JP6206165B2 - 転写箔用フィルム - Google Patents

Description

本発明は、転写箔用フィルムに関し、具体的には非転写面による被写体への表面欠陥を無くし、製造工程や加工工程による易滑性を満足する転写箔用フィルムに関するものである。

一般的に転写箔は、基材となるフィルム（転写箔用フィルム）の片面に、易接着層、離型層、印刷層および接着層などを積層して構成される。これら転写箔の転写方法としては、転写装置を用いて加熱ロールで被転写物に転写する、いわゆるホットスタンピング方法や、射出成形機やブロー成形機の金型に接着層が成形樹脂と接するように転写材をセッティングした後、成形樹脂を射出またはブローし、成形と同時に転写し、冷却後金型より成形品を取り出す、インモールド成形に代表される、いわゆる成形同時転写方法などが一般的に知られている。上記の転写方法においては、転写箔用フィルムの転写面側は被転写物に接触するため、転写面側の表面特性（表面粗さや突起高さなど）が問題となる場合がある。そのため、転写箔用フィルムの転写面側の表面構成を一定のものとすべくいくつかの提案がなされている。特に、近年は、生産効率の向上や、より高い意匠性を実現するためのさらに高度な改良が求められている。例えば、転写工程において転写箔が静電気を帯びると、印刷工程でヒゲが発生したり埃が付着したりしてトラブルの原因となる。また例えば、金属代替品や建築材料用途などでは、転写後の成形品（被転写物）表面に高光沢度を要求されているため、転写面の平滑化が要求されている。

例えば、表面粗さや突起高さを規定したポリエチレンテレフタレート二軸配向フィルムを基材として用いることが提案されており、この提案によれば、より平滑な表面のフィルムを製造出来るとしている（特許文献１参照。）。

また別に、中心線平均表面粗さを規定し、不活性粒子の含有量を規定することによって、加工性に優れたフィルムとすることが提案されている（特許文献２参照。）。さらに、転写面の突起個数を制御することによってより、意匠性に優れた転写箔とする提案がされている（特許文献３参照。）。

しかしながら、これらの提案では、非転写面の突起が転写面側に押出されて、被転写物に転写され、被転写物の表面欠陥としての指摘がなされるようになってきている。これは、最近の光沢性を帯びる意匠性の要望が高くなったために、転写面側の表面構成が光沢性を帯びる技術が適用されるため、平滑になってきたことに伴うものであり、易滑性を付与させながら、なおかつ被転写物の表面光沢性や欠陥レスを両立させることができないという課題があった。

また、フィルムの製造においては、フィルムの易滑性が必要とされ、また、フィルムの製造工程のみだけでなく、加工時における搬送性も必要なため、易滑性を満足させるために、フィルムに多量の粒子か、少量の粒子であっても大粒径の粒子を添加させなければならず、転写面側に影響を与えない非転写面側に添加されることが一般的となっている。

特開２０１１−２１２８５７号公報 特開２００８−１８６２８号公報 特開２００６−２６４１３５号公報

そこで光沢性を出すためには、転写面側の表面粗さを平滑にするだけではなく、非転写面側の表面粗さも平滑することが必要であるが、平滑なだけの表面では製造工程のみだけではなく、加工時における搬送性も悪化するために、これまで両立が困難であった。

本発明の目的は、上記した従来技術の課題を解消せんとすることにあり、すなわち、転写面と非転写面を平滑にしつつ、生産性と加工性に優れ、より光沢性が高い転写箔用フィルムを提供することにある。

本発明の転写箔用フィルムは転写箔に用いられるフィルムであって、該フィルムは、転写面に用いられる面を有する層（転写層）と、非転写面を有する層（非転写層）を積層してなるフィルムであり、転写面に用いられる面とは反対側の非転写面表面を下記条件にて測定を行ったとき、各々の走査において観測されるピークの高さを求め、求められた各々のピークの高さについて０ｎｍから２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求め、２ｎｍ刻みのあるピークの高さをａとして、（ａ−２）〜ａｎｍの刻み幅のピーク数をＰ（ａ）としてａに対してＰ（ａ）をプロットし、最大のＰ（ａ）を与えるａをβｎｍ、前記βｎｍよりも高い範囲に表れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに最も近いａをγｎｍとするとき、下記式（１）を満足し、前記非転写層の層厚みが、０．１μｍ以上１．５μｍ以下であり、前記非転写層が粒子を含有し、その含有量が非転写層を構成する樹脂に対して０．２０質量％以上１．００質量％以下であり、前記粒子が粒子径０．１μｍ以上０．５μｍ以下の粒子と、粒子径０．６μｍ以上１．５μｍ以下の粒子を併用してなることを特徴とする転写箔用フィルム。
Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／３ ≦ Ｐ（β＋（ｎ＋１）×（γ−β））≦ Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／１．５ ・・・式（１）
（ただし、ｎは、０〜３までの全ての整数である。）
測定条件：
フィルムの転写層が設けられる側とは反対側の表面を、高精度微細形状測定器（３次元表面粗さ計）（小坂研究所製、ＥＴ−４０００Ａ）を用いて、下記条件で測定を行い、その測定データから、三次元表面粗さ解析プログラム（小坂研究所製、ＴＤＡ−２２）を用いて、２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求める。
・触針：先端半径０．５（μｍＲ）、径２．０（μｍ）、ダイヤモンド製
・測定力（針圧）：１００（μＮ）
・測定方向：フィルム長手方向
・Ｘ測定長さ：０．５（ｍｍ）
・Ｘ送り速さ（測定速度）：０．１（ｍｍ／ｓ）
・Ｙ送りピッチ（測定間隔）：５（μｍ）
・Ｙライン数（測定本数）：８１（本）
・Ｚ倍率（縦倍率）：５００００（倍）
・低域カットオフ（うねりカットオフ値）：０．２５（ｍｍ）
・高域カットオフ（粗さカットオフ値）：Ｒ＋Ｗ（ｍｍ）
（ここで、カットオフ値Ｒ＋Ｗとはカットオフしないことを意味する。）
・位相特性（フィルタ方式）：２ＣＲノーマル型
・総サンプル点数上限：９０６０１（ポイント）
・極性：ノーマル
・Ｘピッチ下限：１（μｍ）
・レベリング（傾斜補正）：無し
・基準面積：０．２（ｍｍ^２）
ピーク高さを０ｎｍから２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求めるとは、０ｎｍを超えて２ｎｍ以下、２ｎｍを超えて４ｎｍ以下、・・・観測される最大高さの範囲まで、２ｎｍ毎の範囲に観測されるピークの数を求めることをあらわす。

後述する図１のＸ軸（横軸）はベースフィルム面からの高さ（ｎｍ）、Ｙ軸（縦軸）はその高さ範囲に観測されるピーク数（個）を意味する。図１は、各ピーク数を直線で結んだ折れ線グラフである。高さ範囲１００ｎｍまでが示されており、高さ１００ｎｍ以上はこの延長線上にある。図１に記載の符号１は、限定されるものではなく、本発明の測定方法にて測定器で求められる最大の高さ（ｎｍ）であり、つまり、最大を与えるＰ（ａ）の高さ範囲である。

本発明の転写箔用フィルムの好ましい態様によれば、前記非転写面のピーク数Ｐ（２００）が５個以下であることが好ましい。

本発明の転写箔用フィルムの好ましい態様によれば、前記非転写面のピーク数Ｐ（β）が１００個以上であることが好ましい。

本発明の転写箔用フィルムの好ましい態様によれば、非転写面のピーク数Ｐ（１００）が１０個以下である。

本発明によれば、非転写面側の表面構造を規定することによって、易滑性を満足させながら、被転写物の光沢性と表面欠点レスを達成することができる転写箔用フィルムが得られる。

また、走行性を維持したまま、表面転写跡を軽減させることができ、特に転写箔用途に用いた際の光沢性の向上、転写欠陥レスの両立を可能とする転写箔用フィルムが得られる。

図１は、本発明の転写箔用フィルムの高さごとの２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を例示する図である。

次に、本発明の転写箔用フィルムについて、詳細に説明する。

本発明の転写箔用フィルムは転写箔に用いられるフィルムであって、該フィルムは、転写面に用いられる面を有する層（転写層）と、非転写面を有する層（非転写層）を積層してなるフィルムであり、転写面に用いられる面とは反対側の非転写面表面を下記条件にて測定を行ったとき、各々の走査において観測されるピークの高さを求め、求められた各々のピークの高さについて０ｎｍから２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求め、２ｎｍ刻みのあるピークの高さをａとして、（ａ−２）〜ａｎｍの刻み幅のピーク数をＰ（ａ）としてａに対してＰ（ａ）をプロットし、最大のＰ（ａ）を与えるａをβｎｍ、前記βｎｍよりも高い範囲に表れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに最も近いａをγｎｍとするとき、下記式（１）を満足し、前記非転写層の層厚みが、０．１μｍ以上１．５μｍ以下であり、前記非転写層が粒子を含有し、その含有量が非転写層を構成する樹脂に対して０．２０質量％以上１．００質量％以下であり、前記粒子が粒子径０．１μｍ以上０．５μｍ以下の粒子と、粒子径０．６μｍ以上１．５μｍ以下の粒子を併用してなることを特徴とする転写箔用フィルム。
Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／３ ≦ Ｐ（β＋（ｎ＋１）×（γ−β））≦ Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／１．５ ・・・式（１）
（ただし、ｎは、０〜３までの全ての整数である。）
測定条件：
フィルムの転写層が設けられる側とは反対側の表面を、高精度微細形状測定器（３次元表面粗さ計）（小坂研究所製、ＥＴ−４０００Ａ）を用いて、下記条件で測定を行い、その測定データから、三次元表面粗さ解析プログラム（小坂研究所製、ＴＤＡ−２２）を用いて、２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求める。
・触針：先端半径０．５（μｍＲ）、径２．０（μｍ）、ダイヤモンド製
・測定力（針圧）：１００（μＮ）
・測定方向：フィルム長手方向
・Ｘ測定長さ：０．５（ｍｍ）
・Ｘ送り速さ（測定速度）：０．１（ｍｍ／ｓ）
・Ｙ送りピッチ（測定間隔）：５（μｍ）
・Ｙライン数（測定本数）：８１（本）
・Ｚ倍率（縦倍率）：５００００（倍）
・低域カットオフ（うねりカットオフ値）：０．２５（ｍｍ）
・高域カットオフ（粗さカットオフ値）：Ｒ＋Ｗ（ｍｍ）
（ここで、カットオフ値Ｒ＋Ｗとはカットオフしないことを意味する。）
・位相特性（フィルタ方式）：２ＣＲノーマル型
・総サンプル点数上限：９０６０１（ポイント）
・極性：ノーマル
・Ｘピッチ下限：１（μｍ）
・レベリング（傾斜補正）：無し
・基準面積：０．２（ｍｍ^２）
本発明の転写箔用フィルムは、Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／３ ≦ Ｐ（β＋（ｎ＋１）×（γ−β））≦ Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／１．５ の式を満たしている。Ｐ（β＋（ｎ＋１）×（γ−β））がＰ（β＋ｎ（γ−β））／３未満では、表面高さが急に低くなってしまい、表面高さが低い部分が多く、転写された際に表面欠陥が目立ってしまう。また、Ｐ（β＋（ｎ＋１）×（γ−β））がＰ（β＋ｎ（γ−β））／１．５よりも大きくなると、表面高さが高い点が多く、光沢性が低下してしまう。

上記の表面状態を達成するための方法としては、特定の粒子径と粒度分布を有する有機または／および無機の粒子を、非転写面側のポリエステルフィルム層を構成するポリエステル中、もしくは非転写面側のポリエステルフィルム層上の塗膜層中に含有させる方法等が挙げられる。

上記の方法で用いられる有機粒子としては、スチレン、シリコーン、アクリル酸類、メタクリル酸類、ポリエステル類、ジビニル化合物、無機粒子としては、凝集シリカ、球状シリカ、コロイダルシリカ、ケイ酸アルミ、酸化チタン、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化アルミ、マイカ、カオリンおよびクレーなどを構成成分とする粒子を使用することができる。なかでも、スチレン、シリコーン、アクリル酸、メタクリル酸、ポリエステルおよびジビニルベンゼンなどの有機粒子、凝集シリカ、球状シリカ、コロダイルシリカおよびアルミナなどの無機粒子などを構成成分とする粒子を使用することが好ましい。さらに、これらの無機粒子および有機粒子は、二種以上を併用してもよい。

本発明において、ピーク数が、上記式（１）を満たす方法としては、粒子径０．１μｍ以上１．５μｍ以下の粒子を、非転写面の層を構成する樹脂に対して０．０１質量％以上２．００質量％以下含有させることが好ましい態様である。なお、ここでいう粒子径とは、後述する測定方法により求められる算術平均粒子径のことをいう。

粒子径が０．１μｍ未満では平滑になりすぎて、易滑性を満足することが出来ないことがある。また、粒子径が１．５μｍよりも大きいと表面欠陥が大きくて目立ってしまい、意匠性が損なわれる傾向がある。粒子のより好ましい粒子径の範囲は、０．２μｍ〜１．３μｍである。

また、粒子の含有量が０．２０質量％未満では、十分な易滑性を付与することが難しく、また、粒子の含有量が１．００質量％よりも多くすると、表面の凹凸が多く光沢性が低下してしまうことがある。粒子の含有量は、０．２０質量％以上１．００質量％以下である。

加えて、粒子径０．１μｍ以上０．５μｍ以下の粒子と、粒子径０．６μｍ以上１．５μｍ以下の粒子を併用することにより、フィルムをロール状に巻いたときの層間の空気を抜くために適度に高い突起を有しながら、小さい突起で滑り性を発現することが出来る。さらに好ましい組み合わせは、好ましくは０．２μｍ以上０．４μｍ以下の粒子と、好ましくは０．６μｍ以上１．３μｍ以下の粒子を併用することである。

本発明の転写箔用フィルムは、少なくとも２層からなる積層フィルムであり、非転写面側の層厚みの好ましい範囲は、０．１μｍ以上１．５μｍ以下であり、好ましくは０．３μｍ以上１．３μｍ以下である。非転写面側の層厚みが０．１μｍ未満の場合には、含有させる粒子径が小さすぎるため、易滑性が付与されにくい。層厚みが１．５μｍを超えると、層厚みが厚すぎるために小さい粒子を入れても、表面の高さ制御が出来ず、表面が均一になりにくいことに加え、大きい粒子を入れてしまうと、被転写物への表面欠陥が発生しやすい。

本発明の転写箔用フィルムは、Ｐ（２００）が、５個以下であることが好ましい。１９８ｎｍから２００ｎｍの高さ範囲に観測されるピーク数が５個よりも多いと、表面の高い突起と周囲の高さの高低差が特に顕著となってしまうことと、転写された転写跡が大きく、転写された欠陥が目立ってしまい、意匠性が損なわれてしまうことがある。ここでの高さ範囲は、既述のように、図１のＸ軸（横軸）の高さｎｍを意味する。Ｐ（２００）のピーク数は、より好ましくは３個以下であり、理想は０個である。本発明のように、ピーク数が５個以下であると、光沢度と意匠性が向上する。

本発明においては、１．３μｍ以下の粒子の含有量を１．０質量％以下とすることによって、１９８ｎｍから２００ｎｍ高さ範囲に観測されるピーク数を５個以下にすることが出来る。

本発明の転写箔用フィルムの好ましい全厚みは、ハンドリング性や転写後の剥離性の観点から、好ましくは１〜５０μｍであり、より好ましくは２〜４０μｍであり、さらに好ましくは３〜２０μｍである。

また、転写面側の層厚みの好ましい範囲は、３μｍ以上３０μｍ以下であり、さらに好ましくは５μｍ以上２０μｍ以下である。転写面側の層厚みが３μｍ未満の場合には、非転写面側の突起が加工の際に転写され表面欠陥が発生しやすい。また、転写面側の層厚みが３０μｍを超える場合には、加工時のハンドリングが悪く生産性が悪化してしまうことがある。

本発明の転写箔用フィルムの非転写面側の中心線表面粗さＳＲａは、５ｎｍ〜２０ｎｍであることが好ましい。中心線表面粗さＳＲａが５ｎｍより低い場合には、易滑性が損なわれてしまうことがある。また、中心線表面粗さＳＲａが２０ｎｍよりも大きくなると表面突起が多すぎて、転写面側における転写跡や被転写物への転写跡が多くなってしまうため、光沢性が低下してしまうことがある。非転写面側の中心線表面粗さＳＲａのより好ましい範囲は、８ｎｍ〜１８ｎｍである。

また、転写面側の中心線表面粗さＳＲａは、１０ｎｍ以下であることが好ましい。転写面側は、被転写物が設けられるため、転写面側の表面影響を極力及ぼさないためである。転写面側の中心線表面粗さＳＲａは、より好ましくは８ｎｍ以下であり、理想としては全く凹凸の無い面である。

本発明の転写箔用フィルムの熱処理温度は、１８０℃〜２３０℃の範囲であることが好ましい。熱処理温度が１８０℃よりも低いと熱収縮が大きくなりすぎてしまい、加工時のハンドリングが悪化してしまうことがある。また、熱処理温度が２３０℃を超えると、フィルム強度が低くなってしまい、転写箔を剥離する際に剥がれにくく、ハンドリング性の悪化や金型汚れを引き起こすことに加えて、表面の突起***が顕著となってしまい、転写が起こりやすくなってしまう。熱処理温度のより好ましい範囲は、１９０℃〜２１０℃である。

本発明の転写箔用フィルムにおいては、Ｐ（β）が、１００個以上であることが好ましく、より好ましくは１６０個以上である。（β−２）ｎｍからβｎｍの高さ範囲に観測されるピーク数が１００個未満では、表面形状に均一性がないため、転写された際に被転写物の表面に凹凸が反映されてしまい、被転写物の表面で乱反射が多く起こってしまうため、光沢度が低下してしまい、意匠性が損なわれてしまう傾向がある。

本発明のように、（β−２）ｎｍからβｎｍの高さ範囲に観測されるピーク数が１００個以上であると、表面形状の均一性が高くなり、そのため転写する際に面が均一になりやすく、被転写体の凹凸が少なくなり、結果的に光沢性が上昇する。

本発明においては、非転写面のフィルム層の厚みと粒子径の差が±０．５μｍ以内の大きさの複数の粒子を添加し、非転写面の層を構成する樹脂に対して、複数の粒子を合計して０．１質量％以上添加することにより、Ｐ（β）を１００個以上とすることが出来る。

本発明において、Ｐ（１００）が１０個以下であることが好ましい。９８ｎｍから１００ｎｍの高さ範囲に観測されるピーク数が１０個よりも多いと、表面の高い突起と周囲の高さの高低差が顕著となってしまうため、転写された欠陥が目立ってしまい、意匠性が損なわれてしまうことがある。ここでの高さ範囲は、既述のように、図１のＸ軸（横軸）の高さｎｍを意味する。９８ｎｍから１００ｎｍの高さ範囲に観測されるピーク数は、より好ましくは５個以下であり、理想は０個である。本発明のように、ピーク数が１０個以下であると、意匠性が大きく向上する。

本発明においては、１．５μｍ以下の粒子の添加量を２．０質量％以下とすることによって、転写面に用いられる面とは反対側の非転写面表面のＰ（１００）を１０個以下にすることが出来る。

本発明の転写箔用フィルムに用いられる樹脂としては、ポリエステルなどの熱可塑性樹脂を構成成分とするものが好ましく用いられる。具体的に、熱可塑性樹脂としては、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリイミド樹脂およびポリエーテルイミド樹脂などを用いることができる。

ポリエステルとは、ジオールとジカルボン酸とから縮合重合によって得られるポリマーである。さらに、ジカルボン酸は、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸、アジピン酸およびセバシン酸等で代表されるものであり、またジオールは、エチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコールおよびシクロヘキサンジメタノール等で代表されるものである。

このようなポリエステルの具体例としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−ｐ−オキシベンゾエート、ポリ−１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレートおよびポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（ポリエチレン−２，６−ナフタレート）等を使用することができる。

これらのポリエステルは、ホモポリエステルであっても、コポリエステルであってもよく、コポリエステルの共重合成分としては、例えば、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコールおよびポリアルキレングリコール等のジオール成分、アジピン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸および５−ナトリウムスルホイソフタル酸等のジカルボン酸成分を用いることもできる。

また、強度、耐熱性、耐水性および耐薬品性等の観点から、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレン−２，６−ナフタレートが、特に好ましく用いられる。

次に、本発明の転写箔用フィルムを構成するポリエステルフィルムの製造方法の一例を説明する。

本発明で用いられるポリエステル原料は、通常用いられる種々のエステル化反応、エステル交換反応およびそれに引き続く重縮合反応により製造することができる。例えば、ポリエチレンテレフタレートは、通常テレフタル酸またはジメチルテレフタレートとエチレングリコールとを、エステル化またはエステル交換せしめ、しかる後減圧下に重縮合せしめる方法で製造できる。ここで、触媒として、例えば、マンガン、マグネシウム、カルシウム、チタン、ゲルマニウム、アンチモンおよびコバルトなどの元素を含む化合物やリン化合物などを使用することができる。また、安定剤、顔料、染料、核剤および充填剤などを使用してもよい。

このようにして得られたポリエステルを、シートカット法やストランドカット法などにより、粒子状（チップ形状）に成形する。チップの形状は任意でよいが、あまりに小さすぎて微粉末状となったものは熱処理工程やその後の成形工程（特に押出工程）でのトラブルの原因となる。また、チップの形状が大きい場合には、環状化合物を減少させる意味では特に問題にはならないが、操作性の点からは問題が生じやすい。これらの観点から、ポリエステルチップの大きさは、等価球直径で１ｍｍ〜５０ｍｍが好ましく、より好ましくは２ｍｍ〜２０ｍｍである。ここで等価球直径とは、粒子と同じ体積を有する球の直径である。

磁性層加工面側の基材層形成のため、乾燥したポリエステルのチップを押出機Ａに供給し、走行面側のボイド層形成のため、ポリエステルのチップと好ましくは平均粒子径３００ｎｍ以上１，５００ｎｍ未満の不活性粒子を好ましくは０．０１質量％〜２．００質量％となるように混合したものを押出機Ｂに供給し、溶融してＴダイ複合口金内に導入して口金内で基材層／ボイド層の２層に積層されるよう合流せしめた後、シート状に共押出して溶融積層シートとする。

このようにして得られた溶融積層シートを、好ましくは表面温度１０〜６０℃に冷却されたドラム上で静電気により密着冷却固化し、未延伸フィルムを作製する。得られた未延伸フィルムを、好ましくは７０〜１２０℃の温度に加熱したロール群に導き、長手方向（縦方向、すなわちフィルムの進行方向）に好ましくは３〜８倍延伸し、好ましくは２０〜３０℃のロール群で冷却する。

続いて、フィルムの両端をクリップで把持しながらテンターに導き、好ましくは９０〜１５０℃の温度に加熱した雰囲気中で長手方向に垂直な方向（横方向）に好ましくは３〜６倍に延伸し、二軸延伸フィルムを得る。

延伸倍率は、縦横それぞれ３〜６倍とすることが好ましいが、その面積倍率（縦延伸倍率×横延伸倍率）は、１５〜３０倍であることが好ましい。面積倍率が１５倍未満では、得られるフィルム強度が不十分となり、逆に面積倍率が３０倍を超えると延伸時に破れを生じ易くなる傾向がある。

このようにして得られた二軸延伸フィルムの結晶配向を完了させて、平面性と寸法安定性を付与するために、引き続きテンター内で好ましくは１５０〜２３０℃の温度で１〜３０秒間の熱処理を行ない、均一に徐冷後、室温（２５℃）まで冷却して巻き取ることにより、ポリエステルフィルムを得ることができる。

上記の熱処理工程中では、必要に応じて横方向あるいは縦方向に１〜１２％程度の弛緩処理（リラックス）を施してもよい。また、二軸延伸は、上述の逐次延伸の他に同時二軸延伸でもよく、同時二軸延伸の場合のインラインコートは、溶融シートをドラム上に密着冷却固化した未延伸フィルム表面に必要に応じてコロナ放電処理を施した後、易滑層形成塗液を塗布し、延伸すればよい。また、二軸延伸後に、縦と横いずれかの方向に再延伸してもよい。

このようにして得られた本発明のポリエステルフィルムは、中間製品として、スリッターを用いて製品幅にスリットし巻き返しながらフィルムロールを得ることができる。フィルムロールのフィルム幅は、５００〜１，５００ｍｍが好ましく、巻き長さは５，０００〜５０，０００ｍが好ましい。

本発明においては、上記のようにして得られたポリエステルフィルムを、好適には例えば、次のようにして転写箔用フィルムとして適用することができる。

ポリエステルフィルムの転写面側に、ブチル化尿素メラミン樹脂とパラトルエンスルホン酸の混合液をグラビアコート法で塗布し、８０℃の温度で硬化させ、離型層を形成した。次に、離型層上に、アクリル系樹脂を用いてグラビアコート法で剥離層を形成し、その上に図柄層として、ビニル樹脂系インキによるメタリック色（アルミニウム顔料２０質量％含有）のベタパターンと、黒色（カーボンブラック１５質量％含有）の文字パターンをグラビア印刷で形成し、次いで、４０℃の温水で洗浄、乾燥し、最後にアクリル系樹脂の接着層をグラビアコート法で形成し転写材を得た。

得られた転写材を、温度２５℃、相対湿度３０％の雰囲気下で、５０ｍｍ×５０ｍｍ最大深さ８ｍｍの金型を用い、金型温度２２０℃で金型内で真空成形したのち型締めを行い、その後アクリル樹脂を成形樹脂として２５ＭＰａの射出圧力条件で成形同時転写加工を行った。

図１は、本発明の転写箔用フィルムの高さごとの２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を例示する図である。Ｘ軸（横軸）にベースフィルム面からの高さ（ｎｍ）、Ｙ軸（縦軸）はその高さ範囲に観測されるピーク数（個）を意味する。図１に記載の符号１は、限定されるものではなく、本発明の測定方法にて測定器で求められる最大の高さ（ｎｍ）であり、つまり、最大を与えるＰ（ａ）の高さ範囲である。得られた転写箔用フィルムの表面粗さを、後述する高精度微細形状測定器により測定し、各々の走査において観測されるピークの高さを求め、求められた各々のピーク高さについて０ｎｍから２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求め、２ｎｍ刻みのあるピークの高さをａとして（ａ−２）〜ａｎｍの刻み幅のピーク数をＰ（ａ）としてａに対してＰ（ａ）をプロットする。プロットした点を直線で繋ぎ、図１のように、折れ線グラフを作成する。このようして得られたグラフの最大のＰ（ａ）を与えるａをβｎｍ（符号２）とし、前記βｎｍよりも高い範囲に表れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに最も近いａをγｎｍ（符号３）とした。符号５は、グラフの最大のＰ（ａ）、符号６は、βｎｍよりも高い範囲に表れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに最も近いＰ（ａ）であり、そのａを本発明ではγと称するので、符号６は、Ｐ（γ）とも言える。さらに、符号７および符号８は、符号６の点の高さから、（γ−β）毎（符号４）に高さ方向にｎ数を加算したＰ（ａ）である。式（１）において、
例えば、ｎ＝０とする場合は、
Ｐ（β）／３ ≦ Ｐ（β＋（γ−β））≦ Ｐ（β）／１．５となり、
例えば、ｎ＝１とする場合は、
Ｐ（β＋（γ−β））／３ ≦ Ｐ（β＋２×（γ−β））≦ Ｐ（β＋（γ−β））／１．５ となる。

また、本発明の好ましい態様として、上述したｎ＝３のＰ（ａ）とＰ（２００）を直線で結んだ際に、すべてのａにおける突起がその直線よりも低い位置に存在することが好ましい。

［測定方法］
下記の測定については１０点測定し、その平均値を測定値とした。

（１）中心面面粗さ（ＳＲａ）と２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）
フィルムの転写層が設けられる側とは反対側の表面を、高精度微細形状測定器（３次元表面粗さ計）（小坂研究所製、ＥＴ−４０００Ａ）を用いて、下記条件で測定を行い、その測定データから、三次元表面粗さ解析プログラム（小坂研究所製、ＴＤＡ−２２）を用いて、ＳＲａと２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求めた。
・触針：先端半径０．５（μｍＲ）、径２．０（μｍ）、ダイヤモンド製
・測定力（針圧）：１００（μＮ）
・測定方向：フィルム長手方向
・Ｘ測定長さ：０．５（ｍｍ）
・Ｘ送り速さ（測定速度）：０．１（ｍｍ／ｓ）
・Ｙ送りピッチ（測定間隔）：５（μｍ）
・Ｙライン数（測定本数）：８１（本）
・Ｚ倍率（縦倍率）：５００００（倍）
・低域カットオフ（うねりカットオフ値）：０．２５（ｍｍ）
・高域カットオフ（粗さカットオフ値）：Ｒ＋Ｗ（ｍｍ）
（ここで、カットオフ値Ｒ＋Ｗとはカットオフしないことを意味する。）
・位相特性（フィルタ方式）：２ＣＲノーマル型
・総サンプル点数上限：９０６０１（ポイント）
・極性：ノーマル
・Ｘピッチ下限：１（μｍ）
・レベリング（傾斜補正）：無し
・基準面積：０．２（ｍｍ^２）。

（２）フィルム厚み
マイクロメーター（商品名：μ−ｍａｔｅ、ソニー株式会社製）を用い、二軸配向ポリエステルフィルムの厚みを１０箇所測定し、平均値を求めた。

（３）表面光沢度の評価
フィルムの転写面側に、ブチル化尿素メラミン樹脂とパラトルエンスルホン酸の混合液をグラビアコート法にて塗布し、８０℃の温度で硬化させ、離型層を形成した。次に、離型層上に、アクリル系樹脂を用いてグラビアコート法で剥離層を形成し、その上に図柄層として、ビニル樹脂系インキによるメタリック色（アルミニウム顔料２０質量％含有）のベタパターンと、黒色（カーボンブラック１５質量％含有）の文字パターンをグラビア印刷で形成し、次いで、４０℃の温水で洗浄、乾燥し、最後にアクリル系樹脂の接着層をグラビアコート法で形成し転写材を得た。

得られた転写材を、温度２５℃、相対湿度３０％の雰囲気下で、５０ｍｍ×５０ｍｍ最大深さ８ｍｍの金型を用い、金型温度２２０℃で金型内で真空成型した後、型締めを行い、その後アクリル樹脂を成型樹脂として２５ＭＰａの射出圧力条件で成型同時転写加工を行った。得られた成形品に対し、日本工業規格（ＪＩＳ）Ｚ−８７４１（２００４年）における６０°反射の表面光沢度を測定した。成形品の表面光沢度をＧＦとし、標準金属試料の表面光沢度をＧＭとしたとき、次の判定に従った。○と△が合格である。
○：ＧＦ≧ＧＭ
△：ＧＭ−２０≦ＧＦ＜ＧＭ
×：ＧＦ＜ＧＭ−２０。

（４）転写欠陥の評価
（３）の評価方法で得られた転写材から、それぞれＡ４サイズで５枚ずつサンプリングを行う。転写跡欠点は、ＺＹＧＯ（ＺＹＧＯ社、型式ＮＶ２００）で０．３５２ｍｍ×０．２６４ｍｍの範囲で２値化を行い、１０点の平均を取った。◎と○が合格である。
◎・・・転写跡欠点 ４個未満
○・・・転写跡欠点 ４個以上、６個未満
△・・・転写跡欠点 ６個以上、１１個未満
×・・・転写跡欠点 １１個以上。

（５） 易滑性の評価
フィルムを幅１０００ｍｍ、長さ１００００ｍのロールに巻き上げ（スリット速度１５０ｍ／分）、そのロールのたてしわ、よこしわおよび端面ずれの発生状態を詳細に検査し、次のとおり判定した。○と△が実用上問題ないレベルである。また、巻特性が良レベル以上のものは走行性・ハンドリング性も良好であり、よく相関がある。
○・・・たてしわ、よこしわおよび端面ずれが全くない。
△・・・端面ずれが１ｍｍ以内、たてしわ、よこしわはない。
×・・・たてしわあるいはよこしわが、ロール巻き上げ直後または１０時間以内に認められるか、端面ずれが１ｍｍを超えるもの。

（６）粒子の平均粒子径
ＪＩＳ−Ｈ７８０４（２００５）に従い走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で倍率５００００倍にて、樹脂（フィルム）に添加する前の各粒子について、１００個ずつ任意に粒子径の測定をし、平均粒子径を求めた値をいう。（粒子が球状でない場合には、最も形状の近い楕円に近似させ、その楕円の（長径＋短径）／２にて求める）。

［実施例１］
ジカルボン酸成分として、テレフタル酸ジメチル８２．５質量部とイソフタル酸ジメチル１７．５質量部、グリコール成分としてエチレングリコールを１００質量部、触媒として酢酸マグネシウム０．０５質量部を反応容器に仕込み、エステル交換反応を行った。続いて、これに反応生成物に三酸化アンチモン０．０３質量部とトリメチルフォスフェート０．０５質量部を加え、２８０℃の温度で４時間、反応系を徐々に０．５ｍｍＨｇまで減圧し重縮合反応を行い、ポリエチレンテレフタレート原料Ａを得た。

転写面（以下、Ａ層という。）の原料（原料Ａ）として、実質的に不活性粒子を含有しないポリエチレンテレフタレート原料Ａ（固有粘度ＩＶ０．６６）に、平均粒子径７０ｎｍの球状シリカを０．０５質量％含有させた原料Ａと、非転写面（以下、Ｂ層という。）として、同一のポリエチレンテレフタレート原料Ａに平均粒子径３００ｎｍの球状シリカを０．２６質量％、平均粒子径８００ｎｍの球状シリカを０．０１質量％含有させた原料Ｂを準備し、Ａ層とＢ層との厚み比が６．１：０．４の割合となるよう共押出しした。原料ＡとＢ合計の吐出量は、ポリエステルフィルムの全体の厚みが表１の全体厚みとなるように調整した。

これをキャスティングドラム上で冷却固化し未延伸フィルムを得た後、１０５℃の温度で４．２倍に長手方向に延伸した。次いで、テンターを用いて９８℃の温度で幅方向に５．０倍に延伸し、２０５℃の温度で熱処理し、ポリエステルフィルムを得、巻き取りながらポリエステルフィルムロールを得た。特性等を表１と表２、製膜条件等を表３に示した。

［実施例２〜４、参考例１、比較例１〜４］
表１に記載されていること以外は、実施例１と同様にして、ポリエステルフィルムを得た。その後、実施例１と同様にしてポリエステルフィルムロールを得た。これらの特性等を、表１と表２に、製膜条件等を表３に示す。

１ 最大を与えるＰ（ａ）の高さ範囲ａ（ｎｍ）
２ 最大のＰ（ａ）を与えるａ：β（ｎｍ）
３ βｎｍよりも高い範囲に表れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに近いａ：γ（ｎｍ）
４ （γ−β）（ｎｍ）
５ 最大のＰ（ａ）であり、Ｐ（β）である。
６ βｎｍよりも高い範囲に現れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに最も近いＰ（ａ）
７、８ γから、（γ−β）毎（符号４）を高さ方向にｎ＝２、ｎ＝３とした高さに対応するＰ（ａ）

Claims (5)

1. 転写箔に用いられるフィルムであって、
   該フィルムは、転写面に用いられる面を有する層（転写層）と、非転写面を有する層（非転写層）を積層してなるフィルムであり、
   転写面に用いられる面とは反対側の非転写面表面を下記条件にて測定を行ったとき、
   各々の走査において観測されるピークの高さを求め、
   求められた各々のピークの高さについて０ｎｍから２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求め、
   ２ｎｍ刻みのあるピークの高さをａとして、（ａ−２）〜ａｎｍの刻み幅のピーク数をＰ（ａ）としてａに対してＰ（ａ）をプロットし、
   最大のＰ（ａ）を与えるａをβｎｍ、
   前記βｎｍよりも高い範囲に表れ、かつ、Ｐ（β）／２以下の値を示す最もβｎｍに最も近いａをγｎｍとするとき、下記式（１）を満足し、
   前記非転写層の層厚みが、０．１μｍ以上１．５μｍ以下であり、
   前記非転写層が粒子を含有し、その含有量が非転写層を構成する樹脂に対して０．２０質量％以上１．００質量％以下であり、
   前記粒子が粒子径０．１μｍ以上０．５μｍ以下の粒子と、粒子径０．６μｍ以上１．５μｍ以下の粒子を併用してなることを特徴とする転写箔用フィルム。
   Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／３ ≦ Ｐ（β＋（ｎ＋１）×（γ−β））≦ Ｐ（β＋ｎ（γ−β））／１．５ ・・・式（１）
   （ただし、ｎは、０〜３までの全ての整数である。）
   測定条件：
   フィルムの転写層が設けられる側とは反対側の表面を、高精度微細形状測定器（３次元表面粗さ計）（小坂研究所製、ＥＴ−４０００Ａ）を用いて、下記条件で測定を行い、その測定データから、三次元表面粗さ解析プログラム（小坂研究所製、ＴＤＡ−２２）を用いて、２ｎｍ刻みでの頻度（ピーク数）（個）を求める。
   ・触針：先端半径０．５（μｍＲ）、径２．０（μｍ）、ダイヤモンド製
   ・測定力（針圧）：１００（μＮ）
   ・測定方向：フィルム長手方向
   ・Ｘ測定長さ：０．５（ｍｍ）
   ・Ｘ送り速さ（測定速度）：０．１（ｍｍ／ｓ）
   ・Ｙ送りピッチ（測定間隔）：５（μｍ）
   ・Ｙライン数（測定本数）：８１（本）
   ・Ｚ倍率（縦倍率）：５００００（倍）
   ・低域カットオフ（うねりカットオフ値）：０．２５（ｍｍ）
   ・高域カットオフ（粗さカットオフ値）：Ｒ＋Ｗ（ｍｍ）
   （ここで、カットオフ値Ｒ＋Ｗとはカットオフしないことを意味する。）
   ・位相特性（フィルタ方式）：２ＣＲノーマル型
   ・総サンプル点数上限：９０６０１（ポイント）
   ・極性：ノーマル
   ・Ｘピッチ下限：１（μｍ）
   ・レベリング（傾斜補正）：無し
   ・基準面積：０．２（ｍｍ^２）
2. 非転写面表面の中心線表面粗さＳＲａが、５ｎｍ〜２０ｎｍであることを特徴とする請求項１記載の転写箔用フィルム。
3. Ｐ（２００）が、５個以下であることを特徴とする請求項１または２記載の転写箔用フィルム。
4. Ｐ（β）が、１００個以上であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の転写箔用フィルム。
5. Ｐ（１００）が１０個以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の転写箔用フィルム。