JP5641593B2 - リチウムイオン電池 - Google Patents
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Description
(リン酸のオキソ酸エステル誘導体)
本実施形態に係る非水電解液及びゲル電解質は、前記式(1)〜(3)で示されるリン酸のオキソ酸エステル誘導体の少なくとも一種を含む。
本実施形態に係るLi塩は、LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiSbF6、LiClO4、LiAlCl4、LiN(CnF2n+1SO2)(CmF2m+1SO2)(n、mは自然数)、LiCF3SO3等が挙げられる。しかしながら、これらに限定されるものではない。これらのLi塩は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
本実施形態に係る非水電解液は、非プロトン性溶媒に前記Li塩と、前記リン酸のオキソ酸エステル誘導体とを溶解させた溶液を用いることができる。非プロトン性溶媒としては、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、ブチレンカーボネート(BC)、ビニレンカーボネート(VC)等の環状カーボネート類およびそれらのフッ素化物、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジプロピルカーボネート(DPC)等の鎖状カーボネート類およびそれらのフッ素化物、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸エチル等の脂肪族カルボン酸エステル類、γ−ブチロラクトン等のγ−ラクトン類、1,2−ジエトキシエタン(DEE)、エトキシメトキシエタン(EME)等の鎖状エーテル類、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン等の環状エーテル類、ジメチルスルホキシド、1,3−ジオキソラン、ホルムアミド、アセトアミド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、プロピルニトリル、ニトロメタン、エチルモノグライム、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スルホラン、メチルスルホラン、1,3−ジメチル−2−イミダゾリジノン、3−メチル−2−オキサゾリジノン、プロピレンカーボネート誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エチルエーテル、アニソール、N−メチルピロリドン、フッ素化カルボン酸エステル等が挙げられる。これらの非プロトン性溶媒は一種のみ又は二種以上を混合して使用できる。なお、非プロトン性溶媒はこれらに限定されるものではない。
本実施形態に係るゲル電解質は、前記非水電解液がポリマー成分を含むことによりゲル化されたものを用いることができる。ポリマー成分としては、例えば熱重合可能な重合基を一分子あたり2個以上有するモノマー、オリゴマー、又は共重合オリゴマー等が挙げられる。具体的には、アクリル系高分子を形成するエチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、プロピレンジアクリレート、ジプロピレンジアクリレート、トリプロピレンジアクリレート、1,3−ブタンジオールジアクリレート、1,4−ブタンジオールジアクリレート、1,6−ヘキサンジオールジアクリレート等の2官能アクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート等の3官能アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート等の4官能アクリレート、及び、前記メタクリレートモノマー等が挙げられる。これらの他に、ウレタンアクリレート、ウレタンメタクリレート等のモノマー、これらの共重合体オリゴマーやアクリロニトリルとの共重合体オリゴマー等が挙げられる。また、ポリフッ化ビニリデンやポリエチレンオキサイド、ポリアクリロニトリル等の可塑剤に溶解させ、ゲル化させることのできるポリマーも使用できる。
本実施形態に係る非水電解液及びゲル電解質は、さらに下記式(4)及び(5)で示されるジスルホン酸エステルの少なくとも一種を含有することが好ましい。
(正極活物質)
本実施形態に係る正極活物質としては、例えば、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4等のリチウム含有複合酸化物が挙げられる。また、これらのリチウム含有複合酸化物の遷移金属部分を他元素で置き換えたものでもよい。
本実施形態に係る正極は正極集電体の少なくとも一方の面に正極活物質を含む正極層が配置されている。本実施形態に係る正極は、例えば前記正極活物質と、導電性付与剤と、結着剤と、溶媒とを混合し、混合物を正極集電体上に塗布し、膜状に形成して乾燥硬化させることで作製することができる。
本実施形態に係る負極活物質としては、例えばリチウム金属、リチウム合金及びリチウムを吸蔵、放出できる材料からなる群から選択される一種又は二種以上の物質を用いることができる。リチウムイオンを吸蔵、放出できる材料としては、例えば、炭素材料、酸化物等を用いることができる。
本実施形態に係る負極は負極集電体の少なくとも一方の面に負極活物質を含む負極層が配置されている。本実施形態に係る負極は、例えば前記負極活物質と、導電性付与剤と、結着剤と、溶媒とを混合し、混合物を負極集電体上に塗布し、膜状に形成して乾燥硬化させることで作製することができる。
本実施形態に係るセパレータは特に限定されない。セパレータとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリテトラフルオロエチレン、アラミド樹脂等からなる微多孔膜や、不織布等が挙げられる。また、セラミック樹脂を含んだ前記微多孔膜や、不織布を用いることもできる。
本実施形態に係る電極積層体群は、前記正極と、前記負極とがセパレータを介して交互に積層されている。本実施形態に係る電極積層体群は、例えば図4に示すように、正極1と負極5とがセパレータ9を介して交互に積層されており、電極積層体群の最も外側には電極Aがそれぞれ配置されている。
外装体としては、前記非水電解液又はゲル電解質と、前記電極積層体群とを内包することができるものであれば特に限定されない。しかしながら、外装体としては、ラミネート外装体が好ましく、アルミラミネート外装体がより好ましい。
図1により正極1の作製方法について説明する。LiMn2O485質量%と、導電補助剤としてのアセチレンブラック7質量%と、バインダーとしてのポリフッ化ビニリデン8質量%とを混合した混合物に、N−メチルピロリドンを加えてさらに混合して正極スラリーを作製した。これをドクターブレード法により正極集電体となる厚さ20μmのAl箔2の両面にロールプレス処理後の厚さが160μmになるように塗布し、120℃で5分間の乾燥プレス工程を経て正極活物質塗布部3を形成した。なお、正極1の片端部にはいずれの面にも正極活物質が塗布されていない正極活物質非塗布部4を設けた。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.1となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の塗布量の1/10量塗布し、電極Aの厚さが71μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.2となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の塗布量の1/5量塗布し、電極Aの厚さが76μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.3となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の塗布量の3/10量塗布し、電極Aの厚さが82μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.5となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の1/2量塗布し、電極Aの厚さが93μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.55となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の塗布量の11/20量塗布し、電極Aの厚さが95μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
負極活物質として、黒鉛の代わりに非晶質炭素を用い、二つの電極A両方のC層を塗布しないで、電極Aの厚さが75μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.55となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の塗布量の11/20量塗布し、電極Aの厚さが111μmとなるようにプレスした以外は実施例7と同様に電池を作製し、評価を行った。
電解液をゲル電解質とした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。電池は以下の方法で作製した。実施例1の電解液の成分に加えて、ポリマー成分であるゲル化剤としてのトリエチレングリコールジアクリレートを3.8質量%、トリメチロールプロパントリアクリレートを1質量%配合してよく混合した。該混合物に、さらに重合開始剤としてt−ブチルパーオキシピバレート0.5質量%を配合することで、プレゲル溶液を作製した。該プレゲル溶液を前記電解液注液用の一辺から注液して真空含浸を行い、注液部分を熱融着し、80℃で2時間重合を行うことで電池を得た。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.6となるように、C層としてB層と同一の負極スラリーをB層の塗布量の6/10量塗布し、電極Aの厚さが98μmとなるようにプレスした以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが1、すなわち二つの電極A両方に負極5を用いた以外は実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
負極活物質として、黒鉛の代わりに非晶質炭素を用い、電極Aの厚さが114μmとなるようにプレスした以外は比較例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
負極活物質として、黒鉛の代わりに非晶質炭素を用い、電極Aの厚さが140μmとなるようにプレスした以外は比較例2と同様に電池を作製し、評価を行った。
電解液をゲル電解質とした以外は比較例2と同様に行った。なお、ゲル電解質を備える電池は実施例9と同様に作製した。
二つの電極A両方を正極とし、正極1の正極活物質非塗布部4及び電極Aの電極活物質非塗布部Dに電極取り出し用のアルミタブをそれぞれ溶接し、電極Aの厚さがロールプレス後に90μmとなるようにプレスした。その他については、実施例1の正極1の作製方法と同様に電極Aを作製した。それ以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.55となるように、C層として正極スラリーをB層の塗布量の11/20量塗布し、電極Aの厚さが129μmとなるようにプレスした以外は実施例10と同様に電池を作製し、評価を行った。
正極1の正極活物質にLiCoO2を用い、電極Aの厚みが80μmとなるようにプレスした以外は、実施例10と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが0.6となるように、C層として正極スラリーをB層の塗布量の6/10量塗布し、電極Aの厚さが132μmとなるようにプレスした以外は実施例10と同様に電池を作製し、評価を行った。
二つの電極A両方のWc/Wbが1、すなわち二つの電極A両方に正極1を用いた以外は実施例10と同様に電池を作製し、評価を行った。
正極1の正極活物質にLiCoO2を用い、二つの電極A両方のWc/Wbが1、すなわち二つの電極A両方に正極1を用い、電極Aの厚さが140μmとなるようにプレスした以外は、実施例10と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、フルオロホスホン酸ジ(トリフルオロエチル)を用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、ジフルオロホスフィン酸トリフルオロエチルを用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、リン酸メチルジ(トリフルオロエチル)を用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、リン酸トリフルオロプロピルジ(トリフルオロエチル)を用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、フルオロホスホン酸メチルフルオロエチルを用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、フルオロホスホン酸フルオロエチルフルオロプロピルを用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸のオキソ酸エステル誘導体として、ジフルオロホスフィン酸フルオロプロピルを用いた以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸トリ(トリフルオロエチル)を10質量%混合した以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸トリ(トリフルオロエチル)を40質量%混合した以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
リン酸トリ(トリフルオロエチル)を60質量%混合した以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
図5に示すように、電極AのC層とB層について、同一の負極スラリーを、塗布厚みは同一とし、塗布面積Sc/Sbが0.55(したがって、Wc/Wbは0.55で実施例6と同じ)となるように塗布した以外は、実施例6と同様に電池を作製し、評価を行った。
2質量%の表1中の化合物No.2に代えて、3質量%の1,3−プロパンスルトン(PS)を電解液に混合した以外は、実施例1と同様に電池を作製し、評価を行った。
電極AのWc/Wbが1、すなわち電極Aが負極5である以外は実施例24と同様に電池を作製し、評価を行った。
2:Al箔
3:正極活物質両面塗布部
4:正極活物質非塗布部
5:負極
6:Cu箔
7:負極活物質両面塗布部
8:負極活物質非塗布部
9:セパレータ
A:電極積層体群の最外層に配置される電極
B:電極集電体に対し電極積層体群側に配置された電極活物質塗布層
C:電極集電体に対し外装体側に配置された電極活物質塗布層
D:電極活物質非塗布部
E:電極集電体
Claims (6)
- 少なくともLi塩と、下記式(1)〜(3)で示されるリン酸のオキソ酸エステル誘導体の少なくとも一種とを含有する非水電解液又はゲル電解質と、
正極集電体の少なくとも一方の面に正極活物質を含む正極層が配置された正極と、負極集電体の少なくとも一方の面に負極活物質を含む負極層が配置された負極とがセパレータを介して交互に積層されている電極積層体群と、
前記非水電解液又はゲル電解質と、前記電極積層体群とを内包する外装体とを備えるリチウムイオン電池であって、
前記電極積層体群の最も外側にそれぞれ配置された二つの電極Aの両方が、電極集電体に対し電極積層体群側に配置された電極活物質塗布層Bに含まれる電極活物質の質量をWb(g)、電極集電体に対し外装体側に配置された電極活物質塗布層Cに含まれる電極活物質の質量をWc(g)とする場合、0≦(Wc/Wb)≦0.55を満たすリチウムイオン電池。
- 前記二つの電極Aの両方が0≦(Wc/Wb)≦0.3を満たす請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記二つの電極Aの両方が0≦(Wc/Wb)≦0.1を満たす請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記非水電解液又はゲル電解質が、前記リン酸のオキソ酸エステル誘導体を5〜60質量%含有する請求項1から3のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記非水電解液又はゲル電解質が、さらに下記式(4)及び(5)で示されるジスルホン酸エステルの少なくとも一種を含有する請求項1から4のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池。
- 前記外装体がラミネート外装体である請求項1から5のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池。
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