JP5806862B2 - 直接アルコール型燃料電池システム - Google Patents
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Description
アノード極:CH3OH+H2O → CO2↑+6H++6e- (a)
の触媒反応により燃料が酸化されて、二酸化炭素ガスおよびプロトンが生じる。アノード極側で発生したプロトンは、電解質膜を介してカソード極側に伝達される。
カソード極:3/2O2+6H++6e- → 3H2O (b)
の還元反応を起こし、水が生成する。
(式中、a1は正数であり、F(T)はdF(T)/dT>0を満足する温度Tの関数である。)
Q=F’(V)+F(T) [2]
(式中、F’(V)はdF’(V)/dV<0を満足する出力電圧値Vの関数であり、F(T)はdF(T)/dT>0を満足する温度Tの関数である。)
Q=a2×I+F(T,I) [3]
(式中、a2は正数であり、F(T,I)はdF(T,I)/dT>0およびdF(T,I)/dI<0を満足する温度Tおよび電流値Iの関数である。)
Q=F’(V)+F(T,V) [4]
(式中、F’(V)はdF’(V)/dV<0を満足する出力電圧値Vの関数であり、F(T,V)はdF(T,V)/dT>0およびdF(T,V)/dV>0を満足する温度Tおよび出力電圧値Vの関数である。)
本発明のアルカリ形燃料電池システムに用いられるアルコール燃料は好ましくはメタノールまたはその水溶液であり、酸化剤ガスは好ましくは空気である。
<第1の実施形態>
[a]直接アルコール型燃料電池システムの構成
図1は、本実施形態に係る直接アルコール型燃料電池システムの構成を示す概略図である。図1に示される燃料電池システム100は、直接アルコール型燃料電池を含む燃料電池部101;燃料電池部101に接続され、直接アルコール型燃料電池のアノード極にアルコール燃料を供給するための燃料供給部102;燃料電池部101に接続され、直接アルコール型燃料電池のカソード極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤供給部103;燃料電池部101に接続され、直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値Iもしくは直接アルコール型燃料電池の出力電圧値V、ならびに、直接アルコール型燃料電池の温度Tを検出するための検出部104;燃料供給部102および検出部104に接続され、電流値Iもしくは出力電圧値V、ならびに、温度Tの検出結果に基づいてアノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定するとともに、アルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御するための制御部105を含む。
燃料電池部101は直接アルコール型燃料電池から構成される。直接アルコール型燃料電池は、アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で有する膜電極複合体(MEA)を発電主要部として備える。
電解質膜201は、アノード極202からカソード極203へプロトンを伝達する機能と、アノード極202とカソード極203との電気的絶縁性を保ち、短絡を防止する機能を有する。電解質膜201の材質は、プロトン伝導性を有し、かつ電気的絶縁性を有する材質であれば特に限定されず、高分子膜、無機膜またはコンポジット膜を用いることができる。高分子膜としては、たとえば、パーフルオロスルホン酸系電解質膜である、ナフィオン(登録商標、デュポン社製)、アシプレックス(登録商標、旭化成社製)、フレミオン(登録商標、旭硝子社製)などが挙げられる。また、スチレン系グラフト重合体、トリフルオロスチレン誘導体共重合体、スルホン化ポリアリーレンエーテル、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド、スルホン化ポリベンゾイミダゾール、ホスホン化ポリベンゾイミダゾール、スルホン化ポリフォスファゼンなどの炭化水素系電解質膜などを用いることもできる。
電解質膜201の一方の面に形成されるアノード極202および他方の面に形成されるカソード極203には、触媒(それぞれアノード触媒、カソード触媒)と電解質(それぞれアノード電解質、カソード電解質)とを含有する多孔質層からなる触媒層(それぞれアノード触媒層、カソード触媒層)が少なくとも設けられる。これらの触媒層は、電解質膜201の表面に接して積層される。
アノード集電層204、カソード集電層205はそれぞれ、アノード極202上、カソード極203上に積層される部材であり、集電機能、すなわち隣接する電極における電子を集電する機能を有し、通常は電気的配線を行なうための取り出し電極としての機能も有する。アノード集電層204およびカソード集電層205の材質は、比抵抗が小さく、面方向に電流を取り出しても電圧の低下が抑制されることから、金属であることが好ましく、なかでも、電子伝導性を有し、酸性雰囲気下で耐腐食性を有する金属であることがより好ましい。このような金属としては、Au、Pt、Pd等の貴金属;Ti、Ta、W、Nb、Ni、Al、Cu、Ag、Zn等の遷移金属;およびこれらの金属の窒化物または炭化物等;ステンレスに代表されるこれらの金属を含有する合金などが挙げられる。Cu、Ag、Zn等の、酸性雰囲気下で耐腐食性に乏しい金属を用いる場合には、Au、Pt、Pdなどの耐腐食性を有する貴金属、導電性高分子、導電性窒化物、導電性炭化物、導電性酸化物等により表面処理(皮膜形成)を行なってもよい。アノード集電層204とカソード集電層205とを電気的に接続することにより、アノード極202とカソード極203との電気的接続を行なうことができる。
図2(a)に示されるように、直接アルコール型燃料電池200は、アノード集電層204上に配置される、アルコール燃料をアノード極202へ導入するためのアノードセパレータ206およびカソード集電層205上に配置される、酸化剤ガスをカソード極203に導入するためのカソードセパレータ207を備える。
図2(b)に示される直接アルコール型燃料電池200’のように、アノード集電層204とアノードセパレータ206との間に介在層220を配置してもよい。介在層220は、気液分離能を有する第1層221のみからなることもできるし、これと第2層222とを組み合わせた2層構造であることもできる。
ΔP[Pa]=4γcosθ/d (I)
(γは測定媒体の表面張力[N/m]、θは層(膜)の素材と測定媒体との接触角、dは層(膜)が有する最大細孔径である。)
によって定義される。本発明においてバブルポイントは、測定媒体をメタノールとし、JIS K 3832に準拠して測定される。
燃料供給部102は、直接アルコール型燃料電池のアノード極にアルコール燃料を供給するための部位であり、アノード極へのアルコール燃料供給量を調整するための流量調整手段を少なくとも有し、通常は、たとえば、アルコール燃料源(アルコール燃料収容タンクなど)と燃料電池のアノード側(より具体的にはアノードセパレータの燃料流路)とを接続する配管をさらに含む。流量調整手段としては送液ポンプが代表的であるが、これに加えて、あるいはこの代わりに、上記配管中に設置された流量調整弁などが用いられてもよい。
検出部104は、燃料電池部101に接続される、直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値Iもしくは直接アルコール型燃料電池の出力電圧値V、ならびに、直接アルコール型燃料電池の温度Tを検出するための部位である。電流値Iは、通常用いられている電流計やテスター等を用いて測定することができる。好ましくは、回路内に直接組み込んで電流量を常時測定することができる電流計が用いられる。出力電圧値Vは、通常用いられている電圧計やテスター等を用いて測定することができる。好ましくは、回路内に直接、並列に組み込んで電圧量を常時測定することができる電圧計が用いられる。温度Tを検出するための温度計は従来公知のものであってよい。
制御部105は、検出部104から出力される検出結果信号(電流値Iもしくは出力電圧値V、ならびに、温度T)に基づいて、電池反応に必要な最小限の燃料供給量である供給量Qを決定するとともに、アルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御するための部位であり、燃料供給部102および検出部104に接続される。制御部105としては特に制限されず、たとえばパーソナルコンピュータなどを用いることができる。
本実施形態の直接アルコール型燃料電池システム(後述する他の実施形態についても同様である。)は、上記で述べたもの以外の他の構成部位を含むことができる。他の構成部位としては、燃料電池のアノードセパレータを通過した燃料を燃料電池外部に排出するための燃料排出部、カソードセパレータを通過した酸化剤ガスを外部に排出するための酸化剤排出部、燃料電池部から排出された燃料を燃料供給部に戻すためのリサイクル用配管などが挙げられる。
次に、本実施形態の直接アルコール型燃料電池システムによるアルコール燃料供給量の制御について説明する。図3は、本実施形態の直接アルコール型燃料電池システムによるアルコール燃料供給量の制御の一例を示すフローチャートである。図3に示される制御フローにおいては、制御部105は、検出部104による直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値I〔単位:A〕および直接アルコール型燃料電池の温度T〔単位:℃〕の検出結果から、下記式[1]:
Q〔μmol/s〕=a1×I+F(T) [1]
(式中、a1は正数であり、F(T)はdF(T)/dT>0を満足する温度Tの関数である。)
に従ってアノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御する(ステップS301)。具体的には、燃料供給部102が有する流量調整手段が送液ポンプである場合には、当該ポンプの駆動量を増加または減少させる。
Q〔μmol/s〕=F’(V)+F(T) [2]
(式中、F’(V)はdF’(V)/dV<0を満足する出力電圧値Vの関数であり、F(T)はdF(T)/dT>0を満足する温度Tの関数である。)
に従ってアノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御する。
Q=a2×I+F(T,I) [3]
(式中、a2は正数であり、F(T,I)はdF(T,I)/dT>0およびdF(T,I)/dI<0を満足する温度Tおよび電流値Iの関数である。)
に従ってアノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御する(ステップS401)。具体的には、燃料供給部102が有する流量調整手段が送液ポンプである場合には、当該ポンプの駆動量を増加または減少させる。
Q=F’(V)+F(T,V) [4]
(式中、F’(V)はdF’(V)/dV<0を満足する出力電圧値Vの関数であり、F(T,V)はdF(T,V)/dT>0およびdF(T,V)/dV>0を満足する温度Tおよび出力電圧値Vの関数である。)
に従ってアノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御する。
図5は、本実施形態の直接アルコール型燃料電池システムによるアルコール燃料供給量の制御の一例を示すフローチャートである。本実施形態に係る制御フローは、上記第1の実施形態と同様にしてアルコール燃料の供給量が供給量Qとなるように燃料供給部102を制御した後、直接アルコール型燃料電池の温度Tおよび単位時間当たりの温度Tの変化量ΔTを検出し、この検出結果に基づき、アルコール燃料の供給量を調整して(必要に応じてアルコール燃料の供給量を供給量Qから変更して)温度Tおよび変化量ΔTが所定の範囲内となるように制御することを特徴とする。
[a]直接アルコール型燃料電池システムの構成
図6は、本実施形態に係る直接アルコール型燃料電池システムの構成を示す概略図である。図6に示される燃料電池システム600は、酸化剤供給部103と制御部105とがさらに接続されており、制御部105が酸化剤供給部103によるカソード極への酸化剤ガスの供給量の調整をさらに制御できること、および、検出部104が単位時間当たりの温度Tの変化量ΔTを検出可能であること以外は第1の実施形態に係る燃料電池システムと同様である。酸化剤供給部103は、上記のように、カソード極への酸化剤ガス(大気中の空気等)の導入を促進するブロアまたは送気ポンプなどであることができる。
図7は、本実施形態の直接アルコール型燃料電池システムによるアルコール燃料供給量の制御の一例を示すフローチャートである。本実施形態に係る制御フローは、温度Tおよび変化量ΔTを所定の範囲内にするために、酸化剤ガスの供給量を調整する点において、燃料供給量の調整により温度制御を行なう第2の実施形態と相違する。具体的には次のとおりである。
<実施例1>
以下の手順で、図2(b)と類似の構成を有する直接アルコール型燃料電池を作製し、これを用いて直接アルコール型燃料電池システムを作製した。
Pt担持量32.5重量%、Ru担持量16.9重量%の触媒担持カーボン粒子(TEC66E50、田中貴金属社製)と、電解質である20重量%のナフィオン(登録商標)のアルコール溶液(アルドリッチ社製)と、n−プロパノールと、イソプロパノールと、ジルコニアボールとを、所定の割合でフッ素系樹脂製の容器に入れ、攪拌機を用いて500rpmで50分間の混合を行なうことにより、アノード極202用の触媒ペーストを作製した。また、Pt担持量46.8重量%の触媒担持カーボン粒子(TEC10E50E、田中貴金属社製)を用いること以外はアノード極用の触媒ペーストと同様にして、カソード極203用の触媒ペーストを作製した。
縦22mm、横27mm、厚み100μmのステンレス板(NSS445M2、日新製鋼社製)を用意し、この中央領域に、開孔径φ0.6mmである複数の開孔(開孔パターン:千鳥60°ピッチ0.8mm)を、フォトレジストマスクを用いたウェットエッチングにて両面から加工することにより、厚み方向に貫通する貫通孔を複数備えるステンレス板を2枚作製し、これらをアノード集電層204およびカソード集電層205とした。
介在層220の第2層222として、図10に示したような縦25mm、横27mm、厚み0.1mmのポリフッ化ビニリデンからなる多孔質フィルム(MILLIPORE製のデュラポアメンブレンフィルター)を用いた。この多孔質フィルムが有する細孔の最大細孔径は0.1μmであり、またJIS K 3832に準拠したバブルポイントは、測定媒体をメタノールとしたとき、115kPaであった。
図12に示したような、一方の面に幅1.0mm、深さ0.4mmの流路溝(燃料流路208)が5本形成され、さらに内径1.0mmの貫通穴206aが図示される位置に合計12個形成された縦30mm、横27mm、厚み0.6mmのアノードセパレータ206を用意した。このアノードセパレータ206は、燃料流路208の側方に、流路の一部として燃料マニホールド230(5本の分岐流路を接続する幹流路)を構成する凹部を備えたものである。介在層220の第2層222側がアノードセパレータ側になるよう、ポリオレフィン系接着剤を介してアノードセパレータ206の流路形成面上に介在層220を積層させた後(図10〜12のA−A’面が一致するように積層)、熱圧着を行なうことにより、介在層220とアノードセパレータ206とを接合した。第2層222の貫通穴222b(穴群B)は、アノードセパレータ206の貫通穴206aの直上に配置されている。
集電層付き膜電極複合体の長辺側端面が、アノードセパレータ−介在層接合体のA−A’面と重なるように集電層付き膜電極複合体を介在層220上に積層した。次に、集電層付き膜電極複合体、介在層220およびアノードセパレータ206の両側面(燃料流路208に平行な側面)に、マスクを用いて、エポキシ樹脂を含有する塗布液を塗布し硬化させることにより、エポキシ樹脂からなる封止層で被覆した。これにより、燃料電池外部から燃料極に空気が入ったり、燃料が燃料電池外部へ漏れたりすることを防ぐことができる。また、集電層付き膜電極複合体および介在層220の燃料マニホールド側端面に、エポキシ樹脂を塗布して硬化させることにより、封止層(燃料侵入防止層)を形成した。最後に、厚み方向に貫通する開口(燃料タンクからの配管接続用)を備えた蓋筐体を燃料マニホールド230上に配置することにより、直接アルコール型燃料電池を得た。
作製した直接アルコール型燃料電池を燃料電池部101として用い、図1と同様の構成の燃料電池システムを作製した。具体的には次のとおりである。
Q〔μmol/s〕=1.73×I〔A〕+0.02×T(℃)
に従って燃料の供給量Qを決定し、メタノール水溶液の供給量が供給量Qとなるように送液ポンプの駆動量を制御した。また、ステップS503〜504における温度T、温度Tの変化量ΔTの所定値x、y、x’、y’はそれぞれ、x=35℃、y=45℃、x’=−1℃/min、y’=+1℃/minに設定した。
図3に示される制御フローに従って実施例1で作製した直接アルコール型燃料電池システムを稼動させた。この際、ステップS301では、下記式:
Q〔μmol/s〕=1.73×I〔A〕+0.02×T(℃)
に従って燃料の供給量Qを決定し、メタノール水溶液の供給量が供給量Qとなるように送液ポンプの駆動量を制御した。
図4に示される制御フローに従って実施例1で作製した直接アルコール型燃料電池システムを稼動させた。この際、ステップS401では、下記式:
Q〔μmol/s〕=1.73×I〔A〕+{2−I[A]}×0.01×T(℃)
に従って燃料の供給量Qを決定し、メタノール水溶液の供給量が供給量Qとなるように送液ポンプの駆動量を制御した。
制御部105を、電流値Iのみに基づいて供給量Qを決定し、メタノール水溶液の供給量がこの供給量Qとなるように燃料供給部102を制御できる構成とした(すなわち、温度センサと制御部105とを接続しなかった)こと以外は実施例1と同様にして直接アルコール型燃料電池システムを作製した。
Q〔μmol/s〕=1.73×I〔A〕
に従い、電流値Iのみに基づいて燃料の供給量Qを決定し、メタノール水溶液の供給量が供給量Qとなるように送液ポンプの駆動量を制御した。また、ステップS502〜504は実施しなかった。
Claims (5)
- アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える直接アルコール型燃料電池を含む燃料電池部と、
前記アノード極にアルコール燃料を供給するための燃料供給部と、
前記直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値Iもしくは前記直接アルコール型燃料電池の出力電圧値V、ならびに、前記直接アルコール型燃料電池の温度Tを検出するための検出部と、
前記電流値Iもしくは前記出力電圧値V、ならびに、前記温度Tの検出結果に基づいて前記アノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が前記供給量Qとなるように前記燃料供給部を制御するための制御部と、
を備え、
前記検出部は、単位時間当たりの前記温度Tの変化量ΔTをさらに検出できるものであり、
アルコール燃料の供給量が前記供給量Qとなるように前記燃料供給部が制御された後に検出される前記温度Tまたは前記変化量ΔTの少なくともいずれかが所定の範囲内にない場合には、前記温度Tおよび前記変化量ΔTが前記所定の範囲内となるように、前記制御部は、前記燃料供給部がアルコール燃料の供給量を前記供給量Qから変更するように制御する直接アルコール型燃料電池システム。 - アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える直接アルコール型燃料電池を含む燃料電池部と、
前記アノード極にアルコール燃料を供給するための燃料供給部と、
前記直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値Iもしくは前記直接アルコール型燃料電池の出力電圧値V、ならびに、前記直接アルコール型燃料電池の温度Tを検出するための検出部と、
前記電流値Iもしくは前記出力電圧値V、ならびに、前記温度Tの検出結果に基づいて前記アノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が前記供給量Qとなるように前記燃料供給部を制御するための制御部と、
を備え、
前記カソード極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤供給部をさらに備え、
前記検出部は、単位時間当たりの前記温度Tの変化量ΔTをさらに検出できるものであり、
前記制御部は、前記酸化剤供給部によるカソード極への酸化剤ガスの供給量の調整をさらに制御できるものであり、
アルコール燃料の供給量が前記供給量Qとなるように前記燃料供給部が制御された後に検出される前記温度Tまたは前記変化量ΔTの少なくともいずれかが所定の範囲内にない場合には、前記温度Tおよび前記変化量ΔTが前記所定の範囲内となるように、前記制御部は、前記燃料供給部がアルコール燃料の供給量を前記供給量Qから変更するように制御するか、および/または、前記酸化剤供給部が酸化剤ガスの供給量を変更するように制御する直接アルコール型燃料電池システム。 - アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える直接アルコール型燃料電池を含む燃料電池部と、
前記アノード極にアルコール燃料を供給するための燃料供給部と、
前記直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値Iもしくは前記直接アルコール型燃料電池の出力電圧値V、ならびに、前記直接アルコール型燃料電池の温度Tを検出するための検出部と、
前記電流値Iもしくは前記出力電圧値V、ならびに、前記温度Tの検出結果に基づいて前記アノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が前記供給量Qとなるように前記燃料供給部を制御するための制御部と、
を備え、
前記制御部は、下記式[1]:
Q=a1×I+F(T) [1]
(式中、a1は正数であり、F(T)はdF(T)/dT>0を満足する温度Tの関数である。)、または、下記式[2]:
Q=F’(V)+F(T) [2]
(式中、F’(V)はdF’(V)/dV<0を満足する出力電圧値Vの関数であり、F(T)はdF(T)/dT>0を満足する温度Tの関数である。)
に従ってアルコール燃料の供給量Qの決定を行なう直接アルコール型燃料電池システム。 - アノード極、電解質膜およびカソード極をこの順で備える直接アルコール型燃料電池を含む燃料電池部と、
前記アノード極にアルコール燃料を供給するための燃料供給部と、
前記直接アルコール型燃料電池のアノード極とカソード極との間を流れる電流値Iもしくは前記直接アルコール型燃料電池の出力電圧値V、ならびに、前記直接アルコール型燃料電池の温度Tを検出するための検出部と、
前記電流値Iもしくは前記出力電圧値V、ならびに、前記温度Tの検出結果に基づいて前記アノード極へのアルコール燃料の供給量Qを決定し、アルコール燃料の供給量が前記供給量Qとなるように前記燃料供給部を制御するための制御部と、
を備え、
前記制御部は、下記式[3]:
Q=a2×I+F(T,I) [3]
(式中、a2は正数であり、F(T,I)はdF(T,I)/dT>0およびdF(T,I)/dI<0を満足する温度Tおよび電流値Iの関数である。)、または、下記式[4]:
Q=F’(V)+F(T,V) [4]
(式中、F’(V)はdF’(V)/dV<0を満足する出力電圧値Vの関数であり、F(T,V)はdF(T,V)/dT>0およびdF(T,V)/dV>0を満足する温度Tおよび出力電圧値Vの関数である。)
に従ってアルコール燃料の供給量Qの決定を行なう直接アルコール型燃料電池システム。 - 前記アルコール燃料がメタノールまたはその水溶液であり、前記酸化剤ガスが空気である請求項2に記載の直接アルコール型燃料電池システム。
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