JP6024930B2 - 固体電解質形燃料電池 - Google Patents
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Description
本発明は、一般的には固体電解質形燃料電池に関し、特にアノードガスとカソードガスの供給流路を有する固体電解質形燃料電池に関するものである。
一般的に、平板型の固体電解質形燃料電池(固体酸化物燃料電池(SOFC)ともいう)は、各々がアノード(負極)、固体電解質およびカソード(正極)からなる発電要素としての平板状の複数のセルと、複数のセルの間に配置されるセパレータ(インタコネクタともいう)とから構成される。セパレータは、複数のセルを相互に電気的に直列に接続し、かつ、複数のセルの各々に供給されるガスを分離するために、具体的にはアノードに供給されるアノードガスとしての燃料ガス(たとえば水素)と、カソードに供給されるカソードガスとしての酸化剤ガス(たとえば空気)とを分離するために複数のセルの間に配置される。
従来から、セパレータは、ランタンクロマイト(LaCrO3)等の導電性のセラミックス材料から形成されている。このような導電性材料を用いてセパレータを形成すると、一種類の材料で上記の電気的接続とガスの分離という機能を果たす部材を構成することができる。
たとえば、国際公開第2008/044429号(以下、特許文献1という)には、固体電解質形燃料電池の構造が開示されている。
特許文献1に開示された固体電解質形燃料電池は、各々が燃料極層(アノード層)、固体電解質層および空気極層(カソード層)からなる複数のセルの間に配置されるセル間分離部と、各セルに、燃料ガスを供給するための燃料ガス通路と、空気を供給するための空気通路とを有するガス通路構造部とを備える。セル間分離部とガス通路構造部とセルとが一体的に形成されている。マニホールドの機能を果たすガス通路構造部の本体が、セパレータの機能を果たすセル間分離部を形成する電気絶縁体からなり、セル間分離部を形成する電気絶縁体に連続して形成されているので、セパレータとマニホールドの二つの機能を果たす部分が連続して形成されている。
特許文献1に開示された固体電解質形燃料電池では、燃料ガス通路や空気ガス通路の流路の横断面積を小さくすると、セル内部へのガスの供給が不均一になるという問題がある。一方、燃料ガス通路や空気ガス通路のガス供給流路の横断面積を大きくすると、ガス供給流路自体が空間であるため、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池の強度が低下するという問題がある。
そこで、本発明の目的は、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池の強度の低下を防止することができるとともに、セル内部へのガスの供給を均一にすることが可能な固体電解質形燃料電池を提供することである。
本発明に従った固体電解質形燃料電池は、電池構造部と、セル間分離部と、ガス供給流路構造部とを備える。電池構造部は、各々がアノード層、固体電解質層およびカソード層からなる複数のセルを含む。セル間分離部は、複数のセルの間に配置され、セラミックスを含む材料から形成されている。ガス供給流路構造部は、複数のセルの各々にアノードガスを供給するアノードガス供給流路と、複数のセルの各々にカソードガスを供給するカソードガス供給流路とを有する。アノードガス供給流路が、少なくとも一部の内壁面がアノード層から形成されている第1アノードガス供給流路部と、第1アノードガス供給流路部以外の第2アノードガス供給流路部とから構成されている。カソードガス供給流路が、少なくとも一部の内壁面がカソード層から形成されている第1カソードガス供給流路部と、第1カソードガス供給流路部以外の第2カソードガス供給流路部とから構成されている。第1アノードガス供給流路部の横断面積が第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積よりも大きい。第1カソードガス供給流路部の横断面積が第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積よりも大きい。
本発明の固体電解質形燃料電池においては、アノードガスが供給される箇所のアノード層に形成される第1アノードガス供給流路部の横断面積が、第1アノードガス供給流路部以外の第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積よりも大きく、かつ、カソードガスが供給される箇所のカソード層に形成される第1カソードガス供給流路部の横断面積が、第1カソードガス供給流路部以外の第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積よりも大きい。このため、セル内に形成された大きな横断面積の第1アノードガス供給流路部と第1カソードガス供給流路部を通じてアノード層とカソード層にガスを均一に分配して供給することができる。また、セル以外に形成された第2アノードガス供給流路部と第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部が小さな横断面積を有するので、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池において、供給流路の形成によって強度が低下するのを防止することができる。
第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する第1アノードガス供給流路部の横断面積の比率、および、第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する第1カソードガス供給流路部の横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、1.1以上14以下であることが好ましい。
第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する第1アノードガス供給流路部の横断面積の比率、および、第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する第1カソードガス供給流路部の横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、2以上10以下であることがより好ましい。
第1アノードガス供給流路部および第1カソードガス供給流路部の少なくともいずれか一方は、略矩形状の横断面を有することが好ましい。
第2アノードガス供給流路部および前記第2カソードガス供給流路部の少なくともいずれか一方は、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有することが好ましい。
なお、第2アノードガス供給流路部は、固体電解質層、カソード層、および、セル間分離部に形成されていればよい。
第2カソードガス供給流路部は、アノード層、固体電解質層、および、セル間分離部に形成されていることが好ましい。
電池構造部、セル間分離部、および、ガス供給流路構造部は、一体的に形成されていることが好ましい。
以上のように本発明によれば、ガスが供給される箇所のセル内のアノード層とカソード層に形成されるガス供給流路の横断面積を大きく、かつ、セル以外に形成されたガス供給流路の少なくとも一部の横断面積を小さくするので、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池の強度の低下を防止することができるとともに、セル内部へのガスの供給を均一にすることが可能になる。
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図1は、本発明の実施の形態として、固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成を示す断面図である。図2は、図1の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示す断面図である。
図1に示すように、固体電解質形燃料電池の単位モジュール(固体電解質形燃料電池モジュール)1は、固体電解質形燃料電池支持構造体(以下、「支持構造体」という)20を備える。支持構造体20の一方側の表面上には、セルを構成するアノード層としての厚みが100〜300μmの燃料極層11と、厚みが10〜50μmの固体電解質層12と、カソード層としての厚みが100〜300μmの空気極層13とが形成されている。単一の電池構造部は、燃料極層11、固体電解質層12および空気極層13からなるセルを含む。なお、図1では、支持構造体20の一方側の表面上に、電池構造部として、燃料極層11、固体電解質層12および空気極層13が順に形成されることによって単位モジュールが構成されているが、空気極層13、固体電解質層12および燃料極層11が順に形成されることによって単位モジュールが構成されてもよい。
図2に示すように、固体電解質形燃料電池100は、電池構造部として複数のセル10を有し、最上部に位置するセルには支持構造体20を介して厚みが10〜20μmの集電板30が電気的に接続するように配置され、最下部に位置するセルには支持構造体20を介して厚みが10〜20μmの集電板40が電気的に接続するように配置されている。複数のセル10の各々は、順に積層された燃料極層11と固体電解質層12と空気極層13とからなる。支持構造体20は、複数のセル10の間に配置される厚みが100μm程度のセラミックスを含む材料からなるセル間分離部21aと、セラミックスからなるガス供給流路構造部21bとから構成される。
図1と図2に示すように、セル間分離部21aは、複数のセルの各々に供給されるアノードガスとしての燃料ガスと、カソードガスとしての酸化剤ガスである空気とを分離する電気絶縁体21と、電気絶縁体21内に形成され、かつ、複数のセル10を相互に電気的に接続する複数の電気導電体22とから形成される。集電板30は電気導電体22を通じて最上部のセルの燃料極層11に電気的に接続され、集電板40は電気導電体22を通じて最下部のセルの空気極層13に電気的に接続されている。
図1と図2と図3に示すように、ガス供給流路構造部21bの本体、すなわち、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成する壁部は、セラミックスからなり、セル間分離部21aを形成する電気絶縁体21と同じ電気絶縁体からなり、セル間分離部21aを形成する電気絶縁体21に連続して形成されている。すなわち、ガス供給流路構造部21bとセル間分離部21aとが一体的に形成されている。また、ガス供給流路構造部21bと電池構造部としての複数のセル10とが一体的に形成されている。さらに、セル間分離部21aと複数のセル10とが一体的に形成されている。
なお、電気絶縁体21は、たとえば、添加量3モル%のイットリア(Y2O3)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(イットリア安定化ジルコニア:YSZ)、添加量12モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(セリア安定化ジルコニア:CeSZ)等を用いて形成される。電気導電体22は、たとえば、銀(Ag)‐白金(Pt)合金、銀(Ag)‐パラジウム(Pd)合金等を用いて形成される。固体電解質層12は、たとえば、添加量10モル%のスカンジア(Sc2O3)と添加量1モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジアセリア安定化ジルコニア:ScCeSZ)、添加量11モル%のスカンジア(Sc2O3)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジア安定化ジルコニア:ScSZ)等を用いて形成される。燃料極層11は、たとえば、酸化ニッケル(NiO)と、添加量10モル%のスカンジア(Sc2O3)と添加量1モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジアセリア安定化ジルコニア:ScCeSZ)との混合物等を用いて形成される。空気極層13は、たとえば、La0.8Sr0.2MnO3と、添加量10モル%のスカンジア(Sc2O3)と添加量1モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジアセリア安定化ジルコニア:ScCeSZ)との混合物等を用いて形成される。集電板30と40は、たとえば、銀(Ag)から形成される。
(実施形態1)
図3は、図1の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図3のII−II線に沿った方向から見た断面が図1と図2に対応する。
図3は、図1の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図3のII−II線に沿った方向から見た断面が図1と図2に対応する。
図3に示すように、電池構造部を構成する単一のセルは、1つの燃料極層11と1つの空気極層13を備えている。図示されていないが、1つの燃料極層11と1つの空気極層13の間には、固体電解質層が介在している。支持構造体20の一部であるガス供給流路構造部21bには、セルに燃料ガスを供給するためのアノードガス供給流路としての1つの燃料ガス供給流路23と、セルに空気を供給するためのカソードガス供給流路としての1つの空気供給流路24とが形成されている。燃料ガス供給流路23および空気供給流路24のそれぞれは、一方向に延在する開口、すなわち、細長い貫通孔で形成されている。言い換えれば、燃料ガス供給流路23および空気供給流路24のそれぞれは、略矩形状の横断面を有する。
燃料ガス供給流路23は燃料極層11の一方側(図3にて左側)の側面に接触するように配置されている。空気供給流路24は、空気極層13の一方側の側面(図3にて上側)に接触するように配置されている。すなわち、図3に示す燃料ガス供給流路23は、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11から形成されている第1アノードガス供給流路部に相当する。また、図3に示す空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13から形成されている第1カソードガス供給流路部に相当する。
図3において、燃料ガスは、左側に配置された燃料ガス供給流路23から右に向かって燃料極層11に流れる。空気は、上側に配置された空気供給流路24から下に向かって空気極層13に流れる。このように、実施形態1の固体電解質形燃料電池100では、燃料ガスの流れと空気の流れが直交する。燃料ガス供給流路23と空気供給流路24が電池構造部の外側に配置されている。
図2に示すように、支持構造体20は、部分20b、部分20a、および、部分20cの積層体から構成される。部分20aは、部分20a3、部分20a1、および、部分20a2の積層体から構成される。部分20a1は図4に示される形状を有し、部分20a2は図5に示される形状を有し、部分20a3は図6に示される形状を有する。部分20bは図7に示される形状を有し、図11に示される空気極層13が部分20bに嵌められることによって空気供給流路24が形成される。部分20cは図8に示される形状を有し、図9に示される燃料極層11が部分20cに嵌められることによって燃料ガス供給流路23が形成される。図10に示されるように、固体電解質層12には燃料ガス供給流路23と空気供給流路24が形成されている。
図2と図4に示すように、燃料極層11または空気極層13のいずれにも接触しない支持構造体20の部分20a1では、燃料ガス供給流路23および空気供給流路24のそれぞれは、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。すなわち、燃料ガス供給流路23および空気供給流路24のそれぞれは、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。
図2と図5に示すように、燃料極層11に接触する支持構造体20の部分20a2では、燃料ガス供給流路23は略矩形状の横断面を有し、空気供給流路24は間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、燃料ガス流通路形成層231a、231b、231cは、焼成後において消失することにより、燃料極層11に燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路23に通じ、かつ、燃料極層11に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路になる。燃料ガス流通路形成層231a、231b、231cの間は燃料ガス流通路の壁を形成する部分であり、リブという。
図2と図6に示すように、空気極層13に接触する支持構造体20の部分20a3では、空気供給流路24は略矩形状の横断面を有し、燃料ガス供給流路23は間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、空気流通路形成層241a、241b、241cは、焼成後において消失することにより、空気極層13に空気を供給する空気供給流路24に通じ、かつ、空気極層13に空気を流通させる空気流通路になる。空気流通路形成層241a、241b、241cの間は空気流通路の壁を形成する部分であり、リブという。
図2と図7に示すように、空気極層13に接触する支持構造体20の部分20bでは、空気供給流路24は略矩形状の横断面を有し、燃料ガス供給流路23は間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13から形成されている。
図2と図8に示すように、燃料極層11に接触する支持構造体20の部分20cでは、燃料ガス供給流路23は略矩形状の横断面を有し、空気供給流路24は間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、燃料ガス供給流路23は、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11から形成されている。
図10に示すように、固体電解質層12では、燃料ガス供給流路23および空気供給流路24のそれぞれは、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。
図8に示す燃料ガス供給流路23は、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11から形成される第1アノードガス供給流路部に相当し、図7に示す空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13から形成される第1カソードガス供給流路部に相当する。図4、図6、図7および図10に示す燃料ガス供給流路23は、第1アノードガス供給流路部以外の第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部に相当する。図4、図5、図8および図10に示す空気供給流路24は、第1カソードガス供給流路部以外の第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部に相当する。
以上のように構成されるので、図8に示す燃料ガス供給流路23(第1アノードガス供給流路部)の横断面積(一つの略矩形状横断面の面積)は、図4、図6、図7および図10に示す燃料ガス供給流路23(第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。図7に示す空気供給流路24(第1カソードガス供給流路部)は、(一つの略矩形状横断面の面積)は、図4、図5、図8および図10に示す空気供給流路24(第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。
したがって、実施形態1の固体電解質形燃料電池100においては、燃料ガスが供給される箇所の燃料極層11に形成される燃料ガス供給流路23の横断面積が、上記の燃料ガス供給流路23以外の燃料ガス供給流路23の少なくとも一部の横断面積よりも大きく、かつ、空気が供給される箇所の空気極層13に形成される空気供給流路24の横断面積が、上記の空気供給流路24以外の空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積よりも大きい。このため、セル内に形成された大きな横断面積の燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を通じて燃料極層11と空気極層13にガスを均一に分配して供給することができる。また、セル以外に形成された燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の少なくとも一部が小さな横断面積を有するので、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池100において、供給流路の形成によって強度が低下するのを防止することができる。
セル以外に形成された燃料ガス供給流路23の少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された燃料ガス供給流路23の横断面積の比率、および、セル以外に形成された空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された空気供給流路24の横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、1.1以上14以下であることが好ましい。上記の比率が1.1を超えると、セルの強度が大きくなる。上記の比率が14未満であれば、流路に対する圧力損失の影響が少なくなり、流路に均等にガスを流すことができる。
セル以外に形成された燃料ガス供給流路23の少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された燃料ガス供給流路23の横断面積の比率、および、セル以外に形成された空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された空気供給流路24の横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、2以上10以下であることがより好ましい。上記の比率が2を超えると、セルの強度を充分に大きくなる。上記の比率が10未満であれば、流路に対する圧力損失の影響を実質的に無視できる状態になる。
なお、実施形態1では、図8に示すように少なくとも一部の内壁面が燃料極層11から形成される燃料ガス供給流路23だけでなく、図5と図8に示すように燃料極層11に接触する支持構造体20の部分20a2、20cに形成される燃料ガス供給流路23の横断面積(一つの略矩形状横断面の面積)は、図4、図6、図7および図10に示す燃料ガス供給流路23の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。図7に示すように少なくとも一部の内壁面が空気極層13から形成される空気供給流路24だけでなく、図6と図7に示すように空気極層13に接触する支持構造体20の部分20a3、20bに形成される空気供給流路24の横断面積(一つの略矩形状横断面の面積)は、図4、図5、図8および図10に示す空気供給流路24(第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。
(実施形態2)
図12は、図1の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図12のII−II線に沿った方向から見た断面が図1と図2に対応する。
図12は、図1の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図12のII−II線に沿った方向から見た断面が図1と図2に対応する。
図12に示すように、電池構造部を構成する単一のセルは、2つの燃料極層11a、11bと2つの空気極層13a、13bを備えている。図示されていないが、2つの燃料極層11a、11bと2つの空気極層13a、13bの間には、固体電解質層が介在している。支持構造体20の一部であるガス供給流路構造部21bには、セルに燃料ガスを供給するためのアノードガス供給流路としての2つの燃料ガス供給流路23a、23bと、セルに空気を供給するためのカソードガス供給流路としての1つの空気供給流路24とが形成されている。燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24のそれぞれは、一方向に延在する開口、すなわち、細長い貫通孔で形成されている。言い換えれば、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24のそれぞれは、略矩形状の横断面を有する。
燃料ガス供給流路23aは燃料極層11aの一方側(図12にて左側)の側面に接触するように配置され、燃料ガス供給流路23bは燃料極層11bの一方側(図12にて左側)の側面に接触するように配置されている。空気供給流路24は、空気極層13aと空気極層13bの間に介在し、空気極層13aの一方側の側面(図12にて下側)に接触するように配置され、かつ、空気極層13bの一方側の側面(図12にて上側)に接触するように配置されている。この配置により、空気供給流路24が電池構造部の内部に配置されている。
図12に示す燃料ガス供給流路23a、23bは、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11から形成されている第1アノードガス供給流路部に相当する。また、図12に示す空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13から形成されている第1カソードガス供給流路部に相当する。
図12において、燃料ガスは、左側に配置された燃料ガス供給流路23a、23bのそれぞれから右に向かって燃料極層11a、11bのそれぞれに流れる。空気は、電池構造部の内部または中央部に配置された空気供給流路24から上に向かって空気極層13aに流れるとともに、空気供給流路24から下に向かって空気極層13bに流れる。このように、実施形態2の固体電解質形燃料電池100では、燃料ガスの流れと空気の流れが直交する。
部分20a1は図13に示される形状を有し、部分20a2は図14に示される形状を有し、部分20a3は図15に示される形状を有する。部分20bは図16に示される形状を有し、図20に示される空気極層13a、13bが部分20bに嵌められることによって空気供給流路24が形成される。部分20cは図17に示される形状を有し、図18に示される燃料極層11a、11bが部分20cに嵌められることによって燃料ガス供給流路23a、23bが形成される。図19に示されるように、固体電解質層12には燃料ガス供給流路23a、23bと空気供給流路24が形成されている。
図2と図13に示すように、燃料極層11または空気極層13のいずれにも接触しない支持構造体20の部分20a1では、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24のそれぞれは、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。すなわち、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24のそれぞれは、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。
図2と図14に示すように、燃料極層11に接触する支持構造体20の部分20a2では、燃料ガス供給流路23a、23bは略矩形状の横断面を有し、空気供給流路24は間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、燃料ガス流通路形成層231a、231bは、焼成後において消失することにより、燃料極層11に燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路23に通じ、かつ、燃料極層11に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路になる。燃料ガス流通路形成層231a、231bの間は燃料ガス流通路の壁を形成する部分であり、リブという。
図2と図15に示すように、空気極層13に接触する支持構造体20の部分20a3では、空気供給流路24は略矩形状の横断面を有し、燃料ガス供給流路23a、23bは間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、空気流通路形成層241a、241b、241cは、焼成後において消失することにより、空気極層13に空気を供給する空気供給流路24に通じ、かつ、空気極層13に空気を流通させる空気流通路になる。空気流通路形成層241a、241b、241cの間は空気流通路の壁を形成する部分であり、リブという。
図2と図16に示すように、空気極層13a、13bに接触する支持構造体20の部分20bでは、空気供給流路24は略矩形状の横断面を有し、燃料ガス供給流路23a、23bは間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13a、13bから形成されている。
図2と図17に示すように、燃料極層11a、11bに接触する支持構造体20の部分20cでは、燃料ガス供給流路23a、23bは略矩形状の横断面を有し、空気供給流路24は間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、燃料ガス供給流路23a、23bは、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11a、11bから形成されている。
図19に示すように、固体電解質層12では、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24のそれぞれは、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。
図17に示す燃料ガス供給流路23a、23bは、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11a、11bから形成される第1アノードガス供給流路部に相当し、図16に示す空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13a、13bから形成される第1カソードガス供給流路部に相当する。図13、図15、図16および図19に示す燃料ガス供給流路23a、23bは、第1アノードガス供給流路部以外の第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部に相当する。図13、図14、図17および図19に示す空気供給流路24は、第1カソードガス供給流路部以外の第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部に相当する。
以上のように構成されるので、図17に示す燃料ガス供給流路23a、23b(第1アノードガス供給流路部)の横断面積(略矩形状横断面の面積の総計)は、図13、図15、図16および図19に示す燃料ガス供給流路23a、23b(第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。図16に示す空気供給流路24(第1カソードガス供給流路部)は、(一つの略矩形状横断面の面積)は、図13、図14、図17および図19に示す空気供給流路24(第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。
したがって、実施形態2の固体電解質形燃料電池100は、上述した実施形態1と同様の作用効果を達成することができる。
セル以外に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積の比率、および、セル以外に形成された空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された空気供給流路24の横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、1.1以上14以下であることが好ましい。セル以外に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積の比率、および、セル以外に形成された空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された空気供給流路24の横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、2以上10以下であることがより好ましい。これらの場合においても、上述した実施形態1と同様の作用効果を達成することができる。
なお、実施形態2では、図17に示すように少なくとも一部の内壁面が燃料極層11a、11bから形成される燃料ガス供給流路23a、23bだけでなく、図14と図17に示すように燃料極層11a、11bに接触する支持構造体20の部分20a2、20cに形成される燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積(略矩形状横断面の面積の総計)は、図13、図15、図16および図19に示す燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。図16に示すように少なくとも一部の内壁面が空気極層13a、13bから形成される空気供給流路24だけでなく、図15と図16に示すように空気極層13a、13bに接触する支持構造体20の部分20a3、20bに形成される空気供給流路24の横断面積(一つの略矩形状横断面の面積)は、図13、図14、図17および図19に示す空気供給流路24(第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。
(実施形態3)
図21は、図1の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図21のII−II線に沿った方向から見た断面が図1と図2に対応する。
図21は、図1の単位モジュールの概略的な構成を示す平面図である。図21のII−II線に沿った方向から見た断面が図1と図2に対応する。
図21に示すように、電池構造部を構成する単一のセルは、4つの燃料極層11a、11b、11c、11dと4つの空気極層13a、13b、13c、13dを備えている。図示されていないが、4つの燃料極層11a、11b、11c、11dと4つの空気極層13a、13b、13c、13dの間には、固体電解質層が介在している。支持構造体20の一部であるガス供給流路構造部21bには、セルに燃料ガスを供給するためのアノードガス供給流路としての2つの燃料ガス供給流路23a、23bと、セルに空気を供給するためのカソードガス供給流路としての2つの空気供給流路24a、24bとが形成されている。燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24a、24bのそれぞれは、一方向に延在する開口、すなわち、細長い貫通孔で形成されている。言い換えれば、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24a、24bのそれぞれは、略矩形状の横断面を有する。
燃料ガス供給流路23aは、燃料極層11aと燃料極層11bの間に介在し、燃料極層11aの一方側の側面(図21にて右側)に接触するように配置され、かつ、燃料極層11bの一方側の側面(図21にて左側)に接触するように配置されている。燃料ガス供給流路23bは、燃料極層11cと燃料極層11dの間に介在し、燃料極層11cの一方側の側面(図21にて右側)に接触するように配置され、かつ、燃料極層11dの一方側の側面(図21にて左側)に接触するように配置されている。この配置により、燃料ガス供給流路23が電池構造部の内部に配置されている。
空気供給流路24aは、空気極層13aと空気極層13cの間に介在し、空気極層13aの一方側の側面(図21にて下側)に接触するように配置され、かつ、空気極層13cの一方側の側面(図21にて上側)に接触するように配置されている。空気供給流路24bは、空気極層13bと空気極層13dの間に介在し、空気極層13bの一方側の側面(図21にて下側)に接触するように配置され、かつ、空気極層13dの一方側の側面(図21にて上側)に接触するように配置されている。この配置により、空気供給流路24が電池構造部の内部に配置されている。
図21に示す燃料ガス供給流路23a、23bは、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11から形成されている第1アノードガス供給流路部に相当する。また、図21に示す空気供給流路24は、少なくとも一部の内壁面が空気極層13から形成されている第1カソードガス供給流路部に相当する。
図21において、燃料ガスは、電池構造部の内部または中央部に配置された燃料ガス供給流路23a、23bのそれぞれから左右方向に燃料極層11a、11b、11c、11dのそれぞれに流れる。空気は、電池構造部の内部または中央部に配置された空気供給流路24a、24bのそれぞれから上下方向に空気極層13a、13b、13c、13dのそれぞれに流れる。このように、実施形態3の固体電解質形燃料電池100では、燃料ガスの流れと空気の流れが直交する。
部分20a1は図22に示される形状を有し、部分20a2は図23に示される形状を有し、部分20a3は図24に示される形状を有する。部分20bは図25に示される形状を有し、図29に示される空気極層13a、13b、13c、13dが部分20bに嵌められることによって空気供給流路24a、24bが形成される。部分20cは図26に示される形状を有し、図27に示される燃料極層11a、11b、11c、11dが部分20cに嵌められることによって燃料ガス供給流路23a、23bが形成される。図28に示されるように、固体電解質層12には燃料ガス供給流路23a、23bと空気供給流路24a、24bが形成されている。
図2と図22に示すように、燃料極層11または空気極層13のいずれにも接触しない支持構造体20の部分20a1では、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24a、24bのそれぞれは、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。すなわち、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24a、24bのそれぞれは、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。
図2と図23に示すように、燃料極層11に接触する支持構造体20の部分20a2では、燃料ガス供給流路23a、23bは略矩形状の横断面を有し、空気供給流路24a、24bは間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、燃料ガス流通路形成層231a、231bは、焼成後において消失することにより、燃料極層11に燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路23a、23bに通じ、かつ、燃料極層11に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路になる。燃料ガス流通路形成層231a、231bの間は燃料ガス流通路の壁を形成する部分であり、リブという。
図2と図24に示すように、空気極層13に接触する支持構造体20の部分20a3では、空気供給流路24a、24bは略矩形状の横断面を有し、燃料ガス供給流路23a、23bは間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、空気流通路形成層241a、241bは、焼成後において消失することにより、空気極層13に空気を供給する空気供給流路24a、24bに通じ、かつ、空気極層13に空気を流通させる空気流通路になる。空気流通路形成層241a、241bの間は空気流通路の壁を形成する部分であり、リブという。
図2と図25に示すように、空気極層13a、13b、13c、13dに接触する支持構造体20の部分20bでは、空気供給流路24a、24bは略矩形状の横断面を有し、燃料ガス供給流路23a、23bは間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、空気供給流路24a、24bは、少なくとも一部の内壁面が空気極層13a、13b、13c、13dから形成されている。
図2と図26に示すように、燃料極層11a、11b、11c、11dに接触する支持構造体20の部分20cでは、燃料ガス供給流路23a、23bは略矩形状の横断面を有し、空気供給流路24a、24bは間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。なお、燃料ガス供給流路23a、23bは、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11a、11b、11c、11dから形成されている。
図28に示すように、固体電解質層12では、燃料ガス供給流路23a、23bおよび空気供給流路24a、24bのそれぞれは、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する。
図26に示す燃料ガス供給流路23a、23bは、少なくとも一部の内壁面が燃料極層11a、11bから形成される第1アノードガス供給流路部に相当し、図25に示す空気供給流路24a、24bは、少なくとも一部の内壁面が空気極層13a、13bから形成される第1カソードガス供給流路部に相当する。図22、図24、図25および図28に示す燃料ガス供給流路23a、23bは、第1アノードガス供給流路部以外の第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部に相当する。図22、図23、図26および図28に示す空気供給流路24は、第1カソードガス供給流路部以外の第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部に相当する。
以上のように構成されるので、図26に示す燃料ガス供給流路23a、23b(第1アノードガス供給流路部)の横断面積(略矩形状横断面の面積の総計)は、図22、図24、図25および図28に示す燃料ガス供給流路23a、23b(第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。図25に示す空気供給流路24a、24b(第1カソードガス供給流路部)は、(略矩形状横断面の面積の総計)は、図22、図23、図26および図28に示す空気供給流路24a、24b(第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。
したがって、実施形態3の固体電解質形燃料電池100は、上述した実施形態1と同様の作用効果を達成することができる。
セル以外に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積の比率、および、セル以外に形成された空気供給流路24a、24bの少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された空気供給流路24a、24bの横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、1.1以上14以下であることが好ましい。セル以外に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積の比率、および、セル以外に形成された空気供給流路24a、24bの少なくとも一部の横断面積に対するセル内に形成された空気供給流路24a、24bの横断面積の比率の少なくともいずれか一方は、2以上10以下であることがより好ましい。これらの場合においても、上述した実施形態1と同様の作用効果を達成することができる。
なお、実施形態3では、図26に示すように少なくとも一部の内壁面が燃料極層11a、11bから形成される燃料ガス供給流路23a、23bだけでなく、図23と図26に示すように燃料極層11a、11bに接触する支持構造体20の部分20a2、20cに形成される燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積(略矩形状横断面の面積の総計)は、図22、図24、図25および図28に示す燃料ガス供給流路23a、23bの横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。図25に示すように少なくとも一部の内壁面が空気極層13a、13bから形成される空気供給流路24a、24bだけでなく、図24と図25に示すように空気極層13a、13bに接触する支持構造体20の部分20a3、20bに形成される空気供給流路24a、24bの横断面積(略矩形状横断面の面積の総計)は、図22、図23、図26および図28に示す空気供給流路24a、24b(第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部)の横断面積(略円形状横断面の面積の総計)よりも大きい。
実施形態2と実施形態3の固体電解質形燃料電池100においては、燃料ガス供給流路23a、23bまたは空気供給流路24a、24bの少なくともいずれか一方が電池構造部の内部に配置されているので、燃料ガスまたは空気の少なくともいずれか一方が、電池構造部の内部から外部に流れる。このため、セパレータの機能を果たすセル間分離部21aとセルの温度が発電によって発生する熱に起因して局所的に上昇するのを抑制することができる。これにより、セル間分離部21aに生じる熱応力を小さくすることができるので、セル間分離部21aとセルが破壊するのを防止することができる。
また、燃料ガスまたは空気の少なくともいずれか一方が、電池構造部の内部から外部に流れるので、発電によって発生する熱を冷却するガスとして作用する。このため、電池構造部の内部の温度上昇を抑制することができる。
さらに、電池構造部の内部に配置された燃料ガス供給流路23a、23bまたは空気供給流路24、24a、24bの少なくともいずれか一方によって、燃料極層11a〜11dまたは空気極層13a〜13dの少なくともいずれか一方が分断されるため、発電によって熱が発生する箇所を分散することができる。これにより、電池構造部の内部の温度上昇を抑制することができる。
実施形態1〜3の固体電解質形燃料電池100において、ガス供給流路構造部21bとセル間分離部21aとが一体的に形成されている。このように構成することにより、マニホールドの機能を果たすガス供給流路構造部21bと、セパレータの機能を果たすセル間分離部21aとが一体的に形成されているので、セパレータとマニホールドの二つの機能を果たす部分が連続して形成されている。このため、従来の固体電解質形燃料電池において必要であった、セパレータ間とセル‐マニホールド間のシール部材が不要となる。これにより、電池全体としてのガスに対するシール性を高めることができ、部材点数を少なくすることができ、その結果として製造工程数を削減することができる。
また、本発明の固体電解質形燃料電池100において、ガス供給流路構造部21bと固体電解質層12とが一体的に形成されている。このように構成することにより、ガス供給流路構造部21bと固体電解質層12が接する部分においてガラス等を用いてシールする必要がなくなる。
なお、実施形態1〜3の固体電解質形燃料電池100においては、燃料ガス供給流路23、23a、23bと空気供給流路24、24a、24bは、略矩形状、略円形状の横断面を有するように形成されているが、流路の横断面形状は限定されるものではなく、種々の幾何学的な平面形状を採用してもよい。
以下、上述した実施形態1に基づいて本発明の固体電解質形燃料電池を作製した実施例1と、本発明の構造と比較するために固体電解質形燃料電池を作製した比較例1、2について説明する。
(実施例1)
まず、図1〜図3に示す実施形態1の固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材の材料粉末を以下のとおり準備した。
まず、図1〜図3に示す実施形態1の固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材の材料粉末を以下のとおり準備した。
燃料極層11:酸化ニッケル(NiO)60重量%と、添加量10モル%のスカンジア(Sc2O3)と添加量1モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジアセリア安定化ジルコニア:ScCeSZ)40重量%との混合物
固体電解質層12:添加量10モル%のスカンジア(Sc2O3)と添加量1モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジアセリア安定化ジルコニア:ScCeSZ)
空気極層13:La0.8Sr0.2MnO360重量%と、添加量10モル%のスカンジア(Sc2O3)と添加量1モル%のセリア(CeO2)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(スカンジアセリア安定化ジルコニア:ScCeSZ)40重量%との混合物
図1に示す固体電解質形燃料電池支持構造体20にて部分20a、部分20bおよび部分20c(図2)については、電気絶縁材料を作製するために以下に示す材料粉末を準備した。
添加量3モル%のイットリア(Y2O3)で安定化されたジルコニア(ZrO2)(イットリア安定化ジルコニア:3YSZ)
以上のように準備された材料を用いて、まず、図2に示すように、固体電解質形燃料電池支持構造体20を構成する部分20a、20bおよび20cについて3種類の形状の各グリーンシートを以下のように作製した。部分20aは、下から順に、部分20a2(図5参照)、部分20a1(図4参照)および部分20a3(図6)が積層されて構成される。部分20bは図7に示されている。部分20cは図8に示されている。
部分20a1、20a2、20a3については、電気絶縁材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物(重量比率で混合比が1:4)とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20a1、20a2、20a3のグリーンシートを作製した。
部分20a1、20a2、20a3のグリーンシートでは、図4、図5、図6に示すように、電気絶縁体21に複数の電気導電体22を形成するための貫通孔を形成した。これらの貫通孔に70重量%の銀と30重量%のパラジウムとからなるペーストを充填することにより、電気導電体22を形成するための導電性ペースト充填層を作製した。
また、図4、図5、図6に示すように、部分20a1、20a2、20a3には、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成するために、円形と細長い矩形の貫通孔を形成した。円形の貫通孔は、直径が4.5mmで12mmの間隔で均等に5個配置した。したがって、円形の貫通孔の面積の総計は約80mm2であった。矩形の貫通孔は、幅が4.5mmで長さが61.5mmであった。したがって、矩形の貫通孔の面積は約277mm2であった。
部分20a2のグリーンシートでは、図5に示すように、燃料ガス供給流路23を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート(PET)からなる燃料ガス流通路形成層231a、231bを形成した。この燃料ガス流通路形成層231a、231bは、焼成後において消失することにより、燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路23に通じ、かつ、燃料極層11に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路になる。なお、図5では、3つの燃料ガス流通路が形成されるようになっているが、実際には幅が0.8mmで長さが61.5mmの燃料ガス流通路を0.8mmの間隔(リブ)で多数配置した。
部分20a3のグリーンシートでは、図6に示すように、空気供給流路24を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート(PET)からなる空気流通路形成層241a、241b、241cを形成した。この空気流通路形成層241a、241b、241cは、焼成後において消失することにより、空気を供給する空気供給流路24に通じ、かつ、空気極層13に空気を流通させる空気流通路になる。なお、図6では、3つの空気流通路が形成されるようになっているが、実際には幅が0.8mmで長さが61.5mmの空気流通路を0.8mmの間隔(リブ)で多数配置した。
次に、部分20bについては、電気絶縁材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物(重量比率で混合比が1:4)とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20bのグリーンシートを作製した。
部分20bのグリーンシートでは、図3に示す空気供給流路24を形成するための隙間を存在させて空気極層13のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図7に示すように、ほぼU字形状の電気絶縁体21からなるシートを作製した。また、図7に示すように電気絶縁体21に燃料ガス供給流路23を形成するために上記と同様の大きさの円形の貫通孔を部分20bのグリーンシートに形成した。
そして、部分20cについては、電気絶縁材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物(重量比率で混合比が1:4)とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20cのグリーンシートを作製した。
部分20cのグリーンシートでは、図3に示す燃料ガス供給流路23を形成するための隙間を存在させて燃料極層11のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図8に示すように、ほぼU字形状の電気絶縁体21からなるシートを作製した。また、図8に示すように電気絶縁体21に空気供給流路24を形成するために上記と同様の大きさの円形の貫通孔を部分20cのグリーンシートに形成した。
次に、図3に示す空気極層13および燃料極層11、ならびに図1と図2に示す固体電解質層12のグリーンシートを以下のようにして作製した。
燃料極層11と空気極層13のそれぞれの材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物(重量比率で混合比が1:4)とを混合した後、ドクターブレード法により、燃料極層11と空気極層13のグリーンシートを作製した。
固体電解質層12の材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物(重量比率で混合比が1:4)とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質層12のグリーンシートを作製した。
具体的には図9に示す形状で燃料極層11のグリーンシートを作製し、図10に示す形状で固体電解質層12のグリーンシートを作製し、図11に示す形状で空気極層13のグリーンシートを作製した。固体電解質層12のグリーンシートには、図10に示すように、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成するための上記と同様の大きさの細長い矩形の貫通孔を形成した。
以上のようにして作製された、固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20c、20aおよび20bのグリーンシートを順に積層し、さらにこれらに、空気極層13、固体電解質層12および燃料極層11のグリーンシートを順に嵌め合わせて積層することにより、図2に示す固体電解質形燃料電池支持構造体20(焼成後のセル間分離部21aの厚み:100μm)/空気極層13(焼成後の厚み:200μm)/固体電解質層12(焼成後の厚み:20μm)/燃料極層11(焼成後の厚み:200μm)からなる固体電解質形燃料電池単位モジュールを4組積層し、最上部にはガス供給流路を形成していない固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20aを積層した。この積層体を1000kgf/cm2の圧力、80℃の温度にて2分間、冷間静水圧成形することにより圧着した。この圧着体を温度400〜500℃の範囲内で脱脂処理を施した後、温度1000℃〜1300℃の範囲内で2時間保持することにより、焼成した。このようにして実施例1の固体電解質形燃料電池の試料(平面積が85mm×85mm)を作製した。
以上のようにして作製された実施例1の固体電解質形燃料電池の試料の上面と下面に、図2に示すように、銀からなる厚みが20μmの集電板30と40を固着した。
得られた実施例1(実施形態1に相当する)の固体電解質形燃料電池100においては、燃料ガスが供給される箇所の燃料極層11に形成される燃料ガス供給流路23の横断面積(一つの矩形横断面の面積:約277mm2)が、上記の燃料ガス供給流路23以外の燃料ガス供給流路23の少なくとも一部の横断面積(5つの円形横断面の面積の総計:約80mm2)よりも大きく、かつ、空気が供給される箇所の空気極層13に形成される空気供給流路24の横断面積(一つの矩形横断面の面積:約277mm2)が、上記の空気供給流路24以外の空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積(5つの円形横断面の面積の総計:80mm2)よりも大きい。
(比較例1)
まず、図1、図2、図3に示す固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材である燃料極層11、固体電解質層12、空気極層13、部分20a〜20cの材料粉末を実施例1と同様にして準備した。
まず、図1、図2、図3に示す固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材である燃料極層11、固体電解質層12、空気極層13、部分20a〜20cの材料粉末を実施例1と同様にして準備した。
以上のように準備された材料を用いて、まず、図2に示すように、固体電解質形燃料電池支持構造体20を構成する部分20a、20bおよび20cについて3種類の形状の各グリーンシートを以下のように作製した。部分20aは、下から順に、部分20a2(図31参照)、部分20a1(図30参照)および部分20a3(図32)が積層されて構成される。部分20bは図33に示されている。部分20cは図34に示されている。
部分20a1、20a2、20a3のグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
部分20a1、20a2、20a3のグリーンシートでは、図30、図31、図32に示すように、電気絶縁体21に複数の電気導電体22を形成するための導電性ペースト充填層を実施例1と同様にして作製した。
また、図30、図31、図32に示すように、部分20a1、20a2、20a3には、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成するために細長い矩形の貫通孔を形成した。矩形の貫通孔の大きさは実施例1と同じである。
部分20a2のグリーンシートでは、図31に示すように、燃料ガス供給流路23を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート(PET)からなる燃料ガス流通路形成層231a、231b、231cを形成した。この燃料ガス流通路形成層231a、231b、231cは、焼成後において消失することにより、燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路23に通じ、かつ、燃料極層11に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路になる。燃料ガス流通路の大きさ、数および配置は実施例1と同様である。
部分20a3のグリーンシートでは、図32に示すように、空気供給流路24を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート(PET)からなる空気流通路形成層241a、241b、241cを形成した。この空気流通路形成層241a、241b、241cは、焼成後において消失することにより、空気を供給する空気供給流路24に通じ、かつ、空気極層13に空気を流通させる空気流通路になる。空気流通路の大きさ、数および配置は実施例1と同様である。
次に、部分20bのグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
部分20bのグリーンシートでは、図3に示す空気供給流路24を形成するための隙間を存在させて空気極層13のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図33に示すような形状の電気絶縁体21からなるシートを作製した。また、図2と図3に示すように電気絶縁体21に燃料ガス供給流路23を形成するための細長い矩形の貫通孔を部分20bのグリーンシートに形成した。矩形の貫通孔の大きさは実施例1と同じである。
そして、部分20cのグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
部分20cのグリーンシートでは、図3に示す燃料ガス供給流路23を形成するための隙間を存在させて燃料極層11のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図34に示すような形状の電気絶縁体21からなるシートを作製した。また、図3に示すように電気絶縁体21に空気供給流路24を形成するための細長い矩形の貫通孔を部分20cのグリーンシートに形成した。矩形の貫通孔の大きさは実施例1と同じである。
次に、図3に示す空気極層13および燃料極層11、ならびに図1と図2に示す固体電解質層12のグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
具体的には図35に示す形状で燃料極層11のグリーンシートを作製し、図36に示す形状で固体電解質層12のグリーンシートを作製し、図37に示す形状で空気極層13のグリーンシートを作製した。固体電解質層12のグリーンシートには、図36に示すように、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成するための細長い矩形の貫通孔を形成した。矩形の貫通孔の大きさは実施例1と同じである。
以上のようにして作製された、固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20c、20aおよび20bのグリーンシートを順に積層し、さらにこれらに、空気極層13、固体電解質層12および燃料極層11のグリーンシートを順に嵌め合わせて積層することにより、図2に示す固体電解質形燃料電池支持構造体20(焼成後のセル間分離部21aの厚み:100μm)/空気極層13(焼成後の厚み:200μm)/固体電解質層12(焼成後の厚み:20μm)/燃料極層11(焼成後の厚み:200μm)からなる固体電解質形燃料電池単位モジュールを4組積層し、最上部にはガス供給流路を形成していない固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20aを積層した。この積層体を、実施例1と同様にして、冷間静水圧成形することにより圧着した。この圧着体を、実施例1と同様にして、脱脂処理を施した後、焼成した。このようにして比較例1の固体電解質形燃料電池の試料(平面積が85mm×85mm)を作製した。
以上のようにして作製された比較例1の固体電解質形燃料電池の試料の上面と下面に、図2に示すように、銀からなる厚みが20μmの集電板30と40を固着した。
得られた比較例1の固体電解質形燃料電池100においては、すべての燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の横断面が一つの矩形状横断面である。したがって、燃料ガスが供給される箇所の燃料極層11に形成される燃料ガス供給流路23の横断面積(一つの矩形横断面の面積:約277mm2)が、上記の燃料ガス供給流路23以外の燃料ガス供給流路23の少なくとも一部の横断面積(一つの矩形横断面の面積:約277mm2)と同じで、かつ、空気が供給される箇所の空気極層13に形成される空気供給流路24の横断面積(一つの矩形横断面の面積:約277mm2)が、上記の空気供給流路24以外の空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積(一つの矩形横断面の面積:約277mm2)と同じである。
(比較例2)
まず、図1、図2に示す固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材である燃料極層11、固体電解質層12、空気極層13、部分20a〜20cの材料粉末を実施例1と同様にして準備した。
まず、図1、図2に示す固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する各部材である燃料極層11、固体電解質層12、空気極層13、部分20a〜20cの材料粉末を実施例1と同様にして準備した。
以上のように準備された材料を用いて、まず、図2に示すように、固体電解質形燃料電池支持構造体20を構成する部分20a、20bおよび20cについて3種類の形状の各グリーンシートを以下のように作製した。部分20aは、下から順に、部分20a2(図39参照)、部分20a1(図38参照)および部分20a3(図40)が積層されて構成される。部分20bは図41に示されている。部分20cは図42に示されている。
部分20a1、20a2、20a3のグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
部分20a1、20a2、20a3のグリーンシートでは、図38、図39、図40に示すように、電気絶縁体21に複数の電気導電体22を形成するための導電性ペースト充填層を実施例1と同様にして作製した。
また、図38、図39、図40に示すように、部分20a1、20a2、20a3には、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成するために円形の貫通孔を形成した。円形の貫通孔の大きさ、数および配置は実施例1と同じである。
部分20a2のグリーンシートでは、図39に示すように、燃料ガス供給流路23を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート(PET)からなる燃料ガス流通路形成層231a、231b、231cを形成した。この燃料ガス流通路形成層231a、231b、231cは、焼成後において消失することにより、燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路23に通じ、かつ、燃料極層11に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路になる。燃料ガス流通路の大きさ、数および配置は実施例1と同様である。
部分20a3のグリーンシートでは、図40に示すように、空気供給流路24を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート(PET)からなる空気流通路形成層241a、241b、241cを形成した。この空気流通路形成層241a、241b、241cは、焼成後において消失することにより、空気を供給する空気供給流路24に通じ、かつ、空気極層13に空気を流通させる空気流通路になる。空気流通路の大きさ、数および配置は実施例1と同様である。
次に、部分20bのグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
部分20bのグリーンシートでは、横断面が円形の空気供給流路24を形成するための隙間を存在させて空気極層13のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図41に示すように、ほぼU字形状の電気絶縁体21からなるシートを作製した。また、電気絶縁体21に燃料ガス供給流路23を形成するための円形の貫通孔を部分20bのグリーンシートに形成した。円形の貫通孔の大きさ、数および配置は実施例1と同じである。
そして、部分20cのグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
部分20cのグリーンシートでは、横断面が円形の燃料ガス供給流路23を形成するための隙間を存在させて燃料極層11のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図42に示すように、ほぼU字形状の電気絶縁体21からなるシートを作製した。また、電気絶縁体21に空気供給流路24を形成するための円形の貫通孔を部分20cのグリーンシートに形成した。円形の貫通孔の大きさ、数および配置は実施例1と同じである。
次に、空気極層13および燃料極層11、ならびに固体電解質層12のグリーンシートを実施例1と同様にして作製した。
具体的には図43に示す形状で燃料極層11のグリーンシートを作製し、図44に示す形状で固体電解質層12のグリーンシートを作製し、図45に示す形状で空気極層13のグリーンシートを作製した。固体電解質層12のグリーンシートには、図44に示すように、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を形成するための円形の貫通孔を形成した。円形の貫通孔の大きさ、数および配置は実施例1と同じである。
以上のようにして作製された、固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20c、20aおよび20bのグリーンシートを順に積層し、さらにこれらに、空気極層13、固体電解質層12および燃料極層11のグリーンシートを順に嵌め合わせて積層することにより、図2に示す固体電解質形燃料電池支持構造体20(焼成後のセル間分離部21aの厚み:100μm)/空気極層13(焼成後の厚み:200μm)/固体電解質層12/燃料極層11(焼成後の厚み:200μm)からなる固体電解質形燃料電池単位モジュールを4組積層し、最上部にはガス供給流路を形成していない固体電解質形燃料電池支持構造体20の部分20aを積層した。この積層体を、実施例1と同様にして、冷間静水圧成形することにより圧着した。この圧着体を、実施例1と同様にして、脱脂処理を施した後、焼成した。このようにして比較例2の固体電解質形燃料電池の試料(平面積が85mm×85mm)を作製した。
以上のようにして作製された比較例2の固体電解質形燃料電池の試料の上面と下面に、図2に示すように、銀からなる厚みが20μmの集電板30と40を固着した。
得られた比較例2の固体電解質形燃料電池100においては、すべての燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の横断面が5つの円形状横断面である。したがって、燃料ガスが供給される箇所の燃料極層11に形成される燃料ガス供給流路23の横断面積(5つの円形横断面の面積の総計:約80mm2)が、上記の燃料ガス供給流路23以外の燃料ガス供給流路23の少なくとも一部の横断面積(5つの円形横断面の面積の総計:約80mm2)と同じで、かつ、空気が供給される箇所の空気極層13に形成される空気供給流路24の横断面積(5つの円形横断面の面積の総計:約80mm2)が、上記の空気供給流路24以外の空気供給流路24の少なくとも一部の横断面積(5つの円形横断面の面積の総計:約80mm2)と同じである。
(評価)
得られた実施例1と比較例1、2の各試料の燃料電池を750℃に昇温して、5%の水蒸気を含む水素ガス(温度60℃)と空気とをそれぞれ、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24とを通じて供給することにより、発電した。また、水素ガスと空気の供給量を増加させることにより、発電によって得られる電流密度を0.5A/cm2まで増大させた。得られるセル電圧(V)と燃料利用率(%)との関係を評価した。その結果を図46に示す。
得られた実施例1と比較例1、2の各試料の燃料電池を750℃に昇温して、5%の水蒸気を含む水素ガス(温度60℃)と空気とをそれぞれ、燃料ガス供給流路23と空気供給流路24とを通じて供給することにより、発電した。また、水素ガスと空気の供給量を増加させることにより、発電によって得られる電流密度を0.5A/cm2まで増大させた。得られるセル電圧(V)と燃料利用率(%)との関係を評価した。その結果を図46に示す。
以上の結果から、実施例1では、得られるセル電圧(V)と燃料利用率(%)との関係が比較例1とほぼ同じであることがわかる。言い換えれば、実施例1は、比較例1に比べて燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の横断面積の総計が小さい(5つの円形状横断面と1つの矩形状横断面の組合せ)にもかかわらず、すべての燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の横断面積(1つの矩形状横断面)が大きい比較例1と同様の高いセル電圧を得ることができることがわかる。このことは、実施例1と比較例1では、少なくともセル内で燃料極層11または空気極層13に接するように形成された大きな横断面積の燃料ガス供給流路23と空気供給流路24を通じて、燃料極層11と空気極層13にガスを均一に分配して供給することができるためであると考えられる。
また、実施例1では、セル以外に形成された燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の少なくとも一部が小さな横断面積を有するので、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池100において、供給流路の形成によって強度が低下するのを防止することができる。
これに対して、比較例2では、すべての燃料ガス供給流路23と空気供給流路24の横断面積が小さいので、セル電圧が低いことがわかる。
今回開示された実施の形態と実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考慮されるべきである。本発明の範囲は以上の実施の形態と実施例ではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての修正と変形を含むものであることが意図される。
本発明によれば、ガスが供給される箇所のセル内のアノード層とカソード層に形成されるガス供給流路の横断面積を大きく、かつ、セル以外に形成されたガス供給流路の少なくとも一部の横断面積を小さくするので、ガス供給流路とセルとが一体的に形成された固体電解質形燃料電池の強度の低下を防止することができるとともに、セル内部へのガスの供給を均一にすることが可能になるので、本発明は、セラミックス材料からなるセパレータを用いた種々のタイプの固体電解質形燃料電池に適用することができる。
1:固体電解質形燃料電池の単位モジュール、11、11a〜11d:燃料極層、12:固体電解質層、13、13a〜13d:空気極層、20:固体電解質形燃料電池支持構造体、21:電気絶縁体、21a:セル間分離部、21b:ガス供給流路構造部、22:電気導電体、23、23a、23b:燃料ガス供給流路、24、24a、24b:空気供給流路、100:固体電解質形燃料電池。
Claims (8)
- 各々がアノード層、固体電解質層およびカソード層からなる複数のセルを含む電池構造部と、
前記複数のセルの間に配置され、セラミックスを含む材料から形成されたセル間分離部と、
前記セル間分離部を貫通して前記各セルに接続するように設けられたガス供給流路構造部であって、前記複数のセルの各々にアノードガスを供給するアノードガス供給流路と、前記複数のセルの各々にカソードガスを供給するカソードガス供給流路とを有し、前記セルと一体的に形成されたガス供給流路構造部とを備え、
前記アノードガス供給流路が、少なくとも一部の内壁面が前記アノード層から形成されている第1アノードガス供給流路部と、前記セル間分離部の前記第1アノードガス供給流路部以外の部分を貫通している第2アノードガス供給流路部とから構成され、
前記カソードガス供給流路が、少なくとも一部の内壁面が前記カソード層から形成されている第1カソードガス供給流路部と、前記セル間分離部の前記第1カソードガス供給流路部以外の部分を貫通している第2カソードガス供給流路部とから構成され、
前記第1アノードガス供給流路部の横断面積が前記第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積よりも大きく、前記第1カソードガス供給流路部の横断面積が前記第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積よりも大きい、固体電解質形燃料電池。 - 前記第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する前記第1アノードガス供給流路部の横断面積の比率、および、前記第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する前記第1カソードガス供給流路部の横断面積の比率の少なくともいずれか一方が、1.1以上14以下である、請求項1に記載の固体電解質形燃料電池。
- 前記第2アノードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する前記第1アノードガス供給流路部の横断面積の比率、および、前記第2カソードガス供給流路部の少なくとも一部の横断面積に対する前記第1カソードガス供給流路部の横断面積の比率の少なくともいずれか一方が、2以上10以下である、請求項1に記載の固体電解質形燃料電池。
- 前記第1アノードガス供給流路部および前記第1カソードガス供給流路部の少なくともいずれか一方が、略矩形状の横断面を有する、請求項1〜3のいずれか1項に記載の固体電解質形燃料電池。
- 前記第2アノードガス供給流路部および前記第2カソードガス供給流路部の少なくともいずれか一方が、間隔をあけて配置された複数の略円形状の横断面を有する、請求項1〜4のいずれか1項に記載の固体電解質形燃料電池。
- 前記第2アノードガス供給流路部が、前記固体電解質層、前記カソード層、および、前記セル間分離部に形成されている、請求項1〜5のいずれか1項に記載の固体電解質形燃料電池。
- 前記第2カソードガス供給流路部が、前記アノード層、前記固体電解質層、および、前記セル間分離部に形成されている、請求項1〜6のいずれか1項に記載の固体電解質形燃料電池。
- 前記電池構造部、前記セル間分離部、および、前記ガス供給流路構造部が一体的に形成されている、請求項1〜5のいずれか1項に記載の固体電解質形燃料電池。
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