JP6074883B2 - プリプレグ、積層板、金属箔張積層板、回路基板及びledモジュール - Google Patents
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Description
本発明に係るプリプレグ1は、図1(a)に示すように、織布または不織布基材1aに熱硬化性樹脂組成物1bを含浸させて得られるものである。
プリプレグ1を得るために熱硬化性樹脂組成物1bを含浸させる織布または不織布基材1aとしては、特に限定されない。具体的には、例えば、ガラスクロス;アラミド繊維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維等の合成繊維を用いた合成繊維クロス;等の織繊維または各種の不織布基材が挙げられる。
本発明者等の検討によれば、積層板に放熱性を付与するために、熱伝導性に優れた水酸化アルミニウムを配合した場合、積層板の放熱性は向上する。また、難燃性も向上する。しかしながら、水酸化アルミニウムを配合しすぎた場合、積層板の耐熱性が大幅に低下して、ハンダリフロー時にブリスタ等が発生しやすくなるという問題が生じた。また、水酸化アルミニウムに代えて、放熱性に優れた酸化アルミニウムを配合した場合、ドリル加工時のドリル刃の摩耗が著しく、頻繁にドリル刃を交換しなければならないという問題や、難燃性が低下するという問題が生じた。また、ドリル刃の摩耗を抑制するために酸化アルミニウムの配合量を減量した場合には、熱伝導性が充分に得られないという問題が生じた。このように、高い熱伝導性、高い耐熱性、高いドリル加工性及び高い難燃性のすべてを同時に満足する積層板を得ることは困難であった。
熱硬化性樹脂の具体例としては、例えば、エポキシ樹脂;不飽和ポリエステル樹脂やビニルエステル樹脂等のラジカル重合型熱硬化性樹脂;等の液状の熱硬化性樹脂が用いられる。また、熱硬化性樹脂には、必要に応じて、硬化剤や硬化触媒等が配合される。また、ラジカル重合型熱硬化性樹脂を用いる場合には、必要に応じて、スチレンやジアリルフタレート等のラジカル重合性モノマーや、各種反応開始剤等を適宜配合してもよい。また、必要に応じて、粘度調整や生産性改良のために溶剤を配合してもよい。
本実施形態に係る無機充填材は、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子(A)と、酸化マグネシウム(B)とを含有する。
熱硬化性樹脂100体積部に対する無機充填材の配合割合は、80〜200体積部であり、好ましくは、100〜180体積部であり、より好ましくは、110〜180体積部である。無機充填材の配合割合が80体積部未満の場合は、積層板の熱伝導率が低くなり、200体積部を超える場合は、ドリル加工性が低下するとともに、積層板の製造性(樹脂含浸性、成形性)も低下する。特に、ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子(A)の配合割合が多すぎる場合、具体的には100体積部以上の場合は、結晶水が多く発生することにより耐熱性が低下する傾向がある。
本発明に係る積層板10は、図1(b)に示すように、プリプレグ1…1を複数枚(図例では3枚)積層して成形することにより得られたものである。特に、図1(b)は、積層板の両方の外表面に金属箔2,2が張られてなる金属箔張積層板10を例示している。このような金属箔張積層板10は、例えば、プリプレグ1…1を複数枚積層し、その両方の外表面に金属箔2,2を積層し、得られた積層体を加熱加圧成形することにより作製される。
本発明に係る回路基板は、金属箔張積層板10に回路形成する(金属箔を回路に加工する)ことにより得られたものである。また、本発明に係るLEDモジュールは、前記回路基板に(より詳しくは回路基板の回路に)LED素子が搭載されたものである。
[リン含有エポキシ樹脂の合成]
まず、プリプレグに使用する熱硬化性樹脂組成物の熱硬化性樹脂として、リン含有エポキシ樹脂(リン変性エポキシ樹脂)を次のようにして合成した。すなわち、攪拌装置、温度計、冷却管及び窒素ガス導入装置を備えた4つ口のガラス製セパラブルフラスコに、HCA(9,10−ジヒドロ−9−オキサ−10−ホスファフェナントレン−10−オキシド)130重量部と、反応溶媒としてのキシレン400重量部とを仕込み、加熱して溶解させた。その後、1,4−ナフトキノン94重量部を反応熱による昇温に注意しながら分割投入した。このとき、リン化合物であるHCAは、1,4−ナフトキノン1モルに対して1.02モルであった。反応後、溶媒を300重量部回収した。その後、EPPN−501H(三官能エポキシ樹脂、エポキシ当量:165g/eq、日本化薬株式会社製)350重量部と、エポトートZX−1355(1,4−ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、エポキシ当量:145g/eq、東都化成株式会社製)250重量部と、エポトートYDF−170(ビスフェノールF型エポキシ樹脂、エポキシ当量:168g/eq、東都化成株式会社製)176重量部とを仕込み、窒素ガスを導入しながら加熱攪拌を行ってさらに溶媒を回収した。触媒としてトリフェニルホスフィンを0.22重量部添加して160℃で4時間反応させた。得られたエポキシ樹脂は42.6重量%、エポキシ当量は273.5g/eq、リン含有率は1.85重量%であった。
前記のように合成したリン含有エポキシ樹脂と、ジシアンジアミド(Dicy)系硬化剤とを含有する、熱硬化性樹脂ワニスの熱硬化性樹脂分100体積部に対して、表1に示すように、(A)ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子(住友化学株式会社製、D50:5.4μm)30体積部と、(B)酸化マグネシウム(D50:2.0μm、比表面積1.0m2/g)70体積部とを配合し、ディスパーザーを用いて、均一に分散混合した。得られた熱硬化性樹脂組成物(無機充填材が配合された樹脂ワニス)を、目付け47g/m2、厚み53μmのガラスクロス(日東紡株式会社製)に含浸させてプリプレグを得た。そのときのクロスコンテントは12体積%であった。
得られたプリプレグを6枚積層し、その両方の外表面に厚みが0.018mmの銅箔を載せ、この積層体を2枚の金属プレート間に挟み、温度180℃、圧力30kg/m2の条件で加熱加圧成形することにより、厚みが0.8mmの銅箔張積層板を得た。
得られた銅箔張積層板について、以下の評価方法に従い、熱伝導率、220℃オーブン耐熱試験、260℃半田耐熱試験、プレッシャークッカー試験、ドリル摩耗率、及び難燃性を評価した。結果を表1に示す。なお、表1において、プリプレグ配合欄の数値は、体積ベースである。
得られた銅箔張積層板の銅箔を剥離した後、銅箔を剥離した積層体の密度を水中置換法により測定し、比熱をDSC(示差走査熱量測定)により測定し、熱拡散率をレーザーフラッシュ法により測定した。そして、熱伝導率を式1により算出した。
(220℃オーブン耐熱試験)
得られた銅箔張積層板を用いて、JIS C 6481に準じて作製した試験片を、220℃に設定した空気循環装置付き恒温槽中で一時間処理したときに、銅箔及び積層板に「ふくれ」も「はがれ」も生じなかったものを「優」、「ふくれ」又は「はがれ」が生じたものを「劣」と判定した。
得られた銅箔張積層板を用いて、JIS C 6481に準じて作製した試験片を、260℃の半田浴に180秒浸漬したときに、銅箔及び積層板に「ふくれ」も「はがれ」も生じなかったときの最長時間を特定した。表中の「180」は「180秒以上」を意味する。
得られた銅箔張積層板を2枚重ね、ドリル(ドリル径0.3mm)にて160000回転/minで孔を1000個穿設した後のドリルの刃の摩耗率を、ドリル加工前のドリル刃の面積に対するドリル加工により摩耗したドリル刃の面積の割合(百分率)により評価した。
得られた銅箔張積層板を所定の大きさに切り出し、UL−94の燃焼試験法に準じて燃焼試験を行い、判定した。
プリプレグの調製において、熱硬化性樹脂組成物の組成を表1に示すように変更した他は、実施例1と同様にして、プリプレグを調製し、銅箔張積層板を製造し、評価を行った。実施例2〜6の結果および比較例1〜5の結果を表1に示す。比較例の評価欄において、下線を施したデータは、実施例より劣っているものを示す。
・酸化マグネシウム(D50:2.0μm、比表面積 1.0m2/g)
・酸化マグネシウム(D50:5.0μm、比表面積 2.5m2/g)
・平均粒子径(D50)6.6μmの窒化アルミニウム(古河電子社製)
・平均粒子径(D50)5.5μmのベーマイト
・平均粒子径(D50)4μmの酸化アルミニウム粒子(アルミナ)(住友化学社製)
1a 織布または不織布基材
1b 熱硬化性樹脂組成物
2 金属箔
3 雛形フィルム
10 積層板、金属箔張積層板
20 LEDバックライトユニット
21 回路基板(LED搭載用回路基板)
22 LED素子
23 LEDモジュール
Claims (6)
- ガラスクロス基材に熱硬化性樹脂組成物を含浸させて得られたプリプレグであって、
前記熱硬化性樹脂組成物は、リン含有エポキシ樹脂と硬化剤を含有し、かつ、熱硬化性樹脂100体積部に対して無機充填材80〜200体積部を含有し、
前記無機充填材は、酸化アルミニウムを含まず、かつ、(A)2〜15μmの平均粒子径(D50)を有するギブサイト型水酸化アルミニウム粒子、および(B)0.5〜15μmの平均粒子径(D50)を有する酸化マグネシウムを含み、
前記ギブサイト型水酸化アルミニウム粒子(A)と酸化マグネシウム(B)の配合比(体積比)が、1:0.3〜3であるプリプレグ。 - 前記酸化マグネシウム(B)の比表面積が、0.1〜1.5m2/gであることを特徴とする請求項1に記載のプリプレグ。
- 請求項1又は2に記載のプリプレグを1枚または複数枚積層して成形することにより得られた積層板。
- 請求項3に記載の積層板の少なくとも一表面に金属箔が張られてなる金属箔張積層板。
- 請求項4に記載の金属箔張積層板に回路形成して得られる回路基板。
- 請求項5に記載の回路基板にLED素子が搭載されてなるLEDモジュール。
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