JP5364713B2 - 気泡塔型反応器及び気泡塔型反応器の制御方法 - Google Patents
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Description
本願は、2008年09月30日に日本出願された特願2008−254813および特願2008−254814に基づいて優先権を主張し、これらの内容をここに援用する。
しかし、スラリーの流動・混合状態を良くするために粒子径の小さな触媒粒子が用いられるので、スラリーの液面から未反応の合成ガスおよび気体の炭化水素等とともに触媒粒子が上方に飛散して気泡塔型反応器の塔頂部を経由してガス排出口から排出され、気体の炭化水素は中に触媒粒子が混入されたまま液化されてしまうため、製品の品質低下、機器・配管内での滞留・閉塞が発生する問題が生じていた。
また、例えば、デミスタ部に触媒を含むスラリーが付着して冷えて固まった場合であっても、加熱手段により付着したスラリーを加熱して溶かし、反応器本体内に収容された液体のスラリー内に落として戻すことができる。従って、デミスタ部にスラリーが固まることによりデミスタ部が閉塞すること、およびそれに伴って気体の炭化水素が流れなくなることを防止することができる。
この場合、加熱用配管はデミスタ部内に配置されているので、加熱用配管内に加熱媒体を流すことによりデミスタ部をより確実に加熱することができる。また、例えば、発熱反応であるFT合成反応で発熱したスラリーとの熱交換を行う工程で生じる水蒸気を加熱用配管内に流通させることで、デミスタ部を効率的に加熱することが可能となる。
この場合、ガス空塔速度を0.3m/sec以下に設定することにより、スラリーの液面から上方に飛び出す炭化水素の速度を抑え流出口から流出する炭化水素に触媒粒子が混入することをより確実に抑えることができる。
また、ガス空塔速度を0.04m/sec以上に設定することで、スラリーの下方に触媒粒子が沈降することによる、前記反応器内部における触媒の滞留および合成ガスとスラリーとの化学反応の効率低下を防止することができる。
また、加熱手段によりデミスタ部を加熱することで、スラリーが固まってデミスタ部が閉塞することおよびデミスタ部に気体の炭化水素が流れなくなることを防止することができる。
以下、本発明に係る第一実施形態の気泡塔型反応器、及びこの気泡塔型反応器が用いられる液体燃料合成システムを、図1及び図2を参照しながら説明する。
図1は液体燃料合成システム1の全体構成を示す概略図、図2は気泡塔型反応器30の全体構成を示す一部断面図である。
脱硫反応器10は、水添脱硫装置等で構成されて原料である天然ガスから硫黄成分を除去する。改質器12は、脱硫反応器10から供給された天然ガスを改質して、一酸化炭素ガス(CO)と水素ガス(H2)とを主成分として含む合成ガスを生成する。排熱ボイラー14は、改質器12にて生成した合成ガスの排熱を回収して高圧スチームを発生する。気液分離器16は、排熱ボイラー14において合成ガスとの熱交換により加熱された水を気体(高圧スチーム)と液体とに分離する。気液分離器18は、排熱ボイラー14にて冷却された合成ガスから凝縮分を除去し気体分を脱炭酸装置20に供給する。脱炭酸装置20は、気液分離器18から供給された合成ガスから吸収液を用いて炭酸ガスを除去する吸収塔22と、当該炭酸ガスを含む吸収液から炭酸ガスを放散させて再生する再生塔24とを有する。水素分離装置26は、脱炭酸装置20により炭酸ガスが分離された合成ガスから、当該合成ガスに含まれる水素ガスの一部を分離する。ただし、上記脱炭酸装置20は場合によっては設けないこともある。
CH4+CO2→2CO+2H2 ・・・(2)
なお、気泡塔型反応器30の外部に、内部にスラリーを一時的に貯留するタンクを有し気泡塔型反応器30に収容されるスラリーの量を調節するバッファー装置を設置してもよい。
図2に示すように、気泡塔型反応器30は、スラリーSを貯留する反応器本体30aと、反応器本体30aの底部に設けられスラリーS内に合成ガスGを流入させる流入口30bと、反応器本体30aの塔頂部に設けられ反応器本体30aからガス状の炭化水素および未反応の合成ガス等を流出させる流出口30cと、を備えている。反応器本体30aは、断面が円形で筒状の胴部30eと、胴部30eの両端部にそれぞれ連接して設けられた略半球状の上蓋部30f及び下蓋部30gと、で形成されている。
このように、反応器本体30aは、流入口30bが下方に配置された下蓋部30gの底部に、流出口30cが上方に配置された上蓋部30fの塔頂部にくるように配置されている。流入口30bには、例えば、炭酸ガスを除去された合成ガスGが脱炭酸装置20から供給され、前述した気液分離器38は流出口30cに接続される。
ここで、前述の流量制御装置33がスラリーS内に流入させる合成ガスGを、以下では、ガス空塔速度で評価することにする。本実施形態では胴部30eの断面は円形となる。
なお、スラリーは主に触媒粒子とFT合成反応により生成する液体炭化水素とからなり、液体炭化水素には一定の温度以下になると固体になるWAX留分が含まれる。
反応器本体30a内では、上述したFT合成反応により、当該合成ガスGに含まれる一酸化炭素ガスと水素ガスとが反応して、気体や液体炭化水素が生成される。
さらに、この合成反応時には、気泡塔型反応器30の伝熱管32内に水を流通させることで、FT合成反応の反応熱を除去し、この熱交換により加熱された水が気化して水蒸気となる。この水蒸気は、気液分離器34で液化した水が伝熱管32に戻されて、気体分が中圧スチーム(例えば1.0〜2.5MPaG)として外部装置に供給される。
また、スラリーSの液面と流出口30cとの鉛直方向の距離Lが1.4m以上あるので、上方に飛び出す大部分の触媒粒子は自身に作用する重力の影響により、流出口30cに達する前に落ちて反応器本体に収容されたスラリーに戻ることとなる。従って、流出口30cから流出する炭化水素に触媒粒子が混入することを抑えることができる。また、この距離Lを10m以下に設定することで、気泡塔型反応器30が過大となりコスト増となることを抑制することができ、且つ気泡塔型反応器30が液体燃料合成システム1に組込み難くなるのを防止することができる。
実施例と比較例は、気泡塔型反応器30をそれぞれ一定時間稼働した時の、触媒粒子の流出量を測定した。
また、実施例の試験を行った反応器本体30aを分解して目視で観察すると、触媒粒子は胴部30eの内壁面に、スラリーSの液面があった位置から鉛直方向V上方に1.3mまでの範囲に付着していることが分かった。
例えば、上記第一実施形態では胴部30eの断面を円形としたが、楕円形、4角形又は6角形等他の形状であってもよい。
また、上記第一実施形態では、スラリーSの液面と流出口30cとの鉛直方向Vの距離Lが1.4mより小さくなった場合には反応器本体30aに収容されるスラリーSの量を減少させる。しかし、これに代えて警告音を鳴らしたり、液体燃料合成システム1の運転を停止させたりしてもよい。
また、反応器本体30a内においてスラリーSと流出口30cとの間に、自身の内部を通過する触媒粒子を捕らえるデミスタ部を設けてもよい。デミスタ部は、例えば金属の細い線を編んで細かい連通する隙間を数多く形成したものである。
以下、本発明に係る第二実施形態の気泡塔型反応器、及びこの気泡塔型反応器が用いられる液体燃料合成システムを、図3から図5を参照しながら説明する。
図3は液体燃料合成システム1の全体構成を示す概略図、図4は気泡塔型反応器の全体構成を示す一部断面図である。
図4に示すように、気泡塔型反応器30は、スラリーSを貯留する反応器本体30aと、反応器本体30aの一方の端に設けられスラリーS内に合成ガスGを流入させる流入口30bと、反応器本体30aの他方の端に設けられ反応器本体30aから炭化水素を流出させる流出口30cと、反応器本体30a内においてスラリーSの液面と流出口30cとの間に配置され、自身の内部を通過する触媒粒子を捕らえるデミスタ部30dと、を備えている。反応器本体30aにおいては、流入口30bが底部に、流出口30cが塔頂部に配置される。そして、流入口30bには、例えば、炭酸ガスを除去された合成ガスGが脱炭酸装置20から供給され、前述した気液分離器38は流出口30cに接続される。
なお、スラリーSは主に触媒粒子とFT合成反応により生成する液体炭化水素とからなり、液体炭化水素には一定の温度以下になると固体になるWAX留分が含まれる。また、デミスタ部30dは、本実施形態では、例えば金属の細い線を編んで細かい連通する隙間を数多く形成したものが用いられている。
また、前述の流量制御装置33がスラリーS内に流入させる合成ガスGを、以下では、ガス空塔速度で評価することにする。
この気泡塔型反応器30では、原料ガスである合成ガスGは、気泡塔型反応器30の流入口30bから気泡となって供給されてスラリーS内を通過し、懸濁状態の中で上記化学反応式(3)に示すように水素ガスと一酸化炭素ガスとが合成反応を起こす。
また、加熱用配管31aの一部はデミスタ部30d内に配置されているので、加熱用配管31a内に加熱用の水蒸気を流すことによりデミスタ部30dをより確実に加熱することができる。そして、伝熱管32内で加熱され気液分離器34で分離された水蒸気を加熱用配管31a内に流通させることで、新たに電力等を用いて加熱媒体を製造することなくデミスタ部30dを効率的に加熱することが可能となる。
実施例と比較例は、スラリーSの液面と流出口30cとの鉛直方向の距離を0.7mと一定にし、気泡塔型反応器30をそれぞれ一定時間稼働した時の、触媒粒子の流出量を測定したものである。
例えば、上記第二実施形態では、加熱用配管31aには気液分離器34で分離された水蒸気を流したが、別に設けた水蒸気発生手段で得られた水蒸気を流してもよい。
また、上記第二実施形態では、加熱用配管31aと気液分離器34とを備えた加熱手段31を用いたが、加熱手段としてヒータ等を用いてもよい。
また、上記第二実施形態では、デミスタ部30dに加熱手段31は備えられていなくてもよい。付着するスラリーSの量に対してデミスタ部30dが充分大きい場合には、スラリーSを加熱して溶かしデミスタ部30dから落とす必要が無いからである。
また、上記第二実施形態では、デミスタ部30dは金属の細い線を編んだものとした。しかし、デミスタ部30dは、例えば板を組み合わせて気体の炭化水素が通るラビリンス状またはルーバー状の流路を形成し、スラリーSから上方に飛び出す触媒粒子を捕捉するように構成したものでもよい。
30a 反応器本体
30b 流入口
30c 流出口
30d デミスタ部
31 加熱手段
31a 加熱用配管
34 気液分離器(加熱媒体流通手段)
39 液面計
G 合成ガス
S スラリー
Claims (5)
- 液体中に固体の触媒粒子を懸濁させてなるスラリーを収容する反応器本体と、
該反応器本体の底部に設けられ、前記スラリー内に一酸化炭素ガス及び水素ガスを主成分とする合成ガスを流入させる流入口と、
前記反応器本体の塔頂部に設けられ、前記合成ガスと前記スラリーとの化学反応によって合成される気体である炭化水素、及び未反応の前記合成ガス等を流出させる流出口と、
前記反応器本体内の前記スラリーの液面と前記流出口との間に配置され、自身の内部を通過する前記触媒粒子を捕らえるデミスタ部と、
前記デミスタ部を加熱する加熱手段と、
を備える気泡塔型反応器。 - 請求項1に記載の気泡塔型反応器であって、
前記加熱手段は、
少なくとも一部が前記デミスタ部内に配置された加熱用配管と、
該加熱用配管に当該加熱用配管を加熱するための加熱媒体を供給する加熱媒体流通手段と、
を備える気泡塔型反応器。 - 請求項1または2に記載の気泡塔型反応器であって、
前記反応器本体内へ流入させる前記合成ガスのガス空塔速度が、0.04m/sec以上0.3m/sec以下である気泡塔型反応器。 - 請求項1から3のいずれか一項に記載の気泡塔型反応器の制御方法であって、
前記デミスタ部により前記触媒粒子を捕らえる工程と、
前記スラリーのうちの凝固分が溶解する一定の温度以上に前記デミスタ部を前記加熱手段により加熱する工程と、
を備える気泡塔型反応器の制御方法。 - 請求項4に記載の気泡塔型反応器の制御方法であって、
前記反応器本体内へ流入させる前記合成ガスの流量を、前記反応器本体内のガス空塔速度が0.04m/sec以上0.3m/sec以下になるように制御する工程をさらに備える気泡塔型反応器の制御方法。
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