JP5716100B2 - 電解装置及び電解方法 - Google Patents
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Description
二室型電解装置には、隔膜法電解装置、陽イオン交換膜法電解装置、さらにその特殊な方法として固体高分子電解質型電解装置がある。
隔膜法電解装置は、隔膜として多孔質隔膜を使用したものであり、陽イオン交換膜法電解装置は、隔膜として陽イオン交換膜を使用したものであり、固体高分子電解質型電解装置は、陽イオン交換膜の両面に前記陽極及び前記陰極を密着して、陽イオン交換膜を、固体高分子電解質(Solid Polymer Electrolyte)として用い、電気伝導度の小さい純水も電解することができる電解装置を構成したものである。また、三室型電解装置は、陽極室と陰極室とを隔離する隔膜として、陽極室と陰極室との間に陽イオン交換膜と陰イオン交換膜を設け、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜との間に中間室を形成したものである。これら電解装置においては、各種の機能水、オゾン水が生成される。
さらに、特許文献7によれば、導電性基体上に形成した水素過電圧の低い被膜上を還元防止被膜で覆った陰極を使用し、塩化物水溶液を無隔膜で電解する次亜塩素酸塩の製造方法が提案されており、この還元防止被膜として、有機陽イオン交換膜体、無機陽イオン交換膜体、あるいはこれらの混合物が用いられている。しかるに、この還元防止被膜は、無隔膜による電解方法すなわち陽極における生成物質が直接陰極に接触する方法において、陰極による次亜塩素酸イオンの還元を防止するためのものであり、陰極上へのアルカリ土類金属水酸化物を主体とする陰極析出物を防止するためのものではない。一方、本発明のように隔膜を使用した電解方法及び電解装置においては、特許文献7に記載のように、陽極における生成物質である次亜塩素酸イオンの還元を防止するための還元防止膜を必要としていない。
従来の隔膜を使用した電解方法及び電解装置においては、アルカリ土類金属イオンを含む非精製水を原料として用いた場合、陰極表面には陽イオンとして電離したそれらの金属イオンが濃縮され、更に、pHが上昇する結果、陰極析出物として水酸化物を主体とするスケールが生成する。このスケール生成による操業阻害が問題とされるが、従来提案されているスケール生成の抑制方法においては、相応の費用および手間を要する、あるいは一部性能を犠牲にせざるを得ないなどのマイナス面も大きいため、改善が求められている。
その理由は、アルカリ土類金属スケール付着防止被膜を用いない場合には、原料水中の微量のアルカリ金属イオン、例えばNa+は、陰極触媒の表面に引き寄せられ、そこで陰極反応、Na++H2O+e-→NaOH+(1/2)H2によって陰極表面はアルカリ性となり、Na+と同様に不純物として含まれるCa2+等のアルカリ土類金属イオンが、陰極触媒表面においてCa(OH)2 としてアルカリ析出し、陰極触媒を覆うスケールとして堆積する。
それに対して、本発明によるアルカリ土類金属スケール付着防止被膜により被覆した場合、陰極触媒上で発生したNaOHとH2ガスは、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜中を拡散し、被膜表面から滲みだして原料水中へさらに拡散する。このとき、Na+と同様に不純物として含まれるアルカリ土類金属イオン、例えばCa2+は、Na+より陽イオン交換樹脂中の輸率が小さいから、陽極に対向する陰極触媒表面に達する前に、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜表面近傍でアルカリ析出して、Ca(OH)2となり、Ca(OH)2 等等の陰極堆積物が陰極触媒表面に直接堆積することがない。しかも、この陰極堆積物は、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜の陽極に対応する面の表面近傍に析出するだけでなく、その析出位置は、陰極の裏面も含めて陰極全面にほぼ均一に分布していることが、長時間電解後の陰極の目視ないしは拡大鏡による観察で確認される。このように、陰極触媒表面それ自体は、直接Ca(OH)2の析出層で優先的に覆われることがなくなり、電解は継続されることになる。なお、陰極表面からの発生水素ガスは、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜中の微小間隙等を通じて外部に拡散する。
隔膜法電解装置は、隔膜として多孔質隔膜を使用したものであり、陽イオン交換膜法電解装置は、隔膜として陽イオン交換膜を使用したものであり、固体高分子電解質型電解装置は、陽イオン交換膜を固体高分子電解質(Solid Polymer Electrolyte)として用い、その両面に前記陽極及び前記陰極を密着して電気伝導度の小さい純水も電解することができる電解装置を構成したものである。また、三室型電解装置は、陽極室と陰極室とを隔離する隔膜として、陽極室と陰極室との間に陽イオン交換膜と陰イオン交換膜を設け、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜との間に中間室を形成したものである。
図2(a)は、陽極4の一例を示したものであり、陽極4は、陽極基材4aとして、エキスパンドメッシュを使用し、その表面に陽極触媒4bが被覆されている。
図2(b)は、陰極2の一例を示す断面図であり、陰極2は、陰極基材2aとして、陽極基材4aと同様にエキスパンドメッシュを使用し、その実質的に全面に陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8が被覆されている。
上記のようにして形成した分散液を陰極基材2aの表面にスプレー、ローラー、刷毛、スポンジ等により塗布し、室温で所定の時間静置して溶媒の乾燥を行う。このとき分散液をノズル及びチップから滴下したまま放置し、平準化は分散液の拡張濡れに任すこともできる。さらに乾燥塗膜化した分散液−電極基材を120〜350℃に加熱する。加熱は乾燥器やマッフル炉やヒーティングガンを用いてもよく、ホットプレート上で行なってもよい。加熱温度は溶媒を蒸発するのみではなく、凝集コロイドを焼結させる必要があるが、あまりに高いと高分子が変質する恐れもあるので、150〜250℃程度が好ましい。このとき前述の微小間隙が形成されるものと考えられる。
本発明において、機能水とは、「人為的な処理によって再現性のある有用な機能を獲得した水溶液の中で、処理と機能に関して科学的根拠が明らかにされたもの、及び明らかにされようとしているもの」をいう。機能水には、電解水やオゾン水など各種の機能水が存在する。
強酸性電解水とは、0.1%以下の食塩水(NaCl)を陽極と陰極が隔膜で仕切られた二室型電解槽内で電解し、陽極側において生じる次亜塩素酸を主生成分(20〜60ppmの有効塩素濃度)とするpH2.7以下の電解水を強酸性電解水(強酸性次亜塩素酸水)という。同時に陰極側において生成される強アルカリ性(pH11〜11.5)の電解水を強アルカリ性電解水という。
微酸性電解水とは、陽極と陰極が隔膜で仕切られていない一室型電解装置で2〜6%塩酸水を電解することによって生成されるpHが5〜6.5で、有効塩素が10〜30ppmの次亜塩素酸水溶液で、生成水すべてが殺菌水であることが特徴的である。
また、操業形態としては、アルカリ土類金属イオンを含む陰極液を定常的に流す方式に好適であるが、アルカリ土類金属イオンを含む非精製陰極液を定期的に入れ替える方式に対しても効果が得られる。
本実施例1においては、図1に示した二室型電解装置の1例である固体高分子電解質型電解装置として、SPE型電解槽(SPEは、ペルメレック電極株式会社の登録商標である。)を使用した。陽極基材4a、陰極基材2aとして、エキスパンドメタルのメッシュの大きさ30mm×30mmのSUS304製メッシュ(メッシュ仕様:板厚1mm、SW3.5mm、比表面積1.1m2/m2)を使用した。当該陰極2の通電部材6との接続部分を除き陰極2の実質的に全面に、市販の陽イオン交換樹脂5%分散液(商品名:ナフィオンDE520、ナフィオンは、デュポン株式会社の登録商標)を塗布し、170℃で焼成して、陰極2の実質的に全面を陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8により被覆して形成した。また、同一形状のTi製メッシュにPtをコーティングし陽極4を形成した。陽極4と陰極2の間には、陽イオン交換膜5(商品名:ナフィオン117、デュポン株式会社の登録商標)を挟み、この電解装置の陽極室3、陰極室1に、水道水を毎分300mL通水し、1.8Aの電流を供給して電解試験を行った。試験時には、一定間隔で陽陰極間の電圧を電解セル電圧としてモニターした。その結果は、図5に示す通りであり、本実施例1では、セル電圧が20Vに達するまでに26時間を要し、陰極への陽イオン交換樹脂コーティングによる電圧上昇の抑制効果が明らかである。
なお、後段に記述した実施例2および実施例3と比較して、本実施例1で電圧の上昇が比較的急であった理由は、加えた電流値が高こと、且つ、実施例2と比較し、陽陰極間に陽イオン交換樹脂コーティングに比較して密着性に劣る陽イオン交換樹脂膜が存在し、わずかな陽陰極との間の空隙にアルカリ土類金属イオンの水酸化物等、及び膜内にアルカリ土類金属イオンが、それぞれ蓄積したためと考えられる。
オゾンの生成は以下の反応式による。
オゾン生成反応(陽極): 3H2O=O3+6H++6e-
E0=+1.51V
酸素発生反応(陽極): 2H2O=O2+4H++4e-
E0=+1.23V
水素発生反応(陰極): 2H++2e-=H2
上記オゾン発生反応は下段の酸素発生反応との競合反応であり、発生電位の低い酸素が優先的に生成するためその電流効率は低い。加えて、酸素発生を抑える目的から酸化鉛あるいは導電性ダイヤモンド電極など過電圧の高い陽極を用い、あるいは、白金被覆電極を用いた場合には高電流密度電解により、高ポテンシャル下で電解を行う。
陰極に陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8のコーティングを行っていないSUS304製メッシュを用い、その他は実施例1と同じ構成の電解装置による試験を実施し、比較例1とした。本比較例1においても陽イオン交換樹脂膜の存在によりSPE電解が行われる。その結果は、図5に示した通り、本比較例1では、電解開始直後から電圧が上昇し、約8時間で20Vに達した。これは、本条件下による一般の電解セルを用いた水道水電解においては、長時間の電解継続が困難であることを示している。
本実施例2においては、図3に示した隔膜法電解装置を使用した。大きさ16mm×16mmのTi製メッシュ(メッシュ仕様:板厚1mm、SW3.5mm、比表面積1.1m2/m2)にPtをコーティングして陰極2および陽極4とした。さらに陰極2の実質的に全面には、市販の陽イオン交換樹脂5%分散液(商品名:ナフィオンDE520、デュポン株式会社の登録商標)を全面に塗布した後に、150℃で焼成し、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8を形成した。それらの陰極2および陽極4を約1.5mmの間を隔て並行に配置し、20mm×20mmの親水性多孔質隔膜9(いわゆる中性膜)で隔離した。これらを隔膜法電解装置の陰極室1および陽極室3の中央部に設置した。
この電解装置の陽極室3および陰極室1にそれぞれ水道水を毎分12mL通水し、0.03Aの電流を供給して、常温にて電解試験を行った。試験期間中には30秒間隔で陰極2と陽極4間の電圧を電解セル電圧としてモニターした。
その結果は、図6に示す通り、本実施例2では、終始20〜26Vの範囲で安定しており、陰極への陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8による電圧上昇の抑制効果は明らかである。
なお、本実施例2による隔膜法電解装置の構成は、いわゆるアルカリイオン整水器の構成と同一である。実際のアルカリイオン整水器では、電極の基材を板材とし、陰極と多孔質隔膜の約1mmの間隙を通して、速やかに陰極液を通過させることによって、陰極液と陽極液の多孔質隔膜を通した混合を抑制する等の工夫がなされている。参考までに、本実施例2では約24時間ごとに3回測定した陰極室出口の陰極液のpHの平均値は8.75、同様に測定した比較例2のpHの平均値は8.98だった。
陰極2に、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8のコーティングを行っていない、大きさ16mm×16mmのTi製メッシュ(メッシュ仕様:板厚1mm、SW3.5mm、比表面積1.1m2/m2)にPtをコーティングした陰極を用い、その他は実施例2と同じ構成の電解装置による試験を実施し、比較例2とした。その結果、比較例2では、図6に示す通り、電解開始直後からセル電圧が上昇し、100時間で42Vに達した。
本実施例3においては、図4に示した三室型電解装置を用いた。実施例1と同様に作製した陽極4と陰極2を用い、また、陽極室3と中間室12の隔膜には、陰イオン交換膜10(製品名:トスフレックスSF48、東ソー株式会社の登録商標)、また、中間室12と陰極室1の間には、陽イオン交換膜11(製品名;ナフィオン117、デュポン株式会社の登録商標)を用いて、三室型電解装置を構成した。この構成は、食塩水を原料として陽極室3で次亜塩素酸を含むいわゆる強酸性水、また陰極室1でアルカリイオン水を製造する装置を模したものである。
この電解槽の中間室12には、30g/Lの濃度に保たれた希薄食塩水を循環供給し、陽極室3と陰極室1には、それぞれ、毎分500mLの水道水を供給し、0.5Aの電流を通電し電解試験を行った。試験時には、一定間隔で陽陰極間の電圧を電解セル電圧としてモニターした。
その結果は、図7に示す通り、実施例3では、電解セル電圧は、約12Vに止まり、本発明の効果が明らかである。
陰極2に、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜8のコーティングを行っていないSUS304製メッシュを用い、その他は実施例3と同じ構成の電解装置による試験を実施し、比較例3とした。その結果は、図7に示す通り、初期に7V未満であった電解セル電圧は480時間で約18Vまで上昇した。
1.廃水・廃液処理
1)有機物含有、高BOD・COD廃液の処理装置
たとえば、特開2006−281013号公報では、有機物含有廃液の電解による処理方法が述べられている。本公報では、Caイオンなどアルカリ土類金属イオンを不純物として含む生活排水や工場廃水等の処理を想定しており、明細書中に明記されていないものの、別段の手段を講じない場合にはそれら不純物イオンの水酸化物等が陰極に析出することは明らかである。
2)溶存難分解性物質の分解
特開2003−126860号公報では、芳香族化合物、PCB、ダイオキシンなどの溶存難分解性物質の電解による除去方法が提案されている。ところが、ダイオキシンなどを含む廃液は、原水の段階においては一般に入手性・経済性の観点より地下水あるいは一般市水等の非精製水を用いるため、不純物としてCaイオンなどのアルカリ土類金属元素を不純物として含有し、それらの水酸化物等がデポジットとして陰極に堆積するため、継続して長期間の操業が困難であり、定期的な酸洗浄などのメンテナンスが必要となる。その際、本発明による電解セルを用いれば陰極デポジットが抑制され、長期間の連続操業が可能となり、メンテナンスコストが大幅に低減される。
2.電解水製造
水道水などの非精製水を原料として、電解によりアルカリイオン水等いわゆる電解水を製造する方法および装置が各種提案されている。それらの装置においては、一般に陰極への水酸化物等の堆積が問題とされ、たとえば、特開2002−316155号公報では陰極へのスケール堆積物を溶解除去する手段も記載されている。本発明によれば、水酸化物等の堆積そのものを低減することができる。
3.オゾン水製造
導電性ダイヤモンドなどを陽極として用い、陽イオン交換膜を間に挟んだ構成のオゾン水生成装置の陰極には、一般に、水道水などの非精製水が供給されるため、陰極への水酸化物等の析出が問題とされるが、本発明によればその析出量を大幅に減らすことが可能である。
2:陰極
2a:陰極基材
3:陽極室
4:陽極
4a:陽極基材
4b:陽極触媒
5:陽イオン交換膜
6:陰極2の通電部材
7:陽極4の通電部材
8:陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜
9:親水性多孔質隔膜
10:陰イオン交換膜
11:陽イオン交換膜
12:中間室
Claims (12)
- 隔膜と前記隔膜により隔てられた陽極室と前記隔膜により隔てられた陰極室と前記陽極室内に設けられた陽極と前記陰極室内に設けられた陰極とよりなり、前記陰極室にアルカリ土類金属イオンを含有する原料水を供給する構造の電解装置において、前記陰極の実質的に全面を、陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜により被覆し、前記陰極表面への前記アルカリ土類金属の水酸化物の析出を防止したことを特徴とする電解装置。
- 前記隔膜として多孔質隔膜を使用し、隔膜法電解装置を構成したことを特徴とする請求項1に記載の電解装置。
- 前記隔膜として陽イオン交換膜を使用し、陽イオン交換膜法電解装置を構成したことを特徴とする請求項1に記載の電解装置。
- 前記陽イオン交換膜の両面に前記陽極及び前記陰極を密着して、固体高分子電解質型電解装置を構成したことを特徴とする請求項3に記載の電解装置。
- 前記陽極室と前記陰極室とを隔離する隔膜として、前記陽極室と前記陰極室との間に陽イオン交換膜と陰イオン交換膜を設け、前記陽イオン交換膜と陰イオン交換膜との間に中間室を形成し、三室型電解装置を構成したことを特徴とする請求項1に記載の電解装置。
- 前記陽極の陽極触媒として、導電性ダイヤモンド、二酸化鉛、貴金属及び貴金属酸化物を用いたことを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の電解装置。
- 前記陽極及び前記陰極に通電部材を設けたことを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の電解装置。
- 前記陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜中に当該被膜の補強剤として、無機・有機素材からなる繊維あるいは粉体よりなるフィラーを混合したことを特徴とする請求項1〜7のいずれか1項に記載の電解装置。
- 前記陽イオン交換樹脂を含むアルカリ土類金属スケール付着防止被膜中に陽イオン交換能を有するセラミックス微粒子を混合したことを特徴とする請求項1〜8のいずれか1項に記載の電解装置。
- 前記陽イオン交換能を有するセラミックス微粒子として、アパタイト、ペロブスカイト型酸化物及びゼオライトから選ばれた少なくとも1種のセラミックス微粒子を用いたことを特徴とする請求項9に記載の電解装置。
- 前記陰極の陰極基材として、板材、多孔質金属、繊維状金属成形体、メッシュ、または孔空きパンチングメタルを用いたことを特徴とする請求項1〜10のいずれか1項に記載の電解装置。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の電解装置を用いて、アルカリ土類金属イオンを含有する原料水を電解することを特徴とする電解方法。
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