JP5790537B2 - Method for producing catalyst ink - Google Patents

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Description

この発明は、燃料電池に関し、特に、触媒を担持する触媒担持粒子を含む触媒インクに関するものである。   The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a catalyst ink containing catalyst-carrying particles that carry a catalyst.

燃料電池に用いられる触媒担持粒子（触媒担持粒子）について、粒度分布のピークが１μｍとする技術が知られている（特許文献１）。   As for catalyst-carrying particles (catalyst-carrying particles) used in fuel cells, a technique is known in which the peak of particle size distribution is 1 μm (Patent Document 1).

特開２００５−２８５５１１号公報JP 2005-285511 A

一般に触媒担持粒子の表面を賦活処理すると、表面積が大きくなるため、互いに吸着してダマ（塊）が出来易い。粒度が１μｍ以下の触媒担持粒子を用いても、賦活処理後の触媒担持粒子の粒度を測定すると、粒度が１μｍ以上の領域においてピークが現れる場合がある。このピークはダマによるものと考えられる。そして、このようなダマが生じている触媒担持粒子を用いて電解質膜を製造すると、ダマが電解質膜に押し込められて、電解質膜を破断させるなど、電解質膜に悪影響を与える場合がある。   In general, when the surface of the catalyst-carrying particles is activated, the surface area is increased, so that they are easily adsorbed to each other to form lumps. Even when catalyst-carrying particles having a particle size of 1 μm or less are used, when the particle size of the catalyst-carrying particles after the activation treatment is measured, a peak may appear in a region where the particle size is 1 μm or more. This peak is thought to be due to lumps. When an electrolyte membrane is manufactured using catalyst-carrying particles in which such lumps are generated, the dams may be pushed into the electrolyte membrane and the electrolyte membrane may be broken, which may adversely affect the electrolyte membrane.

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、触媒担持粒子のダマによって電解質膜に悪影響を与える可能性を低減することを目的とする。   The present invention has been made to solve at least a part of the above-described problems, and an object of the present invention is to reduce the possibility that an electrolyte membrane is adversely affected by the lumps of catalyst-carrying particles.

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。
本発明の一形態によれば、燃料電池の電解質膜の両面に塗布される触媒インクの製造方法が提供される。この形態の触媒インクの製造方法は、（１）賦活処理されたカーボンブラックと前記カーボンブラックに担持された触媒とを有する触媒担持粒子を、ジェットミルを用いて粉砕する工程と、（２）粉砕された前記触媒担持粒子と、電解質と、前記触媒担持粒子と前記電解質とを懸濁する溶媒と、を混合した懸濁溶液を攪拌する工程と、（３）前記懸濁溶液を、超音波ホモジナイザーを用いて分散する工程と、を備え、前記工程（３）において、レーザー回折粒度分布測定法で測定したときの前記触媒インク中の前記触媒担持粒子の粒度の頻度分布において、粒度が１マイクロメートル以下の領域に第１のピークを有し、粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４以上の高さのピークを有さないように、分散処理される。この形態によれば、触媒インクは粒度が１マイクロメートル超の領域に第１のピークの高さの１／４以上のピークを有さない触媒インクを製造できるので、電解質膜の上に塗工後において、電解質膜への悪影響を少なくできる。 SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms or application examples.
According to one aspect of the present invention, a method for producing a catalyst ink applied to both surfaces of an electrolyte membrane of a fuel cell is provided. The method for producing a catalyst ink of this aspect includes (1) a step of pulverizing catalyst-carrying particles having activated carbon black and a catalyst supported on the carbon black using a jet mill, and (2) pulverization. Stirring the suspension solution obtained by mixing the catalyst-supported particles, the electrolyte, and the solvent that suspends the catalyst-supporting particles and the electrolyte; and (3) converting the suspension solution into an ultrasonic homogenizer. In the frequency distribution of the particle size of the catalyst-supported particles in the catalyst ink as measured by the laser diffraction particle size distribution measurement method in the step (3), the particle size is 1 micrometer. The dispersion treatment is performed so that the following peak has a first peak, and a peak having a particle size of more than 1 micrometer does not have a peak higher than ¼ of the height of the first peak. It is . According to this aspect , the catalyst ink can be produced on the electrolyte membrane because the catalyst ink can be produced in a region having a particle size of more than 1 micrometer and does not have a peak more than 1/4 of the height of the first peak. Later, adverse effects on the electrolyte membrane can be reduced.

［適用例１］
燃料電池であって、電解質膜と、前記電解質膜の両面に形成された触媒層と、を備え、前記触媒層は、賦活処理されたカーボンブラックで形成された触媒担持粒子と、前記触媒担持粒子に担持された触媒と、を含み、レーザー回折粒度分布測定法で測定したときの前記触媒担持粒子の粒度の頻度分布において、粒度が１マイクロメートル以下の領域に第１のピークを有し、粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４以上のピークを有さない、燃料電池。
この適用例によれば、粒度が１マイクロメートル超の領域に第１のピークの高さの１／４以上のピークを有さないので、電解質膜への悪影響を少なくできる。 [Application Example 1]
A fuel cell, comprising: an electrolyte membrane; and a catalyst layer formed on both surfaces of the electrolyte membrane, wherein the catalyst layer comprises catalyst-supported particles formed of activated carbon black; and the catalyst-supported particles In the frequency distribution of the particle size of the catalyst-carrying particles as measured by a laser diffraction particle size distribution measurement method, and having a first peak in a region where the particle size is 1 micrometer or less, The fuel cell does not have a peak that is not less than ¼ of the height of the first peak in a region exceeding 1 micrometer.
According to this application example, since there is no peak of ¼ or more of the height of the first peak in a region where the particle size exceeds 1 micrometer, adverse effects on the electrolyte membrane can be reduced.

［適用例２］
適用例１に記載の燃料電池において、前記触媒担持粒子は、アセチレンブラック系のカーボンブラックである、燃料電池。
アセチレンブラック系のカーボンブラックはダマが出来やすいので、前記第１と第２のピークの頻度の比は４：１以上とすることが好ましい。 [Application Example 2]
The fuel cell according to Application Example 1, wherein the catalyst-supporting particles are acetylene black-based carbon black.
Since the acetylene black-based carbon black is easily damped, the ratio of the frequency of the first and second peaks is preferably 4: 1 or more.

［適用例３］
適用例１または２に記載の燃料電池において、前記触媒層は、触媒を担持された触媒担持粒子を含む触媒インクが前記電解質膜に塗布されることにより形成され、前記触媒インクを形成するときに、超音波ホモジナイザーの出力を上げて分散処理を行うことで、前記粒度が１マイクロメートル超の領域におけるピークの頻度を減少させ、前記第１のピークの頻度を増加させている、燃料電池。
この適用例によれば、触媒インクを形成するときに、超音波ホモジナイザーの出力を上げて分散処理を行うことで、ダマを消滅させて第２のピークの頻度を減少させ、第１のピークの頻度を増加させることが可能である。 [Application Example 3]
In the fuel cell according to Application Example 1 or 2, the catalyst layer is formed by applying a catalyst ink including catalyst-carrying particles carrying a catalyst to the electrolyte membrane, and forming the catalyst ink. The fuel cell is configured to increase the output of the first peak by decreasing the frequency of the peak in the region where the particle size exceeds 1 micrometer by increasing the output of the ultrasonic homogenizer and performing the dispersion process.
According to this application example, when forming the catalyst ink, the output of the ultrasonic homogenizer is increased to perform dispersion processing, thereby eliminating the lumps and reducing the frequency of the second peak, and reducing the frequency of the first peak. It is possible to increase the frequency.

［適用例４］
適用例３に記載の燃料電池において、前記触媒インクを製造する前に、前記触媒担持粒子がジェットミルにより粉砕されることにより、粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４０以上のピークを有さない、燃料電池。
この適用例によれば、触媒担持粒子をジェットミルにより粉砕することにより、第２のピークの頻度をより減少させ、粒度が１マイクロメートル超の領域に第１のピークの高さの１／４０以上のピークを有さないとすることが可能である。 [Application Example 4]
In the fuel cell according to Application Example 3, before the catalyst ink is manufactured, the catalyst-carrying particles are pulverized by a jet mill, so that the height of the first peak is in a region where the particle size exceeds 1 micrometer. The fuel cell does not have a peak of 1/40 or more.
According to this application example, the frequency of the second peak is further reduced by pulverizing the catalyst-supporting particles with a jet mill, and the particle size is in the region of more than 1 micrometer, which is 1/40 of the height of the first peak. It is possible not to have the above peaks.

［適用例５］
燃料電池の電解質膜の両面に塗布される触媒インクであって、賦活処理されたカーボンブラックで形成された触媒担持粒子と、前記触媒担持粒子に担持された触媒と、電解質と、前記触媒担持粒子と前記触媒と前記電解質とを懸濁する溶媒と、を有し、レーザー回折粒度分布測定法で測定したときの前記触媒インク中の前記触媒担持粒子の粒度の頻度分布において、粒度が１マイクロメートル以下の領域に第１のピークを有し、粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４以上のピークを有さない、触媒インク。 [Application Example 5]
A catalyst ink applied to both surfaces of an electrolyte membrane of a fuel cell, the catalyst-carrying particles formed of activated carbon black, the catalyst carried on the catalyst-carrying particles, the electrolyte, and the catalyst-carrying particles And a solvent for suspending the catalyst and the electrolyte, and the particle size is 1 micrometer in the frequency distribution of the particle size of the catalyst-supported particles in the catalyst ink as measured by a laser diffraction particle size distribution measurement method A catalyst ink having a first peak in the following region and having no peak of 1/4 or more of the height of the first peak in a region having a particle size of more than 1 micrometer.

［適用例６］
燃料電池の電解質膜の両面に塗布される触媒インクの製造方法であって、（１）賦活処理されたカーボンブラックで形成され、触媒が担持された触媒担持粒子と、電解質と、前記触媒担持粒子と前記触媒と前記電解質とを懸濁する溶媒と、を混合した懸濁溶液を攪拌する工程と、（２）前記懸濁溶液を、超音波ホモジナイザーを用いて分散する工程と、を備え、前記工程（２）において、レーザー回折粒度分布測定法で測定したときの前記触媒インク中の前記触媒担持粒子の粒度に頻度分布において、粒度が１マイクロメートル以下の領域に第１のピークを有し、粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４以上のピークを有さないように、通常の処理よりも高出力で分散処理されることを特徴とする触媒インクの製造方法。
この適用例によれば、電解質膜への悪影響を少なくできる触媒インクを製造できる。 [Application Example 6]
A method for producing a catalyst ink applied to both surfaces of an electrolyte membrane of a fuel cell, comprising: (1) catalyst-carrying particles formed of activated carbon black and carrying a catalyst; an electrolyte; and the catalyst-carrying particles. And a step of stirring a suspension solution in which the catalyst and the solvent for suspending the electrolyte are mixed, and (2) dispersing the suspension solution using an ultrasonic homogenizer. In the step (2), in the frequency distribution of the particle size of the catalyst-supported particles in the catalyst ink as measured by a laser diffraction particle size distribution measurement method, the particle size is a first peak in a region of 1 micrometer or less, The catalyst ink is characterized in that it is dispersed and processed at a higher output than normal processing so that it does not have a peak of 1/4 or more of the height of the first peak in a region having a particle size exceeding 1 micrometer. of Production method.
According to this application example, it is possible to manufacture a catalyst ink that can reduce adverse effects on the electrolyte membrane.

［適用例７］
適用例６に記載の触媒インクの製造方法において、前記工程（１）の前に、（０）ジェットミルを用いて前記触媒担持粒子を粉砕する工程を備える、触媒インクの製造方法。
この適用例によれば、粒度が１マイクロメートル超の領域に第１のピークの高さの１／４０以上のピークを有さないようにすることができ、電解質膜への悪影響をさらに少なくできる触媒インクを製造できる。 [Application Example 7]
The method for producing a catalyst ink according to Application Example 6, comprising the step of (0) pulverizing the catalyst-carrying particles using a jet mill before the step (1).
According to this application example, it is possible to prevent the particle size from having a peak of 1/40 or more of the height of the first peak in a region where the particle size exceeds 1 micrometer, and further reduce adverse effects on the electrolyte membrane. Catalyst ink can be produced.

なお、本発明は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池の他、触媒インク、触媒インクの製造方法、燃料電池の製造方法等の形態で実現することができる。   The present invention can be realized in various forms. For example, in addition to a fuel cell, the present invention can be realized in the form of a catalyst ink, a catalyst ink manufacturing method, a fuel cell manufacturing method, and the like.

本発明の一実施形態としての燃料電池の構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the structure of the fuel cell as one Embodiment of this invention. 発電ユニット１１０の構成を模式的に示す説明図である。4 is an explanatory diagram schematically showing a configuration of a power generation unit 110. FIG. 膜電極接合体の製造方法を示す工程図である。It is process drawing which shows the manufacturing method of a membrane electrode assembly. 比較例における触媒インク中の白金担持カーボンの粒度の頻度分布を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the frequency distribution of the particle size of the platinum carrying | support carbon in the catalyst ink in a comparative example. 比較例の触媒インクを用いて作成された膜電極接合体の電子顕微鏡写真である。It is an electron micrograph of the membrane electrode assembly produced using the catalyst ink of a comparative example. 第１の実施例における触媒インク中の白金担持カーボンの粒度に頻度分布を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows frequency distribution in the particle size of the platinum carrying | support carbon in the catalyst ink in a 1st Example. 第１の実施例の触媒インクを用いて作成された膜電極接合体の電子顕微鏡写真である。It is an electron micrograph of the membrane electrode assembly produced using the catalyst ink of a 1st Example. 第２の実施例で用いられるジェットミル装置を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the jet mill apparatus used in a 2nd Example. 第２の実施例における触媒インク中の白金担持カーボンの粒度の頻度分布を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the frequency distribution of the particle size of platinum carrying | support carbon in the catalyst ink in a 2nd Example. 第２の実施例の触媒インクを用いて作成された膜電極接合体の電子顕微鏡写真である。It is an electron micrograph of the membrane electrode assembly produced using the catalyst ink of the 2nd example.

Ａ．実施形態：
図１は、本発明の一実施形態としての燃料電池の構成を示す説明図である。燃料電池１０は、燃料電池スタック１００と、集電板２００、２０１と、絶縁板２１０、２１１と、押圧プレート２２０と、エンドプレート２３０、２３１と、テンションロッド２４０と、ナット２５０と、押圧バネ２６０と、を備える。 A. Embodiment:
FIG. 1 is an explanatory diagram showing a configuration of a fuel cell as one embodiment of the present invention. The fuel cell 10 includes a fuel cell stack 100, current collecting plates 200 and 201, insulating plates 210 and 211, a pressing plate 220, end plates 230 and 231, a tension rod 240, a nut 250, and a pressing spring 260. And comprising.

燃料電池スタック１００は、複数の発電ユニット１１０を備えている。各発電ユニット１１０は、それぞれが１個の単電池である。発電ユニット１１０は、積層されて直列に接続されており、燃料電池スタック１００として高電圧を発生させる。集電板２００、２０１は、燃料電池スタック１００の両側にそれぞれ配置されており、燃料電池スタック１００が発生した電圧、電流を外部に取り出すために用いられる。絶縁板２１０、２１１は、それぞれ集電板２００、２０１のさらに外側に配置されており、集電板２００、２０１と、他の部材、例えばエンドプレート２３０、２３１やテンションロッド２４０と、の間に電流が流れないように、絶縁する。エンドプレート２３０と押圧プレート２２０は、それぞれ絶縁板２１０、２１１のさらに外側に配置されている。押圧プレート２２０のさらに外側には、押圧バネ２６０が配置され、押圧バネ２６０のさらに外側にエンドプレート２３１が配置されている。エンドプレート２３１は、テンションロッド２４０とナット２５０により、エンドプレート２３０から所定の間隔となるように配置される。この場合、押圧バネ２６０により、押圧プレート２２０は、絶縁板２１１方向に押圧され、発電ユニット１１０に所定の締結力を与える。なお、燃料電池１０は、押圧バネ２６０や押圧プレート２２０を備えない構成であってもよい。   The fuel cell stack 100 includes a plurality of power generation units 110. Each power generation unit 110 is a single cell. The power generation units 110 are stacked and connected in series, and generate a high voltage as the fuel cell stack 100. The current collector plates 200 and 201 are disposed on both sides of the fuel cell stack 100, and are used to extract the voltage and current generated by the fuel cell stack 100 to the outside. The insulating plates 210 and 211 are disposed further outside the current collecting plates 200 and 201, respectively, and between the current collecting plates 200 and 201 and other members such as the end plates 230 and 231 and the tension rod 240. Insulate so that no current flows. The end plate 230 and the pressing plate 220 are disposed further outside the insulating plates 210 and 211, respectively. A pressing spring 260 is disposed further outside the pressing plate 220, and an end plate 231 is disposed further outside the pressing spring 260. The end plate 231 is disposed at a predetermined distance from the end plate 230 by the tension rod 240 and the nut 250. In this case, the pressing plate 260 is pressed in the direction of the insulating plate 211 by the pressing spring 260 and gives a predetermined fastening force to the power generation unit 110. The fuel cell 10 may be configured not to include the pressing spring 260 and the pressing plate 220.

図２は、発電ユニット１１０の構成を模式的に示す説明図である。発電ユニット１１０は、膜電極接合体１２０と、ガス拡散層１３２、１３３と、多孔体ガス流路１４２、１４３と、セパレータプレート１５２、１５３と、シールガスケット１６０と、を備える。膜電極接合体１２０は、電解質膜１２１と、触媒層１２２、１２３を備える。   FIG. 2 is an explanatory diagram schematically showing the configuration of the power generation unit 110. The power generation unit 110 includes a membrane electrode assembly 120, gas diffusion layers 132 and 133, porous body gas channels 142 and 143, separator plates 152 and 153, and a seal gasket 160. The membrane electrode assembly 120 includes an electrolyte membrane 121 and catalyst layers 122 and 123.

本実施形態では、電解質膜１２１として、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸ポリマなどのフッ素系樹脂や炭化水素系樹脂からなるプロトン伝導性のイオン交換膜を用いている。触媒層１２２、１２３は、電解質膜１２１の各面にそれぞれ形成されている。本実施形態では、触媒層１２２、１２３は、例えば、白金触媒、あるいは白金と他の金属とからなる白金合金触媒を担持した触媒担持粒子（例えばカーボン粒子）によって形成されている。   In the present embodiment, as the electrolyte membrane 121, for example, a proton conductive ion exchange membrane made of a fluorine resin such as perfluorocarbon sulfonic acid polymer or a hydrocarbon resin is used. The catalyst layers 122 and 123 are formed on each surface of the electrolyte membrane 121, respectively. In the present embodiment, the catalyst layers 122 and 123 are formed of, for example, catalyst-carrying particles (for example, carbon particles) carrying a platinum catalyst or a platinum alloy catalyst made of platinum and another metal.

ガス拡散層１３２、１３３は、それぞれ触媒層１２２、１２３の外面に配置されている。本実施形態では、ガス拡散層１３２、１３３として、カーボン不織布を用いたカーボンクロスやカーボンペーパーを用いることが可能である。多孔体ガス流路１４２、１４３は、それぞれガス拡散層１３２、１３３の外面に配置されている。セパレータプレート１５２、１５３は、それぞれ多孔体ガス流路１４２、１４３の外面に配置されている。セパレータプレート１５２と、隣の発電ユニット１１０のセパレータプレート１５３との間には、冷却水流路１５５が形成されている。シールガスケット１６０は、膜電極接合体１２０、ガス拡散層１３２、１３３、多孔体ガス流路１４２、１４３の外縁を囲うように形成されている。シールガスケット１６０は、たとえば射出成形により、膜電極接合体１２０と一体に成形される。その後、膜電極接合体１２０の両面に、ガス拡散層１３２、１３３、多孔体ガス流路１４２、１４３が順次配置される。   The gas diffusion layers 132 and 133 are disposed on the outer surfaces of the catalyst layers 122 and 123, respectively. In this embodiment, as the gas diffusion layers 132 and 133, carbon cloth or carbon paper using a carbon nonwoven fabric can be used. The porous gas channels 142 and 143 are disposed on the outer surfaces of the gas diffusion layers 132 and 133, respectively. Separator plates 152 and 153 are disposed on the outer surfaces of porous gas flow paths 142 and 143, respectively. A cooling water channel 155 is formed between the separator plate 152 and the separator plate 153 of the adjacent power generation unit 110. The seal gasket 160 is formed so as to surround the outer edges of the membrane electrode assembly 120, the gas diffusion layers 132 and 133, and the porous body gas flow paths 142 and 143. The seal gasket 160 is formed integrally with the membrane electrode assembly 120 by, for example, injection molding. Thereafter, gas diffusion layers 132 and 133 and porous body gas flow paths 142 and 143 are sequentially disposed on both surfaces of the membrane electrode assembly 120.

図３は、膜電極接合体の製造方法を示す工程図である。膜電極接合体１２０を製造する場合、まず、電解質膜１２１に塗工する触媒インクの生成に必要な各材料を、所定の分量で調合し攪拌子３１０で混合する（工程Ｓ１）。図に示すように、混合する材料は、触媒担持カーボンと、アイオノマーと、混合溶媒である。混合溶媒とは、水と有機溶媒とを所定の混合比で混合した溶媒である。本実施形態においては、有機溶媒としてエタノールを用いる。また触媒担持カーボンとして上述した白金担持カーボンを用いる。   FIG. 3 is a process diagram showing a method for producing a membrane electrode assembly. When manufacturing the membrane electrode assembly 120, first, each material required for the production | generation of the catalyst ink applied to the electrolyte membrane 121 is prepared by a predetermined quantity, and is mixed with the stirring element 310 (process S1). As shown in the figure, the materials to be mixed are catalyst-supporting carbon, ionomer, and mixed solvent. The mixed solvent is a solvent in which water and an organic solvent are mixed at a predetermined mixing ratio. In this embodiment, ethanol is used as the organic solvent. Further, the platinum-supported carbon described above is used as the catalyst-supported carbon.

この白金担持カーボンは、白金と、炭素粉末（カーボン）とを所定の割合で混合した触媒である。なお、炭素粉末は、ファーネスブラック系あるいはアセチレンブラック系のカーボンブラックであり、賦活処理されている。賦活処理とは、例えば、酸化により炭素粉末を多孔質化して表面積を大きくする処理をいう。賦活処理をすると、炭素粉末の表面積が増えるので、より多くの白金（触媒）を担持することができる。一方、賦活処理をすると、表面積が大きくなるため、ダマが出来やすくなる。アイオノマーとして、例えばデュポン社製のＮａｆｉｏｎを用いることができる。Ｎａｆｉｏｎは登録商標である。混合溶媒として、生成後の触媒インク中における固形分量の割合が所定の値となるように、その分量を定めた。ここで、固形分量とは、アイオノマー中のＮａｆｉｏｎの固形成分と、白金と、炭素粉末との総重量を意味する。   This platinum-supporting carbon is a catalyst in which platinum and carbon powder (carbon) are mixed at a predetermined ratio. The carbon powder is furnace black or acetylene black carbon black, which has been activated. The activation process refers to a process for increasing the surface area by making carbon powder porous by oxidation, for example. When the activation treatment is performed, the surface area of the carbon powder increases, so that more platinum (catalyst) can be supported. On the other hand, when the activation treatment is performed, the surface area becomes large, so that it becomes easy to be damped. As an ionomer, for example, Nafion manufactured by DuPont can be used. Nafion is a registered trademark. As the mixed solvent, the amount was determined so that the ratio of the solid content in the produced catalyst ink would be a predetermined value. Here, the solid content means the total weight of the solid component of Nafion in the ionomer, platinum, and carbon powder.

上記材料を混合した後、分散機を用いて混合溶媒中の白金担持カーボンとアイオノマーとを、超音波ホモジナイザー３２０を用いて均一に分散させる（工程Ｓ２）。このようにして生成されるのが触媒インクである。   After the above materials are mixed, the platinum-carrying carbon and ionomer in the mixed solvent are uniformly dispersed using the ultrasonic homogenizer 320 using a disperser (step S2). The catalyst ink is produced in this way.

触媒インクを生成すると、ダイコーター３３０を用いて、生成した触媒インクを電解質膜１２１の上に、均一な膜厚で直接に塗工する（工程Ｓ３）。電解質膜１２１上に触媒インクを塗工することにより、電解質膜１２１上に触媒層１２２が形成される。その後、触媒層１２２を形成した電解質膜１２１を温風乾燥機３４０によって乾燥させることにより膜電極接合体１２０を製造する（工程Ｓ４）。   When the catalyst ink is generated, the generated catalyst ink is directly applied on the electrolyte membrane 121 with a uniform film thickness using the die coater 330 (step S3). A catalyst layer 122 is formed on the electrolyte membrane 121 by applying a catalyst ink on the electrolyte membrane 121. Thereafter, the membrane electrode assembly 120 is manufactured by drying the electrolyte membrane 121 on which the catalyst layer 122 is formed by the hot air dryer 340 (step S4).

Ｂ．第１の実施例：
第１の実施例では、触媒担持カーボンとして、白金担持カーボンを１０［ｇ］用いた。この白金担持カーボンは、白金を３０［ｗｔ％］、炭素粉末（カーボン）を７０［ｗｔ％］の割合で混合した触媒である。アイオノマーとして、デュポン社製のＮａｆｉｏｎ（固形成分：２１．６［ｗｔ％］）を３２．８［ｇ］を用いた。混合溶媒として水の比率が質量パーセントで約７０［ｗｔ％］〜８０［ｗｔ％］のものを用い、混合溶媒の量は、生成後の触媒インク中の固形分量の割合が１０［ｗｔ％］となるように、その分量を定めた。第１の実施例では、工程Ｓ２における超音波ホモジナイザー３２０の出力を９００Ｗとした。なお、比較例では、超音波ホモジナイザー３２０の出力を、６００Ｗとした。 B. First embodiment:
In the first example, 10 g of platinum-supported carbon was used as the catalyst-supported carbon. This platinum-supporting carbon is a catalyst in which platinum is mixed at a ratio of 30 [wt%] and carbon powder (carbon) at a ratio of 70 [wt%]. As an ionomer, 32.8 [g] of Nafion (solid component: 21.6 [wt%]) manufactured by DuPont was used. A mixed solvent having a water percentage of about 70 [wt%] to 80 [wt%] is used, and the amount of the mixed solvent is 10 [wt%] of the solid content in the catalyst ink after generation. The amount was determined so that In the first example, the output of the ultrasonic homogenizer 320 in step S2 was set to 900W. In the comparative example, the output of the ultrasonic homogenizer 320 was 600 W.

図４は、比較例における触媒インク中の白金担持カーボンの粒度の頻度分布を示す説明図である。図４では、頻度分布を、粒径（Ｘ軸）が対数目盛である片対数グラフで示している。図５は、比較例の触媒インクを用いて作成された膜電極接合体の電子顕微鏡写真である。なお、図４における粒度の頻度分布は、レーザー回折式粒度分布測定装置（（株）島津製作所製 ＳＬＳＤ−３１００）を用いて測定した。   FIG. 4 is an explanatory diagram showing the frequency distribution of the particle size of platinum-supporting carbon in the catalyst ink in the comparative example. In FIG. 4, the frequency distribution is shown as a semi-logarithmic graph in which the particle size (X axis) is a logarithmic scale. FIG. 5 is an electron micrograph of a membrane / electrode assembly produced using the catalyst ink of the comparative example. In addition, the frequency distribution of the particle size in FIG. 4 was measured using a laser diffraction type particle size distribution measuring apparatus (SLSD-3100 manufactured by Shimadzu Corporation).

図４に示す比較例では、粒度頻度のピークが２つ生じている。すなわち、約０．３μｍを中心とした第１のピークＰ０１と、約８μｍを中心とした第２のピークＰ０２である。ここで、ピークの高さは、頻度パーセントの大きさを示している。第１のピーク０１と第２のピーク０２の高さの比（頻度パーセントの比）は、約１．２：１である。第２のピークは、ダマとなった白金担持カーボンに起因するものと考えられる。図５に示す電子顕微鏡写真では、触媒層１２２に大きなダマを見ることが出来る。そして、このダマは、面圧により、電解質膜１２１に押し込まれている。ダマがさらに大きくなると、電解質膜１２１に押し込まれたときに、電解質膜１２１を破断させるなど、電解質膜１２１に悪影響を与える場合がある。 In the comparative example shown in FIG. 4, two particle frequency peaks occur. That is, the first peak P01 centered at about 0.3 μm and the second peak P02 centered at about 8 μm. Here, the peak height indicates the magnitude of the frequency percentage. The height ratio (frequency percentage ratio) of the first peak 01 and the second peak 02 is about 1.2: 1. It is considered that the second peak is caused by the stagnant platinum-supported carbon. In the electron micrograph shown in FIG. 5 , large lumps can be seen in the catalyst layer 122. This dama is pushed into the electrolyte membrane 121 by surface pressure. If the lumps become even larger, the electrolyte membrane 121 may be adversely affected, such as breaking the electrolyte membrane 121 when pushed into the electrolyte membrane 121.

図６は、第１の実施例における触媒インク中の白金担持カーボンの粒度に頻度分布を示す説明図である。図６では、頻度分布を、粒径（Ｘ軸）が対数目盛である片対数グラフで示している。図７は、第１の実施例の触媒インクを用いて作成された膜電極接合体の電子顕微鏡写真である。図６に示す実施例では、図４の比較例に比べて、第２のピークＰ１２の高さは小さくなり、第１のピーク１１の高さが大きくなっている。また、これらの２つのピークＰ１１、Ｐ１２の間に、粒度が約１μｍを中心とした第３のピークＰ１３が出現している。そして、第１のピークＰ１１と第２のピークＰ１２の高さの比は、約４．９：１である。また、第１のピークＰ１１と第３のピークＰ１３の高さの比も、約４．９：１である。すなわち、第１の実施例では１μｍを越える粒度を持つ白金担持カーボン、すなわち、ダマとなった白金担持カーボンが少なくなったと考えられる。図７に示す電子顕微鏡写真では、小さなダマが見られるが、このダマは、電解質膜１２１には、ほとんど押し込まれておらず、電解質膜１２１を破断させるなど、電解質膜１２１に悪影響を与えていない。すなわち、第２のピークＰ１２の高さが、第１のピークＰ１１の約１／４であれば、電解質膜１２１に悪影響を与えない。 FIG. 6 is an explanatory diagram showing a frequency distribution in the particle size of platinum-supporting carbon in the catalyst ink in the first embodiment. In FIG. 6, the frequency distribution is shown by a semilogarithmic graph in which the particle size (X axis) is a logarithmic scale. FIG. 7 is an electron micrograph of a membrane electrode assembly produced using the catalyst ink of the first example. In the embodiment shown in FIG. 6, the height of the second peak P12 is smaller and the height of the first peak 11 is larger than in the comparative example of FIG. Further, a third peak P13 having a particle size centered at about 1 μm appears between these two peaks P11 and P12. The height ratio of the first peak P11 and the second peak P12 is about 4.9: 1. The ratio of the heights of the first peak P11 and the third peak P13 is also about 4.9: 1. In other words, in the first embodiment, it is considered that the platinum-supporting carbon having a particle size exceeding 1 μm, that is, the platinum-supporting carbon that has become damped, has decreased. In the electron micrograph shown in FIG. 7 , small lumps are seen, but these dams are hardly pushed into the electrolyte membrane 121 and do not adversely affect the electrolyte membrane 121 such as breaking the electrolyte membrane 121. . That is, if the height of the second peak P12 is about ¼ of the first peak P11, the electrolyte membrane 121 is not adversely affected.

比較例と、第１の実施例とは、図３に示す超音波ホモジナイザー３２０を用いて分散処理を行う時の、超音波ホモジナイザー３２０の出力が異なっている。すなわち、比較例では、６００Ｗであるのに対し、本実施例では、９００Ｗである。このように、分散処理を行う時の、超音波ホモジナイザー３２０の出力を大きくすることにより、賦活処理により生じた白金担持カーボンのダマに起因する粒度が１マイクロメートル超の第２のピークＰ０２を減少させることができる。そして、ダマに起因する第２のピークＰ０２があったとしても、賦活処理前の白金担持カーボンに起因する粒度が１マイクロメートル以下の第１のピークＰ１１と、第２のピークＰ１２との比を、４：１以上とすることで、電解質膜１２１に悪影響を与えなくすることができる。なお、白金担持カーボンの炭素粉末として、アセチレンブラック系のものを用いると、ダマが出来やすいので、第１の実施例のように、超音波ホモジナイザー３２０の出力を大きくして、ダマを粉砕することが好ましい。第１の実施例では、超音波ホモジナイザー３２０の出力を９００Ｗとしたが、９００Ｗ以上であってもよい。超音波ホモジナイザー３２０の出力が９００Ｗ以上であれば、ダマをより細かく粉砕できる。   The output of the ultrasonic homogenizer 320 is different between the comparative example and the first embodiment when performing dispersion processing using the ultrasonic homogenizer 320 shown in FIG. That is, it is 600 W in the comparative example, whereas it is 900 W in the present embodiment. As described above, by increasing the output of the ultrasonic homogenizer 320 when performing the dispersion treatment, the second peak P02 having a particle size exceeding 1 micrometer due to platinum-bearing carbon caused by the activation treatment is reduced. Can be made. And even if there is a second peak P02 due to lumps, the ratio between the first peak P11 having a particle size of 1 micrometer or less and the second peak P12 due to the platinum-supported carbon before the activation treatment is By setting the ratio to 4: 1 or more, the electrolyte membrane 121 can be prevented from being adversely affected. Note that acetylene black-based carbon powder of platinum-supporting carbon is likely to cause lumps, so the output of the ultrasonic homogenizer 320 is increased and the lumps are crushed as in the first embodiment. Is preferred. In the first embodiment, the output of the ultrasonic homogenizer 320 is 900 W, but it may be 900 W or more. If the output of the ultrasonic homogenizer 320 is 900 W or more, the dust can be pulverized more finely.

Ｃ．第２の実施例：
図８は、第２の実施例で用いられるジェットミル装置を示す説明図である。第２の実施例では、本実施形態の図３の工程Ｓ１の前に、白金担持カーボンをジェットミル装置４００により粉砕した。その他は、第１の実施例と同じである。ジェットミル装置４００は、粉砕室４１０と、第１のノズル４２０と、材料投入部４５０と、ベンチュリノズル４６０と、第２のノズル４７０と、を備える。粉砕室４１０は略円筒形をしており、中央部に製品搬出口４３０を有する。第１のノズル４２０は、高圧のガスを噴出する。第１のノズル４２０は、粉砕室４１０の側面に、複数配置され、第１のノズル４２０の向きは、粉砕室４１０の円筒側面の接線に対して、噴射方向がやや中心側を向いている。すなわち、第１のノズル４２０がガスを噴出したときに、粉砕室４１０の中で半時計回りのガスの渦が生じる。材料投入部４５０は、粉砕室４１０に隣接して配置され、ベンチュリノズル４６０を介して粉砕室４１０に接続されている。なお、ベンチュリノズル４６０の向きも、第１のノズル４２０と同様に、粉砕室４１０の円筒側面の接線に対して、噴射方向がやや中心側を向いている。材料投入部４５０には、材料を粉砕室４１０に送るためのガスを発生させる第２のノズル４７０が設けられている。 C. Second embodiment:
FIG. 8 is an explanatory view showing a jet mill apparatus used in the second embodiment. In the second example, the platinum-supporting carbon was pulverized by the jet mill device 400 before step S1 of FIG. Others are the same as the first embodiment. The jet mill device 400 includes a crushing chamber 410, a first nozzle 420, a material input unit 450, a venturi nozzle 460, and a second nozzle 470. The crushing chamber 410 has a substantially cylindrical shape and has a product outlet 430 at the center. The first nozzle 420 ejects high-pressure gas. A plurality of first nozzles 420 are arranged on the side surface of the crushing chamber 410, and the direction of the first nozzle 420 is slightly directed toward the center with respect to the tangent to the cylindrical side surface of the crushing chamber 410. That is, when the first nozzle 420 ejects a gas, a counterclockwise gas vortex is generated in the crushing chamber 410. The material charging unit 450 is disposed adjacent to the crushing chamber 410 and is connected to the crushing chamber 410 via a venturi nozzle 460. In addition, the direction of the venturi nozzle 460 is also slightly directed toward the center with respect to the tangent to the cylindrical side surface of the crushing chamber 410, similar to the first nozzle 420. The material input unit 450 is provided with a second nozzle 470 that generates a gas for sending the material to the crushing chamber 410.

図９は、第２の実施例における触媒インク中の白金担持カーボンの粒度の頻度分布を示す説明図である。図９では、頻度分布を、粒径（Ｘ軸）が対数目盛である片対数グラフで示している。図１０は、第２の実施例の触媒インクを用いて作成された膜電極接合体の電子顕微鏡写真である。図９から明らかなように、粒度が１μｍ以上の白金担持カーボンはほとんど無くなっており、比較例（図４）で見られた第２のピークＰ０２は実質的に消えている。図９の第１のピークＰ２１は、粒度約０．１５μｍあたりに存在し、白金担持カーボンの粒度がさらに細かくなっていることが確認できる。また、第２のピークＰ２２は、粒度が約２μｍの一に小さく現れている。第１のピークＰ２１と第２のピークＰ２２との高さの比は、約４４：１であった。図１０に示す電子顕微鏡写真では、ダマに起因する凹凸はほとんどなく、面圧が掛かっても、電解質膜１２１に悪影響を及ぼさない。第２のピークＰ２２との高さが、第１のピークＰ２１の高さの約１／４０であれば、電解質膜１２１に悪影響を及ぼさず、より好ましい。   FIG. 9 is an explanatory diagram showing the frequency distribution of the particle size of platinum-supporting carbon in the catalyst ink in the second embodiment. In FIG. 9, the frequency distribution is shown by a semi-logarithmic graph in which the particle size (X axis) is a logarithmic scale. FIG. 10 is an electron micrograph of a membrane electrode assembly prepared using the catalyst ink of the second example. As is apparent from FIG. 9, platinum-supporting carbon having a particle size of 1 μm or more is almost absent, and the second peak P02 seen in the comparative example (FIG. 4) is substantially eliminated. The first peak P21 in FIG. 9 exists around a particle size of about 0.15 μm, and it can be confirmed that the particle size of the platinum-supporting carbon is further finer. The second peak P22 appears with a particle size as small as about 2 μm. The height ratio of the first peak P21 and the second peak P22 was about 44: 1. In the electron micrograph shown in FIG. 10, there are almost no irregularities due to lumps, and even if a surface pressure is applied, the electrolyte membrane 121 is not adversely affected. If the height of the second peak P22 is about 1/40 of the height of the first peak P21, the electrolyte membrane 121 is not adversely affected, which is more preferable.

このように、白金担持カーボンのダマをジェットミルにより粉砕し、その後、触媒インクを製造すると、白金担持カーボンのダマはほとんど分散され、触媒インク中の白金担持カーボン粒度は１μｍ未満となる。したがって、本実施形態における超音波ホモジナイザーの出力を上げることに加えて、触媒インク製造前にジェットミルで白金担持カーボンのダマを粉砕することにより、よりダマを解消することができる。   As described above, when the platinum-carrying carbon lumps are pulverized by the jet mill and then the catalyst ink is manufactured, the platinum-carrying carbon lumps are almost dispersed, and the platinum-carrying carbon particle size in the catalyst ink becomes less than 1 μm. Therefore, in addition to increasing the output of the ultrasonic homogenizer in the present embodiment, the lumps of platinum-carrying carbon can be further eliminated by pulverizing the platinum-carrying carbon lumps with a jet mill before the production of the catalyst ink.

以上、いくつかの実施例に基づいて本発明の実施の形態について説明してきたが、上記した発明の実施の形態は、本発明の理解を容易にするためのものであり、本発明を限定するものではない。本発明は、その趣旨並びに特許請求の範囲を逸脱することなく、変更、改良され得るとともに、本発明にはその等価物が含まれることはもちろんである。   The embodiments of the present invention have been described above based on some examples. However, the above-described embodiments of the present invention are for facilitating the understanding of the present invention and limit the present invention. It is not a thing. The present invention can be changed and improved without departing from the spirit and scope of the claims, and it is needless to say that the present invention includes equivalents thereof.

１０…燃料電池
１００…燃料電池スタック
１１０…発電ユニット
１２０…膜電極接合体
１２１…電解質膜
１２２、１２３…触媒層
１３２、１３３…ガス拡散層
１４２…多孔体ガス流路
１５２、１５３…セパレータプレート
１５５…冷却水流路
１６０…シールガスケット
２００…集電板
２１０、２１１…絶縁板
２２０…押圧プレート
２３０、２３１…エンドプレート
２４０…テンションロッド
２５０…ナット
２６０…押圧バネ
３１０…攪拌子
３２０…超音波ホモジナイザー
３３０…ダイコーター
３４０…温風乾燥機
４００…ジェットミル装置
４１０…粉砕室
４２０…第１のノズル
４３０…製品搬出口
４５０…材料投入部
４６０…ベンチュリノズル
４７０…第２のノズル DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel cell 100 ... Fuel cell stack 110 ... Power generation unit 120 ... Membrane electrode assembly 121 ... Electrolyte membrane 122, 123 ... Catalyst layer 132, 133 ... Gas diffusion layer 142 ... Porous gas flow path 152, 153 ... Separator plate 155 ... Cooling water flow path 160 ... Seal gasket 200 ... Current collecting plate 210, 211 ... Insulating plate 220 ... Pressing plate 230,231 ... End plate 240 ... Tension rod 250 ... Nut 260 ... Pressing spring 310 ... Agitator 320 ... Ultrasonic homogenizer 330 ... Die coater 340 ... Hot air dryer 400 ... Jet mill device 410 ... Crushing chamber 420 ... First nozzle 430 ... Product unloading port 450 ... Material input part 460 ... Venturi nozzle 470 ... Second nozzle

Claims (2)

燃料電池の電解質膜の両面に塗布される触媒インクの製造方法であって、
（１）賦活処理されたカーボンブラックと前記カーボンブラックに担持された触媒とを有する触媒担持粒子を、ジェットミルを用いて粉砕する工程と、
（２）粉砕された前記触媒担持粒子と、電解質と、前記触媒担持粒子と前記電解質とを懸濁する溶媒と、を混合した懸濁溶液を攪拌する工程と、
（３）前記懸濁溶液を、超音波ホモジナイザーを用いて分散する工程と、
を備え、
前記工程（３）において、レーザー回折粒度分布測定法で測定したときの前記触媒インク中の前記触媒担持粒子の粒度の頻度分布において、
粒度が１マイクロメートル以下の領域に第１のピークを有し、
粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４以上の高さのピークを有さないように、分散処理されることを特徴とする触媒インクの製造方法。 A method for producing a catalyst ink applied to both surfaces of an electrolyte membrane of a fuel cell, comprising:
(1) a step of pulverizing catalyst-carrying particles having activated carbon black and a catalyst carried on the carbon black using a jet mill ;
(2) and ground the catalyst-carrying particles, an electrolyte, and a solvent for suspending a front Symbol electrolyte and the catalyst-carrying particles, a step of stirring the suspension obtained by mixing,
( 3 ) Dispersing the suspension using an ultrasonic homogenizer;
With
In the step ( 3 ), in the frequency distribution of the particle size of the catalyst-supported particles in the catalyst ink as measured by a laser diffraction particle size distribution measurement method,
Having a first peak in the region where the particle size is 1 micrometer or less,
As particle size no more than 1/4 of the peak height of the height of the first peak at 1 micrometers region, method for producing a catalyst ink, characterized in that it is distributed processing. 請求項１に記載の触媒インクの製造方法において、  In the manufacturing method of the catalyst ink of Claim 1,
前記工程（３）において、レーザー回折粒度分布測定法で測定したときの前記触媒インク中の前記触媒担持粒子の粒度の頻度分布において、  In the step (3), in the frequency distribution of the particle size of the catalyst-supported particles in the catalyst ink as measured by a laser diffraction particle size distribution measurement method,
粒度が１マイクロメートル以下の領域に第１のピークを有し、Having a first peak in the region where the particle size is 1 micrometer or less,
粒度が１マイクロメートル超の領域に前記第１のピークの高さの１／４０以上の高さのピークを有さないように、分散処理されることを特徴とする触媒インクの製造方法。A method for producing a catalyst ink, wherein a dispersion treatment is performed so that a particle having a particle size exceeding 1 micrometer does not have a peak having a height of 1/40 or more of the height of the first peak.
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