JP5753760B2 - 放射性物質汚染土壌の浄化方法 - Google Patents

Description

本発明は、放射性物質で汚染された土壌から放射性物質を除去して、土壌中に含まれる放射性物質を低減する方法に関するものである。

原子力発電所の事故により、多量の放射性物質が放出されて周辺地域の土壌を汚染している。土壌が汚染された地域の放射線量を低減して居住が可能な環境とするため、又は居住者の健康への影響を低減するためには、放射性物質の除去が求められる。しかし、汚染土壌は大量に存在しており、これらの土壌の全てを除去し厳重な管理状態とすることは難しい。このため、汚染土壌を浄化することによって汚染物質が除去された土壌の再利用を可能とし、除去された汚染物質を含む汚染濃度の高い部分のみを別途、厳重に管理状態とする方法が考えられる。

重金属等によって汚染された土壌を洗浄して汚染物質である重金属等を多く含む部分を分離する方法については、例えば特許文献１に開示されている。
この方法は、汚染土壌に硝酸、塩酸、硫酸等の酸を添加し、土壌を攪拌して土粒子を洗浄するものである。

特開平１１−１９７６４３号公報

放射性物質で汚染された大量の土壌を浄化する必要性については、従来ほとんど想定されておらず、有効な方法が明確にはなっていない。上記特許文献１に記載されているように重金属による汚染を浄化する方法を応用することが考えられるが、汚染物質が相違しており、そのまま適用することはできない。したがって、放射性物質による汚染の浄化に有効な方法が求められている。
また、放射性物質で汚染された土壌は既に大量に存在しており、これらの処理には簡単な装置を用い、簡単な操作で実施できることが求められる。

本発明は上記のような事情に鑑みてなされたものであり、放射性物質で汚染された土壌から、放射性物質を有効に分離する方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、請求項１に係る発明は、 放射性物質で汚染された土壌を、アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液に所定の時間漬けおく浸漬処理工程と、 前記浸漬処理工程後の土壌の固液比を調整した後、攪拌して土粒子を互いにこすり合わせ、表面を摩砕するアトリション処理工程と、 アトリション処理工程後の土壌に加水して、土壌中の細粒分を水とともに分離する分離処理工程とを含み、 前記浸漬処理工程は、底面及び周面の全部又は一部にメッシュ状のシート又は多数の小孔を有する板状部材が用いられたメッシュ容器に土壌を収容し、該土壌を前記メッシュ容器に収容した状態で前記アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液を貯留した浸漬槽中に浸漬し、 前記アトリション処理工程を行う前の固液比の調整は、前記土壌を収容した前記メッシュ容器を前記浸漬槽から引き上げ、前記メッシュ状のシート又は板状部材を透して液体及び土壌中の細粒分が落下する状態を、所定時間維持して行うことを特徴とする放射性物質汚染土壌の浄化方法を提供する。

この方法では、アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液に汚染土壌を漬けおくことによってセシウムイオンがアンモニウムイオンに置換され、放射性物質が土粒子の表面からアンモニア水もしくは水溶液中に分離され、又は後に行うアトリション処理によって土粒子から分離しやすい状態となる。したがって、後に行うアトリション処理の効果が向上し、アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液中に漬けおく処理とアトリション処理とを組み合わせることによって有効な浄化を行うことが可能となる。浸漬処理又はアトリション処理は、それぞれ単独で行ってもある程度の効果を得ることができるが、これらを組み合わせることによって、それぞれを単独で行ったときの効果から予測される範囲を超える顕著な効果が得られるものである。また、浸漬処理によって重金属等を分離する効果は、高濃度の塩酸、硫酸等の酸を用いるとともに電気分解等の処理を行うことによっても期待できるが、放射性物質、特に放射性セシウムに対してはアンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液への浸漬によって大きな効果が得られることが見出され、これに基づいて本発明がなされたものである。さらに、高濃度の酸に漬けると浄化処理の後において酸を洗い流す処理又は中和する処理が必要となる。また、電気分解等の処理を行う必要があり、大規模の設備が必要となる。これに対し、アンモニア水、アンモニウム塩は浄化後の土壌に残留しても、居住環境や土地の利用に大きな影響を及ぼすことがない。また、簡易な設備で浄化することが可能となる。

上記浸漬処理は、土壌をメッシュ容器に収容して行うことにより、浸漬槽中へ浸して所定時間が経過するまで保持し、その後に浸漬槽から取り出す作業を効率よく行うことができる。また、メッシュ容器に収容した土壌を浸漬槽から引き上げて液体をメッシュ容器から流下させると、ほぼアトリション処理を行うのに適した固液比となり、浸漬処理後にアトリション処理を簡単な操作で行うことが可能となる。

請求項２に係る発明は、請求項１に記載の放射性物質汚染土壌の浄化方法において、 前記浸漬処理工程後の土壌の固液比は、１：０．１〜１：０．２に調整するものとする。

固液比を上記範囲とすることによってアトリション処理における摩砕効果を増大することができ、土粒子に付着している放射性物質を有効に剥離することができる。

請求項３に係る発明は、請求項１又は請求項２に記載の放射性物質汚染土壌の浄化方法において、 前記メッシュ状のシート又は板状部材に形成されている透過孔の寸法は、５０μｍ以上で２００μｍ以下とするものとする。

この方法では、土粒子からアンモニア水又は溶液中に浮遊した放射性物質をメッシュ容器の外側に排出するとともに、放射性物質が付着している土粒子の細粒分をアトリション処理の前に分離することができ、浄化を効率よく行うことができる。

以上説明したように、本発明の放射性物質汚染土壌の浄化方法では、簡単な操作で土壌から放射性物質を効率よく分離し、汚染土壌を浄化することができる。

本発明の一実施形態である放射性物質汚染土壌の浄化方法を示す概略工程図である。 本発明に係る放射性物質汚染土壌の浄化方法におけるアトリション処理で使用することができるミキサーの例を示す概略断面図である。 メッシュ容器で用いられるメッシュ状のシート又は板状部材の拡大図である。

以下、本発明の実施の形態を図に基づいて説明する。
図１は、本発明の一実施形態である放射性物質汚染土壌の浄化方法の工程を示す概略図である。
この方法を実施するための設備は、浸漬処理剤としてアンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液を収容した浸漬槽１と、汚染された土壌を収容して上記浸漬槽内に漬け入れることができるメッシュ容器２と、浸漬処理が行われた土壌を収容して攪拌し、アトリション処理を行うミキサー３と、アトリション処理が行われた土壌に加水し、土粒子から分離された放射性物質及び土粒子の細粒分を含む濁水と土粒子の粗粒分とを分離する分離手段４と、濁水から汚染の少ない水と放射性物質を含む沈殿物とに分離する沈殿分離槽５と、を有するものを用いることができる。

前記浸漬槽１は、アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液を貯留することができ、土壌を収容したメッシュ容器２を漬け込むことができるものであれば、形状や大きさ等を適宜に設定することができる。
また、上記メッシュ容器２は、底面及び周面の全部又は一部にメッシュ状のシート又は多数の小孔を有する板状部材が用いられ、メッシュ状のシートの透過孔又は上記板状部材の小孔を介して上記アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液、並びに土粒子から分離された放射性物質や土粒子の細粒分を透過することができるものである。このメッシュ容器２は土壌を収容して浸漬槽１中へ漬け入れ、引き上げることができる程度の強度を有するものであり、充分な強度を有する枠体を有し、上記メッシュ状のシート又は板状部材は所定間隔で配置された補強部材によって支持されるものとすることができる。

上記メッシュ容器２に用いられるメッシュ状のシート２ａは、図３（ａ）に示すように、合成樹脂の繊維又は金属線をメッシュ状に織ったものであり、多数が形成された透過孔２ｂの寸法ａが、５０μｍ以上で２００μｍ以下とするのが望ましい。また、より好ましくは、７５μｍ以上で１５０μｍ以下とする。
多数の小孔を有する板状部材２ｃを用いるときは、図３（ｂ）に示すように小孔２ｄの内径ａが、同様に５０μｍ以上で２００μｍ以下とするのが望ましく、より好ましくは７５μｍ以上で１５０μｍ以下とする。

アトリション処理に用いるミキサー３は、例えば図２（ａ）に示すように、同じ軸線回りに回転する２つの攪拌翼を有するものを用いることができる。このミキサーは攪拌槽１１内に、攪拌槽１１の周壁付近で鉛直方向の中心軸線回りに回転する外側攪拌翼１２と攪拌槽１１内の中心付近で同じ中心軸線回りに回転する内側攪拌翼１３とを備えている。そして、これら２つの攪拌翼１２，１３は、互いに逆方向に回転駆動されるものであって外側攪拌翼１２は内側回転翼１３よりゆっくりと回転するものとなっている。上記内側攪拌翼１３は、回転軸１４から周囲に突き出した複数の翼体１５を備えており、中心付近で高速回転し、収容している土壌の土粒子が互いに擦り合わされるように攪拌する。外側攪拌翼１２は、攪拌槽の周壁に沿った形状の翼体１６を有しており、内側攪拌翼１３の回転による遠心力で周壁付近に押し付けられた土壌を中心付近へ戻すように動作するものである。

また、図２（ｂ）に示すように、攪拌槽３１内で鉛直方向の回転軸３２ａ，３２ｂを有する２つの攪拌翼３３ａ，３３ｂが所定の間隔で配置された２軸ミキサー３０を用いることもできる。この２軸ミキサー３０では、２つの回転翼３３ａ，３３ｂが逆方向又は同方向に回転することにより、収容された土壌が攪拌されるとともに双方の回転領域間で移動し、土粒子が互いに擦り合わされる。

上記分離手段４は、アトリション処理によって生じた土壌の細粒分及び元々土壌に含まれる細粒分を分離するものであり、振動ふるい、サイクロン、フィルター等を用いることができる。本実施の形態では振動ふるいが用いられており、ふるい２１上に送り込まれた土壌に加水され、土壌の粗粒分と水に含まれる細粒分とが、二つの貯留槽２２，２３に分けて収容される。
上記沈殿分離槽５は、凝集剤等を用いて沈殿した沈殿物と上澄み水とを分離することができるものであれば、様々な態様のものを用いることができる。

このような設備を用いたときには、本発明の方法は次のように行われる。
汚染地域から採取した所定量の汚染土壌をメッシュ容器２内に収容し、浸漬処理剤すなわちアンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液が貯留された浸漬槽１内に浸漬する。アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液は、濃度を０．１〜１．５mol／リットルとするのが望ましく、特に０．２〜１．０mol／リットル程度が好ましい。
汚染土壌の浸漬時間は３０分から１２時間程度とし、浸漬処理を行っているときには浸漬処理剤を５０°Ｃ以上に加熱するのが望ましい。
なお、上記浸漬処理剤の種類、濃度、浸漬時間は、土壌の汚染状況、土壌の粒度等によって適宜に調整することができる。

上記浸漬処理により、放射性セシウムのイオンがアンモニウムイオンに置換され、土粒子から分離しやすい状態となる。また、一部は土粒子から分離して浸漬処理剤中に浮遊する。分離した放射性セシウムは、浸漬処理中に又はメッシュ容器２を浸漬槽１から引き上げたときにメッシュ容器２外に排出され、浸漬槽１内に残る。また、土壌中の細粒分でメッシュ容器２の透過孔を通過し得るものの一部もメッシュ容器２外に排出されて浸漬槽１内に残る。

所定の浸漬時間が経過した後、土壌を収容するメッシュ容器２を浸漬槽１から引き上げ、土壌中に含まれる浸漬処理剤を浸漬槽１へ流下させる。これは、いわゆる「水切り」を行うものである。このようにメッシュ容器２を維持することによって土壌の粒子間に保持されている浸漬処理剤が徐々に流下する。そして、土壌の固液比がアトリション処理を行うのに望ましい値となる所定の時間が経過するまで維持し、その後にメッシュ容器２内の土壌を、アトリション処理を行うミキサー３の攪拌槽１１内に投入する。上記所定の時間は土壌の粒度分布やメッシュ容器２の構造等によって変動するため、予め予備試験等を行って設定するのが望ましい。つまり、小さい径の土粒子を多く含む土壌では液体が流下しにくく、メッシュ容器２を引き上げて維持する上記所定の時間を長く設定する。また、大きい粒径の土粒子を多く含む土壌では逆に上記所定時間を短く設定することができる。
なお、アトリション処理を行うときに望ましい固液比は１：０．１〜１：０．２であるが、汚染状況や土壌の粒度分布等に応じて固液比は上記値より多少は大きくても、又は小さくてもよい。

ミキサー３の攪拌槽１１内に投入された土壌は、攪拌翼１２，１３の駆動により攪拌され、攪拌翼１２，１３との接触及び土粒子相互間の接触により表面が擦り合わされ、土粒子の表面に付着している放射性物質が剥離される。
ミキサーによる攪拌は、図２（ａ）に示すミキサーを用いたときには、回転数を１００〜１０００回／分とし、処理時間を１０〜３０分程度とすることができる。

アトリション処理が終了すると、土壌に加水して洗浄しながら、土壌の細粒分を含む水と土壌の粗粒分とに分離する分離処理を行う。この分離処理に用いる分離手段としては、図１に示すように、振動ふるいを用いることができる。また、サイクロンやフィルターを用いて分離するものであってもよい。さらにこれらを組み合わせて使用することもできる。
この分離処理工程で分離する土壌の細粒分の径は、例えば７５μｍ〜１５０μｍ程度とすることができる。

上記分離処理工程で分離された土壌の粗粒分は、残留する放射性物質の量に応じて、放射性物質が少ないときには原地盤へ戻すことも可能となる。また、処分場に収容するものであってもよい。残留する放射性物質の量が多いときには、再度上記浸漬処理及びアトリション処理を繰り返し、上記分離処理工程を行って放射性物質を分離することもできる。
なお、分離された土壌の粗粒分は、加水によって洗浄されており、浸漬処理で用いられたアンモニアが残留していても希釈されている。このため、原地盤に戻してもアンモニアの残留が問題となることはない。

一方、上記分離処理工程で分離された細粒分を含む水は、沈殿分離槽５に収容して沈殿分離処理を行う。この沈殿分離処理は、沈殿分離槽５内に凝集剤を添加して細粒分を沈殿させるとともに、上澄み水は吸着剤を用いて放射性物質を除去する。放射性物質が所定の濃度以下となった上澄み水は、上記浸漬処理におけるアンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液に再利用すること、及び分離処理における土壌の洗浄に再利用することができる。一方、沈殿した細粒分には多くの放射性物質が含まれており、放射線を遮蔽する容器等に収容して処分場等において保管する。
なお、上記上澄み水には浸漬処理で用いたアンモニアが残留していても、アトリション処理後の加水によって希釈され、さらに吸着剤で中和される。このため、そのまま再利用又は処分が可能となる。

上記のように浸漬処理から分離処理までを行って分離された土壌の粗粒分は、含まれる放射性物質が低減されているが、目標とされる値にまで達していないときには上記浸漬処理から分離処理までを繰り返し行い、目標とされる値にまで浄化することもできる。また、分離処理によって分離された土壌の粗粒分に再度浸漬処理を行った後に洗浄して処理を終了することもできる。

浸漬処理に用いられたアンモニア水またはアンモニウム塩の水溶液は、メッシュ容器に収容した土壌の漬け込みに、複数回使用することができる。そして、複数回の使用後の廃液は、アトリション処理後の細粒分を含む水と同様に、沈殿分離槽５において細粒分が分離される。上記廃液は、浸漬処理の薬剤としてアンモニウム塩を用いたときには弱酸性であるが、アンモニア水を用いたときには強アルカリとなっており中和処理が必要となる。

なお、本発明に係る放射性物質汚染土壌の浄化方法は、上記実施の形態に限定されるものではなく、上記浸漬処理工程から分離処理工程までは、本発明の範囲内となる他の形態で実施することもできる。また、その後の工程については何ら限定するものではなく、目的に応じて適切な処理を施すことができる。また、浸漬処理を行う前に、土壌の分級等の工程を付加して行うこともできる。

１：浸漬槽， ２：メッシュ容器， ３：ミキサー， ４：分離手段， ５：沈殿分離槽， １１：攪拌槽， １２：外側攪拌翼， １３：内側攪拌翼， １４：回転軸， １５：内側回転翼の翼体， １６：外側回転翼の翼体，
２１：ふるい， ２２，２３：貯留槽，
３０：２軸ミキサー， ３１：攪拌槽， ３２：回転軸， ３３：攪拌翼

Claims (3)

1. 放射性物質で汚染された土壌を、アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液に所定の時間漬けおく浸漬処理工程と、
   前記浸漬処理工程後の土壌の固液比を調整した後、攪拌して土粒子を互いにこすり合わせ、表面を摩砕するアトリション処理工程と、
   アトリション処理工程後の土壌に加水して、土壌中の細粒分を水とともに分離する分離処理工程とを含み、
   前記浸漬処理工程は、底面及び周面の全部又は一部にメッシュ状のシート又は多数の小孔を有する板状部材が用いられたメッシュ容器に土壌を収容し、該土壌を前記メッシュ容器に収容した状態で前記アンモニア水又はアンモニウム塩の水溶液を貯留した浸漬槽中に浸漬し、
   前記アトリション処理工程を行う前の固液比の調整は、前記土壌を収容した前記メッシュ容器を前記浸漬槽から引き上げ、前記メッシュ状のシート又は板状部材を透して液体及び土壌中の細粒分が落下する状態を、所定時間維持して行うことを特徴とする放射性物質汚染土壌の浄化方法。
2. 前記浸漬処理工程後の土壌の固液比は、１：０．１〜１：０．２に調整することを特徴とする請求項１に記載の放射性物質汚染土壌の浄化方法。
3. 前記メッシュ状のシート又は板状部材に形成されている透過孔の寸法は、５０μｍ以上で２００μｍ以下とすることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の放射性物質汚染土壌の浄化方法。

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