JP5954495B2 - 固体電解質形燃料電池 - Google Patents

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Description

本発明は、一般的には固体電解質形燃料電池に関し、特にアノードガスとカソードガスの流通路を形成するためのガス流通路壁部（リブ）を有する固体電解質形燃料電池に関するものである。
一般的に、平板型の固体電解質形燃料電池（固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）ともいう）は、各々がアノード（負極）、固体電解質およびカソード（正極）からなる発電要素としての平板状の複数のセルと、複数のセルの間に配置されるセパレータ（インタコネクタともいう）とから構成される。セパレータは、複数のセルを相互に電気的に直列に接続し、かつ、複数のセルの各々に供給されるガスを分離するために、具体的にはアノードに供給されるアノードガスとしての燃料ガス（たとえば水素）と、カソードに供給されるカソードガスとしての酸化剤ガス（たとえば空気）とを分離するために複数のセルの間に配置される。
たとえば、国際公開第２００８／０４４４２９号（以下、特許文献１という）には、固体電解質形燃料電池の構造が開示されている。
特許文献１に開示された固体電解質形燃料電池は、各々が燃料極層（アノード層）、固体電解質層および空気極層（カソード層）からなる複数のセル（発電素子部）の間に配置されるセル間分離部と、各セルに燃料ガスを供給するための燃料ガス通路、および、各セルに空気を供給するための空気通路を有するガス通路構造部とを備える。セル間分離部とガス通路構造部とセルとが一体的に形成されている。マニホールドの機能を果たすガス通路構造部の本体が、セパレータの機能を果たすセル間分離部を形成する電気絶縁体からなり、セル間分離部を形成する電気絶縁体に連続して形成されているので、セパレータとマニホールドの二つの機能を果たす部分が連続して形成されている。
国際公開第２００８／０４４４２９号公報
特許文献１に開示された固体電解質形燃料電池では、明示されていないが、セル間分離部と燃料極層（アノード層）との間には燃料ガス（アノードガス）を燃料極層に供給するための複数のアノードガス流通路と、セル間分離部と空気極層（カソード層）との間には空気（カソードガス）を空気極層に供給するための複数のカソードガス流通路とが形成されている。複数のアノードガス流通路の各々を互いに分離するように間隔をあけて複数のアノードガス流通路壁部（リブ）が形成され、複数のカソードガス流通路の各々を互いに分離するように間隔をあけて複数のカソードガス流通路壁部（リブ）が形成されている。リブには、セルで発生した電力を取り出すために導電部が形成されている。
固体電解質形燃料電池は、燃料極層、固体電解質層および空気極層が積層されたセルと、セル間分離部とにより構成される。そして、それぞれの層を構成するグリーンシートが積層された成形体を一体焼成することにより、固体電解質形燃料電池が製造される。この成形体を焼成すると、各層の温度が上昇することにより、各層が熱膨張し、その後、焼結によって大きく収縮する。焼成が終了すると、常温まで温度が低くなるにつれて、得られた焼成体が冷却されることによって、さらに各層がそれぞれ収縮する。この一連の収縮の挙動において、各層のセラミックスの収縮率が異なるため、室温に冷却された後に、セルの層に反りまたはうねりが生じる。その反りまたはうねりの程度によっては、互いに密着されるべき上層と下層との間で剥離または分離が生じたり、クラックが発生する。この場合、特に複数のセラミックス層を３層積層したセルの収縮挙動が複雑となり、セルと接触するリブの収縮挙動と異なってくるので、セルとリブとの間で剥離または分離が生じたり、クラックが発生する。これにより、セルとリブの間で接続不良が起こるという問題がある。その結果、セルとリブとの間に隙間が形成されて、リブに形成された導電部を通じて効率よく集電することができないので、出力電圧が低下する。
そこで、本発明の目的は、発電素子部とガス流通路壁部との間の接続不良を防止することが可能な固体電解質形燃料電池を提供することである。
本発明に従った固体電解質形燃料電池は、セルと、アノードガス流通路層と、カソードガス流通路層と、支持層とを備える。セルは、アノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体からなる。アノードガス流通路層は、セルの外側でアノード層に積層され、かつ、アノード層にアノードガスを供給する複数のアノードガス流通路の各々を互いに分離するように間隔をあけて形成される複数のアノードガス流通路壁部を有する。カソードガス流通路層は、セルの外側でカソード層に積層され、かつ、カソード層にカソードガスを供給する複数のカソードガス流通路の各々を互いに分離するように間隔をあけて形成される複数のカソードガス流通路壁部を有する。支持層は、アノードガス流通路層とアノード層との間、および、カソードガス流通路層とカソード層との間の少なくともいずれか一方に配置され、かつ、互いに間隔をあけて形成される複数の支持壁部を有する。支持層がアノードガス流通路層とアノード層との間に配置される場合には、複数の支持壁部が複数のカソードガス流通路の位置に整合するように支持層が積層されている。支持層がカソードガス流通路層とカソード層との間に配置される場合には、複数の支持壁部が複数のアノードガス流通路の位置に整合するように支持層が積層されている。
本発明の固体電解質形燃料電池においては、複数のアノードガス流通路壁部（リブ）を有するアノードガス流通路層とアノード層との間、および、複数のカソードガス流通路壁部（リブ）を有するカソードガス流通路層とカソード層との間の少なくともいずれか一方に、所定のガス流通路の位置に整合する複数の支持壁部を有する支持層が配置されている。このようにセル（発電素子部）を構成する層とリブを有するガス流通路層との間の少なくともいずれか一方に支持層が介在している。したがって、セルを構成する層とリブを有する層との間の少なくともいずれか一方では、支持層が介在することにより、セルを構成する層がリブを有する層に拘束されない箇所が存在する。このため、焼成から冷却までの一連の収縮の挙動において、セルの層に反りまたはうねりが生じても、セルとリブとの間で剥離または分離が生じたり、クラックが発生することを防止することができる。これにより、セルとリブとの間で接続不良が起こることを防止することができるので、リブに形成される導電部を通じて効率よく集電することができ、出力電圧の低下を抑制することができる。
本発明の固体電解質形燃料電池において、アノードガス流通路壁部、カソードガス流通路壁部、および、支持壁部は、同一の材料から形成されていることが好ましい。
このように構成することにより、アノードガス流通路壁部またはカソードガス流通路壁部とセルとの接続と同様にして、支持壁部とセルとを接続することができる。
支持壁部の積層方向の厚みが大きいほど、支持壁部がセルを拘束することができるので、セルとリブとの間で剥離または分離が生じることを防止するのに有効であるが、アノードガス流通路壁部またはカソードガス流通路壁部とセルとが離れることになるので、セルへのガスの供給効率が低下する。これにより、支持壁部の積層方向の厚みは、アノードガス流通路壁部またはカソードガス流通路壁部の積層方向の厚み以下であることが好ましい。支持壁部の積層方向の厚みは、アノードガス流通路壁部またはカソードガス流通路壁部の積層方向の厚みの１／２以下であることがさらに好ましい。
本発明の固体電解質形燃料電池は、複数のセルを含む電池構造部と、複数のセルの間に配置されるセル間分離部と、複数のアノードガス流通路にアノードガスを供給するアノードガス供給流路と、複数のカソードガス流通路にカソードガスを供給するカソードガス供給流路とを有するガス供給流路構造部とを備えていることが好ましい。この場合、セル間分離部は、アノードガス流通路層と、カソードガス流通路層と、支持層とを含み、電池構造部、セル間分離部、および、ガス供給流路構造部が一体的に形成されていることが好ましい。
このように構成することにより、セパレータとマニホールドの二つの機能を果たす部分を連続して形成することができる。
本発明によれば、セルとリブの間で接続不良が起こることを防止することができるので、リブに形成される導電部を通じて効率よく集電することができ、出力電圧の低下を抑制することができる。
図１は、本発明の一つの実施の形態として固体電解質形燃料電池の単位モジュールの概略的な構成を示す分解斜視図である。 図２は、本発明の一つの実施形態として燃料ガス流通路壁部、空気流通路壁部および支持壁部の配置を示す平面図である。 図３は、本発明の一つの実施形態として燃料ガス流通路壁部、空気流通路壁部および支持壁部の配置を示す斜視図である。 図４は、図２のＡ−Ａ線、Ｂ−Ｂ線、Ｃ−Ｃ線、Ｄ−Ｄ線における切断部端面図である。 図５は、図４においてセルにうねりが生じた場合の切断部端面図である。 図６は、本発明の比較形態として燃料ガス流通路壁部および空気流通路壁部の配置を示す平面図である。 図７は、本発明の比較形態として燃料ガス流通路壁部および空気流通路壁部の配置を示す斜視図である。 図８は、図６のＡ−Ａ線、Ｂ−Ｂ線、Ｃ−Ｃ線、Ｄ−Ｄ線における切断部端面図である。 図９は、図８においてセルにうねりが生じた場合の切断部端面図である。 図１０は、本発明のもう一つの実施形態として燃料ガス流通路壁部、空気流通路壁部および支持壁部の配置を示す平面図である。 図１１は、本発明の一つの実施形態として図１の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示す断面図である。
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
図１は、本発明の一つの実施の形態として固体電解質形燃料電池の単位モジュール１の概略的な構成を示す分解斜視図であり、焼成前の積層された成形体（グリーンシート）を分解して示す。
図１に示すように、下から順に、セル間分離部２０、支持層４０、セル１０、および、セル間分離部２０が積層されることにより、固体電解質形燃料電池の単位モジュール１が構成されている。単一のセル１０を挟むように二つのセル間分離部２０が配置されている。図１の単位モジュールを複数備えることによって構成される固体電解質形燃料電池では、セル間分離部２０が複数のセル１０の間に配置される。
セル１０の一方側（図１では上側）に接触するように一つのセル間分離部２０が配置され、セル１０の他方側（図１では下側）に支持層４０を介在させてもう一つのセル間分離部２０が配置されている。セル１０の一方側（図１では上側）に支持層４０を介在させて一つのセル間分離部２０が配置され、セル１０の他方側（図１では下側）に接触するようにもう一つのセル間分離部２０が配置されてもよい。セル１０の一方側（図１では上側）に支持層４０を介在させて一つのセル間分離部２０が配置され、セル１０の他方側（図１では下側）にも支持層４０を介在させてもう一つのセル間分離部２０が配置されてもよい。
セル１０は、アノード層としての燃料極層１１、固体電解質層１２、および、カソード層としての空気極層１３の積層体からなる。セル１０の空気極層１３側に配置されるセル間分離部２０は、セパレータ２１と、カソードガス流通路層としての空気流通路層２３との積層体からなる。セル１０の燃料極層１１側に配置されるセル間分離部２０は、セパレータ２１と、アノードガス流通路層としての燃料ガス流通路層２２との積層体からなる。
セル間分離部２０、支持層４０、セル１０、および、セル間分離部２０の積層体には、セル１０にアノードガス（燃料ガス）とカソードガス（空気）を供給するためのガス供給流路構造部３０が形成されている。ガス供給流路構造部３０は、燃料極層１１にアノードガス（燃料ガス）を供給するためのアノードガス供給流路としての燃料ガス供給流路３１と、空気極層１３にカソードガス（空気）を供給するためのカソードガス供給流路としての空気供給流路３２とから構成される。
セル１０の燃料極層１１が配置される箇所では、燃料ガス供給流路３１が、Ｕ字形平板状の電気絶縁体１１０に矩形平板状の燃料極層１１を嵌めることによって電気絶縁体１１０と燃料極層１１との間に形成される隙間に相当し、一方向に延在する開口、すなわち、一つの細長い矩形状の貫通孔で形成されている。電気絶縁体１１０には、空気供給流路３２が、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
セル１０の空気極層１３が配置される箇所では、空気供給流路３２が、Ｕ字形平板状の電気絶縁体１３０に矩形平板状の空気極層１３を嵌めることによって電気絶縁体１３０と空気極層１３との間に形成される隙間に相当し、一方向に延在する開口、すなわち、一つの細長い矩形状の貫通孔で形成されている。電気絶縁体１３０には、燃料ガス供給流路３１が、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
固体電解質層１２には、燃料ガス供給流路３１と空気供給流路３２のそれぞれが、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
セパレータ２１には、燃料ガス供給流路３１と空気供給流路３２のそれぞれが、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
燃料ガス流通路層２２の焼成前のグリーンシートは、互い違いに並んだ複数の燃料ガス流通路形成層（アノードガス流通路形成層）２２１０と燃料ガス流通路壁部（アノードガス流通路壁部；リブ）２２２とをＵ字形平板状の電気絶縁体２２０に嵌めることによって形成されている。燃料ガス供給流路３１が、電気絶縁体２２０と、複数の燃料ガス流通路形成層２２１０および燃料ガス流通路壁部２２２との間に形成される隙間に相当し、一方向に延在する開口、すなわち、一つの細長い矩形状の貫通孔で形成されている。燃料ガス流通路形成層２２１０は、焼成後において消失することによって、燃料極層１１に燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路３１に通じ、かつ、燃料極層１１に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路（アノードガス流通路）２２１（図３参照）になる。電気絶縁体２２０には、空気供給流路３２が、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
空気流通路層２３の焼成前のグリーンシートは、互い違いに並んだ複数の空気流通路形成層（カソードガス流通路形成層）２３１０と空気流通路壁部（カソードガス流通路壁部；リブ）２３２とをＵ字形平板状の電気絶縁体２３０に嵌めることによって形成されている。空気供給流路３２が、電気絶縁体２３０と、複数の空気流通路形成層２３１０および空気流通路壁部２３２との間に形成される隙間に相当し、一方向に延在する開口、すなわち、一つの細長い矩形状の貫通孔で形成されている。空気流通路形成層２３１０は、焼成後において消失することによって、空気極層１３に空気を供給する空気供給流路３２に通じ、かつ、空気極層１３に空気を流通させる空気流通路（カソードガス流通路）２３１（図３参照）になる。電気絶縁体２３０には、燃料ガス供給流路３１が、一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
この実施形態では、支持層４０が燃料ガス流通路層２２と燃料極層１１との間に配置されている。支持層４０の焼成前のグリーンシートは、平板状の電気絶縁体４００内に複数のガス流通路形成層４０１０を配置することによって形成されている。ガス流通路形成層４０１０は、焼成後において消失することによって、この実施形態では、燃料極層１１に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路２２１（図３参照）に通じるガス流通路４０１（図３参照）になり、複数のガス流通路４０１の間に支持壁部４０２が形成される。複数の支持壁部４０２は互いに間隔をあけて配置されている。電気絶縁体４００には、燃料ガス供給流路３１が一方向に延在する開口、すなわち、一つの細長い矩形状の貫通孔で形成され、空気ガス供給流路３２が一方向に間隔をあけて配置された複数の開口、すなわち、複数の円形状の貫通孔で形成されている。
図２と図３は、本発明の一つの実施形態として燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２および支持壁部４０２の配置を示す平面図と斜視図である。
図１に示すように支持層４０が燃料ガス流通路層２２と燃料極層１１との間に配置される場合には、図２と図３に示すように複数の支持壁部４０２が空気流通路層２３内の複数の空気流通路２３１の位置に整合するように形成され、支持層４０が積層されている。
なお、支持層４０が空気流通路層２３と空気極層１３との間に配置される場合には、複数の支持壁部４０２が燃料ガス流通路層２２内の複数の燃料ガス流通路２２１の位置に整合するように形成され、支持層４０が積層される。
図４の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）は、図２のＡ−Ａ線、Ｂ−Ｂ線、Ｃ−Ｃ線およびＤ−Ｄ線における切断部端面図である。
図１、図２および図４に示すように、セル１０で発生した電力を取り出すために、かつ、複数のセル１０を相互に電気的に接続するために電気導電体２１１、２２３、２３３、４０３が配置されている。電気導電体２１１は、セパレータ２１の本体を構成する電気絶縁体２１０内に形成された複数のビアホールに充填されている。電気導電体２２３は、燃料ガス流通路壁部２２２内に形成された複数のビアホールに充填されている。電気導電体２３３は、空気流通路壁部２３２内に形成された複数のビアホールに充填されている。電気導電体４０３は、支持壁部４０２内に形成された複数のビアホールに充填されている。上記の場合、燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２、および、支持壁部４０２は、たとえば、電気絶縁性のセラミック材料から形成され、セパレータ２１の本体を構成する電気絶縁体２１０、燃料ガス流通路層２２を構成する電気絶縁体２２０、空気流通路層２３を構成する電気絶縁体２３０、および、支持層４０を構成する電気絶縁体４００と同一の材料から形成されるのが好ましい。このように構成することによって、焼成によって一体的に連続して形成することができる。
なお、燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２、および、支持壁部４０２は、機能的には導電性を有する必要があるため、電気導電体を充填するビアホールを形成しないで、導電性のセラミックスから形成されてもよい。
燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２、および、支持壁部４０２は、安定化ジルコニア、部分安定化ジルコニア、希土類元素がドープされたセリア、希土類元素がドープされたランタンガレート等の電解質材料；アルカリ土類金属元素がドープされたランタンクロマイト、希土類元素，ニオブまたはタンタルがドープされたチタン酸ストロンチウム、ランタンフェレート、アルミニウムで置換されたランタンフェレート等の導電性のセラミック材料；アルミナ、マグネシア、チタン酸ストロンチウム、これらの混合材料等の電気絶縁性のセラミック材料などによって形成することができる。支持壁部４０２を形成する材料は、燃料ガス流通路壁部２２２と空気流通路壁部２３２を形成する材料と同じであることが好ましい。支持壁部４０２を形成する材料と、燃料ガス流通路壁部２２２と空気流通路壁部２３２を形成する材料とが異なる材料で、導電性のセラミック材料と電気絶縁性のセラミック材料との組み合わせであるとき、相互拡散により、燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２、および、支持壁部４０２の導電性が損なわれる場合がある。希土類元素がドープされたセリアは化学的に安定であるので、多くの他の材料と組み合わせて用いることができる。
図１〜図４に示すように、本発明の実施形態では、要約すれば、燃料ガス流通路層２２は、セル１０の外側で燃料極層１１に積層され、かつ、燃料極層１１に燃料ガスを供給する複数の燃料ガス流通路２２１の各々を互いに分離するように間隔をあけて形成される複数の燃料ガス流通路壁部２２２を有する。空気流通路層２３は、セル１０の外側で空気極層１３に積層され、かつ、空気極層１３に空気を供給する複数の空気流通路２３１の各々を互いに分離するように間隔をあけて形成される複数の空気流通路壁部２３２を有する。支持層４０は、燃料ガス流通路層２２と燃料極層１１との間に配置され、かつ、互いに間隔をあけて形成される複数の支持壁部４０２を有する。複数の支持壁部４０２が複数の空気流通路２３１の位置に整合するように支持層４０が積層されている。複数の燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２を有する燃料ガス流通路層２２とセル１０（燃料極層１１）との間に、空気流通路２３１の位置に整合する複数の支持壁部４０２を有する支持層４０が配置されている。このようにセル（発電素子部）１０を構成する燃料極層１１と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２を有する燃料ガス流通路層２２との間に支持層４０が介在している。したがって、セル１０を構成する燃料極層１１と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２を有する燃料ガス流通路層２２との間では、支持層４０が介在することにより、セル１０を構成する燃料極層１１が燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２を有する燃料ガス流通路層２２に拘束されない箇所が存在する。このため、焼成から冷却までの一連の収縮の挙動において、セル１０の層に反りまたはうねりが生じても、セル１０と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２または空気流通路壁部（リブ）２３２との間で剥離または分離が生じたり、クラックが発生することを防止することができる。これにより、セル１０と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２または空気流通路壁部（リブ）２３２との間で接続不良が起こることを防止することができるので、燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２に形成される電気導電体２２３と空気流通路壁部（リブ）２３２に形成される電気導電体２３３とを通じて効率よく集電することができ、出力電圧の低下を抑制することができる。
図５は、図４においてセルにうねりが生じた場合の切断部端面図である。図５の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）は、図４と同様に、図２のＡ−Ａ線、Ｂ−Ｂ線、Ｃ−Ｃ線およびＤ−Ｄ線における切断部端面図である。
具体的には、図５（Ａ）に示す切断部端面では、焼成から冷却までの一連の収縮の挙動において、セル１０の層にうねりが生じても、セル１０と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２との間で剥離または分離が生じたり、クラックが発生することを防止することができる。また、図５（Ｃ）に示す切断部端面では、他の切断部端面にて支持壁部４０２を有する支持層４０が介在することにより、セル１０の層と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２との間は離隔しており、セル１０の層は燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２と空気流通路壁部（リブ）２３２とによって引張られないので、セル１０の層が剥離または分離することがない。さらに、図５（Ｄ）に示す切断部端面では、支持壁部４０２がセル１０の層を引張るためにうねりが生じない。
これに対して、本発明の比較形態として、複数の燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２を有する燃料ガス流通路層２２とセル１０（燃料極層１１）との間に支持層４０が配置されていない場合として、図６は図２に対応し、燃料ガス流通路壁部および空気流通路壁部の配置を示す平面図、図７は図３に対応し、燃料ガス流通路壁部および空気流通路壁部の配置を示す斜視図、図８は図４に対応し、図６のＡ−Ａ線、Ｂ−Ｂ線、Ｃ−Ｃ線、Ｄ−Ｄ線における切断部端面図、図９は図５に対応し、図８においてセルにうねりが生じた場合の切断部端面図である。
図９（Ａ）に示す切断部端面では、焼成から冷却までの一連の収縮の挙動において、セル１０の層にうねりが生じることにより、セル１０と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２との間で剥離または分離が生じる。また、図９（Ｃ）に示す切断部端面では、セル１０の層は燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２と空気流通路壁部（リブ）２３２とによって引張られ、燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２の引張る力が空気流通路壁部（リブ）２３２の引張る力に比べて弱い場合、セル１０の層が剥離または分離する。さらに、図９（Ｄ）に示す切断部端面では、セル１０の層にうねりが生じる。
上記の実施形態では、燃料ガス流通路層２２とセル１０（燃料極層１１）との間に支持層４０が配置されているが、複数の空気流通路壁部（リブ）２３２を有する空気流通路層２３とセル１０（空気極層１３）との間に、燃料ガス流通路２２１の位置に整合する複数の支持壁部４０２を有する支持層４０が配置されてもよい。このように構成しても上述の作用効果を達成することができる。
燃料ガス流通路層２２とセル１０（燃料極層１１）との間に、空気流通路２３１の位置に整合する複数の支持壁部４０２を有する支持層４０を配置するとともに、空気流通路層２３とセル１０（空気極層１３）との間に、燃料ガス流通路２２１の位置に整合する複数の支持壁部４０２を有する支持層４０が配置されてもよい。このように構成しても上述の作用効果を達成することができる。
なお、支持層４０の収縮率は１０〜３０％であることが好ましく、支持層４０の気孔率は０〜５５％であることが好ましい。
燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２、および、支持壁部４０２は、同一の材料から形成されることにより、燃料ガス流通路壁部２２２または空気流通路壁部２３２とセル１０との接続と同様にして、支持壁部４０２とセル１０とを接続することができる。
支持壁部４０２の積層方向の厚みが大きいほど、支持壁部４０２がセル１０を拘束することができるので、セル１０とリブとの間で剥離または分離が生じることを防止するのに有効であるが、燃料ガス流通路壁部２２２または空気流通路壁部２３２とセル１０とが離れることになるので、セル１０へのガスの供給効率が低下する。これにより、支持壁部４０２の積層方向の厚みは、燃料ガス流通路壁部２２２または空気流通路壁部２３２の積層方向の厚み以下であることが好ましい。支持壁部４０２の積層方向の厚みは、燃料ガス流通路壁部２２２または空気流通路壁部２３２の積層方向の厚みの１／２以下であることがさらに好ましい。具体的には、燃料ガス流通路壁部２２２と空気流通路壁部２３２の積層方向の厚みは１００〜６００μｍであることが好ましい。支持壁部４０２の積層方向の厚みは１０〜１２０μｍであることが好ましい。
図１０は、本発明のもう一つの実施形態として燃料ガス流通路壁部２２２、空気流通路壁部２３２および支持壁部４０２の配置を示す平面図である。
図１０に示すように、複数の支持壁部４０２（斜線で囲まれた領域）が、空気流通路層２３内で複数の空気流通路壁部（リブ）２３２で挟まれた領域、すなわち、複数の空気流通路２３１（図３参照）の位置に整合し、かつ、空気流通路２３１の領域内に島状に形成されてもよい。このように構成しても上述の作用効果を達成することができる。この場合、島状の複数の支持壁部４０２が、複数の燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２の領域内に島状に形成されている。
なお、支持層４０が空気流通路層２３と空気極層１３との間に配置される場合には、複数の島状の支持壁部４０２が燃料ガス流通路層２２内で複数の燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２で挟まれた領域、すなわち、複数の燃料ガス流通路２２１（図３参照）の位置に整合し、かつ、燃料ガス流通路２２１の領域内に島状に形成されてもよい。
図１１は、本発明の一つの実施形態として図１の単位モジュールを複数備えた固体電解質形燃料電池の概略的な構成を示す断面図である。
図１１に示すように、固体電解質形燃料電池１００は、電池構造部として複数のセル１０を有し、最上部に位置するセルには電気絶縁体２１０を介して集電板５０が電気的に接続するように配置され、最下部に位置するセルにはセル間分離部２０を介して集電板６０が電気的に接続するように配置されている。複数のセル１０の各々は、順に積層された燃料極層１１と固体電解質層１２と空気極層１３とからなる。セル間分離部２０と支持層４０は複数のセル１０の間に配置される。
また、図１と図１１に示すように、本発明の固体電解質形燃料電池１００は、複数のセル１０を含む電池構造部と、複数のセル１０の間に配置されるセル間分離部２０と、複数の燃料ガス流通路２２１に燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路３１と、複数の空気流通路２３１に空気を供給する空気供給流路３２とを有するガス供給流路構造部３０とを備えている。この場合、セル間分離部２０は、燃料ガス流通路層２２と、空気流通路層２３と、支持層４０とを含み、複数のセル１０を含む電池構造部、セル間分離部２０、および、ガス供給流路構造部３０が一体的に形成されている。
このように構成することにより、セパレータとマニホールドの二つの機能を果たす部分を一体的に連続して形成することができる。
なお、電気絶縁体１１０、１３０、２１０、２２０、２３０、４００は、たとえば、添加量３モル％のイットリア（Ｙ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（イットリア安定化ジルコニア：ＹＳＺ）、添加量１２モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（セリア安定化ジルコニア：ＣｅＳＺ）等を用いて形成される。電気導電体２１１、２２３、２３３、４０３は、たとえば、銀（Ａｇ）‐白金（Ｐｔ）合金、銀（Ａｇ）‐パラジウム（Ｐｄ）合金等を用いて形成される。固体電解質層１２は、たとえば、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）、添加量１１モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジア安定化ジルコニア：ＳｃＳＺ）等を用いて形成される。燃料極層１１は、たとえば、酸化ニッケル（ＮｉＯ）と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）との混合物等を用いて形成される。空気極層１３は、たとえば、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）との混合物等を用いて形成される。集電板５０、６０は、たとえば、銀（Ａｇ）から形成される。
以下、上述した実施形態に基づいて本発明の固体電解質形燃料電池を作製した実施例として支持層の厚みが異なる実施例１〜４と、本発明の構造と比較するために支持層がない固体電解質形燃料電池を作製した比較例について説明する。
まず、図１に示す実施形態の固体電解質形燃料電池の単位モジュールを構成する部材（Ａ）〜（Ｄ）の材料粉末を以下のとおり準備した。
（Ａ）燃料極層１１：酸化ニッケル（ＮｉＯ）６０重量％と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）４０重量％との混合物
（Ｂ）固体電解質層１２：添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）
（Ｃ）空気極層１３：Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３６０重量％と、添加量１０モル％のスカンジア（Ｓｃ２Ｏ３）と添加量１モル％のセリア（ＣｅＯ２）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（スカンジアセリア安定化ジルコニア：ＳｃＣｅＳＺ）４０重量％との混合物
（Ｄ）電気絶縁体１１０、電気絶縁体１３０、セパレータ２１の電気絶縁体２１０、燃料ガス流通路層２２の電気絶縁体２２０と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２、空気流通路層２３の電気絶縁体２３０と空気流通路壁部（リブ）２３２、および、支持層４０の電気絶縁体４００と支持壁部４０２：添加量３モル％のイットリア（Ｙ２Ｏ３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ２）（イットリア安定化ジルコニア：３ＹＳＺ）
まず、図１に示すように、部材（Ｄ）を以下のように作製した。
セパレータ２１の電気絶縁体２１０、燃料ガス流通路層２２の電気絶縁体２２０と燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２、空気流通路層２３の電気絶縁体２３０と空気流通路壁部（リブ）２３２、および、支持層４０の電気絶縁体４００と支持壁部４０２については、電気絶縁材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、各部材のグリーンシートを作製した。
セパレータ２１の電気絶縁体２１０、燃料ガス流通路層２２の燃料ガス流通路壁部（リブ）２２２、空気流通路層２３の空気流通路壁部（リブ）２３２、および、支持層４０の支持壁部４０２のグリーンシートでは、図１に示すように、電気絶縁体に複数の電気導電体２１１、２２３、２３３、４０３を形成するための貫通孔を形成した。これらの貫通孔に７０重量％の銀と３０重量％のパラジウムとからなるペーストを充填することにより、電気導電体２１１、２２３、２３３、４０３を形成するための導電性ペースト充填層を作製した。
また、図１に示すように、セパレータ２１の電気絶縁体２１０、燃料ガス流通路層２２の電気絶縁体２２０、空気流通路層２３の電気絶縁体２３０、および、支持層４０の電気絶縁体４００には、燃料ガス供給流路３１と空気供給流路３２を形成するために、円形と細長い矩形の貫通孔を形成した。円形の貫通孔は、直径が４．５ｍｍで１２ｍｍの間隔で均等に５個配置した。矩形の貫通孔は、幅が４．５ｍｍで長さが６１．５ｍｍであった。
燃料ガス流通路層２２のグリーンシートでは、図１に示すように、燃料ガス供給流路３１を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）からなる燃料ガス流通路形成層２２１０を形成した。この燃料ガス流通路形成層２２１０は、焼成後において消失することにより、燃料ガスを供給する燃料ガス供給流路３１に通じ、かつ、燃料極層１１に燃料ガスを流通させる燃料ガス流通路２２１（図３）になる。なお、図１では３つの燃料ガス流通路、図３では４つの燃料ガス流通路２２１が形成されるようになっているが、実際には幅が０．８ｍｍで長さが６１．５ｍｍの燃料ガス流通路２２１を０．８ｍｍの間隔（リブ）で多数配置した。
空気流通路層２３のグリーンシートでは、図１に示すように、空気供給流路３２を形成するための貫通孔に接続するように、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）からなる空気流通路形成層２３１０を形成した。この空気流通路形成層２３１０は、焼成後において消失することにより、空気を供給する空気供給流路３２に通じ、かつ、空気極層１３に空気を流通させる空気流通路２３１（図３）になる。なお、図１では３つの空気流通路、図３では５つの空気流通路２３１が形成されるようになっているが、実際には幅が０．８ｍｍで長さが６１．５ｍｍの空気流通路２３１を０．８ｍｍの間隔（リブ）で多数配置した。
次に、電気絶縁体１３０については、電気絶縁材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により電気絶縁体１３０のグリーンシートを作製した。
電気絶縁体１３０のグリーンシートでは、空気供給流路３２を形成するための隙間を存在させて空気極層１３のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図１に示すように、ほぼＵ字形状のシートを作製した。また、図１に示すように電気絶縁体１３０に燃料ガス供給流路３１を形成するために上記と同様の大きさの円形の貫通孔を電気絶縁体１３０のグリーンシートに形成した。
そして、電気絶縁体１１０については、電気絶縁材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により電気絶縁体１１０のグリーンシートを作製した。
電気絶縁体１１０のグリーンシートでは、燃料ガス供給流路３１を形成するための隙間を存在させて燃料極層１１のグリーンシートを嵌め合わせすることができるように、図１に示すように、ほぼＵ字形状のシートを作製した。また、図１に示すように電気絶縁体１１０に空気供給流路３２を形成するために上記と同様の大きさの円形の貫通孔を電気絶縁体１１０のグリーンシートに形成した。
次に、図１に示す空気極層１３、燃料極層１１、および、固体電解質層１２のグリーンシートを以下のようにして作製した。
燃料極層１１と空気極層１３のそれぞれの材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により、燃料極層１１と空気極層１３のグリーンシートを作製した。
固体電解質層１２の材料粉末と、ポリビニルブチラール系バインダーと、有機溶媒としてのエタノールとトルエンとの混合物（重量比率で混合比が１：４）とを混合した後、ドクターブレード法により固体電解質層１２のグリーンシートを作製した。固体電解質層１２のグリーンシートには、図１に示すように、燃料ガス供給流路３１と空気供給流路３２を形成するための上記と同様の大きさの細長い矩形の貫通孔を形成した。
以上のようにして作製されたセパレータ２１、燃料ガス流通路層２２、支持層４０、燃料極層１１が嵌め合わせられた電気絶縁体１１０、固体電解質層１２、空気極層１３が嵌め合わせられた電気絶縁体１３０、空気流通路層２３、および、セパレータ２１のグリーンシートを図１に示すように下から順に積層した。これにより、セパレータ２１（焼成後の厚み：３００μｍ）／空気流通路層２３（焼成後の厚み：３００μｍ）／空気極層１３（焼成後の厚み：８０μｍ）／固体電解質層１２（焼成後の厚み：４０μｍ）／燃料極層１１（焼成後の厚み：８０μｍ）／支持層４０（焼成後の厚み：１０μｍ（実施例１）、３０μｍ（実施例２）、６０μｍ（実施例３）、１２０μｍ（実施例４）、０μｍ（比較例：支持層なし）／燃料ガス流通路層２２（焼成後の厚み：３００μｍ）／セパレータ２１（焼成後の厚み：３００μｍ）からなる固体電解質形燃料電池の単位モジュール１を構成した。
次に、固体電解質形燃料電池の単位モジュール１を図１１に示すように４組積層し、最上部にはガス供給流路を形成していない電気絶縁体２１０を積層した。この積層体を１０００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力、８０℃の温度にて２分間、冷間静水圧成形することにより圧着した。この圧着体を温度４００〜５００℃の範囲内で脱脂処理を施した後、温度１０００℃〜１３００℃の範囲内で２時間保持することにより、焼成した。このようにして実施例１〜４と比較例の固体電解質形燃料電池の試料（積層体において燃料極層１１、固体電解質層１２、および、空気極層１３が重複する平面領域の面積（発電面積）：６５ｍｍ×６５ｍｍ）を作製した。
以上のようにして作製された実施例１〜４と比較例の固体電解質形燃料電池の試料の上面と下面に、図１１に示すように、銀からなる厚みが２０μｍの集電板５０と６０を固着した。
（評価）
得られた実施例１〜４と比較例の各試料の燃料電池を７５０℃に昇温して、５％の水蒸気を含む水素ガス（温度６０℃）と空気とをそれぞれ、燃料ガス供給流路３１と空気供給流路３２とを通じて供給することにより、発電した。また、水素ガスと空気の供給量を増加させることにより、発電によって得られる電流密度を０．５Ａ／ｃｍ２まで増大させた。燃料利用率（％）を７５％に設定して、発電によって得られる出力電圧（Ｖ／ｃｅｌｌ）を測定した。その結果を以下の表１に示す。
Figure 0005954495
以上の結果から、実施例１〜４では高い出力電圧を得ることができ、比較例では出力電圧が低下したことがわかる。比較例の燃料電池では、支持層がないのでセル１０の層が剥離して、有効な発電面積が小さくなるため、出力電圧が低下したものと考えられる。
今回開示された実施の形態と実施例はすべての点で例示であって制限的なものではない
と考慮されるべきである。本発明の範囲は以上の実施の形態と実施例ではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての修正と変形を含むものであることが意図される。
１：固体電解質形燃料電池の単位モジュール
１０：セル
１１：燃料極層
１２：固体電解質層
１３：空気極層
２０：セル間分離部
２１：セパレータ
２２：燃料ガス流通路層
２３：空気流通路層
３０：ガス供給流路構造部
３１：燃料ガス供給流路
３２：空気供給流路
４０：支持層
１００：固体電解質形燃料電池
２１１，２２３，２３３，４０３：電気導電体
２２１：燃料ガス流通路
２２２：燃料ガス流通路壁部
２３１：空気流通路
２３２：空気流通路壁部
４０１：ガス流通路、４０２：支持壁部。

Claims (5)

  1. アノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体からなるセルと、
    前記セルの外側でアノード層に積層され、かつ、前記アノード層にアノードガスを供給する複数のアノードガス流通路の各々を互いに分離するように間隔をあけて形成され、一の方向に延在する複数のアノードガス流通路壁部を有するアノードガス流通路層と、
    前記セルの外側でカソード層に積層され、かつ、前記カソード層にカソードガスを供給する複数のカソードガス流通路の各々を互いに分離するように間隔をあけて形成され、前記一の方向とは異なる他の方向に延在する複数のカソードガス流通路壁部を有するカソードガス流通路層と、
    前記アノードガス流通路層と前記アノード層との間、および、前記カソードガス流通路層と前記カソード層との間の少なくともいずれか一方に配置され、かつ、互いに間隔をあけて形成される複数の支持壁部を有する支持層とを備え、
    前記支持層が、前記アノードガス流通路層と前記アノード層との間に配置されている場合は、当該支持層が有する複数の支持壁部が前記カソードガス流通路壁部の延びる方向に延在し、
    前記支持層が、前記カソードガス流通路層と前記カソード層との間に配置されている場合は、当該支持層が有する複数の支持壁部が前記アノードガス流通路壁部の延びる方向に延在し、
    前記支持層が前記アノードガス流通路層と前記アノード層との間に配置される場合には、前記複数の支持壁部が前記複数のカソードガス流通路の位置に整合するように前記支持層が積層され、
    前記支持層が前記カソードガス流通路層と前記カソード層との間に配置される場合には、前記複数の支持壁部が前記複数のアノードガス流通路の位置に整合するように前記支持層が積層されている、固体電解質形燃料電池。
  2. アノード層、固体電解質層およびカソード層の積層体からなるセルと、
    前記アノードガス流通路壁部、前記カソードガス流通路壁部、および、前記支持壁部が、同一の材料から形成されている、請求項１に記載の固体電解質形燃料電池。
  3. 前記支持壁部の積層方向の厚みが、前記アノードガス流通路壁部または前記カソードガス流通路壁部の積層方向の厚み以下である、請求項１または２に記載の固体電解質形燃料電池。
  4. 前記支持壁部の積層方向の厚みが、前記アノードガス流通路壁部または前記カソードガス流通路壁部の積層方向の厚みの１／２以下である、請求項３に記載の固体電解質形燃料電池。
  5. 複数の前記セルを含む電池構造部と、
    前記複数のセルの間に配置されるセル間分離部と、
    前記複数のアノードガス流通路にアノードガスを供給するアノードガス供給流路と、前記複数のカソードガス流通路にカソードガスを供給するカソードガス供給流路とを有するガス供給流路構造部とを備え、
    前記セル間分離部が、前記アノードガス流通路層と、前記カソードガス流通路層と、前記支持層とを含み、
    前記電池構造部、前記セル間分離部、および、前記ガス供給流路構造部が一体的に形成されている、請求項１〜４のいずれか１項に記載の固体電解質形燃料電池。
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