JP2016161422A - Method for processing activated concrete - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、放射化コンクリートの処理方法に関する。 The present invention relates to a method for treating activated concrete.
従来、原子力発電所などの放射性物質を取り扱う施設においては、十分な強度を有するとともに放射線の遮蔽性に優れることから、構造躯体がコンクリートで構築されている。放射線に長期間曝されたコンクリートは放射化されるため、施設を解体する際には放射性廃棄物として保管管理する必要が生じる。しかし、構造躯体であるコンクリートの体積が大きいため、単に保管管理する方法であると、広大な保管場所と管理費用が必要になる。 2. Description of the Related Art Conventionally, in a facility that handles radioactive substances such as a nuclear power plant, a structural frame is constructed of concrete because it has sufficient strength and excellent radiation shielding properties. Since concrete exposed to radiation for a long time is activated, it is necessary to store and manage it as radioactive waste when dismantling the facility. However, since the volume of the concrete which is a structural frame is large, if it is only a storage management method, a vast storage space and management costs are required.
この問題を解決するため、放射化コンクリートから放射性核種であるコバルト６０(60Co)、ユーロピウム１５２(152Eu)及びユーロピウム１５４(154Eu)を化学的に洗浄して、濃縮処理を行うことが可能な放射性廃液として放射性核種を処理するとともに、残った非放射性のコンクリートをより簡易な方法で処分する方法が開示されている（例えば、特許文献１，２）。 In order to solve this problem, cobalt 60 ( 60 Co), europium 152 ( 152 Eu) and europium 154 ( 154 Eu), which are radionuclides, can be chemically washed from activated concrete and concentrated. A method is disclosed in which radioactive nuclides are treated as a radioactive waste liquid and the remaining non-radioactive concrete is disposed of in a simpler manner (for example, Patent Documents 1 and 2).
従来開示されている化学的方法によれば、コンクリート躯体を破砕することにより、コンクリート躯体の減容を図っているが、より効率的な減容化方法が求められている。 According to the chemical methods disclosed heretofore, the volume of the concrete frame is reduced by crushing the concrete frame, but a more efficient volume reduction method is required.
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、放射化コンクリートの放射性核種を除去するとともに減容化することが可能な、放射化コンクリートの処理方法を提供する。 This invention is made | formed in view of the said situation, and provides the processing method of activated concrete which can reduce the volume while removing the radionuclide of activated concrete.
上記の目的を達するために、本発明は以下の手段を提供する。
［１］ コバルト６０、ユーロピウム１５２及びユーロピウム１５４のうち少なくとも１種の放射性核種を含む放射化コンクリートを塩素存在下で加熱し、溶融した放射化コンクリートから前記放射性核種の塩化物を気化させ、炉外へ排気された前記塩化物を冷却して捕集することを特徴とする放射化コンクリートの処理方法。
［２］ 前記放射化コンクリートに塩化カルシウム、塩化水素又は塩素ガスを混合して加熱することを特徴とする前記［１］に記載の放射化コンクリートの処理方法。
［３］ 前記放射化コンクリート１００質量部に対して１〜３０質量部の塩化カルシウムを混合することを特徴とする前記［２］に記載の放射化コンクリートの処理方法。
［４］ 前記放射化コンクリートが予め破砕された状態であることを特徴とする前記［１］〜［３］の何れか一項に記載の放射化コンクリートの処理方法。
In order to achieve the above object, the present invention provides the following means.
[1] Activated concrete containing at least one radionuclide of cobalt 60, europium 152, and europium 154 is heated in the presence of chlorine to vaporize chlorides of the radionuclide from the molten activated concrete. A method for treating activated concrete, characterized in that the chloride exhausted is cooled and collected.
[2] The method for treating activated concrete according to [1], wherein the activated concrete is heated by mixing calcium chloride, hydrogen chloride, or chlorine gas.
[3] The method for treating activated concrete according to [2], wherein 1 to 30 parts by mass of calcium chloride is mixed with 100 parts by mass of the activated concrete.
[4] The activation concrete processing method according to any one of [1] to [3], wherein the activation concrete is in a state of being crushed in advance.
本発明の放射化コンクリートの処理方法によれば、放射化コンクリートを塩素存在下で溶融させることにより、放射性核種を塩化物として気化させて除去することができる。この際、高温で加熱するので、放射性核種以外の揮発成分も除去することができる。この加熱処理における溶融物を冷却することによって、比較的高密度に固化した溶融スラグが得られる。このような溶融スラグは一般的な廃棄物として処理できる程度に放射性核種が除去されているとともに、単に破砕された放射化コンクリートに比べて充分に減容化されているので、従来よりも容易に処分することができる。 According to the method for treating activated concrete of the present invention, the radioactive nuclide can be vaporized as chloride and removed by melting the activated concrete in the presence of chlorine. Under the present circumstances, since it heats at high temperature, volatile components other than a radionuclide can also be removed. By cooling the melt in this heat treatment, a molten slag solidified at a relatively high density can be obtained. This kind of molten slag has had its radionuclides removed to the extent that it can be treated as general waste, and is sufficiently reduced in volume compared to simply crushed activated concrete, making it easier than before. Can be disposed of.
本発明にかかる第一実施形態の放射化コンクリートの処理方法は、以下の加熱工程、捕集工程、及び固化工程を有する。以下に各工程の詳細を説明するが、これらの工程以外の工程又は処理を含んでいてもよい。 The activation concrete processing method according to the first embodiment of the present invention includes the following heating step, collection step, and solidification step. Details of each step will be described below, but steps or processes other than these steps may be included.
＜加熱工程＞
本実施形態の加熱工程は、コバルト６０、ユーロピウム１５２及びユーロピウム１５４のうち少なくとも１種の放射性核種を含む放射化コンクリートを炉内において塩素存在下で１０００℃以上に加熱する工程である。
放射化コンクリートを上記条件で加熱することにより、放射化コンクリートを溶融し、ガス成分の気化、蒸発を促進することができる。放射化コンクリート中に含まれる放射性核種の種類は、例えばＩＣＰ−ＭＳを使用した公知方法により確認することができる。
<Heating process>
The heating process of this embodiment is a process of heating activated concrete containing at least one radionuclide of cobalt 60, europium 152, and europium 154 to 1000 ° C. or higher in the presence of chlorine in a furnace.
By heating the activated concrete under the above-mentioned conditions, the activated concrete can be melted and gas component vaporization and evaporation can be promoted. The kind of radionuclide contained in the activated concrete can be confirmed by a known method using, for example, ICP-MS.
放射化コンクリートを加熱する温度は、コンクリートが溶融する温度以上であれば特に限定されず、通常１０００℃以上であり、１２００℃以上が好ましく、１３００℃以上がより好ましく、１４００℃以上がさらに好ましく、１５００℃以上が特に好ましい。
上記温度以上で加熱することにより、放射化コンクリートを確実に溶融し、前記放射性核種を充分に塩素化し、その塩化物の気化及び蒸発を充分に促進させることができる。
加熱温度の上限値は特に限定されず、加熱炉の耐久性を考慮して、例えば１５００℃〜２０００℃程度にすることができる。
The temperature at which the activated concrete is heated is not particularly limited as long as it is equal to or higher than the temperature at which the concrete melts, and is usually 1000 ° C or higher, preferably 1200 ° C or higher, more preferably 1300 ° C or higher, further preferably 1400 ° C or higher, 1500 degreeC or more is especially preferable.
By heating above the above temperature, the activated concrete can be reliably melted, the radionuclide can be sufficiently chlorinated, and vaporization and evaporation of the chloride can be sufficiently promoted.
The upper limit of the heating temperature is not particularly limited, and can be set to, for example, about 1500 ° C. to 2000 ° C. in consideration of the durability of the heating furnace.
上記の温度で加熱する時間は特に限定されず、放射化コンクリートの分量に応じて適宜設定され、例えば、前記放射性核種の塩化物を充分に生成して気化させる観点から、溶融状態を０．５時間〜３時間程度継続するように加熱することが好ましい。 The time for heating at the above temperature is not particularly limited and is appropriately set according to the amount of the activated concrete. For example, from the viewpoint of sufficiently generating and vaporizing the radionuclide chloride, the molten state is 0.5. Heating is preferably performed so as to continue for about 3 hours.
一般に、放射化コンクリートにはコバルト６０、ユーロピウム１５２及びユーロピウム１５４のうち少なくとも１種が含まれる。これらは酸化物としてコンクリート中に存在していると考えられる。放射化コンクリートを塩素存在下で加熱することにより、当該酸化物を塩化物に変えて気化させることができる。 Generally, activated concrete contains at least one of cobalt 60, europium 152, and europium 154. These are considered to be present in the concrete as oxides. By heating the activated concrete in the presence of chlorine, the oxide can be converted to chloride and vaporized.
放射化コンクリートを塩素存在下で加熱する方法としては、塩化カルシウム(CaCl2)と放射化コンクリートを混合して炉内で加熱する方法が好ましい。高温で加熱されて溶融したコンクリート中で、前記放射性核種の塩化物が生成される。前記放射性核種の塩化物の蒸気圧及び沸点は酸化物であったときよりも低下するため、容易に気化され、蒸発する。 As a method for heating the activated concrete in the presence of chlorine, a method in which calcium chloride (CaCl 2 ) and activated concrete are mixed and heated in a furnace is preferable. The radionuclide chloride is produced in the molten concrete heated at a high temperature. Since the vapor pressure and boiling point of the radionuclide chloride are lower than when it is an oxide, it is easily vaporized and evaporated.
放射化コンクリートを塩素存在下で加熱する別の方法としては、炉内に塩化水素ガス又は塩素ガスを導入し、放射化コンクリートとともに加熱する方法が挙げられる。また、塩化水素ガスに替えて塩酸を放射化コンクリートに混合することによっても、炉内に塩化水素ガスを発生させることができる。塩化水素ガス及び塩素ガスは腐食性であるため、炉の耐久性を向上する観点から、塩化カルシウムを混合することが好ましい。 As another method of heating the activated concrete in the presence of chlorine, a method of introducing hydrogen chloride gas or chlorine gas into the furnace and heating the activated concrete together with the activated concrete can be mentioned. Also, hydrogen chloride gas can be generated in the furnace by mixing hydrochloric acid with activated concrete instead of hydrogen chloride gas. Since hydrogen chloride gas and chlorine gas are corrosive, calcium chloride is preferably mixed from the viewpoint of improving the durability of the furnace.
放射化コンクリートに混合する塩化カルシウムの量は特に限定されないが、放射化コンクリート中の放射性核種の含有量を考慮して、例えば、放射化コンクリートの質量（１００質量部）に対する塩化カルシウムの混合量は、１〜３０質量部が好ましく、５〜２０質量部がより好ましく、１０〜１５質量部がさらに好ましい。
放射化コンクリート１００質量部に対して１質量部以上の塩化カルシウムを混合することにより、前記放射性核種の塩化物を充分に生成することができる。
The amount of calcium chloride mixed with the activated concrete is not particularly limited, but considering the content of the radionuclide in the activated concrete, for example, the amount of calcium chloride mixed with the mass of activated concrete (100 parts by mass) is 1-30 mass parts is preferable, 5-20 mass parts is more preferable, 10-15 mass parts is still more preferable.
By mixing 1 part by mass or more of calcium chloride with respect to 100 parts by mass of the activated concrete, the radionuclide chloride can be sufficiently generated.
混合する塩化カルシウムの上限値は特に限定されないが、冷却後の溶融スラグを再利用する観点から、例えば、放射化コンクリート１００質量部に対して３０質量部以下、より好ましくは２０質量部以下、さらに好ましくは１５質量部以下である。溶融スラグに残留するカルシウム成分が過剰になることを防ぎ、溶融スラグを再利用したコンクリートの構造的強度の低下を抑制することができる。 Although the upper limit of the calcium chloride to mix is not specifically limited, From a viewpoint of reusing the molten slag after cooling, for example, 30 mass parts or less with respect to 100 mass parts of activated concrete, More preferably, 20 mass parts or less, Furthermore, Preferably it is 15 mass parts or less. It is possible to prevent the calcium component remaining in the molten slag from becoming excessive, and to suppress a decrease in the structural strength of the concrete that reuses the molten slag.
炉内に投入する放射化コンクリートは加熱前に予め破砕された状態であることが好ましい。加熱による溶融が容易になり、塩化カルシウムとの混合も容易になるため、前記放射性核種の塩化物の生成を促進することができる。破砕の程度は特に限定されず、例えば直径が１ｃｍ〜５０ｃｍ程度のいわゆるコンクリートガラの大きさにすることが好ましい。また、１ｃｍ未満の粒体にしてもよい。通常、破砕物の直径が小さくなるほど、熱伝導効率及び塩化カルシウムとの接触効率が高められる。 The activated concrete put into the furnace is preferably crushed in advance before heating. Since melting by heating is facilitated and mixing with calcium chloride is facilitated, generation of the radionuclide chloride can be promoted. The degree of crushing is not particularly limited. For example, it is preferable to make the size of a so-called concrete glass having a diameter of about 1 cm to 50 cm. Moreover, you may make it a granule of less than 1 cm. Usually, the smaller the diameter of the crushed material, the higher the heat conduction efficiency and the contact efficiency with calcium chloride.
放射化コンクリートを加熱して溶融する炉は特に限定されず、コンクリートガラやコンクリート粒を溶融可能な炉であることが好ましく、排気ガスや飛灰を捕集可能な密閉型の炉がより好ましい。このような炉としては、コンクリート等の無機廃棄物を溶融処理する公知の炉が適用可能であり、例えば、シャフト炉式ガス化溶融炉、サーモセレクト方式ガス化溶融炉等のガス化溶融一体型の炉や、キルン式ガス化溶融炉、流動床式ガス化溶融炉等のガス化溶融分離型の炉、等が挙げられる。 The furnace for heating and melting the activated concrete is not particularly limited, and is preferably a furnace capable of melting concrete glass and concrete particles, and more preferably a closed furnace capable of collecting exhaust gas and fly ash. As such a furnace, a known furnace for melting inorganic waste such as concrete can be applied. For example, a gasification and fusion integrated type such as a shaft furnace type gasification melting furnace, a thermoselect type gasification melting furnace, etc. And gasification / melting / separation type furnaces such as kiln type gasification / melting furnace and fluidized bed type gasification / melting furnace.
＜捕集工程＞
本実施形態の捕集工程は、溶融した放射化コンクリート内で生成した前記放射性核種の塩化物を気化させ、炉外へ排気された前記塩化物を冷却して捕集する工程である。
<Collection process>
The collection step of the present embodiment is a step of vaporizing the radionuclide chloride generated in the molten activated concrete, and cooling and collecting the chloride exhausted to the outside of the furnace.
揮発した前記塩化物は、炉内に供給されるガス、例えば加熱のためのバーナーから供給される燃焼ガスによって炉外に排出される。排出された前記塩化物を含む排気ガスは、排気経路上で冷却される。凝縮又は凝固した前記塩化物の捕集は、排気経路上に設置された所定の捕集器で行うことが好ましい。捕集器としては、例えば、バグフィルタ、セラミックフィルタ等の公知の集塵装置が挙げられる。公知の集塵装置の前段には、高温の排気ガスを例えば２００℃程度に冷却するための冷却機構が備えられていることが多い。このような冷却機構は本実施形態においても有用である。
捕集された前記塩化物は法令に則った公知方法により処分される。
The volatilized chloride is discharged out of the furnace by a gas supplied into the furnace, for example, a combustion gas supplied from a burner for heating. The exhaust gas containing the discharged chloride is cooled on the exhaust path. It is preferable to collect the condensed or solidified chloride by a predetermined collector installed on the exhaust path. As a collector, well-known dust collectors, such as a bag filter and a ceramic filter, are mentioned, for example. A pre-stage of a known dust collector is often provided with a cooling mechanism for cooling high-temperature exhaust gas to about 200 ° C., for example. Such a cooling mechanism is also useful in this embodiment.
The collected chloride is disposed of by a known method in accordance with laws and regulations.
一例として、図１のフローチャートに示す様に、加熱工程を含む溶融プロセスによって放射化したコンクリートガラを溶融炉内において塩素存在下１５００℃で加熱し、排出されたガス中に含まれるコバルト及びユーロピウムの塩化物を冷却機構が備えられたフィルターで捕集する。捕集された凝固物をフィルターから分離して、水又は低濃度の酸にコバルト及びユーロピウムの塩化物を溶解させる。次にアルカリを添加して、例えば水酸化物としてコバルト及びユーロピウムの放射性核種を沈殿させる。この沈殿をろ過等により分取して、乾燥及びプレスすることによって、高レベル放射性廃棄物として処分することができる。 As an example, as shown in the flowchart of FIG. 1, a concrete glass activated by a melting process including a heating step is heated at 1500 ° C. in the presence of chlorine in a melting furnace, and cobalt and europium contained in the exhausted gas are heated. Chloride is collected by a filter equipped with a cooling mechanism. The collected coagulum is separated from the filter and the cobalt and europium chlorides are dissolved in water or a low concentration of acid. Next, alkali is added to precipitate, for example, cobalt and europium radionuclides as hydroxides. The precipitate can be collected by filtration or the like, dried and pressed, and disposed of as high-level radioactive waste.
＜固化工程＞
本実施形態の固化工程は、放射化コンクリートの溶融物を冷却し、固化した溶融スラグを得る工程である。
放射性核種であるコバルト６０、ユーロピウム１５２及びユーロピウム１５４は塩化物になって蒸発しているため、充分に加熱及び塩素化反応が行われた溶融物には前記放射性核種が実質的に含まれない程度まで処理することができる。このような溶融物を冷却することにより、減容化された溶融スラグを得ることができる。
<Solidification process>
The solidification step of the present embodiment is a step of cooling the activated concrete melt to obtain a solidified molten slag.
Since the radionuclides Cobalt 60, Europium 152, and Europium 154 are evaporated as chlorides, the melt that has been sufficiently heated and chlorinated does not substantially contain the radionuclides. Can handle up to. By cooling such a melt, a volume-reduced molten slag can be obtained.
溶融物を冷却する方法は特に限定されず、溶融物を冷却水中に投入して急速に冷却及び固化することにより水砕スラグを得てもよいし、溶融物に空気を送風する又は自然に空冷して冷却及び固化することにより空冷スラグを得ても良いし、溶融物の温度を管理しながら徐冷し、内部に無機物の結晶を成長させながら冷却及び固化することにより徐冷スラグを得ても良い。何れの溶融スラグも公知方法により得られる。
得られた溶融スラグは法令に則った公知方法により処分される。この処分方法には再利用も含まれる。
The method of cooling the melt is not particularly limited, and granulated slag may be obtained by rapidly cooling and solidifying the melt into cooling water, blowing air into the melt, or air cooling naturally. Air cooling slag may be obtained by cooling and solidifying, and gradually cooling while controlling the temperature of the melt, and cooling and solidifying while growing inorganic crystals inside to obtain slow cooling slag Also good. Any molten slag can be obtained by known methods.
The obtained molten slag is disposed of by a known method in accordance with laws and regulations. This disposal method includes reuse.
Ｃｏ及びＥｕを含む廃棄物の焼却灰１００ｇ(100質量部)に、添加剤としての塩化カルシウム３０ｇ(30質量部)を混合し、１３００〜１５００℃で３０分間加熱し、その後ゆっくりと冷却して、処理済み灰（スラグ）を得た。
焼却灰と処理済み灰に含まれるＣｏ及びＥｕの各元素量をAgilent社製のICP-MSで測定したところ、表１に示すように、９８．５％以上のＣｏ及び２４．２％以上のＥｕが除去されていた。これはＣｏ及びＥｕが塩化物として揮発したことを示している。また、Ｅｕの除去率をさらに高めるためには、さらに高温で加熱すればよいことが分かる。揮発したこれらの塩化物は冷却によって回収できることは別途確認した。したがって、放射性Ｃｏ及びＥｕを含む放射化コンクリートを本発明の方法によって処理すれば、放射能が十分に低減された溶融スラグが得られることが明らかである。
Calcium chloride 30g (30 parts by mass) as an additive is mixed with 100 g (100 parts by mass) of waste incineration ash containing Co and Eu, heated at 1300-1500 ° C for 30 minutes, and then slowly cooled. A treated ash (slag) was obtained.
As shown in Table 1, the amount of each element of Co and Eu contained in the incinerated ash and the treated ash was measured by ICP-MS manufactured by Agilent, and as shown in Table 1, it was 98.5% or more Co and 24.2% or more. Eu was removed. This indicates that Co and Eu were volatilized as chlorides. In addition, it can be seen that heating at a higher temperature is sufficient to further increase the Eu removal rate. It was confirmed separately that these volatilized chlorides could be recovered by cooling. Therefore, it is clear that when activated concrete containing radioactive Co and Eu is treated by the method of the present invention, a molten slag having a sufficiently reduced radioactivity can be obtained.
以上で説明した各実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、公知の構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。 The configurations and combinations thereof in the embodiments described above are examples, and additions, omissions, substitutions, and other modifications of known configurations are possible without departing from the spirit of the present invention.
本発明は、放射化コンクリートを取り扱う分野に広く適用できる。 The present invention can be widely applied to the field of handling activated concrete.
Claims (4)
溶融した放射化コンクリートから前記放射性核種の塩化物を気化させ、
炉外へ排気された前記塩化物を冷却して捕集すること
を特徴とする放射化コンクリートの処理方法。 Heating activated concrete containing at least one radionuclide of cobalt 60, europium 152 and europium 154 in the presence of chlorine;
Vaporizing the radionuclide chloride from the molten activated concrete;
A method for treating activated concrete, comprising cooling and collecting the chloride exhausted to the outside of the furnace.
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