JP6524532B2 - Purification method of iron containing radioactive cesium - Google Patents
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Description
本発明は、放射性セシウムを含む鉄の浄化方法に関する。 The present invention relates to a method of purifying iron containing radioactive cesium.
原子力発電所で発生した汚染水には放射性セシウムが含まれている。汚染水に対する現行の対応として、汚染水を一時的に鉄製のタンク内に貯蔵している。汚染水を処理した後には、内壁面に放射性セシウムが付着した鉄製タンクが残される。非常に高い線量が観測される鉄製タンクをそのまま他の用途に転用することはできないため、廃棄処分することが検討されている。しかし、鉄は放射化されていないので、微量の放射性セシウムを鉄から分離することができれば、鉄を放射性廃棄物として扱う必要が無くなり、一般廃棄物として処理することができる。 Contaminated water generated at nuclear power plants contains radioactive cesium. Contaminated water is temporarily stored in an iron tank as the current response to contaminated water. After the contaminated water is treated, an iron tank with radioactive cesium attached to the inner wall surface is left. Since the iron tank where extremely high dose is observed can not be diverted to other uses as it is, disposal is considered. However, since iron is not activated, if trace amounts of radioactive cesium can be separated from iron, there is no need to treat iron as radioactive waste, and it can be treated as general waste.
鉄板の表面を除染する方法として、タンク内壁面を構成する鉄板の表面をはつりする（表面を削ぎ落とす）方法が検討されている。しかし、はつりによって生じる粉塵には放射性セシウムが含まれているため、粉塵の飛散が問題となりうる。 As a method of decontaminating the surface of the iron plate, a method of scraping the surface of the iron plate constituting the inner wall surface of the tank has been considered. However, since dust generated by the suspension contains radioactive cesium, scattering of the dust can be a problem.
コンクリートや土壌等に付着した放射性セシウムについては、塩素の存在下で、高温で溶融処理することにより、塩化セシウムとして揮発させて飛灰中に回収し、溶融スラグと分離する塩化揮発法が開示されている（特許文献１，２）。しかしながら、鉄は塩化物となってセシウムと同様に揮発してガス側へ移行するため、従来の塩化揮発法を適用しても鉄から放射性セシウムを分離することは困難である。 With regard to radioactive cesium attached to concrete, soil, etc., by performing melt processing at high temperature in the presence of chlorine, it is volatilized as cesium chloride and recovered in fly ash, and the chlorination volatilization method of separating from molten slag is disclosed (Patent Documents 1 and 2). However, since iron turns into chloride and volatilizes like cesium and moves to the gas side, it is difficult to separate radioactive cesium from iron even if the conventional chlorination volatilization method is applied.
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、鉄から放射性セシウムを分離することが可能な、放射性セシウムを含む鉄の浄化方法を提供する。 This invention is made in view of the said situation, and provides the purification | cleaning method of iron containing radioactive cesium which can isolate | separate radioactive cesium from iron.
上記の目的を達するために、本発明は以下の手段を提供する。
［１］ 放射性セシウムを含む鉄材とコークスを混合して炉内で加熱し、還元雰囲気の炉内で溶融した鉄鋼スラグから前記放射性セシウムを気化させ、炉外へ排気された前記放射性セシウムを冷却して捕集することを特徴とする、放射性セシウムを含む鉄の浄化方法。
［２］ 前記炉内に石灰を投入して加熱することを特徴とする前記［１］に記載の放射性セシウムを含む鉄の浄化方法。
［３］ 前記炉内の温度が１５００℃以上であることを特徴とする前記［１］又は［２］に記載の放射性セシウムを含む鉄の浄化方法。
［４］ 前記鉄材１００質量部に対して２０〜３０質量部のコークスを混合することを特徴とする前記［１］〜［３］の何れか一項に記載の放射性セシウムを含む鉄の浄化方法。
［５］ 前記炉内に塩素を導入しないことを特徴とする前記［１］〜［４］の何れか一項に記載の放射性セシウムを含む鉄の浄化方法。
In order to achieve the above object, the present invention provides the following means.
[1] Iron material containing radioactive cesium and coke are mixed and heated in a furnace, the radioactive cesium is vaporized from iron and steel slag melted in the furnace in a reducing atmosphere, and the radioactive cesium exhausted to the outside of the furnace is cooled And collecting the radioactive cesium containing iron.
[2] The method of purifying iron containing radioactive cesium according to the above [1], wherein lime is introduced into the furnace for heating.
[3] The method for purifying iron containing radioactive cesium as described in [1] or [2], wherein the temperature in the furnace is 1500 ° C. or higher.
[4] The method for purifying iron containing radioactive cesium according to any one of the above [1] to [3], wherein 20 to 30 parts by mass of coke is mixed with 100 parts by mass of the iron material. .
[5] The method for purifying iron containing radioactive cesium according to any one of the above [1] to [4], wherein chlorine is not introduced into the furnace.
本発明にかかる放射性セシウムを含む鉄の浄化方法によれば、鉄から放射性セシウムを分離することができる。放射性セシウムが除去された鉄を含む溶融スラグは一般廃棄物として処理することができる。除去した放射性セシウムは比較的少量の飛灰として回収されるため、放射性廃棄物を減容化することができる。 According to the method of purifying iron containing radioactive cesium according to the present invention, radioactive cesium can be separated from iron. The molten slag containing iron from which radioactive cesium has been removed can be treated as general waste. Since the removed radioactive cesium is recovered as a relatively small amount of fly ash, the radioactive waste can be reduced in volume.
本発明にかかる放射性セシウムを含む鉄の浄化方法の第一実施形態は、以下の加熱工程、捕集工程、及び固化工程を有する。以下に各工程の詳細を説明するが、これらの工程以外の工程又は処理を含んでいてもよい。 The first embodiment of the method for purifying iron containing radioactive cesium according to the present invention has the following heating step, collecting step, and solidification step. Although the detail of each process is demonstrated below, the process or processes other than these processes may be included.
＜加熱工程＞
本実施形態の加熱工程は、放射性セシウムを含む鉄材とコークスを混合して炉内で加熱する工程である。鉄材をコークスと共に加熱することによって炉内を還元雰囲気にすることができる。
<Heating process>
The heating step of the present embodiment is a step of mixing iron material containing radioactive cesium and coke and heating in a furnace. The furnace can be made into a reducing atmosphere by heating the iron material together with the coke.
前記鉄材とコークスの混合物を加熱する温度は、鉄材が溶融する温度以上であれば特に限定されず、通常、鉄の融点１５３８℃に近い１５００℃以上が好ましい。鉄材に酸化鉄が含まれていたとしても、還元雰囲気で鉄になるため、１５００℃程度で溶融させることができる。鉄の融点を低下させるために、石灰を添加して加熱することが好ましい。
なお、鉄の表面の酸化被膜を形成する四酸化三鉄の融点は１５９７℃である。
The temperature at which the mixture of the iron material and the coke is heated is not particularly limited as long as it is a temperature at which the iron material melts, and generally, 1500 ° C. or more close to the melting point 1538 ° C. of iron is preferable. Even if the iron material contains iron oxide, it can be melted at about 1500 ° C. because it becomes iron in a reducing atmosphere. In order to lower the melting point of iron, it is preferable to add and heat lime.
The melting point of triiron tetraoxide which forms an oxide film on the surface of iron is 1597 ° C.
セシウム単体の沸点は６７０℃、水酸化セシウムの沸点は９９０℃、塩化セシウムの沸点は１２９５℃であるため、前記混合物を１５００℃以上で加熱すると、溶融した鉄から放射性セシウムを充分に気化させることができる。
加熱温度の上限値は、鉄の沸点２８６２℃以下であることが好ましく、加熱炉の耐久性を考慮して、例えば１７００℃〜２０００℃程度であることがより好ましい。
Since the boiling point of cesium alone is 670 ° C, the boiling point of cesium hydroxide is 990 ° C, and the boiling point of cesium chloride is 1295 ° C, when the mixture is heated above 1500 ° C, the radioactive cesium is sufficiently vaporized from the molten iron Can.
The upper limit of the heating temperature is preferably a boiling point of 2862 ° C. or less of iron, and more preferably, for example, about 1700 ° C. to 2000 ° C. in consideration of the durability of the heating furnace.
上記の温度で加熱する時間は特に限定されず、鉄材の分量に応じて適宜設定され、例えば、前記放射性セシウムを充分に気化させる観点から、溶融状態を０．５時間〜３時間程度継続するように加熱することが好ましい。 The heating time at the above temperature is not particularly limited, and is appropriately set according to the amount of the iron material. For example, from the viewpoint of sufficiently vaporizing the radioactive cesium, the molten state is continued for about 0.5 hours to 3 hours It is preferable to heat to.
本実施形態の加熱工程においては、従来の塩化揮発法とは異なり、前記炉内に塩素を導入しないことが好ましい。塩素を導入すると、塩化セシウムとともに大量の塩化鉄が形成される。塩化鉄（ＩＩ）の沸点は６７７℃であり、塩化鉄（ＩＩＩ）の沸点は３５１℃であるため、塩化セシウム（沸点１２９５℃）と共に塩化鉄が揮発してしまい、鉄とセシウムとを分離することが困難になる。 In the heating step of the present embodiment, it is preferable not to introduce chlorine into the furnace, unlike the conventional chloride volatilization method. When chlorine is introduced, a large amount of iron chloride is formed with cesium chloride. Since the boiling point of iron (II) chloride is 677 ° C. and the boiling point of iron (III) chloride is 351 ° C., iron chloride is volatilized together with cesium chloride (boiling point 1295 ° C.) to separate iron and cesium It becomes difficult.
炉内で加熱する前記鉄材とコークスの混合比としては、例えば、前記鉄材１００質量部に対して、５〜８０質量部のコークスが好ましく、１０〜５０質量部のコークスがより好ましく、２０〜３０質量部のコークスがさらに好ましい。
上記範囲であると、炉内を充分に還元雰囲気にすることができ、酸化鉄を鉄に還元して充分に溶融させることができる。
As a mixing ratio of the said iron material and coke which heats in a furnace, 5-80 mass parts coke is preferable with respect to 100 mass parts of said iron materials, for example, 10-50 mass parts coke is more preferable, and 20-30 More preferred are parts by weight of coke.
The inside of a furnace can fully be made into a reducing atmosphere as it is the said range, iron oxide can be reduce | restored to iron, and it can be made to melt | dissolve fully.
炉内で加熱する前記鉄材とコークスに石灰を混合する場合の混合比としては、例えば、前記鉄材１００質量部に対して、５〜８０質量部の石灰が好ましく、１０〜５０質量部の石灰がより好ましく、２０〜３０質量部の石灰がさらに好ましい。
上記範囲であると、鉄材の融点を下げて、溶融に必要な加熱温度を低く設定することができる。
As a mixing ratio in the case of mixing lime with the said iron material and coke which heats in a furnace, 5-80 mass parts lime is preferable with respect to 100 mass parts of said iron materials, for example, 10-50 mass parts lime is More preferably, 20 to 30 parts by mass of lime is more preferable.
The melting point of an iron material can be lowered | hung as it is the said range, and the heating temperature required for melting can be set low.
炉内に投入する鉄材は加熱前に予め粗く（大雑把に）切断された状態であることが好ましい。加熱による溶融が容易になり、コークスや石灰との混合も容易になるため、放射性セシウムの気化を促進することができる。 It is preferable that the iron material to be introduced into the furnace is in a state of being roughly cut roughly (roughly) before heating. The melting by heating is facilitated, and the mixing with coke and lime is also facilitated, so that the vaporization of radioactive cesium can be promoted.
鉄材を加熱して溶融する炉は、還元雰囲気で鉄材を溶融し、気化した放射性セシウムを含む排気ガスや飛灰を捕集可能な密閉型の炉がより好ましい。このような炉としては、例えば、コークスベッド式溶融炉が挙げられる。 The furnace that heats and melts the iron material is more preferably a sealed furnace capable of melting the iron material in a reducing atmosphere and collecting exhaust gas containing radioactive cesium and vaporized fly ash. As such a furnace, a coke bed-type melting furnace is mentioned, for example.
＜捕集工程＞
本実施形態の捕集工程は、溶融した鉄材から放射性セシウムを気化させ、炉外へ排気された放射性セシウムを冷却して捕集する工程である。
<Collection process>
The collection step of the present embodiment is a step of vaporizing radioactive cesium from the molten iron material, and cooling and collecting the radioactive cesium exhausted to the outside of the furnace.
揮発した放射性セシウムは、炉内の燃焼ガスによって炉外に排出される。排出された放射性セシウムを含む排気ガスは、排気経路上で冷却される。凝縮又は凝固した放射性セシウムの捕集は、排気経路上に設置された所定の捕集器で行うことが好ましい。捕集器としては、例えば、バグフィルター、セラミックフィルタ等の公知の集塵装置が挙げられる。公知の集塵装置の前段には、高温の排気ガスを例えば２００℃程度に冷却するための冷却機構が備えられていることが多い。このような冷却機構は本実施形態においても有用である。捕集された放射性セシウムは法令に則った公知方法により処分される。 The volatilized radioactive cesium is discharged out of the furnace by the combustion gas in the furnace. Exhaust gas containing the emitted radioactive cesium is cooled on the exhaust path. The collection of condensed or coagulated radioactive cesium is preferably carried out by a predetermined collector installed on the exhaust path. As a collector, well-known dust collectors, such as a bag filter and a ceramic filter, are mentioned, for example. A cooling mechanism for cooling the high temperature exhaust gas, for example, to about 200 ° C. is often provided at the front stage of the known dust collecting apparatus. Such a cooling mechanism is also useful in this embodiment. The radioactive cesium collected is disposed of by a known method in accordance with the law.
＜固化工程＞
本実施形態の固化工程は、鉄材の溶融物を冷却し、固化した溶融スラグを得る工程である。充分に加熱及び溶融することにより、溶融スラグには放射性セシウムが実質的に含まれない程度まで処理することができる。得られた溶融スラグは法令に則った公知方法により処分される。この処分方法には再利用も含まれる。
Solidification process
The solidification step of the present embodiment is a step of cooling the molten material of the iron material to obtain a solidified molten slag. By sufficiently heating and melting, the molten slag can be treated to an extent substantially free of radioactive cesium. The obtained molten slag is disposed of by a known method in accordance with the law. This disposal method also includes reuse.
本実施形態の浄化方法の概要を図１に示す。放射性セシウムで汚染された鉄材（例えば、鉄板）を大雑把に切断し、適量のコークス及び石灰と混合して、加熱炉１０へ投入する。炉内に空気を供給し、１５００℃程度に加熱することにより、鉄材を溶融させる。数時間加熱する間に放射性セシウムは気化する、放射性セシウムのガスは炉外へ排気され、バグフィルター１２で捕集される。放射性セシウムが除かれた排気ガスは大気放出される。その後、溶融スラグは炉外へ排出される。
The outline | summary of the purification method of this embodiment is shown in FIG. The radioactive cesium-contaminated iron material (for example, an iron plate) is roughly cut, mixed with an appropriate amount of coke and lime, and introduced into the
セシウム及び鉄を含む廃棄物の焼却灰１０ｇを、１５００℃で３０分間、還元雰囲気下で加熱し、その後ゆっくりと冷却して、処理済み焼却灰（スラグ）を得た。
焼却灰と処理済み焼却灰に含まれるセシウム及び鉄の各元素量をAgilent社製のICP-MSで測定したところ、加熱前の焼却灰に含まれていたセシウムのうち、約８５％のセシウムが焼却灰から除去され、約１５％のセシウムが処理済み焼却灰に残っていた。一方、鉄の殆どは処理済み焼却灰に残ったことが分かった。この結果は、セシウムが焼却灰から揮発し、鉄から分離されたことを示している。揮発したセシウムを冷却することによって回収できることは別途確認した。本実験では、実験を簡便な装置で実施するためにセシウム及び鉄を含む焼却灰を処理したが、セシウムを含む鉄材を処理する場合にも同様の結果が得られる。
したがって、放射性セシウムを含む鉄材を本発明の方法によって処理すれば、揮発した放射性セシウムを冷却して捕集するとともに、放射能が十分に低減された溶融スラグを得られることが明らかである。
10 g of cesium and iron-containing waste incineration ash was heated at 1500 ° C. for 30 minutes in a reducing atmosphere and then slowly cooled to obtain treated incineration ash (slag).
The amount of each element of cesium and iron contained in the incineration ash and the treated incineration ash was measured by ICP-MS manufactured by Agilent. As a result, about 85% of the cesium in the incineration ash before heating was about 85%. It was removed from the incineration ash, and about 15% of cesium remained in the treated incineration ash. On the other hand, it was found that most of the iron remained in the treated incinerator ash. This result shows that cesium was volatilized from incineration ash and separated from iron. It was confirmed separately that the volatilized cesium can be recovered by cooling. In this experiment, in order to carry out the experiment with a simple apparatus, incineration ash containing cesium and iron was treated, but similar results can be obtained when treating an iron material containing cesium.
Therefore, it is clear that if an iron material containing radioactive cesium is treated by the method of the present invention, the volatilized radioactive cesium can be cooled and collected, and a molten slag with sufficiently reduced activity can be obtained.
以上で説明した各実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、公知の構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。 The configurations and the combinations thereof in the embodiments described above are merely examples, and addition, omission, replacement, and other modifications of known configurations are possible without departing from the spirit of the present invention.
本発明は、放射性セシウムを取り扱う分野に広く適用できる。 The present invention is widely applicable to the field of handling radioactive cesium.
１０…加熱炉、１２…バグフィルター 10 ... heating furnace, 12 ... bag filter
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