JP6547729B2 - 燃料電池の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関する。

膜電極ガス拡散層接合体と、膜電極ガス拡散層接合体を支持する支持フレームと、膜電極ガス拡散層接合体及び支持フレームとを挟持する一対のセパレータとを備えた燃料電池の単セルが知られている。例えば特許文献１では、膜電極ガス拡散層接合体の電解質膜の露出した周縁領域は、紫外線硬化接着剤により支持フレームに接合され、セパレータと支持フレームとは熱可塑性接着剤により接合されている。

特開２０１６−１６２６５０号公報

セパレータと支持フレームとは、熱可塑性接着剤を介して互いに当接させて、これら部材の周囲をヒータ等により加熱して熱可塑性接着剤を溶融させ、その後にこれら部材を冷却して熱可塑性接着剤を硬化させることにより接合される。このように、セパレータや支持フレームを介して熱可塑性接着剤が溶融するまで加熱して、その後に熱可塑性接着剤が硬化するまで冷却させる必要があるため、製造時間が長期化する可能性がある。また、熱可塑性接着剤のみを加熱することはできずに、セパレータや支持フレームの一部にも熱が逃げることを見越したうえで、熱可塑性接着剤が溶融する程度にセパレータや支持フレームの周辺を加熱する必要がある。このため、加熱に伴うエネルギー損失が増大し、製造コストの増大を抑制できない可能性がある。

そこで、本発明は、製造時間の長期化及び製造コストの増大が抑制された燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。

上記目的は、電解質膜の一方の面の周縁領域を露出するように前記電解質膜の両面側にそれぞれ触媒層及びガス拡散層が形成されている膜電極ガス拡散層接合体を準備する工程と、絶縁性及び紫外線透過性を有し、外周形状が前記電解質膜よりも大きく内周形状が前記電解質膜よりも小さい枠状の支持フレームを準備する工程と、外周形状が前記膜電極ガス拡散層接合体よりも大きい第１セパレータを準備する工程と、第１紫外線硬化接着剤を介して、前記電解質膜の前記周縁領域と、前記支持フレームの第１面の内周縁側とを当接させて、前記支持フレームの前記第１面とは反対側の第２面側から前記第１紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとを接合する工程と、前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとの接合後に、前記支持フレームの前記第２面と前記第１セパレータとを、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側にある第２紫外線硬化接着剤を介して当接させて、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側の前記支持フレームの前記第１面側から前記第２紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記支持フレームと前記第１セパレータとを接合する工程と、前記支持フレームと前記膜電極ガス拡散層接合体と前記第１セパレータとが接合された接合体を複数準備する工程と、外周形状が前記膜電極ガス拡散層接合体よりも大きい第２セパレータを準備する工程と、前記接合体の前記支持フレームの前記第１面側に前記第２セパレータを配置して、複数の前記接合体と複数の前記第２セパレータとを交互に重ねて積層する工程と、を含む燃料電池の製造方法によって達成できる。

支持フレームは紫外線透過性を有しているため、支持フレームを透過させて第１及び第２紫外線接着剤に容易に紫外線を照射できる。また、膜電極ガス拡散層接合体と支持フレームとの接合後であって、第２セパレータが支持フレームの第１面側に配置される前に、支持フレームの第１面側から第２紫外線接着剤に紫外線を照射することにより、第２セパレータに干渉されることなく支持フレームと第１セパレータとを接合できる。このように接合に用いられる紫外線硬化接着剤は紫外線が照射されることにより硬化するため、熱可塑性接着剤のように加熱から硬化までのような長時間を要せず、製造時間の長期化を抑制できる。また、支持フレームやセパレータの一部にまで加熱する必要もないため、エネルギーの損失を抑制でき、製造コストの増大が抑制される。

上記目的は、電解質膜の一方の面の周縁領域を露出するように前記電解質膜の両面側にそれぞれ触媒層及びガス拡散層が形成されている膜電極ガス拡散層接合体を準備する工程と、絶縁性及び紫外線透過性を有し、外周形状が前記電解質膜よりも大きく内周形状が前記電解質膜よりも小さい枠状の支持フレームを準備する工程と、外周形状が前記膜電極ガス拡散層接合体よりも大きい第１及び第２セパレータを準備する工程と、第１紫外線硬化接着剤を介して、前記電解質膜の前記周縁領域と、前記支持フレームの第１面の内周縁側とを当接させて、前記支持フレームの前記第１面とは反対側の第２面側から前記第１紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとを接合する工程と、前記第１及び第２セパレータを接合する工程と、前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとの接合後であって前記第１及び第２セパレータの接合後に、前記支持フレームの前記第２面と前記第１セパレータとを、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側にある第２紫外線硬化接着剤を介して当接させて、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側の前記支持フレームの前記第１面側から前記第２紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記支持フレームと前記第１セパレータとを接合する工程と、前記支持フレームと前記膜電極ガス拡散層接合体と前記第１及び第２セパレータとが接合された接合体を複数準備する工程と、複数の前記接合体を同一の向きに積層する工程と、を含む燃料電池の製造方法によっても達成できる。

支持フレームは紫外線透過性を有しているため、支持フレームを透過させて第１及び第２紫外線接着剤に容易に紫外線を照射できる。また、膜電極ガス拡散層接合体と支持フレームとの接合後であって第１及び第２セパレータの接合後に、支持フレームの第１面側から第２紫外線接着剤に紫外線を照射することにより、第２セパレータに干渉されることなく、支持フレームと、第２セパレータが接合された第１セパレータとを接合できる。このように接合に用いられる紫外線硬化接着剤は紫外線が照射されることにより硬化するため、熱可塑性接着剤のように加熱から硬化までのような長時間を要せず、製造時間の長期化を抑制できる。また、支持フレームやセパレータの一部にまで加熱する必要もないため、エネルギーの損失を抑制でき、製造コストの増大が抑制される。

上記構成において、前記支持フレームには、反応ガス又は冷媒が流通する孔と、前記第１面上に弾性を有し前記孔及び膜電極ガス拡散層接合体をそれぞれ包囲した第１及び第２突起部と、が形成され、前記第１セパレータは、前記孔と連通した連通孔を有し、前記第２セパレータは、前記第１セパレータよりも外周形状が小さく、前記孔に連通した連通孔は有しておらず、前記積層する工程では、前記第１及び第２突起部がそれぞれ前記第１及び第２セパレータに圧縮される、構成を採用してもよい。

上記構成において、前記支持フレームには、反応ガス又は冷媒が流通する孔と、前記第１面上に弾性を有し前記孔及び膜電極ガス拡散層接合体をそれぞれ包囲した第１及び第２突起部と、が形成され、前記積層する工程では、前記第１及び第２突起部が前記第２セパレータに圧縮される、構成を採用してもよい。

上記構成において、前記支持フレームの材料は、ポリエチレンナフタレート系樹脂、ポリエチレンテレフテラート系樹脂、ポリエーテルサルホン系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、及びポリプロピレン系樹脂の少なくとも一つを含む、構成を採用してもよい。

上記構成において、前記第１及び第２突起部の少なくとも一方は、材料が熱可塑性エラストマーであって、前記支持フレームと一体的に形成されている、構成を採用してもよい。

製造時間の長期化及び製造コストの増大が抑制された燃料電池の製造方法を提供できる。

図１は、燃料電池の単セルの分解斜視図である。 図２は、単セルが複数積層された燃料電池の部分断面図である。 図３は、燃料電池の製造方法を示すフローチャートである。 図４Ａ〜図４Ｃは、燃料電池の製造方法の説明図である。 図５は、変形例の燃料電池の単セルの分解斜視図である。 図６は、変形例の単セルが複数積層された燃料電池の部分断面図である。 図７は、変形例の燃料電池の製造方法を示したフローチャートである。 図８Ａ〜図８Ｄは、変形例の燃料電池の製造方法の説明図である。 図９は、燃料電池の変形例の製造方法を示したフローチャートである。 図１０Ａ〜図１０Ｃは、燃料電池の変形例の製造方法の説明図である。

図１は、燃料電池１の単セル６０の分解斜視図である。燃料電池１は、単セル６０が複数積層されることで構成される。この燃料電池は、反応ガスとして燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば酸素）の供給を受けて発電する固体高分子型燃料電池である。単セル６０は、膜電極ガス拡散層接合体２０（以下、ＭＥＧＡ（Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly）と称する）と、ＭＥＧＡ２０を支持する支持フレーム４０と、ＭＥＧＡ２０を挟持するカソード側セパレータ３３ｃ（以下、第１セパレータと称する）とアノード側セパレータ３３ａ（以下、第２セパレータと称する）とを含む。ＭＥＧＡ２０は、アノード側ガス拡散層２２ａ及びカソード側ガス拡散層２２ｃ（以下、拡散層と称する）を有している。支持フレーム４０は、略枠状であって内周側がＭＥＧＡ２０の周縁領域に接合されているが、詳しくは後述する。

第１セパレータ３３ｃの２つの短辺の一方側には孔ｃ１〜ｃ３が形成され、他方側には孔ｃ４〜ｃ６が形成されている。同様に、支持フレーム４０の２つの短辺の一方側には孔ｓ１〜ｓ３が形成され、他方側には孔ｓ４〜ｓ６が形成されている。第２セパレータ３３ａには、このような孔は設けられておらず、第２セパレータ３３ａの外周形状は、第１セパレータ３３ｃ及び支持フレーム４０のそれぞれよりも小さく、孔ｃ１〜ｃ６及びｓ１〜ｓ６から退避した形状となっている。孔ｓ１及びｃ１は連通してカソード入口マニホールドを画定する。同様に、孔ｓ２及びｃ２は、冷媒入口マニホールドを、孔ｓ３及びｃ３はアノード出口マニホールドを、孔ｓ４及びｃ４はアノード入口マニホールドを、孔ｓ５及びｃ５は冷媒出口マニホールドを、孔ｓ６及びｃ６はカソード出口マニホールドを画定する。支持フレーム４０の孔ｓ１〜ｓ６は、反応ガス又は冷媒が流通する孔の一例である。第１セパレータ３３ｃの孔ｃ１〜ｃ６は、それぞれ、支持フレーム４０の孔ｓ１〜ｓ６と連通した連通孔の一例である。

ＭＥＧＡ２０に対向する第２セパレータ３３ａの面には、アノード入口マニホールドとアノード出口マニホールドとを連通して燃料ガスが流れるアノード流路３４ａが形成されている。ＭＥＧＡ２０に対向する第１セパレータ３３ｃの面には、カソード入口マニホールドとカソード出口マニホールドとを連通して酸化剤ガスが流れるカソード流路３４ｃが形成されている。第２セパレータ３３ａのアノード流路３４ａとは反対側の面、及び第１セパレータ３３ｃのカソード流路３４ｃとは反対側の面には、冷媒入口マニホールドと冷媒出口マニホールドとを連通し冷媒が流れる冷媒流路３５ａ及び３５ｃがそれぞれ形成されている。尚、アノード流路３４ａ、カソード流路３４ｃ、冷媒流路３５ａ及び３５ｃは、支持フレーム４０、第１セパレータ３３ｃ、及び第２セパレータ３３ａに形成された不図示の溝や孔を介して、各マニホールドと連通している。

支持フレーム４０は、薄板状であって枠状の基材４１と、基材４１上に形成された突起部４２、４３、及び４４とを含む。突起部４２、４３、及び４４は、第２セパレータ３３ａに対向する基材４１の一方の面４１ａに形成されている。第１セパレータ３３ｃに対向する他方の面４１ｃには、突起部は形成されていない。基材４１は、絶縁性及び紫外線透過性を有する樹脂製であるが、絶縁性及び紫外線透過性を有しているゴム製であってもよい。基材４１は、紫外線透過性を考慮して無色透明であることが望ましい。基材４１の材料は、例えばポリエチレンナフタレート系樹脂（ＰＥＮ）、ポリエチレンテレフテラート系樹脂（ＰＥＴ）、ポリエーテルサルホン系樹脂（ＰＥＳ）、及びポリフェニレンサルファイド系樹脂（ＰＰＳ）等のエンジニアリングプラスチックや、ポリプロピレン系樹脂（ＰＰ）のような汎用プラスチックであり、これらの樹脂の少なくとも１種を含む。尚、基材４１の面４１ａ及び４１ｃは、それぞれ第１及び第２面の一例である。

突起部４２は、支持フレーム４０の外周縁に沿った枠状である。突起部４３は、孔ｓ１〜ｓ６のそれぞれの周辺に形成され、孔ｓ１〜ｓ６のそれぞれを包囲した枠状である。突起部４４は、ＭＥＧＡ２０を包囲した枠状である。基材４１は樹脂製である。突起部４２〜４４は、それぞれ弾性を有したゴム製であり、例えばＥＰＤＭ系ゴムやフッ素系ゴムであるが、弾性を有していれば樹脂製、例えば熱可塑性エラストマーであってもよい。また、基材４１と、突起部４２〜４４の少なくとも一つとが、同一の材料により一体に形成又は別体に形成して接合されていてもよいし、異なる材料により一体に形成又は別体に形成して接合されていてもよい。

図２は、単セル６０、６０ａ…が複数積層された燃料電池１の部分断面図である。図２では、２つの単セル６０及び６０ａのみを図示し、その他の単セルについては省略してある。単セル６０ａは、単セル６０の第２セパレータ３３ａ側、即ちアノード側で隣接している。以下では、単セル６０について説明する。

ＭＥＧＡ２０は、上述した拡散層２２ａ及び２２ｃと、略矩形状の電解質膜１１と、電解質膜１１の一方の面（図２において、上側の面）及び他方の面（図２において、下側の面）にそれぞれ形成されたカソード側触媒層１２ｃ及びアノード側触媒層１２ａ（以下、触媒層と称する）とを含む。電解質膜１１は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す固体高分子薄膜であり、例えばフッ素系のイオン交換膜である。電解質膜１１は、周縁領域１１ｅと、周縁領域１１ｅに囲まれた中央領域１１ｃとを有している。

触媒層１２ａは、電解質膜１１の端部との位置が略揃うように形成されている。即ち、触媒層１２ａは、電解質膜１１の周縁領域１１ｅ及び中央領域１１ｃを含む、電解質膜１１の一方の面の略全面にわたって形成されている。触媒層１２ｃは、電解質膜１１の他方の面の中央領域１１ｃに形成され、周縁領域１１ｅには形成されていない。触媒層１２ａ及び１２ｃは、それぞれ第１及び第２触媒層の一例である。触媒層１２ａ及び１２ｃは、例えば白金（Ｐｔ）などを担持したカーボン担体とプロトン伝導性を有するアイオノマとを、電解質膜１１に塗布することにより形成される。

拡散層２２ａ及び２２ｃはそれぞれ、触媒層１２ａ及び１２ｃに接合されている。拡散層２２ａ及び２２ｃは、ガス透過性及び導電性を有する材料、例えば炭素繊維や黒鉛繊維などの多孔質の繊維基材で形成されている。また、拡散層２２ａ及び２２ｃの少なくとも一方は、上記の構成に限定されず、例えば切り曲げ加工により形成されたエキスパンド部が形成された金属多孔質体であってもよい。また、拡散層２２ａ及び２２ｃの少なくとも一方は、互いに接合された多孔質の繊維基材と金属多孔質体とを備えた構成であってもよい。拡散層２２ｃは、その端部が触媒層１２ｃの端部よりもやや内側に位置するか又は略揃う位置に設けられている。従って、拡散層２２ｃは、触媒層１２ｃを介して電解質膜１１の中央領域１１ｃに重なるが周縁領域１１ｅには重ならないように設けられている。これにより、拡散層２２ｃは、電解質膜１１の周縁領域１１ｅを露出するように設けられている。

拡散層２２ａも同様に、その端部が、触媒層１２ａの端部に略揃う位置に設けられるが、上述したように触媒層１２ａは電解質膜１１の一方の面に略全面にわたって形成されている。このため、拡散層２２ａは、触媒層１２ａを介して中央領域１１ｃのみならず周縁領域１１ｅにも重なるように設けられている。このように周縁領域１１ｅにも重なるように拡散層２２ａが設けられているため、電解質膜１１及び触媒層１２ａ及び１２ｃは、安定して支持されている。

支持フレーム４０の外周形状はＭＥＧＡ２０全体よりも大きいが、内周形状は電解質膜１１、触媒層１２ａ、及び拡散層２２ａのそれぞれよりも小さく、触媒層１２ｃ及び拡散層２２ｃのそれぞれよりも大きい。支持フレーム４０の基材４１の面４１ａの内周側は、後述する紫外線硬化接着剤（以下、ＵＶ接着剤と称する）により電解質膜１１の周縁領域１１ｅに接合されている。また、基材４１の面４１ｃは、後述するＵＶ接着剤により第１セパレータ３３ｃが接合されている。突起部４４は、第２セパレータ３３ａに当接して圧縮されている。突起部４３は、隣接する他の単セル６０ａの第１セパレータ３３ｃに当接して圧縮されており、単セル６０の孔ｃ１及びｓ１のみならず、隣接する他の単セル６０ａの孔ｃ１及びｓ１の周辺をも包囲している。尚、図２では図示していないが、単セル６０ａの突起部４３も、隣接する他のセルの第１セパレータに当接して圧縮される。また、図２には図示していない突起部４２も、隣接する単セルの第１セパレータに当接して圧縮されている。突起部４３は、基材４１の面４１ａ上に弾性を有し孔ｓ１等を包囲した第１突起部の一例である。突起部４４は、基材４１の面４１ａ上に弾性を有しＭＥＧＡ２０を包囲した第２突起部の一例である。

このように、単セル６０での支持フレーム４０は、第１セパレータ３３ｃ及び第２セパレータ３３ａ、及び隣接する他の単セル６０ａの第１セパレータ３３ｃに挟持されている。尚、第２セパレータ３３ａは、支持フレーム４０の突起部４４や拡散層２２ａとは接合されておらず、突起部４４と拡散層２２ａと、隣接する他の単セル６０ａの第１セパレータ３３ｃとに挟持されている。燃料電池１では、このような単セル６０、６０ａ…が複数積層されて、スタック状に形成されている。尚、図示はしていないが、積層された複数の単セルの全体は、一対のターミナルプレートにより挟持されている。更に、一対のターミナルプレートを含む複数の単セルの全体は、一対の絶縁プレートに挟持されている。更に絶縁プレートを含む複数の単セルの全体は、一対のエンドプレートに挟持されている。

次に、燃料電池１の製造方法について説明する。図３は、燃料電池１の製造方法を示すフローチャートである。図４Ａ〜図４Ｃは、燃料電池１の製造方法の説明図である。まず、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０と第１セパレータ３３ｃとを準備する（ステップＳ１０）。

次に、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０とを接合する（ステップＳ２０）。具体的には、図４Ａに示すように、電解質膜１１の周縁領域１１ｅ又は支持フレーム４０の基材４１の面４１ａの内周側にＵＶ接着剤Ｂ１を塗布し、ＵＶ接着剤Ｂ１を介して周縁領域１１ｅと面４１ａの内周側とを当接させて、基材４１の面４１ｃからＵＶ接着剤Ｂ１に向けて紫外線ＵＶを照射する。上述したように、基材４１は紫外線透過性を有するため、基材４１を介してＵＶ接着剤Ｂ１に紫外線を照射して硬化させることができる。これにより、電解質膜１１と支持フレーム４０とは接合される。尚、電解質膜１１の周縁領域１１ｅの反対側の面は、拡散層２２ａにより支持されているため、上記の接合の際にも電解質膜１１が安定して支持され、接合の作業性が確保されている。

次に支持フレーム４０と第１セパレータ３３ｃとを接合する（ステップＳ３０）。具体的には、図４Ｂに示すように、支持フレーム４０の基材４１の面４１ｃ又は第１セパレータ３３ｃのカソード流路３４ｃが形成されている側の面の平坦部分にＵＶ接着剤Ｂ２を塗布し、ＵＶ接着剤Ｂ２を介して基材４１の面４１ｃと第１セパレータ３３ｃとを当接させ、ＭＥＧＡ２０の外周よりも外側から露出した基材４１の面４１ａ側からＵＶ接着剤Ｂ２に向けて紫外線ＵＶを照射する。これにより、支持フレーム４０と第１セパレータ３３ｃとは接合される。ＵＶ接着剤Ｂ２の塗布、及び紫外線ＵＶの照射される領域は、冷媒入口マニホールド周囲、冷媒出口マニホールド周囲、アノード入口マニホールド周囲、アノード出口マニホールド周囲、及び支持フレーム４０と第１セパレータ３３ｃとの外周縁付近であることが望ましい。尚、ＭＥＧＡ２０は紫外線ＵＶを透過させることはできないため、ＭＥＧＡ２０の外周側からＵＶ接着剤Ｂ２に向けて紫外線ＵＶを照射する必要がある。このため、ＵＶ接着剤Ｂ２を塗布する領域は、少なくとも、ＭＥＧＡ２０よりも外周側に位置する基材４１の面４１ｃの領域、又は第１セパレータ３３ｃの平坦部分である必要がある。以上により、支持フレーム４０にＭＥＧＡ２０及び第１セパレータ３３ｃが接合された接合体５９が製造される。

尚、ＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２の塗布前の状態は、例えば、ゲル状、ジェル状、クリーム状の何れであってもよい。ＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２の塗布は、例えばディスペンサーを用いる方法やスクリーン印刷法により実現できる。ＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２は、例えばラジカル重合性樹脂を用いたものが挙げられ、更に具体的には、紫外線硬化ポリイソブチレン系樹脂や、紫外線硬化エポキシ系樹脂や、紫外線硬化アクリル系樹脂等である。

以上のように、支持フレーム４０にＭＥＧＡ２０及び第１セパレータ３３ｃが接合された接合体５９と、第２セパレータ３３ａとを複数準備する（ステップＳ４０）。接合体５９は、上述したステップＳ１０〜Ｓ３０を繰り返すことにより複数準備できる。次に、図４Ｃに示すように複数の接合体５９と複数の第２セパレータ３３ａとを、交互に並べて積層する（ステップＳ５０）。具体的には、以下のよう積層される。支持フレーム４０の突起部４４は、隣接する第２セパレータ３３ａに当接して圧縮される。第２セパレータ３３ａは、拡散層２２ａと隣接する接合体５９の第１セパレータ３３ｃに挟持される。支持フレーム４０の突起部４３は、第２セパレータ３３ａには当接せず、第２セパレータ３３ａの外周から突出した隣接する接合体５９の第１セパレータ３３ｃに当接して圧縮される。尚、図示はしていないが、突起部４２も隣接する第１セパレータ３３ｃに当接して圧縮される。尚、これら積層された複数の接合体５９及び複数の第２セパレータ３３ａの全体の両端部に、上述したターミナルプレート、絶縁プレート、及びエンドプレートを積層させる。

このように積層された状態で、これらの部材を締結する（ステップＳ６０）。具体的には、これらの部材を積層方向に所定の荷重が加えられた状態で、エンドプレート同士をボルト等により締結する。これにより、突起部４２、４３、及び４４は圧縮された状態に維持され、これらの弾性復元力により、酸化剤ガスや燃料ガス、及び冷媒のシール性が担保される。

以上のように、支持フレーム４０の基材４１は、紫外線透過性を有しているため、支持フレームの基材４１を透過させてＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２に容易に紫外線を照射できる。また、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０との接合後であって、支持フレーム４０の基材４１の面４１ａ側に第２セパレータ３３ａが配置される前に、ＭＥＧＡ２０から露出した基材４１の面４１ａ側から紫外線がＵＶ接着剤Ｂ２へ照射される。これにより、第２セパレータ３３ａにより干渉されることなく、支持フレーム４０と第１セパレータ３３ｃとを容易に接合できる。

以上のように、ＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２により、支持フレーム４０にＭＥＧＡ２０及び第１セパレータ３３ｃが接合される。このため、例えばＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２の代わりに熱可塑性接着剤を用いる場合と比較して、本実施例ではＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２に紫外線の照射を開始してから硬化するまでに要する時間は短時間である。従って、製造時間の長期化が抑制される。また、熱可塑性接着剤を用いる場合には、周辺の部材をも含めて加熱する必要がありエネルギー損失が増大する可能性があるが、本実施例ではそのようなエネルギーの損失は少ない。従って、製造コストの増大も抑制されている。

また、支持フレーム４０に第１セパレータ３３ｃが接合されるため、上記のステップＳ５０及びＳ６０の工程において、支持フレーム４０に対する第１セパレータ３３ｃの位置ずれを抑制できる。

本実施例での製造方法において、ステップＳ２０及びＳ３０の順序を入れ替えることも考えられるが、上述したように第１セパレータ３３ｃの外周形状はＭＥＧＡ２０の外周形状よりも大きい。このため、ＭＥＧＡ２０よりも先に第１セパレータ３３ｃを支持フレーム４０の基材４１に接合すると、その後に第１セパレータ３３ｃにより基材４１の面４１ｃが覆われることになり、ＭＥＧＡ２０を基材４１の面４１ｃからＵＶ接着剤Ｂ２に紫外線を照射することはできない。よって、外周形状が小さいＭＥＧＡ２０から先に基材４１の面４１ａに接合し、その後に外周形状が大きい第１セパレータ３３ｃを基材４１の面４１ｃに接合することにより、ＵＶ接着剤を用いてＭＥＧＡ２０及び第１セパレータ３３ｃの双方を支持フレーム４０に接合できる。

尚、上記実施例では、図４Ｂに示したように、突起部４４と拡散層２２ａとの間からＵＶ接着剤Ｂ２に向けて紫外線を照射したが、ＵＶ接着剤Ｂ２が塗布される領域や、紫外線が照射される領域は、これに限定されない。例えば、突起部４４や突起部４３の上方側にまでＵＶ接着剤Ｂ２を塗布して、突起部４３及び４４の間から紫外線を照射してもよい。また、突起部４３又は４４が例えば紫外線透過性を有したゴム製である場合には、突起部４３又は４４を透過させて紫外線を照射してもよい。

次に、変形例の燃料電池１Ａについて説明する。図５は、変形例の燃料電池１Ａの単セル６０Ａの分解斜視図である。尚、変形例について、上述した実施例と同一の構成については、同一の符号を付することにより重複する説明を省略する。第２セパレータ３３Ａａは、上述した第２セパレータ３３ａよりも外周が大きく形成されており、支持フレーム４０Ａ及び第１セパレータ３３ｃのそれぞれと外周形状が略同じ大きさである。尚、支持フレーム４０Ａは、上述した支持フレーム４０とほぼ同じ大きさ、形状である。また、第２セパレータ３３Ａａには、孔ｓ１〜ｓ６に対応した位置に孔ａ１〜ａ６が形成されている。孔ａ１、ｓ１、及びｃ１は連通してカソード入口マニホールドを画定する。孔ａ２、ｓ２、及びｃ２は、冷媒入口マニホールドを、孔ａ３、ｓ３、及びｃ３はアノード出口マニホールドを、孔ａ４、ｓ４、及びｃ４はアノード入口マニホールドを、孔ａ５、ｓ５、及びｃ５は冷媒出口マニホールドを、孔ａ６、ｓ６、及びｃ６はカソード出口マニホールドを画定する。

図６は、変形例の単セル６０Ａ、６０Ａａ…が複数積層された燃料電池１Ａの部分断面図である。図６では、単セル６０Ａ及び６０Ａａのそれぞれは、支持フレーム４０Ａを挟持する第１セパレータ３３ｃ及び第２セパレータ３３Ａａを有している。第２セパレータ３３Ａａは、突起部４３及び４４Ａが圧縮されるように当接している。ここで突起部４４Ａは、突起部４３と略同じ高さである。

次に、変形例の燃料電池１Ａの製造方法について説明する。図７は、変形例の燃料電池１Ａの製造方法を示したフローチャートである。図８Ａ〜図８Ｄは、変形例の燃料電池１Ａの製造方法の説明図である。まず、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃと第２セパレータ３３Ａａとを準備する（ステップＳ１０Ａ）。次に、図８Ａに示すように、上述した実施例と同様に、ＵＶ接着剤Ｂ１によりＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０Ａとを接合する（ステップＳ２０Ａ）。

次に、第１セパレータ３３ｃと第２セパレータ３３Ａａとを、レーザＬＢによる溶接により接合する（ステップＳ２５Ａ）。具体的には、図８Ｂに示すように、第１セパレータ３３ｃの冷媒流路３５ｃと第２セパレータ３３Ａａの冷媒流路３５ａとを対向させて、接合する。ここで、冷媒流路３５ｃ及び３５ａは共に同一方向に凹部状に延びている。従って、レーザＬＢによる溶接を施す箇所は、図８Ｂに示すように、冷媒流路３５ｃ及び３５ａの部分ではなく、第１セパレータ３３ｃ及び第２セパレータ３３Ａａが互いに接触する平面部分であり、冷媒流路３５ｃ及び３５ａ周囲、及び各マニホールド周囲である。なお、冷媒流路３５ｃ及び３５ａと冷媒入口マニホールド及び冷媒出口マニホールドを含む外周を接合してもよい。

次に、図８Ｃに示すように、支持フレーム４０Ａと、第２セパレータ３３Ａａが接合されている第１セパレータ３３ｃとを、上述した実施例と同様に、ＵＶ接着剤Ｂ２により接合する（ステップＳ３０Ａ）。このようにして、支持フレーム４０ＡにＭＥＧＡ２０と第１セパレータ３３ｃ及び第２セパレータ３３Ａａとが接合された接合体５９Ａが製造される。

次に、上記のステップＳ１０Ａ〜Ｓ３０Ａを繰り返して、複数の接合体５９Ａを複数準備する（ステップＳ４０Ａ）。次に、図８Ｄに示すようにこれら接合体５９Ａを互いに向きが一致するように並べて、積層する（ステップＳ５０Ａ）。具体的には、突起部４３及び４４Ａが隣接する接合体５９Ａの第２セパレータ３３Ａａに当接して圧縮されるように積層する。次に、上記実施例と同様に、一対のターミナルプレート、絶縁プレート、及びエンドプレートと共に、積層された複数の接合体５９Ａを締結する（ステップＳ６０Ａ）。

以上のように、第２セパレータ３３Ａａが第１セパレータ３３ｃに接合された後に、支持フレーム４０Ａの基材４１の面４１ａ側から紫外線ＵＶがＵＶ接着剤Ｂ２へ照射される。このため、第２セパレータ３３Ａａに干渉されることなく、支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃとを容易に接合できる。また、第１セパレータ３３ｃと第２セパレータ３３Ａａとは溶接により接合されているため、例えばステップＳ５０Ａ及びＳ６０Ａの工程での両者の位置ずれを防止できる。

また、本変形例においても、支持フレーム４０ＡにＭＥＧＡ２０と第１セパレータ３３ｃとがそれぞれＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２により接合されているため、製造時間の長期化及び製造コストの増大が抑制される。

尚、ステップＳ２０Ａ及びＳ２５Ａの順序は問わないが、ステップＳ２０Ａ及び２５Ａの実行後にステップＳ３０を実行する必要がある。上述したように、ＭＥＧＡ２０よりも先に第２セパレータ３３Ａａが接合された第１セパレータ３３ｃを支持フレーム４０Ａに接合すると、その後にＭＥＧＡ２０を接合するＵＶ接着剤Ｂ１に紫外線を照射できずに、支持フレーム４０ＡにＭＥＧＡ２０を接合できないからである。

次に、燃料電池１Ａの変形例の製造方法について説明する。図９は、燃料電池１Ａの変形例の製造方法を示したフローチャートである。図１０Ａ〜図１０Ｃは、燃料電池１Ａの変形例の製造方法の説明図である。燃料電池１Ａの変形例の製造方法は、上述した燃料電池１の製造方法と類似の方法である。まず、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃとを準備する（ステップＳ１０Ｂ）。次に、図１０Ａに示すように、上述した実施例と同様にＵＶ接着剤Ｂ１によりＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０Ａとを接合する（ステップＳ２０Ｂ）。次に、図１０Ｂに示すように、上述した実施例と同様にＵＶ接着剤Ｂ２により支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃとを接合する（ステップＳ３０Ｂ）。次に、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃとが接合された接合体５９Ｂと、第２セパレータ３３Ａａとを複数準備する（ステップＳ４０Ｂ）。次に、図１０Ｃに示すように、接合体５９Ｂと第２セパレータ３３Ａａとを交互に並ぶように積層する（ステップＳ５０Ｂ）。具体的には、突起部４３及び４４Ａが隣接する第２セパレータ３３Ａａに圧縮されるように、複数の接合体５９Ｂと複数の第２セパレータ３３Ａａとが積層される。また、第１セパレータ３３ｃと第２セパレータ３３Ａａとの間には、不図示のガスケットが配置され、ガスケットが圧縮されることにより、前述のレーザ溶接と同様の個所がシールされる。次に、上記実施例と同様に、積層された複数の接合体５９Ｂと複数の第２セパレータ３３Ａａとを締結する（ステップＳ６０Ｂ）。

以上のような製造方法においても、第２セパレータ３３Ａａに干渉することなく、支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃとを容易に接合できる。また、ＭＥＧＡ２０と支持フレーム４０Ａと第１セパレータ３３ｃとはＵＶ接着剤Ｂ１及びＢ２により接合されているため、製造時間の長期化及び製造コストの増大が抑制される。また、第１セパレータ３３ｃと第２セパレータ３３Ａａと溶接する必要がないため、より製造時間の長期化及び製造コストの増大が抑制されている。

以上本発明の好ましい実施形態について詳述したが、本発明は係る特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形、変更が可能である。

１ 燃料電池
１１ 電解質膜
１１ｅ 周縁領域
１１ｃ 中央領域
１２ａ アノード側触媒層（触媒層）
１２ｃ カソード側触媒層（触媒層）
２２ａ アノード側ガス拡散層（ガス拡散層）
２２ｃ カソード側ガス拡散層（ガス拡散層）
３３ｃ 第１セパレータ
３３ａ 第２セパレータ
４０ 支持フレーム
４１ 基材
４３、４４ 突起部
６０、６０ａ 単セル
Ｂ１、Ｂ２ 紫外線硬化接着剤

Claims (6)

1. 電解質膜の一方の面の周縁領域を露出するように前記電解質膜の両面側にそれぞれ触媒層及びガス拡散層が形成されている膜電極ガス拡散層接合体を準備する工程と、
   絶縁性及び紫外線透過性を有し、外周形状が前記電解質膜よりも大きく内周形状が前記電解質膜よりも小さい枠状の支持フレームを準備する工程と、
   外周形状が前記膜電極ガス拡散層接合体よりも大きい第１セパレータを準備する工程と、
   第１紫外線硬化接着剤を介して、前記電解質膜の前記周縁領域と、前記支持フレームの第１面の内周縁側とを当接させて、前記支持フレームの前記第１面とは反対側の第２面側から前記第１紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとを接合する工程と、
   前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとの接合後に、前記支持フレームの前記第２面と前記第１セパレータとを、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側にある第２紫外線硬化接着剤を介して当接させて、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側の前記支持フレームの前記第１面側から前記第２紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記支持フレームと前記第１セパレータとを接合する工程と、
   前記支持フレームと前記膜電極ガス拡散層接合体と前記第１セパレータとが接合された接合体を複数準備する工程と、
   外周形状が前記膜電極ガス拡散層接合体よりも大きい第２セパレータを準備する工程と、
   前記接合体の前記支持フレームの前記第１面側に前記第２セパレータを配置して、複数の前記接合体と複数の前記第２セパレータとを交互に重ねて積層する工程と、を含む燃料電池の製造方法。
2. 電解質膜の一方の面の周縁領域を露出するように前記電解質膜の両面側にそれぞれ触媒層及びガス拡散層が形成されている膜電極ガス拡散層接合体を準備する工程と、
   絶縁性及び紫外線透過性を有し、外周形状が前記電解質膜よりも大きく内周形状が前記電解質膜よりも小さい枠状の支持フレームを準備する工程と、
   外周形状が前記膜電極ガス拡散層接合体よりも大きい第１及び第２セパレータを準備する工程と、
   第１紫外線硬化接着剤を介して、前記電解質膜の前記周縁領域と、前記支持フレームの第１面の内周縁側とを当接させて、前記支持フレームの前記第１面とは反対側の第２面側から前記第１紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとを接合する工程と、
   前記第１及び第２セパレータを接合する工程と、
   前記膜電極ガス拡散層接合体と前記支持フレームとの接合後であって前記第１及び第２セパレータの接合後に、前記支持フレームの前記第２面と前記第１セパレータとを、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側にある第２紫外線硬化接着剤を介して当接させて、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周よりも外側の前記支持フレームの前記第１面側から前記第２紫外線硬化接着剤に紫外線を照射することにより前記支持フレームと前記第１セパレータとを接合する工程と、
   前記支持フレームと前記膜電極ガス拡散層接合体と前記第１及び第２セパレータとが接合された接合体を複数準備する工程と、
   複数の前記接合体を同一の向きに積層する工程と、を含む燃料電池の製造方法。
3. 前記支持フレームには、反応ガス又は冷媒が流通する孔と、前記第１面上に弾性を有し前記孔及び膜電極ガス拡散層接合体をそれぞれ包囲した第１及び第２突起部と、が形成され、
   前記第１セパレータは、前記孔と連通した連通孔を有し、
   前記第２セパレータは、前記第１セパレータよりも外周形状が小さく、前記孔に連通した連通孔は有しておらず、
   前記積層する工程では、前記第１及び第２突起部がそれぞれ前記第１及び第２セパレータに圧縮される、請求項１の燃料電池の製造方法。
4. 前記支持フレームには、反応ガス又は冷媒が流通する孔と、前記第１面上に弾性を有し前記孔及び膜電極ガス拡散層接合体をそれぞれ包囲した第１及び第２突起部と、が形成され、
   前記積層する工程では、前記第１及び第２突起部が前記第２セパレータに圧縮される、請求項１又は２の燃料電池の製造方法。
5. 前記支持フレームの材料は、ポリエチレンナフタレート系樹脂、ポリエチレンテレフテラート系樹脂、ポリエーテルサルホン系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、及びポリプロピレン系樹脂の少なくとも一つを含む、請求項１乃至４の何れかの燃料電池の製造方法。
6. 前記第１及び第２突起部の少なくとも一方は、材料が熱可塑性エラストマーであって、前記支持フレームと一体的に形成されている、請求項３又は４の燃料電池の製造方法。

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