JP5301265B2 - 酸素生成装置と水素生成装置とを備える燃料電池システム - Google Patents
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Description
こうした問題に対し、近年、水素透過膜を備えた水素生成装置を用い、メタンを低温で改質して高純度の水素を生成する方法が提案されている(例えば、非特許文献2)。
石原達己、「混合伝導体を用いる酸素透過と部分酸化への応用」、ペトロテック(PETROTECH)、社団法人石油学会、2005年5月、第28巻、第5号、p372−375 石原達己、外3名「New Reforming Process for H2Production from Natural Gas by Using H2 Permeating Membrane Reactor」、第15回世界水素エネルギー会議プレプリント(CD−ROM)、講演番号;28D−09、2004年6月28日、パシフィコ横浜会議センター
そこで本発明は、純度の高い水素を燃料電池に供給でき、エネルギー効率の高い燃料電池システムを目的とする。
(第一の実施形態)
本発明の第一の実施形態の燃料電池システムについて、図1〜3を用いて説明する。図1は、燃料電池システム10の模式図である。図2は、燃料電池システム10に用いる酸素分離装置の一例を示す断面図である。図3は、燃料電池システム10に用いる水素生成装置の一例を示す断面図である。
原料供給源12は、配管14により複合予熱器20と接続されている。配管14には配管16が接続され、配管16は酸素生成装置70の触媒燃焼室90と接続されている。触媒燃焼室90には配管94が接続され、配管94は配管250と接続されている。
CnH2n+2⇒nC+(n+1)H2 ・・・(2)
C+(1/2)O2⇒CO ・・・(3)
C+H2O⇒H2+CO ・・・(4)
CH4+H2O⇔3H2+CO ・・・(5)
CO+H2O⇔H2+CO2 ・・・(6)
[上記(2)式中、nは2以上の整数である。]
燃料電池300には、発電に伴い発生する熱を除去するための冷却部302が設けられている。冷却部302は、冷却水を熱媒体とする冷却板や冷却管等が挙げられる。また、燃料電池300が燃料電池スタックである場合には、燃料電池スタックの発熱量に応じて、冷却部302を複数設けてもよい。
水源50の水は、配管52を経由して軟水化装置60に供給され、軟水化装置60では硬度成分を除去する軟化処理がされる。軟化処理された水の一部は、配管62、68、熱交換装置160、配管162、配管161を順に経由して、水蒸気発生装置150に供給される。また、軟化処理された水の他の一部は、配管62、66を順に経由して、熱交換装置180に供給される。また、軟化処理された水の他の一部は、配管62、64を順に経由して燃料電池300の冷却部302に供給される。冷却部302に供給された水は、燃料電池300を冷却しながら流通し、温水となって配管322に流出する。配管322に流出した温水は、配管162を経由して、温水貯槽164に貯水される。
CnH2n+2⇒nC+(n+1)H2 ・・・(2)
C+(1/2)O2⇒CO ・・・(3)
C+H2O⇒H2+CO ・・・(4)
CH4+H2O⇔3H2+CO ・・・(5)
CO+H2O⇔H2+CO2 ・・・(6)
[上記(2)式中、nは2以上の整数である。]
H2⇒2H++2e− ・・・(8)
複合予熱器20の出口における予熱済水蒸気の温度は、水素生成装置100に用いるリフォーミング触媒の種類や、水素透過膜112の種類に応じて決定することができ、450〜650℃とすることが好ましく、500〜600℃とすることがより好ましい。
複合予熱器20の出口における予熱済空気の温度は、酸素透過膜82の種類に応じて決定することができ、600〜800℃とすることが好ましく、650〜750℃とすることがより好ましい。
配管220から配管246に供給する予熱済軽質炭化水素の量は、燃料電池300の発電容量及び原料転換率を勘案して決定することができる。
本発明の第一の実施形態の燃料電池システムについて、図2〜4を用いて説明する。図4は、燃料電池システム400の模式図である。
原料供給源12は、配管14により複合予熱器20と接続されている。配管14には配管16が接続され、配管16は酸素生成装置70の触媒燃焼室90と接続されている。触媒燃焼室90には配管94が接続され、配管94は配管250と接続されている。
水源50の水は、配管52を経由して軟水化装置60に供給され軟化処理される。軟化処理された水の一部は、配管462を経由して、熱交換装置180に供給される。また、軟化処理された水の他の一部は、配管462、64を順に経由して燃料電池300の冷却部302に供給される。冷却部302に供給された水は、燃料電池300を冷却しながら流通し、温水となって配管322から流出する。配管322に流出した温水は、配管484を経由して温水貯槽164に貯水される。
第一、第二の実施形態では、透過酸素受容室には不活性粒子が充填されているが、該不活性粒子は充填されていなくてもよい。ただし、透過酸素受容室内での酸素及び水蒸気を整流し、酸素の生成効率の向上を図る観点からは、不活性粒子を透過酸素受容室に充填することが好ましい。
第一、第二の実施形態では、スチームタービンが設けられているが、スチームタービンは設けられていなくてもよい。
ペロブスカイトLa0.2Sr0.8Co0.8Fe0.2O3を酸素透過膜1として製作した。酸素透過膜1は、ランタン、ストロンチウム、コバルト及び鉄を各金属のモル比に応じて秤量し、1時間乾式混合し原料粉末とした。得られた原料粉末を電気炉で大気雰囲気下、温度1000℃で6時間仮焼した。得られた生成物を粉砕した後、この粉末を金型にて所定の形状に成形し成形体を得た。得られた成形体を真空乾燥した後、圧力2.7t/cm2(265MPa)で15分間、等方静水圧プレスを施した。その後、大気雰囲気下において、温度1300℃で6時間焼成することで、酸素透過膜1を得た。
前述の非特許文献2の記載に従い、リフォーミング触媒1の全体質量の10質量%となるように、NiをSiO2に担持したNi/SiO2を製造した。Niの供給源には硝酸ニッケルを用い、単体にはアエロジル社のSiO2(表面積:380m2/g)を用い、公知の含浸法により調製した。SiO2に硝酸ニッケル水溶液を含浸させ乾燥させた後、300℃で4時間焼結し、さらに400℃で5時間加熱して、リフォーミング触媒1を得た。
図1に示す燃料電池システム10と同一の構成からなる、燃料電池システムAを製作し発電試験を行った。
燃料電池としてPEFCの燃料電池スタックを採用し、試験設備の容量は、発電端出力(直流)で1.223kW、送電端出力(交流)として1kW級とした。酸素生成装置は図2に示す酸素生成装置70と同様の構造を有するプレートタイプとした。酸素透過膜には製造例1で得られた酸素透過膜1を用い、その透過面積は0.217m2とした。触媒燃焼室には、酸化触媒としてパラジウム触媒(炭化水素酸化触媒、ズードケミー触媒株式会社製)を5.4L充填した。空気供給室には不活性粒子(アルミナ、質量平均粒子径:5mmφ、株式会社チップトン製)を8.64L充填した。透過酸素受容室には不活性粒子を6.48L充填した。
また、触媒燃焼室に供給された補助燃料としての天然ガス流量は0.026Nm3/hであり、酸化触媒の燃焼ガス基準SVは、2120(m3/h)/m3−Catであり、空気供給室への伝熱フラックスは2951kJ/m2/h(705kcal/m2/h)であった。
その他のプロセス条件は表1に示す値とした。なお、「Nm3」とは、「m3(標準状態)」を表す(以降において同じ)。「酸素透過フラックス」とは、透過膜単位面積(m2)における1時間当たりの透過酸素流量(Nm3/h−O2)である(以降において同じ)。「燃焼ガス基準SV」とは、酸化触媒の単位体積(m3−Cat)当たりにおける、1時間当たりの燃焼ガス発生量(m3/h)であり、単位(m3/h)/m3−Catで表される値である(以降において同じ)。「電熱フラックス」とは、1時間(h)当たりにおける、単位面積(m2)当たりの伝熱量(kJ)であり、kJ/m2/hで表される。
下記運転条件とした他は、実施例1と同様にして燃料電池システムAによる発電試験を行った。
また、触媒燃焼室に供給された補助燃料としての天然ガス流量は0.019Nm3/hであり、酸化触媒の燃焼ガス基準SVは、2211(m3/h)/m3−Catであり、空気供給室への伝熱フラックスは2574kJ/m2/h(615kcal/m2/h)であった。その他のプロセス条件は表1に示す値とした。
図4に示す燃料電池システム400と同一の構成からなる、燃料電池システムBを製作し発電試験を行った。減圧部には、2台のターボIDF(以下、単にIDFという)を直列に設置した。2台のIDFの内、上流側を第一のIDF、下流側を第二のIDFとした。燃料電池、酸素生成装置、水素生成装置、水蒸気発生装置はいずれも実施例1と同じ仕様とした。
また、補助燃料としての触媒燃焼室への天然ガスの供給は行わなかった。酸化触媒の燃焼ガス基準SVは、1601(m3/h)/m3−Catであり、空気供給室への伝熱フラックスは2185kJ/m2/h(522kcal/m2/h)であった。その他のプロセス条件は表2に示す値とし、第一のIDF及び第二のIDFを起動し、水素生成装置の透過水素受容室を減圧しながら燃料電池システムCの運転を行った。なお、(9)式で定義される冷ガス効率は、68.2%であった。
16、74、76、122、124、132、152、154、158、166、172、192、220、230、246、430、450 配管
20 複合予熱器
24 水蒸気加熱部
70 酸素生成装置
72 透過酸素受容室
80 空気供給室
82 酸素透過膜
90 触媒燃焼室
100、410 水素生成装置
112 水素透過膜
120、412 透過水素受容室
130、414 触媒反応室
134 第二のガスタービン
150 水蒸気発生装置
155、160、248、452 熱交換装置
170、190 気液分離装置
300 燃料電池
454 減圧部
Claims (10)
- 燃料電池と、
酸素透過膜により仕切られた空気供給室と透過酸素受容室と、酸化触媒が充填され該酸化触媒に可燃ガスを接触して燃焼し前記空気供給室を加熱する触媒燃焼室とが設けられた酸素生成装置と、
水素透過膜により仕切られた触媒反応室と透過水素受容室とが設けられ、前記触媒反応室には炭化水素リフォーミング触媒が充填されている水素生成装置と、
前記触媒反応室に水蒸気を供給する水蒸気供給手段と、
前記触媒反応室に軽質炭化水素を供給する手段と、
前記酸素生成装置で生成した酸素を前記触媒反応室に供給する手段と、
前記水素生成装置で生成した水素を前記燃料電池に供給する水素供給手段とを有し、
前記空気供給室に空気を流通させ、該空気に含まれる酸素を前記酸素透過膜で仕切られた前記透過酸素受容室に透過し、前記空気供給装置に残存する残存空気と分離し、
前記触媒反応室で、酸素及び水蒸気の存在下に軽質炭化水素を前記炭化水素リフォーミング触媒に接触させて生成した水素を前記水素透過膜で仕切られた前記透過水素受容室に透過し、前記触媒反応室に残存する残存ガスと分離することを特徴とする、燃料電池システム。 - 前記透過酸素受容室に水蒸気を流通させる手段を有することを特徴とする、請求項1に記載の燃料電池システム。
- 前記水蒸気供給手段は、前記透過酸素受容室を流通した水蒸気を供給することを特徴とする、請求項2に記載の燃料電池システム。
- 前記透過水素受容室に水蒸気を流通させる手段を有することを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 前記水素供給手段は、前記透過水素受容室を減圧する減圧部を有することを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 前記触媒燃焼室で生じた燃焼熱を用いて水蒸気を加熱する水蒸気予熱装置を有し、前記水蒸気予熱装置で加熱した水蒸気を前記透過酸素受容室に流通させることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 前記触媒燃焼室で生じた燃焼熱を用いて水蒸気を加熱する水蒸気予熱装置を有し、前記水蒸気予熱装置で加熱した水蒸気を前記透過水素受容室に流通させることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 前記残存ガスを前記触媒燃焼室に供給する手段を有する、請求項1〜7のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 前記触媒反応室に残存する残存ガス、及び/又は、透過水素受容室に透過した水素を熱源として水蒸気を発生する水蒸気発生装置を有する、請求項1〜8のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 前記透過酸素受容室、前記空気供給室、前記透過水素受容室の少なくともいずれかに、不活性粒子が充填されていることを特徴とする、請求項1〜9のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
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