JP6047833B2 - ガーネット前駆体微粒子及びガーネット構造の微粒子の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、ガーネット構造の微粒子の前駆体及びガーネット構造の微粒子の製造方法に関するものであり、中でも、ガーネット構造の結晶の一つであるイットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子及びイットリウムアルミニウムガーネット微粒子の製造方法に関する。

イットリウムアルミニウムガーネット（以下、ＹＡＧ）は、一般的に、組成式Ｙ_３ Ａｌ_５Ｏ_１２で表される酸化物であり、レーザー発振素子の原料や装飾品、高温材料や種々の検出素子材料、サファイヤ代替材料、透明セラミックス材料等として用いられる材料である。イットリウムまたはアルミニウムの一部または全部を他の元素で置き換えたものや、ドープ元素を含むものなどの報告もされており、産業上非常に有益な物質であるが、そのＹＡＧを構成する元素のモル比によって、蛍光特性などの発光特性や、強度、耐熱性、耐食性、透明性等の特性が変化するため、モル比を制御されたＹＡＧ微粒子が必要とされている。

ＹＡＧ微粒子の製造方法には、特許文献１の従来技術に記載されたような、酸化イットリウムと酸化アルミニウムとを必要に応じて焼結助剤等と共にボールミル等で混合粉砕し、高温にて一定時間固相反応させた後、再びボールミル等で粉砕して微粒子化する方法や、特許文献２や特許文献３の従来技術に記載されたような、イットリウムイオンとアルミニウムイオンを含む酸性水溶液を水酸化ナトリウムなどの塩基性物質で中和してイットリウム化合物とアルミニウム化合物を共沈させ、得られた共沈物を熱処理して、ＹＡＧを合成する方法が開発されている。しかし、従来の方法では、ＹＡＧの微粒子、特に１μｍ以下の微粒子の製造が非常に困難なだけでなく、目的とするＹＡＧ微粒子中の構成元素のモル比を、均一とすることが非常に困難であった。さらに、特許文献２の従来技術にも記載されている通り、ボールなどの媒体を用いたビーズミルを主体とする粉砕法を用いて微粒子化した場合には、ボール等が由来となる不純物が混入する問題の他、結晶に与えられた物理的な衝撃などが原因となって、得られたＹＡＧ微粒子の蛍光特性など、目的としていた各種特性が発現しなくなるなどの問題があった。

また、本願出願人によって、特許文献４に示されるようなセラミックス微粒子の製造方法が提供されたが、構成元素のモル比を制御された、ＹＡＧ前駆体微粒子並びにＹＡＧ微粒子を製造する方法については具体的に開示されておらず、構成元素のモル比を制御された、ＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子の製造方法が懇願されていた。そして、ＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子を含め、構成元素のモル比を制御された、ガーネット構造の微粒子の前駆体及びガーネット構造の微粒子の製造方法が懇願されていた。

特開平２−１３３３８６号公報 特開２００１−２７０７１４号公報 特開平２−９２８１７号公報 国際公開ＷＯ２００９／００８３９２号パンフレット

本発明はこのことに鑑み、ガーネット構造の微粒子の前駆体及びガーネット構造の微粒子の製造方法を提供することを課題とする。
また、本発明はこのことに鑑み、イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子及びイットリウムアルミニウムガーネット微粒子の製造方法を提供することを課題とする。

本発明者は、鋭意検討の結果、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する処理用面の間にできる薄膜流体中において、少なくとも２種類の元素のイオンと塩基性物質とを上記薄膜流体中で混合し、上記少なくとも２種類の元素を含むガーネット構造の微粒子の前駆体であるガーネット前駆体微粒子を析出させる際に、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、上記ガーネット前駆体微粒子中の上記少なくとも２種類の元素のそれぞれのモル比を制御できることを見出し、本発明を完成させた。
また、本発明者は、鋭意検討の結果、上記の少なくとも２種類の元素のイオンとして、少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンとを用い、少なくともイットリウムイオンと、アルミニウムイオンと、塩基性物質とを上記薄膜流体中で混合し、イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子を析出させる際に、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比を制御できることを見出し、本発明を完成させた。

本願発明は、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面を備えた流体処理装置を用い、被処理流動体を上記少なくとも２つの処理用面の間に導入し、上記少なくとも２つの処理用面の間に形成される上記被処理流動体による薄膜流体中で微粒子を製造する方法において、上記被処理流動体に含まれる少なくとも２種類の元素のイオンと塩基性物質とを上記薄膜流体中で混合し、上記薄膜流体中で上記少なくとも２種類の元素を含む微粒子を析出させる工程を含み、上記微粒子がガーネット構造の微粒子の前駆体であるガーネット前駆体微粒子であり、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを変化させることによって、上記ガーネット前駆体微粒子中の上記少なくとも２種類の元素のそれぞれのモル比を変化させることを特徴とするガーネット前駆体微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記少なくとも２種類の元素のイオンには、少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンとを含み、上記ガーネット前駆体微粒子は、イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子であり、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを変化させることによって、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比を変化させることを特徴とするガーネット前駆体微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体は、上記少なくとも２種類の元素のイオンとして、イットリウムイオンとアルミニウムイオンとを少なくとも含む流体であり、上記以外の被処理流動体で少なくとも１種類の被処理流動体は、上記塩基性物質を少なくとも１種類含む塩基性流体であり、上記の被処理流動体を上記少なくとも２つの処理用面の間に導入して上記薄膜流体中で混合し、上記薄膜流体中でイットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子を析出させるものであり、上記処理用面間に導入される少なくとも１種類の被処理流動体の導入速度を変化させることによって、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比を変化させることを特徴とするガーネット前駆体微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記混合した後の薄膜流流体のｐＨを７．０〜１０．０の範囲内で変化させることによって、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内の範囲内で変化させることを特徴するガーネット前駆体微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記薄膜流体中において、上記イットリウムイオン、上記アルミニウムイオン並びに上記塩基性物質以外に、少なくとも１種類の他の元素のイオンを混合することを特徴とするガーネット前駆体微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記に記載の方法において製造されたガーネット前駆体微粒子を熱処理することによってガーネット構造とすることを特徴とするガーネット構造の微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記熱処理が焼成によるものであり、焼成温度を９５０℃〜１０００℃の温度領域とすることを特徴とするガーネット構造の微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子は、粒子径が１μｍ以下であることを特徴とするガーネット前駆体微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記ガーネット構造の微粒子はイットリウムアルミニウムガーネット微粒子であり、上記イットリウムアルミニウムガーネット微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内であることを特徴するガーネット構造の微粒子の製造方法を提供する。

また、本願発明は、上記ガーネット構造の微粒子は、粒子径が１μｍ以下であることを特徴とするガーネット構造の微粒子の製造方法を提供する。

本発明の実施の態様の一例を示せば、被処理流動体に圧力を付与する流体圧付与機構と、上記少なくとも２つの処理用面のうち第１処理用面を備えた第１処理用部と、上記少なくとも２つの処理用面のうち第２処理用面を備えた第２処理用部とを備え、これらの処理用部を相対的に回転させる回転駆動機構とを備え、上記の各処理用面は、上記の圧力が付与された被処理流動体が流される、密封された流路の一部を構成するものであり、上記第１処理用部と第２処理用部のうち、少なくとも第２処理用部は受圧面を備えるものであり、且つ、この受圧面の少なくとも一部が上記第２処理用面により構成され、この受圧面は、上記の流体圧付与機構が被処理流動体に付与する圧力を受けて第１処理用面から第２処理用面を離反させる方向に移動させる力を発生させ、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する第１処理用面と第２処理用面との間に上記の圧力が付与された被処理流動体が通されることにより、上記被処理流動体が上記薄膜流体を形成し、この薄膜流体中においてガーネット前駆体微粒子を析出させるガーネット前駆体微粒子の製造方法として実施することができる。

また、本発明の実施の態様の一例を示せば、上記の被処理流動体のうちの少なくともいずれか１種の流体が上記薄膜流体を形成しながら上記両処理用面間を通過し、上記少なくともいずれか１種の流体が流される流路とは独立した別途の導入路を備えており、上記第１処理用面と第２処理用面の少なくとも何れか一方が、上記の導入路に通じる開口部を少なくとも一つ備え、上記少なくともいずれか１種の流体とは異なる少なくとも１種の流体を、上記開口部から上記処理用面の間に導入し、上記の被処理流動体を上記薄膜流体中で混合し、この薄膜流体中においてガーネット前駆体微粒子を析出させるガーネット前駆体微粒子の製造方法としてとして実施することができる。

本発明は、従来の製造方法では困難であった、粒子径が１μｍ以下のＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比の制御を可能とし、モル比を制御されたＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子の製造を簡単に行う事を可能とした。また、簡単な処理条件の変更によって、得られるＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を制御することが可能となったため、これまで以上に低コスト、低エネルギーで少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が制御された、ＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子を作り分ける事が可能となり、安価且つ安定的にＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子を提供する事ができる。
さらに、本発明は、ＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子以外の、ガーネット構造の微粒子の前駆体及びガーネット構造の微粒子においても、粒子径が１μｍ以下であり、それらの微粒子の構成元素のモル比の制御を可能とし、従来の製造方法と比べて、低コスト、低エネルギーで、構成元素のモル比が制御されたガーネット構造の微粒子の前駆体及びガーネット構造の微粒子を作製することを可能としたものである。

本発明の実施の形態に係る流体処理装置の略断面図である。 （Ａ）は図１に示す流体処理装置の第１処理用面の略平面図であり、（Ｂ）は同装置の処理用面の要部拡大図である。 （Ａ）は同装置の第２導入部の断面図であり、（Ｂ）は同第２導入部を説明するための処理用面の要部拡大図である。 本発明の他の実施の形態に係る流体処理装置の略断面図である。 実施例６において作製されたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子のＴＥＭ写真である。 実施例６において作製されたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子を熱処理して得られたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット微粒子のＴＥＭ写真である。 （Ａ）実施例６において作製されたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子を熱処理して得られたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット微粒子のＸＲＤ測定結果であり、（Ｂ）比較例において作製された粒子を熱処理して得られたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット粒子を含む粒子のＸＲＤ測定結果である。 （Ａ）実施例６において作製されたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子を熱処理して得られたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット微粒子の３次元蛍光スペクトル測定結果であり、（Ｂ）比較例において作製された粒子を熱処理して得られたセリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット粒子を含む粒子の３次元蛍光スペクトル測定結果である。

以下に本発明の実施の形態の一例について、具体的に説明する。

（概要）
本発明は、ガーネット構造の微粒子の前駆体の製造方法であって、少なくとも２種類の元素のイオンと塩基性物質とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で混合し、上記少なくとも２種類の元素を含むガーネット構造の微粒子の前駆体であるガーネット前駆体微粒子を析出させる際に、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、上記ガーネット前駆体微粒子中の上記少なくとも２種類の元素のそれぞれのモル比を制御するものである。そして、ガーネット微粒子前駆体を熱処理することによってガーネット構造とし、ガーネット構造の微粒子を得るものである。
また、本発明は、上記の少なくとも２種類の元素のイオンとして、少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンとを用い、少なくともイットリウムイオンと、アルミニウムイオンと、塩基性物質とを上記薄膜流体中で混合し、イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子（以下、ＹＡＧ前駆体微粒子）を析出させる際に、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、上記ＹＡＧ前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比を制御するものである。
また、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０.０とすることで、上記ＹＡＧ前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内とすることが可能である。言い換えると、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比をそれぞれ１として、上記ＹＡＧ前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の８０％以上１２０％以下とすることが可能である。さらに、ＹＡＧ前駆体微粒子を熱処理することによってＹＡＧ微粒子とするものであり、そのＹＡＧ微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内とすることが可能である。言い換えると、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比をそれぞれ１として、上記ＹＡＧ微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の８０％以上１２０％以下とすることが可能である。
上記ＹＡＧ前駆体微粒子中の少なくとも２種類の元素のモル比や上記ＹＡＧ微粒子中の少なくとも２種類の元素のモル比を算出するための各元素量の測定方法は特に限定されない。例えば、透過型電子顕微鏡観察下でのエネルギー分散型Ｘ線分光分析（ＴＥＭ−ＥＤＳ）または走査型電子顕微鏡観察下でのエネルギー分散型Ｘ線分光分析（ＳＥＭ−ＥＤＳ）、高分解能ＴＥＭ（ＨＲＴＥＭ）、高角散乱環状暗視野走査透過顕微鏡法（ＨＡＡＤＦ−ＳＴＥＭ）、走査透過型電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）観察下でのエネルギー分散型Ｘ線分光分析（ＳＴＥＭ−ＥＤＳ）、電子エネルギー損失分光法（ＥＥＬＳ）などの方法であっても良く、原子吸光分光分析や、蛍光Ｘ線を用いた元素分析、誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ分析）などの方法であっても良い。また、薄膜流体中に導入される少なくとも２種類の元素のイオンのモル比を算出するための各元素量の測定方法についても限定されず、上述の方法を用いて測定することができる。
本発明の実施によって、均一なＹＡＧ前駆体微粒子及び均一なＹＡＧ微粒子が作製できると考える。より具体的には、本発明の実施例に示すように、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０.０とすることによって、ＩＣＰ分析によって求めた上記ＹＡＧ前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、ＩＣＰ分析によって求めた上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内となった。また、本発明の実施例に示すように、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０.０とすることによって、ＴＥＭ−ＥＤＳ分析によって求めたＹＡＧ微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、ＩＣＰ分析によって求めた上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内となった。

（ＹＡＧ微粒子）
本発明におけるガーネット構造の微粒子は、化学式、Ｍ１_３Ｍ２_５Ｏ_１２で示されるガーネット構造の微粒子である。ガーネット構造の微粒子において、構成元素に少なくともイットリウム（Ｙ）とアルミニウム（Ａｌ）とを含むものがＹＡＧ微粒子であり、Ｍ１がイットリウム（Ｙ）、Ｍ２がアルミニウム（Ａｌ）の場合には、Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２で示される一般的なＹＡＧ微粒子となる。また、ＹＡＧ微粒子において、Ｙの一部を他の元素Ｍ１で置き換えたＭ１_ｘＹ_３−ｘＡｌ_５Ｏ_１２のようなガーネットや、Ａｌの一部を他の元素Ｍ２で置き換えたＹ_３Ｍ２_ｙＡｌ_５−ｙＯ_１２のようなガーネットや、Ｍ１_ｘＹ_３−ｘＭ２_ｙＡｌ_５−ｙＯ_１２のようなガーネット、ＹまたはＡｌの全てをＭ１またはＭ２に置き換えた、Ｍ１_３Ａｌ_５Ｏ_１２やＹ_３Ｍ２_５Ｏ_１２のようなガーネットも挙げられる。以下、本発明に係るＹＡＧ微粒子には、Ｙ及びＡｌを含まないガーネット構造の微粒子も含むものとする。
Ｍ１、Ｍ２と成りうる元素の種類は、特に限定されない。ガーネット構造を取り得る元素の組み合わせであれば特に限定されない。一例として、Ｇｄ_３Ｇａ_５Ｏ_１２、Ｇｄ_３Ｓｃ_２Ｇａ_３Ｏ_１２、Ｙｂ_３Ａｌ_５Ｏ_１２、Ｌｕ_３Ａｌ_５Ｏ_１２、Ｅｒ_３Ａｌ_５Ｏ_１２及びＹ_３Ｓｃ_２Ａｌ_３Ｏ_１２などの化学式のガーネットが挙げられる。
本発明においては、上記の少なくとも２種類の元素のイオンとして、ＹとＡｌ以外の上記の他の金属を用いた場合においても、その結晶機構が同一であると共に、薄膜流体中での析出という条件下においても共通するため、混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、上記ガーネット前駆体微粒子中の上記少なくとも２種類の元素のそれぞれのモル比を制御することができると考えられる。

（ＹＡＧ前駆体微粒子）
本発明におけるガーネット前駆体微粒子は、ガーネット構造の微粒子の前駆体である。そして、本発明におけるＹＡＧ前駆体微粒子は、上記のＹＡＧ微粒子の前駆体であり、後述するように、ＹＡＧ前駆体微粒子を熱処理することによってＹＡＧ微粒子とするものである。以下、本発明に係るＹＡＧ前駆体微粒子には、Ｙ及びＡｌを含まないガーネット構造の微粒子の前駆体も含むものとする。ＹＡＧ前駆体微粒子は、少なくとも目的とするガーネット構造に含まれるＭ１、Ｍ２、並びに酸素（Ｏ）を含む物質の微粒子である。ＹＡＧ前駆体微粒子は、特に限定されないが、上記元素（Ｍ１、Ｍ２）を含む各種化合物、特に酸素を含む化合物として、酸化物や水酸化物、過酸化物、水酸化酸化物、超酸化物等の化合物やそれらの混合物が挙げられる。また、上記ＹＡＧ前駆体微粒子には、水や有機溶媒の溶媒和物を含む。一例を挙げると、式Ｍ_ｘＯ_ｙの酸化物、式Ｍ_ｐ（ＯＨ）_ｑの水酸化物、式Ｍ_ｒ（ＯＨ）_sＯ_tの水酸化酸化物、またはこれらの溶媒和形態や、これらが主成分である組成物（式中のＭは、Ｍ１及び／又はＭ２であり、ｘ、ｙ、ｐ、ｑ、ｒ、ｓ、ｔはそれぞれ任意の数である）等が挙げられる。

（ドーピング元素）
ＹＡＧ微粒子及びＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素として、ＹＡＧ微粒子及びＹＡＧ前駆体微粒子に、ドーピングを目的として、上記ガーネット構造の化学式を構成する元素以外の他の元素を含んでも実施できる。ドーピングを目的とした元素の種類は、特に限定されない。化学周期表上における酸素以外の全ての元素であり、好ましくは化学周期表上における全ての金属元素である。また、本発明においては、それらの金属元素に加えて、Ｈ，Ｂ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ａｓ，Ｓｂ，Ｃ，Ｎ，Ｓ，Ｔｅ，Ｓｅ，Ｆ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉ，Ａｔの非金属元素を挙げることができる。これらの金属元素または非金属元素については、単一の元素であっても良く、複数の元素からなるものであっても良い。好ましくは、ランタノイド、クロム、水素やフッ素などが挙げられる。

（原料）
本発明においては、少なくとも２種類の元素のイオンと、塩基性物質とを上記処理用面の間にできる薄膜流体中で混合することによって、上記の少なくとも２種類の元素を含むＹＡＧ前駆体微粒子を析出させることができる。以下、上記の少なくとも２種類の元素のイオンを、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンとする。ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンの原料としては、特に限定されないが、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素からなる単体及び／またはそれらの化合物が挙げられる。ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素が金属元素の場合には、その原料は、金属の単体及び／または金属化合物となる。上記元素の化合物としては特に限定されないが、一例を挙げると、元素の塩や酸化物、水酸化物、水酸化酸化物、窒化物、炭化物、錯体、有機塩、有機錯体、有機化合物またはそれらの水和物、有機溶媒和物などが挙げられる。上記元素の塩としては、特に限定されないが、元素の硝酸塩や亜硝酸塩、硫酸塩や亜硫酸塩、蟻酸塩や酢酸塩、リン酸塩や亜リン酸塩、次亜リン酸塩や塩化物、オキシ塩やアセチルアセトナート塩またはそれらの水和物、有機溶媒和物などや、有機化合物としては上記元素のアルコキシドなどが挙げられる。以上、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素からなる単体やこれらの化合物は単独で使用しても良く、複数以上の混合物として使用しても良い。
また、本発明においては、上記ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体として用いることが好ましく、その原料となる、元素からなる単体及び／またはそれらの化合物を少なくとも含む流体として用いることが好ましい。その際、上記元素からなる単体及び／またはそれらの化合物を後述する溶媒に混合もしくは溶解された状態で用いることが好ましい。これによって、上記ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体として用いることが可能である。本発明においては、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体が、分散液やスラリーなどの状態のものを含んでも実施できる。また、本発明において上記元素のイオンの常態は特に限定されない。単原子イオンであっても良いし、多原子イオンであっても良いし、その他、錯イオンのような状態であっても良い。

（塩基性物質及び塩基性流体）
本発明に用いる塩基性物質としては、特に限定されないが、アンモニア類やアミン類、または金属や非金属の水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩、アルコキシドなどが挙げられる。その他、ヒドラジンまたはヒドラジン一水和物などが挙げられる。上記に挙げた塩基性物質には、それらの水和物や有機溶媒和物、または無水物などを含む。これらの塩基性物質は、それぞれ単独で使用しても良く、複数以上が混合された混合物として使用しても良い。
また、本発明においては、上記塩基性物質を少なくとも１種類含む塩基性流体として用いることが好ましく、上記塩基性物質が固体の場合には、上記塩基性物質を溶融させた状態、または後述する溶媒に混合または溶解された状態で用いる事が好ましい。上記の塩基性流体には、分散液やスラリーなどの状態のものも含んでも実施できる。

（溶媒）
本発明に用いる溶媒としては特に限定されないが、イオン交換水やＲＯ水、純水や超純水などの水や、メタノールやエタノールのようなアルコール系有機溶媒や、エチレングリコールやプロピレングリコール、トリメチレングリコールやテトラエチレングリコール、またはポリエチレングリコールやグリセリンなどのポリオール（多価アルコール）系有機溶媒、アセトンやメチルエチルケトンのようなケトン系有機溶媒、酢酸エチルや酢酸ブチルのようなエステル系有機溶媒、ジメチルエーテルやジブチルエーテルなどのエーテル系有機溶媒、ベンゼンやトルエン、キシレンなどの芳香族系有機溶媒、ヘキサンや、ペンタンなどの脂肪族炭化水素系有機溶媒などが挙げられる。上記溶媒はそれぞれ単独で使用しても良く、複数以上を混合して使用しても良い。

（流体処理装置）
本発明においては、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンと、塩基性物質とを混合することによって、ＹＡＧ前駆体微粒子を析出させることができるが、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と、塩基性物質を少なくとも１種類含む塩基性流体とを混合することによって、ＹＡＧ前駆体微粒子を析出させることが好ましい。その際、上記の混合を接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面の間にできる、薄膜流体中で均一に攪拌・混合する方法を用いて行うものであり、例えば、本願出願人による、特許文献４に示される装置と同様の原理の流体処理装置を用いて混合する事によってＹＡＧ前駆体微粒子を析出させることが好ましい。このような原理の装置を用いる事によって、構成元素のモル比を厳密に制御されたＹＡＧ前駆体微粒子を作製できるだけでなく、後述する熱処理によって、ＹＡＧ前駆体微粒子をＹＡＧ微粒子とした際にも、従来の方法を用いた場合以上に均一且つ均質なＹＡＧ微粒子を作製することが可能である。

以下、図面を用いて上記流体処理装置の実施の形態について説明する。

図１〜図３に示す流体処理装置は、特許文献４に記載の装置と同様であり、接近・離反可能な少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する処理用部における処理用面の間で被処理物を処理するものであって、被処理流動体のうちの第１の被処理流動体である第１流体を処理用面間に導入し、前記第１流体を導入した流路とは独立し、処理用面間に通じる開口部を備えた別の流路から被処理流動体のうちの第２の被処理流動体である第２流体を処理用面間に導入して処理用面間で上記第１流体と第２流体を混合・攪拌して処理を行う装置である。なお、図１においてＵは上方を、Ｓは下方をそれぞれ示しているが、本発明において上下前後左右は相対的な位置関係を示すに止まり、絶対的な位置を特定するものではない。図２（Ａ）、図３（Ｂ）においてＲは回転方向を示している。図３（Ｂ）においてＣは遠心力方向（半径方向）を示している。

この装置は、被処理流動体として少なくとも２種類の流体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の流体については被処理物を少なくとも１種類含むものであり、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面を備え、これらの処理用面の間で上記の各流体を合流させて薄膜流体とするものであり、当該薄膜流体中において上記の被処理物を処理する装置である。この装置は、上述のとおり、複数の被処理流動体を処理することができるが、単一の被処理流動体を処理することもできる。

この流体処理装置は、対向する第１及び第２の、２つの処理用部１０，２０を備え、少なくとも一方の処理用部が回転する。両処理用部１０，２０の対向する面が、夫々処理用面となる。第１処理用部１０は第１処理用面１を備え、第２処理用部２０は第２処理用面２を備える。

両処理用面１，２は、被処理流動体の流路に接続され、被処理流動体の流路の一部を構成する。この両処理用面１，２間の間隔は、適宜変更して実施することができるが、通常は、１ｍｍ以下、例えば０．１μｍから５０μｍ程度の微小間隔に調整される。これによって、この両処理用面１，２間を通過する被処理流動体は、両処理用面１，２によって強制された強制薄膜流体となる。

この装置を用いて複数の被処理流動体を処理する場合、この装置は、第１の被処理流動体の流路に接続され、当該第１被処理流動体の流路の一部を形成すると共に、第１被処理流動体とは別の、第２被処理流動体の流路の一部を形成する。そして、この装置は、両流路を合流させて、処理用面１，２間において、両被処理流動体を混合し、反応させるなどの流体の処理を行なう。なお、ここで「処理」とは、被処理物が反応する形態に限らず、反応を伴わずに混合・分散のみがなされる形態も含む。

具体的に説明すると、上記の第１処理用部１０を保持する第１ホルダ１１と、第２処理用部２０を保持する第２ホルダ２１と、接面圧付与機構と、回転駆動機構と、第１導入部ｄ１と、第２導入部ｄ２と、流体圧付与機構ｐとを備える。

図２（Ａ）へ示す通り、この実施の形態において、第１処理用部１０は、環状体であり、より詳しくはリング状のディスクである。また、第２処理用部２０もリング状のディスクである。第１、第２処理用部１０、２０の材質は、金属の他、カーボン、セラミック、焼結金属、耐磨耗鋼、サファイア、その他金属に硬化処理を施したものや、硬質材をライニングやコーティング、メッキなどを施工したものを採用することができる。この実施の形態において、両処理用部１０，２０は、互いに対向する第１、第２の処理用面１、２の少なくとも一部が鏡面研磨されている。
この鏡面研磨の面粗度は、特に限定されないが、好ましくはＲａ０．０１〜１．０μｍ、より好ましくはＲａ０．０３〜０．３μｍとする。

少なくとも一方のホルダは、電動機などの回転駆動機構（図示せず）にて、他方のホルダに対して相対的に回転することができる。図１の５０は、回転駆動機構の回転軸を示しており、この例では、この回転軸５０に取り付けられた第１ホルダ１１が回転し、この第１ホルダ１１に支持された第１処理用部１０が第２処理用部２０に対して回転する。もちろん、第２処理用部２０を回転させるようにしてもよく、双方を回転させるようにしてもよい。また、この例では、第１、第２ホルダ１１、２１を固定しておき、この第１、第２ホルダ１１、２１に対して第１、第２処理用部１０、２０が回転するようにしてもよい。

第１処理用部１０と第２処理用部２０とは、少なくとも何れか一方が、少なくとも何れか他方に、接近・離反可能となっており、両処理用面１，２は、接近・離反できる。

この実施の形態では、第１処理用部１０に対して、第２処理用部２０が接近・離反するもので、第２ホルダ２１に設けられた収容部４１に、第２処理用部２０が出没可能に収容されている。但し、これとは、逆に、第１処理用部１０が、第２処理用部２０に対して接近・離反するものであってもよく、両処理用部１０，２０が互いに接近・離反するものであってもよい。

この収容部４１は、第２処理用部２０の、主として処理用面２側と反対側の部位を収容する凹部であり、平面視において、円を呈する、即ち環状に形成された、溝である。この収容部４１は、第２処理用部２０を回転させ得る十分なクリアランスを持って、第２処理用部２０を収容する。なお、第２処理用部２０は軸方向に平行移動のみが可能なように配置してもよいが、上記クリアランスを大きくすることにより、第２処理用部２０は、収容部４１に対して、処理用部２０の中心線を、上記収容部４１の軸方向と平行の関係を崩すように傾斜して変位できるようにしてもよく、さらに、第２処理用部２０の中心線と収容部４１の中心線とが半径方向にずれるように変位できるようにしてもよい。
このように、３次元的に変位可能に保持するフローティング機構によって、第２処理用部２０を保持することが望ましい。

上記の被処理流動体は、各種のポンプや位置エネルギーなどによって構成される流体圧付与機構ｐによって圧力が付与された状態で、第１導入部ｄ１と、第２導入部ｄ２から両処理用面１、２間に導入される。この実施の形態において、第１導入部ｄ１は、環状の第２ホルダ２１の中央に設けられた通路であり、その一端が、環状の両処理用部１０、２０の内側から、両処理用面１、２間に導入される。第２導入部ｄ２は、第１の被処理流動体と反応させる第２の被処理流動体を処理用面１，２へ供給する。この実施の形態において、第２導入部ｄ２は、第２処理用部２０の内部に設けられた通路であり、その一端が、第２処理用面２にて開口する。流体圧付与機構ｐにより加圧された第１の被処理流動体は、第１導入部ｄ１から、両処理用部１０，２０の内側の空間に導入され、第１処理用面１と第２処理用面２との間を通り、両処理用部１０，２０の外側に通り抜けようとする。これらの処理用面１，２間において、第２導入部ｄ２から流体圧付与機構ｐにより加圧された第２の被処理流動体が供給され、第１の被処理流動体と合流し、混合、攪拌、乳化、分散、反応、晶出、晶析、析出などの種々の流体処理がなされ、両処理用面１，２から、両処理用部１０，２０の外側に排出される。なお、減圧ポンプにより両処理用部１０，２０の外側の環境を負圧にすることもできる。

上記の接面圧付与機構は、第１処理用面１と第２処理用面２とを接近させる方向に作用させる力を、処理用部に付与する。この実施の形態では、接面圧付与機構は、第２ホルダ２１に設けられ、第２処理用部２０を第１処理用部１０に向けて付勢する。

前記の接面圧付与機構は、第１処理用部１０の第１処理用面１と第２処理用部２０の第２処理用面２とが接近する方向に押す力（以下、接面圧力という）を発生させるための機構である。この接面圧力と、流体圧力などの両処理用面１、２間を離反させる力との均衡によって、ｎｍ単位ないしμｍ単位の微小な膜厚を有する薄膜流体を発生させる。言い換えれば、上記力の均衡によって、両処理用面１、２間の間隔を所定の微小間隔に保つ。

図１に示す実施の形態において、接面圧付与機構は、上記の収容部４１と第２処理用部２０との間に配位される。具体的には、第２処理用部２０を第１処理用部１０に近づく方向に付勢するスプリング４３と、空気や油などの付勢用流体を導入する付勢用流体導入部４４とにて構成され、スプリング４３と上記付勢用流体の流体圧力とによって、上記の接面圧力を付与する。このスプリング４３と上記付勢用流体の流体圧力とは、いずれか一方が付与されるものであればよく、磁力や重力などの他の力であってもよい。この接面圧付与機構の付勢に抗して、流体圧付与機構ｐにより加圧された被処理流動体の圧力や粘性などによって生じる離反力によって、第２処理用部２０は、第１処理用部１０から遠ざかり、両処理用面間に微小な間隔を開ける。このように、この接面圧力と離反力とのバランスによって、第１処理用面１と第２処理用面２とは、μｍ単位の精度で設定され、両処理用面１，２間の微小間隔の設定がなされる。上記離反力としては、被処理流動体の流体圧や粘性と、処理用部の回転による遠心力と、付勢用流体導入部４４に負圧を掛けた場合の当該負圧、スプリング４３を引っ張りスプリングとした場合のバネの力などを挙げることができる。この接面圧付与機構は、第２処理用部２０ではなく、第１処理用部１０に設けてもよく、双方に設けてもよい。

上記の離反力について、具体的に説明すると、第２処理用部２０は、上記の第２処理用面２と共に、第２処理用面２の内側（即ち、第１処理用面１と第２処理用面２との間への被処理流動体の進入口側）に位置して当該第２処理用面２に隣接する離反用調整面２３を備える。この例では、離反用調整面２３は、傾斜面として実施されているが、水平面であってもよい。被処理流動体の圧力が、離反用調整面２３に作用して、第２処理用部２０を第１処理用部１０から離反させる方向への力を発生させる。従って、離反力を発生させるための受圧面は、第２処理用面２と離反用調整面２３とになる。

さらに、この図１の例では、第２処理用部２０に近接用調整面２４が形成されている。この近接用調整面２４は、離反用調整面２３と軸方向において反対側の面（図１においては上方の面）であり、被処理流動体の圧力が作用して、第２処理用部２０を第１処理用部１０に接近させる方向への力を発生させる。

なお、第２処理用面２及び離反用調整面２３に作用する被処理流動体の圧力、即ち流体圧は、メカニカルシールにおけるオープニングフォースを構成する力として理解される。処理用面１，２の接近・離反の方向、即ち第２処理用部２０の出没方向（図１においては軸方向）と直交する仮想平面上に投影した近接用調整面２４の投影面積Ａ１と、当該仮想平面上に投影した第２処理用部２０の第２処理用面２及び離反用調整面２３との投影面積の合計面積Ａ２との、面積比Ａ１／Ａ２は、バランス比Ｋと呼ばれ、上記オープニングフォースの調整に重要である。このオープニングフォースについては、上記バランスライン、即ち近接用調整面２４の面積Ａ１を変更することで、被処理流動体の圧力、即ち流体圧により調整できる。

摺動面の実面圧Ｐ、即ち、接面圧力のうち流体圧によるものは次式で計算される。
Ｐ＝Ｐ１×（Ｋ−ｋ）＋Ｐｓ

ここでＰ１は、被処理流動体の圧力即ち流体圧を示し、Ｋは上記のバランス比を示し、ｋはオープニングフォース係数を示し、Ｐｓはスプリング及び背圧力を示す。

このバランスラインの調整により摺動面の実面圧Ｐを調整することで処理用面１，２間を所望の微小隙間量にし被処理流動体による流動体膜を形成させ、生成物などの処理された被処理物を微細とし、また、均一な反応処理を行うのである。
なお、図示は省略するが、近接用調整面２４を離反用調整面２３よりも広い面積を持ったものとして実施することも可能である。

被処理流動体は、上記の微小な隙間を保持する両処理用面１，２によって強制された薄膜流体となり、環状の両処理用面１、２の外側に移動しようとする。ところが、第１処理用部１０は回転しているので、混合された被処理流動体は、環状の両処理用面１，２の内側から外側へ直線的に移動するのではなく、環状の半径方向への移動ベクトルと周方向への移動ベクトルとの合成ベクトルが被処理流動体に作用して、内側から外側へ略渦巻き状に移動する。

尚、回転軸５０は、鉛直に配置されたものに限定するものではなく、水平方向に配位されたものであってもよく、傾斜して配位されたものであってよい。被処理流動体は両処理用面１，２間の微細な間隔にて処理がなされるものであり、実質的に重力の影響を排除できるからである。また、この接面圧付与機構は、前述の第２処理用部２０を変位可能に保持するフローティング機構と併用することによって、微振動や回転アライメントの緩衝機構としても機能する。

第１、第２処理用部１０、２０は、その少なくともいずれか一方を、冷却或いは加熱して、その温度を調整するようにしてもよく、図１では、第１、第２処理用部１０、２０に温調機構（温度調整機構）Ｊ１，Ｊ２を設けた例を図示している。また、導入される被処理流動体を冷却或いは加熱して、その温度を調整するようにしもよい。これらの温度は、処理された被処理物の析出のために用いることもでき、また、第１、第２処理用面１、２間における被処理流動体にベナール対流若しくはマランゴニ対流を発生させるために設定してもよい。

図２に示すように、第１処理用部１０の第１処理用面１には、第１処理用部１０の中心側から外側に向けて、即ち径方向について伸びる溝状の凹部１３を形成して実施してもよい。この凹部１３の平面形状は、図２（Ｂ）へ示すように、第１処理用面１上をカーブして或いは渦巻き状に伸びるものや、図示はしないが、真っ直ぐ外方向に伸びるもの、Ｌ字状などに屈曲あるいは湾曲するもの、連続したもの、断続するもの、枝分かれするものであってもよい。また、この凹部１３は、第２処理用面２に形成するものとしても実施可能であり、第１及び第２の処理用面１，２の双方に形成するものとしても実施可能である。この様な凹部１３を形成することによりマイクロポンプ効果を得ることができ、被処理流動体を第１及び第２の処理用面１，２間に吸引することができる効果がある。

この凹部１３の基端は第１処理用部１０の内周に達することが望ましい。この凹部１３の先端は、第１処理用部面１の外周面側に向けて伸びるもので、その深さ（横断面積）は、基端から先端に向かうにつれて、漸次減少するものとしている。
この凹部１３の先端と第１処理用面１の外周面との間には、凹部１３のない平坦面１６が設けられている。

前述の第２導入部ｄ２の開口部ｄ２０を第２処理用面２に設ける場合は、対向する上記第１処理用面１の平坦面１６と対向する位置に設けることが好ましい。

この開口部ｄ２０は、第１処理用面１の凹部１３からよりも下流側（この例では外側）に設けることが望ましい。特に、マイクロポンプ効果によって導入される際の流れ方向が処理用面間で形成されるスパイラル状で層流の流れ方向に変換される点よりも外径側の平坦面１６に対向する位置に設置することが望ましい。具体的には、図２（Ｂ）において、第１処理用面１に設けられた凹部１３の最も外側の位置から、径方向への距離ｎを、約０．５ｍｍ以上とするのが好ましい。特に、流体中から微粒子を析出させる場合には、層流条件下にて複数の被処理流動体の混合と、微粒子の析出が行なわれることが望ましい。開口部ｄ２０の形状は、図２（Ｂ）や図３（Ｂ）に示すように円形状であってもよく、図示しないが、リング状ディスクである処理用面２の中央の開口を取り巻く同心円状の円環形状であってもよい。また、開口部を円環形状とした場合、その円環形状の開口部は連続していてもよいし、不連続であってもよい。

この第２導入部ｄ２は方向性を持たせることができる。例えば、図３（Ａ）に示すように、上記の第２処理用面２の開口部ｄ２０からの導入方向が、第２処理用面２に対して所定の仰角（θ１）で傾斜している。この仰角（θ１）は、０度を超えて９０度未満に設定されており、さらに反応速度が速い反応の場合には１度以上４５度以下で設置されるのが好ましい。

また、図３（Ｂ）に示すように、上記の第２処理用面２の開口部ｄ２０からの導入方向が、上記の第２処理用面２に沿う平面において、方向性を有するものである。この第２流体の導入方向は、処理用面の半径方向の成分にあっては中心から遠ざかる外方向であって、且つ、回転する処理用面間における流体の回転方向に対しての成分にあっては順方向である。言い換えると、開口部ｄ２０を通る半径方向であって外方向の線分を基準線ｇとして、この基準線ｇから回転方向Ｒへの所定の角度（θ２）を有するものである。この角度（θ２）についても、０度を超えて９０度未満に設定されることが好ましい。

この角度（θ２）は、流体の種類、反応速度、粘度、処理用面の回転速度などの種々の条件に応じて、変更して実施することができる。また、第２導入部ｄ２に方向性を全く持たせないこともできる。

上記の被処理流動体の種類とその流路の数は、図１の例では、２つとしたが、１つであってもよく、３つ以上であってもよい。図１の例では、第２導入部ｄ２から処理用面１，２間に第２流体を導入したが、この導入部は、第１処理用部１０に設けてもよく、双方に設けてもよい。また、一種類の被処理流動体に対して、複数の導入部を用意してもよい。また、各処理用部に設けられる導入用の開口部は、その形状や大きさや数は特に制限はなく適宜変更して実施し得る。また、上記第１及び第２の処理用面間１、２の直前或いはさらに上流側に導入用の開口部を設けてもよい。

なお、処理用面１，２間にて上記処理を行う事が出来れば良いので、上記とは逆に、第１導入部ｄ１より第２流体を導入し、第２導入部ｄ２より第１流体を導入するものであっても良い。つまり、各流体における第１、第２という表現は、複数存在する流体の第ｎ番目であるという、識別のための意味合いを持つに過ぎないものであり、第３以上の流体も存在し得る。

上記流体処理装置においては、析出・沈殿または結晶化のような処理が、図１に示すように、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１、２の間で強制的に均一混合しながら起こる。処理された被処理物の粒子径や単分散度は処理用部１０、２０の回転数や流速、処理用面１，２間の距離や、被処理流動体の原料濃度、または被処理流動体の溶媒種等を適宜調整することにより、制御することができる。

以下、上記の流体処理装置を用いて行うＹＡＧ前駆体微粒子およびＹＡＧ微粒子の製造方法の具体的な態様について説明する。

上記の流体処理装置においては、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２の間に形成される薄膜流体中で、被処理流動体としてＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と、塩基性物質を少なくとも１種類含む塩基性流体とを混合させ、ＹＡＧ前駆体微粒子を析出させる。その際、処理用面１，２間に導入されるＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とが混合された後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、析出されるＹＡＧ前駆体微粒子及び後述する熱処理後に得られるＹＡＧ微粒子おける構成元素のモル比、少なくともガーネット構造を構成する元素であるＭ１とＭ２とのモル比を制御する。析出されるＹＡＧ前駆体微粒子において、その構成元素として少なくともイットリウム（Ｙ）とアルミニウム（Ａｌ）とを含む場合には、ＹＡＧ前駆体微粒子及び後述する熱処理後に得られるＹＡＧ微粒子中の、少なくともＹとＡｌとのモル比を制御する。

上記のＹＡＧ前駆体微粒子の析出反応は、本願の図１に示す流体処理装置の、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２間で強制的に均一混合しながら起こる。

まず、一つの流路である第１導入部ｄ１より、第１流体として塩基性物質を少なくとも１種類含む塩基性流体を、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２間に導入して、この処理用面１，２間に第１流体から構成された薄膜流体である第１流体膜を作る。

次いで別流路である第２導入部ｄ２より、第２流体としてＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体を、上記処理用面１，２間に作られた第１流体膜に直接導入する。

上記のように、被処理流動体の供給圧と回転する処理用面の間にかかる圧力との圧力バランスによって距離を固定された処理用面１，２間にて、第１流体と第２流体とが混合され、ＹＡＧ前駆体微粒子の析出反応を行う事が出来る。

なお、処理用面１，２間にて上記反応を行う事が出来れば良いので、上記とは逆に、第１導入部ｄ１より第２流体を導入し、第２導入部ｄ２より第１流体を導入するものであっても良い。つまり、各流体における第１、第２という表現は、複数存在する流体の第ｎ番目であるという、識別のための意味合いを持つに過ぎないものであり、第３以上の流体も存在し得る。

前述のように、第１導入部ｄ１、第２導入部ｄ２以外に第３導入部ｄ３を流体処理装置に設けることもできるが、この場合にあっては、例えば各導入部から、第１流体、第２流体、第３流体として後述するｐＨ調整物質を含む流体をそれぞれ別々に処理装置に導入することが可能である。そうすると、各流体の濃度や圧力を個々に管理することができ、析出反応及び微粒子の粒子径の安定化などをより精密に制御することができる。なお、各導入部へ導入する被処理流動体（第１流体〜第３流体）の組み合わせは、任意に設定できる。第４以上の導入部を設けた場合も同様であって、このように流体処理装置へ導入する流体を細分化できる。この場合、ｐＨ調整物質は、少なくとも上記の第３流体に含まれていればよく、上記の第１流体、上記の第２流体の少なくともいずれか一方に含まれていてもよく、上記第１流体及び第２流体の双方に含まれていなくてもよい。
同じく、第１導入部ｄ１、第２導入部ｄ２以外に、第３導入部ｄ３を流体処理装置に設けることもできるが、この場合にあっては、例えば各導入部から、第１流体としてＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンのうち少なくとも１種類の元素のイオンを含む流体、第２流体としてＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンのうち第１流体に含まれる元素のイオン以外の元素のイオンを含む流体、第３流体として塩基性流体をそれぞれ別々に流体処理装置に導入することが可能である。そうすると、各流体の濃度や圧力を個々に管理することができ、析出反応及び微粒子の粒子径の安定化などをより精密に制御することができる。なお、各導入部へ導入する被処理流動体（第１流体〜第３流体）の組み合わせは、任意に設定できる。第４以上の導入部を設けた場合も同様であって、このように流体処理装置へ導入する流体を細分化できる。この場合、第３流体である塩基性流体と合流されるまでに第１流体と第２流体とが合流されていることが望ましい。
第３導入部ｄ３を設けた流体処理装置の一例を図４に示す。なお、第３導入部ｄ３の開口部ｄ３０の位置は問わないものとする。
さらに、第１、第２流体等の被処理流動体の温度を制御したり、第１流体と第２流体等との温度差（即ち、供給する各被処理流動体の温度差）を制御することもできる。供給する各被処理流動体の温度や温度差を制御するために、各被処理流動体の温度（処理装置、より詳しくは、処理用面１，２間に導入される直前の温度）を測定し、処理用面１，２間に導入される各被処理流動体の加熱又は冷却を行う機構を付加して実施することも可能である。

（ｐＨ調整）
本発明においては、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンと、塩基性物質とを、上記処理用面１，２の間にできる薄膜流体中で混合し、ＹＡＧ前駆体微粒子を析出させる際に、上記混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、ＹＡＧ前駆体微粒子における構成元素のモル比を容易に制御することができる。さらに、構成元素のモル比を制御されたＹＡＧ前駆体微粒子を、後述するように熱処理することによって、構成元素のモル比を制御されたＹＡＧ微粒子とすることができる。
上記混合した後の薄膜流体のｐＨを制御する方法については特に限定されない。一例として、処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とのうちの、少なくとも何れか一方のｐＨを変化させることによって、処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とが混合された後の薄膜流体のｐＨを制御して、得られるＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を容易に制御する事が可能である。具体的には、特に限定されないが、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とのうちの少なくとも何れか一方に、後述するｐＨ調整物質を含む事によってｐＨを変化させても良いし、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体に含まれる原料の濃度変更や、塩基性流体に含まれる塩基性物質の濃度変更によって、ｐＨを変化させても良い。さらに、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体に複数種の原料を含むなどの方法や、塩基性流体に複数種の塩基性物質を含むなどの方法によって、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とのうちの少なくとも何れか一方のｐＨを変化させても実施できる。これらのｐＨ調製によって、ＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を容易に制御でき、目的に応じたＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子を作りわけることが可能である。

（ｐＨ調整物質）
ｐＨを調整するためのｐＨ調整物質としては、特に限定されないが、塩酸や硫酸、硝酸や王水などの無機酸や、トリクロロ酢酸やトリフルオロ酢酸、リン酸やクエン酸、アスコルビン酸などの有機酸のような酸性物質や、水酸化ナトリウムや水酸化カリウムなどの金属水酸化物や、トリエチルアミンやジメチルアミノエタノールなどのアミン類またはアンモニアなどの塩基性物質、また上記酸性物質や塩基性物質の塩などが挙げられる。上記のｐＨ調整物質は、それぞれ単独で使用しても良く、複数以上を混合して使用しても良い。
ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体及び／または塩基性流体への上記ｐＨ調整物質の混合量やＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体及び／または塩基性流体の濃度を変化させることによって、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とのうちの少なくとも何れか一方のｐＨを変化させることが可能である。
上記のｐＨ調整物質は、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体、もしくは塩基性流体、またはその両方に含まれていてもよい。また、上記のｐＨ調整物質は、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体とも塩基性流体とも異なる第３の流体に含まれていてもよい。

（ｐＨ領域）
本発明においては、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンと、塩基性物質とを、上記処理用面１，２間にできる薄膜流体中で混合し、ＹＡＧ前駆体微粒子を析出させる際に、混合した後の薄膜流体のｐＨは特に限定されないが、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０．０とすることが好ましく、７．５〜９．０として実施することがより好ましい。混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０．０とすることで、得られるＹＡＧ前駆体微粒子並びにＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を、上記の薄膜流体中において混合させたＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンそれぞれのモル比の±２０％以内とすることができる。混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０．０とすることで、得られるＹＡＧ前駆体微粒子並びにＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比、少なくともガーネット構造を構成する元素であるＭ１とＭ２とのモル比を、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素（Ｍ１とＭ２）のイオンを含む流体に含まれるＭ１のイオンとＭ２のイオンのそれぞれのモル比の±２０％以内とすることができる。構成元素として少なくともイットリウム（Ｙ）とアルミニウム（Ａｌ）とを含むＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子においては、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０．０とすることで、得られるＹＡＧ前駆体微粒子並びにＹＡＧ微粒子における少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記の薄膜流体中において混合させた少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのそれぞれのモル比の±２０％以内とすることが可能である。混合した後の薄膜流体のｐＨを７．５〜９．０とした場合には、得られるＹＡＧ前駆体微粒子並びにＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を、上記の薄膜流体中において混合させたＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンのそれぞれのモル比の±１０％以内とすることができる。
本発明において、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体及び／または塩基性流体のｐＨは特に限定されないが、塩基性流体については、ｐＨ７以上が好ましく、ｐＨ９以上がより好ましい。ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンの原料の種類、目的や対象となるＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子の種類やそれらの構成元素のモル比、ＹＡＧ前駆体微粒子またはＹＡＧ微粒子の粒子径などによって、適宜変更する事が可能である。

（導入速度変更）
本発明においては、上記の混合した後の薄膜流体のｐＨを制御するために、処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と、塩基性流体とのうちの、少なくとも何れか一方の被処理流動体の導入速度を変化させる事によって、混合した後の薄膜流体のｐＨを制御してもよい。処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と、塩基性流体とのうちの、少なくとも何れか一方の被処理流動体の導入速度を変化させることによって、混合した後の薄膜流体のｐＨを容易に且つ正確に制御することができるため、得られるＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を制御しやすい利点がある。この方法を用いた場合には、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とのうちの、少なくとも何れか一方の導入速度を変化させるだけで、薄膜流体中におけるＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンに対する塩基性物質の混合比を容易に制御できる利点があり、結果としてＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比を容易に制御できるため、これまでのように複雑な処方検討または高価な装置や高いエネルギーを必要とせずに、目的に応じたＹＡＧ前駆体微粒子またはＹＡＧ微粒子を得ることが可能である。

（導入速度変更方法）
処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とのうちの少なくとも何れか一方の導入速度を変化させる方法としては、特に限定されない。上記流体処理装置の流体圧付与機構ｐを用いて、処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体との、少なくとも何れか一方の導入速度を変化させてもよいし、ポンプ等の送液装置を用いて、処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基流体との、少なくとも何れか一方の導入速度を変化させてもよい。また、空気や窒素などの気体による圧送方式を用いて、処理用面１，２間に導入される、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体との、少なくとも何れか一方の導入速度を変化させてもよい。上記の流体圧付与機構ｐと、ポンプ等の送液装置と、気体による圧送方式とを組み合わせて実施してもよい。

（微粒子）
本発明においては、上記の接近・離反可能な処理用面１，２間においてＹＡＧ前駆体微粒子を析出させるため、構成元素のモル比を厳密に制御したＹＡＧ前駆体を、微粒子として析出させることが可能である。上記の流体処理装置の処理用部１０，２０の回転数や、被処理流動体の上記流体処理装置への導入速度や温度、処方などの変更によって、粒子径についても容易に制御できるため、ＹＡＧ前駆体微粒子の構成元素のモル比の制御と同時に、粒子径の制御についても容易に行うことが可能である。本発明の実施によって得られるＹＡＧ前駆体微粒子及び熱処理後のＹＡＧ微粒子の粒子径としては特に限定されない。本発明においては、ＹＡＧ前駆体微粒子及び後述する熱処理後のＹＡＧ微粒子共に、平均粒子径１μｍ以下のナノ微粒子を作製できる。

（分散剤等）
また、本発明においては、目的や必要に応じて各種分散剤や界面活性剤を用いる事ができる。特に限定されないが、界面活性剤及び分散剤としては一般的に用いられる様々な市販品や、新規に合成したものなどを使用できる。一例として、陰イオン性界面活性剤、陽イオン性界面活性剤、非イオン性界面活性剤や、各種ポリマーなどの分散剤などを挙げることができる。これらは単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
上記の界面活性剤及び分散剤は、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体もしくは塩基性流体、またはその両方に含まれていてもよい。また、上記の界面活性剤及び分散剤は、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体とも塩基性流体とも異なる第３の流体に含まれていてもよい。

（温度）
本発明において、ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とを混合する際の温度は特に限定されない。ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンの原料や塩基性物質の種類、目的や対象となるＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子の種類や構成元素のモル比、粒子径、または上記混合した後の薄膜流体のｐＨなどによって適切な温度で実施することが可能である。

（熱処理）
本発明によって作製されたＹＡＧ前駆体微粒子を熱処理することによってＹＡＧ微粒子を得ることができる。熱処理としては特に限定されないが、各種乾式または湿式の熱処理を用いることが可能である。一例として炉などを用いた焼成による熱処理が挙げられ、焼成の際の温度や時間等の焼成条件は、適宜選択して実施することができる。本発明においては、焼成温度を９５０℃から１０００℃の比較的低温での熱処理によってもＹＡＧ前駆体微粒子をＹＡＧ微粒子とすることができる。

以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。しかし、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。

（セリウムをドープしたイットリウムガドリニウムアルミニウムガーネット微粒子の製造）
実施例１〜１０として、後述する、イットリウム、アルミニウム、ガドリニウム、セリウムのそれぞれの硝酸塩の水和物を純水に溶解した原料溶液（ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体）と、アンモニア水またはヒドラジン一水和物水溶液（塩基性流体）とを、図１に示すように、特許文献４に示された装置と同様の原理の流体処理装置を用いて、処理用面１，２間に形成される薄膜流体中で混合し、上記元素からなるＹＡＧ前駆体微粒子として析出させた。その際、原料溶液と塩基性流体との少なくとも何れか一方の導入速度を変化させ、混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、得られたＹＡＧ前駆体微粒子における構成元素のモル比を制御した。

尚、以下の実施例において、「中央から」というのは、図１に示す処理装置の「第１導入部ｄ１から」という意味であり、第１流体は、第１導入部ｄ１から導入される、前述の第１被処理流動体を指し、第２流体は、図１に示す処理装置の第２導入部ｄ２から導入される、前述の第２被処理流動体を指す。

（ｐＨ測定）
ｐＨ測定には、ＨＯＲＩＢＡ製の型番Ｄ−５１のｐＨメーターを用いた。流体処理装置に導入する前の各被処理流動体と、処理用面１，２間から吐出された吐出液とについて、そのｐＨを２５℃にて測定した。

（粉末Ｘ線回折測定：ＸＲＤ）
Ｘ線回折測定には、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社製の全自動多目的Ｘ線回折装置（Ｘ‘Ｐｅｒｔ ＰＲＯ ＭＰＤ）を用いた。回折角２θ＝１０〜１００°の範囲での回折強度を測定した。

（ＩＣＰ分析）
誘導結合プラズマ発光分光分析（ＩＣＰ）による、ＹＡＧ前駆体微粒子中に含まれる元素の定量には、島津製作所製のＩＣＰ８１００を用いた。

（ＴＥＭ−ＥＤＳ分析）
ＴＥＭ−ＥＤＳ分析による、ＹＡＧ微粒子中の元素の定量には、エネルギー分散型Ｘ線分析装置、ＪＥＤ−２３００（ＪＥＯＬ製）を備えた、透過型電子顕微鏡、ＪＥＭ−２１００（ＪＥＯＬ製）を用いた。直径５ｎｍのビーム径を用いて分析し、ＹＡＧ微粒子中の元素のモル比を算出した。具体的には、得られたＹＡＧ微粒子１０個それぞれに１０個の分析点を設け、それぞれの分析点にて各元素のモル比を算出し、その平均値を用いた。

（蛍光分光分析）
蛍光分光光度計による、得られたＹＡＧ微粒子の蛍光スペクトル測定には、ＦＰ−６５００（日本分光株式会社製）を用いて、励起波長は３００ｎｍ〜４５０ｎｍの領域において測定した。

中央から、第１流体の塩基性流体として、０．３ｗｔ％アンモニア水または２．５ｗｔ％ヒドラジン一水和物水溶液を、供給圧力０．３０ＭＰａＧ、回転数１７００ｒｐｍ、２５℃で送液しながら、第２流体の原料溶液として、硝酸アルミニウム９水和物、硝酸セリウム３水和物、硝酸ガドリニウム３水和物、硝酸イットリウム６水和物を純水に溶解した溶液（７．６ｗｔ％硝酸アルミニウム９水和物−０．０２４ｗｔ％硝酸セリウム３水和物−１．４ｗｔ%硝酸ガドリニウム３水和物−３．４ｗｔ%硝酸イットリウム６水和物水溶液、モル比：Ａｌ：Ｙ：Ｇｄ：Ｃｅ ＝ ６２．５０：２７．３５：９．９６：０．１９（原料溶液のＩＣＰ分析結果による））を処理用面１，２間に２５℃で導入し、第１流体と第２流体とを薄膜流体中で混合した。第１流体並びに第２流体の送液温度は、第１流体と第２流体のそれぞれの温度を処理装置導入直前（より詳しくは、処理用面１，２間に導入される直前）にて測定した。ＹＡＧ前駆体微粒子を含む分散液が処理用面１，２間より吐出された。吐出されたＹＡＧ前駆体微粒子を含む分散液を遠心分離機にて、上澄み液を除去した後に、純水にて洗浄する作業を３回行い、１００℃の条件で大気圧にて乾燥し、ＹＡＧ前駆体微粒子の乾燥粉体を得た。ＹＡＧ前駆体微粒子の乾燥粉体を８００℃で３時間仮焼成し、その後１１００℃で２時間焼成処理してＹＡＧ微粒子を得た。ＹＡＧ前駆体微粒子の乾燥粉体について、ＩＣＰ分析を行った。また、ＹＡＧ前駆体微粒子の乾燥粉体について、ＴＥＭ観察にて一次粒子径を確認した。ＴＥＭ観察の観察条件としては、観察倍率を５万倍以上とし、３箇所の平均値を用いた。表１に各流体のｐＨを含む処理条件を示す。表２に処理用面間より吐出された液のｐＨ、ＹＡＧ前駆体微粒子の乾燥粉体のＩＣＰ分析結果（表中において、「ＩＣＰ分析結果[ｍｏｌ％]と記載」）と、原料溶液のＩＣＰ分析結果に対する割合（表中において、「ＩＣＰ分析結果／薄膜中導入量[％]と記載」）並びにＹＡＧ前駆体微粒子の一次粒子径を記載する。また、表３に上記乾燥粉体を８００℃で３時間仮焼成し、その後１１００℃で２時間焼成処理して得られたＹＡＧ微粒子のＴＥＭ−ＥＤＳ分析結果（表中において「ＥＤＳ分析結果[ｍｏｌ％]と記載」と、原料溶液のＩＣＰ分析結果に対する割合（表中において、「ＥＤＳ分析結果／薄膜中導入量[％]と記載」）並びにＹＡＧ微粒子の一次粒子径を記載する。なお、表２と表３の「薄膜中導入量」とは、薄膜流体中に導入された原料溶液中のＹＡＧ前駆体微粒子を構成する各元素量から算出したモル比（上述の原料溶液のＩＣＰ分析結果）である。また、表２の「ＩＣＰ分析結果／薄膜中導入量［％］」＝（ＹＡＧ前駆体微粒子の乾燥粉体のＩＣＰ分析結果−薄膜中導入量）／薄膜中導入量×１００にて算出したものであり、表３の「ＥＤＳ分析結果／薄膜中導入量［％］」＝（ＹＡＧ微粒子のＴＥＭ−ＥＤＳ分析結果−薄膜中導入量）／薄膜中導入量×１００にて算出したものである。そして、第１流体と第２流体との混合は、上述の通り、流体処理装置内で行われるが、本実施例においては、処理用面１，２間から吐出された吐出液であるＹＡＧ前駆体微粒子を含む分散液のｐＨを測定し、その値を混合した後の薄膜流体のｐＨとした。

（比較例）
実施例６の処方条件を用いて比較例を実施した。第１流体と第２流体の処方は同じとし、第１流体１００ｍｌをビーカーにおいて２５℃で攪拌しながら、第２流体１０ｍｌ（２５℃）を１分間かけてビーカーに投入した。ビーカー内において粒子が析出した。実施例と合わせて表２、表３にその結果を示す。

表１から表３より、原料溶液（ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体）と塩基性流体とを薄膜流体中で混合し、混合した後の薄膜流体のｐＨを制御することによって、得られたＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における構成元素のモル比が制御できていることが確認された。特に、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０.０とすることによって、得られたＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における少なくともイットリウムとアルミニウムのそれぞれのモル比が、薄膜流体中において混合させた原料溶液（ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体）に含まれる少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンのそれぞれのモル比の±２０％以内とすることができること、さらに、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．５〜９．０とすることによって、得られたＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子における少なくともイットリウムとアルミニウムのそれぞれのモル比が、薄膜流体中において混合させた原料溶液に含まれる少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンのそれぞれのモル比の±１０％以内とすることができることがわかった。

また、実施例６において得られたＹＡＧ前駆体微粒子のＴＥＭ写真を図５に、及び実施例６において得られたＹＡＧ前駆体微粒子を熱処理して得られたＹＡＧ微粒子のＴＥＭ写真を図６に示す。両者共に、一次粒子が５〜１０ｎｍ程度であることがわかる。

実施例６において得られたＹＡＧ前駆体微粒子を熱処理して得られたＹＡＧ微粒子のＸＲＤ測定結果を図７（Ａ）に、３次元蛍光スペクトル測定結果を図８（Ａ）に示し、比較例において得られた粒子を、実施例と同条件で熱処理して得られた粒子のＸＲＤ測定結果を図７（Ｂ）に、３次元蛍光スペクトル測定結果を図８（Ｂ）に示す。なお、図８（Ａ）（Ｂ）においては、上段と下段とにそれぞれ３次元蛍光スペクトル測定結果を示しているが、下段の図は上段の図の要部を拡大したものである。また、図８（Ａ）（Ｂ）の等高線に記載した数値は、蛍光の強度を示す。
実施例６と比較例より、接近離反可能な処理用面１，２間における薄膜流体中において、上記ＹＡＧ前駆体微粒子を構成する元素のイオンを含む流体と塩基性流体とを混合することによって、均一なＹＡＧ前駆体微粒子及びＹＡＧ微粒子が作製できることが分かった。具体的には、図７（Ａ）（Ｂ）より、サーチマッチの結果、実施例６においてはガーネット構造を示す回折ピークのみが確認できたが、比較例においてはガーネット構造を示す回折ピークとガーネット構造を示す回折ピーク以外の回折ピークの両方が確認され、比較例においてはＹＡＧ粒子を含む複数の物質が作製されたことがわかった。
また、図８（Ａ）（Ｂ）に示す３次元蛍光スペクトル測定の結果より、実施例６においては、約３２５ｎｍ〜３６０ｎｍの励起波長の領域において、約４８０ｎｍ〜６２０ｎｍの蛍光を持ち、３４０ｎｍ付近の励起光により５４０ｎｍ付近に極大ピークを持つ蛍光が見られるのに対して、比較例においてはその波長域の明確な蛍光が見られない。このことから、実施例６においては、ＹＡＧ蛍光体微粒子が作製されたことが確認できた。そのほかの実施例についても実施例６と同様の結果が得られた。以上のことから、本実施例においては、均一なＹＡＧ蛍光体微粒子が作製できることが分かった。
また、混合した後の薄膜流体のｐＨを７．５〜９.０とした実施例４〜８については、得られたＹＡＧ微粒子前駆体の乾燥粉末を８００℃で３時間仮焼成し、その後９５０℃〜１０００℃で２時間焼成処理して得られたＹＡＧ微粒子についても蛍光体であったことを確認した。

１ 第１処理用面
２ 第２処理用面
１０ 第１処理用部
１１ 第１ホルダ
２０ 第２処理用部
２１ 第２ホルダ
ｄ１ 第１導入部
ｄ２ 第２導入部
ｄ２０ 開口部

Claims (10)

1. 対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面を備えた流体処理装置を用い、被処理流動体を上記少なくとも２つの処理用面の間に導入し、上記少なくとも２つの処理用面の間に形成される上記被処理流動体による薄膜流体中で微粒子を製造する方法において、
   上記被処理流動体に含まれる少なくとも２種類の元素のイオンと塩基性物質とを上記薄膜流体中で混合し、上記薄膜流体中で上記少なくとも２種類の元素を含む微粒子を析出させる工程を含み、
   上記微粒子がガーネット構造の微粒子の前駆体であるガーネット前駆体微粒子であり、
   上記混合した後の薄膜流体のｐＨを変化させることによって、上記ガーネット前駆体微粒子中の上記少なくとも２種類の元素のそれぞれのモル比を変化させることを特徴とするガーネット前駆体微粒子の製造方法。
2. 上記少なくとも２種類の元素のイオンには、少なくともイットリウムイオンとアルミニウムイオンとを含み、上記ガーネット前駆体微粒子は、イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子であり、
   上記混合した後の薄膜流体のｐＨを変化させることによって、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比を変化させることを特徴とする請求項１に記載のガーネット前駆体微粒子の製造方法。
3. 少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、
   そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体は、上記少なくとも２種類の元素のイオンとして、イットリウムイオンとアルミニウムイオンとを少なくとも含む流体であり、
   上記以外の被処理流動体で少なくとも１種類の被処理流動体は、上記塩基性物質を少なくとも１種類含む塩基性流体であり、
   上記の被処理流動体を上記少なくとも２つの処理用面の間に導入して上記薄膜流体中で混合し、上記薄膜流体中でイットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子を析出させるものであり、
   上記処理用面間に導入される少なくとも１種類の被処理流動体の導入速度を変化させることによって、上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比を変化させることを特徴とする請求項１に記載のガーネット前駆体微粒子の製造方法。
4. 上記混合した後の薄膜流体のｐＨを７．０〜１０.０の範囲内で変化させることによって、
   上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内の範囲内で変化させることを特徴する請求項２または３に記載のガーネット前駆体微粒子の製造方法。
5. 上記薄膜流体中において、上記イットリウムイオン、上記アルミニウムイオン並びに上記塩基性物質以外に、少なくとも１種類の他の元素のイオンを混合することを特徴とする請求項２〜４の何れかに記載のガーネット前駆体微粒子の製造方法。
6. 請求項１〜５の何れかに記載の方法において製造されたガーネット前駆体微粒子を熱処理することによってガーネット構造とすることを特徴とするガーネット構造の微粒子の製造方法。
7. 上記熱処理が焼成によるものであり、焼成温度を９５０℃〜１０００℃の温度領域とすることを特徴とする請求項６に記載のガーネット構造の微粒子の製造方法。
8. 上記イットリウムアルミニウムガーネット前駆体微粒子は、粒子径が１μｍ以下であることを特徴とする請求項２〜５の何れかに記載のガーネット前駆体微粒子の製造方法。
9. 上記ガーネット構造の微粒子はイットリウムアルミニウムガーネット微粒子であり、上記イットリウムアルミニウムガーネット微粒子中の少なくともイットリウムとアルミニウムとのモル比が、上記薄膜流体中において混合させたイットリウムイオンとアルミニウムイオンとのモル比の±２０％以内であることを特徴する請求項６または７に記載のガーネット構造の微粒子の製造方法。
10. 上記ガーネット構造の微粒子は、粒子径が１μｍ以下であることを特徴とする請求項６、７、９の何れかに記載のガーネット構造の微粒子の製造方法。