JP5479203B2 - 蓄電デバイス - Google Patents
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Description
本発明は、蓄電デバイスに関し、更に詳しくは、電池要素やキャパシタ（コンデンサ）要素などの蓄電デバイス要素が、外装フィルムよりなる外装容器によって収容されてなる蓄電デバイスに関する。
近年、正極板と負極板とがセパレータを介して巻回または交互に積層されて構成された電池要素またはキャパシタ要素などの蓄電デバイス要素を、電解液と共に２枚の外装フィルムよりなる外装容器内に収容してなるラミネート外装型の蓄電デバイス（電池やキャパシタ）が、携帯機器や電気自動車等の電源として使用されている。
かかる蓄電デバイスにおいては、過充電されたり、高温にさらされたりすることにより、電解液が電気分解または加熱分解されることに起因して、外装容器の内部に可燃性ガス等のガスが発生し、これにより、外装容器の内部圧力が上昇することがある。
而して、このような問題を解決するため、外装容器における２枚の外装フィルムの接合部の一部分に接合力の弱い部分（以下、「弱接合部分」ともいう。）を形成し、内部のガス圧が上昇した場合に、この弱接合部分をガス抜き用の安全弁として機能させる構成の安全機構や、内部圧力が所定の値以上に上昇したときに自動的に開口して、可燃性ガスなどを外部に排気する安全弁などが設けられたラミネート外装型の蓄電デバイスが提案されている（例えば、特許文献１乃至特許文献２参照）。
而して、このような問題を解決するため、外装容器における２枚の外装フィルムの接合部の一部分に接合力の弱い部分（以下、「弱接合部分」ともいう。）を形成し、内部のガス圧が上昇した場合に、この弱接合部分をガス抜き用の安全弁として機能させる構成の安全機構や、内部圧力が所定の値以上に上昇したときに自動的に開口して、可燃性ガスなどを外部に排気する安全弁などが設けられたラミネート外装型の蓄電デバイスが提案されている（例えば、特許文献１乃至特許文献２参照）。
図５に、外装容器における接合部位に弱接合部分が形成されてなる安全弁が設けられたラミネート外装型の蓄電デバイスの一例における構成を分解して示す。この蓄電デバイス５０の外装容器は、一方の外装フィルム５１Ａと他方の外装フィルム５１Ｂとが重ね合わされた状態で、それぞれの外周縁部がその全周にわたって熱シールされて接合部５２が形成されることにより、内部に蓄電デバイス要素を収容する収容部が形成されてなるものであり、外装容器の収容部内には、薄型の蓄電デバイス要素（例えば、電池要素やキャパシタ要素）５５が有機電解液と共に収容されている。
この蓄電デバイス５０には、接合部５２の一部分に、弱接合部分５３が設けられており、この弱接合部分５３が安全弁として作用することによって外装容器内において多量のガスが発生した場合にも、そのガスを弱接合部分５３から放出させて圧力開放を行うことにより、外装容器が破裂することが防止される。具体的には、弱接合部分５３は、接合部５２における他の部分よりシール強度が低くなっており、外装容器における蓄電デバイス要素（電池要素やキャパシタ要素）が収容された収容部の内部圧力が所定の値に達すると、弱接合部分５３が優先的に剥離して排気口が形成されるものである。
また、この図の例においては、外装容器は長方形の輪郭形状を有しており、短辺側の２辺の各々から、蓄電デバイス要素（電池要素やキャパシタ要素）５５を構成する複数の正極板の各々に電気的に接続された共通の正極リード部材である正極電極端子５６、および複数の負極板の各々に電気的に接続された共通の負極リード部材である負極電極端子５７が引き出されている。
この蓄電デバイス５０には、接合部５２の一部分に、弱接合部分５３が設けられており、この弱接合部分５３が安全弁として作用することによって外装容器内において多量のガスが発生した場合にも、そのガスを弱接合部分５３から放出させて圧力開放を行うことにより、外装容器が破裂することが防止される。具体的には、弱接合部分５３は、接合部５２における他の部分よりシール強度が低くなっており、外装容器における蓄電デバイス要素（電池要素やキャパシタ要素）が収容された収容部の内部圧力が所定の値に達すると、弱接合部分５３が優先的に剥離して排気口が形成されるものである。
また、この図の例においては、外装容器は長方形の輪郭形状を有しており、短辺側の２辺の各々から、蓄電デバイス要素（電池要素やキャパシタ要素）５５を構成する複数の正極板の各々に電気的に接続された共通の正極リード部材である正極電極端子５６、および複数の負極板の各々に電気的に接続された共通の負極リード部材である負極電極端子５７が引き出されている。
このような構成の蓄電デバイスにおいては、安全弁を構成する弱接合部分５３には、収容部の内部圧力が所定の値に達したときに確実に剥離して排気口が形成される。
しかしながら、蓄電デバイスが過充電状態になった際には、外装容器内で発生したガスは、外装容器内において四方八方に向かうため、弱接合部分５３よりなる安全弁が設けられていても、外装容器内に急激にガスが発生したときには安全弁が機能せずに外装容器が破裂する（弱接合部以外の部分も開口する）、という問題があった。
また、蓄電デバイスを製造する際において、例えば蓄電デバイス要素が正極板および負極板がセパレータを介して交互に積層されてなる積層型のものである場合には、当該蓄電デバイス要素が分解しやすく取扱いにくいため、生産効率が低下する、という問題があった。
しかしながら、蓄電デバイスが過充電状態になった際には、外装容器内で発生したガスは、外装容器内において四方八方に向かうため、弱接合部分５３よりなる安全弁が設けられていても、外装容器内に急激にガスが発生したときには安全弁が機能せずに外装容器が破裂する（弱接合部以外の部分も開口する）、という問題があった。
また、蓄電デバイスを製造する際において、例えば蓄電デバイス要素が正極板および負極板がセパレータを介して交互に積層されてなる積層型のものである場合には、当該蓄電デバイス要素が分解しやすく取扱いにくいため、生産効率が低下する、という問題があった。
本発明は、以上の事情に基づいてなされたものであって、その目的は、外装容器の内部において急激にガスが発生した場合であっても、安全弁が確実に機能してガスを特定の部位から確実に排出することができ、生産性が高いラミネート外装型の蓄電デバイスを提供することにある。
本発明の蓄電デバイスは、互いに重ね合わせた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に沿って形成された接合部によって相互に気密に接合されてなる外装容器と、この外装容器内に収容された、正極板と負極板とがセパレータを介して交互に積層された構成の蓄電デバイス要素とを有してなり、前記外装容器を構成する外装フィルムの外周縁部の少なくとも一辺に安全弁が形成された蓄電デバイスであって、
前記蓄電デバイス要素には、当該蓄電デバイス要素を覆うよう、透気度（ＪＩＳ Ｐ ８１１７）が１００ｓｅｃ以上であるフィルムが巻かれており、当該フィルムには前記安全弁に近接する位置に開口部が形成されていることを特徴とする。
前記蓄電デバイス要素には、当該蓄電デバイス要素を覆うよう、透気度（ＪＩＳ Ｐ ８１１７）が１００ｓｅｃ以上であるフィルムが巻かれており、当該フィルムには前記安全弁に近接する位置に開口部が形成されていることを特徴とする。
本発明の蓄電デバイスにおいては、前記フィルムが多孔質のものであることが好ましい。
また、前記フィルムが、紙、多孔質加工を施したポリイミドフィルム、ポリエチレンフィルムおよびポリプロピレンフィルムのいずれかであることが好ましい。
本発明の蓄電デバイスは、リチウムイオンキャパシタ、電気二重層キャパシタまたはリチウムイオン二次電池として好適である。
また、前記フィルムが、紙、多孔質加工を施したポリイミドフィルム、ポリエチレンフィルムおよびポリプロピレンフィルムのいずれかであることが好ましい。
本発明の蓄電デバイスは、リチウムイオンキャパシタ、電気二重層キャパシタまたはリチウムイオン二次電池として好適である。
本発明の蓄電デバイスによれば、蓄電デバイス要素には、当該蓄電デバイス要素を覆うよう、透気度（ＪＩＳ Ｐ ８１１７）が１００ｓｅｃ以上であるフィルムが巻かれており、このフィルムには安全弁に近接する位置に開口部が形成されているため、外装容器内にガスが発生した場合には、フィルムに包囲された領域内に存在するガスが、当該フィルムの開口部を介して安全弁が位置する方向に流れるため、外装容器の内部において急激にガスが発生した場合であっても、安全弁が確実に機能してガスを特定の部位から確実に排出することができる。
また、蓄電デバイス要素は、フィルムが巻かれることによって分解しにくくて取扱いが容易であるため、蓄電デバイスの製造において高い生産性が得られる。
また、蓄電デバイス要素は、フィルムが巻かれることによって分解しにくくて取扱いが容易であるため、蓄電デバイスの製造において高い生産性が得られる。
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は、本発明の蓄電デバイス１０の一例における構成の概略を示す説明用平面図であり、図２は図１に示す蓄電デバイスのＡ−Ａ断面図、図３は図１に示す蓄電デバイスのＢ−Ｂ断面図である。
この蓄電デバイス１０においては、外装容器２０は、それぞれ熱融着性を有する長方形の一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂが、互いに重ね合わせた状態で、それぞれの外周縁部の全周にわたって形成された接合部２２において相互に気密に接合されて構成されている。外装容器２０の内部には、蓄電デバイス要素１１が収容される収容部２３が形成され、当該収容部２３内には、蓄電デバイス要素１１が有機電解液と共に収容されている。
また、図示の例では、一方の外装フィルム２１Ａにおける収容部２３を形成する部分には、絞り加工が施されている。
図１は、本発明の蓄電デバイス１０の一例における構成の概略を示す説明用平面図であり、図２は図１に示す蓄電デバイスのＡ−Ａ断面図、図３は図１に示す蓄電デバイスのＢ−Ｂ断面図である。
この蓄電デバイス１０においては、外装容器２０は、それぞれ熱融着性を有する長方形の一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂが、互いに重ね合わせた状態で、それぞれの外周縁部の全周にわたって形成された接合部２２において相互に気密に接合されて構成されている。外装容器２０の内部には、蓄電デバイス要素１１が収容される収容部２３が形成され、当該収容部２３内には、蓄電デバイス要素１１が有機電解液と共に収容されている。
また、図示の例では、一方の外装フィルム２１Ａにおける収容部２３を形成する部分には、絞り加工が施されている。
外装容器２０における一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの外周縁部には、その一辺が収容部２３に連通し、その他の辺が接合部２２に包囲された、平面矩形の非接合部位２４が形成され、この非接合部位２４の中央位置には、安全弁２７が形成されている。この安全弁２７においては、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの一部分が相互に接合されてなる円環状のシール部２５が形成され、このシール部２５の中央位置には、一方の外装フィルム２１Ａを貫通する孔口部２６が形成されている。 また、図４に示すように、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの各々の非接合部位２４の間には、シール部２５の外径と同等の直径を有する貫通孔２８Ｈが形成された非熱融着性シート２８が介在されており、この非熱融着性シート２８は、粘着剤層２９によって例えば一方の外装フィルム２１Ａに固定されている。
外装容器２０を構成する一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂとしては、例えば内側からポリプロピレン（以下、「ＰＰ」という。）層、アルミニウム層およびナイロン層などがこの順で積層されてなるものを好適に用いることができる。
一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂとして、例えばＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなるものを用いる場合には、その厚みは、通常、５０〜３００μｍである。
一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂとして、例えばＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなるものを用いる場合には、その厚みは、通常、５０〜３００μｍである。
一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの縦横の寸法は、収容部２３に収容される蓄電デバイス要素１１の寸法に応じて適宜選択されるが、例えば縦方向の寸法が４０〜２００ｍｍ、横方向の寸法が６０〜３００ｍｍである。
また、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの接合部２２の接合幅は、例えば２〜１５ｍｍである。
非接合部位２４の寸法としては、接合部２２および収容部２３の寸法にもよるが、収容部２３に連通する一辺の寸法が５〜４０ｍｍ、この一辺に接する他辺の寸法が３〜１２ｍｍである。
また、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの接合部２２の接合幅は、例えば２〜１５ｍｍである。
非接合部位２４の寸法としては、接合部２２および収容部２３の寸法にもよるが、収容部２３に連通する一辺の寸法が５〜４０ｍｍ、この一辺に接する他辺の寸法が３〜１２ｍｍである。
また、シール部２５の外径すなわち非熱融着性シート２８の貫通孔２８Ｈの直径Ｄは、２〜２０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは２．５〜７．５ｍｍである。
また、孔口部２６の直径ｄは、０．５〜８ｍｍであることが好ましく、より好ましくは１．０〜６．０ｍｍである。
また、シール部２５の接合幅（Ｄ／２−ｄ／２）は、０．２〜２．０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは０．３〜１．２ｍｍである。この接合幅が過小である場合には、ガス排出を行う内部圧力のバラツキが生じ、或いは、密閉状態を確保することが困難となることがあり、信頼性が低下するため、好ましくない。一方、この接合幅が過大である場合には、当該シール部２５が剥離する前に、接合部２２が剥離しやすくなるため、好ましくない。
また、孔口部２６の直径ｄは、０．５〜８ｍｍであることが好ましく、より好ましくは１．０〜６．０ｍｍである。
また、シール部２５の接合幅（Ｄ／２−ｄ／２）は、０．２〜２．０ｍｍであることが好ましく、より好ましくは０．３〜１．２ｍｍである。この接合幅が過小である場合には、ガス排出を行う内部圧力のバラツキが生じ、或いは、密閉状態を確保することが困難となることがあり、信頼性が低下するため、好ましくない。一方、この接合幅が過大である場合には、当該シール部２５が剥離する前に、接合部２２が剥離しやすくなるため、好ましくない。
非熱融着性シート２８を構成する材料としては、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイドまたはセルロースを用いることが好ましい。
非熱融着性シート２８の厚みは、例えば０．０１〜０．０５ｍｍである。
また、粘着剤層２９を構成する粘着剤としては、種々のものを用いることができる。
非熱融着性シート２８の厚みは、例えば０．０１〜０．０５ｍｍである。
また、粘着剤層２９を構成する粘着剤としては、種々のものを用いることができる。
上記の構成の安全弁２７によれば、シール部２５の形状が円環状であるため、非接合部位２４内が膨張したときに、シール部２５全体に均一に応力が加わるようになり、シール部２５の接合幅が０．２〜２．０ｍｍとされることにより、所期の内部圧力に達したときに確実にシール部２５が剥離され、ガス排出を行う内部圧力のバラツキを低減することができる。
また、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの各々における非接合部位２４の間に非熱融着性シート２８が介在されているため、加熱あるいは高温環境下で使用したときに、非接合部位２４が融着されることが防止され、蓄電デバイス１０の作動信頼性の確保を図ることができる。
また、非熱融着性シート２８が粘着剤層２９によって一方の外装フィルム２１Ａに固定されているため、非接合部位２４や孔口部２６の位置決めを容易に行うことができ、それらの形状・寸法の精度が向上し、ガス排出を行う内部圧力のバラツキを低減することができる。
また、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの各々における非接合部位２４の間に非熱融着性シート２８が介在されているため、加熱あるいは高温環境下で使用したときに、非接合部位２４が融着されることが防止され、蓄電デバイス１０の作動信頼性の確保を図ることができる。
また、非熱融着性シート２８が粘着剤層２９によって一方の外装フィルム２１Ａに固定されているため、非接合部位２４や孔口部２６の位置決めを容易に行うことができ、それらの形状・寸法の精度が向上し、ガス排出を行う内部圧力のバラツキを低減することができる。
蓄電デバイス１０を構成する蓄電デバイス要素１１は、図２および図３に示すように、セパレータＳを介して、それぞれ正極集電体１２ａ上に正極層１２が形成されてなる複数の正極板と、それぞれ負極集電体１３ａ上に負極層１３が形成されてなる複数の負極板とが交互に積層されて構成された電極積層ユニットを有し、この電極積層ユニットの上面には、リチウムイオンの供給源であるリチウム金属（リチウム極層）１８が配置され、このリチウム金属１８上には、リチウム極集電体１８ａが積層されている。ここで、正極板または負極板において、正極層１２と正極集電体１２ａとの間、または負極層１３と負極集電体１３ａとの間には、必要に応じて導電層が形成されていてもよい。
また、蓄電デバイス要素１１の一端（図３において左端）において、複数の正極板の各々における正極集電体１２ａは、例えばアルミニウム製の正極電極端子１４に向かって伸びて当該正極電極端子１４に電気的に接続されている。一方、蓄電デバイス要素１１の他端（図３において右端）において、複数の負極板の各々における負極集電体１３ａは、例えば銅製の負極電極端子１５に向かって伸びて当該負極電極端子１５に電気的に接続されている。 そして、正極電極端子１４および負極電極端子１５の各々は、外装容器２０における一端および他端から外部に突出するよう引き出されている。
蓄電デバイス要素１１を構成する正極層１２としては、電極材料を、必要に応じて導電材（例えば、活性炭、カーボンブラック等）およびバインダー等を加えて成形したものが用いられる。正極層１２を構成する電極材料としては、リチウムを可逆的に担持可能であれば、特に限定されないが、例えば、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＦｅＯ2 等の一般式：Ｌｉx Ｍy Ｏz （但し、Ｍは金属原子を示し、ｘ、ｙおよびｚは整数である。）で表される金属酸化物等の正極活物質、活性炭などが挙げられる。
また、蓄電デバイス要素１１を構成する負極層１３としては、電極材料をバインダーで成形したものが用いられる。負極層１３の電極材料としては、リチウムを可逆的に担持できるものであれば特に限定されないが、例えばグラファイト、種々の炭素材料、ポリアセン系物質、錫酸化物、珪素酸化合物等の粉末状、粒状の負極活物質などが挙げられる。
また、蓄電デバイス要素１１の一端（図３において左端）において、複数の正極板の各々における正極集電体１２ａは、例えばアルミニウム製の正極電極端子１４に向かって伸びて当該正極電極端子１４に電気的に接続されている。一方、蓄電デバイス要素１１の他端（図３において右端）において、複数の負極板の各々における負極集電体１３ａは、例えば銅製の負極電極端子１５に向かって伸びて当該負極電極端子１５に電気的に接続されている。 そして、正極電極端子１４および負極電極端子１５の各々は、外装容器２０における一端および他端から外部に突出するよう引き出されている。
蓄電デバイス要素１１を構成する正極層１２としては、電極材料を、必要に応じて導電材（例えば、活性炭、カーボンブラック等）およびバインダー等を加えて成形したものが用いられる。正極層１２を構成する電極材料としては、リチウムを可逆的に担持可能であれば、特に限定されないが、例えば、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＦｅＯ2 等の一般式：Ｌｉx Ｍy Ｏz （但し、Ｍは金属原子を示し、ｘ、ｙおよびｚは整数である。）で表される金属酸化物等の正極活物質、活性炭などが挙げられる。
また、蓄電デバイス要素１１を構成する負極層１３としては、電極材料をバインダーで成形したものが用いられる。負極層１３の電極材料としては、リチウムを可逆的に担持できるものであれば特に限定されないが、例えばグラファイト、種々の炭素材料、ポリアセン系物質、錫酸化物、珪素酸化合物等の粉末状、粒状の負極活物質などが挙げられる。
そして、図２および図３に示すように、蓄電デバイス要素１１には、当該蓄電デバイス要素の一端側および他端側の除く周面を覆うようフィルム３０が巻かれており、当該フィルム３０の両端は、固定部材３５によって互いに固定されている。このフィルム３０には、安全弁２７に近接する位置に開口部３１が形成されている。
フィルム３０の材質は、特に限定されるものではないが、電解液が浸透しやすい点で、多孔質のものであることが好ましく、具体的には、紙、多孔質加工を施したポリイミドフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどを用いることができる。
また、フィルム３０の透気度は、１００ｓｅｃ以上であることが好ましく、より好ましくは１００〜５００ｓｅｃである。ここで、透気度とは、ＪＩＳ Ｐ ８１１７に準拠した方法によって測定されたものである。
フィルム３０の透気度が１００ｓｅｃ未満である場合には、ガスの乱放出により、外装容器２０における安全弁２７以外の部分が開口する等の弊害が懸念される。
また、フィルム３０の開口部３１は、開口面積が１ｃｍ2 以上であることが好ましく、より好ましくは１〜１０ｃｍ2 である。この開口面積が１ｃｍ2 未満である場合には、ガスの乱放出は回避されるが、発生したガスが外装容器２０内に篭りやすいため、破裂等の危険性が懸念される。
また、フィルム３０の透気度は、１００ｓｅｃ以上であることが好ましく、より好ましくは１００〜５００ｓｅｃである。ここで、透気度とは、ＪＩＳ Ｐ ８１１７に準拠した方法によって測定されたものである。
フィルム３０の透気度が１００ｓｅｃ未満である場合には、ガスの乱放出により、外装容器２０における安全弁２７以外の部分が開口する等の弊害が懸念される。
また、フィルム３０の開口部３１は、開口面積が１ｃｍ2 以上であることが好ましく、より好ましくは１〜１０ｃｍ2 である。この開口面積が１ｃｍ2 未満である場合には、ガスの乱放出は回避されるが、発生したガスが外装容器２０内に篭りやすいため、破裂等の危険性が懸念される。
フィルム３０を固定する固定部材３５としては、粘着剤層を有するテープや接着剤などを用いることができる。固定部材３５を構成するテープとしては、フィルム３０を固定することが可能であれば特に限定されず、例えばポリイミドテープ、ＰＰテープ、ＰＰＳテープ等の種々の公知のものを用いることができる。また、固定部材３５を構成する接着剤としては、フィルム３０を接着し得るものであれば種々のものを用いることができる。また、固定部材３５は、フィルム３０の開口部３１を塞がないよう設けられることが肝要である。
また、固定部材３５は、フィルム３０が固定され、かつ、蓄電デバイス要素１１と、正極電極端子１４および負極電極端子１５との電気的接続に支障がない状態であれば、適宜の位置に設けることができる。
また、固定部材３５は、フィルム３０が固定され、かつ、蓄電デバイス要素１１と、正極電極端子１４および負極電極端子１５との電気的接続に支障がない状態であれば、適宜の位置に設けることができる。
外装容器２０内に充填される電解液としては、適宜の有機溶媒中に電解質が溶解されてなるものを用いることが好ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメトキシエタン等の非プロトン性有機溶媒が挙げられ、これらは単独でまたは２種類以上を組み合わせて用いることができる。また、電解質としては、リチウムイオンを生成しうるものが用いられ、その具体例としては、ＬｉＩ、ＬｉＣＩＯ4 、ＬｉＡｓＦ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＰＦ6 などが挙げられる。
また、本発明の蓄電デバイスにおいては、電解液の一部または全部に代えて固体電解質を用いることもできる。
また、本発明の蓄電デバイスにおいては、電解液の一部または全部に代えて固体電解質を用いることもできる。
このような蓄電デバイス１０は、例えば以下のようにして製造することができる。
先ず、蓄電デバイス要素１１に、フィルム３０をその開口部３１が所定の位置に位置された状態で当該蓄電デバイス要素１１の周面を覆うよう巻いた後、このフィルム３０の両端を固定部材３５によって互いに固定する。
次いで、他方の外装フィルム２１Ｂ上における収容部２３となる位置に、フィルム３０が巻かれた蓄電デバイス要素１１を配置すると共に、この蓄電デバイス要素１１上に、非接合部位２４となる位置に粘着剤層２９を介して非熱融着性シート２８が固定された、孔口部２６を有する一方の外装フィルム２１Ａを重ね合わせ、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺を熱融着する。
そして、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの間に電解液などを注入した後、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの外周縁部における未融着の１辺を熱融着することにより、外装容器２０を形成することにより、蓄電デバイス１０が得られる。
先ず、蓄電デバイス要素１１に、フィルム３０をその開口部３１が所定の位置に位置された状態で当該蓄電デバイス要素１１の周面を覆うよう巻いた後、このフィルム３０の両端を固定部材３５によって互いに固定する。
次いで、他方の外装フィルム２１Ｂ上における収容部２３となる位置に、フィルム３０が巻かれた蓄電デバイス要素１１を配置すると共に、この蓄電デバイス要素１１上に、非接合部位２４となる位置に粘着剤層２９を介して非熱融着性シート２８が固定された、孔口部２６を有する一方の外装フィルム２１Ａを重ね合わせ、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺を熱融着する。
そして、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの間に電解液などを注入した後、一方の外装フィルム２１Ａおよび他方の外装フィルム２１Ｂの外周縁部における未融着の１辺を熱融着することにより、外装容器２０を形成することにより、蓄電デバイス１０が得られる。
上記の蓄電デバイス１０においては、外装容器１０内における蓄電デバイス要素１１が収容される収容部２３内にガスが発生した場合には、蓄電デバイス要素１１に巻かれたフィルム３０内に進入したガスは、開口部３１を介して安全弁２７が位置する方向に流れ、外周縁部に形成された非接合部位２４内に進入するため、ガスの発生量に応じて、収容部２３のみならず、非接合部位２４内も膨張し、これに伴って、非接合部位２４の中央位置に形成された安全弁２７におけるシール部２５には、その全周にわたって応力が作用するため、当該シール部２５は接合部２２よりも優先的に剥離する。そして、シール部２５の中央位置には、一方の外装フィルム２１Ａを貫通する孔口部２６が形成されているため、この孔口部２６から外装容器２０内のガスが外部に排出される。
上記の蓄電デバイス１０によれば、蓄電デバイス要素１１には、当該蓄電デバイス要素１１を覆うようフィルム３０が巻かれており、このフィルム３０には安全弁２７に近接する位置に開口部３１が形成されているため、外装容器２０内にガスが発生した場合には、フィルム３０に包囲された領域内に存在するガスが、当該フィルム３０の開口部３１を介して安全弁２７が位置する方向に流れるため、外装容器２０の内部において急激にガスが発生した場合であっても、安全弁２７が確実に機能してガスを特定の部位から確実に排出することができる。
また、蓄電デバイス要素１１は、フィルム３０が巻かれることによって分解しにくくて取扱いが容易であるため、蓄電デバイス１０の製造において高い生産性が得られる。
また、蓄電デバイス要素１１は、フィルム３０が巻かれることによって分解しにくくて取扱いが容易であるため、蓄電デバイス１０の製造において高い生産性が得られる。
このような構成を有する本発明の蓄電デバイスは、電気二重層キャパシタやリチウムイオンキャパシタなどの有機電解質キャパシタとして好適に適用することができ、また、リチウムイオン二次電池などの有機電解質電池として好適に適用することができるが、有機電解質キャパシタが、有機電解質電池に比べ充電容量が小さいが瞬時に充電、放電することができるものであることから、ガス圧変化が大きくなる可能性があるため、特に、蓄電デバイスが有機電解質キャパシタよりなるものである場合に有効である。
以上、本発明の蓄電デバイスについて、その実施の形態の一例を説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されるものではなく、種々の変更を加えることができる。
例えば、孔口部は、他方の外装フィルムのみを貫通するよう形成されていても、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの両方を貫通するよう形成されていてもよい。
また、シール部および孔口部の輪郭形状は、円形に限られず、多角形、楕円形、その他の適宜の形状とすることができる。
また、非熱融着性シートは、他方の外装フィルムに固定されていてもよい。また、非非熱融着性シートは、本発明において必須のものではない。
また、安全弁２７は、図４に示すものに限定されず、種々の構造のものを採用することができる。
例えば、孔口部は、他方の外装フィルムのみを貫通するよう形成されていても、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの両方を貫通するよう形成されていてもよい。
また、シール部および孔口部の輪郭形状は、円形に限られず、多角形、楕円形、その他の適宜の形状とすることができる。
また、非熱融着性シートは、他方の外装フィルムに固定されていてもよい。また、非非熱融着性シートは、本発明において必須のものではない。
また、安全弁２７は、図４に示すものに限定されず、種々の構造のものを採用することができる。
〈実施例１〉
（１）正極板の作製：
気孔率４７％、厚さ３８μｍのアルミニウム製エキスパンドメタル（日本金属工業株式会社製）の両面に、導電性塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅が１３０ｍｍ、塗工速度が８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を２０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、正極集電体前駆体の表裏面に導電層を形成した。
次いで、正極集電体前駆体の表裏面に形成された導電層上に、正極活物質を含有してなるスラリーを、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工速度８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を１５０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、導電層上に正極層を形成した。
このようにして得られた、正極集電体前駆体の一部分に導電層および正極層が積層されてなる材料を、導電層および正極層が積層されてなる部分（以下、正極板について「塗工部」ともいう。）が９８ｍｍ×１２６ｍｍ、いずれの層も形成されてない部分（以下、正極板について「未塗工部」ともいう。）が９８ｍｍ×１５ｍｍとなるように、９８ｍｍ×１４３ｍｍの大きさに切断することにより、正極集電体の両面に正極層が形成されてなる正極板を作製した。
（１）正極板の作製：
気孔率４７％、厚さ３８μｍのアルミニウム製エキスパンドメタル（日本金属工業株式会社製）の両面に、導電性塗料を、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅が１３０ｍｍ、塗工速度が８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を２０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、正極集電体前駆体の表裏面に導電層を形成した。
次いで、正極集電体前駆体の表裏面に形成された導電層上に、正極活物質を含有してなるスラリーを、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工速度８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を１５０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、導電層上に正極層を形成した。
このようにして得られた、正極集電体前駆体の一部分に導電層および正極層が積層されてなる材料を、導電層および正極層が積層されてなる部分（以下、正極板について「塗工部」ともいう。）が９８ｍｍ×１２６ｍｍ、いずれの層も形成されてない部分（以下、正極板について「未塗工部」ともいう。）が９８ｍｍ×１５ｍｍとなるように、９８ｍｍ×１４３ｍｍの大きさに切断することにより、正極集電体の両面に正極層が形成されてなる正極板を作製した。
（２）負極板の作製：
気孔率５７％、厚さ３２μｍの銅製エキスパンドメタル（日本金属工業株式会社製）からなる負極集電体の両面に、負極活物質を含有してなるスラリーを、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅が１３０ｍｍ、塗工速度が８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を８０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、負極集電体前駆体の表裏面に負極層を形成した。このようにして得られた、負極集電体前駆体の一部分に負極層が形成されてなる材料を、負極層が形成されてなる部分（以下、負極板について「塗工部」ともいう。）が１００ｍｍ×１２８ｍｍ、負極層が形成されてない部分（以下、負極板について「未塗工部」ともいう。）が１００ｍｍ×１５ｍｍになるように、１００×１４３ｍｍの大きさに切断することにより、負極集電体の両面に負極層が形成されてなる負極板を作製した。
気孔率５７％、厚さ３２μｍの銅製エキスパンドメタル（日本金属工業株式会社製）からなる負極集電体の両面に、負極活物質を含有してなるスラリーを、縦型ダイ方式の両面塗工機を用い、塗工幅が１３０ｍｍ、塗工速度が８ｍ／ｍｉｎの塗工条件により、両面合わせた塗布厚みの目標値を８０μｍに設定して両面塗工した後、２００℃で２４時間の条件で減圧乾燥させることにより、負極集電体前駆体の表裏面に負極層を形成した。このようにして得られた、負極集電体前駆体の一部分に負極層が形成されてなる材料を、負極層が形成されてなる部分（以下、負極板について「塗工部」ともいう。）が１００ｍｍ×１２８ｍｍ、負極層が形成されてない部分（以下、負極板について「未塗工部」ともいう。）が１００ｍｍ×１５ｍｍになるように、１００×１４３ｍｍの大きさに切断することにより、負極集電体の両面に負極層が形成されてなる負極板を作製した。
（３）リチウムイオンキャパシタ要素の作製：
先ず、正極板１０枚、負極板１１枚、セパレータ２２枚を用意し、正極板と負極板とを、それぞれの塗工部は重なるが、それぞれの未塗工部は反対側になり重ならないよう、セパレータ、負極板、セパレータ、正極板の順で積重し、積重体の４辺をテープにより固定することにより、電極積層ユニットを作製した。
次いで、厚さ１００μｍのリチウム箔を切断し、厚さ４０μｍのステンレス網に圧着することにより、リチウムイオン供給部材を作製し、このリチウムイオン供給部材を電極積層ユニットの上側に負極層と対向するよう配置した。
そして、作製した電極積層ユニットの１０枚の正極板の各々の未塗工部に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した、幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム製の正極電極端子を重ねて超音波溶接した。一方、電極積層ユニットの１１枚の負極板の各々の未塗工部およびリチウムイオン供給部材の各々に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍの銅製の負極電極端子を重ねて抵抗溶接した。以上のようにして、リチウムイオンキャパシタ要素を作製した。
先ず、正極板１０枚、負極板１１枚、セパレータ２２枚を用意し、正極板と負極板とを、それぞれの塗工部は重なるが、それぞれの未塗工部は反対側になり重ならないよう、セパレータ、負極板、セパレータ、正極板の順で積重し、積重体の４辺をテープにより固定することにより、電極積層ユニットを作製した。
次いで、厚さ１００μｍのリチウム箔を切断し、厚さ４０μｍのステンレス網に圧着することにより、リチウムイオン供給部材を作製し、このリチウムイオン供給部材を電極積層ユニットの上側に負極層と対向するよう配置した。
そして、作製した電極積層ユニットの１０枚の正極板の各々の未塗工部に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した、幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍのアルミニウム製の正極電極端子を重ねて超音波溶接した。一方、電極積層ユニットの１１枚の負極板の各々の未塗工部およびリチウムイオン供給部材の各々に、予めシール部分にシーラントフィルムを熱融着した幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、厚さ０．２ｍｍの銅製の負極電極端子を重ねて抵抗溶接した。以上のようにして、リチウムイオンキャパシタ要素を作製した。
（４）試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタの作製：
厚みが５０μｍで縦横の寸法が２０４ｍｍ×１４４ｍｍのセルロース／レーヨン複合材料（透気度が１００ｓｅｃ）からなるフィルムを、リチウムイオンキャパシタ要素の周面を覆うよう巻いた後、外装容器の安全弁に近接する位置となる箇所に、開口面積が１ｃｍ2 （縦横の寸法が０．５ｃｍ×２ｃｍ）の矩形の開口部を形成し、厚みが５０μｍで幅が１９ｍｍのポリイミドテープを３０ｍｍ×１９ｍｍのサイズでカットして、フィルムの両端の２箇所を互いに固定した。
次いで、ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６０ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）で、中央部分に１０５ｍｍ（縦幅）×１４０ｍｍ（横幅）の絞り加工が施された一方の外装フィルム（接合部となる外周縁部の幅が１０ｍｍ）と、ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６０ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）の他方の外装フィルムとを作製し、一方の外装フィルムの外周縁部に、直径ｄが３．５ｍｍの孔口部を形成した。
一方、寸法が８ｍｍ（縦幅）×３０ｍｍ（横幅）×０．０２ｍｍ（厚み）で、中央位置に、直径Ｄが５ｍｍの貫通孔が形成された、一面に粘着剤層を有するポリイミド製の非熱融着性シートを作製した。
そして、一方の外装フィルムの外周縁部における一辺の中央位置（非接合部位となる位置）に、非熱融着性シートを粘着材層を介して固定した。
次いで、他方の外装フィルム上における収容部となる位置に、フィルムが巻かれたリチウムイオンキャパシタ要素を、その正極電極端子および負極電極端子の各々が、他方の外装フィルムの端部から外方に突出するよう配置し、このリチウムイオンキャパシタ要素に、一方の外装フィルムを重ね合わせ、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの外周縁部における３辺（正極電極端子および負極電極端子が突出する２辺および熱融着性シートが配置された１辺）を熱融着した。
次いで、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの間に、プロピレンカーボネートに１モル／Ｌの濃度でＬｉＰＦ6 が溶解されてなる電解液を注入した後、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの外周縁部における残りの一辺を熱融着した。
以上のようにして、試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製した。
厚みが５０μｍで縦横の寸法が２０４ｍｍ×１４４ｍｍのセルロース／レーヨン複合材料（透気度が１００ｓｅｃ）からなるフィルムを、リチウムイオンキャパシタ要素の周面を覆うよう巻いた後、外装容器の安全弁に近接する位置となる箇所に、開口面積が１ｃｍ2 （縦横の寸法が０．５ｃｍ×２ｃｍ）の矩形の開口部を形成し、厚みが５０μｍで幅が１９ｍｍのポリイミドテープを３０ｍｍ×１９ｍｍのサイズでカットして、フィルムの両端の２箇所を互いに固定した。
次いで、ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６０ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）で、中央部分に１０５ｍｍ（縦幅）×１４０ｍｍ（横幅）の絞り加工が施された一方の外装フィルム（接合部となる外周縁部の幅が１０ｍｍ）と、ＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなり、寸法が１２５ｍｍ（縦幅）×１６０ｍｍ（横幅）×０．１５ｍｍ（厚み）の他方の外装フィルムとを作製し、一方の外装フィルムの外周縁部に、直径ｄが３．５ｍｍの孔口部を形成した。
一方、寸法が８ｍｍ（縦幅）×３０ｍｍ（横幅）×０．０２ｍｍ（厚み）で、中央位置に、直径Ｄが５ｍｍの貫通孔が形成された、一面に粘着剤層を有するポリイミド製の非熱融着性シートを作製した。
そして、一方の外装フィルムの外周縁部における一辺の中央位置（非接合部位となる位置）に、非熱融着性シートを粘着材層を介して固定した。
次いで、他方の外装フィルム上における収容部となる位置に、フィルムが巻かれたリチウムイオンキャパシタ要素を、その正極電極端子および負極電極端子の各々が、他方の外装フィルムの端部から外方に突出するよう配置し、このリチウムイオンキャパシタ要素に、一方の外装フィルムを重ね合わせ、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの外周縁部における３辺（正極電極端子および負極電極端子が突出する２辺および熱融着性シートが配置された１辺）を熱融着した。
次いで、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの間に、プロピレンカーボネートに１モル／Ｌの濃度でＬｉＰＦ6 が溶解されてなる電解液を注入した後、一方の外装フィルムおよび他方の外装フィルムの外周縁部における残りの一辺を熱融着した。
以上のようにして、試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製した。
（５）過充電試験：
１０個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して、直流電源を用いて１００Ａの定電流充電による過充電試験を行い、外装容器内にガスを発生させたところ、全ての試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
１０個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して、直流電源を用いて１００Ａの定電流充電による過充電試験を行い、外装容器内にガスを発生させたところ、全ての試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
〈実施例２〉
フィルムの開口部の開口面積を０．５ｃｍ2 としたこと以外は、実施例１と同様にして試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製し、これらの試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して過充電試験を行ったところ、８個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
フィルムの開口部の開口面積を０．５ｃｍ2 としたこと以外は、実施例１と同様にして試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製し、これらの試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して過充電試験を行ったところ、８個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
〈比較例１〉
フィルムとして透気度が１ｓｅｃのものを用いたこと以外は、実施例１と同様にして試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製し、これらの試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して過充電試験を行ったところ、５個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
フィルムとして透気度が１ｓｅｃのものを用いたこと以外は、実施例１と同様にして試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製し、これらの試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して過充電試験を行ったところ、５個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
〈比較例２〉
フィルムに開口部を形成しなかったこと以外は、実施例１と同様にして試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製し、これらの試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して過充電試験を行ったところ、４個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
フィルムに開口部を形成しなかったこと以外は、実施例１と同様にして試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタを合計で１０個作製し、これらの試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタに対して過充電試験を行ったところ、４個の試験用ラミネート外装リチウムイオンキャパシタについて、安全弁が正常に機能してガスが排出されたことが確認された。
以上の結果から、蓄電デバイス要素に巻かれたフィルムに、安全弁に近接する位置に開口部を形成することにより、安全弁を正常に機能させて外装容器内のガスを安全にかつ確実に排出することができることが確認された。また、フィルムとして透気度が１００ｓｅｃ以上のものを用いることにより、外装容器内のガスを一層確実に排出することができることが確認された。
１０ 蓄電デバイス
１１ 蓄電デバイス要素
１１ａ 電極積層体
１２ 正極層
１２ａ 正極集電体
１３ 負極層
１３ａ 負極集電体
１４ 正極電極端子
１５ 負極電極端子
１８ リチウム金属（リチウム極層）
１８ａ リチウム極集電体
２０ 外装容器
２１Ａ 一方の外装フィルム
２１Ｂ 他方の外装フィルム
２２ 接合部
２３ 収容部
２４ 非接合部位
２５ シール部
２６ 孔口部
２７ 安全弁
２８ 非熱融着性シート
２８Ｈ 貫通孔
２９ 粘着剤層
３０ フィルム
３１ 開口部
３５ 固定部材
５０ 蓄電デバイス
５１Ａ 一方の外装フィルム
５１Ｂ 他方の外装フィルム
５２ 接合部
５３ 弱接合部分
５５ 蓄電デバイス要素
５６ 正極電極端子
５７ 負極電極端子
Ｓ セパレータ
１１ 蓄電デバイス要素
１１ａ 電極積層体
１２ 正極層
１２ａ 正極集電体
１３ 負極層
１３ａ 負極集電体
１４ 正極電極端子
１５ 負極電極端子
１８ リチウム金属（リチウム極層）
１８ａ リチウム極集電体
２０ 外装容器
２１Ａ 一方の外装フィルム
２１Ｂ 他方の外装フィルム
２２ 接合部
２３ 収容部
２４ 非接合部位
２５ シール部
２６ 孔口部
２７ 安全弁
２８ 非熱融着性シート
２８Ｈ 貫通孔
２９ 粘着剤層
３０ フィルム
３１ 開口部
３５ 固定部材
５０ 蓄電デバイス
５１Ａ 一方の外装フィルム
５１Ｂ 他方の外装フィルム
５２ 接合部
５３ 弱接合部分
５５ 蓄電デバイス要素
５６ 正極電極端子
５７ 負極電極端子
Ｓ セパレータ
Claims (4)
- 互いに重ね合わせた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に沿って形成された接合部によって相互に気密に接合されてなる外装容器と、この外装容器内に収容された、正極板と負極板とがセパレータを介して交互に積層された構成の蓄電デバイス要素とを有してなり、前記外装容器を構成する外装フィルムの外周縁部の少なくとも一辺に安全弁が形成された蓄電デバイスであって、
前記蓄電デバイス要素には、当該蓄電デバイス要素を覆うよう、透気度（ＪＩＳ Ｐ ８１１７）が１００ｓｅｃ以上であるフィルムが巻かれており、当該フィルムには前記安全弁に近接する位置に開口部が形成されていることを特徴とする蓄電デバイス。 - 前記フィルムが多孔質のものであることを特徴とする請求項１に記載の蓄電デバイス。
- 前記フィルムが、紙、多孔質加工を施したポリイミドフィルム、ポリエチレンフィルムおよびポリプロピレンフィルムのいずれかであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の蓄電デバイス。
- リチウムイオンキャパシタ、電気二重層キャパシタまたはリチウムイオン二次電池であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の蓄電デバイス。
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