技術によって形成することができる。
波長変換材料から成る薄膜106は、基板104のパターニングされた表面108に堆積されている。多くの周知の堆積技術を使用して、薄膜を形成することができる。この堆積技術には、化学気相成長、スパッタリング、蒸着、原子層堆積及びパルスレーザ堆積が含まれるが、これらに限定されるものではない。堆積後に、薄膜106に、高速熱アニーリング(rapid thermal annealing)を含む更なる処理を施し、波長変換材料の量子効率を改善することができる。好適には、薄膜の厚さは、20μm未満である。
薄膜106は、基板104のパターニングされた表面108に堆積されるので、膜106は、第1の特徴部110に適合されている。堆積が終わると、薄膜106は、基板104側とは反対側において表面112を有しており、また、基板104における第1の特徴部110のパターンに実質的に等しい第2の特徴部114のパターンを有している。第2の特徴部114のパターンは、薄膜106内の全反射を低減するように作用することができ、またそれによって、波長変換器100からの光取り出しを向上させることができる。例えば放射光の角度分布にわたる色変化の制御のような別の目的を達成するように、第2の特徴部114のパターンを設計することができる。基板と接触する表面の増大は、波長変換材料内のストークスシフトロス及びその他の非放射性のロスによって惹起される熱散逸を支援することができる。変換材料から離れた良好な熱伝導は、熱消光の尤度を低下させ、また、より高い出力のLED又はレーザダイオードを励起源として使用できるようにする。
次に図2を参照する。この図2には、本発明による、パターニングされた薄膜波長変換器の別の実施の形態の横断面図が示されている。上述のように、基板104は、第1の特徴部110を含む、パターニングされた表面108を有している。しかしながら、ここでは、波長変換器200の基板104は、中間層220によってコーティングされている。上述のように、基板104は、サファイアのような透明な熱伝導性材料を含むことができ、これに対し、中間層220は、酸化セリウム、Si34、ZnO、HfO2、GaN、Ta25及びWO3のような別の材料を含むことができる。中間層220は、コンフォーマルであり、また、基板104のパターニングされた表面108を実質的に再現した、パターニングされた表面208を有している。波長変換材料の薄膜206は、中間層220のパターニングされた表面208に堆積されている。中間層220のパターニングされた表面208側とは反対側に位置している、薄膜206の表面212は、中間層220の特徴部210及び基板104の特徴部110のパターンに実質的に等しい、特徴部214のパターンを有している。薄膜206と基板104との間に中間構造層を使用することの1つの利点として、基板104から薄膜206を取り除いて、それを別の基板、例えばLEDに適用するために、例えばシリコーン接着剤を使用してLEDに取り付けることによって適用するために、レーザ又は化学的なリフトオフ法を使用できることが挙げられる。このようにして、高まった出力結合を、屈折率が異なる材料間で達成することができる。更に、基板104が取り除かれるので、基板は、光透過性材料を含む必要がなくなり、従って、中間層220の支持に適した任意の材料を含むことができる。
代替的な実施の形態において、波長変換器200が反射性のLARPの用途を意図したものである場合には、中間層220を、変換器に入射する一次レーザ光も波長変換材料から放射された二次光も反射する反射性のコーティングとして設計することができる。更に、レーザ光は、基板104を通過する方向にではなく、薄膜206に誘導されるので、基板104が光透過性である必要はない。択一的に、サファイアのような光透過性の基板が使用される場合には、ダイクロイックコーティングを、基板104の、LED102に対向している下面に設けることができる。LED102から放射された一次光を透過させ、また、薄膜206の波長変換材料から放射された二次光を反射するように、ダイクロイックコーティングを設計することができる。ダイクロイックコーティングを、アニーリング後の薄膜に設けることもできる。
図3Aには、パターニングされた薄膜波長変換器300が、また図3Bには、薄膜波長変換器300の基板304だけが、それぞれ横断面図で示されている。この実施の形態においては、基板304のパターニングされた表面308の第1の特徴部310が、角錐の形状を有しており、また、水平方向において表面108にわたり矩形のアレイとして延在している。第1の特徴部310は、好適には100nmから10μmまでの範囲の、より好適には1μmから3μmまでの範囲の高さHと、200nmから20μmまでの、より好適には2μmから6μmまでの範囲の底幅Wと、を有している。各第1の特徴部310は、その底部における接続部326において接触していることが示されているが、パターニングされた基板表面における特徴部が相互に直接的に接触していることは必要ない。つまり、例えば、各特徴部間に平坦な空間(又はギャップ)が介在していても良い。それにもかかわらず、特徴部が200nmから20μmまでの、より好適には2μmから6μmまでのピッチ(中心間距離)Pを有していることは好適である。特徴部を規則的なパターンで、例えば六方配置、方形配置又は三角配置で、若しくは、ランダム配置又は擬似ランダム配置で設けることも可能である。後者の場合、特徴部は、可変のピッチで配置されているか、若しくは、可変の高さ又は幅を有している。そのようなランダム配置又は擬似ランダム配置は、構造化されていない放射パターンを用いる取り出しを向上させることができ、また、基板の化学的なエッチング(例えばH3PO4又はKOHエッチング)又はサンドブラスト法によって生成することができる。
実施例
ウェハの形態のサファイア基板は、3.5μmのピッチ;1.2μm〜1.6μmの高さ、及び隣接する特徴部間で0.5〜1μmのギャップを有しているドームの六方配列で構造化された表面を有していた。サファイア基板のパターニングされた表面は、図4に示されている光学顕微鏡写真からはっきりと見て取れる。サファイア基板が、真空チャンバにおいて3mTorrの酸素分圧で700℃に加熱され、パルスレーザ堆積技術によってYAG:Ce蛍光体の薄膜が堆積された。ターゲットと基板との間の距離は、約7cmに維持された。ターゲット及び基板の回転速度は、それぞれ79rpm及び100rpmであった。YAG:Ce蛍光体の堆積速度は、毎時約1μmであった。堆積後に、ウェハが1,600℃でアニーリングされ、90%よりも高い量子効率値が達成された。
図5は、パターニングされたサファイア基板に堆積された後の、YAG:Ce薄膜の表面のSEM顕微鏡写真である。基板の画像は、サファイア基板における基礎パターンが、基板側とは反対側に位置している、薄膜の上面に転写されていることを示している。このことは更に、基板における薄膜の横断面図を示しているSEM顕微鏡写真である図6における画像からも見て取れる。YAG:Ce層の厚さは、約10μmに寸法設計された。
図2に関して説明した実施例が、図7及び図8のSEM顕微鏡写真に示されている。ここでは、YAG:Ce蛍光体の薄膜が、構造化された中間酸化セリウム層に堆積され、それによって、酸化セリウム層のパターニングされた表面が、構造化された酸化セリウム層側とは反対側に位置している、YAG:Ce薄膜の表面に転写された。YAG:Ce層の厚さは、約7μmに寸法設計され、また特徴部を含む構造化されたCeO2層の厚さは約1.75μmであった。
図9及び図10は、本発明によるパターニングされた薄膜波長変換器の性能を示す。上述のように、変換器がパルスレーザ堆積薄膜技術を使用して準備された。KrFエキシマレーザ(λ=248nm)が、3mTorrの酸素分圧におけるYAG:Ce(4%)蛍光体ターゲットのアブレーションのために使用された。パターニングされたサファイア基板が回転ヒータに配置された。基板が700℃に加熱され、また、堆積が〜2J/cm2のレーザフルエンスで実施された。基板をチャンバに導入する前に、ウェハがアセトン及びメタノールで超音波洗浄された。堆積後に、ウェハが1,600℃でアニーリングされ、90%を上回る量子効率値が達成された。波長変換器は、測定中、室温及び75℃の周囲温度に置かれた。黒塗りの四角は、青色レーザ入力電力が上昇した際の基板温度における変化を表している。白抜きの四角は、青色レーザ入力電力が上昇した際の総ルーメン出力を表している。矢印は、y軸を示しており、このy軸に、x軸に関するデータがプロットされている。データは、熱消光が示されることなく、高い基板温度において変換器が良好に機能していることを示している。
図11では、ポリッシングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する青色レーザ入力電力に対するルーメン出力と、パターニングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する青色レーザ入力電力に対するルーメン出力と、が比較されている。パターニングされたサファイア基板を有している変換器に関するより高い入力電力レベルでのより高いルーメン出力は、パターニングされた基板がより大きい熱散逸を提供して、波長変換材料の熱消光の低下を支援していることを示している。
図12では、ポリッシングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する、角度に対する色の性能と、パターニングされたサファイア基板を有している薄膜波長変換器に関する、角度に対する色の性能と、が比較されている。パターニングされたサファイア基板を有している変換器に関して、データは、視野角に依存する放射光のx色座標(Cx)における変化が少ないことを示している。これによって、角度に対する色のより良好な性能を、本発明のパターニングされた薄膜波長変換器によって達成できることが実証された。
目下のところ本発明の有利な実施の形態と見なされるべきものを図示及び説明したが、添付の特許請求の範囲において規定されている本発明の範囲から逸脱することなく、それらの実施の形態に種々の変更及び修正を加えることができることは、当業者には自明である。

Claims (17)

  1. パターニングされた薄膜波長変換器の製造方法において、
    (a)特徴部の第1のパターンを備えている、第1のパターニングされた表面を有している基板を得るステップと、
    (b)前記基板の前記第1のパターニングされた表面にコンフォーマルな中間層を堆積させるステップと、
    (c)前記薄膜の、前記基板側とは反対側に位置している表面が、前記基板の前記第1のパターンに実質的に等しい第2のパターンを有するように、波長変換材料から成る薄膜を、前記基板の前記第1のパターニングされた表面に堆積させるステップと、
    (d)前記パターニングされた薄膜波長変換器を得るために、レーザ又は化学的なリフトオフ技術によって、前記基板から前記薄膜を取り除くステップと、
    を備えており、
    堆積後に、前記薄膜にアニーリングを施す、
    ことを特徴とする、パターニングされた薄膜波長変換器の製造方法。
  2. 前記薄膜を、前記第1のパターニングされた表面に直接的に堆積させる、請求項1に記載の方法。
  3. 前記第1のパターンは、100nmから10μmまでの高さを有している第1の特徴部を備えている、請求項1又は2に記載の方法。
  4. 前記第1のパターンは、1μmから3μmまでの高さを有している第1の特徴部を備えている、請求項1乃至3のいずれか1項に記載の方法。
  5. 前記第1のパターンは、200nmから20μmまでの底幅を有している第1の特徴部を備えている、請求項1乃至4のいずれか1項に記載の方法。
  6. 前記第1のパターンは、2μmから6μmまでの底幅を有している第1の特徴部を備えている、請求項1乃至5のいずれか1項に記載の方法。
  7. 前記第1のパターンは、200nmから20μmまでのピッチを有している第1の特徴部を備えている、請求項1乃至6のいずれか1項に記載の方法。
  8. 前記第1のパターンは、2μmから6μmまでのピッチを有している第1の特徴部を備えている、請求項1乃至7のいずれか1項に記載の方法。
  9. 前記基板は、サファイアである、請求項1乃至8のいずれか1項に記載の方法。
  10. 前記波長変換材料は、YAG:Ceである、請求項1乃至9のいずれか1項に記載の方法。
  11. 前記基板は、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、イットリウム・アルミニウム・ガーネット、多結晶ダイヤモンド、単結晶ダイヤモンド及び酸化ベリリウムから選択されている、請求項1乃至10のいずれか1項に記載の方法。
  12. 前記波長変換材料は、一般式A3512:Ce、但し、AはY、Sc、La、Gd、Lu又はTbであり、且つ、BはAl、Ga又はScである、を有している、ガーネットベースの蛍光体である、請求項1乃至11のいずれか1項に記載の方法。
  13. 前記中間層は、酸化セリウムを含んでいる、請求項1乃至12のいずれか1項に記載の方法。
  14. 前記第1のパターンは第1の特徴部を備えており、前記第1の特徴部は、ドーム、円錐、角錐及びメサから選択された形状を有している、請求項1乃至13のいずれか1項に記載の方法。
  15. 前記第1のパターンは、六方配列、三角配列及び矩形配列から選択されている、請求項1乃至14のいずれか1項に記載の方法。
  16. 前記第1のパターンは、第1の特徴部の繰り返しを含み、当該第1の特徴部は、前記基板の表面にわたって規則的なパターンで繰り返されている、請求項1乃至15のいずれか1項に記載の方法。
  17. 前記第1のパターンは、第1の特徴部の繰り返しからなり、当該第1の特徴部は、前記基板の表面にわたって規則的なパターンで繰り返されており、当該規則的なパターンは六方最密のドームである、請求項1乃至16のいずれか1項に記載の方法。
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