JP6168546B2 - 水溶性又は水分散性高分子を利用した放射性物質含有土壌の固定化溶液及び該固定化溶液を用いた放射性物質除染方法 - Google Patents
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(1)本発明は、(a)ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル及びエチレンービニルアルコール共重合体から選ばれる少なくともいずれか1種の水溶性又は水分散性高分子及び(b)水を主成分とする水系媒体を含有し、前記の(a)水溶性又は水分散性高分子を前記の(b)水を主成分とする水系媒体に溶解又は分散したときの溶液の粘度が、4〜30℃において1.6〜600mPa・sになるように調整し、且つ、前記の(a)水溶液又は水分散性高分子及び(b)水を主成分とする水系媒体の合計量を100質量部としたときに、前記の(a)成分の含有量が3〜30質量%であることを特徴とする放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(2)本発明は、前記の(a)水溶性又は水分散性高分子を前記の(b)水を主成分とする水系媒体に溶解又は分散したときの溶液の粘度が、4〜30℃において2.5〜50mPa・sになるように調整したことを特徴とする前記(1)に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(3)本発明は、前記の(a)水溶性又は水分散性高分子は、ポリ酢酸ビニル又はポリ酢酸ビニルを主成分として含有する高分子であることを特徴とする前記(1)又は(2)に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(4)本発明は、前記の(a)水溶性又は水分散性高分子及び(b)水を主成分とする水系媒体に、さらに(c)無機系の放射性物質吸着剤を含有することを特徴とする前記(1)〜(3)の何れかに記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(5)本発明は、前記の(c)無機系の放射性物質吸着剤がベントナイトであることを特徴とする前記(4)に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(6)本発明は、前記の(a)水溶性又は水分散性高分子、(b)水を主成分とする水系媒体、及び(c)無機系の放射性物質吸着剤の各成分の合計量を100質量部としたときに、前記の(a)成分及び(c)成分の含有量はそれぞれ3〜30質量%及び0.01〜5質量%であり、残余は前記の(b)成分で構成されており、且つ、前記の(c)成分は前記の(a)成分よりも少ない含有量で配合されることを特徴とする前記(4)又は(5)に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(7)本発明は、前記の(a)、(b)及び(c)の各成分の合計量を100質量部としたときに、前記の(a)成分及び(c)成分の含有量はそれぞれ5〜21質量%及び0.1〜2質量%であり、残余は前記の(b)成分で構成されていることを特徴とする前記(6)に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液を提供する。
(8)本発明は、前記(1)〜(7)の何れかに記載の固定化溶液を用いて、該固定化溶液を放射性物質含有土壌の表面に塗布又は散布する工程、前記の固定化溶液を乾燥することによって、前記の(b)水を主成分とする水系媒体を揮散させて、前記の(a)成分で固定された汚染土壌、若しくは汚染土壌と前記の(c)成分とからなる連続層を形成する工程、及び前記の放射性物質含有土壌の表面から前記の連続層を剥離又は除去する工程、を含む放射性物質除染方法を提供する。
(9)本発明は、前記の放射性物質を含有する土壌の表面層は、厚さが5〜40mmであることを特徴とする前記(8)に記載の放射性物質除染方法を提供する。
[発明の効果]
上記で説明したような含有量に基づいて(a)〜(c)の各成分を配合するとともに、塗布又は散布を行うために上記で説明したような範囲に規定した粘度を有する本発明の放射線物質含有土壌の固定化溶液を調整する。必要に応じて、(a)〜(c)の各成分の他にも、可塑剤、分散剤、界面活性剤、増粘剤、粘度調整剤、防腐剤、着色剤、又は防臭剤を配合する。
上記の(1)で調整した固定化溶液は、放射性物質が付着した土壌へ室温(通年で4〜30℃の範囲)で塗布又は散布される。塗布又は散布は、汚染土壌の場所や設置形態に応じて、吹き付け法、流し込み法又は刷毛塗り法等によって行われるが、広範囲の除染を行う場合にはスプレー等による吹き付け法が一般的に使用される。また、塗布又は散布において、本発明の固定化溶液をあらかじめ加温して粘度調整することができる。さらに、塗布又は散布のときに、加温できる塗布装置又はスプレー装置を用いても良い。
上記の(2)の工程の後、本発明の固定化溶液を乾燥して(b)成分である水系媒体を揮散させる。乾燥は、外気温度で所定時間(通常は1時間〜1週間)行われるが、必要に応じて、塗布又は散布場所に熱風を加えて乾燥を速める方法を採用しても良い。本発明は、乾燥時間として通常、2〜3日あれば剥離を行うことができ、気温が高ければ、最短1日で剥離作業を開始することができる。
本発明の固定化溶液を乾燥後、上記の(a)成分である高分子によって固定された汚染土壌からなる連続層が土壌表面及びその近くに形成される。このとき、固定化溶液の乾燥は、上記の(b)成分が完全に除去される必要はなく、前記の連続層の剥離を容易に行うことができる程度の乾燥状態であれば良い。この工程で形成する連続層は、後の(5)の工程において最終的に剥離処理が行われる。本発明において、剥離処理に適する連続層の厚は数mm〜50mmの範囲である。さらに、前記の連続層の強度と弾性による柔軟性との両立を図るために、厚さは5〜40mmであることが好ましい。
上記の高分子で固定された汚染土壌からなる連続層は、薄膜であるために、手動で又は剥離装置を用いて容易に剥離することができる。剥離装置は、前記の連続層の片面を固定した後、この固定面又は固定点を起点にしてゆっくりと移動させながら剥離操作を行うものを用いても良い。本発明においては、前記の剥離層が剥離に十分に耐えうるような強度と適度の弾性を有するため、操作性と作業性に優れる。また、必要に応じて、前記の連続層の剥離部分に熱風又は寒風を当てながら剥離を行っても良い。熱風は、上記の(b)成分の揮散のため又は前記の連続層に柔軟性を持たせるために使用する。寒風は、逆に、前記の連続層をやや固くして、剥離時の強度を上げるときに使用する。
上記の(5)の工程で剥離、除去された後、高分子で固定された汚染土壌からなる連続層は放射性物質を含むため、放射性物質が外部へ飛散又は漏洩しないような処置が施された場所に集めて保管、保存される。この工程では、保管場所の問題から、除去後の土壌を水で洗浄後、分級し放射性物質濃度の高い粘土層のみを除去する減容化が必要とされている。放射性物質を除去後の土壌はもとの環境へ戻すことが可能である。この減容化において、従来の方法として上記(IV)で示した酸化マグネシウムで固化した土壌は、水を添加しても溶解しないために、分級による減容化は不可能である。
この工程は、上記の(5)の工程において剥離された前記の連続層から放射性物質を含む汚染土壌だけを分離して集めた後、放射性物質が外部へ飛散又は漏洩しないような処置が施された場所に保管、保存するために、次の(8)の工程とともに行うものである。これによって、高分子で固定された汚染土壌からなる連続層の減容化を図るだけではなく、放射性物質含有土壌だけを保管、保存できることから、放射性廃棄物の管理が容易となる。上記の(5)の工程で剥離された前記の連続層は、本発明の(a)成分を溶解できる溶媒へ浸漬、溶解する。この溶媒は、水又は水を主成分とする水系溶媒が主に使用される。本工程の浸漬、溶解は、保管・保存場所の近くで行っても良いし、化学工場等の特殊な処理場所で行っても良い。後者の場合は、アルコール類、エーテル類又はアセトン類等の溶媒を使用できる作業環境が整備されているため、これらの溶媒を使用することができる。それによって、本工程の処理時間を短縮化できるだけではなく、より安全な処理を行うことができる。
上記の(7)の工程で得られる前記の連続層を含有する溶液は、濾過又は遠心分離等による方法によって、汚染土壌だけが分離除去される。このようにして分離除去された汚染土壌は、後述の(9)の工程で、放射性物質が外部へ飛散又は漏洩しないような処置が施された場所に保管、保存される。また、本発明の固定化溶液において、上記の(c)無機系の放射性物質吸着剤を含有する場合は、本工程において、前記の(c)成分が汚染土壌とともに分離除去される。さらに、上記の(6)の工程において、汚染土壌又は無機系の放射性物質吸着剤を含む汚染土壌を水で洗浄後、分級して放射性物質濃度の高い粘土層又は無機系の放射性物質吸着剤を含む粘土層を除去するときも、前記の土壌洗浄・分級の後に濾過又は遠心分離による処理が行われる。分離除去された放射性物質濃度の高い粘土層又は無機系の放射性物質吸着剤を含む粘土層は、後述の(9)の工程で保管、保存される。一方、分離除去後の汚染されていない砂等の土壌成分は環境へ戻される。
上記の(8)の工程で分離除去された汚染土壌又は汚染土壌/無機系の放射性物質吸着剤は捕集された後、放射性廃棄物として、放射性物質が外部へ飛散又は漏洩しないような処置が施された場所に集めて保管、保存される。また、(8)の工程において、汚染土壌又は無機系の放射性物質を含む汚染土壌を洗浄・分級して放射性物質濃度の高い粘土層又は無機系の放射性物質を含む粘土層(おもに無機系の放射性物質吸着剤であるベントナイトを含む粘土・ベントナイト層)を除去する場合は、それらの粘土層のみが保管、保存される。最終的に、人体に全く影響が出ないレベルに放射線量の低減が確認される段階まで密閉状態で保管、保存された後、通常の土壌として戻されるか、又は産業廃棄物として廃棄される。
ポリ酢酸ビニル樹脂を42質量%、水を58質量%を含有する酢酸ビニル接着剤(商品名:ジョイフルボンドA−JH、アイカ工業株式会社)を用い、水媒体によって希釈を行って、下記の表1に示すように、ポリ酢酸ビニルの含有量及び粘度の異なる各種溶液を調整した。粘度は、スピンドルタイプ粘度計(トキメック社製 TV−20型)を用いて室温(18〜25℃)で測定した。
実施例4で使用したポリ酢酸ビニルの代わりに、重合度約2000のポリビニルアルコール(表2ではPVAと略す。)、分子量が15000である水分散性のエチレン−酢酸ビニル共重合体(表2ではE−PVAcと略す。)又は上記のジョイフルボンドに含まれるポリ酢酸ビニル80質量部と重合度約2000のポリビニルアルコールを20質量部との混合物(表2では、PVAc/PVAと略す。)を用いて、各高分子の含有量が10質量%となるように水媒体で溶解して固定化溶液を調整した。実施4と同じ方法で、粘度、各高分子で固定された土壌の連続層の厚さ、及び平均硬度を測定し、前記の連続層の剥離性について総合評価を行った。評価結果を表2に合わせて示す。
ポリ酢酸ビニル樹脂を42質量%、水を58質量%を含有する酢酸ビニル接着剤(商品名:ジョイフルボンド、アイカ工業株式会社)に無機系の放射性物質吸着剤を配合して、水媒体によって希釈を行って、下記の表3に示すように、ポリ酢酸ビニル及び無機系の放射性物質吸着剤の含有量及び粘度の異なる各種溶液を調整した。表3に示す各成分の含有量は、ポリ酢酸ビニル(表3ではPVAcと略す。)、無機系の放射性物質吸着剤及び水媒体からなる固定化溶液を100質量部としたときの含有量である。無機系の放射性物質吸着剤としては、ベントナイトドンミン((株)ボルクレイ・ジャパン製、表3ではベントナイトAと略す)、ベントナイトブラックヒルズ(American Colloid Company製、、表3ではベントナイトBと略す。)、又はゼオライトを使用した。実施例1〜13と同じ方法で、粘度、ポリ酢酸ビニルで固定された土壌の連続層の厚さ、及び平均硬度を測定し、前記の連続層の剥離性について総合評価を行った。評価結果を表3に合わせて示す。
実施例4の固定化溶液を用いて、セシウム等の放射性物質で汚染された土壌の上に、室温(約20℃)においてスプレー装置によって5リットル/m2の条件で均一に塗布し、室温で3日間放置してポリ酢酸ビニルで固定された汚染土壌からなる連続層を形成した後、剥離を行った。初期の汚染土壌表面と前記の連続層を剥離した後の土壌表面について、それぞれの放射線量を測定した結果、初期に対する剥離後の放射線量の割合は21%であり、除染率は79%であった。
実施例21(ベントナイトAを0、5質量%含有)の固定化溶液を用いて、実施例29と同じ方法で、汚染土壌の上にポリ酢酸ビニルで固定された汚染土壌からなる連続層を形成した後、該連続層の剥離を行った。初期の汚染土壌表面と前記の連続層を剥離した後の土壌表面について、実施例29と同じ方法で放射線量を測定した結果、初期に対する剥離後の放射線量の割合は10%であり、除染率は90%であった。このように、無機系の放射性物質吸着剤を含有する本発明の固定溶液は、汚染土壌の除染率を高める効果のあることが確認された。
固定化溶液として市販のポリイオンコンプレックスを用いて、実施29及び30と同じ方法で、該ポリイオンコンプレックスによって固定された汚染土壌の連続層の形成を行った。ポリイオンコンプレックスを使用する本比較例では、剥離可能な強度を得るまでの乾燥期間は少なくとも7日が必要であった。初期の汚染土壌表面と前記の連続層を剥離した後の土壌表面について、実施例29と同じ方法で放射線量を測定した結果、初期に対する剥離後の放射線量の割合は10%であり、除染率は90%であった。
Claims (9)
- (a)ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル及びエチレンービニルアルコール共重合体から選ばれる少なくともいずれか1種の水溶性又は水分散性高分子及び(b)水を主成分とする水系媒体を含有し、
前記の(a)水溶性又は水分散性高分子を前記の(b)水を主成分とする水系媒体に溶解又は分散したときの溶液の粘度が、4〜30℃において1.6〜600mPa・sになるように調整し、且つ、
前記の(a)水溶液又は水分散性高分子及び(b)水を主成分とする水系媒体の合計量を100質量部としたときに、前記の(a)成分の含有量が3〜30質量%であることを特徴とする放射性物質含有土壌の固定化溶液。 - 前記の(a)水溶性又は水分散性高分子を前記の(b)水を主成分とする水系媒体に溶解又は分散したときの溶液の粘度が、4〜30℃において2.5〜50mPa・sになるように調整したことを特徴とする請求項1に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液。
- 前記の(a)水溶性又は水分散性高分子は、ポリ酢酸ビニル又はポリ酢酸ビニルを主成分として含有する高分子であることを特徴とする請求項1又は2に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液。
- 前記の(a)水溶性又は水分散性高分子及び(b)水を主成分とする水系媒体に、さらに(c)無機系の放射性物質吸着剤を含有することを特徴とする請求項1〜3の何れかに記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液。
- 前記の(c)無機系の放射性物質吸着剤は、ベントナイトであることを特徴とする請求項4に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液。
- 前記の(a)水溶性又は水分散性高分子、(b)水を主成分とする水系媒体、及び(c)無機系の放射性物質吸着剤の各成分の合計量を100質量部としたときに、前記の(a)成分及び(c)成分の含有量はそれぞれ3〜30質量%及び0.01〜5質量%であり、残余は前記の(b)成分で構成されており、且つ、前記の(c)成分は前記の(a)成分よりも少ない含有量で配合されることを特徴とする請求項4又は5に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液。
- 前記の(a)、(b)及び(c)の各成分の合計量を100質量部としたときに、前記の(a)成分及び(c)成分の含有量はそれぞれ5〜21質量%及び0.1〜2質量%であり、残余は前記の(b)成分で構成されていることを特徴とする請求項6に記載の放射性物質含有土壌の固定化溶液。
- 請求項1〜7の何れかに記載の固定化溶液を用いて、該固定化溶液を放射性物質含有土壌の表面に塗布又は散布する工程、前記の固定化溶液を乾燥することによって、前記の(b)水を主成分とする水系媒体を揮散させて、前記の(a)成分で固定された汚染土壌、若しくは汚染土壌と前記の(c)成分からなる連続層を形成する工程、及び前記の放射性物質含有土壌の表面から前記の連続層を剥離又は除去する工程、を含む放射性物質除染方法。
- 前記の放射性物質を含有する土壌の表面層は、厚さが5〜40mmであることを特徴とする請求項8に記載の放射性物質除染方法。
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