JP6451376B2 - 低屈折率膜形成用液組成物 - Google Patents
低屈折率膜形成用液組成物 Download PDFInfo
- Publication number
- JP6451376B2 JP6451376B2 JP2015025889A JP2015025889A JP6451376B2 JP 6451376 B2 JP6451376 B2 JP 6451376B2 JP 2015025889 A JP2015025889 A JP 2015025889A JP 2015025889 A JP2015025889 A JP 2015025889A JP 6451376 B2 JP6451376 B2 JP 6451376B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- film
- refractive index
- low refractive
- forming
- liquid composition
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
- C09D183/00—Coating compositions based on macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon, with or without sulfur, nitrogen, oxygen, or carbon only; Coating compositions based on derivatives of such polymers
- C09D183/02—Polysilicates
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B32—LAYERED PRODUCTS
- B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
- B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
- B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
- B32B7/023—Optical properties
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K5/00—Use of organic ingredients
- C08K5/04—Oxygen-containing compounds
- C08K5/06—Ethers; Acetals; Ketals; Ortho-esters
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L29/00—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an alcohol, ether, aldehydo, ketonic, acetal or ketal radical; Compositions of hydrolysed polymers of esters of unsaturated alcohols with saturated carboxylic acids; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L29/10—Homopolymers or copolymers of unsaturated ethers
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
- C09D5/00—Coating compositions, e.g. paints, varnishes or lacquers, characterised by their physical nature or the effects produced; Filling pastes
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
- C09D7/00—Features of coating compositions, not provided for in group C09D5/00; Processes for incorporating ingredients in coating compositions
- C09D7/20—Diluents or solvents
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
- C09D7/00—Features of coating compositions, not provided for in group C09D5/00; Processes for incorporating ingredients in coating compositions
- C09D7/40—Additives
- C09D7/60—Additives non-macromolecular
- C09D7/63—Additives non-macromolecular organic
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09D—COATING COMPOSITIONS, e.g. PAINTS, VARNISHES OR LACQUERS; FILLING PASTES; CHEMICAL PAINT OR INK REMOVERS; INKS; CORRECTING FLUIDS; WOODSTAINS; PASTES OR SOLIDS FOR COLOURING OR PRINTING; USE OF MATERIALS THEREFOR
- C09D7/00—Features of coating compositions, not provided for in group C09D5/00; Processes for incorporating ingredients in coating compositions
- C09D7/40—Additives
- C09D7/65—Additives macromolecular
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Wood Science & Technology (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Paints Or Removers (AREA)
- Surface Treatment Of Optical Elements (AREA)
- Optical Filters (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Surface Treatment Of Glass (AREA)
Description
先ず、ケイ素アルコキシドとしてテトラエキシシラン(TEOS)を用意し、セパラブルフラスコ内に投入した。このケイ素アルコキシド1質量部に対して1.0質量部となる量のエタノールを添加し、30℃の温度で15分間撹拌することにより第1液を調製した。
引火点140℃以上を示すグリコールエーテル溶媒として、トリエチレングリコールモノブチルエーテル(引火点156℃)に変更した以外は、実施例1と同様にして液組成物を調製した。
引火点140℃以上を示すグリコールエーテル溶媒として、テトラエチレングリコールジメチルエーテル(引火点141℃)を用いた以外は、実施例1と同様にして液組成物を調製した。
引火点140℃以上を示すグリコールエーテル溶媒として、ポリエチレングリコールジメチルエーテル(引火点147℃)を用いた以外は、実施例1と同様にして液組成物を調製した。
引火点140℃以上を示すグリコールエーテル溶媒として、ジエチレングリコールモノベンジルエーテル(引火点158℃)を用いた以外は、実施例1と同様にして液組成物を調製した。
引火点140℃未満を示すグリコールエーテル溶媒として、エチレングリコールモノブチルエーテル(ブチルセロソルブ)(引火点64℃)を用いた以外は、実施例1と同様にして液組成物を調製した。
実施例1〜5及び比較例1で調製した液組成物中のコロイダルシリカ粒子の凝集性、この液組成物から形成した膜の屈折率、膜の水濡れ性(接触角)及び膜の防曇性を評価した。これらの結果を以下の表1に示す。評価試験は次の方法により行った。
コロイダルシリカ粒子の凝集状態の評価は、次の第1及び第2の方法で行った。第1の評価方法では、開放したガラス製容器に液組成物1gを秤量し、この容器を45℃に保持した雰囲気炉内に6時間静置した。秤量時の液組成物の質量1gを100%とし、静置後の液組成物の質量を計測し、減少した質量を百分率で評価した。また第2の評価方法では、室温25℃の大気雰囲気下に液組成物を5日間静置させ、液組成物中のコロイダルシリカ粒子の分散が経時的に安定しているか否か、またコロイダルシリカ粒子の凝集物の有無を目視にて確認した。白色の浮遊物が確認されたものを「不良」とし、浮遊物が無いものを「良好」とした。
調製した液組成物を、ガラス基板の表面にスピンコート法により塗布して塗膜を形成した。この塗膜が形成されたガラス基板を、雰囲気焼成炉を用いて50℃の温度で10分間乾燥させた後、雰囲気焼成炉を用いて250℃の温度で焼成して硬化させることにより、厚さ約80nmの膜をガラス基板の表面に形成した。この膜について、分光エリプソメトリー装置(J.A.Woollam Japan株式会社製、型番:M-2000)を用いて屈折率を測定した。解析した光学定数における633nmの値を屈折率とした。
屈折率を評価するために形成した膜と同様に作製した膜に対して、膜表面の水濡れ性を評価した。協和界面科学製ドロップマスターDM−700を用いて、シリンジにイオン交換水を準備し、シリンジの針の先端から2μLの液滴を飛び出した状態にする。次いで評価する基板をこの液滴に近づけて基板に液滴を付着させる。この付着した水の接触角を測定した。静止状態で水が膜表面に触れた5秒後の接触角をθ/2法により解析した値を水の接触角とし、膜表面の水濡れ性を評価した。
屈折率を評価するために形成した膜と同様に作製した膜に対して、膜表面の防曇性を評価した。イオン交換水を入れて40℃に加温したビーカーの開口部に、ガラス基板上の膜が対向するように、ガラス基板を水平に載せ、ガラス基板上の膜をビーカー内の温水の湯気に曝した。30秒経過した後、その状態で膜を介してのガラス基板の透明度を目視で確認した。膜表面に曇りが発生せずにガラス基板を通してビーカー下部がはっきりと見える場合は「良好」とし、ガラス基板上の膜表面に曇りが発生したために、ビーカー下部がうっすらと見える程度に曇った場合を「不良」とした。
表面改質処理したITO粉末が分散したITO分散液1.0gとエタノール3.0gとを混合して赤外線遮蔽膜形成用塗料を作製した。この塗料をガラス基板に1000rpmの回転速度でスピンコートした。スピンコート後、雰囲気焼成炉で50℃の温度で10分間乾燥し、ガラス基板上に赤外線遮蔽膜を形成した。この赤外線遮蔽膜の表面に、実施例2で得られた低屈折率膜形成用液組成物を実施例2と同一の方法で塗布し、低屈折率膜を形成した。これにより赤外線遮蔽膜表面に低屈折率膜を備えた複合膜を得た。
無水エタノール15gと、エポキシアクリレート樹脂ビームセット577(荒川化学製)0.99gと、光重合開始剤イルガキュア907(BASF製)0.01gとを混合、溶解した混合液に、実施例6と同一の方法で作製したITO分散液4.0gを添加して赤外線遮蔽膜形成用塗料を作製した。この塗料をガラス基板に1000rpmの回転速度でスピンコートした。スピンコート後、雰囲気焼成炉で50℃の温度で10分間乾燥した。乾燥後、UV照射装置 (USHIO製)を用い、メタルハライドランプ 出力80W、送り速度5.0m/sで3パス紫外線を照射することによって、樹脂を硬化させ、赤外線遮蔽膜を形成した。この赤外線遮蔽膜の表面に、実施例2で得られた低屈折率膜形成用液組成物を実施例2と同一の方法で塗布し、低屈折率膜を形成した。これにより赤外線遮蔽膜表面に低屈折率膜を備えた複合膜を得た。
実施例6と同一の方法で作製したITO分散液0.33gと無水エタノール1.30gとを混合して混合液1.63gを調製した。この混合液に実施例1で作製したケイ酸アルコキシドの加水分解物1.00gを混合して赤外線遮蔽膜形成用塗料を作製した。この塗料をガラス基板に1000rpmの回転速度でスピンコートした。スピンコート後、雰囲気焼成炉で50℃の温度で10分間乾燥させ、赤外線遮蔽膜を形成した。この赤外線遮蔽膜の表面に、実施例2で得られた低屈折率膜形成用液組成物を実施例2と同一の方法で塗布し、低屈折率膜を形成した。これにより赤外線遮蔽膜表面に低屈折率膜を備えた複合膜を得た。
実施例6〜8で得られた複合膜について、屈折率、膜の水濡れ性(接触角)及び膜の防曇性の評価に加えて、赤外線遮蔽特性を次の方法により評価した屈折率、膜の水濡れ性(接触角)及び膜の防曇性は、前述した方法により評価した。
赤外線遮蔽特性は、紫外可視分光光度計(日立ハイテクノロジーズ:U-4100)を用い、複合膜に波長1500nmの赤外線を照射し、その透過率を測定した。
Claims (3)
- ケイ素アルコキシドとしてのテトラメトキシシラン又はテトラエトキシシランのアルコール溶液に水と硝酸との混合物を添加して攪拌することにより生成されたケイ素アルコキシドの加水分解物と、数珠状コロイダルシリカ粒子が液体媒体中に分散したシリカゾルとを混合し、更にグリコールエーテルの有機溶媒を混合して調製され、前記グリコールエーテルが140℃以上160℃以下の引火点を有する溶媒であり、前記140℃以上160℃以下の引火点を有する溶媒であるグリコールエーテルが、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコールモノブチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、ポリエチレングリコールジメチルエーテル又はジエチレングリコールモノベンジルエーテルである低屈折率膜形成用液組成物。
- 請求項1記載の低屈折率膜形成用液組成物を用いて低屈折率膜を形成する方法。
- 請求項2記載の方法により低屈折率膜を形成し、この低屈折率膜を赤外線遮蔽膜表面に形成して複合膜を形成する方法。
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201680006229.3A CN107207907B (zh) | 2015-01-20 | 2016-01-20 | 低折射率膜形成用液体组合物 |
KR1020177018932A KR102237333B1 (ko) | 2015-01-20 | 2016-01-20 | 저굴절률막 형성용 액 조성물 |
PCT/JP2016/051548 WO2016117592A1 (ja) | 2015-01-20 | 2016-01-20 | 低屈折率膜形成用液組成物 |
TW105101736A TWI662081B (zh) | 2015-01-20 | 2016-01-20 | 低折射率膜形成用液體組成物 |
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2015008192 | 2015-01-20 | ||
JP2015008192 | 2015-01-20 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2016135838A JP2016135838A (ja) | 2016-07-28 |
JP6451376B2 true JP6451376B2 (ja) | 2019-01-16 |
Family
ID=56512465
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2015025889A Active JP6451376B2 (ja) | 2015-01-20 | 2015-02-13 | 低屈折率膜形成用液組成物 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP6451376B2 (ja) |
KR (1) | KR102237333B1 (ja) |
CN (1) | CN107207907B (ja) |
TW (1) | TWI662081B (ja) |
Families Citing this family (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP6877180B2 (ja) * | 2017-02-25 | 2021-05-26 | 誠之 島田 | 赤外線反射多層膜付き基材、および赤外線反射多層膜付き基材の製造方法 |
KR102374882B1 (ko) | 2017-07-21 | 2022-03-16 | 후지필름 가부시키가이샤 | 조성물, 막의 제조 방법 및 광센서의 제조 방법 |
CN113165886A (zh) | 2018-12-05 | 2021-07-23 | 富士胶片株式会社 | 组合物及膜的制造方法 |
WO2021215028A1 (ja) * | 2020-04-22 | 2021-10-28 | アイカ工業株式会社 | 組成物、転写シート、メラミン化粧板及びメラミン化粧板の製造方法 |
JP7195463B1 (ja) | 2022-01-28 | 2022-12-23 | ナガセケムテックス株式会社 | 熱硬化性樹脂組成物 |
Family Cites Families (15)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5638935B2 (ja) * | 1973-04-23 | 1981-09-09 | ||
JPH0524885A (ja) * | 1991-07-15 | 1993-02-02 | Nissan Motor Co Ltd | ガラスの撥水処理方法 |
JP3635692B2 (ja) | 1994-10-20 | 2005-04-06 | 日産化学工業株式会社 | 低屈折率反射防止膜 |
JP2002307596A (ja) * | 2001-04-09 | 2002-10-23 | Toray Ind Inc | 積層ポリエステルフィルムおよびその製造方法 |
JP2003246999A (ja) * | 2002-02-26 | 2003-09-05 | Nof Corp | 水性ハードコート前処理剤、前処理方法及びプラスチックレンズ |
KR100820992B1 (ko) * | 2002-02-27 | 2008-04-10 | 히다치 가세고교 가부시끼가이샤 | 실리카계 피막형성용 조성물, 실리카계 피막 및 그제조방법 및 전자부품 |
JP4829837B2 (ja) * | 2007-04-27 | 2011-12-07 | 関西ペイント株式会社 | 複層塗膜形成方法 |
MY157487A (en) * | 2008-10-17 | 2016-06-15 | Hitachi Chemical Co Ltd | Film having low refractive index film and method for producing the same, anti-reflection film and method for producing the same, coating liquid set for low refractive index film, substrate having microparticle-laminated thin film and method for producing the same, and optical member |
WO2011028075A2 (ko) * | 2009-09-04 | 2011-03-10 | 위더스케미칼 주식회사 | 하드 코팅 조성물 및 이의 제조 방법 및 상기 하드 코팅 조성물을 이용하여 형성된 하드 코팅 필름 |
JP5638935B2 (ja) | 2010-12-24 | 2014-12-10 | 日揮触媒化成株式会社 | 金属微粒子分散液、透明導電性被膜形成用塗布液及び透明導電性被膜付基材 |
CN102634277A (zh) * | 2011-02-14 | 2012-08-15 | 住龙纳米技术材料(深圳)有限公司 | 用于形成低折射率膜的涂料、低折射率膜的制造方法以及低折射率膜 |
WO2012147625A1 (ja) * | 2011-04-27 | 2012-11-01 | 旭硝子株式会社 | 撥水撥油剤組成物、その製造方法および物品 |
JP5927743B2 (ja) * | 2012-06-06 | 2016-06-01 | 三菱マテリアル株式会社 | 低屈折率膜形成用組成物の製造方法及び低屈折率膜の形成方法 |
KR102120626B1 (ko) * | 2013-04-24 | 2020-06-09 | 에이지씨 가부시키가이샤 | 반사 방지층이 형성된 기재 |
JP6233136B2 (ja) * | 2014-03-28 | 2017-11-22 | 三菱マテリアル株式会社 | 膜形成用液組成物 |
-
2015
- 2015-02-13 JP JP2015025889A patent/JP6451376B2/ja active Active
-
2016
- 2016-01-20 KR KR1020177018932A patent/KR102237333B1/ko active IP Right Grant
- 2016-01-20 CN CN201680006229.3A patent/CN107207907B/zh active Active
- 2016-01-20 TW TW105101736A patent/TWI662081B/zh active
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN107207907B (zh) | 2019-12-06 |
TW201700615A (zh) | 2017-01-01 |
JP2016135838A (ja) | 2016-07-28 |
KR20170107441A (ko) | 2017-09-25 |
TWI662081B (zh) | 2019-06-11 |
CN107207907A (zh) | 2017-09-26 |
KR102237333B1 (ko) | 2021-04-06 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP5927743B2 (ja) | 低屈折率膜形成用組成物の製造方法及び低屈折率膜の形成方法 | |
JP6451376B2 (ja) | 低屈折率膜形成用液組成物 | |
KR101416610B1 (ko) | 투명 피막 형성용 도료 및 투명 피막부 기재 | |
JP6016548B2 (ja) | 透明被膜形成用塗布液および透明被膜付基材 | |
JP2008291174A (ja) | 透明被膜形成用塗料および透明被膜付基材 | |
JPH0877832A (ja) | 透明導電性被膜付基材、その製造方法および該基材を備えた表示装置 | |
JP2016001200A (ja) | 防汚性反射防止膜、物品およびその製造方法 | |
JP2015049319A (ja) | 透明基材と防汚性反射防止膜とを備える物品およびその製造方法 | |
JP6233136B2 (ja) | 膜形成用液組成物 | |
JP2008019358A (ja) | 透明被膜形成用塗料および透明被膜付基材 | |
JP4540979B2 (ja) | ハードコート膜付基材および該ハードコート膜形成用塗布液 | |
JP6443041B2 (ja) | シリカゾル分散液及びシリカ多孔質膜形成用組成物 | |
JP2012246440A (ja) | 無機コーティング組成物 | |
CN114730023A (zh) | 带防眩层的基材和图像显示装置以及带防眩层的基材的制造方法 | |
WO2016117592A1 (ja) | 低屈折率膜形成用液組成物 | |
WO2011136370A1 (ja) | スプレー塗布用の被膜形成用塗布液及び被膜 | |
JP6451424B2 (ja) | 高耐久性低屈折率膜 | |
KR102188211B1 (ko) | 저굴절률막 형성용 조성물 및 그 제조 방법 그리고 저굴절률막의 형성 방법 | |
JP6123432B2 (ja) | 低屈折率膜形成用組成物の製造方法及び低屈折率膜の形成方法 | |
JP2013043791A (ja) | 変性中空シリカ微粒子 | |
JP2015017012A (ja) | 油性分散液並びに薄膜及びその製造方法 | |
JP6970349B2 (ja) | 着色被膜付ガラス物品 | |
JP6733235B2 (ja) | 低屈折率膜形成用液組成物 | |
JP2011028185A (ja) | 親水性低反射部材 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20170929 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A132 Effective date: 20180828 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20180925 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20181113 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20181126 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6451376 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |